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DE1133381B - Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung durch schwefelhaltige Gruppen substituierten Phentiazinderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung durch schwefelhaltige Gruppen substituierten Phentiazinderivaten

Info

Publication number
DE1133381B
DE1133381B DES57847A DES0057847A DE1133381B DE 1133381 B DE1133381 B DE 1133381B DE S57847 A DES57847 A DE S57847A DE S0057847 A DES0057847 A DE S0057847A DE 1133381 B DE1133381 B DE 1133381B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ecm
phenthiazine
benzene
general formula
ethyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES57847A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Jany Renz
Dr Jean-Pierre Bourquin
Dr Erhard Schenker
Gustav Schwarb
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sandoz AG
Original Assignee
Sandoz AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz AG filed Critical Sandoz AG
Publication of DE1133381B publication Critical patent/DE1133381B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND KL. 12 ρ 4
INTERNAT. KL. C 07 d
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT 1133 381
S57847IVd/12p
ANMELDETAG: 15. A P R I L 1958
BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
CNDAUSGABEDER
AUSLEGESCHRIFT: 19. JULI 1962
Gegenstand der Patentanmeldung S 52 942 IVd/12p (deutsche Auslegeschrift 1 128 856) ist ein Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung durch schwefelhaltige Gruppen substituierten Phenthiazinderivaten der allgemeinen Formel
Verfahren zur Herstellung
von in 3-Stellung durch schwefelhaltige
Gruppen substituierten Phentiazinderivaten
Zusatz zur Patentanmeldung S 52942 IVd/12 ρ (Auslegeschrift 1128 856)
CH2
CH2
CH-R4,
I )
NH-R3''
worin R1 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe, eine Phenylgruppe oder eine Aralkylgruppe, R2 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe, R3 ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und R4 ein Wasserstoffatom bzw. R3 und R4 eine -(CHu)3- oder — (CHa)4-GrUpPe bedeuten, wobei, falls R1 eine Methylgruppe bedeutet, R4 nicht ein Wasserstoffatom sein kann, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Phenthiazine der allgemeinen Formel Anmelder:
Sandoz A.G., Basel (Schweiz)
Vertreter: Dr. W. Schalk, Dipl.-Ing. P. Wirth,
Dipl.-Ing. G. E. M. Dannenberg
und Dr. V. Schmied-Kowarzik, Patentanwälte, Frankfurt/M., Große Eschenheimer Str. 39
Beanspruchte Priorität:
Schweiz vom 17. April, 29. Mai und 18. Dezember 1957 (Nr. 45 144, Nr. 46 703 und Nr. 53 884)
Dr. Jany Renz, Dr. Jean-Pierre Bourquin, Dr. Erhard Schenker und Gustav Schwarb,
Basel (Schweiz), sind als Erfinder genannt worden
Es wurde gefunden, daß man zu solchen Verbindüngen der allgemeinen Formel I,
SR1
worin R1 die obige Bedeutung besitzt, mit einem primären, sekundären oder tertiären co-Halogenalkylamin der allgemeinen Formel
!-S-R1
CH, — CHo — CH. — N — CH3
i ;
XCH2-CH2-CH-N-R2
worin R1 eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen R2 und R3 gemeinsam eine —(CHg)3- oder wobei R2, R3 und R4 obige Bedeutung besitzen und X — (CH2)4-Gruppe oder auch, falls R1 keinen Methylein Chlor- oder Bromatom bedeutet, kondensiert und 50 rest bedeutet, R2 ein Wasserstoffatom und R3 eine gegebenenfalls die Benzylmercaptogruppe reduktiv Methylgruppe bedeutet, in an sich bekannter Weise zur Sulfhydrylgruppe spaltet. auch gelangt, indem man Derivate von Phenthiazin-
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10-carbonsäurehalogeniden der allgemeinen Formel II,
-S-R1
daß bei Phenthiazinderivaten, die in 3-Stellung des Phenthiazingerüstes eine Äthylmercaptogruppe tragen, die adrenolytische Wirkung am stärksten ausgeprägt ist. Die nach dem vorliegenden Verfahren hergestellten 5 Substanzen können entweder per os in Dragees oder Tabletten oder auch parenteral, z. B. subcutan, verab- ; reicht werden.
CO Hai In den nachfolgenden Beispielen, die das Verfahren
erläutern, sind die Schmelz- und Siedepunkte unworin Hai für ein Chlor-, Brom- oder Jodatom steht, 10 korrigiert, mit einem Aminoalkanol der allgemeinen Formel III, Beisoiel 1
HO — CH2 — CH2 — CH-N — CH,
umsetzt und die so erhaltenen Ester der allgemeinen Formel IV,
CO-O-CH9-CH2-CH-N-CH,
IV
durch Erhitzen auf eine Temperatur von etwa 150 bis 2200C einer Kohlendioxydabspaltung unterwirft, wobei R1, R2 und R3 in den Formeln II, III und IV die gleiche Bedeutung besitzen wie in Formel I.
Die Ausführung des Verfahrens erfolgt beispielsweise so, daß man ein Alkylmercapto-phenthiazin-10-carbonsäurehalogenid der Formel II in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol, Xylol,
Zu einer Lösung von 115 g 3-Methylmercaptophenthiazin vom Schmelzpunkt 138 bis 140° C in 2250 ecm Benzol wird eine Lösung von 93 g Phosgen in 450 ecm Toluol bei Zimmertemperatur auf einmal zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird in einem Wasserbad während einer Stunde zum Sieden erwärmt. Nach weiteren 3 Stunden Sieden unter Rückfluß wird das Lösungsmittel unter vermindertem Druck verdampft und der Eindampfrückstand rasch aus lOOOccm siedendem absolutem Äthanol umkristallisiert, abgekühlt und abgenutscht. Das analysenreine 3-Methylmercapto-phenthiazin-lO-carbonsäurechlorid hat den Schmelzpunkt 122 bis 1240C.
Ein Gemisch von 25,0 g 3-Methylmercapto-phenthiazin -10 - carbonsäurechlorid, 23,2 g 1 - Methyl - 2 OS-hydroxyäthyl)-piperidin(Kp.760233°C) und 200 ecm Benzol wird während 15 Stunden bei 1200C Badtemperatur unter Rückfluß gekocht. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch zweimal mit je 70 ecm Wasser, dann mit 80 ecm i5%iger Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden noch mit 100 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit 30 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthalienalkalisch gemacht. Die ausgeschiedene Base wird in 300 ecm Benzol aufgenommen, die Benzolschicht mit 100 ecm Wasser gewaschen, über Pottasche ge
trocknet und unter vermindertem Druck eingedampft. Dichlorbenzol, Nitrobenzol, löst und mit einem 40 Der Eindampfrückstand wird in 180 ecm Isopropanol Aminoalkohol der Formel III, gegebenenfalls in einem gelöst und mit isopropanolischer Salzsäure bis zur der obigen Lösungsmittel gelöst, bei Zimmertempe- kongosauren Reaktion versetzt. Das ausgefallene ratur oder erhöhter Temperatur umsetzt und das Salz wird abgenutscht und aus 1600 ecm siedendem Reaktionsprodukt der Formel IV isoliert. Der Alkyl- Isopropanol umkristallisiert. Das analysenreine Hymercapto^phenthiazia-lO-carbonsäureester der Formel 45 drochlorid des 3-Methyhnercapto-phenthiazin-lO-car-IV wird alsdann auf Temperaturen von etwa 150 bis bonsäure -{ß- [N'- methylpiperidyl- (2')] -äthyl}- esters 22O0C erhitzt, wodurch Kohlendioxyd abgespalten schmilzt bei 197 bis 199°C unter Zersetzung und entwird. Gegebenenfalls kann die Reaktion in einem ge- hält 1J2 Mol Kristallwasser.
eigneten Lösungsmittel, wie Dichlorbenzol oder Nitro- Die Base wird hergestellt, indem man 5,7 g des
benzol, durchgeführt werden. Nach beendeter De- 5° obigen Hydrochloride in 100 ecm Wasser löst, mit carboxylierung werden die neuen Phenthiazinderivate 3n-Ammoniak phenolphthaleinalkalisch macht und der Formel I isoliert oder gegebenenfalls in ihre Salze die ausgefallene Base in 50 ecm Benzol aufnimmt, übergeführt. Nach Waschen der Benzollösung mit 25 ecm Wasser
Die nach dem neuen Verfahren hergestellten, bisher wird über Pottasche getrocknet, filtriert und im unbekannten basischen Phenthiazinderivate sind bei 55 Vakuum vom Lösungsmittel befreit. Der Eindampf-Zimmertemperatur ölig oder kristallin und bilden mit rückstand wird aus 300 ecm siedendem Petroläther anorganischen und organischen Säuren kristalline (Kp. 40 bis 6O0C) umkristallisiert. Die analysenreine beständige Salze. Base, der S-Methylmercapto-phenthiazm-lO-carbon-
Die verfahrensgemäß hergestellten Verbindungen säure-{j8-[N'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-ester, schmilzt besitzen mannigfaltige pharmakodynamische Eigen- 60 bei 77 bis 790C.
schäften. Hierbei ist ihre starke adrenolytische Wir- 4,99 g S-Methylmercapto-phenthiazin-lO-carbon-
kung charakteristisch, welche die des 3-Chlor-lO- säure-{/3-[N'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-ester werden {j5-[N'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-phentbJazins über- in einem Ölbad 1 Stunde bei 1800C und anschließend trifft (vgl. hierzu die Patentanmeldung S 52 942 IVd/ 4 Stunden bei 2000C unter dem Vakuum der Wasser-12p [deutsche Auslegeschrift 1 128 856]). Sie sollen 65 strahlpumpe erhitzt. Nach Beendigung der Kohlendeshalb in der Therapie zur Bekämpfung yon Erre- dioxydabspaltung wird der Kolbenrückstand im gungs- und Spannungszuständen bei psychischen Hochvakuum unter einem Druck von 0,02 mm Queck-Erkrankungen verwendet werden. Es hat sich gezeigt, silbersäule bei 228 bis 323 0C destilliert. Die analysen-
reine Base, das 3-Methylmercapto-10-{/S-[N'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-phenthiazin, siedet unter einem Druck von 0,02 mm Quecksilbersäule bei 230° C. Aus der vierfachen Menge siedendem Isopropanol umkristallisiert, ist der konstante Schmelzpunkt der Base 72 bis 74°C. Ausbeute: etwa 80% (immer berechnet vom Säurechlorid zum »decarboxylierten« Phenthiazin). 3 - Methylmercapto -10 - {ß- [N' - methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-phenthiazin-hydrochlorid: F. 158 bis 16O0C, sintert ab 153° C.
Beispiel 2
Zu einer Lösung von 146 g 3-Isopropylmercaptophenthiazin (F. 118 bis 120° C) in 1000 ecm Benzol wird eine Lösung von 106 g Phosgen in 450 ecm Toluol bei Zimmertemperatur auf einmal zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird in einem Wasserbad während einer Stunde zum Sieden erwärmt. Nach weiteren 3 Stunden Sieden unter Rückfluß wird das Lösungsmittel unter vermindertem Druck verdampft und der Eindampfrückstand in 51 Petroläther (Kp. 40 bis 60° C) warm aufgenommen und filtriert. Nach Einengen des Filtrats im Vakuum auf etwa 11 wird diese Lösung im Eiskasten über Nacht stehengelassen. Das Kristallisat wird abgenutscht und rasch aus 150 ecm warmem absolutem Äthanol umkristallisiert und abgekühlt. Das analysenreine 3-Isopropylmercapto-phenthiazin-10-carbonsäurechlorid schmilzt unter Zersetzung bei 62 bis 640C.
Ein Gemisch von 22,46 g 3-Isopropylmercaptophenthiazin-10-carbonsäurechlorid, 19,1 g l-Methyl-2-(iS-hydroxyäthyl>piperidin (Kp. 7 60:233 ° C) und 175 ecm Benzol wird während 15 Stunden bei 120° C Badtemperatur zum Sieden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch zweimal mit je 70 ecm Wasser, dann mit 75 ecm 15°/oiger Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden noch mit 75 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit 30 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthaleinalkalisch gemacht.
Die ausgeschiedene Base wird in 250 ecm Benzol aufgenommen, die Benzolschicht mit 75 ecm Wasser gewaschen, über Pottasche getrocknet und unter vermindertem Druck eingedampft. Der Eindampfrückstand wird in 150 ecm Isopropanol gelöst und mit isopropanolischer Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt. Das ausgefallene Salz wird abgenutscht und aus 225 ecm siedendem Isopropanol umkristallisiert. Das analysenreine Hydrochlorid des 3 - Isopropylmercapto - phenthiazin -10 - carbonsäure- {ß - [N' - methylpiperidyl - (2')] - äthyl} - esters schmilzt unter Zersetzung bei 115 bis 1170C nach Sintern bei 1000C.
24,31 g 3-Isopropylmercapto-phenthiazin-lO-carbonsäure - {/?- [N' - methylpiperidyl - (2')] - äthyl} - ester, hergestellt aus reinem Hydrochlorid, werden in einem Ölbad 1 Stunde bei ISO0C und anschließend 4 Stunden bei 2000C unter dem Vakuum der Wasserstrahlpumpe erhitzt. Nach Beendigung der Kohlendioxydabspaltung wird der Kolbenrückstand im Hochvakuum unter einem Druck von 0,005 mm Quecksilbersäule bei 222 bis 2250C destilliert. Die analysenreine Base, das 3-Isopropylmercapto-10-{ß~ [N'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-phenthiazin, siedet unter einem Druck von 0,005 mm Quecksilbersäule bei 2230C. Aus der dreifachen Menge siedendem Isopropanol umkristallisiert, ist der konstante Schmelzpunkt der Base 73 bis 750C. Ausbeute etwa 70%.
Beispiel 3
Ein Gemisch von 32,1 g 3-Äthylmercapto-phenthiazin-10-carbonsäurechlorid (F. 95 bis 97°C), 28,6 g l-Methyl-2-(/3-hydroxyläthyl)-piperidin (Kp.700 2330C) und 200 ecm Benzol wird" während 15 Stunden bei 1200C Badtemperatur unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit 70 ecm Wasser und dann zweimal mit je 150 ecm 15%iger Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden noch mit 40 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit 60 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthaleinalkaliseh gemacht. Die ausgeschiedene Base wird in 450 ecm Benzol aufgenommen, die Benzolschicht mit 60 ecm Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Eindampfrückstand wird in 70 ecm Isopropanol gelöst und mit isopropanolischer Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt. Das ausgefallene Hydroehlorid wird abfiltriert
so und aus 20 ecm siedendem Isopropanol umkristallisiert. Das analysenreine Hydrochlorid des 3-Äthylmercapto-phenthiazin-lO-carbonsäure-f/S-IN'-methylpiperidyl-(2')]-äthyl}-esters schmilzt unter Zersetzung bei 147 bis 149°C und enthält Va Mol Kristallwasser.
Die freie Base erhält man durch Versetzen der wäßrigen Lösung des Hydrochloride mit 3 n-Ammoniak bis zur phenolphthaleinalkalischen Reaktion, Aufnehmen der ausgefallenen Base mit Benzol und Eindampfen der getrockneten Benzollösung. Durch Decarboxylierung der Esterbase nach der imp< Beispiel 2 beschriebenen Methode gewinnt man 3-Äthylmercapto -10 - - [N' - methylpiperidyl - (2')]-äthyl}-phenthiazin. Kp.0,008 der reinen Base 2250C; Ausbeute etwa 80%· Pas Tartrat schmilzt bei 1350C unter Zersetzung, nach Sintern oberhalb 7O0C.
Beispiel 4
Ein Gemisch von 12,9 g 3-Äthylmercapto-phenthiazin-10-carbonsäurechlorid (F. 95 bis 97° C), 10,4 g l-Methyl-2-(jS-hydroxyäthyl)-pyrrolidin (Kp111 95 bis 96°C) und 100 ecm Benzol wird während 15 Stunden bei 12O0C Badtemperatur unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit 70 ecm Wasser und dann zweimal mit je 75 ecm 15%iger wäßriger Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden noch mit 60 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit 45 ecm 28%igem wäßrigem Ammoniak alkalisch gemacht. Die ausgeschiedene Base wird auf einmal in 750 ecm Benzol aufgenommen, die Benzolschicht mit 40 ecm Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Eindampfrückstand wird in 20 ecm Isopropanol gelöst und mit isopropanolischer Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt. Das ausgefallene Hydrochlorid wird abfiltriert und aus 100 ecm siedendem Isopropanol umkristallisiert. Das analysenreine Hydrochlorid des S-Äthylmercapto-phenthiazin-lO-carbonsäure - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')]-äthyl}-esters schmilzt bei 75 bis 77° C unter Zersetzung und enthält 1 Mol Kristallwasser. Das Salz schmilzt nach dem Trocknen im Hochvakuum bei 146 bis 148° C.
Die freie Base erhält man durch Versetzen der wäßrigen Lösung des Hydrochlorids mit 3 n-Ammoniak bis zur phenolphthaleinalkalischen Reaktion, Aufnehmen der ausgefallenen Base mit Benzol und Eindampfen der getrockneten Benzollösung. Durch Decarboxylierung der Esterbase nach der im Beispiel 2
7 8
beschriebenen Methode gewinnt man 3-Äthylmer- dampfrückstand wird mit der berechneten Menge capto - 10 - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')] - äthyl}- Fumarsäure in absolutem Äthanol aufgekocht, wophenthiazin. Kp.0,01 der reinen Base 213°C; Ausbeute nach beim Abkühlen das Salz kristallisiert. Das ausetwa 80%· Das Tartrat schmilzt bei 90°C unter gefallene Salz wird abfiltriert und aus absolutem Zersetzung, nach Sintern oberhalb 7O0C. 5 Äthanol rasch umkristallisiert. Das analysenreine
Fumarat des S-Äthylmercapto-phenthiazin-lO-carbon-
Beispiel 5 säure-(y-dimethylaminopropyl)-esters schmilzt bei 133
Ein Gemisch von 21,5 g 3-Methylmercapto-phen- bis 135°C und enthält 1 Mol Wasser. thiazin-10-carbonsäurechlorid (F. 122 bis 124° C), 4,45 g 3 - Äthylmercapto - phenthiazin -10 - carbon-
18,0 g l-Methyl-2-((S-hydroxyäthyl)-pyrrolidin (Kp.u i° säure-(y-dimethylaminopropyl)-ester werden unter 95 bis 960C) und 300 ecm Benzol wird während einem Druck von 15 mm Quecksilbersäule in einem 15 Stunden bei 1200C Badtemperatur unter Rückfluß Ölbad 1 Stunde auf 18O0C und anschließend 4Stunden zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das auf 200° C erhitzt. Nach Beendigung der Kohlen-Reaktionsgemisch mit 150 ecm Wasser und dann dioxydabspaltung wird der Rückstand im Hochmit 100 ecm 15%iger wäßriger Weinsäure aus- 15 vakuum unter einem Druck von 0,008 mm Queckgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden noch silbersäule bei 199 bis 201°C destilliert. Die analysenmit 100 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit reine Base, das 3-Äthylmercapto-10-(y-dimethylamino-35 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthalein- propyl)-phenthiazin, siedet unter einem Druck von alkalisch gemacht. Die ausgeschiedene Base wird auf 0,008 mm Quecksilbersäule bei 2000C. Ausbeute einmal in 250 ecm Benzol aufgenommen, die Benzol- 20 etwa 75%. 3-Äthylmercapto-10-(y-dimethylaminoschicht mit 150 ecm Wasser gewaschen, über Natrium- propyl)-phenthiazintartrat F. 117 bis 119° C (Zersulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft.^ Der Setzung), nach Sintern oberhalb 110° C. Eindampfrückstand wird aus 80 ecm 95°/oigem Äthanol kristallisiert. Nach dem Umkristallisieren aus Beispiel 7 50 ecm 95%igem Äthanol erhält man die analysen- 25
reine Base, den S-Methylmercaptophenthiazin-lO-car- Ein Gemisch von 15,0 g 3-Isopropylmercapto-
bonsäure - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')] - äthyl}- phenthiazin-lO-carbonsäurechlorid (F. 62 bis 640C), ester (F. 101 bis 1030C). 9,2 g y-Dimethylaminopropanol und 150 ecm Benzol
17,8 g reine Base werden in 100 ecm absolutem wird während 15 Stunden bei 1200C Badtemperatur Äthanol gelöst und mit äthanolischer Salzsäure bis 3° unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Abzur kongosauren Reaktion versetzt. Das ausgefallene kühlen wird das Reaktionsgemisch mit 120 ecm Hydrochlorid wird abgenutscht und aus 150 ecm Wasser und dann mit 75 ecm 15%iger wäßriger siedendem absolutem Äthanol umkristallisiert. Das Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge analysenreine Hydrochlorid des 3-Methylmercapto- werden mit 80 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt phenthiazin - 10 - carbonsäure - {ß - N' - methylpyrro- 35 mit 25 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthalidyl-(2')]-äthyl}-esters schmilzt bei 205 bis 2070C leinalkalisch gemacht. Die ausgeschiedene Base wird unter Zersetzung. auf einmal in 250 ecm Benzol aufgenommen, die
20,0 g 3 - Methylmercapto - phenthiazin - 10 - car- Benzolschicht mit 120 ecm Wasser gewaschen, über bonsäure - {ß - [N' - methylpyrrolidyl - (2')] - äthyl}- Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingeester werden unter einem Druck von 15 mm Queck- 40 dampft. Der Eindampf rückstand wird in 60 ecm silbersäule in einem Ölbad 1 Stunde auf 18O0C und absolutem Äthanol gelöst und mit äthanolischer anschließend 4 Stunden auf 2000C erhitzt. Nach Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt. Beendigung der Kohlendioxydabspaltung wird der Das ausgefallene Hydrochlorid wird abfiltriert und Rückstand im Hochvakuum unter einem Druck von aus siedendem absolutem Äthanol umkristallisiert. 0,008 mm Quecksilbersäule bei 208 bis 210° C destil- 45 Das analysenreine Hydrochlorid des 3-Isopropylliert. Die analysenreine Base, das 3-Methylmercapto- mercapto - phenthiazin - 10 - carbonsäure - (γ-äi-10 - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')] - äthyl} - phen- methylaminopropyl)-esters schmilzt unter Zersetzung thiazin, siedet unter einem Druck von 0,008 mm bei 180 bis 182°C.
Quecksilbersäule bei 2090C. Ausbeute etwa 70%· 15,0 g 3 - Isopropylmercapto - phenthiazin - 10-car-
3 - Methylmercapto - 10 - {ß - [N' - methylpyrro- 50 bonsäure-(y-dimethylaminopropyl)-ester werden unter lidyl - (2')] - äthyl} - phenthiazin - tartrat: F. 115°C. einem Druck von 15 mm Quecksilbersäule in einem Zersetzung, nach Sintern oberhalb 700C. Ölbad 1 Stunde auf 1800C und anschließend 4 Stunden
_ . . t auf 2000C erhitzt. Nach Beendigung der Kohlen-
Beispiel ö dioxydabspaltung wird der Rückstand im Hoch-
32,lg3-Äthylmercapto-phenthiazin-10-carbonsäure- 55 vakuum unter einem Druck von 0,01mm Queckchlorid (F. 95 bis 97°C), 20,6 g y-Dimethylamino- silbersäule bei 197 bis 1990C destilliert. Die analysenpropanol (Kp.76O 163 bis 164°C) und 300 ecm Benzol reine Base, das 3-Isopropylmercapto-10-(y-dimethylwerden während 15 Stunden bei 12O0C Badtemperatur aminopropyl)-phenthiazin, siedet unter einem Druck unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Ab- von 0,01mm Quecksilbersäule bei 1980C. Ausbeute kühlen wird das Reaktionsgemisch einmal mit 100 ecm 60 etwa 70%·
Wasser, dann zweimal mit je 100 ecm 15%iger wäß- Beim Versetzen einer Lösung von 15,0 g Base in
riger Weinsäure ausgeschüttelt. Die Auszüge werden 150 ecm absolutem Äthanol mit einer Lösung von mit insgesamt 40 ecm Benzol ausgeschüttelt und 5,3 g Oxalsäure in 150 ecm absolutem Äthanol erhält dann mit 40 ecm 28%igem Ammoniak alkalisch man das Oxalat. Nach dem Umkristallisieren aus gemacht. Die ausgeschiedene Base wird auf einmal 65 900 ecm Methanol erhält man das analysenreine in 900 ecm Benzol aufgenommen, die Benzollösung Oxalat des 3-Isopropylmercapto-10-(y-dimethylaminomit 60 ecm Wasser gewaschen, über Natriumsulfat propyl)-phenthiazins (Zersetzungsprodukt 206 bis getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Ein- 2080C). 3 - Isopropylmercapto - 10 - - dimethyl-
aminopropyl) - phenthiazin - tartrat - halbhydrat: F. 9O0C (Zersetzung), nach Sintern oberhalb 6O0C.
Beispiel 8
Ein Gemisch von 15,0 g S-Isopropylmercapto-phenthiazin-lO-carbonsäurechlorid, 11,5 g 1-Methyl-2-(|ß-hydroxyäthyl)-pyrrolidin und 250 ecm Benzol wird während 15 Stunden bei 120° C Badtemperatur unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit 120 ecm ίο Wasser und dann mit 75 ecm 15°/0iger wäßriger Weinsäure ausgeschüttelt. Die gesammelten Auszüge werden mit 80 ecm Benzol ausgeschüttelt und zuletzt mit 25 ecm konzentrierter Natronlauge phenolphthaleinalkalisch gemacht. Die ausgeschiedene Base wird auf einmal in 250 ecm Benzol aufgenommen, die Benzolschicht mit 120 ecm Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum verdampft. Der Eindampfrückstand wird in 60 ecm absolutem Äthanol gelöst, mit äthanolischer Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion versetzt und dann mit 60 ecm Äther versetzt. Das auskristallisierte Hydrochlorid wird in 35 ecm warmem Äthanol gelöst, filtriert und das warme Filtrat mit 70 ecm Äther versetzt. Das analysenreine Hydrochlorid des 3-Isopropylmercaptophenthiazin -10 - carbonsäure - {β - [N' - methylpyrrolidyl-(2')]-äthyl}-esters schmilzt bei 179 bis 1810C unter Zersetzung.
20,0 g 3 - Isopropylmercapto - phenthiazin-10-carbonsäure - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')] - äthyl}-ester werden unter einem Druck von 15 mm Quecksilbersäule in einem Ölbad 1 Stunde auf 18O0C und anschließend 4 Stunden auf 2000C erhitzt. Nach Beendigung der Kohlendioxydabspaltung wird der Rückstand im Hochvakuum unter einem Druck von 0,008 mm Quecksilbersäule bei 216 bis 218°C destilliert. Die analysenreine Base, das 3-Isopropylmercapto - 10 - - [N' - methylpyrrolidyl - (2')]-äthyl}-phenthiazin, siedet unter einem Druck von 0,008 mm Quecksilbersäule bei 217° C. Ausbeute etwa 70%· 3 - Isopropylmercapto - 10 - {ß - [N' - methylpyrrolidyl - 2')] - äthyl} - phenthiazin - tartrat - halbhydrat: F. 9O0C (Zersetzung), nach Sintern oberhalb 7O0C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Abänderung des Verfahrens zur Herstellung von in 3-Stellung durch schwefelhaltige Gruppen substituierten Phenthiazinderivaten der allgemeinen Formel I,
    45
    CH2 — CH2 — CH-N — CH.,
    R2
    50
    55
    worin R1 eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, R2 und R3 gemeinsam eine —(C H^3- oder — (CH2)4-Gruppe oder auch, falls R1 keinen Methylrest bedeutet, R2 ein Wasserstoffatom und R3 eine Methylgruppe bedeutet, gemäß Patentanmeldung S 52942 IVd/12p (deutsche Auslegeschrift 1 128 856), dadurch gekennzeichnet, daß man Derivate von Phenthiazin-10-carbonsäurehalogeniden der allgemeinen Formel II,
    -/ N χ
    CO — Hal
    -S-R1
    worin Hai für ein Chlor-, Brom- oder Jodatom steht, mit einem Aminoalkanol der allgemeinen Formel III,
    HO — CHo — CH2 — CH-N — CH,
    III
    umsetzt und die so erhaltenen Ester der allgemeinen Formel IV,
    -S-R1
    CO-O-CH2-CH2-CH-N-CH3
    IV
    durch Erhitzen auf eine Temperatur von etwa 150 bis 220° C einer Kohlendioxydabspaltung unterwirft, wobei R1, R2 und R3 in den Formeln II, III und IV die gleiche Bedeutung besitzen wie in Formel I.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Patentschrift Nr. 939 630.
    In Betracht gezogene ältere Patente:
    Deutsches Patent Nr. 1 058 998.
    20Ϊ 620/308 7.62
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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE939630C (de) * 1953-10-25 1956-03-01 Basf Ag Verfahren zur Herstellung von heterocyclischen Verbindungen mit ringstaendiger Iminogruppe, die durch basische Gruppen substituiert ist
DE1058998B (de) 1955-11-25 1959-06-11 Rhone Poulenc Sa Verfahren zur Herstellung von Phenthiazinderivaten

Patent Citations (2)

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE939630C (de) * 1953-10-25 1956-03-01 Basf Ag Verfahren zur Herstellung von heterocyclischen Verbindungen mit ringstaendiger Iminogruppe, die durch basische Gruppen substituiert ist
DE1058998B (de) 1955-11-25 1959-06-11 Rhone Poulenc Sa Verfahren zur Herstellung von Phenthiazinderivaten

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