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DE1199771B - Process for the production of substituted borazoles - Google Patents

Process for the production of substituted borazoles

Info

Publication number
DE1199771B
DE1199771B DEU8915A DEU0008915A DE1199771B DE 1199771 B DE1199771 B DE 1199771B DE U8915 A DEU8915 A DE U8915A DE U0008915 A DEU0008915 A DE U0008915A DE 1199771 B DE1199771 B DE 1199771B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ether
solvent
borazoles
reaction mass
hydrocarbon
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU8915A
Other languages
German (de)
Inventor
Harry Goldsmith
William George Woods
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
US Borax Inc
Original Assignee
United States Borax and Chemical Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by United States Borax and Chemical Corp filed Critical United States Borax and Chemical Corp
Publication of DE1199771B publication Critical patent/DE1199771B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F5/00Compounds containing elements of Groups 3 or 13 of the Periodic Table
    • C07F5/02Boron compounds
    • C07F5/025Boronic and borinic acid compounds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)

Description

Verfahren zur Gewinnung von substituierten Borazolen Es ist bekannt, Borazole mit Arylsubstituenten durch Umsetzung von B-Halogenborazolen mit Grignard-Reagentien in Anwesenheit eines Ätherlösungsmittels herzustellen, wobei diese Umsetzungen nach folgender Gleichung ablaufen worin R eine Alkylgruppe, Ar eine Arylgruppe und X und Y Halogenatome sind.Process for Obtaining Substituted Borazoles It is known to produce borazoles with aryl substituents by reacting B-haloborazoles with Grignard reagents in the presence of an ether solvent, these conversions proceeding according to the following equation wherein R is an alkyl group, Ar is an aryl group, and X and Y are halogen atoms.

Diese bekannten Verfahren zur Herstellung von Arylborazolen haben verschiedene schwere Nachteile. These are known processes for the preparation of aryl borazoles various serious disadvantages.

Die B-Halogenborazole führen in Gegenwart von Grignard-Verbindungen und einem Ätherlösungsmittel zu Reaktionsgemischen, in welchen die Borazole mit dem Magnesiumhalogenid einen Komplex bilden, dessen genaue Konstitution noch nicht bekannt ist und aus dem sich die angestrebten Borazole nicht in guter Ausbeute und hoher Reinheit gewinnen lassen, selbst wenn man besondere Verfahren zur Aufarbeitung heranzieht.The B-haloborazoles perform in the presence of Grignard compounds and an ether solvent to reaction mixtures in which the borazoles with form a complex with the magnesium halide, the exact constitution of which is not yet known is known and from which the desired borazoles are not in good yield and high purity can be obtained, even if you have special processing methods attracts.

So wird beispielsweise nach einem bekannten Verfahren zur Gewinnung von B-Trivinyl-N-triphenylborazol nach Abdampfen des Lösungsmittels Tetrahydrofuran die Reaktionsmasse in Hexan aufgenommen, gewaschen, getrocknet, eingeengt und auskristallisiert. Bei diesem vielstufigen und komplizierten Verfahren erhält man jedoch ein mit Nebenprodukten stark verunreinigtes Borazol in einer Ausbeute von nur 510/0. For example, according to a known method of extraction of B-trivinyl-N-triphenylborazole after evaporation of the solvent tetrahydrofuran the reaction mass was taken up in hexane, washed, dried, concentrated and crystallized out. However, this multi-step and complicated process results in one with by-products heavily contaminated borazole in a yield of only 510/0.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Gewinnung von substituierten Borazolen führt nicht zu diesen Schwierigkeiten und gestattet die Gewinnung der angestrebten Borazole in hoher Ausbeute mit hoher Reinheit. The inventive method for the production of substituted borazoles does not lead to these difficulties and allows the desired ones to be obtained Borazoles in high yield with high purity.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Gewinnung substituierter Borazole aus einem Gemisch, das durch Umsetzung von B-Halogenborazolen del allgemeinen Formel (RNBX)3, worin R ein Wasserstoffatom, eine Alkyl- oder Arylgruppe und X ein Halogenatom ist, mit einer Aryl-Grignard-Verbindung in einem Äther als Lösungsmittel erhalten wurde. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man das Reaktionsprodukt in Gegenwart eines im wesentlichen wasserfreien Kohlenwasserstofflösungsmittels mit einem höheren Siedepunkt als das Ätherlösungsmittel auf Temperaturen erhitzt, bei denen der zunächst als Lösungsmittel angewendete Äther ab- destilliert und das Borazol aus dem Rückstand in bekannter Weise gewinnt. The invention relates to a method for obtaining substituted Borazoles from a mixture obtained by reacting B-haloborazoles del general Formula (RNBX) 3, wherein R is a hydrogen atom, an alkyl or aryl group and X is Is halogen atom, with an aryl Grignard compound in an ether as a solvent was obtained. The process is characterized in that the reaction product in the presence of a substantially anhydrous hydrocarbon solvent heated to temperatures with a higher boiling point than the ether solvent, in which the ether initially used as a solvent distilled and that Borazole wins from the residue in a known manner.

Es wird angenommen, daß das Ätherlösungsmittel bei der Reaktion ein wichtiger Bestandteil ist und der Hauptgrund für die Bildung dieser unlöslichen Komplexe ist, wobei es zu einem wesentlichen Verlust an gewünschtem Borazol während der Aufarbeitung der Reaktionsmasse führt. Wenn die Reaktionsmasse zur Entfernung des Ätherlösungsmittels mit einem Kohlenwasserstofflösungsmittel erhitzt wird, zersetzen sich die unlöslichen Komplexe, und die Reaktionsmasse enthält nach der praktisch völligen Entfernung des Äthers das gewünschte Borazol gelöst in dem Kohlenwasserstofflösungsmittel. Die Reaktionsmasse wird filtriert und das Borazol in bekannter Weise, beispielsweise durch Destillation, Kristallisation oder Sublimation, gewonnen. It is believed that the ethereal solvent is involved in the reaction is an important component and the main reason for the formation of this insoluble Complexes, during which there is a substantial loss of the desired borazole the work-up of the reaction mass leads. When the reaction mass for removal of the ether solvent is heated with a hydrocarbon solvent, decompose the insoluble complexes, and the reaction mass contains after the practically complete removal of the ether, the desired borazole dissolved in the hydrocarbon solvent. The reaction mass is filtered and the borazole in a known manner, for example obtained by distillation, crystallization or sublimation.

Geeignete Kohlenwasserstofflösungsmittel sind die bekannten und leicht erhältlichen Lösungsmittel, wie z. B. Benzol, Cyclohexan, Toluol, n-Heptan und Xylol. Man wendet vorzugsweise 0,5 bis 1 Teil Lösungsmittel je Gewichtsteil Äther an, jedoch kann man auch größere Mengen ohne Nachteile für die Reaktion verwenden. Suitable hydrocarbon solvents are those known and easy available solvents, such as. B. benzene, cyclohexane, toluene, n-heptane and xylene. It is preferable to use 0.5 to 1 part of solvent per part by weight of ether, however can you can also use larger amounts for the reaction without any disadvantages.

Das Erhitzen des Reaktionsproduktes in Gegenwart eines im wesentlichen wasserfreien Kohlenwasserstofflösungsmittels kann entweder durch Zugabe des Kohlenwasserstofflösungsmittels vor dem Erhitzen oder während der Entfernung des Ätherlösungsmittels erfolgen. In jedem Fall soll das Kohlenwasserstofflösungsmittel in der Reaktionsmasse vorhanden sein, bevor die Hauptmenge des Ätherlösungsmittels entfernt wird, um eine wirksame Zersetzung des Borazol-Magnesiumhalogenid-Komplexes zu gewährleisten. Heating the reaction product in the presence of an essentially Anhydrous hydrocarbon solvent can be made either by adding the hydrocarbon solvent before heating or while removing the ether solvent. In in either case, the hydrocarbon solvent should be present in the reaction mass before most of the ethereal solvent is removed to be effective To ensure decomposition of the borazole-magnesium halide complex.

Bei einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Kohlenwasserstofflösungsmittel kontinuierlich der Reaktionsmasse zugeführt, während das Ätherlösungsmittel entfernt wird. Auf diese Weise ist es nicht erforderlich, die Reaktionsmasse unter Rückfluß zu halten, um die Reaktion zu Ende zu bringen, und die Anlagengröße je Gewichtseinheit des Produktes wird minimal gehalten.In a preferred embodiment of the method according to the invention the hydrocarbon solvent is continuously fed to the reaction mass, while the ether solvent is removed. In this way there is no need to refluxing the reaction mass to bring the reaction to completion, and the system size per unit weight of the product is kept to a minimum.

Geeignete Ätherlösungsmittel sind beispielsweise Diäthyläther, Tetrahydrofuran, Diäthylglykol-monoäthyläther und Dioxan. Suitable ether solvents are, for example, diethyl ether, tetrahydrofuran, Diethyl glycol monoethyl ether and dioxane.

Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. The following examples illustrate the invention.

Beispiel 1 Zu einer Suspension von 645,7 g (3,52 Mol) B-Trichlorborazol in 2,72 kg Diäthyläther wurden unter Rühren in einem 12-1-Dreihalskolben 3520 ccm einer 3molaren ätherischen Phenylmagnesiumbromidlösung (10,56 Mol) während 5,5 Stunden zugeführt. Es wurde weitergerührt, von außen erwärmt und nachdem eine geringe Menge von Äther über eine 90-cm-Vigreux-Kolonne entfernt war, kontinuierlich Toluol zugesetzt, um Äther zu ersetzen. Als die Dampftemperatur 110"C, das ist der Siedepunkt von Toluol, erreichte, war der gesamte Äther entfernt, und die siedende Reaktionsmasse wurde zur Abtrennung der Feststoffe filtriert. Das Filtrat wurde konzentriert und ergab bei der Kristallisation 63, 2 °/o Ausbeute an B-Triphenylborazol. Example 1 To a suspension of 645.7 g (3.52 mol) of B-trichloroborazole in 2.72 kg of diethyl ether were stirred in a 12-1 three-necked flask 3520 ccm a 3 molar phenyl magnesium bromide essential solution (10.56 mol) for 5.5 hours fed. Stirring was continued, heated externally and then a small amount was removed from ether via a 90 cm Vigreux column, toluene was continuously added, to replace ether. As the vapor temperature is 110 "C, that is the boiling point of Toluene, all ether was removed, and the boiling reaction mass was filtered to separate the solids. The filtrate was concentrated and resulted in the crystallization 63.2% yield of B-triphenylborazole.

Analyse: berechnet auf (C6H5BNH)a: Berechnet N=13,6%, B=10,5%, C=70,7%; gefunden N = 13,70/'>, 3 = = 10,50/'>,°/o.Analysis: Calculated on (C6H5BNH) a: Calculated N = 13.6%, B = 10.5%, C = 70.7%; found N = 13.70 / '>, 3 = = 10.50 /'>, ° / o.

Beispiel 2 Einer Suspension von 791,7 g (3,5 Mol) B-Trichlor-N-trimethylborazol in 2,27 kg trockenem Diäthyläther wurden unter Rühren in einem 12-l-Dreihalskolben 3500 ccm 3molare ätherische Phenylmagnesiumbromidlösung (10,5 Mol) während 6,25 Stunden zugegeben. Es wurde weitergerührt und von außen erwärmt. Nachdem eine geringe Menge des Äthers über eine 90-cm-Vigreux-Kolonne entfernt war, wurde kontinuierlich Toluol zugesetzt, um den Äther zu ersetzen. Wenn die Dampftemperatur den Siedepunkt von Toluol, das ist 1100 C, erreicht hat, war der gesamte Äther ausgetrieben, und die siedende Reaktionsmasse wurde zur Entfernung der Feststoffe filtriert. Example 2 A suspension of 791.7 g (3.5 moles) of B-trichloro-N-trimethylborazole in 2.27 kg of dry diethyl ether were stirred in a 12-liter three-necked flask 3500 cc of 3 molar phenyl magnesium bromide essential solution (10.5 moles) for 6.25 Hours added. The stirring was continued and the outside was heated. Having a low Amount of ether removed via a 90 cm Vigreux column was continuous Toluene added to replace the ether. When the steam temperature reaches the boiling point by toluene, which is 1100 C, the entire ether was expelled, and the boiling reaction mass was filtered to remove the solids.

Das Filtrat wurde konzentriert und ergab durch Kristallisation eine Ausbeute von 66, 3°/o an B-Triphenyl-N-trimethylborazol.The filtrate was concentrated to give one upon crystallization Yield of 66.3% of B-triphenyl-N-trimethylborazole.

Analyse: berechnet auf (C6H5BNCH8)8: Berechnet N = 12,00/'>, B = 9,3%, C = 71,9%; gefunden N = 12,2%, 3 = 9,3%, C - 71 8%.Analysis: Calculated on (C6H5BNCH8) 8: Calculated N = 12.00 / '>, B = 9.3%, C = 71.9%; found N = 12.2%, 3 = 9.3%, C-71 8%.

Beispiel 3 Zu einer Suspension von 1442 g (3,5 Mol) B-Trichlor-N-triphenylborazol in 3,63 kg trockenem Diäthyläther wurden unter Rühren in einem 22-1-Dreihalskolben 3500 ccm einer 3molaren Phenylmagnesiumbromidlösung in Diäthyläther (10,5 Mol) während 6 Stunden zugegeben. Die Reaktionsmasse wurde unter Rückfluß etwa 1 Stunde gekocht, während 71 Benzol zugefügt wurden. Es wurde weiter bewegt und der Äther mit Hilfe einer 90-cm-Vigreux-Kolonne abdestilliert. Wenn die Dampftemperatur den Siede punkt von Benzol, das ist 80"C, erreicht hat, war der gesamte Äther entfernt, und die siedende Reaktionsmasse wurde zur Entfernung der Feststoffe filtriert. Example 3 To a suspension of 1442 g (3.5 mol) of B-trichloro-N-triphenylborazole in 3.63 kg of dry diethyl ether were stirred in a 22-1 three-necked flask 3500 ccm of a 3 molar phenylmagnesium bromide solution in diethyl ether (10.5 mol) during Added 6 hours. The reaction mass was refluxed for about 1 hour, while 71 benzene was added. It was moved on and the aether with help a 90 cm Vigreux column distilled off. When the steam temperature reaches the boiling point by benzene, that is 80 "C, all the ether was removed, and the The boiling reaction mass was filtered to remove the solids.

Das Filtrat wurde konzentriert und ergab bei der Kristallisation eine Ausbeute von 73,2% an Hexaphenylborazol.The filtrate was concentrated to give a upon crystallization 73.2% yield of hexaphenylborazole.

Analyse: berechnet auf (C8ij5BNC6H5)8: Berechnet N=7,8%, B=6,1%, C=80,5%; gefunden N=7,8%, B=6,1%, C=80,3%.Analysis: Calculated on (C8ij5BNC6H5) 8: Calculated N = 7.8%, B = 6.1%, C = 80.5%; found N = 7.8%, B = 6.1%, C = 80.3%.

Die erhaltenen Ausbeuten nach diesem Herstellungsverfahren liegen im allgemeinen zwischen 60 und 80%. The yields obtained by this manufacturing process are generally between 60 and 80%.

Zum Vergleich wurden obige Substanzen ohne Anwesenheit eines Kohlenwasserstofflösungsmittels während der Ätherentfernung hergestellt. B-Halogenborazol und Grignard-Reagenz wurden gemischt und mehrere Stunden unter Rückfluß zur Reaktion gebracht. Die heiße Reaktionsmasse wurde filtriert und eingedampft. Der so erhaltene feste Rückstand wurde extrahiert und mit Cyclohexan umkristallisiert. Die Ausbeute an obigen drei B-Arylborazolen betrug 20 bzw. 14 bzw. 12%. For comparison, the above substances were used without the presence of a hydrocarbon solvent produced during the ether removal. B-haloborazole and Grignard reagent were used mixed and refluxed for several hours. The hot reaction mass was filtered and evaporated. The solid residue thus obtained was extracted and recrystallized with cyclohexane. The yield of the above three B-aryl borazoles was 20, 14 and 12%, respectively.

Claims (4)

Patentansprüche : 1. Verfahren zur Gewinnung von substituierten Borazolen aus einem Gemisch, das durch Umsetzung von B-Halogenborazolen der allgemeinen Formel (RNBX)3, worin R ein Wasserstoffatom, eine Alkyl- oder Arylgruppe und X ein Halogenatom ist, mit einer Aryl-Grignard-Verbindung in einem Äther als Lösungsmittel erhalten wurde, dadurch gekennzeichnet, daß man das Reaktionsprodukt in Gegenwart eines im wesentlichen wasserfreien Kohlenwasserstofflösungsmittels mit einem höheren Siedepunkt als das Ätherlösungsmittel auf Temperaturen erhitzt, bei denen der zunächst als Lösungsmittel angewendete Äther abdestilliert und das Borazol aus dem Rückstand in bekannter Weise gewinnt. Claims: 1. Process for the production of substituted borazoles from a mixture obtained by reacting B-haloborazoles of the general formula (RNBX) 3, wherein R is a hydrogen atom, an alkyl or aryl group and X is a halogen atom is obtained with an aryl-Grignard compound in an ether as a solvent was, characterized in that the reaction product in the presence of an im essential anhydrous hydrocarbon solvents with a higher boiling point as the ether solvent heated to temperatures at which the initially as Solvent applied ether is distilled off and the borazole from the residue wins in a known way. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die diäthylätherhaltige Reaktionsmasse mit Benzol oder Toluol als Kohlenwasserstofflösungsmittel erhitzt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the Diethyl ether-containing reaction mass with benzene or toluene as the hydrocarbon solvent heated. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das Verfahren mit 0, 5 bis 1 Gewichtsteilen Kohlenwasserstofflösungsmittel je 1 Gewichtsteil Ätherlösungsmittel durchführt 3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that one the process with 0.5 to 1 parts by weight of hydrocarbon solvent each 1 part by weight of ether solvent 4. Verfahren nach Anspruchl bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Kohlenwasserstoff- lösungsmittel kontinuierlich zuführt und das Ätherlösungsmittel kontinuierlich abdestilliert.4. The method according to Claim 1 to 3, characterized in that the hydrocarbon solvent continuously and the ether solvent is continuously distilled off. In Betracht gezogene Druckschriften: Französische Patentschrift Nr. 1 233 539; US-Patentschrift Nr. 2 954 402. Documents considered: French patent specification No. 1,233,539; U.S. Patent No. 2,954,402.
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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2954402A (en) * 1958-04-07 1960-09-27 American Cyanamid Co Method of producing substituted borazoles
FR1233539A (en) * 1958-02-21 1960-10-12 American Cyanamid Co Process for the preparation of new compounds containing boron and nitrogen

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