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DE1125933B - Verfahren zur Herstellung von 7-(ª‰-Hydroxypropyl)-theophyllin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 7-(ª‰-Hydroxypropyl)-theophyllin

Info

Publication number
DE1125933B
DE1125933B DES66374A DES0066374A DE1125933B DE 1125933 B DE1125933 B DE 1125933B DE S66374 A DES66374 A DE S66374A DE S0066374 A DES0066374 A DE S0066374A DE 1125933 B DE1125933 B DE 1125933B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
theophylline
hydroxypropyl
reaction
propylene oxide
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES66374A
Other languages
English (en)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ADOLF SEEBACH VORM C H OTTO DR
Original Assignee
ADOLF SEEBACH VORM C H OTTO DR
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ADOLF SEEBACH VORM C H OTTO DR filed Critical ADOLF SEEBACH VORM C H OTTO DR
Publication of DE1125933B publication Critical patent/DE1125933B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/505Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim
    • A61K31/519Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim ortho- or peri-condensed with heterocyclic rings
    • A61K31/52Purines, e.g. adenine
    • A61K31/522Purines, e.g. adenine having oxo groups directly attached to the heterocyclic ring, e.g. hypoxanthine, guanine, acyclovir
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D473/00Heterocyclic compounds containing purine ring systems
    • C07D473/02Heterocyclic compounds containing purine ring systems with oxygen, sulphur, or nitrogen atoms directly attached in positions 2 and 6
    • C07D473/04Heterocyclic compounds containing purine ring systems with oxygen, sulphur, or nitrogen atoms directly attached in positions 2 and 6 two oxygen atoms
    • C07D473/06Heterocyclic compounds containing purine ring systems with oxygen, sulphur, or nitrogen atoms directly attached in positions 2 and 6 two oxygen atoms with radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached in position 1 or 3
    • C07D473/08Heterocyclic compounds containing purine ring systems with oxygen, sulphur, or nitrogen atoms directly attached in positions 2 and 6 two oxygen atoms with radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached in position 1 or 3 with methyl radicals in positions 1 and 3, e.g. theophylline

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Description

DEUTSCHES
PATENTAMT
S66374IVd/12p
ANMELDETAG: 21. DEZEMBER 1959
BEKANNTMACHUNG DER ANMELDUNG UNDAUSGABE DER AUSLEGESCHRIFT: 22. MÄRZ 1962
Die Erfindung betrifft ein neues vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin.
7-f/?-Hydroxypropyl)-theophyllin findet als Arzneimittel, insbesondere als Therapeutikum z. B. zur Beeinflussung der Gefäß- und Ausscheidungsorgane Verwendung.
Es ist bekannt, 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin durch Umsetzung von Theophyllin mit einem 1 -Halogenpropanol-(2) in alkalischer wäßriger Lösung herzustellen. Dieses Verfahren weist jedoch den Nachteil auf, daß das Verfahrensprodukt auf Grund seiner großen Wasserlöslichkeit nur unvollständig kristallisiert.
Aus der deutschen Patentschrift 193 799 ist ferner bekannt, daß sich oxyalkylsubstituierte Derivate von Xanthinbasen durch Umsetzung von Alkylenoxyden oder Glycolen mit solchen Xanthinbasen, die in den Imidgruppen vertretbare Wasserstoffatome enthalten, im geschlossenen Gefäß bei erhöhter Temperatur herstellen lassen. Wendet man diese Umsetzung auf gewöhnliches Theophyllin und Propylenoxyd an, so wird 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin nur in geringer Ausbeute und in unreiner Form erhalten.
Es wurde nun gefunden, daß sich 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin aus Theophyllin und Propylenoxyd bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur in Abwesenheit von Lösungsmitteln in ausgezeichneter Ausbeute und großer Reinheit herstellen läßt, wenn man als Ausgangsmaterial kristallwasserfreies Theophyllin verwendet.
Bei der Durchführung des Verfahrens wird Propylenoxyd mit etwa der äquivalenten oder einer geringeren Menge Theophyllin umgesetzt, wobei Während der Umsetzung für Durchmischung der Reaktionskomponenten gesorgt wird. Die Reaktionstemperatur liegt zweckmäßigerweise zwischen 120 und 200° C und vorzugsweise zwischen 130 und 180° C.
Überraschenderweise hat sich gezeigt, daß nach dem erfindungsgemäßen Verfahren 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin mit einer Reinausbeute von mehr als 80% erhalten wird, während sich nur etwa 5% 7-(/?-Hydroxyisopropyl)-theophyllin bilden und sich beide Verbindungen überdies einfach gewinnen lassen. Das direkt erhaltene 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin weist hierbei bereits eine Reinheit auf, die derjenigen von Feinchemikalien entspricht, so daß eine wiederholte Umkristallisation nicht erforderlich ist.
Die Einfachheit des erfindungsgemäßen Verfahrens, das Vermeiden eines größeren Propylenoxydüber-Verfahren zur Herstellung von 7-( j3-Hydroxypropyl)-theophyllin
Anmelder:
Dr. Adolf Seebach vorm. C. H. Otto, Zürich (Schweiz)
Vertreter:
Dr.-Ing. Dr. jur. F. Lehmann, Patentanwalt, München 5, Papa-Schmid-Str. 1
Beanspruchte Priorität: Schweiz vom 30. Dezember 1958 (Nr. 67 846)
Schusses und der Wegfall eines Lösungsmittels verleihen dem erfindungsgemäßen trockenen Verfahren eine überlegene Wirtschaftlichkeit gegenüber dem bekannten nassen Herstellungsverfahren, bei welchem Theophyllin mit einem l-Halogenpropanol-(2) in alkalischer Lösung umgesetzt wird. Gegenüber der Umsetzung von kristallwasserhaltigem Theophyllin mit Propylenoxyd besitzt das erfindungsgemäße Verfahren den Vorteil, daß das gewünschte Verfahrensprodukt in viel höherer Ausbeute und viel höherer Reinheit erhalten wird. So wurde beispielsweise bei 7stündiger Umsetzung von Theophyllin · 1 H2O mit 7 Mol Propylenoxyd bei 130° C und 13 atü nach Umkristallisieren des Rohprodukts aus Isopropanol 7- (/?- Hydroxypropyl)- theophyllin vom Schmelzpunkt 129/130 bis 131° C in einer Ausbeute von nur 66% der Theorie erhalten, während die erfindungsgemäße Umsetzung von kristallwasserfreiem Theophyllin unter den gleichen Bedingungen 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin vom Schmelzpunkt 131 bis 132° C in einer Ausbeute von 83,2% der Theorie lieferte; ein Mischschmelzpunkt dieses Produktes mit authentischem 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin ergab keine Depression.
Die gleichen Verfahrensverbesserungen bei Verwendung von kristallwasserfreiem Theophyllin gegenüber der Verwendung von kristallwasserhaltigem Theophyllin zeigten sich auch bei Verwendung eines Überschusses an Propylenoxyd von nur 20%, wobei in diesem Falle bei der erfindungsgemäßen Arbeits-
209 520/420
weise eine noch bessere Reinheit des Produkts erzielt wurde.
Das folgende Beispiel erläutert die Erfindung.
Beispiel
36 Gewichtsteile wasserfreies Theophyllin und 13,9 Gewichtsteile Propylenoxyd (20% Überschuß gegenüber der Theorie) werden im Autoklav während 4 bis 12 Stunden unter Rühren auf 135° C erhitzt. Bei Einsetzen der exothermen Reaktion steigt die Temperatur des Reaktionsgutes kurzzeitig bis auf 175° C. Die zunächst flüssige Reaktionsmasse kristallisiert rasch. Sie wird nach kurzem Trocknen aus etwa 100 Volumteilen Äthanol umkristallisiert, wobei 40,5 Gewichtsteile — das sind 85% der Theorie — reines 7- -Hydroxypropyl)- theophyllin erhalten werden. Schmelzpunkt 132 bis 133° C.
In der Mutterlauge finden sich unter anderem etwa 5% der Theorie an 7-(/?-Hydroxyisopropyl)-theophyllin. Dieses läßt sich durch Einengen und Umkristallisieren aus Isopropanol in reiner Form mit einem Schmelzpunkt von 205 bis 206° C erhalten.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von 7-(/?-Hydroxypropyl)-theophyllin aus Theophyllin und Propylenoxyd bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur in Abwesenheit von Lösungsmitteln, dadurch gekennzeichnet, daß kristallwasserfreies Theophyllin als Ausgangsverbindung verwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung bei Temperaturen zwischen 120 und 200° C vorgenommen wird.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 193 799;
»Archiv für Pharmazie«, Bd. 29 (1959), S. 234 bis 238.
Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist ein Prioritätsbeleg ausgelegt worden.
Q 209 520/420 3.62
DES66374A 1958-12-30 1959-12-21 Verfahren zur Herstellung von 7-(ª‰-Hydroxypropyl)-theophyllin Pending DE1125933B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1125933X 1958-12-30

Publications (1)

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DE1125933B true DE1125933B (de) 1962-03-22

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DES66374A Pending DE1125933B (de) 1958-12-30 1959-12-21 Verfahren zur Herstellung von 7-(ª‰-Hydroxypropyl)-theophyllin

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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE193799C (de) *

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE193799C (de) *

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