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DE1154096B - Verfahren zur Herstellung von 1, 4-Cyclohexandicarbonsaeure-dialkylestern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1, 4-Cyclohexandicarbonsaeure-dialkylestern

Info

Publication number
DE1154096B
DE1154096B DEC26307A DEC0026307A DE1154096B DE 1154096 B DE1154096 B DE 1154096B DE C26307 A DEC26307 A DE C26307A DE C0026307 A DEC0026307 A DE C0026307A DE 1154096 B DE1154096 B DE 1154096B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
weight
parts
dialkyl
percent
ester
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEC26307A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Rer Nat Hans-Leo Huelsmann
Dr Rer Nat Gustav Renckhoff
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Chemische Werke Witten GmbH
Original Assignee
Chemische Werke Witten GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chemische Werke Witten GmbH filed Critical Chemische Werke Witten GmbH
Priority to DEC26307A priority Critical patent/DE1154096B/de
Priority to CH1251662A priority patent/CH422769A/de
Priority to GB6451/63A priority patent/GB959758A/en
Priority to US260043A priority patent/US3428668A/en
Publication of DE1154096B publication Critical patent/DE1154096B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M105/00Lubricating compositions characterised by the base-material being a non-macromolecular organic compound
    • C10M105/08Lubricating compositions characterised by the base-material being a non-macromolecular organic compound containing oxygen
    • C10M105/32Esters
    • C10M105/36Esters of polycarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2207/00Organic non-macromolecular hydrocarbon compounds containing hydrogen, carbon and oxygen as ingredients in lubricant compositions
    • C10M2207/28Esters
    • C10M2207/282Esters of (cyclo)aliphatic oolycarboxylic acids
    • C10M2207/2825Esters of (cyclo)aliphatic oolycarboxylic acids used as base material
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10NINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS C10M RELATING TO LUBRICATING COMPOSITIONS
    • C10N2070/00Specific manufacturing methods for lubricant compositions
    • C10N2070/02Concentrating of additives

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Emergency Medicine (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHES
PATENTAMT
kl. 12 ο 25
INTERNAT. KL. C 07 C
C 26307Wb/12 ο
ANMELDETAG: 23. F E B RU AR 1962
BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UNDAUSGABEDER
AUSLEGESCHRIFT: 12. SEPTEMBER 1963
Es ist bekannt, l^-Cyclohexandicarbonsäuredimethylester durch Hydrierung von Terephthalsäuredimethylester in reiner 99°/oiger Essigsäure in Gegenwart von Platinoxyd darzustellen (HeIv. Chim. Acta, Bd. 21, 1938, S. 141). Dieses Verfahren ist wegen der Verwendung des Platinoxyds kostspielig und wegen des Arbeitens mit Eisessig als Lösungsmittel zudem unbequem.
Es ist ferner bekannt, 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredialkylester durch Hydrieren der entsprechenden Terephthalsäuredialkylester mit Wasserstoff unter erhöhtem Druck und bei höheren Temperaturen in Gegenwart von Nickelkatalysatoren herzustellen (J. Am. Chem. Soc, Bd. 81, 1959, S. 5394). Dabei tritt jedoch in weit stärkerem Umfange Reduktion einer der beiden Estergruppen zur Methylgruppe ein als bei der Hydrierung der o- und m-Benzoldicarbonsäuredialkylester, die unter analogen Bedingungen praktisch quantitativ zu den entsprechenden 1,2- bzw. 1,3- Cyclohexandicarbonsäuredialkylestern hydriert werden (USA.-Patentschrift 2 070 770). Bis zu etwa 25% des eingesetzten Terephthalsäuredialkylesters gehen in p-Toluylsäurealkylester und 4-Methylcyclohexancarbonsäurealkylester über. Das bedeutet einen beträchtlichen Verlust an wertvollem 1,4-Cyclohexandicarbonsäureester. Die Hydrierung kommt zudem häufig zum Stillstand, bevor der gesamte eingesetzte Terephthalsäureester hydriert ist. Ein Zusatz von niedermolekularen Alkanolen führt zu keiner Erhöhung der Ausbeute an 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredialkylestern (J. Pharm. Soc. Japan., Bd. 76, 1956, S. 954 bis 955; referiert in Chem. Abstracts, Bd. 51, 1957, Spalte 2589C).
Es wurde nun gefunden, daß 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredialkylester einwertiger Alkanole mit bis zu 5 Kohlenstoffatomen unter Vermeiden der Bildung unerwünschter monofunküoneller Ester in praktisch quantitativer Ausbeute hergestellt werden können, wenn man die Hydrierung des entsprechenden Terephthalsäuredialkylesters unter Zusatz von mindestens 10 Gewichtsprozent, vorzugsweise 15 bis 25 Gewichtsprozent, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredialkylester, an p-Toluylsäurealkylester und/oder 4-Methylcyclohexancarbonsäurealkylester bei Temperaturen von 150 bis 250° C, vorzugsweise 160 bis 200° C, und Wasserstoffdrücken von 20 bis 300 atü, vorzugsweise 100 bis 200 atü, in Gegenwart von Nickel auf einem silikatischen Trägermaterial durchführt. Der Einsatz der genannten Mengen monofunktioneller Ester bewirkt den erfindungsgemäßen technischen Fortschritt und gewährleistet gleichzeitig eine günstige Raum-Zeit-Ausbeute.
Verfahren zur Herstellung
von 1,4-Cyclohexandicarbonsäure-
dialkylestern
Anmelder:
Chemische Werke Witten Gesellschaft mit beschränkter Haftung, Witten/Ruhr, Arthur-Imhausen-Str. 92 a
Dr. rer. nat. Hans-Leo Hülsmann,
Witten/Ruhr-Rüdinghausen,
und Dr. rer. nat. Gustav Renckhoff, Witten/Ruhr,
sind als Erfinder genannt worden
Die erfindungsgemäß zu verwendende Katalysatormenge beträgt 0,1 bis 5,0%, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredialkylester.
Die Hydrierung des Terephthalsäuredialkylesters im Gemisch mit den monofunktionellen Estern kann gegebenenfalls auch in Gegenwart von 10 bis 50 Gewichtsprozent, bezogen auf den zu hydrierenden Terephthalsäuredialkylester, an einwertigen Alkanolen durchgeführt werden, wobei zweckmäßig dasjenige Alkanol verwendet wird, das im betreffenden Terephthalsäuredialkylester vorliegt. Durch den Alkanolzusatz wird unter den Reaktionsbedingungen die Hydrolyse der Ester durch die geringen Wassermengen, die infolge der Reduktion von Estergruppen entstehen, zurückgedrängt.
Die Hydrierung nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann sowohl chargenweise als auch kontinuierlieh erfolgen.
Die erfindungsgemäß hergestellten 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredialkylester sind beispielsweise wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Ausgangsstoffen für die Faser- und Kunststoffindustrie.
Beispiel 1
Ein Gemisch von 2000 Gewichtsteilen Terephthalsäuredimethylester und 500 Gewichtsteilen 4-Methylcyclohexancarbonsäuremethylester wird in Gegenwart von 100 Gewichtsteilen eines Nickel-Trägerkatalysators mit einem Nickelgehalt von 25 Gewichtsprozent in einem mit Rührwerk versehenen Autoklav
309 687/332
bei 1500C und 200 atü Wasserstoffdruck hydriert. Nach jeweils 15 Minuten wird während der Hydrierung der Ausgangsdruck durch Aufdrücken von Wasserstoff wieder hergestellt. Nach 5 Stunden tritt keine Druckabnahme mehr ein. Der Autoklav wird abgekühlt, entspannt und das Hydrierangsprodukt filtriert. Bei der Destillation im Vakuum gehen nach Abdestülieren des 4-Methylcyclohexancarbonsäuremethylesters 2006 Gewichtsteile reiner cis,trans-1,4-Cyclohexandicarbonsäuredimethylester bei 130 bis 131° C und 8 Torr, entsprechend einer Ausbeute von 97,3% der Theorie, über. Die Säurezahl des Esters ist Null, die Verseifungszahl 556 (berechnet 560).
Beispiel 2
Ein Gemisch von 1000 Gewichtsteilen Terephthalsäuredimethylester, 44 Gewichtsteilen 4-Methylcyclohexancarbonsäuremethylester, 102 Gewichtsteilen p-Toluylsäuremethylester, 250 Volumteilen Methanol und 50 Gewichtsteilen eines Nickel-Trägerkataly- ao sators mit einem Nickelgehalt von 25 Gewichtsprozent werden in einem mit Rührwerk versehenen Autoklav auf 160° C erhitzt. Nach Erreichen dieser Temperatur wird Wasserstoff unter einem Druck von 200 atü aufgedrückt. Unter Temperaturanstieg auf 190° C bei gedrosselter Heizung des Autoklaven tritt lebhafte Aufnahme von Wasserstoff ein. In Abständen von jeweils 15 Minuten wird der Ausgangsdruck wieder hergestellt. Nach 3 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet. Der Autoklav wird abgekühlt, entspannt und der Inhalt filtriert. Das leicht bewegliche farblose Filtrat wird vom Methanol befreit und anschließend im Vakuum destilliert. Nach Abdestillieren des Vorlaufs, der aus 98 Gewichtsteilen 4-Methylcyclohexancarbonsäuremethylester, Kp.15 78 bis 85° C, und 53 Gewichtsteilen einer bis 139° C bei 15 Torr siedenden, hauptsächlich p-Toluylsäuremethylester enthaltenden Fraktionen besteht, gehen 998 Gewichtsteile reiner cis,trans-1,4-Cyclohexandicarbonsäuredimethylester, Kp.15 139 bis 142° C, über. Die Säurezahl beträgt 0,4; die Verseifungszahl 559 (berechnet 560). Die Ausbeute entspricht 96,8% der Theorie, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredimethylester.
45 Beispiel 3
Ein Gemisch von 1000 Gewichtsteilen Terephthalsäuredimethylester, 150 Gewichtsteilen p-Toluylsäuremethylester, 250 Volumteilen Methanol und 50 Gewichtsteilen eines Nickel-Trägerkatalysators, der 25 Gewichtsprozent metallisches Nickel enthält, wird in einem mit Rührwerk versehenen Autoklav bei 160 bis 190° C und 140 atü Wasserstoffdruck hydriert. Es tritt lebhafte Wasserstoffaufnahme ein. Nach jeweils 15 Minuten wird der Ausgangsdruck durch Zuspeisen von Wasserstoff wieder hergestellt. Nach 31Aj Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet. Nach Abfiltrieren des Katalysators wird das Hydrierungsprodukt vom Methanol befreit und anschließend im Vakuum destilliert. Nach Abdestillieren von 175 Gewichtsteilen Vorlauf innerhalb der Siedegrenzen 78 bis 138° C bei 15 Torr werden 993 Gewichtsteile reiner cis,trans -1,4 - Cyclohexandicarbonsäuredimethylester, Kp.15 139 bis 142° C, erhalten. Die Säurezahl des Esters beträgt 0,5; die Verseifungszahl 560 (berechnet 560). Die Ausbeute entspricht 96,3% der Theorie, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredimethylester.
Werden dagegen Terephthalsäuredimethylester in Gegenwart von 50 Gewichtsteilen des auch im Beispiel 1 verwendeten Nickel-Trägerkatalysators unter den dort angegebenen Bedingungen hydriert, bis keine Wasserstoffaufnahme mehr erfolgt, so werden an Vorlauf 37,8 Gewichtsteile 4-Methylcyclohexancarbonsäuremethylester mit dem Siedeintervall 76 bis 90° C bei 16 Torr und 94,6 Gewichtsteile p-Toluylsäuremethylesterfraktion mit dem Siedeintervall 90 bis 126° C bei 14 Torr erhalten. Nach einem Zwischenlauf bis 137° C bei 14 Torr gehen 672 Gewichtsteile eis, trans -1,4 - Cyclohexandicarbonsäuredimethylester bei 137 bis 140° C bei 14 Torr über. Die Säurezahl des Esters beträgt 1,7; die Verseifungszahl 554 (berechnet 560). 148,5 Gewichtsteile unveränderter Terephthalsäuredimethylester werden zurückgewonnen. Die Ausbeute an 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredimethylester beträgt 76,6% der Theorie, bezogen auf umgesetzten Terephthalsäuredimethylester.
Beispiel 4
Ein Gemisch von 600 Gewichtsteilen Terephthalsäuredibutylester, 120 Gewichtsteilen 4-Methylcyclohexancarbonsäurebutylester, 300 Gewichtsteilen Butanol und 24 Gewichtsteilen eines Nickel-Trägerkatalysators, der 25 Gewichtsprozent metallisches Nickel enthält, wird in einem mit Rührwerk versehenen Autoklav bei 150 bis 160° C und 150 atü Wasserstoffdruck hydriert. Nach jeweils 15 Minuten wird während der Hydrierung der Ausgangsdruck durch Aufdrücken von Wasserstoff wiederhergestellt. Nach 3V2 Stunden tritt kein Druckabfall mehr auf. Der Autoklav wird abgekühlt, entspannt und das Hydrierungsprodukt filtriert. Bei der Destillation gehen nach Abdestillieren des Butanols und 4-Methylcyclohexancarbonsäurebutylesters 594 Gewichtsteile reiner ciSjtrans-l^-Cyclohexandicarbonsäuredibutylester bei 182 bis 185° C und 7 Torr über. Die Säurezahl ist 0,7; die Verseifungszahl 393 (berechnet 394,5). Die Ausbeute an 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredibutylester entspricht 96,9% der Theorie, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredibutylester.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von 1,4-Cyclohexandicarbonsäuredialkylestern einwertiger Alkanole mit bis zu 5 Kohlenstoffatomen durch Hydrieren der entsprechenden Terephthalsäuredialkylester bei Temperaturen von 150 bis 250° C und Wasserstoffdrücken von 20 bis 300 atü, in Gegenwart von 0,1 bis 5,0 Gewichtsprozent eines Nickel-Katalysators und gegebenenfalls in Gegenwart von einwertigen Alkanolen, dadurch gekenn zeichnet, daß den Terephthalsäuredialkylestern mindestens 10 Gewichtsprozent p-Toluylsäurealkylester und/oder 4-Methylcyclohexancarbonsäurealkylester zugesetzt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß p-Toluylsäurealkylester und/ oder 4-Methylcyclohexancarbonsäurealkylester in Mengen von 15 bis 25 Gewichtsprozent dem Terephthalsäuredialkylester zugesetzt werden.
3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydrierung in Gegenwart von 10 bis 50 Gewichtsprozent, bezogen auf den eingesetzten Terephthalsäuredialkylester, an einwertigen Alkanolen durchgeführt wird.
© 309 687/332 9.63
DEC26307A 1962-02-23 1962-02-23 Verfahren zur Herstellung von 1, 4-Cyclohexandicarbonsaeure-dialkylestern Pending DE1154096B (de)

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