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DE1252687B - Verfahren zur Epoxydierung von organischen Verbindungen, die eine oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten - Google Patents

Verfahren zur Epoxydierung von organischen Verbindungen, die eine oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten

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Publication number
DE1252687B
DE1252687B DENDAT1252687D DE1252687DA DE1252687B DE 1252687 B DE1252687 B DE 1252687B DE NDAT1252687 D DENDAT1252687 D DE NDAT1252687D DE 1252687D A DE1252687D A DE 1252687DA DE 1252687 B DE1252687 B DE 1252687B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
epoxidation
anthraquinone
molecule
double bonds
organic compounds
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1252687D
Other languages
English (en)
Inventor
Dipl.-Chem. Themistoclis K. Katsibas Hamburg Dr. Angelos N. Sagredos
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Individual
Original Assignee
Individual
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Publication date
Publication of DE1252687B publication Critical patent/DE1252687B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D303/00Compounds containing three-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D303/02Compounds containing oxirane rings
    • C07D303/38Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D301/00Preparation of oxiranes
    • C07D301/02Synthesis of the oxirane ring
    • C07D301/03Synthesis of the oxirane ring by oxidation of unsaturated compounds, or of mixtures of unsaturated and saturated compounds
    • C07D301/14Synthesis of the oxirane ring by oxidation of unsaturated compounds, or of mixtures of unsaturated and saturated compounds with organic peracids, or salts, anhydrides or esters thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D303/00Compounds containing three-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
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    • C07D303/00Compounds containing three-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
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    • C07D303/38Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D303/40Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals by ester radicals
    • C07D303/42Acyclic compounds having a chain of seven or more carbon atoms, e.g. epoxidised fats

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.. C07d
Deutsche Kl 12 ο-27
Nummer.
Aktenzeichen-Anmeldetag:
Auslegetag·
1252687
U10652IV b/12 ο
11 April 1964
26. Oktober 1967
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Epoxydierung organischer Verbindungen, die eine oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten, nut niederen Percarbonsauren oder solche enthaltenden Gemischen aus Wasserstoffperoxyd und niederen Carbonsauren in Gegenwart von Katalysatoren.
Die Epoxydierung von organischen Verbindungen mit einer oder mehreren olefinischen Doppelbindungen unter Verwendung von niederen Percarbonsauren oder unter Verwendung von niederen Carbonsäuren und Wasserstoffperoxyd — im sogenannten In-situ-Verfahren — ist bekannt Es sind auch schon zahlreiche Katalysatoren zur Beschleunigung der Epoxydierung beschrieben worden, wie Schwefelsäure, p-Toluolsulfonsaure, Hydroxyalkylsulfonsauren, Aluminiumoxyd oder Ionenaustauscherharze
Die Epoxydierung ist eme stark exotherme Reaktion, bei welcher leicht em stürmischer, unkontrollierbarer Reaktionsverlauf auftritt Mit bekannten Epoxydierungskatalysatoren ist es nicht möglich, die Reaktionspartner schnell miteinander reagieren zu lassen, ohne daß der Reaktionsverlauf sturmisch und unkontrollierbar einsetzt Die stark exotherme Reaktion konnte trotz Kühlung nur dadurch unter Kontrolle gehalten werden, daß die Zugabe der Perverbindungen am Anfang der Reaktion äußerst schonend, ζ B. im Verlauf von 2 oder mehr Stunden vorgenommen wird Durch diese schonende Zugabe sollen unerwünschte Konzentrationssteigerungen der Reaktionspartner und damit eme plötzlich sturmisch eintretende Reaktion vermieden werden.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens zur katalytischen Epoxydierung von organischen Verbindungen, die eine oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten, nachstehend kurz »ungesättigte Verbindungen«, bei welchem die Epoxydierung in einer wesentlich kürzeren Reaktionszeit, als sie bei den bekannten Epoxydierungsverfahren erforderlich ist, bei gutem Epoxydierungsgrad ermöglicht wird, und Erzeugnisse erhalten werden, die weitgehend frei von unerwünschten Nebenprodukten sind.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß man die Reaktionszeit bei der Epoxydierung ungesättigter Verbmdungen ganz erheblich herabsetzen und trotzdem einen sturmischen, unkontrollierbaren Reaktionsverlauf vermeiden sowie Nebenreaktionen, wie ζ. Β Spaltung des Oxyranringes, unterdrucken kann, wenn man bei der Epoxydierung der ungesättigten Verbmdungen mit Percarbonsauren, ζ. Β entstanden aus H2O2 und mederen Carbonsauren, wie beispielsweise Verfahren zur Epoxydierung von organischen
Verbmdungen, die eme oder mehrere olefinische
Doppelbindungen im Molekül enthalten
Anmelder
Dr Angelos N Sagredos,
Hamburg 20, Lenhartzstr 6;
Dipl -Chem Themistochs K Katsibas,
Hamburg 33, Tieloh 18
Als Erfinder benannt
Dr Angelos N Sagredos,
Dipl.-Chem. Themistochs K. Katsibas, Hamburg
Ameisensaure oder Essigsaure, Anthrachinon oder bestimmte Derivate davon oder Verbmdungen, aus denen diese Stoffe durch Oxydation entstehen können, als Katalysator verwendet.
Gemäß der Erfindung verwendet man daher als Katalysator Anthrachinon, 2-Äthylanthrachinon, 1,5-Dihydroxyanthrachmon, Anthrachinonmonosulfonsaure oder deren Natriumsalz in einer Menge von 1 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das wäßrige Medium.
Gemäß einer weiteren Ausfuhrungsform des vorhegenden Verfahrens können die Anthrachinonkatalysatoren auch erst im Epoxydationsgemisch aus Anthracen, 2-Äthylanthracen oder 1,5-Dihydroxyanthracen in an sich bekannter Weise gebildet werden. Es ist gefunden worden, daß bei Verwendung der genannten Katalysatoren in Mengen von 1 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das wäßrige Medium, im Vergleich zu den bekannten Verfahren der gleiche
Epoxydierungsgrad in einem Bruchteil der bisher üblichen Reaktionszeiten erreicht werden kann
Die erfindungsgemaß anzuwendende Reaktionstemperatur hegt im allgemeinen zwischen etwa 20 und 1000C, vorzugsweise 50 und 8O0C. Die Carbonsauremenge soll so bemessen sein, daß etwa 0,1 bis 1, vorzugsweise 0,25 bis 0,7 Mol je Mol Doppelbindung zur Anwendung kommt. Das Wasserstoffperoxyd wird zweckmäßig m emer Menge von etwa 1,0 bis 3,0, vorzugsweise 1,1 bis 2,0 Mol je Mol Doppelbindung
angewendet. Mit einem größeren Überschuß an Wasserstoffperoxyd kann der Epoxydierungsg
zu einer bestimmten Grenze erhöht werden
Die Erfindung wird nachstehend an Hand von Beispielen näher erläutert
Beispiel 1
In einem nut Ruhrwerk, Thermometer, Ruckflußkuhler und Tropftrichter versehenen Reaktionskolben wurden 197 g Sojaol (Jodzahl 129,0) mit 23 g Ameisensaure (0,5 Mol je Mol Doppelbindung) und 1,7 g Anthrachinon (2%, bezogen auf die wäßrige Phase) gemischt Die Mischung wurde m einem Wasserbad auf 600C erwärmt Daraufhin wuiden 15 g 6O°/oiges H2O2 zugetropft, wobei die durch die exotherme Reaktion eintretende Temperaturerhöhung durch Kuhlen auf 7O0C einreguhert wurde. Anschließend wurden unter weiterem standigem Kuhlen 47,3 g H2O2 zugetropft (Gesamtmenge 1,1 Mol je Mol Doppelbindung) Die H2O2-Zugabe kann insgesamt in 10 bis höchstens 20 Minuten durchgefühlt werden Bis zum Ende der Reaktion wird die Temperatur auf 700C gehalten Nach 80 Minuten war die Reaktion bereits beendet. Das entstehende ohge Produkt wurde in üblicher Weise aufgearbeitet, ausgewaschen und im Vakuum getrocknet. Nach kurzem Stehenlassen wurde ausfallendes Anthrachinon abfiltriert Als Filtrat fiel em Endprodukt an, dessen Jodzahl 9,7 betrug und das einen Epoxy-Sauerstoff-Gehalt von 5,82, entsprechend einer Epoxydierungsausbeute von 77,3%. aufwies. Das nach beendeter Reaktion abfiltrierte Anthrachinon kann nach Reinigung durch UmkristaUisieren
ίο wiederum als Epoxydaüonskatalysator eingesetzt werden
Beispiel 2
Die in der nachfolgenden Tabelle I angegebenen Ausgangsprodukte wurden in entsprechender Weise, wie im Beispiel 1 beschrieben, mit 1,1 Mol H2O2 je Mol Doppelbindung, 0,5 Mol Ameisensaure und 2 % Anthrachinon, berechnet auf die wäßnge Phase, epoxydiert Die erzielten Ergebnisse wurden m der Tabelle I zusammengefaßt
Tabelle I
Epoxydierung bei 700C mit 0,5 Mol Ameisensaure je Mol Doppelbindung, 1,1 Mol Wasserstoffperoxyd je Mol Doppelbindung sowie 2 % Anthrachinon als Katalysator, bezogen auf die wäßrige Phase
Ausgangsprodukt JZ nach
Wijs
Gramm Reaktionsdauer
Minuten
JZ nach
Wijs
Epoxy-S
berechnet
7.
luerstoff
gefunden
%
Epoxydierungs
ausbeute
Vo
Cottonol . .
Safflorol .. . .
Ölsaure-Methylester
Ölsäure
109
142,5
86,5
92,0
233
178
294
276*)
120
80
80
80
4,2
17,2
10,3
14,2
6,43
8,25
5,16
5,48
4,81
5,95
4,11
3,53
74,9
72,0
79,3
64,5
*) Im Gemisch mit 276 g Hexan
Beispiel 3
In entsprechender Weise, wie im Beispiel 1 angegeben, wurden die in der folgenden Tabelle II aufgeführten Ausgangsprodukte mit dem Natriumsalz der Anthrachinon-2-sulf onsaure als Katalysator epoxydiert. Die Tabelle II zeigt die Ergebnisse.
Tabelle II
Epoxydierung bei 700C mit 0,5 Mol Ameisensäure je Mol Doppelbindung, 1,1 Mol Wasserstoffperoxyd je Mol Doppelbindung sowie 2% Natriumsalz der Anthracbinon-2-sulfonsäure, bezogen auf die wäßrige Phase
Tabelle ΙΠ
Epoxydierung von Sojaol bei 70" C mit 1,1 Mol Wasserstoffperoxyd und 0,5 Mol Ameisensauce je Mol Doppelbindung sowie 2% Katalysatoren, bezogen auf die wäßrige Phase
40 Ohne . ... Reak Epoxy- Epoxy
Katalysatoren Anthracen .... tions-
dauer
Sauer-
stoff
dierungs
ausbeute
2-Äthylanthrachinon . Minuten 7o V.
1,5 - Dioxyanthrachinon
80 5,22 69,2
80 5,75 76,5
80 5,52 73,4
80 5,7 76
Ausgangs-
matena!
Jod
zahl
Reaktions
dauer
Minuten
Epoxy-
Sauer-
stoff
7.
Epoxy
dierungs
ausbeute
7.
Sojaöl. .
Fischöl .
Olefine*).
130
198,7
187
80
50
80
5,61
6,1
6,08
74,6
55
57,6
*) Mischung von ungesättigten Kohlenwasserstoffen C1, bis C18, Siedebereich 170 bis 2000C bei 2 mm Hg-Säule
Beispiel 4
Sojaöl wurde in entsprechender Weise wie im Beispiel 1 angegeben, mit den in Tabelle III aufgeführten Katalysatoren epoxydiert Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle III wiedergegeben.
Beispiel 5
Sojaol wurde gemäß Beispiel 1 epoxydiert, wobei die Wasserstoffperoxydmenge variiert wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV zusammengestellt.
Tabelle IV
Epoxydierung von Sojaol (JZ 129,0) mit 0,5 Mol Ameisensäure je Mol Doppelbindung, variierter Wasserstorrperoxydmenge (60%ig) und 2% Anthra-
S0 chinon (bezogen auf die wäßrige Phase) bei 700C
Mol H,O3jeMol
Doppelbindung
Reaktions
dauer
Minuten
JZ
nach
Wijs
Epoxy-
Sauer-
stoff
7o
Aus
beute
7.
65
1.1
1.5
2,0
80
90
90
13,1
2,7
1,7
5,83
6,22
6,33
77,5
82,7
84,2
Wie die Beispiele zeigen, ermöglicht das Verfahren gemäß der Erfindung die Epoxydierung von ungesättigten Verbindungen bei gutem Epoxydierungsgrad in einer vergleichsweise sehr kurzen Zeit, die bei den bekannten Epoxydierungsverfahren nicht erreichbar ist
Es ist überraschend, daß beim Arbeiten mit den erfindungsgemaß vorgesehenen Katalysatoren die Reaktion durch Kuhlen in üblicher Weise auch dann gut unter Kontrolle gehalten werden kann, wenn das H2O2 innerhalb von 10 bis 20 Minuten dem Reaktionsgemisch zugegeben wird. Hierdurch ergibt sich nicht nur ein Zeitgewinn, sondern es wird dadurch auch eme kontinuierliche Arbeitsweise erheblich «leichtert.
Darüber hinaus ergibt sich bei dem Verfahren gemäß der Erfindung der weitere Vorteil, daß die erfindungsgemaß vorgesehenen Katalysatoren infolge Schwerloslichkeit in Ol und Wasser bei Zimmertemperatur nach Abkühlen des Reaktionsgemisches ausfallen und durch Filtrieren zurückgewonnen und wieder ver- ao wendet werden können.
Bei Variation der in den Beispielen angegebenen Mengen und der Wahl anderer Reagenzien im Rahmen der Erfindung erhält man ähnliche Ergebnisse. So können z. B. an Stelle der in den Beispielen genannten Ameisensaure auch andere niedere aliphatische Carbonsäuren angewendet werden
Die bei dem Verfahren gemäß der Erfindung erhaltenen Produkte sind gut als Weichmacher oder Stabilisierungsmittel fur Kunststoffe, insbesondere für polymere halogenhaltige Vinylverbindungen, geeignet. Sie besitzen ferner besondere Bedeutung als Komponenten bei der Herstellung von Polymerisaten bzw. Mischpolymerisaten.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Epoxydierung von organischen Verbindungen, die eme oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten, nut niederen Percarbonsauren oder solche enthaltenden Gemischen aus Wasserstoffperoxyd und niederen Carbonsauren in Gegenwart von Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator Anthrachmon, 2-Äthylanthrachinon, 1,5-Dihydroxyanthracninon, Anthrachinonmonosulfonsaure oder deren Natriumsalz in einer Menge von 1 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das waßnge Medium, verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Anthrachinonkatalysatoren verwendet, die erst im Epoxydationsgemisch aus Anthracen, 2-Äthylanthracen oder 1,5-Dihydroxyanthracen in an sich bekannter Weise gebildet worden sind.
DENDAT1252687D 1964-04-11 Verfahren zur Epoxydierung von organischen Verbindungen, die eine oder mehrere olefinische Doppelbindungen im Molekül enthalten Pending DE1252687B (de)

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DEU0010652 1964-04-11

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DE (1) DE1252687B (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0033110B1 (de) * 1980-01-26 1985-03-13 Henkel Kommanditgesellschaft auf Aktien Verfahren zur Herstellung von Epoxyalkanen
DE19542933A1 (de) * 1995-11-17 1997-05-22 Buna Sow Leuna Olefinverb Gmbh Glycidester-ester, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0033110B1 (de) * 1980-01-26 1985-03-13 Henkel Kommanditgesellschaft auf Aktien Verfahren zur Herstellung von Epoxyalkanen
DE19542933A1 (de) * 1995-11-17 1997-05-22 Buna Sow Leuna Olefinverb Gmbh Glycidester-ester, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

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