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DE1143190B - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von reinem Monosilan - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von reinem Monosilan

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Publication number
DE1143190B
DE1143190B DEJ18028A DEJ0018028A DE1143190B DE 1143190 B DE1143190 B DE 1143190B DE J18028 A DEJ18028 A DE J18028A DE J0018028 A DEJ0018028 A DE J0018028A DE 1143190 B DE1143190 B DE 1143190B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
magnesium silicide
ammonia
silane
liquid ammonia
monosilane
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEJ18028A
Other languages
English (en)
Inventor
Hiroshi Ishizuka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Individual
Original Assignee
Individual
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Filing date
Publication date
Application filed by Individual filed Critical Individual
Publication of DE1143190B publication Critical patent/DE1143190B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/06Metal silicides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/04Hydrides of silicon
    • C01B33/043Monosilane

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von reinem Monosilan Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von reinem Monosilan, aus dem durch thermische Zersetzung hochreines metallisches Silicium erhalten werden kann, und auf eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
  • Unter den Verfahren zur Herstellung von Monosilan aus Magnesiumsilicid wird üblicherweise ein Verfahren angewandt, bei dem MagnesiumsiIicid in flüssigem Ammoniak mit Ammoniumbromid umgesetzt wird. Wie die Beschreibung dieses Verfahrens zeigt, wird das feste Magnesiumsilicid allmählich zu dem flüssigen Ammoniak gegeben, in dem übliches Ammoniumbromid aufgelöst worden ist, um die Umsetzung zu erreichen. Dieses Verfahren weist bei der großtechnischen Durchführung die Nachteile auf, daß ausreichend große Behälter angewendet werden müssen, um eine große Menge an dem benötigten flüssigen Ammoniak aufzunehmen, und daß mit einem solchen großen Behälter nur schwierig gearbeitet werden kann. Die Verwendung von Ammoniumbromid ist außerdem vom ökonomischen Verfahrensstandpunkt ungünstig.
  • Es ist ferner bekannt, das Ammoniumbromid bei dieser Reaktion durch Ammoniumchlorid zu ersetzen, wobei jedoch zur Erzielung guter Ausbeuten unter erhöhtem Druck oberhalb der Siedetemperatur des Ammoniaks gearbeitet werden muß.
  • Gemäß der Erfindung stellt man zunächst in an sich bekannter Weise pulverförmiges Magnesiumsilicid durch Erhitzen einer Mischung aus metallischem Silicium und Magnesium in einer reduzierenden oder inerten Gasatmosphäre her, setzt dann Ammoniumhalogenide, insbesondere Ammoniumchlorid, zu und läßt die erhaltene Mischung in Gegenwart von geringen Mengen flüssigem Ammoniak reagieren. Hierbei werden für 1 Gewichtsteil Magnesiumsilicid und die dreifache Menge Ammoniumchlorid nur etwa 10 Volumteile flüssiges Ammoniak eingesetzt, d. h. daß die feste Mischung gerade mit flüssigem Ammoniak bedeckt wird. Es bildet sich Silangas, das zur Reinigung abdestilliert wird.
  • Gemäß der Erfindung erhält man das hochreine Monosilan unter relativ geringen Kosten aus Rohstoffen wie technischem Siliciummetall, metallischem Magnesium und Ammoniumchlorid. Die für die Herstellung erforderliche Vorrichtung besteht vollständig aus Metall und ist insbesondere für die Behandlung von Silan geeignet, mit dessen Behandlung Gefahren verbunden sind. Es ist nicht notwendig, zur Herstellung der Vorrichtung teure Materialien zu verwenden, um die hochreinen Stoffe in dieser Vorrichtung zu verarbeiten. Das erfindungsgemäße Verfahren ist daher ganz besonders für die großtechnische Herstellung von hochreinem Monosilan geeignet.
  • Nachstehend wird die Durchführung des Herstellungsverfahrens beschrieben: Technisches Siliciummetallpulver und pulverförmiges Magnesium werden zusammengemischt und auf etwa 500°C erhitzt, um gemäß der folgenden Gleichung Magnesiumsilicid zu erhalten:
    2 Mg + Si ) Mg2Si
    Anschließend werden das gebildete Magnesiumsilicid und Ammoniumchlorid in flüssigem Ammoniak umgesetzt, und man erhält Siliciumwasserstoffe, die als Hauptbestandteil Monosilan enthalten:
    Mg2Si + 4 NH4CI ) Sif + 2 MgCl2 + 4 NH3
    Das Monosilan wird von den anderen gebildeten Siliciumwasserstoffen abgetrennt, und es wird bei niedriger Temperatur weiterdestilliert, um Verunreinigungen zu entfernen und reines Monosilan zu erhalten.
  • Die Erfindung wird nachstehend mit Bezug auf die Zeichnungen weiter erläutert. In diesen Zeichnungen bedeutet Fig. 1 einen schematischen Seitenriß einer Ausführungsform der Vorrichtung zur synthetischen Herstellung von Magnesiumsilicid, Fig.2 einen ähnlichen schematischen Seitenriß einer anderen Ausführungsform der Vorrichtung zur Magnesiumsilicidherstellung, Fig. 3 einen schematischen Seitenriß einer Ausführungsform einer Vorrichtung zur Erzeugung von Silangas gemäß der Erfindung, Fig.4 einen ähnlichen schematischen Seitenriß einer anderen Ausführungsform einer Vorrichtung zur Herstellung von Silangas, Fig.5 einen schematischen Seitenriß einer Ausführungsform einer Vorrichtung für die Rektifizierung des Silans gemäß der Erfindung und Fig. 6 einen schematischen Seitenriß einer anderen Ausführungsform der Vorrichtung gemäß Fig. 5.
  • Es ist bekannt, daß man Magnesiumsilicid bei der Umsetzung erhält, die beim Erhitzen von Pulvermischungen von metallischem Silicium und Magnesium auf etwa 500°C stattfindet. Wenn diese Umsetzung jedoch in einem Behälter von großtechnischen Ausmaßen durchgeführt wird, entwickelt sich auf Grund der exothermen Umsetzung Reaktionswärme. Bei Verwendung von großtechnischen Reaktionsgefäßen sammelt sich diese Wärme an und bewirkt die Bildung von hohen Temperaturen. Wenn die Temperaturen in dem Reaktionsbehälter 650"C übersteigen, erhält man aber als Reaktionsprodukt eine halbflüssige Masse, die bei der Verwendung in der nächsten Verfahrensstufe zur Herstellung von Silan durch Umsetzung mit Ammoniumhalogenid in flüssigem Ammoniak zu einer sehr schlechten Ausbeute an Silan führt. Sogar bei sehr feiner Pulverisierung der Magnesiumsilicidmasse kann die Silanausbeute nicht verbessert werden. Sie wird ebenfalls durch Überschreiten einer Reaktionstemperatur von 650°C nachteilig beeinflußt. In sehr großen Reaktionsgefäßen, in die die Mischung von metallischem Silicium und Magnesium eingefüllt und von außen beheizt wird, ist die Temperaturregelung außergewöhnlich schwierig. Die Reaktionstemperaturen lassen sich in kleinen Reaktionsgefäßen beherrschen, die jedoch für großtechnische Verfahren ungeeignet sind. Es wurde daher ein auch im technischen Maßstab brauchbares Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Magnesiumsilicid angewendet, das betriebssicher zu handhaben ist und bei dem die Reaktionstemperatur leicht geregelt werden können.
  • Hierbei wird, wie in der Fig. 1 schematisch dargestellt, eine Pulvermischung aus metallischem Silicium (roh) und Magnesium durch eine Zufuhröffnung 1 in einem Trichter 2 eingeführt. Die Mischung wird von dort allmählich in ein Reaktionsrohr 4 eingeführt, wobei die Menge des zugeführten Materials durch eine Regelvorrichtung 9 eingestellt wird. Das Reaktionsrohr hat einen geringen Durchmesser und einen zylindrischen Querschnitt.
  • In dem Reaktionsrohr dreht sich ein metallischer Schraubenförderer 5, und durch die Umdrehung wird eine Mischung der Rohstoffe allmählich durch das Reaktionsrohr geschoben.
  • Das Reaktionsrohr wird in einem elektrischen Ofen 6 erhitzt, und wenn die Anwärmtemperatur immer bei einem optimalen Wert gehalten wird, während die Temperatur kontinuierlich mit Thermometern (T1' bis Ti) abgelesen wird, reagieren das metallische Silicium und Magnesium bei geeigneter Erwärmung und Rührung miteinander, und man erhält das Magnesiumsilicid. Eine Kühlvorrichtung 7 ist derart angeordnet, daß der Endteil des Reaktionsrohres von außen mit Wasser gekühlt wird. Das aus dem heißen Teil austretende Reaktionsprodukt wird gekühlt und fällt in einen Aufnahmebehälter 8, aus dem es durch eine Auslaßöffnung 9 abgezogen wird. Bei der Herstellung von Magnesiumsilicid findet in Gegenwart von Luft bei hohen Temperaturen eine unvorteilhafte Verbrennung von Rohstoffen und Produkten statt. Man muß daher die Luft aus der Vorrichtung durch eine Auslaßöffnung 11 entfernen, indem Wasserstoff oder Inertgas durch eine Einlaßöffnung 10 eingeführt wird.
  • Bei der in Fig. 2 dargestellten Vorrichtung erfolgt die Förderung der Rohstoffe und Reaktionsprodukte durch allmähliche Umdrehung eines geneigten Zylinders an Stelle der Verwendung eines Schraubenförderers. Das Gut wird durch die Umdrehung verschoben. Das Reaktionsrohr hat doppelte Wandungen. Das Reaktionsgut wird beim Durchgang durch den Innenteil des um eine rotierende Achse 12, die durch einen Propeller 13 in Drehung versetzt wird, vorliegenden Rohres 14 erwärmt.
  • Nach kurzer Zeit erfolgt die Umsetzung des metallischen Siliciums mit dem Magnesium beim Durchgang durch den erhitzten Rohrteil, wobei keine Gefahr einer Überhitzung besteht. Es wird ein hochreaktionsfähiges Magnesiumsilicid erhalten, das zu einer hohen Ausbeute an Monosilan führt.
  • Der am Ende des Reaktionsrohres vorgesehene gekühlte Abschnitt ist für die Magnesiumsilicidherstellung nicht unbedingt erforderlich.
  • Der Einfluß des Herstellungsverfahrens auf die Aktivität des Magnesiumsilicids bzw. die erzielbaren Ausbeuten an dem daraus zu gewinnenden Monosilan ergibt sich aus der nachstehenden Aufstellung: In allen Fällen wurde metallisches Silicium und Magnesium gepulvert, auf eine geeignete Korngröße gesiebt und aus dem Siebmaterial . eine stöchiometrische Mischung hergestellt. Diese Mischung wurde in die verschiedenen Vorrichtungen eingeführt und von außen auf etwa 500 ° C erhitzt. Die Reaktionszeit betrug 2 Stunden. Bei Verwendung eines großen Reaktionsofens stieg die Temperatur teilweise von 650 auf 800°C, und es war nicht möglich, den optimalen Temperaturbereich von 500 bis 550°C einzuhalten. Die in den verschiedenen Vorrichtungen erhaltenen Produkte wurden mit Ammoniumbromid in flüssigem Ammoniak unter den gleichen Bedingungen umgesetzt. Die nachstehenden Ergebnisse lassen erkennen, daß man bei einem kontinuierlichen HerstelltinEisverfahren ein hochreaktionsfähiges Magnesiumsilicid erhält.
  • Ausbeute an Monosilan Fest angeordneter kleiner Reaktionsbehälter 680/0 Fest angeordneter großer Reaktionsbehälter 2801'o Fest angeordneter großer Reaktionsbehälter mit pulverisierten Produkten . . . . . . . . . . . . . 32% Reaktionsbehälter mit Schraubenförderer . . 80% Drehrohrofen als Reaktionsbehälter ....... 74% Gemäß der Erfindung wird das rohe Magnesiumsilicidpulver innig mit trockenem pulverförmigem Ammoniumchlorid gemischt und das erhaltene Pulvergemisch in einen Reaktionsbehälter fallen gelassen, in den absatzweise in geringen Mengen flüssiges Ammoniak gegossen wird, wobei der Anteil an flüssigem Ammoniak nicht zu groß werden darf. Die Ammoniakmenge soll ausreichen, die Mischung von Magnesiumsilicid und Ammoniumchlorid zu bedecken, und es soll darüber hinaus vorzugsweise ein gewisser Überschuß vorliegen. Mit allmählich ansteigender Menge der zugeführten Rohstoffmischung wird die zugeführte Menge an flüssigem Ammoniak allmählich erhöht. Auf diese Weise wird der Verbrauch an flüssigem Ammoniak niedrig gehalten und trotzdem eine hohe Silanausbeute erhalten.
  • Wie aus Fig. 3 ersichtlich, wird das Gemisch von Magnesiumsilicid und Ammoniumchlorid aus einem Trichter 21 über einen Schraubenförderer allmählich in den Reaktionsbehälter 23 geführt. Dieser Reaktionsbehälter wird durch ein bei 24 eintretendes Kühlmedium gekühlt, ist mit einem Isoliermaterial 25 umgeben, und seine Außenseite wird durch ein druckfestes Gefäß 26 geschützt. Bei der Einführung von flüssigem Ammoniak durch die Zufuhrleitung 27 entsteht in dem Behälter Silangas. Eine geeignete Silangasbildung wird in etwa dadurch erreicht, daß man die Zufuhrgeschwindigkeit der Rohstoffmischung und die Eingießgeschwindigkeit des flüssigen Ammoniaks regelt. Die Rohstoffmischung und der flüssige Ammoniak können kontinuierlich nach und nach eingeführt werden, oder es wird wahlweise die Rohstoffmischung und flüssiger Ammoniak zugegeben. Das erzeugte Silangas wird durch eine Leitung 28 aus dem Behälter abgeführt. Da dieses Gas jedoch von Ammoniakdämpfen oder Lösungsmitteldämpfen begleitet wird, wird das gebildete Gas durch einen Rückflußkühler 29 gekühlt und dadurch das vorliegende Ammoniakgas verflüssigt, das zur Wiedergewinnung des Ammoniaks in den Reaktionsbehälter zurückgeführt wird. Das Silangas wird aus der Reaktionsvorrichtung durch eine Leitung 30 abgeführt, nachdem der Ammoniak verflüssigt und entfernt worden ist. Da Silangas sich spontan entzündet und bei Berührung mit Luft zu Explosionen führt, ist seine Handhabung sehr gefährlich. Aus dem Inneren des Reaktionsbehälters muß daher vor der Umsetzung die Luft entfernt werden, und der evakuierte Behälter wird zweckmäßig mit Wasserstoff oder Inertgas gefüllt, die durch ein Zufuhrrohr 31 eingeführt und aus Leitung 30 abgezogen werden.
  • Zusätzlich ist die Vorrichtung, um Gefahren zu vermeiden, die durch das Entweichen von Silangas aus der Vorrichtung nach außen oder durch das Eindringen von Luft in den Reaktionsbehälter entstehen, von druckfesten Schutzbehältern 32 und 33 umgeben, mit denen ZufuhrIeitung 34 und Abzugsleitung 35 verbunden sind, so daß das Innere an Stelle von Luft mit Inertgas gefüllt werden kann. Nach beendeter Umsetzung wird das Silangas vollständig abgezogen, der flüssige Ammoniak vergast und durch Leitungen 30 oder 27 abgetrennt. Das als Reaktionsprodukt gebildete Magnesiumchlorid wird aus dem Reaktionsbehälter durch einen Auslaß 36 für den Rückstand, der am Boden des Behälters vorgesehen ist, abgezogen.
  • In der vorstehend beschriebenen Vorrichtung wird eine Mischung von 30 kg Magnesiumsilicid mit 90 kg Ammoniumchlorid mit 3001 flüssigem Ammoniak umgesetzt. Man erhält mit einer stöchiometrischen Ausbeute von 72% Monosilan. Durch die Verwendung von Ammoniumbromid an Stelle von Ammoniumchlorid wird die Ausbeute nicht wesentlich beeinflußt. Bei dem bekannten Verfahren zur Herstellung von Silan, bei dem Magnesiumsilicid zu flüssigem Ammoniak gegeben wird, in dem Ammoniumbromid gelöst vorliegt, ist der Magnesiumsilicidanteil an der Behandlung im Verhältnis zum flüssigen Ammoniak relativ klein, und daher enthält das erzeugte Silan einen großen Anteil an Disilan, Trisilan u. dgl. Entsprechend schlecht ist die Ausbeute an Monosilan. Bei der Behandlung von etwa 1,5 g Magnesiumsilicid mit 1801 flüssigem Ammoniak wird eine Monosilanausbeute von 62% erhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren, bei dem Ammoniumchlorid mit Magnesiumsilicid gemischt und die gebildete Mischung in eine geringe Menge flüssigen Ammoniak eingegossen wird, stellt daher ein besonders vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von Monosilan dar, da nur geringe Mengen Ammoniak benötigt werden und außerdem eine bemerkenswert hohe Monosilanausbeute erhalten wird.
  • Das bei dem bekannten Verfahren gebildete Monosilan enthält eine geringe Menge Polysilan, zu vernachlässigende Mengen an Verunreinigungen, wie Wasserstoffverbindungen, nämlich Boran, Phosphin, Arsin u. dgl., und Ammoniakdämpfe (Lösungsmittel). Von diesen Verunreinigungen verbindet sich der Borwasserstoff B2H6 mit Ammoniak zu einer Verbindung (B2H4) (NH3)2, die in flüssigem Ammoniak löslich ist. Durch Waschen von Monosilangas mit flüssigem Ammoniak kann man daher Borwasserstoffverbindungen, wie Boran, entfernen. Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist ein Waschturm 37 zwischen dem Reaktionsbehälter und der Ammoniakkondensationsvorrichtung, wie sie in Fig. 4 dargestellt ist, vorgesehen. Das in der Kondensationsvorrichtung verflüssigte Ammoniakgas sinkt nach unten, gleichzeitig wird flüssiger Ammoniak, wie er in den Reaktionsbehälter gegeben wird, durch Leitung 38 in den Waschturm geführt und fließt dort von oben nach unten. Im Gegenstrom werden Borwasserstoffe usw. durch die Berührung mit dem flüssigen Ammoniak aus dem Silangas entzogen. Durch ein solches Verfahren wird der Gehalt des Silans an Borverbindungen ungewöhnlich niedrig. Bei durch thermische Zersetzung von Silan erhaltenem elementarem Silicium ist der Borgehalt so gering, daß er durch Spektralanalyse nicht mehr feststellbar ist. Das Spülen mit flüssigem Ammoniak ist daher ein besonders geeignetes Verfahren zur Entfernung von Boran aus Silan.
  • Das bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Silan enthält Monosilan als Hauptbestandteil, etwas Polysilan und sehr geringe Mengen von Bor-, Arsen- und Phosphorwasserstoffverbindungen usw. und ammoniakhaltige Verbindungen. Diese Verunreinigungen werden durch Destillation entfernt. Es wird zunächst der Ammoniak entfernt und anschließend die anderen Verunreinigungen.
  • Monosilan hat bei Normaldruck einen Siedepunkt von 110°C, während Ammoniak bei 33°C siedet und bei -77°C schmilzt. Bei der Verflüssigung von Monosilan erstarrt daher ein wesentlicher Anteil des Ammoniaks und kann dann entfernt werden. Eine geringe Menge Ammoniak verbleibt ungelöst. Bei der Reinigung von Monosilan kondensiert der Ammoniak jedoch häufig in der Rektifikationskolonne und stört auf diese Weise das Destillationsverfahren. Um derartige Störungen zu vermeiden, wird gemäß der Erfindung in einer Kolonne destilliert, deren unterer Teil dicker als der obere Teil ausgebildet ist, und in den unteren Teil der Kolonne etwas mehr eingefüllt, so daß die Kolonne nicht verstopft werden kann. Gemäß Fig. 5 wird das rohe Silan verflüssigt und ein Verdampfungsgefäß 42 durch Leitung 41 mit dem flüssigen Silan gefüllt und durch eine Heizvorrichtung 43 das Silan zum Sieden gebracht. Der dabei gebildete Dampf steigt durch die gefüllten Kolonnen 44 und 45 und wird durch den Kühler 47 im Kühlbehälter 46 bis zur Verflüssigung gekühlt. In den Kühler 47 wird durch Leitung 48 flüssiger Stickstoff eingeführt, der durch Leitung 49 abgezogen wird; das verflüssigte Silan fließt durch eine Rückflußvorrichtung 50 teilweise in einen Behälter 11, während der Rest bei 58 in den gefüllten Turm 54 gelangt. Um den Druck in diesem Turm zu regeln, führt eine Leitung 59 vom oberen Teil des Kühlbehälters 46 zu dem Druckregelgefäß 52, das mit einem Ventil 53 und einer Leitung 54 zur Einstellung eines geeigneten Druckes verbunden ist. Bei einer Rektifizierung unter entsprechenden Bedingungen erstarrt das Ammoniakgas fast vollständig im unteren Teil der Destillationskolonne. Nach beendeter Rektifikation wird der Ammoniak auf eine geeignete Temperatur erhitzt und dann zusammen mit dem Destillationsrückstand durch Leitung 41 als Gas abgezogen. Das ammoniakfreie Silan wird in eine weitere Reinigungsvorrichtung aus dem Behälter 11 durch Leitung 55 geführt. Gemäß der Erfindung befindet sich die Reinigungsvorrichtung in einem druckfesten Behälter 56. Der Zwischenraum zwischen Behälter und Reinigungsvorrichtung ist durch wärmeisolierendes Material ausgefüllt. Eine Leitung 57 zum Einführen und Abziehen von Gas (zur Zufuhr von Inertgas oder Herstellung eines Vakuums) ist weiterhin vorgesehen, um die Reinigungsvorrichtung kühl zu halten. Durch diese Anlage soll gleichzeitig vermieden werden, daß Silangas und Luft miteinander in Berührung gelangen, damit vollständige Betriebssicherheit erreicht wird.
  • Es wurde weiterhin festgestellt, daß die Destillation des Silans bei Temperaturen über dem Schmelzpunkt des Ammoniaks erfolgen kann, wenn man bei Drücken über 3 Atmosphären arbeitet. Unter derartigen Bedingungen findet keine Ammoniakerstarrung in der Destillationskolonne statt, so daß dadurch ohne Gefahr einer Verstopfung gereinigt werden kann.
  • Nach einer wie vorstehend beschrieben durchgeführten Entfernung von Ammoniak werden Phosphor-, Arsen- und Borwasserstoffverbindungen, wie Borane und ähnliche Verbindungen, durch erneute Destillation entfernt. Für diese Reinigung wird eine Kolonne verwendet, wie sie zur Ammoniakentfernung eingesetzt wurde, mit der Ausnahme, daß diese Kolonne überall den gleichen Durchmesser aufweist. Durch Destillation bei optimalen Bedingungen mit Bezug auf die Kolonnenlänge, Kolonnenfüllstoffe, Rückflußverhältnis u. dgl. kann ein hochreines Monosilan erhalten werden. Das aus einem solchen Monosilan - durch thermische Zersetzung erhaltene Silicium liegt in einer einzigen kristallinen Form vor. Es wurde durch Kombination des Schwimmverfahrens und Messung des Widerstandsvermögens festgestellt, daß das Verhältnis von Bor zu Silicium (Atomverhältnis) unter 0,2 Teile je Billion beträgt, während der Gehalt an Phosphor und Arsen im Verhältnis zum Silicium unter 0,5 Teile je Billion für diese beiden Metalle zusammen beträgt. Das Produkt ist also über 99,9999999o/oig rein. Dieser Reinheitsgrad wird natürlich durch den Gehalt der Ausgangsstoffe, d. h. metallischem Silicium und Magnesium und Ammoniumchlorid, an Verunreinigungen beeinflußt. Durch geeignete Auswahl der Destillationsbedingungen erhält man jedoch immer ein Monosilan mit im wesentlichen konstanten Reinheitsgrad.
  • Bei der Herstellung von Monosilan soll auf folgendes geachtet werden: Daß sich das Monosilan spontan entzündet oder Explosionsgefahr auftritt, wenn es mit Luft in Berührung gelangt; daß keine chemische Korrosion auftritt; daß die Verunreinigungen keine Korrosion bewirken. Um diese Schwierigkeiten zu vermeiden, besteht die erfindungsgemäße Vorrichtung mit dem Teil für die Silangasherstellung und der Reinigungsanlage aus Metall. Der Betrieb dieser Anlage ist daher relativ sicher. Um ein Entweichen von Silan aus der Vorrichtung zu vermeiden, befindet sich die Gesamtvorrichtung in einem druckfesten Gefäß. Der Raum zwischen diesem Gefäß und der Vorrichtung wird evakuiert oder mit Inertgas gefüllt, um zu verhindern, daß sogar beim Entweichen von Silan aus der Vorrichtung eine Berührung mit Luft erfolgt.
  • Fig. 6 zeigt eine Sicherheitsvorrichtung mit einer Destillationskolonne in einem druckfesten Behälter, dessen Inneres unter Vakuum steht. Das Innere des druckfesten Behälters 61 ist mit einer Diffusionspumpe 62 und einer sich drehenden Saugpumpe 63 verbunden, um das Hochvakuum herzustellen. Bei der Diffusionspumpe und der Saugpumpe ist sorgfältig darauf geachtet worden, daß von außen keine Luft in den Vakuumteil des Behälters 61 gelangen kann. Vorzugsweise ist die Saugpumpe mit einem Gefäß 64 verbunden, daß mit Inertgas gefüllt ist oder unter Vakuum steht. Darüber hinaus ist eine Saugöffnung 69 der Saugpumpe 63 mit der Saugöffnung 70 einer Wasserstrahlpumpe 65 verbunden und besitzt keine direkte Öffnung zur Atmosphäre. Das abgesaugte Gas wird zusammen mit einem Wasserstrom zu einem Wasserbehälter 67 durch eine Leitung 66 geführt, indem das Gas über den Wasserspiegel steigt und dort erst mit Luft in Berührung gelangt. In den Wasserbehälter wird wäßrige Natronlauge eingebracht und durch die Pumpe 68 zu der Wasserstrahlpumpe 65 geführt. Da das abgesaugte Gas danach mit wäßriger Natronlauge vermischt ist, reagiert etwa darin vorliegendes Silan mit der Natronlauge unter Bildung von Siliciumoxyd, das keine Sicherheitsmaßnahmen erfordert. Wenn ein bei der Reinigung anfallender Destillationsrückstand verworfen werden soll, wird er in ähnlicher Weise, wie vorstehend beschrieben, mit der Atmosphäre zusammengebracht, d. h. aus Sicherheitsgründen über einen Exhaustor und eine Wasserstrahlpumpe.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von reinem Monosilan durch Umsetzen von Magnesiumsilicid mit Ammoniumhalogenid in flüssigem Ammoniak, dadurch gekennzeichnet, daß man zunächst pulverförmiges Magnesiumsilicid mit dem Ammoniumhalogenid, insbesondere Ammoniumchlorid, vermischt und anschließend in Gegenwart einer geringen Menge von etwa 10 Volumteilen Ammoniak pro 1 Gewichtsteil Magnesiumsilicid reagieren läßt und das gebildete Silangas abdestilliert.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Mischung aus Magnesiumsilicid und Ammoniumhalogenid kontinuierlich oder nach und nach mit dem flüssigen Ammoniak versetzt.
  3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß für die Umsetzung ein kontinuierlich, insbesondere in beheizten Schraubenförderern oder Drehrohröfen erzeugtes Magnesiumsilicid verwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die erhaltenen Siliciumwasserstoffe mit flüssigem Ammoniak wäscht.
  5. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man das Silan bei Temperaturen über dem Schmelzpunkt von Ammoniumhydroxyd und bei Drücken über 3 Atm. destilliert.
  6. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man für die Destillation eine Kolonne verwendet, deren unterer Teil einen größeren Durchmesser aufweist als der obere.
  7. 7. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktionsgefäß, das mit einem Rückflußkühler versehen ist, in einem druckfesten Behälter angeordnet ist. B. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Destillationsapparatur in einem druckfesten Behälter angeordnet ist. In Betracht gezogene Druckschriften Deutsche Patentschrift Nr. 926 069.
DEJ18028A 1959-05-04 1960-04-26 Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von reinem Monosilan Pending DE1143190B (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101928006A (zh) * 2010-09-13 2010-12-29 化学工业第二设计院宁波工程有限公司 一种硅化镁的生产设备及方法
CN106672980A (zh) * 2015-11-06 2017-05-17 岳阳高圭新材料有限公司 一种螺旋输送反应器、连续生产低杂质硅化镁的方法

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE926069C (de) * 1952-09-17 1955-04-04 Metallgesellschaft Ag Verfahren zur Herstellung von Silanen aus Magnesiumsilicid

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE926069C (de) * 1952-09-17 1955-04-04 Metallgesellschaft Ag Verfahren zur Herstellung von Silanen aus Magnesiumsilicid

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101928006A (zh) * 2010-09-13 2010-12-29 化学工业第二设计院宁波工程有限公司 一种硅化镁的生产设备及方法
CN106672980A (zh) * 2015-11-06 2017-05-17 岳阳高圭新材料有限公司 一种螺旋输送反应器、连续生产低杂质硅化镁的方法
CN106672980B (zh) * 2015-11-06 2022-03-04 岳阳高圭新材料有限公司 一种螺旋输送反应器、连续生产低杂质硅化镁的方法

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