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DE1108215B - Process for the preparation of Dihydrotachysterinen - Google Patents

Process for the preparation of Dihydrotachysterinen

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Publication number
DE1108215B
DE1108215B DEM42816A DEM0042816A DE1108215B DE 1108215 B DE1108215 B DE 1108215B DE M42816 A DEM42816 A DE M42816A DE M0042816 A DEM0042816 A DE M0042816A DE 1108215 B DE1108215 B DE 1108215B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dihydro
ester
vitamin
dihydrotachysterin
ether
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEM42816A
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl-Chem Dr Klaus Irmscher
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck KGaA
Original Assignee
E Merck AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by E Merck AG filed Critical E Merck AG
Priority to DEM42816A priority Critical patent/DE1108215B/en
Priority to CH619760A priority patent/CH394160A/en
Publication of DE1108215B publication Critical patent/DE1108215B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C401/00Irradiation products of cholesterol or its derivatives; Vitamin D derivatives, 9,10-seco cyclopenta[a]phenanthrene or analogues obtained by chemical preparation without irradiation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2601/00Systems containing only non-condensed rings
    • C07C2601/12Systems containing only non-condensed rings with a six-membered ring
    • C07C2601/14The ring being saturated
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C2602/02Systems containing two condensed rings the rings having only two atoms in common
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    • C07C2602/24All rings being cycloaliphatic the ring system containing nine carbon atoms, e.g. perhydroindane

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von Dihydrotachysterinen Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Dihydrotachysterinen aus Dihydro-Vitaminen D-II.Process for the preparation of Dihydrotachysterinen The present The invention relates to a process for the production of dihydrotachysterines from dihydro vitamins D-II.

Es sind bereits verschiedene Verfahren zur Herstellung von Dihydrotachysterinen bekannt, z. B. aus den deutschen Patentschriften 730 017 und 1026 748 oder aus der Zeitschrift für physiologische Chemie, Bd. 260, S. 119 (1939). Diese Verfahren beruhen auf der Reduktion der Vitamine D, der d 5-trans-Vitamine-D oder der Tachysterine. Alle diese bekannten Verfahren führen zu Dihydrotachysterinen, die durch größere Mengen von Nebenprodukten verunreinigt sind. Außerdem sind die Ausbeuten wenig befriedigend.There are already various processes for the production of dihydrotachysterines known, e.g. B. from German patents 730 017 and 1026 748 or from the Journal of Physiological Chemistry, Vol. 260, p. 119 (1939). These procedures are based on the reduction of vitamins D, the d 5-trans vitamins D or the tachysterine. All these known processes lead to Dihydrotachysterinen, which by larger Quantities of by-products are contaminated. In addition, the yields are not very satisfactory.

Das einzige bisher beschriebene Verfahren zur Umwandlung von Dihydro-Vitamin DZ-II in Dihydrotachysterin, verläuft über drei Stufen und liefert in geringer Ausbeute ein Gemisch von Dihydrotachysterin2 und Dihydro-Vitamin Dz-II, in dem sich ersteres papierchromatographisch nachweisen, aber nicht kristallin isolieren läßt (Recueil des Travaux chimiques Pays-Bas, Bd. 78, S. 659 [1959]). In dieser Literaturstelle wird weiterhin berichtet, daß Versuche zur Isomerisierung des Dihydro-Vitamins Dz-1I zu Dihydrotachysterin, ohne Erfolg verliefen. Die vergeblichen Versuche wurden sowohl mit sauren als auch mit alkalischen und anderen Isomerisierungskatalysatoren durchgeführt. Es fehlt somit ein Verfahren zur Herstellung von Dihydrotachysterinen auf diesem direkten Wege.The only process described so far for the conversion of dihydro-vitamin DZ-II in dihydrotachysterin, takes place over three stages and gives in low yield a mixture of dihydrotachysterin2 and dihydro-vitamin Dz-II, in which the former can be detected by paper chromatography, but cannot be isolated in crystalline form (Recueil des Travaux chimiques Pays-Bas, Vol. 78, p. 659 [1959]). In this reference it is also reported that attempts to isomerize the dihydro-vitamin Dz-1I to dihydrotachysterin, without success. The unsuccessful attempts were both carried out with acidic as well as with alkaline and other isomerization catalysts. There is therefore a lack of a method for the production of dihydrotachysterinen on this direct ways.

Es wurde nun gefunden, daß eine Isomerisierung von Dihydro-Vitaminen D-II zu Dihydrotachysterinen unter dem Einfluß von sichtbarem Licht und unter Zusatz eines Katalysators, der cis- in trans-Isomere umzuwandeln vermag, wie z. B. Jod, in guter Ausbeute gelingt. Zu diesem Zweck läßt man auf ein Dihydro-Vitamin D-II oder auf einen Ester desselben in Gegenwart eines unpolaren Lösungsmittels oder eines Äthers sichtbares Licht und einen Katalysator, der cis- in trans-Isomere umzuwandeln vermag, vorzugsweise Jod, einwirken. Das gebildete Dihydrotachysterin bzw. den Ester des Dihydrotachysterins kann man dann ohne Schwierigkeiten nach an sich bekannten Verfahren aus der Reaktionslösung isolieren.It has now been found that dihydro-vitamins are isomerized D-II to Dihydrotachysterinen under the influence of visible light and with additives a catalyst capable of converting cis to trans isomers, such as. B. iodine, succeeds in good yield. For this purpose one leaves on a dihydro-vitamin D-II or to an ester thereof in the presence of a non-polar solvent or an ether visible light and a catalyst to convert the cis to trans isomers can act, preferably iodine. The dihydrotachysterin or ester formed of the dihydrotachysterine can then be used without difficulty according to what is known per se Isolate the process from the reaction solution.

Dem Reaktionsgemisch kann eine tertiäre Base, wie z. B. Pyridin, Collidin, Lutidin oder Diäthylanilin, zugesetzt werden.The reaction mixture can be a tertiary base, such as. B. pyridine, collidine, Lutidine or diethylaniline, can be added.

Die Reaktion wird zweckmäßig in unpolaren Lösungsmitteln, wie z. B. Cyclohexan oder Petroläther, oder in Äthern, wie z. B. Diäthyläther, Tetrahydrofuran oder Dioxan, durchgeführt. Unter dem Einfluß einer kontrollierbaren Lichtquelle und des Katalysators lagert sich das Dihydro-Vitamin D-II in guten Ausbeuten in Dihydrotachysterin um; der Verlauf der Reaktion wird mit Hilfe der optischen Drehung verfolgt und zweckmäßigerweise dann abgebrochen, wenn [a] ö° bis unter den entsprechenden Wert des Dihydrotachysterins bzw. seines betreffenden Esters abgesunken ist.The reaction is expediently carried out in non-polar solvents, such as. B. Cyclohexane or petroleum ether, or in ethers, such as. B. diethyl ether, tetrahydrofuran or dioxane. Under the influence of a controllable light source and the catalyst stores the dihydro-vitamin D-II in good yields Dihydrotachysterin around; the course of the reaction is made with the help of optical rotation pursued and expediently terminated when [a] ö ° to below the corresponding The value of the dihydrotachysterine or its respective ester has decreased.

Aus der Reaktionslösung kann das Dihydrotachysterin bzw. einer seiner Ester in guten Ausbeuten direkt isoliert werden. Gegebenenfalls kann. das Dihydrotachysterin noch in der Rohlösung in einen Ester übergeführt werden.The dihydrotachysterin or one of its Esters can be isolated directly in good yields. If necessary, can. the dihydrotachysterin be converted into an ester while still in the crude solution.

Nach dem neuen Verfahren erhält man die Dihydrotachysterine in besserer Ausbeute und mit weniger Verunreinigungen an Nebenprodukten als nach den bisher bekannten Verfahren.According to the new process, the dihydrotachysterine is obtained in better form Yield and with less by-product impurities than after the previous one known procedures.

Die als Ausgangsmaterial verwendeten Dihydro-Vitamine D können z. B. durch katalytische Hydrierung der Vitamine D hergestellt werden (vergleiche z. B. Biochemische Zeitschrift, Bd. 327, S. 507 [1956]).The dihydro vitamins D used as the starting material can, for. B. be produced by catalytic hydrogenation of vitamins D (see e.g. B. Biochemische Zeitschrift, Vol. 327, p. 507 [1956]).

Die Dihydrotachysterine sind wertvolle Arzneimittel für Krankheiten, die mit einer Hypocalcämie einhergehen. Beispiel 1 Die Apparatur, bestehend aus einem 500-ccm-Dreihalskolben mit mechanischem Rührer, Rückflußkühler und Stickstoffzuleitung, die gegen den Zutritt von Luftfeuchtigkeit geschützt ist, wird mit reinem Stickstoff gespült. Man gibt eine Lösung von 1 g Dihydro-Vitamin D2-11 in 130 ccm filtriertem absolutem Äther in den Reaktionskolben. Bei schwachem Rotlicht (Dunkelkammer) wird eine Lösung., von 20,4 mg Jod und 23,2 mg Pyridin in 150 ccm Äther hinzugefügt und das Gemisch gerührt. Anschließend wird mit einer Philips-Argar-Photolampe von 500 Watt belichtet. Der Abstand zwischen den Glaswandungen von Lampe und Reaktionsgefäß beträgt 7 cm. Während der Reaktion wird ein langsamer Stickstoffstrom über die Lösung geleitet.The Dihydrotachysterine are valuable medicines for diseases, associated with hypocalcemia. Example 1 The apparatus consisting of a 500 ccm three-necked flask with mechanical stirrer, reflux condenser and nitrogen inlet, which is protected against the ingress of humidity, is made with pure nitrogen flushed. A solution of 1 g of dihydro-vitamin D2-11 in 130 cc of filtered water is added absolute ether in the reaction flask. With weak Red light (darkroom) A solution of 20.4 mg of iodine and 23.2 mg of pyridine in 150 cc of ether is added and the mixture stirred. A Philips-Argar photolamp from 500 watts exposed. The distance between the glass walls of the lamp and the reaction vessel is 7 cm. During the reaction, a slow stream of nitrogen is passed over the solution directed.

Zur Kontrolle der optischen Drehung entnimmt man Proben von etwa 10 ccm, die mit 5 ccm überschüssiger wäßriger Natriumthiosulfatlösung geschüttelt werden. Die ätherische Phase dient direkt zur Messung der Drehung.To check the optical rotation, samples are taken from about 10 cc, which are shaken with 5 cc of excess aqueous sodium thiosulfate solution. The ethereal phase is used directly to measure rotation.

Nach 5 Minuten ist [x] 'D' auf 98' abgesunken. Man schaltet die Lampe aus und gibt eine Lösung von überschüssigem Natriumthiosulfat in luftfreiem Wasser in das Reaktionsgefäß. Nach Entfärbung der Ätherphase trennt man die wäßrige Schicht ab, wäscht die ätherische Lösung zweimal mit luftfreiem Wasser, trocknet mit Natriumsulfat und dampft ein, zuletzt im Vakuum. Das Produkt zeigt das UV-Absorptionsspektrum des Dihydrotachysterins2 mit E251= 35500; [a]0° = -E-93° (Äthanol). Das IR-Spektrum stimmt mit dem des Dihydrotachysterins2 überein.After 5 minutes, [x] 'D' has dropped to 98 '. The lamp is switched off and a solution of excess sodium thiosulfate in air-free water is added to the reaction vessel. After the ether phase has decolorized, the aqueous layer is separated off, the ethereal solution is washed twice with air-free water, dried with sodium sulfate and evaporated, finally in vacuo. The product shows the UV absorption spectrum of Dihydrotachysterin2 with E251 = 35500; [a] 0 ° = -E-93 ° (ethanol). The IR spectrum agrees with that of Dihydrotachysterin2.

793 mg eines so hergestellten Rohproduktes kristallisieren beim Überschichten mit Aceton. Bei -20°C kristallisiert die Lösung durch. Man erhält 158 mg vom F. 122 bis 126,5°C; aus Aceton-Wasser kristallisieren weitere 193 mg, insgesamt 351 mg = 440/0 der Theorie. Es wird aus Aceton-Wasser, anschließend aus Methanol umkristallisiert. F. 126 bis 127°C. Beispiel 2 1 g Dihydro-Vitamin D2rII wird in die im Beispiel 1 beschriebene Apparatur gegeben und mit einer Lösung von 23,1 mg Jod und 26,3 mg Pyridin in 170 ccm Äther versetzt. Nach 6 Minuten Belichtungszeit zeigt eine Probe eine optische Drehung von [oc]ö = -E-89° (Äther). Die Reaktionslösung wird wie im Beispiel 1 aufgearbeitet. E251 = 33 600; [a] ö =-E-66° (Äthanol).793 mg of a crude product prepared in this way crystallize on layering with acetone. The solution crystallizes at -20 ° C. 158 mg of F. 122 to 126.5 ° C; A further 193 mg crystallize from acetone-water, a total of 351 mg = 440/0 of theory. It is recrystallized from acetone-water and then from methanol. M.p. 126 to 127 ° C. Example 2 1 g of dihydro-vitamin D2rII is used in the example 1 and with a solution of 23.1 mg of iodine and 26.3 mg Pyridine was added to 170 cc of ether. After an exposure time of 6 minutes, a sample shows an optical rotation of [oc] ö = -E-89 ° (ether). The reaction solution is as in Example 1 worked up. E251 = 33,600; [a] δ = -E-66 ° (ethanol).

933 mg des so erhaltenen Produktes werden in 15,5 ccm absolutem Pyridin gelöst und mit 2 ccm Acetanhydrid versetzt. Nach 21/2tägigem Stehen bei Raumtemperatur gießt man auf wäßrige, Eis enthaltende Oxalsäurelösung und extrahiert mit Äther. Der Extrakt wird nacheinander mit Oxalsäurelösung, Wasser, Natriumhydrogencarbonatlösung und wieder Wasser gewaschen, mit Natriumsulfat getrocknet und eingedampft, zuletzt im Vakuum. Das Rohprodukt wird in Petroläther über 80 g Aluminiumoxyd chromatographiert. Nach einem Vorlauf (2max 308 mp.) eluieren 700 ccm Petroläther 748 mg Substanz mit dem UV-Spektrum des Dihydrotachysterins, das von geringen Mengen iso-Tachysterin2-acetat begleitet ist. Die Substanz kristallisiert spontan. Die folgenden 1000 ccm Eluat enthalten noch 156 mg Substanz des gleichen UV-Spektrums. Von der ersten Fraktion kristallisieren aus Methanol 631 mg (610/, der Theorie) Dihydrotachysterin2-acetat vom F. 107 bis 108'C, nach dem Umkristallisieren aus Methanol F. 108 bis 109'C, [a] ö = -E-32° (Chloroform). Aus der Mutterlauge sowie aus der zweiten Fraktion erhält man keine Kristalle. Beispiel 3 1,54g Dihydro-Vitamin D3-II-4-phenylazobenzoat werden in 130 ccm Äther gelöst und wie im Beispiel 1 mit einer Lösung von 18 mg Jod in 150 ccm Äther versetzt. Man belichtet 85 Sekunden und arbeitet dann wie im Beispiel 1 auf. Aus dem Rohprodukt kristallisiert aus Aceton-Methanol nach dem Animpfen Dihydrotachysterin3-4-phenylazobenzoat vom F. 104 bis 107°C aus. Nach dem Umkristallisieren erhält man einen F. von 107,5 bis 108°C.933 mg of the product obtained in this way are dissolved in 15.5 cc of absolute pyridine, and 2 cc of acetic anhydride are added. After standing at room temperature for 21/2 days, the mixture is poured onto aqueous oxalic acid solution containing ice and extracted with ether. The extract is washed successively with oxalic acid solution, water, sodium hydrogen carbonate solution and again water, dried with sodium sulfate and evaporated, finally in vacuo. The crude product is chromatographed in petroleum ether over 80 g of aluminum oxide. After a preliminary run (2max 308 mp.) 700 ccm petroleum ether elute 748 mg substance with the UV spectrum of dihydrotachysterine, which is accompanied by small amounts of isotachysterin2 acetate. The substance crystallizes spontaneously. The following 1000 ccm of eluate still contain 156 mg of substance of the same UV spectrum. Of the first fraction, 631 mg (610 % of theory) of dihydrotachysterin-2-acetate crystallize from methanol at a temperature of 107 to 108 ° C., after recrystallization from methanol , a temperature of 108 to 109 ° C., [a] δ = -E-32 ° (chloroform). No crystals are obtained from the mother liquor or from the second fraction. Example 3 1.54 g of dihydro-vitamin D3-II-4-phenylazobenzoate are dissolved in 130 cc of ether and, as in Example 1, a solution of 18 mg of iodine in 150 cc of ether is added. It is exposed for 85 seconds and then worked up as in Example 1. After inoculation, dihydrotachysterin3-4-phenylazobenzoate with a melting point of 104 to 107 ° C crystallizes from the crude product from acetone-methanol. After recrystallization, a melting point of 107.5 to 108 ° C. is obtained.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von Dihydrotachysterinen, dadurch gekennzeichnet, daß man auf ein Dihydro-Vitamin D-II oder auf einen Ester desselben sichtbares Licht und einen Katalysator, der cis- -in trans-Isomere umzuwandeln vermag, vorzugsweise Jod, in Gegenwart eines uripolaren Lösungsmittels oder eines Äthers einwirken läßt und in an sich bekannter Weise das Dihydrotachysterin direkt oder durch Überführung in einen Ester bzw. den erhaltenen Ester direkt aus der Reaktionslösung isoliert und gegebenenfalls das erhaltene Dihydrotachysterin in einen Ester überführt. PATENT CLAIMS: 1. Process for the production of Dihydrotachysterinen, characterized in that one uses a dihydro-vitamin D-II or an ester the same visible light and a catalyst to convert the cis- to trans isomers capable, preferably iodine, in the presence of a uripolar solvent or a Ether can act and in a known manner the dihydrotachysterin directly or by conversion into an ester or the ester obtained directly from the reaction solution isolated and optionally converted the dihydrotachysterin obtained into an ester. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Reaktionsgemisch eine tertiäre Base zusetzt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the reaction mixture a tertiary base is added. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man Dihydro-Vitamin D2-II oder D3-II als Ausgangsmaterial verwendet.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that that one uses dihydro-vitamin D2-II or D3-II as starting material.
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