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DE1119263B - Process for the production of new sulfonyl urethanes - Google Patents

Process for the production of new sulfonyl urethanes

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Publication number
DE1119263B
DE1119263B DER25910A DER0025910A DE1119263B DE 1119263 B DE1119263 B DE 1119263B DE R25910 A DER25910 A DE R25910A DE R0025910 A DER0025910 A DE R0025910A DE 1119263 B DE1119263 B DE 1119263B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
toluenesulfonyl
ester
ethyl
acid
carbamic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DER25910A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Albert Heymons
Dr-Ing Horst Liebig
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Honeywell Riedel de Haen AG
Original Assignee
Riedel de Haen AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Riedel de Haen AG filed Critical Riedel de Haen AG
Priority to DER25910A priority Critical patent/DE1119263B/en
Publication of DE1119263B publication Critical patent/DE1119263B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J9/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen substituted in position 17 beta by a chain of more than two carbon atoms, e.g. cholane, cholestane, coprostane

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung neuer Sulfonylurethane Es istbekannt, daßN-Arylsulfonylureth;ine, N-Naphthyl-(2)-, N-5,6,7,8-Tetrahydronaphthyl-(2)-, N-Phenylalkyl-, N-Alkyl-, N-Cycloalkyl- und N-Cycloalkylalkylurethane der allgemeinen Formel R, --SOz-NH-COO-R3 in der R, einen gegebenenfalls substituierten Phenyl-, Naphthyl-(2)- oder 5,6,7,8-Tetrahydronaphthyl-(2)-rest, einen Phenylalkylrest mit höchstens 10 Kohlenstoffatomen oder einen Alkyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkylalkylrest mit höchstens 8 Kohlenstoffatomen bedeutet und R3 eine aliphatische Kohlenwasserstoffkette mit höchstens 8 Kohlenstoffatomen oder einen Aralkylrest mit einem Alkylenrest von 2 bis 4 Kohlenstoffatomen oder einen niedermolekularen Alkoxyalkylrest darstellt, eine Senkung des Blutzuckerwertes bewirken. Man stellte dabei fest, daß der blutzuckersenkende Effekt von der Länge des Kohlenstoffrestes R3 entscheidend beeinflußt wird: Ein Optimum wird bei einer Kohlenstoffkette mit etwa 4 C-Atomen. erreicht, während bei längerer Kohlenstoffkette die Wirksamkeit schnell abfällt.Process for the preparation of new sulfonyl urethanes It is known that N-Arylsulfonylureth; ine, N-naphthyl- (2) -, N-5,6,7,8-tetrahydronaphthyl- (2) -, N-phenylalkyl-, N-alkyl-, N-cycloalkyl- and N-Cycloalkylalkylurethane of the general formula R, --SOz-NH-COO-R3 in the R, an optionally substituted phenyl, naphthyl (2) or 5,6,7,8-tetrahydronaphthyl (2) radical, a phenylalkyl radical with a maximum of 10 carbon atoms or an alkyl, cycloalkyl, Cycloalkylalkyl radical with a maximum of 8 carbon atoms and R3 is an aliphatic one Hydrocarbon chain with a maximum of 8 carbon atoms or an aralkyl radical with an alkylene radical of 2 to 4 carbon atoms or a low molecular weight Represents alkoxyalkyl radical, cause a lowering of the blood sugar value. One posed while noting that the blood sugar lowering effect depends on the length of the carbon residue R3 is decisively influenced: An optimum is achieved with a carbon chain with about 4 carbon atoms. achieved, while the longer the carbon chain the effectiveness falls off quickly.

Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß die blutzuckersenkende Wirksamkeit nicht, wie man bisher annahm, am Sulfonylurethane mit niedermolekularen RS-Resten geknüpft ist, sondern daß bei Verbindungen der allgemeinen Formel R,-S02-NH-COO-R, wieder eine starke blutzuckersenkende Wirkung auftritt, wenn in dieser Formel R, einen gegebenenfalls substituierten Phenyl-, Alkyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkylalkyl-, Naphthyl-(2)-, 5,6,7,8-Tetrahydronaphthyl-(2)- oder Phenylalkylrest und R, einen Cyclopentanopolyhydrophenanthrenrest, der vornehmlich eine bis drei Hydroxylgruppen in den Ringen oder in einer C,7-Seitenkette und außerdem Keto- oder Carboxylgruppen enthalten kann, bedeutet.It has now surprisingly been found that the blood sugar lowering Effectiveness not, as was previously assumed, on sulfonyl urethanes with low molecular weight RS residues is linked, but that in compounds of the general formula R, -S02-NH-COO-R, a strong blood-sugar-lowering effect occurs again, if in this formula R, an optionally substituted phenyl, alkyl, cycloalkyl, cycloalkylalkyl, Naphthyl- (2) -, 5,6,7,8-tetrahydronaphthyl- (2) - or phenylalkyl radical and R, a Cyclopentanopolyhydrophenanthrene residue, which has primarily one to three hydroxyl groups in the rings or in a C, 7 side chain and also keto or carboxyl groups may contain means.

Bei oraler Applikation besitzen diese neuen Verbindungen eine geringe Toxizität und verursachen, wie aus nachstehender Tabelle zu ersehen ist, schon in sehr geringer Molkonzentration eine starke Blutzuckersenkung, die der Wirkung bekannter oraler Antidiabetica überlegen ist.These new compounds have a low level of oral administration Toxicity and cause, as can be seen from the table below, already in very low molar concentration a strong blood sugar lowering, the effect of which is known is superior to oral antidiabetic agents.

Die Verbindungen können als solche oder in Form ihrer anorganischen oder organischen Salze bzw. in Gegenwart von Salzbildnern angewandt werden.The compounds can be used as such or in the form of their inorganic or organic salts or in the presence of salt formers can be used.

Die Herstellung der neuen Verbindungen erfolgt nach an sich üblichen Methoden. So kann man die entsprechenden Sulfonylisocyanate, Sulfonylurethane Blut- zuk- Zeit- mMo1 ker- Ver- Mole- De faktor bin- kular- Testtier sis der @er- sen- dung gewicht bindung kende Wir- in mg/ kung Stun- kg pro kg °/o den Ratten 25 0,0422 5 6 desgl. 50 0,0844 12 6 1 592 desgl. 100 0,169 36 6 desgl. 200 0,338 36 6 Kaninchen 200 0,338 30 6 605,78{ Ratten 100 0,165 18 6 1I desgl. 200 0,330 25 6 111 583,6 desgl. 200 0,343 10 6 IV 583,6 desgl. 200 0,343 7,5 6 V 871,97 Kaninchen 100 0,1147 31 6* VI 815,1 desgl. 100 0,1227 24 6 VII 613,8 Ratten 100 0,1629 36 4 * Die Verbindung V wirkte 2 bis 24 Stunden. In der Tabelle bedeutet I = p-Toluolsulfonylcarbaminsäureester des 3oc,7cc,12a,24-Tetrahydroxycholans; 1I = p-Toluolsulfonylcarbaminsäureester der Cholsäure; III = p-Toluolsulfonylcarbaminsäureester des Cholesterins; IV = Natriumsalz von HI; V = Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester; VI = Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester; VII = Natriumsalz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureesters. An weißen Mäusen gemessene Toxizitäten Verbindung LDso Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)carbaminsäureester . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . > 10 g/kg Bekannte Vergleichsverbindung: N-(p-Toluolsulfonyl)-N'-n-butylbarnstoff . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2,4 g/kg Bakteriostatische Wirkung Hemmwirkung trat bei folgenden Konzentrationen ein Verbindung Escherichia Coli »Bu« Coli »He« Coli »La« I CoH »Wü« coli 24 Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbamin- säureester* ........................ 1:50 1:50 1:50 1:50 1:25 Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäure- ester . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 : 100 k.H. 1 : 100 k.H. Na-Salz des N-(p-Toluolsidfonyl)-carb- aminsäureesters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 : 100 k.H. 1 : 100 k.H. Bekannte Vergleichsverbindung: N-(p-Toluolsulfonyl)-N'-n-butyl- harnstoff......................... 1:50 1:50 1:50 i 1:50 1:50 * Die Testung erfolgte mit den Triäthanolamin-Salzen, um eine genügende Löslichkeit der Verbindungen in der Nährbouillon zu gewährleisten. Der Zusatz »k. H.« bedeutet, daß bei diesen Konzentrationen noch keine Wachstumshemmung zu bemerken war. oder Sulfonylharnstoffe mit dem Cyclopentanopolyhydrophenanthrenalkohol umsetzen oder aber die entsprechenden Sulfonamide mit dem Chlorkohlensäureester der Hydroxycyclopentanopolyhydrophenanthrene zur Reaktion bringen. Falls die alkoholische Komponente, wie beispielsweise die Cholsäure, außerdem eine Carboxylgruppe enthält, so wird diese zweckmäßig vor der Umsetzung in üblicher Weise geschützt, z. B. durch Veresterung.The new compounds are prepared by methods which are customary per se. So you can use the corresponding sulfonyl isocyanates, sulfonyl urethanes Blood- zuk- time- mmo1 ker- Ver Mole de factor bin- kular- test animal sis the @ ersen- dung weight binding kende We in mg / kung hour kg per kg ° / o den Rats 25 0.0422 5 6 the same 50 0.0844 12 6 1 592 the same 100 0.169 36 6 the same. 200 0.338 36 6 Rabbit 200 0.338 30 6 605.78 {rats 100 0.165 18 6 1 I. the same. 200 0.330 25 6 111 583.6 same. 200 0.343 10 6 IV 583.6 same. 200 0.343 7.5 6 V 87 1 , 97 rabbits 100 0.1147 31 6 * VI 815.1 same as 100 0.1227 24 6 VII 613.8 rats 1 00 0.1629 36 4 * Compound V worked for 2 to 24 hours. In the table I = p-toluenesulfonylcarbamic acid ester of 3oc, 7cc, 12a, 24-tetrahydroxycholane; 1I = p-toluenesulfonylcarbamic acid ester of cholic acid; III = p-toluenesulfonylcarbamic acid ester of cholesterol; IV = sodium salt of HI; V = di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester; VI = di-N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester; VII = sodium salt of the N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester. Toxicities measured in white mice Connection LDso Di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . > 10 g / kg Known comparison compound: N- (p-toluenesulfonyl) -N'-n-butyl fuel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.4 g / kg Bacteriostatic effect Inhibitory effect occurred at the following concentrations Connection Escherichia Coli "Bu" Coli "He" Coli "La" I CoH "Wü" coli 24 Di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) -carbamine- acid ester * ........................ 1:50 1:50 1:50 1:50 1:25 Di-N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid- ester. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1: 100 kH 1: 100 kH Na salt of N- (p-Toluolsidfonyl) -carb- amic acid ester. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1: 100 kH 1: 100 kH Known comparison compound: N- (p-toluenesulfonyl) -N'-n-butyl- urea ......................... 1:50 1:50 1:50 i 1:50 1:50 * The test was carried out with the triethanolamine salts to ensure that the compounds were sufficiently soluble in the nutrient broth guarantee. The addition »k. H. « means that at these concentrations no inhibition of growth was noticeable. or convert sulfonylureas with the cyclopentanopolyhydrophenanthrenic alcohol or react the corresponding sulfonamides with the chlorocarbonic acid ester of the hydroxycyclopentanopolyhydrophenanthrenes. If the alcoholic component, such as, for example, cholic acid, also contains a carboxyl group, it is expediently protected in the usual way before the reaction, e.g. B. by esterification.

Beispiel 1 10 g Cholesterin, 7 g N-p-Toluolsulfonyl-carbaminsäureäthylester und 50 ml trockenes Pyridin werden 14 Stunden auf 125 bis 135°C erwärmt. Nach dem Abkühlen wird die Reaktionsmischung mit 500 ml Wasser verdünnt. Dann werden 100 ml 25°/jge Salzsäure zugesetzt. Das Rohprodukt wird abgesaugt und aus 96°/oigem Alkohol und danach aus Benzol umkristallisiert. Man erhält 4 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester vom Schmelzpunkt 192 bis 193'C.Example 1 10 g of cholesterol, 7 g of Np-toluenesulfonyl-carbamic acid ethyl ester and 50 ml of dry pyridine are heated to 125 to 135 ° C. for 14 hours. After cooling, the reaction mixture is diluted with 500 ml of water. 100 ml of 25% hydrochloric acid are then added. The crude product is filtered off with suction and recrystallized from 96% alcohol and then from benzene. 4 g of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester with a melting point of 192 to 193 ° C. are obtained.

Beispiel 2 38,7 g Cholesterin und 24,3g N-p-Toluolsulfonylcarbaminsäureäthylester werden unter zeitweiligem Umrühren auf 120 bis 140°C erhitzt. Nachdem zunächst eine klare Schmelze erhalten wird, beginnt sich nach 11/2 Stunden p - Toluolsulfonylcarbaminsäurecholesterylester abzuscheiden. Nach weiteren 21/2 Stunden wird die inzwischen erstarrte Schmelze abgekühlt. Das Rohprodukt wird dann aus etwa 180 ml Benzol umkristallisiert. Man erhält 35,8 g = 610/, der Theorie N - (p - Toluolsulfonyl) - ca rbaminsäurecholesterylester vom Schmelzpunkt 193'C. Nach Aufarbeitung der Mutterlauge werden noch weitere 14,3 g der Verbindung erhalten, so daß die Gesamtausbeute etwa 85 °/o der Theorie beträgt. Analyse Berechnet ... C 72,0, H 9,2, S 5,49,N 2,4; gefunden ... C 71,60,H 9,06, S 5,36,N 2,29.Example 2 38.7 g of cholesterol and 24.3 g of N-p-toluenesulfonylcarbamic acid ethyl ester are heated to 120 to 140 ° C with occasional stirring. After initially having a If a clear melt is obtained, p-toluenesulfonylcarbamic acid cholesteryl ester begins after 11/2 hours to be deposited. After a further 21/2 hours, the melt, which has now solidified, becomes cooled down. The crude product is then recrystallized from about 180 ml of benzene. Man obtained 35.8 g = 610 /, the theory N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester of melting point 193'C. After the mother liquor has been worked up, a further 14.3 g of the compound obtained so that the overall yield is about 85% of theory. Analysis Calculated ... C 72.0, H 9.2, S 5.49, N 2.4; found ... C 71.60, H 9.06, S 5.36, N 2.29.

[a]D = -31,9° (c = 2,099; Chloroform). Beispiel 3 19,3g Cholesterin werden in 215m1 Chloroform mit 9,9g Phosgen 5 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Dann wird zur Entfernung überschüssigen Phosgens 2 Stunden trockener Stickstoff durch die Reaktionsmischung geleitet. Es bildet sich der Chlorkohlensäureester des Cholesterins. 8,6g p-Toluolsulfamid und 18 g geglühtes Kaliumcarbonat werden in 100 ml Aceton 3 Stunden gekocht. Dann wird die Chloroformlösung des Chlorkohlensäurecholesterylesters zugesetzt und die Reaktionsmischung 4 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach Stehenlassen über Nacht werden die ausgefallenen Salze abfiltriert und mit 200 ml Wasser ausgekocht. Das abgeschiedene schwerlösliche Kaliumsalz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylesters wird dann mit 25°/oiger Salzsäure zerlegt. Der abgeschiedene N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und aus Benzol umkristallisiert. Man erhält N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester; F. 192 bis 193'C.[a] D = -31.9 ° (c = 2.099; chloroform). Example 3 19.3g cholesterol are stirred in 215 ml of chloroform with 9.9 g of phosgene for 5 hours at room temperature. Then dry nitrogen is added for 2 hours to remove excess phosgene passed through the reaction mixture. The chlorocarbonic acid ester of the is formed Cholesterol. 8.6 g of p-toluenesulfamide and 18 g of calcined potassium carbonate are in 100 ml of acetone boiled for 3 hours. Then the chloroform solution of the chlorocarbonic acid cholesteryl ester added and the reaction mixture heated under reflux for 4 hours. After standing The precipitated salts are filtered off overnight and boiled with 200 ml of water. The sparingly soluble potassium salt of N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester that has separated out is then decomposed with 25% hydrochloric acid. The precipitated N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester is filtered off with suction, washed with water and recrystallized from benzene. You get N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester; F. 192 to 193'C.

15 g N - (p - Toluolsulfonyl) - carbaminsäurecholesterylester werden in 250 ml Chloroform gelöst. Zu dieser Lösung wird eine äquivalente Menge von Na-Methylat in Methylalkohol zugesetzt. Nach kurzer Zeit kristallisiert das Na-Salz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylesters aus. Das Salz ist relativ schwer löslich in Wasser.15 g of N - (p - toluenesulfonyl) - carbamic acid cholesteryl ester dissolved in 250 ml of chloroform. An equivalent amount of sodium methylate is added to this solution added in methyl alcohol. After a short time the Na salt of the N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester crystallizes the end. The salt is relatively sparingly soluble in water.

Beispiel 4 32 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester und 57,7 g Cholsäureäthylester werden unter häufigem Umrühren 5 Stunden auf 125 bis 130°C erhitzt. Die erhaltene Schmelze erstarrt beim Abkühlen glasartig. Zur Erzielung eines leicht pulverisierbaren Produktes wird die Schmelze in Alkohol aufgenommen und das Lösungsmittel abdestilliert. Der verbleibende amorphe Rückstand wird gepulvert und mit 3 Äquivalenten In-Natronlauge zur Verseifung des Äthylesters 1/4 Stunde gekocht. Dann wird freie Säure mit Salzsäure ausgefällt, abgesaugt und bei 100°C getrocknet. Die Verbindung gibt leicht Lösungsmitteladdukte. Man erhält den N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester der Cholsäure. Analyse: Berechnet ... C 63,5, H 7,8, N 2,3; gefunden ... C 63,53,H 8,04,N 2,34: IR-Spektrum Nr. 1: 1,98 mg in 300,12 mg KBr. Zur Testung gelangte eine Lösung des Dinatriumsalzes der Verbindung in Wasser. Das Dinatriumsalz ist gut wasserlöslich. Beispiel 5 1,7 g 3x,7x,12x,24-Tetrahydroxycholan und 1,4 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden in 10 ml wasserfreiem Pyridin 9 Stunden auf 130 bis 140°C erhitzt. Das Pyridin wird dann am Wasserstrahlpumpenvakuum abdestilliert. Der verbleibende sirupöse Rückstand wird in verdünntem Ammoniak gelöst, die Lösung klar filtriert und der freie Ester mit Salzsäure gefällt, abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Zur Entfernung nicht umgesetzten N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylesters wird das Produkt mit Benzol ausgekocht, erneut filtriert und getrocknet. Man erhält den N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des 3x,7x,12x,24-Tetrahydroxycholans.Example 4 32 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate and 57.7 g of ethyl cholate are heated to 125 ° to 130 ° C. for 5 hours with frequent stirring. The melt obtained solidifies glass-like on cooling. To obtain an easily pulverizable product, the melt is taken up in alcohol and the solvent is distilled off. The remaining amorphous residue is powdered and boiled for 1/4 hour with 3 equivalents of sodium hydroxide solution to saponify the ethyl ester. The free acid is then precipitated with hydrochloric acid, filtered off with suction and dried at 100.degree. The compound readily gives solvent adducts. The N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of cholic acid is obtained. Analysis: Calculated ... C 63.5, H 7.8, N 2.3; Found ... C 63.53, H 8.04, N 2.34: IR spectrum No. 1: 1.98 mg in 300.12 mg of KBr. A solution of the disodium salt of the compound in water was used for testing. The disodium salt is readily soluble in water. Example 5 1.7 g of 3x, 7x, 12x, 24-tetrahydroxycholane and 1.4 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate are heated to 130 to 140 ° C. in 10 ml of anhydrous pyridine for 9 hours. The pyridine is then distilled off in a water jet pump vacuum. The remaining syrupy residue is dissolved in dilute ammonia, the solution is filtered until clear and the free ester is precipitated with hydrochloric acid, filtered off with suction, washed with water and dried. To remove unreacted N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ethyl ester, the product is boiled with benzene, filtered again and dried. The N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of 3x, 7x, 12x, 24-tetrahydroxycholane is obtained.

IR-Spektrum Nr. 2: 2,39 mg in 300,22 mg KBr. Zur Testung gelangte die Natriumsalzlösung der Verbindung in Wasser. Beispiel 6 32 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester und 57,7 g Cholsäureäthylester werden unter häufigem Umrühren 5 Stunden auf 125 bis 130°C erhitzt. Die erhaltene Schmelze erstarrt beim Abkühlen glasartig. Zur Erzielung eines leicht pulverisierbaren Produktes wird die Schmelze in Alkohol aufgenommen und das Lösungsmittel abdestilliert. Der verbleibende amorphe Rückstand wird gepulvert und mit 3 Äquivalenten in Natronlauge zur Verseifung des Äthylesters 1/4 Stunde gekocht. Dann wird die freie Säure mit Salzsäure ausgefällt, abgesaugt und bei 100°C getrocknet. Die Verbindung gibt leicht Lösungsmitteladdukte. Man erhält den N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester der Cholsäure.IR spectrum # 2: 2.39 mg in 300.22 mg of KBr. Was used for testing the sodium salt solution of the compound in water. Example 6 32 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate and 57.7 g of ethyl cholic acid are brought to 125 for 5 hours with frequent stirring heated to 130 ° C. The melt obtained solidifies glass-like on cooling. To the To achieve a product that can be easily pulverized, the melt is absorbed in alcohol and the solvent is distilled off. The remaining amorphous residue is powdered and with 3 equivalents in sodium hydroxide solution to saponify the ethyl ester for 1/4 hour cooked. The free acid is then precipitated with hydrochloric acid, filtered off with suction and kept at 100.degree dried. The compound readily gives solvent adducts. The N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester is obtained of cholic acid.

Analyse Berechnet .... C 63,5, H 7,8, N 2,3; gefunden .... C 63,53, H 8,04, N 2,34. Zum Test gelangte eine Lösung des Dinatriumsalzes der Verbindung in Wasser. Das Dinatriumsalz ist gut wasserlöslich.Analysis Calculated .... C 63.5, H 7.8, N 2.3; found .... C 63.53, H 8.04, N 2.34. A solution of the disodium salt of the compound in water was used for the test. The disodium salt is readily soluble in water.

Beispiel 7 11,7g p-Toluolsulfamid und 19,3g wasserfreies Kaliumcarbonat wurden in Aceton 5 Stunden gekocht. Nach Zusatz von 17 g 3x-Chlorcarbonyloxy-7x,12x-dihydroxycholansäureäthylester wurde 6 Stunden bei Raumtemperatur gerührt und dann 2 Stunden am Rückfluß gekocht. Nach Abdestillieren des Acetons wurde der Rückstand mit verdünnter Schwefelsäure zersetzt und mit Essigester extrahiert. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird in Chloroform aufgenommen, das nacheinander mit 10 °/oiger wäßriger Ammoniaklösung, mit verdünnter Salzsäure und mit Wasser extrahiert wurde. Nach Abdestilheren des Chloroforms wurde der Rückstand in wäßriger alkoholhaltiger Natronlauge gelöst und mit Benzol extrahiert. Die alkalische Lösung wird angesäuert, das ausfallende Öl in Chloroform aufgenommen, dieses neutral gewaschen und abdestilliert. Der Rückstand erstarrt beim Anreiben mit Gasolin. Man erhält 7,3 g 3x-N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters; F. 86 bis 92°C. [x]" = +38° (c = 1,92; Alkohol). Beispiel 8 17,5 g Cholsäureäthylester und 38,9 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester wurden 5 Stunden auf 100 bis HO' C erhitzt. Nach demAbkühlen wird die Schmelze in Chloroform gelöst und mit 10 °/aiger Ammoniaklösung extrahiert. Die Chloroformschicht wird getrocknet und eingedampft, der Rückstand mit verdünnter Salzsäure und Essigester versetzt und die Essigesterschicht eingedampft. Der Rückstand wird in Benzol gelöst und der Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters durch Zusatz von Gasolin gefällt. Man erhält 11 g Di-N- (p - toluolsulfonyl) - carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters; F. 140 bis 142°C. Äquivalentgewicht Berechnet .... 415,5; gefunden .... 413.Example 7 11.7 g of p-toluenesulfamide and 19.3 g of anhydrous potassium carbonate were boiled in acetone for 5 hours. After addition of 17 g of 3x-chlorocarbonyloxy-7x, 12x-dihydroxycholanoic acid ethyl ester, the mixture was stirred for 6 hours at room temperature and then refluxed for 2 hours. After the acetone had been distilled off, the residue was decomposed with dilute sulfuric acid and extracted with ethyl acetate. After the solvent has been distilled off, it is taken up in chloroform, which was extracted successively with 10% aqueous ammonia solution, with dilute hydrochloric acid and with water. After the chloroform had been distilled off, the residue was dissolved in aqueous, alcohol-containing sodium hydroxide solution and extracted with benzene. The alkaline solution is acidified, the oil which precipitates is taken up in chloroform, washed neutral and distilled off. The residue solidifies when rubbed with gasoline. 7.3 g of 3x-N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid ester of cholic acid ethyl ester are obtained; M.p. 86 to 92 ° C. [x] ″ = + 38 ° (c = 1.92; alcohol). Example 8 17.5 g of ethyl cholate and 38.9 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate were heated to 100 to HO 'C for 5 hours. After cooling, the melt is dissolved in chloroform and extracted with 10% ammonia solution. The chloroform layer is dried and evaporated, the residue is mixed with dilute hydrochloric acid and ethyl acetate and the ethyl acetate layer is evaporated. The residue is dissolved in benzene and the di-N- ( p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid precipitated by adding gasoline, giving 11 g of di-N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid, mp 140 ° to 142 ° C. Equivalent weight calculated .... 415.5; found .... 413.

[x]ö = -j-32,01° (c = 3,03; Essigester). C42HssO11N2S2 (M = 831,03): Berechnet .... C 60,7, H 7,04, N 3,37; gefunden .... C 59,9, H 6,97, N 3,72. 100g D-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters wurden mit 480 ml 1 n-Natronlauge 2 Stunden erhitzt. Die rohe Säure wurde mit verdünnter Salzsäure gefällt und in Essigester aufgenommen. Nach Trocknen und Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 79 g Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester der Cholsäure. Das Produkt enthält 1/2 Mol C H3 C O O C2 H5; F. 135 bis 140°C. Äquivalentgewicht: Berechnet .... 282,3; gefunden .... 279,5. Beispiel 9 0,03 Mol Cholsäureäthylester und 0,15 Mol N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden 21/2 Stunden auf 100'C erhitzt. Die erhaltene Schmelze wird in Ammoniak gelöst und mit Essigester extrahiert. Die ammoniakalische Schicht wird angesäuert, das ausfallende Öl in Essigester aufgenommen, dieser getrocknet und abdestilliert. Der glasig erstarrende Rückstand wird in Benzol aufgenommen und dann mit Gasolin der Tri-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters ausgefällt. Man erhält 25 g Tri-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters. Äquivalentgewicht: Berechnet .... 343; gefunden .... 340.[x] δ = -j-32.01 ° (c = 3.03; ethyl acetate). C42HssO11N2S2 (M = 831.03): Calculated .... C 60.7, H 7.04, N 3.37; found .... C 59.9, H 6.97, N 3.72. 100 g of DN (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid were heated with 480 ml of 1N sodium hydroxide solution for 2 hours. The crude acid was precipitated with dilute hydrochloric acid and taken up in ethyl acetate. After drying and distilling off the solvent, 79 g of di-N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid ester of cholic acid are obtained. The product contains 1/2 mole of C H3 COO C2 H5; M.p. 135 to 140 ° C. Equivalent Weight: Calculated .... 282.3; found .... 279.5. EXAMPLE 9 0.03 mol of ethyl cholate and 0.15 mol of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid are heated to 100.degree. C. for 21/2 hours. The melt obtained is dissolved in ammonia and extracted with ethyl acetate. The ammoniacal layer is acidified, the oil which precipitates is taken up in ethyl acetate, which is dried and distilled off. The residue, which solidifies glassy, is taken up in benzene and the tri-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid is then precipitated with gasoline. 25 g of tri-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid are obtained. Equivalent Weight: Calculated .... 343; found .... 340.

[ AN) = -h23,25' (c = 2; Alkohol). Beispiel 10 20,7g Cholsäureäthylester und 50g N-(p-Chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden im Wasserstrahlpumpenvakuum 21/2 Stunden auf 125 bis 130'C erhitzt. Die erhaltene Schmelze wurde in Chloroform gelöst und die organische Schicht mit 10 °/jgem Ammoniak extrahiert. Danach wurde mit gesättigter Kochsalzlösung geschüttelt und das dabei ausfallende Öl abgetrennt, in Essigester aufgenommen und mit verdünnter Schwefelsäure extrahiert. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 43,8 g rohen Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters, der durch Abdestillieren mit Benzol von anderen Lösungsmittelresten befreit wurde. Die benzolische Lösung wurde dann mit Gasolin fraktioniert gefällt. Die ersten Fraktionen enthalten den Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Cholsäureäthylesters; F. 133 bis 136'C. 1 19 = -1-29,05' (c ='2,67; Essigester). [ AN) = -h23.25 '(c = 2; alcohol). Example 10 20.7 g of ethyl cholate and 50 g of ethyl N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamate are heated to 125 to 130 ° C. in a water jet pump vacuum for 21/2 hours. The melt obtained was dissolved in chloroform and the organic layer extracted with 10% ammonia. It was then shaken with saturated sodium chloride solution and the oil which precipitated out was separated off, taken up in ethyl acetate and extracted with dilute sulfuric acid. After the solvent has been distilled off, 43.8 g of crude di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholate are obtained, which has been freed from other solvent residues by distilling off with benzene. The benzene solution was then fractionally precipitated with gasoline. The first fractions contain the di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid; F. 133 to 136 ° C. 1 19 = -1-29.05 '(c ='2.67; ethyl acetate).

OCID 10g des Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureesters des Cholsäureäthylesters werden mit 45,4 ml 0,5 n-Natronlauge 2 Stunden erhitzt. Dann wird mit verdünnter Salzsäure angesäuert und die ausfallende Säure in Essigester aufgenommen. Nach dem Trocknen wird das Lösungsmittel abdestilliert und der Rückstand bei 50C getrocknet. Nach Aufnehmen in Methanol wird das Lösungsmittel abdestilliert. Man erhält nach dem Trocknen 7,3 g Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester der Cholsäure; F.130 bis 134'C. Äquivalentgewicht für ein l:l-Methanoladdukt: Berechnet .... 304,6; gefunden -... 302,5. Beispiel 11 8 g N-(p-Toluolsulfonyl)-earbaminsäureäthylester und 10,5g Desoxycholsäureäthylester werden unter Anlegung eines Wasserstrahlpumpenvakuums 4 Stunden auf 125 bis 135'C erhitzt. Die erstarrte Schmelze wird in Benzol gelöst. Nach weitgehendem Abdestillieren des Benzols scheidet sich das Produkt in mikrokristalliner Form ab. Man erhält 12 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Desoxycholsäureäthylesters.OCID 10 g of the di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl cholic acid are heated with 45.4 ml of 0.5 N sodium hydroxide solution for 2 hours. It is then acidified with dilute hydrochloric acid and the acid which precipitates is taken up in ethyl acetate. After drying, the solvent is distilled off and the residue is dried at 50C. After taking up in methanol, the solvent is distilled off. After drying, 7.3 g of di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of cholic acid are obtained; F.130 to 134'C. Equivalent weight for a 1: 1 methanol adduct: Calculated .... 304.6; found -... 302.5. Example 11 8 g of N- (p-toluenesulfonyl) -earbamic acid ethyl ester and 10.5 g deoxycholic acid ethyl ester are heated to 125 ° to 135 ° C. for 4 hours while applying a water jet pump vacuum. The solidified melt is dissolved in benzene. After the benzene has largely been distilled off, the product separates out in microcrystalline form. 12 g of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of deoxycholic acid ethyl ester are obtained.

[ccp = -f-47,93' (c = 2; Alkohol). Beispiel 12 11,7g p-Toluolsulfamid und 19,3g wasserfreies Kaliumcarbonat werden 3 Stunden in Aceton gekocht. Nach Zusatz von 16,3 g 3oc-Chlorcarbonyloxy-12a-hydroxycholansäureäthylester wird 8 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird nach Zusatz von verdünnter Schwefelsäure der erhaltene Sirup in Chloroform gelöst. Die Chloroformschicht wird mit 10 °/oiger Ammoniaklösung extrahiert, dann mit verdünnter Salzsäure geschüttelt, mit Wasser gewaschen, getrocknet und eingedampft. Man erhält 25,8g rohen 3a-N-(p-Toluolsulfonyl)-aminocarbonyloxy-12oa - hydroxycholansäureäthylester, der erneut in wäßriger alkoholischer Natronlauge gelöst und mit verdünnter Salzsäure gefällt wurde. Der erhaltene Sirup wurde nach Anreiben mit Gasolin kristallin. Man erhält 10,9 g 3a-N-(p-Toluolsulfonyl)-aminocarbonyloxy-l2cc-hydroxycholansäureäthylester; F. 112 bis 115'C.[ccp = -f-47.93 '(c = 2; alcohol). Example 12 11.7 g of p-toluenesulfamide and 19.3 g of anhydrous potassium carbonate are boiled in acetone for 3 hours. After adding 16.3 g of ethyl 3oc-chlorocarbonyloxy-12a-hydroxycholanoate, the mixture is refluxed for 8 hours. After the solvent has been distilled off and dilute sulfuric acid has been added, the syrup obtained is dissolved in chloroform. The chloroform layer is extracted with 10% ammonia solution, then shaken with dilute hydrochloric acid, washed with water, dried and evaporated. 25.8 g of crude 3a-N- (p-toluenesulfonyl) aminocarbonyloxy-12oa-hydroxycholanic acid ethyl ester are obtained, which was again dissolved in aqueous alcoholic sodium hydroxide solution and precipitated with dilute hydrochloric acid. The syrup obtained became crystalline after trituration with gasoline. 10.9 g of ethyl 3a-N- (p-toluenesulfonyl) aminocarbonyloxy-12cc-hydroxycholanoate are obtained; F. 112 to 115'C.

Äquivalentgewicht: Berechnet .... 616,4; gefunden .... 617,8.Equivalent Weight: Calculated .... 616.4; found .... 617.8.

[a]D = -f-49,2' (c = 2,34; Essigester). Beispiel 13 42 g Desoxycholsäureäthylester und 48,6g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden 5 Stunden bei 100 bis 108'C verschmolzen. Der Rückstand wurde in Chloroform gelöst und die Lösung dann mit 10 °/oigem Ammoniak zur Abtrennung nicht umgesetzten N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylesters extrahiert. Eine dabei eventuell auftretende ölige Phase wird bei der organischen Phase belassen. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird der Rückstand unter Zusatz von verdünnter Schwefelsäure in Essigester aufgenommen. Die organische Schicht wird mit Wasser gewaschen und getrocknet. Nach dem Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 67,4 g rohen Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Desoxycholsäureäthylesters, der mit 30 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester erneut 2 Stunden auf 100 bis 110'C erhitzt wurde. Nach Lösen in Chloroform und Versetzen mit verdünntem Ammoniak wird das sich abscheidende Öl nach Zusatz von verdünnter Schwefelsäure in Essigester aufgenommen. Nach Waschen, Trocknen und Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 52 g Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des Desoxycholsäureäthylesters. Das Produkt enthält 1/2 Mol CH30H; F. 97 bis 99'C. Äquivalentgewicht: Berechnet .... 451,6; gefunden .... 453. Durch wiederholtes Lösen in Methanol und Abdestillieren des Methanols läßt sich daraus das 1 : 1/2-Methanoladdukt herstellen. Äquivalentgewicht Berechnet .... 423,5; gefunden .... 426,4.[a] D = -f-49.2 '(c = 2.34; ethyl acetate). Example 13 42 g of ethyl deoxycholate and 48.6g of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ethyl ester are 5 hours at 100 fused to 108'C. The residue was dissolved in chloroform and the solution then with 10% ammonia to separate off unreacted N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ethyl ester extracted. A possibly occurring oily phase becomes with the organic Leave phase. After distilling off the solvent, the residue is under Addition of dilute sulfuric acid taken up in ethyl acetate. The organic layer is washed with water and dried. After the solvent has been distilled off 67.4 g of crude di-N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid ester of deoxycholic acid ethyl ester are obtained, with 30 g of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ethyl ester again for 2 hours to 100 was heated to 110'C. After dissolving in chloroform and adding dilute ammonia the oil which separates out becomes after the addition of dilute sulfuric acid in ethyl acetate recorded. Obtained after washing, drying and distilling off the solvent 52 g of di-N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl deoxycholate. The product contains 1/2 mole of CH30H; 97 to 99'C. Equivalent weight: Calculated .... 451.6; found .... 453. By repeated dissolving in methanol and distilling off of the methanol, the 1: 1/2 methanol adduct can be prepared therefrom. Equivalent weight Calculated .... 423.5; found .... 426.4.

1a]19 = -f-29,1' (c = 2,23; Essigester). C42H58010N2S2 ' 1/2CH,OH (M = 831,05): Berechnet .... N 3,37; gefunden .... N 3,71. Beispiel 14 42 g Desoxycholsäureäthylester und 105 g N - (p - Chlorbenzolsulfonyl) - carbaminsäureäthylester wurden 31/2 Stunden auf 100 bis 120°C erhitzt. Der glasartig erstarrte Rückstand wurde in Chloroform. gelöst und die Chloroformlösung mit 12°/oigem Ammoniak, dann mit verdünnter Salzsäure und schließlich mit Wasser extrahiert. Nach Abdestillieren des Chloroforms erhält man 77,5 g rohen Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Desoxycholsäureäthylesters. Zur Reinigung wurde die Behandlung der Chloroformlösung mit Ammoniak, Salzsäure und Wasser wiederholt. Man erhält schließlich 43,8 g Di-N-(p-chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäureester des Desoxycholsäureäthylesters; F. 103 bis 112°C. 1a= 19 +50° (c = 4,1; Essigester). Beispiel 15 11,7g p-Toluolsulfamid und 19,3g wasserfreies Kaliumcarbonat werden 8 Stunden in Aceton gekocht. Nach Zusatz von 16,9g 3a-Chlorcarbonyloxy-12a-hydroxy-7-ketocholansäureäthylester wird 2Stunden bei Raumtemperatur gehalten und dann 5 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach Abdestillieren des Lösungsmittels wird mit verdünnter Schwefelsäure zersetzt und mit Essigester ausgezogen und die Essigesterschicht nach Waschen mit Wasser und Trocknen eingedampft. Der Rückstand wird in Chloroform gelöst, dieses mit 10 °/oigem wäßrigem Ammoniak, dann mit verdünnter Salzsäure und Wasser gewaschen. Nach dem Abdestillieren des Chloroforms erhält man 21,7 g rohen 3oc-(p-Toluolsulfonyl)-aminocarbonyloxy-12a-hydroxy-7-ketocholansäureäthylester. Zur Rufreinigung wird die Ammoniak-Chloroform-Behandlung noch zweimal wiederholt. Der erhaltene aufgereinigte 3a-(p-Toluolsulfonyl)-aminocarbonyloxy-12x-hydroxy-7-ketocholansäureäthylester wird in wäßrig-alkalischem Alkohol gelöst und mit Benzol extrahiert. Die wäßrige Phase wird dann angesäuert. Äquivalentgewicht Berechnet .... 631; __ gefunden .... 677,8. Beispiel 16 21,8 g 3a,12a-Dihydroxy-7-ketocholansäureäthylester und 48,7 g p-Toluolsulfonyl-carbaminsäureäthylester werden 4 Stunden auf 95 bis 110°C erhitzt. Nach Lösen in Chloroform, Extrahieren mit 10°/Qiger Ammoniaklösung, dann mit 4 °/oiger Salzsäure und Waschen mit Wasser wird die Chloroformlösung eingedampft. Der Rückstand wird mit Gasolin verrieben. Man erhält 33,4 g rohen 3x,12a-Di-(p-toluolsulfonyl)-aminocarbonyloxy-7-ketocholansäureäthylester, der zur Vervollständigung des Umsatzes erneut mit 37,0 g p-Toluolsulfonyl-carbaminsäureäthylester verschmolzen und wie vorstehend aufgereinigt wurde. Nach Anreiben mit Gasolin wurden 32,8 g 3x,12a-Di-(p - toluolsulfonyl) - aminocarbonyloxy - 7 - ketocholansäureäthylester erhalten; F. 107 bis 110°C. Beispiel 17 1,7g 3x,7a,12a,24-Tetrahydroxycholan und 1,4g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden in 10 ml wasserfreiem Pyridin 9 Stunden auf 130 bis 140°C erhitzt. Das Pyridin wird dann am Wasserstrahlpumpenvakuum abdestilliert. Der verbleibende sirupöse Rückstand wird in verdünntem Ammoniak gelöst, die Lösung klar filtriert und die freie Säure mit Salzsäure gefällt, abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Zur Entfernung nicht umgesetzten N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylesters wird das Produkt mit Benzol ausgekocht, erneut filtriert und getrocknet. Man erhält den N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des 3a,7a,12a,24-Tetrahydroxycholans.1a] 19 = -f-29.1 '(c = 2.23; ethyl acetate). C42H58010N2S2 '1 / 2CH, OH (M = 831.05): calculated .... N 3.37; found .... N 3.71. Example 14 42 g of ethyl deoxycholate and 105 g of N - (p - chlorobenzenesulfonyl) - carbamic acid ethyl ester were heated to 100 ° to 120 ° C. for 31/2 hours. The glass-like solidified residue was dissolved in chloroform. dissolved and the chloroform solution extracted with 12% ammonia, then with dilute hydrochloric acid and finally with water. After the chloroform has been distilled off, 77.5 g of crude di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of ethyl deoxycholate are obtained. The treatment of the chloroform solution with ammonia, hydrochloric acid and water was repeated for purification. Finally, 43.8 g of di-N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid ester of deoxycholic acid ethyl ester are obtained; M.p. 103 to 112 ° C. 1a = 19 + 50 ° (c = 4.1; ethyl acetate). Example 15 11.7 g of p-toluenesulfamide and 19.3 g of anhydrous potassium carbonate are boiled in acetone for 8 hours. After adding 16.9 g of ethyl 3a-chlorocarbonyloxy-12a-hydroxy-7-ketocholanoate, the mixture is kept at room temperature for 2 hours and then refluxed for 5 hours. After the solvent has been distilled off, it is decomposed with dilute sulfuric acid and extracted with ethyl acetate and the ethyl acetate layer is evaporated after washing with water and drying. The residue is dissolved in chloroform, this is washed with 10% aqueous ammonia, then with dilute hydrochloric acid and water. After the chloroform has been distilled off, 21.7 g of crude ethyl 3oc- (p-toluenesulfonyl) aminocarbonyloxy-12a-hydroxy-7-ketocholanoate are obtained. The ammonia-chloroform treatment is repeated twice to clean the call. The purified 3a- (p-toluenesulfonyl) aminocarbonyloxy-12x-hydroxy-7-ketocholanic acid ethyl ester obtained is dissolved in aqueous alkaline alcohol and extracted with benzene. The aqueous phase is then acidified. Equivalent Weight Calculated .... 631; __ found .... 677.8. Example 16 21.8 g of ethyl 3a, 12a-dihydroxy-7-ketocholanoate and 48.7 g of ethyl p-toluenesulfonyl-carbamate are heated to 95 ° to 110 ° C. for 4 hours. After dissolving in chloroform, extracting with 10% ammonia solution, then with 4% hydrochloric acid and washing with water, the chloroform solution is evaporated. The residue is triturated with gasoline. 33.4 g of crude 3x, 12a-di- (p-toluenesulfonyl) -aminocarbonyloxy-7-ketocholanoic acid ethyl ester are obtained, which to complete the conversion was again melted with 37.0 g p-toluenesulfonyl-carbamic acid ethyl ester and purified as above. After trituration with gasoline, 32.8 g of 3x, 12a-di (p - toluenesulfonyl) - aminocarbonyloxy - 7 - ketocholanic acid ethyl ester were obtained; M.p. 107 to 110 ° C. Example 17 1.7 g of 3x, 7a, 12a, 24-tetrahydroxycholane and 1.4 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate are heated to 130 to 140 ° C. in 10 ml of anhydrous pyridine for 9 hours. The pyridine is then distilled off in a water jet pump vacuum. The remaining syrupy residue is dissolved in dilute ammonia, the solution is filtered clear and the free acid is precipitated with hydrochloric acid, filtered off with suction, washed with water and dried. To remove unreacted N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ethyl ester, the product is boiled with benzene, filtered again and dried. The N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of 3a, 7a, 12a, 24-tetrahydroxycholane is obtained.

Das Natriumsalz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureesters des 3a,7ca,12x,24-Tetrahydroxycholans wird hergestellt durch Lösen des freien Esters in der berechneten Menge Natronlauge. Beispiel 18 6,2g 3x,7x,12oc,24-Tetrahydroxycholan und 8,4g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden 5 Stunden auf 125 bis 135°C erhitzt. Der Rückstand wird mit Essigester bei Raumtemperatur extrahiert. Die Essigesterschicht wird eingedampft und der Rückstand mit Gasolin verrieben, wobei er kristallin erstarrt. Man erhält 8,2 g Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des 3a,7a,12x,24-Tetrahydroxycholans.The sodium salt of the N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of 3a, 7ca, 12x, 24-tetrahydroxycholane is prepared by dissolving the free ester in the calculated amount of sodium hydroxide solution. Example 18 6.2 g 3x, 7x, 12oc, 24-tetrahydroxycholane and 8.4 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate are heated to 125 to 135 ° C. for 5 hours. The residue is extracted with ethyl acetate at room temperature. The ethyl acetate layer is evaporated and the residue triturated with gasoline, whereupon it solidifies in crystalline form. 8.2 g of di-N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of 3a, 7a, 12x, 24-tetrahydroxycholane are obtained.

Berechnet .... C 60,9,H 7,2, N 3,50,S 8,1; gefunden .... C 60,5, H 7,05, N 3,75,S 8,24. Beispiel 19 15,1 g 3a,12ec,24-Trihydroxycholan und 10,7 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester wurden in Pyridin 14 Stunden auf 50°C erhitzt. Nach Zusatz von Wasser und Ansäuern mit verdünnter Salzsäure wurde der ausfallende Ester mit Essigester extrahiert. Die mit Wasser gewaschene Essigesterschicht wurde getrocknet und das Lösungsmittel abdestilliert. Der Rückstand wurde in Chloroform gelöst und mit 10 °/oiger Ammoniaklösung extrahiert. Das dabei anfallende Öl wurde abgetrennt, mit Wasser und verdünnter Salzsäure versetzt und mit Essigester aufgenommen. Nach Wascherz mit Wasser; Trocknen und Abdestillieren des Lösungsmittels erhält man 15,2 g rohen Di-N-(p-toluolsulfonyl)-carbaminsäureester des 3ca,12a,24-Trihydroxycholans, der durch fraktionierte Fällung aus Benzol durch Zusatz von Gasolin aufgereinigt wurde. Der genannte Ester ist in den ersten Fraktionen enthalten. Beispiel 20 a) 10g Cholesterin, 7 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester und 50 ml trockenes Pyridin werden 14 Stunden auf 125 bis 135°C erwärmt. Nach dem Abkühlen wird die Reaktionsmischung mit 500 ml Wasser verdünnt. Dann werden 100 ml 25 °/oige Salzsäure zugesetzt. Das Rohprodukt wird abgesaugt und aus 96 °/jgem Alkohol und danach aus Benzol umkristallisiert. Man erhält 4 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester vom Schmelzpunkt 192 bis 193'C.Calculated .... C 60.9, H 7.2, N 3.50, S 8.1; Found .... C 60.5, H 7.05, N 3.75, S 8.24. Example 19 15.1 g of 3a, 12ec, 24-trihydroxycholane and 10.7 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate were heated to 50 ° C. in pyridine for 14 hours. After adding water and acidifying with dilute hydrochloric acid, the precipitating ester was extracted with ethyl acetate. The ethyl acetate layer washed with water was dried and the solvent was distilled off. The residue was dissolved in chloroform and extracted with 10% ammonia solution. The resulting oil was separated off, mixed with water and dilute hydrochloric acid and taken up in ethyl acetate. After washing ore with water; Drying and distilling off the solvent gives 15.2 g of crude di-N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid ester of 3ca, 12a, 24-trihydroxycholane, which was purified by fractional precipitation from benzene by adding gasoline. The said ester is contained in the first fractions. Example 20 a) 10 g of cholesterol, 7 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate and 50 ml of dry pyridine are heated to 125 to 135 ° C. for 14 hours. After cooling, the reaction mixture is diluted with 500 ml of water. 100 ml of 25% hydrochloric acid are then added. The crude product is filtered off with suction and recrystallized from 96% alcohol and then from benzene. 4 g of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester with a melting point of 192 to 193 ° C. are obtained.

b) 38,7 g Cholesterin und 24,3 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden unter zeitweiligem Umrühren auf 120 bis 140'C erhitzt. Nachdem zunächst eine klare Schmelze erhalten wird, beginnt sich nach 11/2 Stunden p-Toluolsulfonylcarbaminsäurecholesterylester abzuscheiden. Nach weiteren 21/2 Stunden wird die inzwischen erstarrte Schmelze abgekühlt. Das Rohprodukt wird dann aus etwa 180 ml Benzol umkristallisiert. Man erhält 35,8 g = 610/, der Theorie N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester vom Schmelzpunkt 193'C. Nach Aufarbeitung der Mutterlauge werden noch weitere 14,3 g der Verbindung erhalten, so daß die Gesamtausbeute etwa 850/, der Theorie beträgt.b) 38.7 g of cholesterol and 24.3 g of ethyl N- (p-toluenesulfonyl) carbamate are heated to 120 ° to 140 ° C. with occasional stirring. After a clear melt is initially obtained, p-toluenesulfonylcarbamic acid cholesteryl ester begins to separate out after 11/2 hours. After a further 21/2 hours, the melt, which has now solidified, is cooled down. The crude product is then recrystallized from about 180 ml of benzene. 35.8 g = 610 /, of the theory of N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester with a melting point of 193 ° C. are obtained. After working up the mother liquor, a further 14.3 g of the compound are obtained, so that the total yield is about 850% of theory.

Berechnet .... C 72,0, H 9,2, S 5,49, N 2,4; gefunden .... C 71,60, H 9,06, S 5,36, N 2,29. [aJD = -31,9° (c = 2,099; Chloroform).Calculated .... C 72.0, H 9.2, S 5.49, N 2.4; found .... C 71.60, H 9.06, S 5.36, N 2.29. [aJD = -31.9 ° (c = 2.099; chloroform).

c) 19,3 g Cholesterin werden in 215 ml Chloroform mit 9,9 g Phosgen 5 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Dann wird zur Entfernung überschüssigen Phosgens 2 Stunden trockener Stickstoff durch die Reaktionsmischung geleitet. Es bildet sich der Chlorkohlensäureester des Cholesterins. 8,6 g p-Toluolsulfamid und 18 g geglühtes Kaliumcarbonat werden in 100m1 Aceton 3 Stundengekocht. Dannwird die Chloroformlösung des Chlorkohlensäurecholesterylesters zugesetzt und die Reaktionsmischung 4 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach Stehenlassen über Nacht werden die ausgefallenen Salze abfiltriert und mit 200 ml Wasser ausgekocht. Das abgeschiedene schwerlösliche Kaliumsalz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylesters wird dann mit 25 °/oiger Salzsäure zerlegt. Der abgeschiedene N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und aus Benzol umkristallisiert. Man erhält N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester; F. 192 bis 193°C.c) 19.3 g of cholesterol are dissolved in 215 ml of chloroform with 9.9 g of phosgene Stirred for 5 hours at room temperature. Then it is used to remove excess phosgene 2 hours of dry nitrogen passed through the reaction mixture. It forms the chlorocarbonic acid ester of cholesterol. 8.6 g p-toluenesulfamide and 18 g calcined Potassium carbonate are boiled in 100 ml acetone for 3 hours. Then the chloroform solution of the chlorocarbonic acid cholesteryl ester added and the reaction mixture for 4 hours heated to reflux. After standing overnight, the precipitated salts become filtered off and boiled with 200 ml of water. The separated, sparingly soluble potassium salt of the N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester is then treated with 25% Hydrochloric acid decomposed. The precipitated N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester is filtered off with suction, washed with water and recrystallized from benzene. You get N- (p-toluenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester; M.p. 192 to 193 ° C.

15 g N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester werden in 250 ml Chloroform gelöst. Zu dieser Lösung wird eine äquivalente Menge von Natriummethylat in Methylalkohol zugesetzt. Nach kurzer Zeit kristallisiert das Natriumsalz des N-(p-Toluolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylesters aus. Das Salz ist relativ schwerlöslich in Wasser.15 g of N- (p-toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester are in 250 ml of chloroform dissolved. An equivalent amount of sodium methylate is added to this solution added in methyl alcohol. After a short time the sodium salt of crystallized N- (p-Toluenesulfonyl) -carbamic acid cholesteryl ester from. The salt is relatively sparingly soluble in water.

Beispiel 21 19,4 g Cholesterin und 14,5 g N-(p-Chlorbenzol sulfonyl)-carbaminsäureäthylester werden 2 Stunden auf 125 bis 135°C erhitzt. Die erkaltete Schmelze wird aus alkoholhaltigem Benzol umkristallisiert. Man erhält 11,6 g N-(p-Chlorbenzolsulfonyl)-carbaminsäurecholesterylester, der 1 Mol Ca H5 O H enthält; F. nach Abgabe des Alkohols 173 bis 177'C.Example 21 19.4 g of cholesterol and 14.5 g of N- (p-chlorobenzene sulfonyl) carbamic acid ethyl ester are heated to 125 to 135 ° C for 2 hours. The cooled melt is made from alcohol-containing Benzene recrystallized. 11.6 g of N- (p-chlorobenzenesulfonyl) carbamic acid cholesteryl ester are obtained, which contains 1 mole of Ca H5 O H; F. after releasing the alcohol 173 to 177'C.

Äquivalentgewicht Berechnet .... 650; gefunden .... 667. Berechnet C 66,49, H 8,68, N 2,15, Cl 5,45, S 4,90; gefunden C 66,91, H 8,34, N 2,15, Cl 5,46, S 4,49.Equivalent Weight Calculated .... 650; found .... 667. Calculated C 66.49, H 8.68, N 2.15, Cl 5.45, S 4.90; Found C 66.91, H 8.34, N 2.15, Cl 5.46, S 4.49.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung neuer Sulfonylurethane der allgemeinen Formel R,-SOa-NH-COO-RZ in der R,. einen gegebenenfalls substituierten Alkyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkylalkyl-, Phenyl-, Naphthyl-(2)-, 5,6,7,8-Tetrahydronaphthyl-(2)- oder Phenylalkylrest und R2 einen Cyclopentanopolyhydrophenanthrenrest, der vornehmlich eine bis drei Hydroxylgruppen in den Ringen oder in einer C,7-Seitenkette und außerdem Ketogruppen oder Carboxylgruppen enthalten kann, bedeutet, da- durch gekennzeichnet, daß man die entsprechenden Sulfonylisocyanate, Sulfonylurethane oder Sulfonylharnstoffe mit Verbindungen der Formel H O - R2 oder die entsprechenden Sulfonamide mit Cl - C O ---- O - R2 in an sich bekannter Weise umsetzt. PATENT CLAIMS: 1. Process for the production of new sulfonyl urethanes of the general formula R, -SOa-NH-COO-RZ in the R ,. an optionally substituted alkyl, cycloalkyl, cycloalkylalkyl, phenyl, naphthyl (2), 5,6,7,8-tetrahydronaphthyl (2) or phenylalkyl radical and R2 is a cyclopentanopolyhydrophenanthrene radical, which mainly has one to three hydroxyl groups in the rings or in a C, 7 side chain and can also contain keto groups or carboxyl groups, means, characterized in that the corresponding sulfonyl isocyanates , sulfonyl urethanes or sulfonyl ureas with compounds of the formula HO - R2 or the corresponding sulfonamides with Cl - CO - --- O - R2 converts in a manner known per se. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als alkoholische gegebenenfalls in Form des Chlorkohlensäure- oder Carbaminsäureesters einzusetzende Komponente 3a,7oc,12oc, 24-Tetrahydroxycholan, Cholsäure oder Cholesterin verwendet.2. The method according to claim 1, characterized in that the alcoholic optionally in the form of chlorocarbonic acid or carbamic acid ester to be used component 3a, 7oc, 12oc, 24-tetrahydroxycholane, Cholic acid or cholesterol used.
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