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DE1198560B - Verfahren zur Herstellung von Mischpolymerisaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Mischpolymerisaten

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Publication number
DE1198560B
DE1198560B DEF35514A DEF0035514A DE1198560B DE 1198560 B DE1198560 B DE 1198560B DE F35514 A DEF35514 A DE F35514A DE F0035514 A DEF0035514 A DE F0035514A DE 1198560 B DE1198560 B DE 1198560B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
isopropenylphenyl
hours
ester
styrene
acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF35514A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Heinrich Krimm
Dr Hermann Schnell
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF35514A priority Critical patent/DE1198560B/de
Priority to CH1221462A priority patent/CH409408A/de
Priority to AT829762A priority patent/AT248699B/de
Priority to GB41738/62A priority patent/GB970448A/en
Priority to US240402A priority patent/US3259605A/en
Publication of DE1198560B publication Critical patent/DE1198560B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F283/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G
    • C08F283/01Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G on to unsaturated polyesters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F18/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an acyloxy radical of a saturated carboxylic acid, of carbonic acid or of a haloformic acid
    • C08F18/02Esters of monocarboxylic acids
    • C08F18/04Vinyl esters
    • C08F18/08Vinyl acetate
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
C08f
Deutsche KL: 39 c-25/01
Nummer: Aktenzeichen: Anmeldetag: Auslegetag:
1198 560 F355X4IVd/39c 9. Dezember 1961 12. August 1965
Es ist bereits bekannt, daß Isopropenyl-acetat mit Verfahren zur Herstellung von
einzelnen äthylenisch ungesättigten Verbindungen, wie Mischpolymerisaten
Mesaconsäureester oder Citraconsäureester, Vinyl· acetat, Vinylchlorid, Methacrylsäuremethylester und
Acrylnitril in Gegenwart von Polymerisationsaus- 5 ■ .
lösern mischpolymerisiert. Mit Styrol findet dagegen eine Mischpolymerisation, wenn überhaupt, dann nur in einem ganz bestimmten Mischungsverhältnis statt. Überraschenderweise läßt sich im Gegensatz dazu beispielsweise p-Isopropenylphenyl-acetat mit io Styrol praktisch in jedem beliebigen Mischungsverhältnis mischpolymerisieren.
Es wurde nun ein Verfahren zum Herstellen von
Mischpolymerisaten aus polymerisationsfähigen Vinylverbindungen oder Maleinsäure- bzw. Fumarsäure- 15
derivaten und Isopropenylestern durch Polymerisation
in Gegenwart von Polymerisationsauslösern gefunden, -
bei dem dann Mischpolymerisate mit verbesserten
Eigenschaften entstehen, wenn als Isopropenylester Zur Mischpolymerisation mit p-Isopropenylphenyl-
p-Isopropenylphenylester eingesetzt werden. 20 estern sind polymerisationsfähige Vinylverbindungen
p-Isopropenylphenylester sind durch Umsetzung wie Styrol, α-Methylstyrol, Chlorstyrole, Acrylsäurevon p-Isopropenylphenol mit Säurechloriden oder nitril, Methacrylsäurenitril, Acrylsäureester, Meth- -anhydriden in Gegenwart von inerten organischen acrylsäureester, Acrylsäureamid, Methylvinylketon, Lösungsmitteln oder von Wasser und gegebenenfalls Methylvinyläther, Vinylacetat, Vinylchlorid und Vinyl-
Anmelder:
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen
Als Erfinder benannt:
Dr. Heinrich Krimm, Krefeld-Bockum; Dr. Hermann Schnell, Krefeld-Uerdingen
mit Wasser nicht mischbaren inerten organischen 25 idenchlorid oder Maleinsäure- bzw. Fumarsäure-Lösungsmitteln und in Gegenwart säurebindender derivate, wie Maleinsäureanhydrid, Maleinsäurehalb-Mittel in einem pH-Bereich von mindestens 4 bis 5 ester, Maleinsäuredimethylester, Maleinsäurediäthyl·· bei Temperaturen unterhalb 50° C, vorzugsweise unter- ester, ferner ungesättigte Polyester, die Maleinsäurehalb 25 0C, erhältlich. Die Herstellung der p-Isopro- bzw. Fumarsäure als wesentüche Komponente entpenylphenylester ist nicht Gegenstand der Erfindung. 30 halten, geeignet. Das Mischungsverhältnis der Kom-AIs Beispiele für p-Isopropenylphenylester seien ponenten kann in weiten Grenzen abgewandelt werden, genannt: Tri - (p - isopropenylphenyl) - phosphat, Tri- Radikalbildende Polymerisationskatalysatoren sind (p-isopropenylphenyl)-phosphit, TrI-(P-isopropenyl- z.B.; Acetylperoxyd, Benzoylperoxyd, Lauroylperphenyl)-borat, Di-(p-Isopropenylphenyl)-phosphit, oxyd, tert. Butylperoxyd, Methyläthylketonhydroper-Di-(p-isopropenylphenyl)-carbonat, p-Isopropenyl- 35 oxyd, Cyclohexanonhydroperoxyd, tert. Butylhydrophenyl-chlorameisensäureester, 2,2-(4,4'-Dihydroxy- peroxyd, Di-tert.butyldiperphthalat, tert. Butylperdiphenyl)-propan-bis-(p-isopropenylphenylcarbonat), benzoat, Peressigsäure, Wasserstoffperoxyd, Kaliump - Isopropenylphenyl - acetat, ρ - Isopropenylphenyl- und Ammoniumpersulfat, Azodiisobuttersäurenitril. butyrat, ρ - Isopropenylphenyl - isobutyrat, ρ - Isopro- Auch kalthärtende Systeme wie Co(II)-Salz/Methylpenylphenyl-undecylenat, ρ - Isopropenylphenyl-stea- 40 äthylketonhydroperoxyd und Dimethylanilin/Diacylrat, p-Isopropenylphenyl-oleat, p-Isopropenylphenyl- peroxyde sind brauchbare Katalysatoren. Ferner sind linoleat, ρ - Isopropenylphenyl - linolenat, ρ - Isopro- auch Licht und energiereiche Strahlen wirksame PoIypenylphenyl-benzoat, Di-(p-isopropenylphenyl)-oxa- merisationsauslöser.
lat, Di - (p - isopropenylphenyl) - succinat, Di-(p-iso- Die Polymerisationstechnik richtet sich in erster
propenylphenyl)-maleinat, Di-(p-isopropenylphenyl)- 45 Linie nach der Art der herzustellenden Polymerisate,
fumarat, Di-(p-isopropenylphenyl)-adipat, Di-(p-iso- Sind diese löslich und schmelzbar, kann man außer
propenylphenyl)-sibacinat, Di-(p-isopropenylphenyl)- der Massepolymerisation auch die Lösungs-, Disper-
phthalat, Di -(p- isopropenylphenyl - isophthalat, Di- sions- oder Emulsionspolymerisation anwenden. Sind
(p - isopropenylphenyl) - terephthalat, Di - (p - isopro- die Polymerisate unlöslich und unschmelzbar, wird
penylphenyl)-tetrachlorphthalat, Tri-(p-isopropenyl- 50 vorteilhaft Massepolymerisation angewendet.
phenyl)-cyanurat und Di-(p-isopropenylphenyl)-hexa- Da die p-Isopropenylphenylester durch Destillieren
chlorendomethylentetrahydrophthalat. oder Umkristallisieren in hoher Reinheit erhalten
3 4
werden können, ist die Herstellung wasserheller und 1000C erhält man ein glaskkfes, wasserhelles, unglasklarer Mischpolymerisate ein besonders äugen- lösliches und unschmelzbares Mischpolymerisat mit fälliger Vorteil des vorliegenden Verfahrens. hervorragenden mechanischen Eigenschaften und einer
Ein weiterer Vorteil ist die thermische Beständigkeit Wärmefestigkeit nach Martens von 128° C. Die
der Mischpolymerisate, die auf der Tatsache beruht, 5 Biegefestigkeit beträgt 1095 kg/cm3, die Schlagbiege-
daß die Esterbindung der p-Isopropenylphenylester festigkeit 9,7cmkg/cm3 und die Kugeldruckhärte
bis zu hohen Temperaturen stabil ist. Diese thermische 1384 kg/cm2.
Beständigkeit ist besonders dann von praktischem Beispiel 5
Nutzen, wenn die Mischpolymerisate durch die Ver-
Wendung polyfunktioneller p-Isopropenylphenylester io Eine Lösung von 30 g Di-(p-isopropenylphenyl)-
stark vernetzt sind. carbonat, 30 g Acrylsäurenitril und 200 mg Benzoyl-
Im übrigen hängen die Eigenschaften der neuen peroxyd wird auf 80° C erwärmt. Nach einer Stunde
Mischpolymerisate von der Art und Zusammen- tritt Gelieren ein. Nach weiteren 5 Stunden erhält
setzung der Komponenten ab. Da diese in weiten man ein hartes, klares, unlösliches und unschmelz-
Grenzen abgewandelt werden können, steht damit eine 15 bares Mischpolymerisat,
erhebliche Variationsbreite interessanter Kunststoffe _ . . , ,
zur Verfügung. Beispiel 6
Wird z. B. Styrol als Vinylmonomeres mit Di-(p-iso- Eine Lösung von 15 g Di-(p-isopropenylphenyl)-
propenylphenyl)-carbonat oder Tri-(p-isopropenylphe- carbonat, 15 g Acrylsäurenitril, 300 mg Benzoylper-
nyl)-phosphat mischpolymerisiert, so werden hoch- 20 oxyd und 3 Tropfen Dimethylanilin ist nach einer
vernetzte Mischpolymerisate mit vorzüglicher Wasser- Stunde geliert. Nach 15 Stunden ist ein klares, hartes
festigkeit, hoher Temperaturbeständigkeit und hervor- und unschmelzbares Mischpolymerisat entstanden,
ragenden elektrischen Eigenschaften über einen weiten . · \ η
Temperaturbereich hin erhalten. Beispiel 7
Die neuen Mischpolymerisate sind Kunststoffe oder, 25 Eine Lösung von 6,5 g 2,2-(4,4'-Dihydroxydiphenyl)-
soweit sie löslich sind, auch Vorprodukte zur Herstel- propan-bis-(p-isopropenylphenyl-carbonat), 123,5 g
lung und Modifizierung von Kunststoffen und Lack- Styrol und 400 mg Azodiisobuttersäurenitril wird zwi-
rohstoffen. sehen zwei Glasplatten, die mit Silikonfett schwach
Beispiel 1 gefettet sind, im Wasserbad 20 Stunden bei 6O0C
30 gehalten und weitere 15 Stunden bei 1000C aus-
Eine Lösung von 13 g Tri-(p-isopropenylphenyl)- gehärtet. Das fertige Mischpolymerisat ist glasklar,
phosphat, 117 g Styrol und 325 mg Azodiisobutter- farblos, unlöslich und unschmelzbar. Es besitzt gute
säurenitril wird zwischen zwei mit Zinkstearat ab- mechanische Eigenschaften und einen Martensgrad
geriebenen Glasplatten auf 60°Cerwärmt. Nach2Stun- von 85°C.
den ist die Lösung geliert. Nach 8 Stunden wird das 35 B e i s ρ i e 1 8
harte Mischpolymerisat entformt und über Nacht
bei 1000C nachgehärtet. Das Mischpolymerisat ist Eine Lösung von 25 g Di-(p-isopropenylphenyl)-glasklar, wasserhell, unlöslich und unschmelzbar. Es adipat, 100 g Styrol und 312 mg Azodiisobuttersäurebesitzt hervorragende mechanische Eigenschaften und nitril wird zwischen zwei mit Zinkstearat abgeriebenen eine Wärmefestigkeit nach Martens von 98 0C. 40 Glasplatten 20 Stunden bei 6O0C gehalten und noch Die Biegefestigkeit beträgt 1070 kg/cm2, die Schlag- weitere 15 Stunden bei 1000C ausgehärtet. Das Mischbiegefestigkeit 9,8 cmkg/cm3 und die Kugeldruckhärte polymerisat ist glasklar, wasserhell, unlöslich und 1415 kg/cm2. unschmelzbar. Es besitzt gute mechanische Eigen-Beispiel 2 schäften und einen Martensgrad von 97° C.
Eine Lösung von 20g Tri-(p-isopropenylphenyl)- Beispiel 9
phosphat, 10 g Acrylsäurenitril, 100 mg Methyläthyl- Eine Lösung von 6,6 g Di-(p-isopropenylphenyl)-
ketonperoxyd und 12 mg Co-Naphthenat geliert nach fumarat, 125 g Styrol und 325 mg Azodiisobuttersäure-
2stündigem Stehen bei Zimmertemperatur. Nach nitril wird zwischen zwei Glasplatten 20 Stunden bei
15 Stunden ist ein klares, hartes und unschmelzbares 50 6O0C gehalten und 15 Stunden bei 1000C ausgehärtet.
Polymerisat entstanden. Man erhält ein wasserhelles, glasklares, unlösliches
und unschmelzbares Mischpolymerisat mit hervor-
Beispiel 3 ragenden mechanischen Eigenschaften.
Eine Lösung von 20g Tri-(p-isopropenylphenyl)- 55 Beispiel 10
phosphat, 60 g Styrol, 400 mg Benzoylperoxyd und Eine Lösung von 4 g Di-(p-isopropenylphenyl)-
2 Tropfen Dimethylanilm polymerisiert bei Zimmer- fumarat, 16 g Methacrylsäuremethylester und 50 mg temperatur nach 24 Stunden zu einem harten, klaren, Azodiisobuttersäurenitril wird auf 90° C erwärmt, unlöslichen und unschmelzbaren Mischpolymerisat Nach 25 Minuten tritt Gelieren ein. Nach 4 Stunden mit hervorragender Festigkeit. 60 erhält man ein glasklares, wasserhelles, hartes Mischpolymerisat mit hervorragenden mechanischen Eigen-B ei spiel 4 schäften.
Eine Lösung von 43 g Di-(p-isopropenylphenyl)- * ^ 1 e
carbonat, 87 g Styrol und 325 mg Azodiisobuttersäure- 65 Eine Lösung von 1 g Di-fp-isopropenylphenyl)-terenitril wird zwischen zwei mit Talkum abgeriebenen phthalat, 19 g Styrol und 100 mg Azodiisobuttersäure-Glasplatten im Wasserbad 20 Stunden auf 6O0C nitril wird im Ölbad auf 135° C erhitzt. Nach 7 Minuten erwärmt. Nach weiterem 15stündigen Erwärmen auf tritt Gelieren ein, und nach 5 Stunden erhält man ein
klares, wasserhelles, hartes und unschmelzbares Mischpolymerisat.
Beispiel 12
Eine Lösung von 4 g 2,2-(4,4'-Dihydroxydiphenyl)-propan - bis - (p - isopropenylphenyl - carbonat), 16 g Acrylsäuremethylester und 100 mg Benzoylperoxyd wird auf 1000C erwärmt. Nach einer Stunde ist die Lösung geliert und nach weiteren 10 Stunden ausgehärtet. Man erhält ein klares, helles, hartes und unschmelzbares Mischpolymerisat.
Beispiel 13
Eine Lösung von 5 g p-Isopropenylphenyl-acetat und 15 g Styrol wird 15 Stunden in einer dickwandigen abgeschmolzenen Ampulle auf 1400C erhitzt. Man erhält ein klares, wasserhelles Mischpolymerisat, das sich in aromatischen Kohlenwasserstoffen klar löst.
Beispiel 14 ao
Eine Lösung von 5 g Tri-(p-isopropenylphenyl)-cyanurat, 45 g Styrol und 200 mg Di-tert.-butyl-diperphthalat wird 24 Stunden auf 80° C gehalten und weitere 15 Stunden bei 100° C ausgehärtet. Man erhält ein wasserhelles, glasklares, unlösliches und unschmelzbares Mischpolymerisat mit hervorragenden mechanischen Eigenschaften.
Beispiel 15
Ein Gemisch aus je 15 g p-Isopropenylphenylacetat und Styrol wird mit 0,1 g Benzoylperoxyd versetzt und auf 8O0C erwärmt. Nach jeweils 5 weiteren Stunden wird erneut die gleiche Menge Benzoylperoxyd zugegeben, insgesamt 0,5 g in fünf Portionen. Nach 40 Stunden Reaktionszeit wird das dickflüssige Reaktionsprodukt im Vakuum von flüchtigen Bestandteilen befreit, am Schluß bei 180°C/0,l mm Hg. Der Rückstand beträgt 18 g. Nach dem Ergebnis der Analyse liegt ein Mischpolymerisat von 1 Mol p-Isopropenylphenyl-acetat und 1 Mol Styrol vor.
C berechnet für Styrol: 92,3 %;
C berechnet für p-Isopropenylphenyl-acetat: 75,0 %; C berechnet für das Copolymerisat aus je 1 Mol Styrol und p-Isopropenylphenyl-acetat: 81,4%;
gefunden: 81,67%.
Beispiel 16
Ein ungesättigter Polyester, hergestellt aus Maleinsäureanhydrid, Äthylenglykol, Butandiol-1,3 und 4,4'-Dihydroxydicyclohexyl-2,2-propan hat nach Vermischen mit der halben Menge Styrol und Polymerisation mit 2,5% Methyläthylketonperoxyd bei 1500C eine Wärmefestigkeit nach Martens von 123 0C, die sich auch nach tagelangem Tempern nicht weiter erhöht.
Bei einem unter Zusatz von 20 % 4,4'-Diisopropenyldiphenyl-carbonat nach dem Verfahren der Erfindung polymerisierten und 3 Tage bei 150°C getemperten gleichen Polyesterharz beträgt die Wärmefestigkeit dagegen 1910C.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zum Herstellen von Mischpolymerisaten aus polymerisationsfähigen Vinylverbindungen oder Maleinsäure- bzw. Fumarsäurederivaten und Isopropenylestern durch Polymerisation in Gegenwart von Polymerisationsauslösern, dadurch gekennzeichnet, daß als Isopropenylester p-Isopropenylphenylester eingesetzt werden.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    USA.-Patentschriften Nr. 2 514 354, 2 514 624;
    Journal of Polymer Science, Bd. 5 (1950), S. 55 bis 67.
    509 630/448 8.65 © Bundesdruckerei Berlin
DEF35514A 1961-12-09 1961-12-09 Verfahren zur Herstellung von Mischpolymerisaten Pending DE1198560B (de)

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US3259605A (en) 1966-07-05
GB970448A (en) 1964-09-23
AT248699B (de) 1966-08-10
CH409408A (de) 1966-03-15

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