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DE1110625B - Verfahren zur Herstellung N, N, N'-trisubstituierter Amidiniumsalze - Google Patents

Verfahren zur Herstellung N, N, N'-trisubstituierter Amidiniumsalze

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Publication number
DE1110625B
DE1110625B DEB56790A DEB0056790A DE1110625B DE 1110625 B DE1110625 B DE 1110625B DE B56790 A DEB56790 A DE B56790A DE B0056790 A DEB0056790 A DE B0056790A DE 1110625 B DE1110625 B DE 1110625B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
urea
dimethylformamide
formula
trisubstituted
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEB56790A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Karl-Heinz Beyer
Dr Heinz Eilingsfeld
Dr Hans Weidinger
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB56790A priority Critical patent/DE1110625B/de
Publication of DE1110625B publication Critical patent/DE1110625B/de
Pending legal-status Critical Current

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Description

  • Verfahren zur Herstellung N,N,N'-trisubstituierter Amidiniumsalze N,N,N'-trisubstituierte Amidiniumsalze sind bekanntlich aus N,N-dialkylsubstituierten Säureamiddichloriden und primären Aminen oder aus N-alkylsubstituierten Säureimidchloriden und sekundären Aminen zugänglich.
  • Es wurde nun gefunden, daß man N,N,N'-trisubstituierte Amidiniumsalze erhält, wenn man Harnstoff oder Harnstoffderivate der allgemeinen Formel worin Rt, R2 Wasserstoff, einen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Carbonamid- oder Aminorest, wobei Rt und R2 auch unter Bildung eines heterocyclischen Ringes miteinander verbunden sein können, R3 Sauerstoff, Schwefel oder eine Iminogruppe bedeuten, mit Carbonsäureamidchloriden der allgemeinen Formel worin R4, R5 einen Alkyl- oder Arylrest, R6 Wasserstoff oder einen Alkylrest, der auch unter Bildung eines heterocyclischen Ringes mit R5 verbunden sein kann, bedeuten, zur Reaktion bringt.
  • Es ist überraschend und war nicht vorherzusehen, daß Harnstoff oder Harnstoffderivate mit Carbonsäureamidchloriden der vorstehenden allgemeinen Formel unter Bildung von Amidiniumsalzen reagieren. Im allgemeinen reagiert 1 Mol Harnstoff oder Harnstoffderivat mit 1 Mol N,N-disubstituiertem Carbonsäureamiddichlorid unter Bildung eines einbasischen Amidiniumsalzes. Besitzt dieses Amidiniumsalz noch eine reaktionsfähige Amidogruppe, so ist eine Reaktion mit einem weiteren Mol N,N-disubstituiertem Carbonsäureamiddichlorid unter Bildung eines zweibasischen Bisamidiniumsalzes möglich.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren sei am Beispiel der Reaktion des aus Dimethylformamid zugänglichen N,N-Dimethylformamiddichlorlds mit Harnstoff formelmäßig erläutert: Die als Ausgangsstoffe dienenden Carbonsäureamidchloride können in bekannter Weise hergestellt und isoliert werden; man kann sie aber auch nur intermediär aus N-disubstituierten Säureamiden durch Reaktion mit Chlorierungsmitteln, z.B. mit Phosgen, Thionylchlorid, Phosphoroxychlorid, Phos- phortrichlorid, Phosphorpentachlorid, entstehen lassen und ohne weitere Isolierung mit Harnstoff oder seinen Derivaten umsetzen.
  • Als N,N-disubstituierte Säureamide kann man beispielsweise N,N-disubstituierte Säureamide aliphatischer oder aromatischer Carbonsäuren, vorzugsweise N,N-Dimethylformamid, oder N-substituierte Lactame, besonders N-Methylpyrrolidon, verwenden.
  • Außer mit Harnstoff läßt sich die Reaktion auch mit seinen Derivaten, z. B. Äthyl-, Athylen-, Cyclooctyl-.
  • Phenyl-, Diphenylharnstoff, Biuret, Semicarbazid, ferner Thioharnstoff, Phenylthioharnstoff oder Guanidin, durchführen.
  • Das Verfahren wird beispielsweise so durchgeführt, daß man das N,N-disubstituierte Säureamidchlorid entweder in fester Form oder aus dem entsprechenden N,N-disubstituierten Säureamid mit einem Chlor rierungsmittel in Lösung oder Suspension herstellt, in Gegenwart von Lösungsmitteln, vorzugsweise Athern, wie Diäthyläther oder Tetrahydrofuran, oder halogenierten Kohlenwasserstoffen, z.B. Tetrachlorkohlenstoff, oder anderen indifferenten Lösungsmitteln, wie Acetonitril, oder einfach in überschüssigem N,N-disubstituiertem Säureamid mit festem Harnstoff oder dessen Derivaten zweckmäßig zwischen 20 und t 100C C etwa 1 bis 2 Stunden rührt. Zur Aufarbeitung läßt man, gegebenenfalls unter Abkühlung, das gebildete Amidiniumsalz auskristallisieren, saugt ab. wäscht mit Aceton und trocknet.
  • Die neuen Verbindungen verbreitern die Rohstoffbasis zur Herstellung modifizierter Kunstharze des Harnstoff-Formaldehyd-Typs und können als Textilhilfsmittel verwendet werden.
  • In den folgenden Beispielen werden unter Teilen Gewichtsteile verstanden.
  • Beispiel 1 Zu einem Gemisch aus 150 Teilen Thionylchlorid und 100 Teilen Dimethylformamid gibt man bei Raumtemperatur eine Suspension von 60 Teilen Harnstoff in 560 Teilen Acetonitril und rührt das Reaktionsgemisch 1 Stunde lang bei 600 C. Man läßt erkalten, saugt das Produkt ab, wäscht es mit Aceton und erhält nach dem Trocknen 130 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 190 bis 1920 C (Zersetzung).
  • Beispiel 2 In eine Lösung von 79 Teilen Dimethylformamid in 350Teilen Benzol leitet man unter Rühren bei Raumtemperatur 120 Teile Phosgen ein. Man saugt das entspandene N,N'-Dimethylformamidchlorid ab, trägt es in eine Suspension von 60 Teilen Harnstoff in 640Teilen Tetrahydrofuran ein und rührt die Mischung 1 Stunde lang bei 600 C. Nach Aufarbeitung, wie im Beispiel 1 beschrieben, erhält man 110 Teile einer Verbindung mit der Formel Beispiel 3 Zu einer Suspension von 60 Teilen Harnstoff in 640 Teilen Tetrahydrofuran werden 100 Teile Dimethylformamid und 150 Teile Thionylchlorid unter Rühren gegeben. Es wird 1 Stunde lang bei 600 C weitergerührt. Nach Aufarbeitung, wie im Beispiel 1, erhält man 150 Teile einer Verbindung mit der Formel Beispiel 4 Man leitet in 130 Teile N-Methylpyrrolidon bei 03 C Phosgen bis zu einer Gewichtszunahme von 70 Teilen ein und vermischt das erhaltene N-Methylpyrrolidon-dichlorid mit einer auf 0° C gekühlten Suspension von 60 Teilen Harnstoff in 640 Teilen Tetrahydrofuran. Anschließend wird noch 1 Stunde bei 0° C gerührt. Nach dem Abfiltrieren wäscht man mit Aceton und erhält nach dem Trocknen 40 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 167 bis 1690 C (unter Zersetzung).
  • Beispiel 5 Eine Suspension von 103 Teilen Biuret in 640 Teilen Tetrahydrofuran wird mit 100 Teilen Dimethylformamid und 150 Teilen Thionylchlorid gemischt und 1 Stunde lang bei 600 C gerührt. Die Aufarbeitung erfolgt wie im Beispiel 1 und liefert 189 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 158 bis 1600 C (unter Zersetzung).
  • Beispiel 6 Zu einer Suspension von 88 Teilen Athylhamstoff und 150 Teilen Tetrachlorkohlenstoff gibt man bei Raumtemperatur 150 Teile Thionylchlorid und 100 Teile Dimethylformamid und erwärmt auf 600 C.
  • Man rührt 1 Stunde bei dieser Temperatur. Dann läßt man abkühlen und rührt weitere 15 Stunden. Es wird abfiltriert, mit Aceton gewaschen und getrocknet. Man erhält 50 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 176 bis 178C C (unter Zersetzung).
  • Beispiel 7 Eine Suspension von 212 Teilen Diphenylharnstoff in 520 Teilen Diäthyläther wird mit 100 Teilen Dimethylformamid und 150 Teilen Thionylchlorid unter Rühren 1. Stunde lang unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Erkalten wird wie im Beispiel 1 aufgearbeitet.
  • Man erhält 70 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 184 bis 1850 C Zersetzung).
  • Beispiel 8 Eine Suspension von 170 Teilen Cyclooctylharnstoff in 340 Teilen Diäthyläther wird mit 77 Teilen Dimethylformamid und 115 Teilen Thionylchlorid vermischt, 1 Stunde lang unter Rückfluß und 15 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Nach längerem Stehen erfolgt Kristallisation. Man saugt das Produkt ab, wäscht es mit Ligroin und erhält nach dem Trocknen 120 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 124 bis 1290 C (Zersetzung). Beispiel 9 Man suspendiert 86 Teile Äthylenharnstoff in 640 Teilen Tetrahydrofuran, setzt bei Raumtemperatur 100 Teile Dimethylformamid und 150 Teile Thionylchlorid hinzu und rührt das Reaktionsgemisch 1 Stunde lang bei 600 C. Nach Aufarbeitung wie im Beispiel 1 erhält man 170 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 129 bis 1300 C (Zersetzung).
  • Beispiel 10 Eine Suspension von 75 Teilen Semicarbazid in 380 Teilen Tetrachloräthan wird mit 100 Teilen Dimethylformamid und 150 Teilen Thionylchlorid vermischt und 1 Stunde lang bei 600 C gerührt. Bei der Aufarbeitung, entsprechend Beispiel 1, werden 100 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 1150 C (Zersetzung) erhalten.
  • Beispiel 11 Eine Suspension von 79 Teilen Thioharnstoff in 640 Teilen Tetrahydrofuran wird mit 100 Teilen Dimethylformamid und 150 Teilen Thionylchlorid gemischt und 1 Stunde lang bei 600 C gerührt. Durch Aufarbeitung, entsprechend Beispiel 1, gewinnt man 150 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 145 bis 1480 C (Zersetzung).
  • Beispiel 12 Man gibt zu einer Suspension von 136 Teilen Phenylthioharnstoff in 320 Teilen Tetrahydrofuran 100 Teile Dimethylformamid und 150 Teile Thionylchlorid und rührt das Reaktionsgemisch 1 Stunde lang bei 600 C. Bei der Aufarbeitung, entsprechend Beispiel 1, erhält man 135 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 158 bis 1590 C (Zersetzung). Beispiel 13 Eine Lösung von 136 Teilen Phenylthioharnstoff in 450 Teilen Dimethylformamid wird mit 150 Teilen Thionylchlorid gemischt und 15 Minuten lang bei 600 C gerührt. Bei der Aufarbeitung, entsprechend Beispiel 1, erhält man 37 Teile eines Phenylharnstoffderivats der Formel mit einem Schmelzpunkt von 203 bis 2070 C (Zersetzung). Hierbei ist es während der Reaktion zu einem Austausch von Schwefel gegen Sauerstoff gekommen.
  • Beispiel 14 Eine Suspension von 90 Teilen Guanidincarbonat in 320 Teilen Tetrahydrofuran wird mit 100 Teilen Dimethylformamid und 150 Teilen Thionylchlorid vermischt und 1 Stunde lang bei 300 C gerührt. Bei der Aufarbeitung, entsprechend Beispiel 1, erhält man 100 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 164 bis 1660 C (Zersetzung).
  • Beispiel 15 Eine Suspension von 60 Teilen Harnstoff in 640 Teilen Tetrahydrofuran wird mit 300 Teilen Dimethylformamid und 450 Teilen Thionylchlorid 2 Stunden lang bei 600 C gerührt. Bei Aufarbeitung gemäß Beispiel 1 erhält man 230 Teile einer Verbindung der Formel mit einem Schmelzpunkt von 194 bis 2020 C (Zersetzung).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von N,N,N'-trisubstituierten Amidiniumsalzen, dadurch gekeimzeichnet, daß man Harnstoff oder Harnstoffderivate der allgemeinen Formel worin Rl und R2 Wasserstoff-, Alkyl-, Cycloalkyl-, Aryl-, Carbonamid- oder Aminoreste bedeuten und auch unter Bildung eines heterocyclischen Ringes miteinander verbunden sein können und R3 Sauerstoff, Schwefel oder eine Iminogruppe bedeutet, mit Carbonsäureamidchloriden der allgemeinen Formel worin R4, R5 Alkyl- oder Arylreste, R6 Wasserstoff oder einen Alkylrest, der auch unter Bildung eines heterocyclischen Ringes mit R6 verbunden sein kann, bedeuten, zur Reaktion bringt.
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