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DE1118787B - Process for the preparation of C, C-dialkyl-diaza-cyclopropenes - Google Patents

Process for the preparation of C, C-dialkyl-diaza-cyclopropenes

Info

Publication number
DE1118787B
DE1118787B DEB59463A DEB0059463A DE1118787B DE 1118787 B DE1118787 B DE 1118787B DE B59463 A DEB59463 A DE B59463A DE B0059463 A DEB0059463 A DE B0059463A DE 1118787 B DE1118787 B DE 1118787B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
diaza
parts
weight
cyclopropenes
water
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEB59463A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Siegfried Paulsen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bergwerksverband GmbH
Original Assignee
Bergwerksverband GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bergwerksverband GmbH filed Critical Bergwerksverband GmbH
Priority to DEB59463A priority Critical patent/DE1118787B/en
Publication of DE1118787B publication Critical patent/DE1118787B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/04Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent
    • C08J9/06Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a chemical blowing agent
    • C08J9/10Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a chemical blowing agent developing nitrogen, the blowing agent being a compound containing a nitrogen-to-nitrogen bond
    • C08J9/108Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a chemical blowing agent developing nitrogen, the blowing agent being a compound containing a nitrogen-to-nitrogen bond in a heterocyclic ring containing at least one carbon atom

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von C, C-Dialkyl-diaza-cyclopropenen Diaza-cyclopropene sind bisher noch nicht hergestellt worden. Man hat zwar früher die Diazoverbindungen als Diaza-cyclopropene aufgefaßt. Process for the preparation of C, C-dialkyl-diaza-cyclopropenen diaza-cyclopropenes have not yet been manufactured. It is true that the diazo compounds used to be used regarded as diaza-cyclopropenes.

Diese Annahme erwies sich jedoch als falsch, weil bei späteren Untersuchungen für Diazoverbindungen die offene Konstitution (R' R" C = N2 oder eine der vielen mesomeren Grenzformen) auf verschiedenen Wegen ermittelt wurde. Nach diesen Forschungsergebnissen hielt man die Verbindungen mit einem Diazacyclopropenring als überhaupt nicht existent.However, this assumption turned out to be wrong because of later investigations for diazo compounds the open constitution (R 'R "C = N2 or one of the many mesomeric limit forms) was determined in different ways. According to this research the compounds with a diazacyclopropene ring were thought to be non-existent.

Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß man C,C-Dialkyl-diaza-cyclopropene in einfacher Weise und mit sehr guten Ausbeuten herstellen kann, indem man C,C-Dialkyl-diaza-cyclopropane gegebenenfalls in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels mit einem Dehydrierungsmittel behandelt. It has now surprisingly been found that C, C-dialkyl-diaza-cyclopropenes can be prepared in a simple manner and with very good yields by adding C, C-dialkyl-diaza-cyclopropanes optionally in the presence of an inert solvent with a dehydrating agent treated.

Man erhält so die den Diazoverbindungen isomeren Diaza-cyclopropene in Ausbeuten von etwa 80 bis 95§/o der Theorie. Die Reaktion läßt sich durch folgende Gleichung darstellen: In den Formeln - bedeuten die Substituenten R Alkylreste.The diaza-cyclopropenes isomeric to the diazo compounds are thus obtained in yields of about 80 to 95% of theory. The reaction can be represented by the following equation: In the formulas - the substituents R denote alkyl radicals.

AIs Dehydrierungsmittel lassen sich z. B. Chromtrioxyd oder eine saure Lösung von Kaliumbichromat, Osmiumtetroxyd, Chione, z. B. Tetrachlorchinon, Kaliumpermanganat in saurer oder alkalischer Lösung, aber auch gelbes Quecksilberoxyd und Bleidioxyd, sowie alle anderen bekannten Dehydrierungsmittel verwenden. Man kann also die Dehydrierung nach dem erfindungsgemäßen Verfahren in neutralem, alkalischem oder saurem Medium durchführen. Dies ist sehr überraschend, da die Diazacyclopropane durch Säuren zu Hydrazin und Ketonen hydrolysiert werden. Besonders große Ausbeuten erhält man mit frisch hergestelltem gelbem Quecksilberoxyd. Der erfolgreiche Verlauf der Dehydrierung der C,C-Dialkyl-diaza-cyclopropane auf diesem Wege ist um so überraschender, als noch vor kurzem in der Literatur angegeben wurde, daß gelbes Quecksilberoxyd Diaza-cyclopropane nicht dehydriert. As a dehydrating agent, z. B. Chromium trioxide or a acidic solution of potassium dichromate, osmium tetroxide, chione, e.g. B. tetrachloroquinone, Potassium permanganate in acidic or alkaline solution, but also yellow mercury oxide and lead dioxide, as well as all other known dehydrating agents. Man the dehydrogenation according to the process according to the invention can therefore be carried out in neutral, alkaline or acidic medium. This is very surprising given the diazacyclopropanes are hydrolyzed by acids to hydrazine and ketones. Particularly large yields obtained with freshly made yellow mercury oxide. The successful course the dehydrogenation of the C, C-dialkyl-diaza-cyclopropanes in this way is all the more surprising, when it was recently stated in the literature that yellow mercury oxide Diaza-cyclopropane not dehydrated.

Die Reaktionstemperatur kann innerhalb weiter Grenzen variiert werden. Man kann z. B. bei 0° C, bei Zimmertemperatur oder bei einer Temperatur etwas oberhalb des Siedepunktes der hergestellten Diaza-cyclopropane arbeiten. Sieden diese höher als 1000 C, so kann die Dehydrierung in Gegenwart von Wasser bei etwa 1000 C durchgeführt werden, da dann das Reaktionsprodukt mit Wasserdampf als azeotropes Gemisch abdestilliert. Es ist von besonderem Vorteil, daß die ungesättigten Reaktionsprodukte wesentlich tiefer sieden als die gesättigten Ausgangsstoffe. Aus diesem Grund ist es möglich, die gebildeten Diaza-cyclopropene während der Reaktion kontinuierlich aus dem Reaktionsgefäß zu entfernen. The reaction temperature can be varied within wide limits. You can z. B. at 0 ° C, at room temperature or at a temperature slightly above the boiling point of the diaza-cyclopropanes produced work. Boil these higher as 1000 C, the dehydrogenation can be carried out in the presence of water at about 1000 C because then the reaction product is distilled off with steam as an azeotropic mixture. It is of particular advantage that the unsaturated reaction products are essential boil lower than the saturated raw materials. For this reason it is possible the diaza-cyclopropenes formed continuously from the reaction vessel during the reaction to remove.

Man führt die Reaktion zur besseren Regulierung der Reaktionswärme am besten in Gegenwart eines Lösungsmittels durch. Jedoch kann auf ein solches auch verzichtet werden, wenn die Ausgangs stoffe bzw. die Endprodukte flüssig sind. Als Lösungsmittel sind alle Flüssigkeiten geeignet, die unter den Reaktionsbedingungen nicht angegriffen werden oder die mit den Reaktionsteilnehmern nicht reagieren, wie z. B. höhere Ketone, chlorierte Kohlenwasserstoffe oder Äther. Besonders vorteilhaft ist die Verwendung von Wasser, da sich die meisten Diazacyclopropane in Wasser lösen, die Diaza-cyclopropene dagegen nicht. Es kann aber auch neben Wasser ein wasserunlösliches organisches Lösungsmittel verwendet werden. In diesem Fall reichern sich die Diaza-cyclopropene in der organischen Phase an und können so leicht abgetrennt werden. The reaction is carried out to better regulate the heat of reaction best done in the presence of a solvent. However, such a thing can also be used can be omitted if the starting materials or the end products are liquid. as Solvents are all liquids suitable under the reaction conditions are not attacked or who do not react with the respondents, such as B. higher ketones, chlorinated hydrocarbons or ethers. Particularly beneficial is the use of water as most diazacyclopropanes dissolve in water, the diaza-cyclopropenes, on the other hand, do not. In addition to water, however, it can also be water-insoluble organic solvent can be used. In this case the diaza-cyclopropenes accumulate in the organic phase and can thus be easily separated.

Die als Ausgangsstoffe benutzten C,C-Dialkyldiaza-cyclopropane sind nach verschiedenen Verfahren, wie z. B. dem Verfahren der deutschen Auslegeschrift 1 082 889, leicht herzustellen, indem man Chlor mit überschüssigem Ammoniak auf Ketone einwirken läßt. The C, C-Dialkyldiaza-cyclopropanes used as starting materials are according to various methods, such as. B. the procedure of the German Auslegeschrift 1,082,889, easily prepared by adding chlorine with excess ammonia Allows ketones to act.

Die- C,C-Dialkyl-diaza-cyclopropene sind farblos; die niederen Verbindungen sind Flüssigkeiten von angenehmem kohlenwasserstoffartigem Geruch, sehr wenig löslich in Wasser, mischbar mit Benzol, Äther, Alkohol und ähnlichen Lösungsmitteln. The C, C dialkyl diaza-cyclopropenes are colorless; the lower connections are liquids of pleasant hydrocarbon-like odor, Very little soluble in water, miscible with benzene, ether, alcohol and the like Solvents.

Die erfindungsgemäß erhältlichen C,C-Dialkyldiaza-cyclopropene sind sehr reaktionsfähig. Durch die Doppelbindung und die beträchtliche Ringspannung vermögen sie zahlreiche Reaktionen einzugehen. Sie können für die Herstellung von Verbindungen mit einer N-N-Gruppe verwendet werden, so daß sie für die pharmazeutische Industrie besonders wertvolle Ausgangs stoffe sind. The C, C-dialkyldiaza-cyclopropenes obtainable according to the invention are very responsive. Due to the double bond and the considerable ring tension they are able to enter into numerous reactions. You can use for making Compounds with an N-N group can be used, making them suitable for pharmaceutical Industry are particularly valuable raw materials.

Auf Grund ihrer Eigenschaften eignen sich diese Verbindungen besonders als Treibmittel bei der Herstellung von Schaumstoffen. Due to their properties, these compounds are particularly suitable as a blowing agent in the production of foams.

Beispiel 1 30 Gewichtsteile frisch hergestelltes, gelbes Quecksilberoxyd werden in einer Schüttelbirne mit 10 Gewichtsteilen C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropan nach und nach gemischt. Das Reaktionsgemisch erwärmt sich und nimmt eine schmutziggraugrüne Färbung an. Example 1 30 parts by weight of freshly prepared yellow mercury oxide are in a shaker with 10 parts by weight of C, C-diethyl-diaza-cyclopropane gradually mixed. The reaction mixture warms up and takes on a dirty gray-green color Coloring.

Nach beendeter Dehydrierung, erkennbar durch negative Reaktion der Reaktionslösung mit Jodwasserstoffsäure, wird aus der Schüttelbirne das gebildete C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropen abdestilliert; es destilliert zwischen 75 und 800 C über; Ausbeute: 8,9 Gewichtsteile (92ovo der Theorie). Dieses Produkt kann dann nochmals destilliert werden, Kp.760 80 bis 810 C.After the dehydration has ended, this can be recognized by the negative reaction of the The reaction solution with hydriodic acid turns the shaker into the formed one C, C-diethyl-diaza-cyclopropene distilled off; it distills between 75 and 800 C over; Yield: 8.9 parts by weight (92ovo of theory). This product can then be distilled again, boiling point 760 80 to 810 C.

Man kann aber auch das Reaktionsgemisch filtrieren oder das Diaza-cyclopropen von dem abgesetzten Farbstoff abdekantieren und destillieren. But you can also filter the reaction mixture or the diaza-cyclopropene decant from the settled dye and distill.

Beispiel 2 25 Gewichtsteile frisches, gelbes Quecksilberoxyd werden in einem geschlossenen Rührgefäß in 50 Gewichtsteilen Wasser verteilt. Dazu werden 9 Gewichtsteile C-Methyl-C-äthyl-diaza-cyclopropan im Laufe von 10 Minuten zugefügt. Nach 20 Minuten ist die Dehydrierung beendet. Das Reaktionsgefäß wird im Wasserbad erhitzt, dabei destilliert das gebildete C-Methyl-C-äthyl-diaza-cyclopropan bei 45 bis 48° C über, es wird mit Natriumsulfat getrocknet und nochmals destilliert. Die Verbindung destilliert dann bei 470 C über; Ausbeute: 7,4 Gewichtsteile (84°/o der Theorie); ng = 1,3658. Example 2 25 parts by weight of fresh, yellow mercury oxide become distributed in 50 parts by weight of water in a closed stirred vessel. To be 9 parts by weight of C-methyl-C-ethyl-diaza-cyclopropane were added in the course of 10 minutes. The dehydration is complete after 20 minutes. The reaction vessel is placed in a water bath heated, while the C-methyl-C-ethyl-diaza-cyclopropane formed is distilled 45 to 48 ° C above, it is dried with sodium sulfate and distilled again. The compound then distills over at 470 C; Yield: 7.4 parts by weight (84 ° / o the theory); ng = 1.3658.

Beispiel 3 In einer Schüttelbirne werden 48 Gewichtsteile frisch hergestelltes, gelbes Quecksilberoxyd und 60 Gewichtsteile Wasser gegeben. Dann werden nach und nach 18 Gewichtsteile C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropan in 100 Gewichtsteilen Diäthyläther zur Suspension des Quecksilberoxyds hinzugefügt. Nach be- endeter Dehydrierung wird die organische Phase abgetrennt und die wäßrige Phase einmal mit 30 Gewichtsteilen Äther extrahiert. Die ätherischen Anteile werden vereinigt und über Calciumchlorid getrocknet. Example 3 In a shaking pear, 48 parts by weight become fresh produced yellow mercury oxide and 60 parts by weight of water. then are gradually 18 parts by weight of C, C-diethyl-diaza-cyclopropane in 100 parts by weight Diethyl ether added to the suspension of the mercury oxide. After loading ended dehydration the organic phase is separated off and the aqueous phase once with 30 parts by weight Ether extracted. The essential parts are combined and over calcium chloride dried.

Die Ausbeute an C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropen beträgt 950/a der Theorie.The yield of C, C-diethyl-diaza-cyclopropene is 950 / a of theory.

Beispiel 4 Zu einer Lösung von 6,0 Gewichtsteilen Kaliumpermanganat und 3,5 Gewichtsteilen Kaliumhydroxyd in 60 Gewichtsteilen Wasser werden unter ständigem Rühren bei 95 bis 980 C 5 Gewichtsteile C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropan in 35 Gewichtsteilen Wasser im Laufe von 15 Minuten zugegeben. Das gebildete C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropen wird kontinuierlich während der Reaktion aus dem Reaktionsgefäß abdestilliert. Das mitübergegangene Wasser wird abgetrennt und das Reaktionsprodukt mit Calciumchlorid getrocknet; Ausbeute: 4,6 Gewichtsteile (93 °/o der Theorie). Example 4 To a solution of 6.0 parts by weight of potassium permanganate and 3.5 parts by weight of potassium hydroxide in 60 parts by weight of water are under constant Stirring at 95 to 980 ° C. 5 parts by weight of C, C-diethyl diaza-cyclopropane in 35 parts by weight Water added over the course of 15 minutes. The C, C-diethyl-diaza-cyclopropene formed is continuously distilled from the reaction vessel during the reaction. That any water that has passed over is separated off and the reaction product with calcium chloride dried; Yield: 4.6 parts by weight (93% of theory).

Beispiel 5 Zu einer Lösung von 6,4 Gewichtsteilen Kaliumbichromat in 35 Gewichtsteilen Wasser mit 3,0 Gewichtsteilen konzentrierter Schwefelsäure werden 5 Gewichtsteile C,C - Diäthyl-diaza-cyclopropan in 30 Gewichtsteilen Wasser im Laufe von 15 Minuten unter Rühren zugefügt. Das Reaktionsgefäß wird von außen mit Eis gekühlt. Nach 20 Minuten ist die Reaktion beendet. Dann wird die organische Phase vom Wasser abgetrennt und destilliert. Es werden 4,0 Gewichtsteile C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropen erhalten; Ausbeute: 80'°/o der Theorie. Example 5 To a solution of 6.4 parts by weight of potassium dichromate in 35 parts by weight of water with 3.0 parts by weight of concentrated sulfuric acid 5 parts by weight of C, C - diethyl diaza-cyclopropane in 30 parts by weight of water added over 15 minutes with stirring. The reaction vessel is external chilled with ice. The reaction has ended after 20 minutes. Then the organic Phase separated from the water and distilled. There are 4.0 parts by weight of C, C-diethyl-diaza-cyclopropene obtain; Yield: 80% of theory.

Beispiel 6 Zu einer Lösung von 6,4 Gewichtsteilen Kaliumbichromat in 50 Gewichtsteilen Wasser mit 3,0 Ge wichtsteilen konzentrierter Schwefelsäure werden unter Rühren bei 95 bis 980 C 5 Gewichtsteile C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropan in 40 Gewichtsteilen Wasser im Laufe von 10 Minuten zugefügt. Das gebildete C,C-Diäthyl-diaza-cyclopropen wird laufend aus dem Reaktionsgefäß ab destilliert. Es wird von mit überdestilliertem Wasser abgetrennt und mit Calciumchlorid getrocknet; Ausbeute: 4,3 Gewichtsteile (85 °/o der Theorie). Example 6 To a solution of 6.4 parts by weight of potassium dichromate in 50 parts by weight of water with 3.0 parts by weight of concentrated sulfuric acid 5 parts by weight of C, C-diethyl-diaza-cyclopropane are added with stirring at 95 to 980 C added in 40 parts by weight of water in the course of 10 minutes. The C, C-diethyl-diaza-cyclopropene formed is continuously distilled from the reaction vessel. It is distilled from with Separated water and dried with calcium chloride; Yield: 4.3 parts by weight (85% of theory).

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von C,C-Dialkyldiaza- cyclopropenen, dadurch gekennzeichnet, daß man C,C-Dialkyl-diaza-cyclopropane, gegebenenfalls in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels, mit einem Dehydrierungsmittel be handelt. PATENT CLAIM: Process for the production of C, C-dialkyldiaza-cyclopropenes, characterized in that C, C-dialkyl-diaza-cyclopropanes, optionally in Presence of an inert solvent, with a dehydrating agent be treated.
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