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DE1119235B - Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor - Google Patents

Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor

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Publication number
DE1119235B
DE1119235B DEI16767A DEI0016767A DE1119235B DE 1119235 B DE1119235 B DE 1119235B DE I16767 A DEI16767 A DE I16767A DE I0016767 A DEI0016767 A DE I0016767A DE 1119235 B DE1119235 B DE 1119235B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
anode
cathode
cell
fluorine
distance
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEI16767A
Other languages
English (en)
Inventor
Albert Davies
Alfred John Rudge
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Imperial Chemical Industries Ltd
Original Assignee
Imperial Chemical Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Imperial Chemical Industries Ltd filed Critical Imperial Chemical Industries Ltd
Publication of DE1119235B publication Critical patent/DE1119235B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/17Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)

Description

  • Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor Die Erfindung bezieht sich auf eine verbesserte Elektrolysezelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor aus einer Schmelze saurer Kaliumfluoride.
  • Die deutsche Patentschrift 869 049 beschreibt eine Fluorelektrolysezelle mit einer Gasscheidewand, bei welcher die Anode in ihrem oberen Teil einen geringeren Querschnitt aufweist als in dem unteren, der Kathode als Arbeitsfläche gegenüberliegenden Teil. Die Gasscheidewand befindet sich nur vor dem dünneren Anodenteil. Bei einer derartigen Zellenkonstruktion ist die Anode infolge ihrer besonderen Gestaltung mechanisch sehr empfindlich und außerdem einer überhitzungsgefahr ausgesetzt.
  • Es ist schon vorgeschlagen worden, eine Fluorelektrolysezelle mit einer im wesentlichen senkrechten festen Kohleanode von im wesentlichen einheitlichem Querschnitt und einer Scheidewand von üblicher einfacher und kräftiger Ausführung bei Strorndichten von bis zu beispielsweise 0,17 Amp/cm2 bei einem wesentlich geringeren Anoden-Kathoden-Abstand, als bisher aus Sicherheitsgründen für unbedingt notwendig gehalten wurde, in vollkommen sicherer, zuverlässiger und wirtschaftlicher Weise zu betreiben, wenn unter anderem die Anode eine Durchlässigkeit von beispielsweise zwischen 0,33 und 10 Durchlässigkeit hat, definiert als Liter Luft pro Quadratzentimeter Oberfläche, welche durch 2,54 cm dickes Anodenmaterial pro Minute bei einem angewandten Druck von 5 cm Wassersäule durchtreten. Die Durchlässigkeit wird an Zylindern von 2,54 cm Durchmesser und 2,54 cm Länge, welche in einem Gummihalter fest eingespannt sind, bestimmt, wobei das Mittel der Messungen der Luftmengen, welche durch zwei rechtwinklig zueinander aus demselben Block geschnittene Zylinder unter Anwendung eines Drucks entsprechend 5 cm Wassersäule hindurchtreten, zur Berechnung der Durchlässigkeit verwendet wird. Gewöhnliche Elektrodenkohle hat, auf diese Weise gemessen, eine Durchlässigkeit von 0,015 und ist zur Durchführung des vorgeschlagenen Verfahrens ungeeignet.
  • Weiterhin ist unter anderem eine Elektrolysezelle vorgeschlagen unter Verwendung einer im wesentlichen senkrechten, festen, gasdurchlässigen Kohleanode von im wesentlichen einheitlichem Querschnitt in Verbindung mit einer gasundurchlässigen Scheidewand, welche die Anode vollständig umgibt, ohne mit ihr in Kontakt zu stehen. Es werden Stromdichten von beispielsweise 0,015 bis 0,17 Amp/crif2 angewendet sowie effektive Längen der Anode und Kathode von beispielsweise 46 cm in einer Zelle, in welcher der waagerechte Abstand der Kathode und der Anoden und Kathode unterhalb der Höhe der Scheidewand verändert wird und sich der obere Teil der Anode oberhalb der Höhe des oberen Teiles der Kathode und teilweise oder völlig unterhalb der Oberfläche des Elektrolyten befindet, wobei der waagerechte Abstand zwischen Anode und Kathode zwischen 0,95 und 2,8 cm beträgt und wenigstens das untere Ende der Scheidewand sich in einem waagerecht gemessenen Abstand von der Anode von höchstens 0,95 cm und vorzugsweise von 0,16 bis 0,95 cm befindet und ihr an keiner Stelle näher als 0,16 cm kommt. Die gasdurchlässige Kohleanode soll wenigstens eine solche Gasdurchlässigkeit haben, daß bei der angewandten Stromdichte unter anderem keine Blasen von freiern Fluor entwickelt werden. Die Durchlässigkeit soll ungefähr 10 betragen.
  • Die bekannten bzw. vorgeschlagenen Zellen befriedigen jedoch noch nicht hinsichtlich der Stromausbeute bei Elektrolyten mit einem Gehalt von Verunreinigungen, insbesondere Wasser oder Nickel, sowie hinsichtlich der Reinheit des erzeugten Fluors.
  • Zweck der Erfindung sind Verbesserungen, wodurch Elektrolysezellen der erwähnten Typen bei höherer Belastung betrieben und so eine größere Fluorerzeugung pro Apparateeinheit erzielt und weiterhin Fluor mit vermindertem Fluorwasserstoffgehalt erzeugt werden kann.
  • Es wurde nun gefunden, daß die Zellenbelastung einer Elektrolysezelle der letzterwähnten Art erhöht und dadurch die Konzentration von Fluorwasserstoff in dem entwickelten Fluor vermindert werden kann, wenn die Konstruktion der Kathode das Umpumpen eines Kühlmittels in ihr gestattet und eine Wärmeabgabe von den Wänden der Zelle, z. B. durch Wasserkühlung dieser Wände, zuläßt.
  • Erfindungsgemäß ist eine Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor unter Verwendung geschmolzener saurer Kaliumfluoride als Elektrolyte, bestehend aus einem elektrisch leitenden Elektrolytgefäß mit einer im wesentlichen senkrechten gasdurchlässiggen Kohleanode und einer diese, ohne sie zu berühren, in ihrem oberen Teil umgebenden, unter die Elektrolytob--rfläche tauchenden Gasglocke zur Trennung der an der Anode und Kathode entwickelten Gase, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohleanode einem im wesentlichen gleichförmigen Querschnitt aufweist, daß die Kathode den unteren Teil der Anode unterhalb der Gasglocke in einem Abstand von 13 bis ,8 mm umgibt und zur Durchleitung von Kühlflüssigkeit eingerichtet ist und daß der Abstand wenigstens des unteren Endes der Gasglocke von der Anode nicht mehr als 11 mm beträgt.
  • Um sicherzustellen, daß die genannte Scheidewand mit der Anode nicht in Kontakt steht, ist es manchmal erwünscht, innerhalb des Elektrolyten zwischen weniastens dem unteren Ende der Scheidewand und der Anode ein Isoliermaterial anzubringen.
  • Falls der Elektrolyt irgendeine wesentliche Menge von Nickelsalzen, beispielsweise 0,003 bis 0,01 Nikkelsalze, berechnet als Nickel, welche beispielsweise von nickelhaltigen Teilen der Elektrolysezelle herrühren können, enthält, soll der Elektrolyt zur erfolgreichen Durchführung des bevorzugten Verfahrens der Erfindung, außerdem wesentliche Feuchtigkeitsspuren enthalten.
  • Für diese bevorzugteAusführungsform erscheint es auch oft erwünscht, daß der Elektrolyt Spuren von Feuchtigkeit oder Nickelsalzen enthält, um ein Fluor mit niedrigem Gehalt an Fluorwasserstoffsäure zu gewinnen.
  • Im allgemeinen soll bei Anwesenheit von Nickelsalzen im Elektrolyten der Abstand zwischen Anode und Kathode vorzugsweise zwischen 3,2 und 3,8 cm betragen und der Abstand des unteren Endes der Scheidewand von der Anode so gewählt werden, daß keine unerwünschte große Menge Fluor in den Kathodenraum und keine unerwünscht große Menge Wasserstoff in den Anodenraum der Zelle gelangen.
  • Es scheint, daß das Vorhandensein von Nickelsalzen im Elektrolyten in beispielsweise den obenerwähnten Konzentrationen während der Elektrolyse zu einer höheren Konzentration der Nickelsalze an der Anodenoberfläche führt.
  • Mit anderen Worten scheint die Beziehung zwischen der Entwicklung von Fluorblasen und der Gegenwart von Nickelsalzen undloder Wasser im -eschmolzenen Elektrolyten Kaliumfluorid/Fluorwasserstoff der angegebenen Zusammensetzung folgende zu sein: 1. Wenn ein Nickelsalz ohne Anwesenheit von Wasser vorhanden ist, kann sich leicht Fluor von der Kohlenstoffanode in Form freier Blasen lösen und unter Umgehung der Scheidewand in den Wasserstoffraum gelangen. Die Scheidewand muß deshalb aenügend weit von der Anode angeordnet sein, um sie zu fanoren. Andererseits darf die Scheidewand nicht so nahe der Kathode sein, daß sie den Eintritt von Wasserstoff in den Anodenraum gestattet.
  • 2. Bei Abwesenheit von Nickelsalzen treten im wesentlichen keine freien Fluorblasen an der Anode auf, und die Scheidewand kann nur 0,16 cm von der Anode entfernt sein.
  • 3. Falls ein Nickelsalz zusammen mit genügend Wasser anwesend ist, werden im wesentlichen keine freien Fluorblasen gebildet, und die Scheidewand kann nur 0,16 cm von der Anode entfernt sein.
  • 4. Wenn im wesentlichen keine freien Fluorblasen entstehen, kann die Stromausbeute sogar nahezu 100% betragen, jedoch kann der Gehalt an Fluorwasserstoff im Fluor hoch sein.
  • Die gasdurchlässige Kohleanode muß wenigstens eine solche Gasdurchlässigkeit haben, daß unter anderem keine freien Fluorblasen bei der Betriebsstromdichte entwickelt werden können. Gewöhnliche Mektrodenkohle, welche eine Durchlässigkeit von nur ungefähr 0,015 hat, ist zur Durchführung der Erfindung ungeeignet und wird für die Zwecke der vorliegenden Erfindung als undurchlässig betrachtet.
  • Die Durchlässigkeit sollte vorzugsweise ungefähr 10 betragen.
  • Der Ausdruck effektive Anodenlänge bezeichnet den Teil der Anodenlänge, welcher unterhalb der Gasscheidewand. und gegenüber der effektiven Kathodenlänge liegt.
  • Die Stromdichte wird bestimmt bezüglich des Teils der Anodenoberfläche, welcher sich direkt gegenüber der Kathode befindet.
  • Der Ausdruck Polarisierunc, bezeichnet hier einen Zustand, in welchem bei gleichbleibender Spannung der durch die Zelle fließende Strom plötzlich oder allmählich auf einen kleinen Bruchteil des bei normaler Arbeitsweise der Zelle fließenden Stroms absinkt. Diese Erscheinung kann vorübergehend oder dauernd sein und ist im wesentlichen ein Anodenphänomen.
  • Wenn bei der elektrolytischen Herstellung von Fluor mit der erfindungsgemäßen Zelle bei einer Temperatur von 80 bis 1051 C, vorzugsweise 80 bis 85' C, die geschmolzene Mischung von Kaliumfluorid und Fluorwasserstoff miteinerZusammensetzun- von im wesentlichen KF 1,8 HF bis KF 2,2 HF im wesentlichen trocken und frei von Nickelsalzen ist oder eine wesentliche Menge von Nickelsalzen und/oder wesentliche Spuren von Feuchtigkeit enthält, besteht die elektrolytische Zelle beispielsweise in einem Gefäß aus elektrisch leitfähigem Material, worin der Fluor enthaltende flüssige Elektrolyt enthalten ist, einer im wesentlichen senkrechten festen gasdurchlässigen Kohleanode von im wesentlichen einheitlichem Querschnitt und einer Gasdurchlässigkeit von beispielsweise zwischen 0,33 und 10, welche in ihrem oberen Teil von einer gasundurchlässigen Scheidewand, die unter die Oberfläche des Elektrolyten taucht, umgeben ist und einer im unteren Teil des Gefäßes angeordneten, vollständig untergetauchten Kathode, die beispielsweise in Form einer Rohrspirale den Durchtritt einer Kühlflüssigkeit gestattet. Das Zellengefäß ist unterhalb der genannten Scheidewand vorzugsweise mit Einrichtungen zur Erhitzung und Kühlung seines Inhalts versehen. Ferner soll dabei der waagerechte Abstand zwischen Anode und Kathode 1,27 bis 3,8 cm betragen, die Scheidewand zumindest mit ihrem unteren Ende sich der Anode bis auf einen waa gerechten Abstand von 0,16 bis 0,32 cm, an keiner Stelle weniger als 0, 16 cm nähern und die Kathode vorzugsweise in metallischer, elektrischer Verbindung mit dem genannten Gefäß stehen.
  • Die Größe des Abstandes von Anode zu Scheidewand steht in Beziehung zum gewünschten Elektrodenabstand. So erfordert ein kleiner Elektrodenabstand nur einen kleinen Anoden-Scheidewand-Zwischenraum, jedoch kann jeder hierin erwähnte Elektrodenabstand oberhalb des Minimums mit dem kleinsten angegebenen Anodenzwischenraum verwendet werden.
  • Wenn jedoch die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendete geschmolzene Mischung im wesentlichen trocken ist und wesentliche Mengen von Nickelsalzen enthält, kann die Form der Elektrolysezelle so abgeändert werden, daß der waagerechte Ab- stand zwischen Anode und Kathode 3,18 bis 3,8 cm und der Abstand zwischen wenigstens dem unteren Ende der Scheidewand und der Anode 0,16 bis höchstens 1,1 cm beträgt.
  • Vorzugsweise soll die Scheidewand in der erwähnten Ausgestaltung der Elektrolysezelle, wenn der Ab- stand von Scheidewand und Anode im untersten Bereich liegt, d. h. wenn wenigstens das untere Ende der Scheidewand 0,16 bis 0,32 cm von der Anode entfernt ist, eine nach unten und innen vorspringende Fläche oder Wölbung haben, welche so geformt ist, daß von der Kathode aufsteigender und die Scheidewand berührender Wasserstoff von der Anode weg -i2ch oben und außen geleitet wird. Die Kathode soll, wie in der obenerwähnten Ausführung der Elektrolysezelle, vorzugsweise vollständig unterhalb der Gasscheidewand angeordnet sein. Der senkrechte Ab- stand vom oberen Teil der Kathode zum unteren Ende der Scheidewand ist nicht kritisch, muß jedoch ausreichend sein, um ein leichtes Entweichen des in dem Raum zwischen Anode und Kathode entwickelten Wasserstoffs zu gestatten. Es ist einleuchtend, daß bei unzureichendem senkrechtem Abstand bei Anwendung einer hohen Stromdichte die Möglichkeit einer besonders heftigen Wasserstoffentwicklung und infolgedessen einer Ansammlung von Wasserstoffblasen innerhalb dieses Raums besteht, so daß die Gefahr, daß Wasserstoff den Weg in den Anodenraum findet, vergrößert wird. Der notwendige senkrechte Abstand von Kathode und Scheidewand wird daher nicht nur durch die räumliche Anordnung von Anode, Kathode und Scheidewand zueinander, sondern auch durch das Anodenmaterial und die angewandte Stromdichte beeinflußt. Dieser senkrechte Abstand ist jedoch nicht von besonderer Bedeutung, und man macht ihn zweckmäßigerweise ungefähr gleich groß wie den Elektrodenabstand.
  • Die Anode, Kathode und Scheidewand können von zylindrischer oder anderer Form, beispielsweise mit rechteckigem, quadratischem oder sogar sechseckigem Querschnitt sein.
  • Wenn man mit so kleinen Abständen zwischen den Elektroden und der Scheidewand, wie oben erwähnt, arbeitet, ist eine starke und genaue Konstruktion insbesondere der Gasscheidewand von erheblicher Bedeutung. Ein geeigneter Typ von Scheidewand, der in Verbindung mit einer Anode von zylindrischem Querschnitt verwendet werden kann, ist ein Hohlzylinder aus Metall mit einer nach innen weisenden Verjüngung, welche sieh von dem unteren Ende so weit nach innen erstreckt, daß ein Spalt der gewünschten Größe zwischen ihr und der Anode bleibt. Der Spalt zwischen Anode und Scheidewand wird in diesem Fall von der Innenseite der Verjüngung zur Anodenoberfläche gemessen. Offensichtlich kann die Scheidewand, falls gewünscht, ein einfacher Hohlzylinder sein. Die verjüngte Form hat jedoch den Vorteil größerer Festigkeit, welcher bei so kleinen Abständen wichtig ist. Eine verjüngte Ausführung mit einem angeflanschten oder nach innen gebogenen unteren Ende kann zuverlässiger und genauer bezüglich der Anode angebracht werden als eine Scheidewand, welche auf der ganzen Länge nur beispielsweise 0,16 cm von der Anode entfernt ist. Eine solche Anordnung widersteht nicht nur besser einer Verformung, die Kurzschluß verursachen würde, sondern beschränkt auch die möglicherweise von einem Kurzschluß betroffenen Kontaktflächen zwischen Anode und Scheidewand auf sehr kleine Gebiete.
  • Das Zellengefäß, die Gasscheidewand und die Kathode können alle zweckmäßigerweise aus Schmiedeeisen herg gestellt werden, obwohl andere gegenüber dem Elektrolyten und den Produkten der Elektrolyse gegenüber widerstandsfähige Materialien verwendet werden können. Beispielsweise kann die Scheidewand aus Monelmetall oder Nickel hergestellt werden.
  • Die Anode kann aus einem einfachen Kohlenstoffblock bestehen, dessen geringster Durchmesser wenigstens 3,8, vorzugsweise 5,1 cm ist. Beispielsweise können für 60-Ampere-Zellen zweckmäßigerweise zylindrische Anoden von bis zu 7,6 cm Durchmesser, für 10-Ampere-Zellen solche von 5,1 cm Durchmesser verwendet werden. Die Länge des Anodenblocks ist ohre besondere Bedeutung. Im Zusammenhang damit ist nur zu beachten, daß, wenn seine Gesamtlänge ungebührlich groß ist, zwischen der Stromzuleitung am oberen Ende der Anode in Richtung auf deren unteres Ende ein erheblicher Spannungsabfall besteht, so daß die zwischen Anode und Kathode wirksame Spannungsdifferenz im unteren Teil der Zelle nicht so groß sein wird wie im oberen Teil. Die Scheidewand wird zweckmäßigerweise 10,2 bis 20,3 cm lang hergestellt, kann jedoch größer oder kleiner sein. Sie muß genügend tief unter die Elektrolytoberfläche eintauchen, um am unteren Ende des Anodenraumes einen ausreichenden Flüssigkeitsverschluß herzustellen. lEerfür ist eine Eintauchtiefe von 5,1 cm zweckmäßig. Die Länge des Anodenblocks, welche sich gegenüber, d. h. in Wechselbeziehung mit der Kathode befindet, also die effektiven Längen von Anode und Kathode sind von größerer Bedeutung. Es wurden Längen von 5,1 bis 36,9 cm verwendet und geringe Unterschiede in ihrer Wirksamkeit, abgesehen von dem obenerwähnten Spannungsabfall infolge des Ohmschen Widerstandes, gefunden. Jedoch kann ein übermäßig lang ,er und enger Zwischenelektrodenrauni leicht zu einer Stauung von Wasserstoffblasen führen, wenn eine hohe Stromdichte angewendet wird, und die größere Länge der Kohlenstoffanode zwingt zu größerer Sorgfalt wegen ihrer Zerbrechlichkeit.
  • Der Elektrodenabstand, die Tiefe des Raumes zwischen den Elektroden, die Stromdichte, das Material, aus welchem die gasdurchlässige Anode hergestellt wird, und die Größe des Zwischenraumes an der Anode stehen alle in Beziehung zueinander, jedoch ist die zweckmäßige Abstimmung der verschiedenen Faktoren, wenn einmal die in Frage kommenden Prinzipien erkannt sind, eine Routineangelegenheit, welche leicht von einem Fachmann durchgeführt werden kann.
  • Es ist zu bemerken, daß die höchste anwendbare Stromdichte durch die Stromdichte, vorgeschrieben wird, bei welcher Polarisierung eintritt und/oder bei welcher in Abwesenheit von Nickelsalzen, oder in Gegenwart von Nickelsalzen oder Wasser ein Aufsteigen von Fluorblasen erfolgt und/oder bei welcher in Gegenwart von Nickelsalzen ein beträchtliches Aufsteigen von Fluorblasen erfolgt. Andererseits oder zusätzlich wird die maximale Stromdichte auch von der für die Kohlenstoffanode zulässigen Höchsttemperatur bestimmt.
  • Handelsübliche Kohlenelektroden mit einer Gasdurchlässigkeit von 8,3 bis 10 bzw. 3,3 sind ausgezeichnet geeignet.
  • Eine hohe Stromdichte, ein langer enger Zwischenelektrodenraum und ein ungenügender senkrechter Abstand zwischen dem unteren Ende der Scheidewand und dem oberen Ende derKathode führen alle zur Stauung von Wasserstoffblasen, welche jedoch ohne Vergrößerung des Elektrodenabstandes durch Vergrößerung des senkrechten Kathoden-Scheidewand-Abstands, Verkürzung derElektroden undVerkleinerung des Anodenzwischenraumes verhindert werden kann.
  • Durch geeignete Bemessung der verschiedenen Faktoren, wie angegeben, war es möglich, Zellen mit den oben angegebenen erstaunlich kleinen Elektrodenabständen und Anode-Scheidewand-Zwischenräumen zu bauen, welche ohne irgendwelche Notwendigkeit, Elektroden zu ersetzen oder Schlamm aus der Zelle zu entfernen, einen kontinuierlichen störungsfreien Betrieb bis zu 9 Monaten ergeben haben. Die Stromausbeute war 97 bis 98 % bei Stromdichten bis zu 0,17 Amp/cm2.
  • Die mit einer Standard-60-Ampere-Zelle nachVerminderung des bisherigen Elektrodenabstands von 5,1 cm auf 1,3 cm bei Verwendung einer 28 cm Anode (gemessen unterhalb des unteren Endes der Scheidewand) betrug 1,2 Volt, wenn sie mit einer Stromdichte von 0,09 Amp/cm2, und 1,9 Volt, wenn sie mit einer Stromdichte von 0,14 Amp/cm2 betrieben wurde.
  • Die Ersparnis für eine ungefähr 1400 Arapere-Zelle infolge der Verminderung des Elektrodenabstands von 6,4 auf 3,2 cm mit einer 20,3 cm Anode (gemessen unterhalb des unteren Endes der Scheidewand) betrug 1,4 Volt bei Anwendung einer Stromdichte von 0,08 Amp/cm2 und 2,5 Volt bei Anwendung einer Stromdichte, von 0, 14 Amp/cm2.
  • Aus dem in der folgenden Tabelle angegebenen Zahlen,worinzweiLaboratoriumszellen von200Amp Nennkapazität mit verschiedenen Elektrodenabständen und ohne Wasserkühlung der Kathoden, demzufolge nicht in übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung, mit zwei Betriebszellen mit verschiedenen Elektrodenabständen und wassergekühlten Kathoden, demzufolge entsprechend der vorliegenden Erfindung verglichen sind, ist zu ersehen, daß die Betriebszellen sogar bei größeren Elektrodenzwischenräumen und daher größerer Wärmeentwicklung während des Betriebs einFluor mit geringeremFluorwasserstoffgehalt erzeugen.
    1 Laboratoriumszelle Betriebszelle Laboratoriumszelle Betriebszelle
    Anodenzahl .................... 1 12 1 12
    Anodengröße (mm) ............. 342-279-70 342-279-70 131/2 - 11 - 23h 131h - 11 - 23314
    Art der Kühlung ............... Ohne Wassergekühlte Ohne Wassergekühlte
    Innenkühlung Kathoden Innenkühlung Kathoden
    Gefäß Gefäß
    mit Kühlrippen mit Kühlrippen
    Elektrodenabstand (mm) ......... 12,7 31,8 50,8 63,5
    Belastung (Amp) ................ 200 2130 200 2130
    Betriebsspannung (Volt) ......... 8,1 10,55 10,3 11,9
    Anodenstromdichte (Amp/cm2) ... 0,14 0,14 0,14 0,14
    Wärmeerzeugung pro Anode (Watt) 1050 1363 1490 1602
    Volumteile Fluorwasserstoff in
    100 Volumteilen Fluor ........ 12 7,5 32 10,3
    Aquivalente Anodentemperatur bei
    41 % HF (berechnet), 0 C ...... 110 97 140 106
    Gemessene Anodentemperatur .... - 89 145 -
    Aus der Tabelle ist ersichtlich, daß zwischen den berechneten und tatsächlichen Anodentemperaturen der beiden Zellen eine annähernd gute übereinstimmung besteht, soweitVergleichszahlenverfügbar sind. Daraus wird geschlossen, daß die wirklichen Anodentemperaturen der anderen beiden Zellen als nahe bei den berechneten Temperaturen liegend angenommen werden können und daß die wirkliche Temperatur der Betriebszelle mit 3,18 cm Elektrodenabstand mit 89' C (gemessen) bzw. 971 C (berechnet) niedriger liegt als die der Zelle mit 6,35 cm Elektrodenabstand und 106' C (berechnet). Zusätzlich ist festzustellen, daß die pro Anode in der Betriebszelle mit 3,18 cm Elektrodenabstand erzeugte Wärmemenge ungefähr gleich groß wie die in der Laboratoriumszelle mit 5,08 cm Elektrodenabstand erzeugte ist, und dennoch die Anodentemperaturen 89 bzw. 97 und 140 bzw. 1451 C betragen. Das erläutert den nützlichen Einfluß des verminderten Elektrodenabstands im Zusammenhang mit der wassergekühlten Kathode in der Betriebszelle. Der nützliche Einfluß zeigt sich ebenfalls im niedrigeren Fluorwasserstoffgehalt von der Betriebszelle mit 3,18 cm Elektrodenabstand erzeugten Fluors.
  • Eine Ausführungsform der erfindungsgemäßen Zelle wird in der Schnittzeichnung erläutert. In dieser ist 1 ein Behälter aus Schmiedeeisen oder einem anderen widerstandsfähigem Metall, welcher von einem Heizmantel 2, der für Wasser, Dampf oder elektrische Heizung eingerichet und dessen Temperatur kontrolliert ist, umgeben ist. 3 ist der Verschluß und 4 der Deckel des Behälters 1, und 5 ist eine Kohleanode. Der Verschluß 3 ist vom Deckel 4 und von der Kohleanode 5 durch die Isolierung 6 isoliert. 7 ist ein gasdichter Verschluß zwischen dem Deckel 4 und dem Behälter 1. Die Kohleanode 5 ist teilweise im Elektrolyten 8 untergetaucht. Ein elektrisch leitfähiger Stab 9 ist mit der Kohleanode 5 verbunden und gegen den Zellenverschluß 3 durch die Isolation 6 isoliert. In nächster Nähe der Kohleanode 5 befindet sich die Kathode 10 in Form eines spiralig gewundenen Rohres. Die Kathode 10 kann aus Schmiedeeisen, Kupfer oder anderem Material, welches gegenüber dem Elektrolyten 8 und den Produkten der Elektrolyse im wesentlichen beständig ist, hergestellt sein. Das spiralige Rohr 10 kann aus einem Rohr von 1,9 cm äußerem und 1,3 cm innerem Durchmesser hergestellt werden. Die Kathode 10 ist durch den Behälter 1 geführt und steht mit diesem in elektrischem Kontakt. Am Verschluß 3 ist eine gasundurchlässige Scheidewand 11 befestigt, welche den oberhalb des oberen Teils der Kathode 10 befindlichen Teil der Kohlenstoffanode 5 umgibt. Das Fluor entweicht durch das Rohr 12, welches durch den Zellenverschluß 3 mit dem Raum zwischen Kohlenanode 5 und der Gasscheidewandll in Verbindung steht. Der Wasserstoff entweicht durch Rohr 13, welches durch den Deckel 4 des Behälters 1 führt. Rohr 14 dient dem Zusatz von Fluorwasserstoffsäure und führt durch den Deckel 4 des Behälters 1 in den Elektrolyten 8.
  • In Vergleichsversuchen wurde festgestellt, daß die Betriebszelle bei 850 Amp Belastung eine Zellentemperatur hat, welche von über 85' C auf nahezu 90' C ansteigt, wenn die Kathoden nicht wassergekühlt sind, die Zelle also nicht erfindungsgemäß gebaut ist; dagegen hat die Zelle eine Temperatur von 83 bis 85' C bei einer Belastung von ungefähr 1700 Amp, wenn die Kathoden wassergekühlt sind, d. h. wenn die erfindungsgemäße Zelle benutzt wird.

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Zelle zur elektrolytischert Herstellung von Fluor unter Verwendung geschmolzener saurer Kaliumfluoride als Elektrolyt, bestehend aus einem elektrisch leitenden Elektrolytgefäß mit einer im wesentlichen senkrechten gasdurchlässigen Kohleanode und einer diese, ohne sie zu berühren, in ihrem oberen Teil umgebenden, unter die Elektrolytoberfläche tauchenden Gasglocke zur Trennung der an der Anode und Kathode entwickeltenGase, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohleanode einen im wesentlichen gleichförmigen Querschnitt aufweist, daß die Kathode den unterenTeil derAnode unterhalb der Gasglocke in einem Abstand von 13 bis 38 mm umgibt und zur Durchleitung von Kühlflüssigkeit eingerichtet ist und daß der Abstand wenigstens des unteren Endes der Gasglocke von der Anode nicht mehr als 11 mm beträgt.
  2. 2. Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand des unteren Endes der Gasglocke von der Anode 1,6 bis 9,5 mm beträgt. 3. Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand der Kathode von der Anode 31,8 bis 38 mm und der des unteren Endes der Gasglocke von der Anode 1,6 bis 11,1 mm betragen. 4. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein isolierendes Material in dem Spalt zwischen der Anode und wenigstens dem unteren Ende der Gasglocke angeordnet ist. 5. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode in Form einer Rohrspirale ausgebildet ist. 6. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Gefäß mit Einrichtungen zum Erhitzen und Kühlen des Inhalts versehen ist. 7. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode mit dem Gefäß metallisch leitend verbunden ist. 8. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasdurchlässigkeit der Kohleanode zwischen 0,3 und 10 beträgt. 9. Elektrolysezelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasglocke an ihrem unteren Ende eine nach unten und innen gerichtete konische oder gewölbte Verjüngung aufweist. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 869 049.
DEI16767A 1958-07-30 1959-07-23 Zelle zur elektrolytischen Herstellung von Fluor Pending DE1119235B (de)

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Cited By (1)

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0317115A1 (de) * 1987-11-20 1989-05-24 British Nuclear Fuels PLC Elektrolysezellen für die Herstellung von Fluor

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