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DE1174311B - Verfahren zur Herstellung von N-substituierten 4'-Aminoalkoxy-2', 4-dihydroxy-chalkonen und deren Salzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N-substituierten 4'-Aminoalkoxy-2', 4-dihydroxy-chalkonen und deren Salzen

Info

Publication number
DE1174311B
DE1174311B DEW28781A DEW0028781A DE1174311B DE 1174311 B DE1174311 B DE 1174311B DE W28781 A DEW28781 A DE W28781A DE W0028781 A DEW0028781 A DE W0028781A DE 1174311 B DE1174311 B DE 1174311B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
vol
dihydroxy
hydrochloride
salts
substituted
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEW28781A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Herbert Grasshof
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
WOELM FA M
Original Assignee
WOELM FA M
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by WOELM FA M filed Critical WOELM FA M
Priority to DEW28781A priority Critical patent/DE1174311B/de
Publication of DE1174311B publication Critical patent/DE1174311B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/76Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring
    • C07C49/82Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring containing hydroxy groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Internat. KI.: C 07 c
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Deutsche KL: 12 ο-20
Nummer: 1174311
Aktenzeichen: W 28781 IV b / 12 ο
Anmeldetag: 25. Oktober 1960
Auslegetag: 23. Juli 1964
Nach dem Verfahren der Erfindung werden N-substituierte 4' - Aminoalkoxy - 2',4 - dihydroxy - chalkone der allgemeinen Formel hergestellt
N—Ri-O
in der R niedrigmolekulare Alkylreste bedeutet, beide R zusammen mit dem Stickstoffatom auch einen gesättigten 6gliedrigen Ring bilden können und in der Ri ein niedrigmolekularer unverzweigter Alkylenrest ist. Diese Verbindungen haben eine geringe Giftigkeit und eine hohe muskulotropspasmolytische Wirksamkeit bei nur geringer atropinartiger Wirkung.
In der nachstehenden Tabelle werden einige der nach der Erfindung herstellbaren Verbindungen hin-Verfahren zur Herstellung von N-substituierten
4/-Aminoalkoxy-274-dihydroxy-chalkonen und
deren Salzen
Anmelder:
Fa. M. Woelm, Eschwege, Max-Woelm-Str. 6
Als Erfinder benannt:
Dr. Herbert Graßhof, Eschwege
sichtlich ihrer Giftigkeit und ihrer spasmolytischen Wirkung mit Papaverin verglichen. Die muskolotrope bzw. neurotrope Wirkung wurde am isolierten Kaninchendarm geprüft.
Verbindungen
Verabreichte tödlich
wirkende Menge in
Milligramm je Kilogramm
Maus, LDioo
subkutan intravenös
Muskulotropspasmolytische
Wirkung,
bezogen auf
Papaverin = 1
Neuralspasmolytische
Wirkung,
bezogen auf
Atropin = 1
Papaverin-hydrochlorid
4'-Diäthylaminoäthoxy-2',4-dihydroxy-chalkonhydrochlorid
4'-Dimethylaminopropoxy-2',4-dihydroxychalkon-hydrochlorid ,
160
750
4000
40
130
120
1
1
0,4
1/2500
1/500
1/1000
Aus den erhaltenen Werten ergibt sich, daß das 4'-Diäthylaminoäthoxy-2',4-dihydroxy-chalkon-hydrochlorid bei gleicher Wirksamkeit eine geringere Giftigkeit als Papaverin hat und daß das 4'-Dimethylaminopropoxy-2',4-dihydroxy-chalkon-hydrochlorid bei geringerer Wirksamkeit wesentlich ungiftiger als Papaverin ist. Somit besitzen die Chalkone eine größere therapeutische Wirkungsbreite. Die Unterschiede bei der sehr schwach neutral-spasmolytischen Wirkung fallen nicht ins Gewicht.
Die Herstellung der Chalkone erfolgt durch Umsetzung der entsprechenden am Stickstoff substituierten 4-Aminoalkyläther des Resacetophenons in Gegenwart von starkem Alkali mit p-Hydroxybenzaldehyd. Die entstandenen Basen werden in üblicher Weise mit physiologisch verträglichen Säuren in die Salze übergeführt.
Der chemische Aufbau der herstellbaren Verbindungen kann infolge der Übereinstimmung der gefundenen und berechneten Analysenwerte beim 4'-Diäthylaminoäthoxy-2',4-dihydroxy-chalkon-hydrochlorid als gesichert gelten.
GaHa8O4NCl:
Gefunden
C 63,90, H 6,47, N 3,76, Cl 9,01, aktiver H 0,70%; berechnet
C 64,36, H 6,69, N 3,58, Cl 9,05, aktiver H 0,77%.
Der Wert für den aktiven Wasserstoff beruht auf der Anwesenheit von drei aktiven Wasserstoffatomen, von denen zwei den beiden Hydroxylgruppen in der 2'- und in der 4-Stellung entsprechen. Die Hydroxylgruppe in der 2'-Stellung gibt sich außerdem durch eine schmutzig-braune Färbung mit Eisenchlorid zu erkennen.
Die nach dem Verfahren der Erfindung herstellbaren Verbindungen zeichnen sich1 nicht nur gegenüber Papaverin, sondern auch gegenüber anderen bekann-
409 637/428
ten vergleichbaren Verbindungen durch bessere therapeutische Eigenschaften aus. Die bekannten Verbindungen haben im Vergleich zu Papaverin keine so günstige therapeutische Wirkungsbreite wie die Verbindungen des Verfahrens der Erfindung. Dies ergibt sich aus den nachstehenden Tabellen. Der dort angegebene Wert über die Giftigkeit des Papaverins ist der Zeitschrift Arzneimittel-Forschung, Bd. 9, 1959, S. 693, entnommen (vgl. die deutsche Auslegeschrift 1054 091; Arzneimittel-Forschung, Bd. 9, 1959, S. 693; Journal of Pharmacology and Experimental Therapeutics, Bd. 130, 1960, S. 356, und Pharmaceutica Acta Helvetiae, Bd. 33, 1958, S. 437, und Bd. 34, 1959, S. 241).
Verbindungen Tödlich wirkende Menge in
Milligramm je Kilogramm Maus
bei intraperitonealer
Verabreichung, LDai
Muskulotrop-spasmolytische
Wirkung, bezogen auf
Papaverin = 1
Papaverin-hydrochlorid
7-DimethyIaminopropoxyflavon-hydrochlorid ...
7-Piperidinoäthoxyflavon-hydrochlorid
7-Dimethylaminoäthoxyflavon-hydrochlorid
7-Diäthylaminoäthoxyflavon-hydrochlorid
7-Morpholinoäthoxyflavon-hydrochlorid
240
312
225
403
259
>1500
1
0,63
0,56
0,47
0,44
0,25
Verbindungen Tödlich wirkende Menge in
Milligramm je Kilogramm Maus, LD»)
verabreicht
I oral intraperitoneal intravenös
Muskulotropspasmolytische Wirkung, bezogen auf Papaverin = 1
Papaverin-hydrochlorid
3-Methyl-6-[N-diäthylaminomethyl]-flavonhydrochlorid
PiperidinoäthyW-methylflavon-S-carboxylathydrochlorid
Verbindungen
Papaverin-hydrochlorid ...
Flavon
Flavanon
2'-Hydroxychalkon
2,2'-Dihydroxychalkon
2',4,4'-Trihydroxychalkon .
4-Hydroxychalkon
4,4'-Dihydroxychalkon
4'-Hydroxy-4-methoxychalkon
1 -(2-Hydroxy)-phenyl-3-(2-hydroxy)-phenyl-
propan-1-on = Dihydro-2,2'-dihydroxy-chalkon ..
Muskulotropspasmolytische Wirkung, bezogen auf Papaverin = 1
0,40
0,75
0,40
0,50
0,50
0,50
0,67
0,42
0,50
Das am stärksten wirksame Flavanon ist nach den Angaben in der Literatur außerordentlich giftig. Angaben über die Giftigkeit der anderen Verbindungen sind wegen ihrer äußerst geringen Löslichkeit nicht zu machen. Die geringe Löslichkeit dieser Verbindungen ist ein großer Nachteil. Dagegen sind die nach der Erfindung herstellbaren Verbindungen Basen, die mit den entsprechenden Säuren leicht lösliche Salze bilden.
Beispiel 1
60 g Resacetophenon werden in 200 ecm Alkohol gelöst. Zu dieser Lösung werden 50 g Diäthylaminoäthylchlorid-hydrochlorid sowie unter Schütteln eine
240
109
350
30,2
26,5
37,5
2,97
1,8
Lösung von 40 g Ätzkali in 200 ecm Alkohol gegeben. Die ausgeschiedenes Kaliumchlorid enthaltende Lösung wird noch einige Stunden unter Rückfluß gekocht. Dann wird sie mit Wasser verdünnt und der Alkohol im Vakuum bei 12 mm Quecksilbersäule entfernt. Dann werden einige wenige Kubikzentimeter Salzsäure so lange zugesetzt, bis sich zusätzlich kein öl mehr ausscheidet. Das ausgeschiedene öl wird in 41 Äther aufgenommen, die ätherische Lösung mit einem Gemisch aus 25 ecm konzentrierter Salzsäure und 250 ecm Wasser ausgezogen und zu der salzsauren Lösung dann so lange Kalilauge gegeben, bis kein öl mehr ausfällt. Dieses wird dann wieder in 1 1 Äther aufgenommen, die ätherische Lösung mit Natriumsulfat getrocknet und der Äther abgedampft. Man erhält 39 g ölige Base des 4-Diäthylaminoäthyläthers des Resacetophenons; das Hydrochlorid kristallisiert aus n-Butanol; der Schmelzpunkt beträgt 147 bis 149°C.
39 g ölige Base werden zusammen mit 40 g (2 Mol) p-Hydroxybenzaldehyd in 165 ecm Alkohol gelöst und 625 ecm 40%ige wäßrige Kalilauge zugefügt. Nachdem das Gemisch 5 Tage bei Zimmertemperatur gestanden hat, wird Eis zugesetzt und so lange Salzsäure zugegeben, bis sich kein öl mehr ausscheidet.
Dieses wird in 1 1 Äther aufgenommen und die ätherische Lösung mit einem Gemisch aus 40 ecm konzentrierter Salzsäure und 200 ecm Wasser ausgeschüttelt. Nach der Abtrennung der salzsauren Lösung kristallisiert bald aus dieser das 4'-Diäthylaminoäthoxy -2',4 - dihydroxy - chalkon - hydrochlorid aus. Dieses wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen; die Ausbeute beträgt 18,7 g; der Schmelzpunkt 229 bis 2300C.
Die Reaktion fuhrt zu einem Gleichgewicht. Aus der salzsauren Mutterlauge läßt sich nach der Zugabe von Alkali der nicht umgesetzte Resacetophenonäther, 18 g, gewinnen, der dann wieder zu einem neuen Ansatz verwendet wird.
Beispiel 2
Nach derselben Methode wie im Beispiel 1 wird Resacetophenon mit Piperidinoäthylchlorid-hydrochlorid umgesetzt. 44 g der öligen Base des erhaltenen 4-Piperidinoäthyläthers des Resacetophenons werden zusammen mit 45 g p-Hydroxybenzaldehyd in 320 ecm Alkohol gelöst und zu dieser Lösung 750 ecm 40prozentige wäßrige Kalilauge gefügt. Nachdem das Gemisch 5 Tage bei Zimmertemperatur gestanden hat, wird Eis zugesetzt und so lange Salzsäure zugegeben, bis keine Ausscheidung mehr stattfindet. Nach ltägigem Stehen wird das Chalkon abgesaugt, mit Wasser gewaschen und in 200 ecm heißem wasserfreiem Alkohol gelöst. Nach dem Filtrieren wird die Lösung dann mit alkoholischer Salzsäure schwach angesäuert. Nach der Abkühlung der Lösung kristallisiert das 4'-Piperidinoäthoxy-2',4-dihydroxy-chalkon-hydrochlorid aus. Dieses wird abgesaugt und mit Alkohol gewaschen; die Ausbeute beträgt 11g; der Schmelzpunkt 230 bis 232°C. Nach dem Einengen der Mutterlauge werden noch weitere Kristalle erhalten.
Das Methansulfonat kristallisiert aus Alkohol und schmilzt bei 194 bis 196°C.
Beispiel 3
Nach derselben Methode wie im Beispiel 1 wird Resacetophenon mit Dimethylaminopropylchloridhydrochlorid umgesetzt.
Der ölige Äther wird mit p-Hydroxybenzaldehyd zu 4'-Dimethylaminopropoxy-2',4-dihydroxy-chalkon umgesetzt. Wie im Beispiel 1 wird der Lösung der entstandenen rohen öligen Base in Äther das Hydrochlorid mit einem Gemisch aus 1 Volumen konzentrierter Salzsäure und 2 Volumen Wasser entzogen, aus dem es dann auskristallisiert. Nach dem Umkristallisieren des Hydrochloride aus n-Butanol liegt der Schmelzpunkt bei 2020C.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von N-substituierten 4'-Aminoalkoxy-2',4-dihydroxy-chalkonen der allgemeinen Formel
    N-Ri
    in der R einen niedrigmolekularen Alkylrest bedeutet und beide R zusammen mit dem Stickstoffatom auch einen gesättigten ögliedrigen Ring bilden-können und in der Ri ein niedrigmolekularer unverzweigter Alkylenrest ist, und deren Salzen mit physiologisch verträglichen Säuren, dadurch gekennzeichnet, daß man die entsprechenden am Stickstoff substituierten 4-Aminoalkyläther des Resacetophenons mit p-Hydroxybenzaldehyd in bekannter Weise umsetzt und die entstandenen Basen in üblicher Weise in die Salze überführt.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 054 091;
    Chemische Berichte, Bd. 92, 1959, S. 1672 bis 1674; Bd. 93, 1960, S. 1913 bis 1924;
    Pharmazeutica Acta Helvetiae, Bd. 33, 1958, S. 437 bis 444; Bd. 34, 1959, S. 241; referiert in Chemical Abstracts, Bd. 53, 1959, Spalte 15 380 g, und Bd. 54, 1960, Spalte 11 009 i bis 11010b;
    Arzneimittel-Forschung, Bd. 9, 1959, S. 693.
DEW28781A 1960-10-25 1960-10-25 Verfahren zur Herstellung von N-substituierten 4'-Aminoalkoxy-2', 4-dihydroxy-chalkonen und deren Salzen Pending DE1174311B (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5118682A (en) * 1988-07-28 1992-06-02 Basf Aktiengesellschaft P-hydroxy phenone derivatives and the use thereof

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1054091B (de) * 1958-05-30 1959-04-02 Chemiewerk Homburg Ag Verfahren zur Herstellung von N-substituierten 2-Phenyl-7-aminoalkoxy-chromonen

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