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DE1170435B - Verfahren zur Verfluessigung eines im fluessigen Zustand unter niedrigem Druck zu lagernden Gases - Google Patents

Verfahren zur Verfluessigung eines im fluessigen Zustand unter niedrigem Druck zu lagernden Gases

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Publication number
DE1170435B
DE1170435B DEA34557A DEA0034557A DE1170435B DE 1170435 B DE1170435 B DE 1170435B DE A34557 A DEA34557 A DE A34557A DE A0034557 A DEA0034557 A DE A0034557A DE 1170435 B DE1170435 B DE 1170435B
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DE
Germany
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gas
liquefied
pressure
methane
heat exchange
Prior art date
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Pending
Application number
DEA34557A
Other languages
English (en)
Inventor
Raymond Brunand
Jacques Brunberg
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Air Liquide SA
Original Assignee
Air Liquide SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Air Liquide SA filed Critical Air Liquide SA
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Pending legal-status Critical Current

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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Internat. Kl.: F 25 j
Deutsche KI.: 17g-l
Nummer: 1170 435
Aktenzeichen: A 345571 a /17 g
Anmeldetag: 4. Mai 1960
Auslegetag: 21. Mai 1964
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verflüssigung eines im flüssigen Zustand unter niedrigem Druck zu lagernden Gases, bei welchem das unter einem relativ hohen Druck stehende Gas durch Wärmeaustausch mit mindestens einem verflüssigten Gas vorgekühlt, durch anschließenden Wärmeaustausch mit einer arbeitsleistend entspannten Hilfsmenge des Gases weiter abgekühlt und sodann auf seinen Lagerdruck entspannt wird.
Bekanntlich ist der Transport eines Gases vom Gewinnungs- oder Erzeugungsort zum Verwendungsort durch Leitungen oder in Flaschen unter erhöhtem Druck beschwerlich und mit Kosten verbunden, da die zu bewältigende Entfernung meist ziemlich groß ist. Ein ökonomisches Transportverfahren besteht darin, das Gas an seinem Gewinnungsort zu verflüssigen und es im flüssigen Zustand in Transportwagen oder Schiffen mit wärmeisolierenden Behältern zu transportieren und schließlich nach Ankunft am Bestimmungsort wieder in den gasförmigen Zustand überzuführen.
Es ist bekannt, sich ziemlich schwierig verflüssigendes Gas, wie Methan und selbst Wasserstoff und Helium, dadurch zu verflüssigen, daß man gleich zu Anfang eine oder mehrere kälteerzeugende Hilfsflüssigkeiten nach dem sogenannten Kaskaden-Verfahren verwendet und dann zum Schluß eine Abkühlung durch Entspannung einer Fraktion des zu verflüssigenden Gases unter Leistung äußerer Arbeit bewirkt. Man kühlt daher das Gas unter einem relativ hohen Druck durch Wärmeaustausch mit wenigstens einer kälteerzeugenden Flüssigkeit ab, entspannt mit äußerer Arbeit eine Hilfsmenge dieses Gases und kühlt das Gas von neuem unter erhöhtem Druck durch Wärmeaustausch mit der entspannten Hilfsmenge ab, worauf das Gas auf seinen Lager- oder Aufbewahrungsdruck entspannt und die erhaltene Flüssigkeit gesammelt oder wiedergewonnen wird.
Die Erfindung betrifft eine Verbesserung des beschriebenen Verfahrens, die es ermöglicht, eine erhöhte Kälteproduktion durch Entspannung mit äußerer Arbeit und eine endgültige, gesteigerte Abkühlung des unter Druck stehenden Gases derart zu erzielen, daß die Menge des Gases, die nach der Entspannung auf den Lagerdruck den gasförmigen Zustand beibehält, gering bleibt.
Die Verbesserung ermöglicht außerdem die Verflüssigung des Gases unter Aufwand einer relativ geringen Energiemenge und einen gleichmäßigen Betriebsverlauf.
Das Verfahren der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß mindestens ein Teil der Hilfsmenge des Verfahren zur Verflüssigung eines im flüssigen Zustand unter niedrigem Druck zu lagernden Gases
Anmelder:
L'AIR LIQUIDE, Societe Anonyme pour l'Etude et !'Exploitation des procedos Georges Claude, Paris
Vertreter:
Dr. H.-H. Willrath, Patentanwalt, Wiesbaden, Hildastr. 18
Als Erfinder benannt:
Raymond Brunand, Paris,
Jacques Grunberg, Quebec (Kanada)
Beanspruchte Priorität:
Frankreich vom 15. Mai 1959 (794 788)
Gases nach einer Entspannung auf einen zwischen dem Anfangs- und dem Lagerdruck des Gases liegenden Wert im Wärmeaustausch mit dem zu verflüssigenden Gas bzw. der Hilfsmenge erwärmt und danach der arbeitsleistenden Entspannung zugeleitet wird.
Eine besonders vorteilhafte Anwendung des Verfahrens besteht in der Verflüssigung von Methan oder an Methan reichen Gasen, wie beispielsweise Naturgas. In diesem Fall wird das unter relativ hohem Druck stehende Methan durch Wärmeaustausch mit einer kälteerzeugenden Flüssigkeit verflüssigt; das flüssige Methan wird durch Wärmeaustausch mit der Hilfsmenge, die unter Leistung äußerer Arbeit entspannt wurde, vor der Entspannung auf den Lagerdruck unterkühlt; die gasförmige Hilfsmenge wird verdampft und darauf unter Wärmeaustausch mit dem flüssigen Methan unter hohem Druck vor dem Eintritt in die Entspannungsmaschine erwärmt. Der Energiebedarf ist in bezug auf die Menge verflüssigten Methans relativ gering.
Das zu verflüssigende Gas, insbesondere Naturgas, enthält im allgemeinen Verunreinigungen, die wenig flüchtig sind, wie C2- und C3-Kohlenwasserstoffe (Äthan, Äthylen, Propan, Propylen). Diese neigen dazu, in der Entspannungsmaschine kondensiert zu werden und diese zu beschädigen oder zumindest den Betriebsablauf der Maschine zu beeinträchtigen.
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3 4
Gemäß einer besonderen Ausführungsform der Es ist verfügbar bei 21° C unter einem Druck von
Erfindung wird dieser Nachteil dadurch vermieden, 41,8 kg/cm2. Das durch die Leitung 1 eingeführte daß die Entspannung unter Leistung äußerer Arbeit und durch die Wärmeaustauscher 2 und 6 geleitete an einem Gas vorgenommen wird, welches von seinen Gas wird in letzterem sukzessive im Gegenstrom wenig flüchtigen Verunreinigungen befreit ist und 5 durch flüssiges Propan, welches durch die Leitungen3 welches einen geschlossenen Kreislauf durchströmt und 7 in die Austauscher eintritt und diese im Gas- und die Aufgabe einer kälteerzeugenden Ergänzungs- zustand durch die Leitungen 4 und 8 verläßt, im flüssigkeit übernimmt. Das gereinigte, entspannte Verlaufe der unter Drücken von etwa 4,5 kg/cm2 Gas wird daraufhin dazu verwendet, die Abkühlung bzw. 1 kg/cm2 erfolgenden Verdampfung abgekühlt, des unreinen Gases, welches zuvor durch Wärme- 10 Das auf diese Weise auf ungefähr —32° C abaustausch mit einer oder mehreren anderen kälte- gekühlte Methan wird dann im Austauscher 10 mit erzeugenden Flüssigkeiten verflüssigt worden ist, Hilfe von Methangas, das bei 11 unter niederem durch indirekten Wärmeaustausch mit diesem zu ver- Druck eintritt und bei 12 austritt, einer Hilfsabkühvollständigen, worauf das reine Gas erwärmt, wieder lung unterworfen. Dann gelangt es nacheinander komprimiert wird und in den Kreislauf zurückkehrt. i5 durch die Leitungen 13 und 17 in die Wärmeaus-Das zu verflüssigende Methan steht oftmals unter tauscher 14 und 18, wo es sich im Gegenstrom mit einem veränderlichen Druck und mit einem ver- flüssigem Äthylen, welches durch die Leitungen 15 änderlichen Gehalt an stärker flüchtigen Verunreini- und 19 ein- und durch die Leitungen 16 und 20 ausgungen (Stickstoff) und weniger flüchtigen Verun- tritt, verflüssigt, während letzteres unter Drücken von reinigungen (Kohlenwasserstoffe) zur Verfügung. Es 20 ungefähr 4,5 kg/cm2 bzw. 1 kg/cm2 verdampft. Das ist also erforderlich, daß die Kälteproduktion der verflüssigte Naturgas wird dann in zwei Teilströme Verflüssigungsanlage diesen Veränderungen fort- geteilt. Der erste Teilstrom ist der wichtigere und während angepaßt wird. Dies gelingt gemäß einer strömt nacheinander durch die Leitungen 21 und 26 Arbeitsweise der Erfindung dadurch, daß man das in die Wärmeaustauscher 22 und 27, welche im Methan bis auf ein genau festgelegtes, bei ungefähr 25 Gegenstrom im Verlaufe der Verdampfung von zwei —100° C liegendes Temperaturniveau durch wieder- reinen Methanfraktionen durchströmt werden, wovon holten Wärmeaustausch mit den kälteerzeugenden die eine flüssig ist und sich ungefähr unter einem Flüssigkeiten verflüssigt und abkühlt und anschlie- Druck von 6 kg/cm2 befindet und die andere bereits ßend von —100° C auf eine Temperatur in der Nähe teilweise verdampft ist und unter einem Druck von der Lagertemperatur unter niederem Druck auf 3o ungefähr 1 kg/cm2 steht. Dieser erste Teilstrom Grund der durch die Entspannung einer Methan- strömt durch die Leitung 30 als auf ungefähr —150° C fraktion mit äußerer Arbeit gewonnenen Kälte weiter abgekühlte Flüssigkeit aus. Der zweite Teilstrom, der abkühlt. Man regelt so leicht auch die Kälteproduk- nur einige Prozente der Gesamtmenge darstellt, wird tion als Funktion des Bedarfs, indem man die Menge gleichfalls auf unterhalb —150° C abgekühlt, und der Fraktion, die durch die Entspannungsmaschine 35 zwar im Austauscher 32 durch Wärmeaustausch im strömt, kontrolliert. Gegenstrom mit Methandampf unter niederem Druck,
Außerdem ist es auch gemäß einer anderen Aus- und danach wieder mit dem ersteren Teilstrom verführungsf orm der Erfindung möglich, das mit äußerer einigt. Das flüssige Methan wird dann durch das Arbeit entspannte Methan bis auf ein Temperatur- Ventil 35 auf ungefähr 1 kg/cm2 entspannt und in niveau abzukühlen, welches noch niedriger als die 40 den Abscheider 36 geführt. Die Dämpfe, die sich im Temperatur ist, mit welcher es aus der Entspannungs- Verlaufe der Entspannung bilden, werden durch das maschine austritt. Dies geschieht dadurch, daß man Rohr 37 abgeführt und mit den Dämpfen vereinigt, dem Methan eine Fraktion flüssiges Methan zusetzt, die aus dem Lagerbehälter kommen, und mit diesen welche beim Kontakt mit ersterem verdampft. zusammen durch die Leitung 33 dem Wärmeaus-
Die bevorzugten kälteerzeugenden Flüssigkeiten 45 tauscher 32 zugeführt. Die Flüssigkeit, die nun eine für die Abkühlung des Methans sind: Propan oder Temperatur von ungefähr —160° C hat, gelangt Propylen und sodann Äthan oder Äthylen. An ihrer schließlich durch die Leitung 38 in den Vorratsbehäl-Stelle oder gleichzeitig kann man jedoch auch andere ter 39. Dieser Vorratsbehälter weist beispielsweise kälteerzeugende Flüssigkeiten verwenden, wie bei- eine innere metallische Auskleidung auf, die von spielsweise Ammoniak, fluorierte Kohlenwasserstoffe 50 einer Schicht wärmeisolierenden Materials umgeben oder Kohlensäureanhydrid. ist, so daß die Verluste an flüssigem Methan, die
Im nachfolgenden wird an Hand eines nicht be- durch Verdampfen auftreten, auf eine geringe Menge grenzenden Beispiels und unter Bezugnahme auf die beschränkt bleiben.
Zeichnung eine Anlage zur Verflüssigung von Natur- Die Entspannung mit äußerer Arbeitsleistung er-
gas gemäß der Erfindung beschrieben. Die Anlage 55 folgt an einer reinen Methanfraktion, welche den im dient insbesondere der Verflüssigung von großen folgenden beschriebenen geschlossenen Kreislauf Mengen Naturgas, und zwar mehr als 10 000 m3 pro durchläuft.
Tag, unter normalen Verhältnissen gemessen. Das reine, unter niederem Druck stehende und er-
Das zu verflüssigende Naturgas weist folgende un- wärmte Methan, dessen Herkunft weiter unten an-
gefähre mittlere Zusammensetzung auf: 60 gegeben wird, wird durch den Kompressor 43 auf
einen Druck von ungefähr 30 kg/cm2 gebracht. Da-
Methan 88,2 % nach durchströmt es durch die Leitungen 44 und 48
StirVstnff η so/ nacheinander die Wärmeaustauscher 45 und 49, in
OL1CK.MU11 U,O /0 , - . r .,.., «r\n *~* · *~t
denen es bis auf ungefähr — 30° C im Gegenstrom Co-Konlenwasserstoffe 65 mit flüssigem Propan abgekühlt wird, wobei dies bei
(Äthylen, Athan) 9,5 %. Drücken von ungefähr 4,5 kg/cm* bzw. 1 kg/cm2 ver-
C3-Kohlenwasserstoffe dampft. Es strömt dann durch die Leitung 52 in den
(Propylen, Propan) 1,5 °/o Austauscher 53 im Gegenstrom zu kaltem gas-
förmigem Methan unter niederem Druck, welches es auf — 80° C abkühlt. Danach wird es durch die Leitung 56 in den Austauscher 57 geführt, wo es mittels durch Leitung 58 eintretenden und durch Leitung 59 austretenden, unter ungefähr Atmosphärendruck siedenden Äthylens verflüssigt wird. Danach wird es im Austauscher 61 auf ungefähr —130° C unterkühlt, und zwar im Wärmeaustausch zu einem Teil mit einem flüssigen Methanteilstrom, der durch das Ventil 63 auf 6 kg/cm2 entspannt wird, und zum anderen Teil mit gasförmigem, unter einem Druck von ungefähr 1 kg/cm2 stehendem Methan, welches durch die Leitung 29 eintritt und durch die Leitung 54 austritt.
Das flüssige, reine Methan, welches den Austauscher 61 durch die Leitung 62 verläßt, wird dann in drei Teile geteilt. Ein erster Teil, der im Ventil 63 auf 6 kg/cm2 entspannt wird, wird im Austauscher 61 verdampft, ungefähr auf —100° C erwärmt und dann durch die Leitungen 64 und 65 einer Entspannungsturbine 66 zugeführt. Ein zweiter Teil wird durch die Leitung 23 zu einem Entspannungsventil 24 geführt, verdampft und erwärmt sich auf —100° C im Austauscher 22 im Gegenstrom mit Naturgas im Verlaufe der Verflüssigung und gelangt dann durch die Leitungen 25 und 65' zur Turbine 66. Die zwei ersten Teilströme vereinigen sich bei der Entspannung auf ungefähr 1 kg/cm2 in dieser Turbine und kühlen sich auf —145° C ab. Man fügt nun über die Leitung 67 und das Entspannungsventil 68 einen dritten Teil flüssiges Methan, welches teilweise verdampft und die Temperatur des Ganzen auf —158° C herabdrückt, hinzu. Die drei vereinigten Teilströme gelangen dann in den Wärmeaustauscher 27, in welchem sie eine verstärkte Unterkühlung des flüssigen Naturgases unter Druck sicherstellen. Dabei werden sie auf ungefähr -1350C erwärmt und gelangen durch die Leitung 29 wieder in den Austauscher 61, dann durch die Leitung 54 in den Austauscher 53, wo sie auf ungefähr — 400C erwärmt werden, und kehren dann über die Leitung 55 zum Kompressor 43 zurück.
Das flüssige Propan wird der Anlage unter einem Druck von ungefähr 12 kg/cm2 durch die Leitung 70 zugeführt; es wird durch die Ventile 71 und 72 auf 4,5 kg/cm2 und durch die Ventile 73 und 74 auf ungefähr 1 kg/cm2 entspannt, bevor es durch Wärmeaustausch mit Naturgas und mit reinem Methan unter Druck, wie oben bereits beschrieben wurde, verdampft.
Das flüssige Äthylen gelangt durch die Leitung 75 unter einem Druck von ungefähr 18 kg/cm2 in die Anlage. Es wird durch das Ventil 76 auf 4,5 kg/cm2 und durch die Ventile 77 und 78 auf ungefähr 1 kg/cm2 entspannt, bevor es auf die bereits beschriebene Weise verdampft.
Das verdampfte Propan und das verdampfte Äthylen werden vorzugsweise von neuem komprimiert und dann dem Kreislauf mit Hilfe eines Kompressors und eines Rohrsystems, die übersichtshalber nicht dargestellt sind, wieder zugeführt.
Die vorstehend beschriebene Anlage ermöglicht bei Verarbeitung größerer Mengen Naturgas die Verflüssigung von ungefähr 95% des eingesetzten Naturgases. Der Verlust an verflüssigtem Gas durch Verdampfung im Verlaufe der Entspannung der Flüssigkeit unter Druck wird also auf etwa 5 °/o vermindert.

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Verflüssigung eines im flüssigen Zustand unter niedrigem Druck zu lagernden Gases, bei welchem das unter einem relativ hohen Druck stehende Gas durch Wärmeaustausch mit mindestens einem verflüssigten Gas vorgekühlt, durch anschließenden Wärmeaustausch mit einer arbeitsleistend entspannten Hilfsmenge des Gases weiter abgekühlt und sodann auf seinen Lagerdruck entspannt wird, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens ein Teil der Hilfsmenge des Gases nach einer Entspannung (24, 63) auf einen zwischen dem Anfangsund dem Lagerdruck des Gases liegenden Wert im Wärmeaustausch mit dem zu verflüssigendem Gas (22) bzw. der Hilfsmenge (61) erwärmt und danach der arbeitsleistenden Entspannung zugeleitet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei Verunreinigung des zu verflüssigenden Gases mit weniger flüchtigen Bestandteilen einerseits das verunreinigte Gas und andererseits die Hilfsmenge des Gases, die von diesen Bestandteilen merklich befreit ist, abgekühlt wird, daß darauf die Entspannung (63) auf einen Zwischendruck und danach die Erwärmung (61) und die Entspannung mit äußerer Arbeit (66) der Hilfsmenge bewirkt und das verunreinigte Gas von neuem durch Wärmeaustausch (27) mit der entspannten Hilfsmenge, welche in den Kreislauf zurückgeführt wird (29), abgekühlt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zu verflüssigende Gas Methan ist und durch sukzessiven Wärmeaustausch (2, 6, 14, 18) mit kälteerzeugenden Flüssigkeiten verflüssigt und bis auf eine Temperatur von etwa —100° C abgekühlt und danach von —100° C auf Grund der bei der Entspannung (66) der Hilfsmenge auftretenden Kältemenge weiter auf eine Temperatur im Bereich seiner Aufbewahrungstemperatur unter niederem Druck abgekühlt wird (27).
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die arbeitsleistend entspannte Hilfsmenge einer endgültigen Abkühlung durch Zusatz (68) und Verdampfung eines flüssigen Gasteilstromes unterworfen wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die kälteerzeugenden Flüssigkeiten, die zur Abkühlung des Methans verwendet werden, Propan oder Propylen und Äthan oder Äthylen sind.
6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die kälteerzeugenden Flüssigkeiten unter zwei verschiedenen Druckniveaus mit dem unter Druck stehenden Methan verdampft und erwärmt werden.
In Betracht gezogene Druckschriften:
USA.-Patentschrift Nr. 2 456 386.
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