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DE102011002617A1 - Verfahren zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) Download PDF

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DE102011002617A1
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English (en)
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Thomas Hammer
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Siemens Corp
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Siemens AG
Siemens Corp
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Abstract

Verfahren zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) aus Kohlendioxid (CO2), wobei das Kohlendioxid (CO2) durch ein Plasma strömt, wobei eine Zerlegung des Kohlendioxids (CO2) in Zerlegungsprodukte erfolgt, wonach die Zerlegungsprodukte durch ein kohlenwasserstoffhaltiges Gas strömen, wobei durch Reaktion der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff Synthesegas hergestellt wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) aus Kohlendioxid (CO2).
  • Die Nutzung von Kohlendioxid zur Gewinnung von Synthesegas, das heißt eines wasserstoffhaltigen Gasgemischs wie insbesondere eines Gasgemischs aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, bzw. zur Herstellung von Kraftstoffen ist bekannt.
  • Dabei stellt sich insbesondere bei der Anwendung katalytischer Herstellungsverfahren das Problem, dass die verwendeten Katalysatoren keine ausreichende Lebensdauer zeigen. Dies begründet sich zum einen durch thermodynamische Erscheinungen, zum anderen durch Materialeigenschaften der eingesetzten Katalysatorwerkstoffe. Beispielsweise erfolgt bei Reaktionstemperaturen unterhalb 400°C kein chemischer Umsatz. Durch Erhöhung der Reaktionstemperatur wird die Kohlenstoffbildung thermodynamisch begünstigt, wobei die Gefahr der sogenannten Verkokung des Katalysators besteht, das heißt, dass der Katalysator nicht mehr einsatzfähig ist. Dem kann durch erhöhte Reaktionstemperaturen oberhalb 900°C begegnet werden, wobei jedoch eine Versinterung des Katalysatormaterials erfolgen kann, welche die Lebensdauer des Katalysators ebenfalls beschränkt.
  • Es wurde die Verwendung so genannter plasmabasierter dielektrischer Barriereentladungen vorgeschlagen, wobei bereits bei Temperaturen zwischen 20 und 30°C Kohlendioxid-Methan-Gemische zu Synthesegas umsetzbar sind. Problematisch ist hierbei jedoch der Wirkungsgrad, da, um nennenswerte Umsätze zu erhalten, Energieaufwände von dem Zehnfachen der Reaktionsenthalpie erforderlich sind.
  • Ferner wurde in letzter Zeit zur Herstellung von Synthesegas die Kombination von Plasmen mit Katalysatoren vorgeschlagen. Hierbei konnten bei Reaktionstemperaturen oberhalb 700°C sowohl die Umsätze an Synthesegas als auch der Wirkungsgrad erhöht werden, wenngleich das Problem der Verkokung, das heißt der Russbildung und der damit verbundenen Beschränkung der Lebensdauer des Katalysators weiterhin nicht gelöst ist.
  • Der Erfindung liegt sonach das Problem zugrunde, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Synthesegas ausgehend von Kohlendioxid anzugeben.
  • Das Problem wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren der eingangs genannten Art gelöst, welches sich dadurch auszeichnet, dass das Kohlendioxid durch ein Plasma strömt, wobei eine Zerlegung des Kohlendioxids in Zerlegungsprodukte erfolgt, wonach die Zerlegungsprodukte durch ein kohlenwasserstoffhaltiges Gas strömen, wobei durch Reaktion der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff Synthesegas hergestellt wird.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren sieht einen zweistufigen Prozessablauf zur Herstellung von Synthesegas, das heißt einem Gasgemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff vor, wobei in einem ersten Schritt das eingesetzte, bevorzugt gasförmige Kohlendioxid, welches in Reinform oder als Teil eines Gasgemischs vorliegen kann, durch ein von einer Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma erzeugtes Plasma strömt, durch welches Plasma es vorteilhafterweise vollständig in Zerlegungsprodukte zersetzt wird. Hierbei werden Temperaturen von mehreren Tausend Grad Celsius erreicht.
  • Die Zerlegungsprodukte, worunter beispielsweise elementare Kohlenstoff bzw. Sauerstoff, Kohlenstoff- bzw. Sauerstoffradikale aber auch verschiedene Molekülfragmente fallen, werden in einem zweiten Schritt einem kohlenwasserstoffhaltigen Gas zugeführt bzw. durchströmen dieses, wobei eine Vermischung der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff erfolgt. Die Verwendung von reinem gasförmigem Kohlenwasserstoff ist hier bevorzugt. Aufgrund der hohen Temperatur der gasförmigen Zerlegungsprodukte findet während der Vermischung eine endotherme Umsetzung mit dem Kohlenwasserstoff zu Synthesegas statt. Die Vermischdauer ist vergleichsweise kurz, das heißt die Vermischung findet bevorzugt innerhalb von wenigen Millisekunden statt.
  • Mithin schlägt die Erfindung eine thermodynamisch begünstigte Prozessroute zur Herstellung von Synthesegas vor, die zu schnellen, effizienten chemischen Umsätzen führt. Durch hohe Misch- und Reaktionsgeschwindigkeiten der Zerlegungsprodukte des Kohlendioxids mit dem Kohlenwasserstoff wird die üblicherweise genutzte Aufheizung eines Gasgemisches aus Kohlenwasserstoff und Kohlendioxid vermieden, bei der unweigerlich der Temperaturbereich der thermodynamisch bevorzugten Russbildung durchlaufen würde.
  • Bevorzugt strömt bzw. strömen das Kohlendioxid und/oder die Zerlegungsprodukte mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 10 bis 100 m/s. Derartig hohe Strömungsgeschwindigkeiten verkürzen zum einen die Verweilzeit des Kohlendioxids in dem Plasma, so dass sich hier kein thermodynamisches Gleichgewicht der Zerlegungsreaktion(en) des Kohlendioxids einstellen kann. So wird ein höherer Anteil der elektrischen Energie des Plasmas für die Zerlegung der Kohlendioxid-Moleküle genutzt respektive werden betreffend den zweiten Verfahrensschritt hohe Mischungsgeschwindigkeiten der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff erzielt. Derart ist die Ausbeute an Synthesegas und somit der Wirkungsgrad des erfindungsgemäßen Verfahrens insgesamt erhöht bzw. können die gewünschten Produkte Kohlenmonoxid und Wasserstoff mit hoher Selektivität erzeugt werden. In Ausnahmefällen können die Strömungsgeschwindigkeiten auch höher oder niedriger sein.
  • In Weiterbildung der Erfindung kann zur Erzeugung des Plasmas eine Vorrichtung zur Erzeugung von Plasmen verwendet werden, welche im Betriebsgas eine Amplitude der reduzierten elektrischen Feldstärke im Bereich von ca. 100 V/mm bar bis ca. 10 kV/mm bar bereitstellt. Entsprechend reduzierte elektrische Felder erzeugen energiereiche Elektronen im Plasma, welche die Zerlegung des Kohlendioxids begünstigen bzw. beschleunigen. Bevorzugt ist das Plasma nicht vollständig thermalisiert, es befindet sich also nicht in einem thermodynamischen Gleichgewicht. Bei Atmosphärendruck und einer Betriebsspannung von 10 kV bedeutet das, dass die zur Plasmaerzeugung genutzten Elektroden Abstände von 1 mm bis 100 mm haben können. Bei höherem Druck sind entweder höhere Betriebsspannungen oder geringere Elektrodenabstände erforderlich. Selbstverständlich ist die Plasmaerzeugung nicht auf diesen Bereich von konstruktiven Parametern und Betriebsbedingungen beschränkt. Insbesondere ist vorstellbar, Plasmen auch bei reduzierten elektrischen Feldstärken unterhalb von 100 V/mm bar zu betreiben, wobei zwar mit niedrigerem Wirkungsgrad für die Kohlendioxid-Zerlegung gerechnet werden muss, dafür aber ein hinsichtlich Gasströmung und elektrischer Versorgung des Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma bzw. des Plasmareaktors flexiblerer Betrieb möglich ist.
  • Vorteilhaft erfolgt die Vermischung der Zerlegungsprodukte mit dem kohlenwasserstoffhaltigen Gas so, dass die Temperatur des hergestellten Synthesegases kleiner gleich 1100°C, insbesondere zwischen 700 und 1000°C, ist. Demnach liegt die Temperatur des Synthesegases nach Abschluss des Prozesses im Bereich um 1000°C bzw. darunter. Dabei sollte der Prozess vorteilhaft so gefahren werden, dass dieses Kriterium eingehalten wird, was gleichermaßen mit thermodynamisch begünstigten Gleichgewichtsverhältnissen zu begründen ist.
  • Zur Plasmaerzeugung können direkt im Kontakt mit dem strömenden Kohlendioxid stehende Elektroden sowie Gleichspannung, Wechselspannung, insbesondere niederfrequente Wechselspannung, oder pulsperiodische Spannung verwendet werden. Dabei hat die Verwendung von pulsperiodischer Spannung den Vorteil, dass eine Thermalisierung, das heißt die Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts unterdrückt wird, jedoch ist hierzu ein erhöhter Aufwand zur Bereitstellung der elektrischen Energie notwendig. Bei Gleichstrom- oder niederfrequenten Wechselstromplasmen können die Elektroden in direktem Kontakt mit dem Plasma stehen, wobei in diesem Fall bevorzugt Graphitelektroden eingesetzt werden.
  • Zur Erzeugung von Plasma können alternativ nicht in direktem Kontakt mit dem strömenden Kohlendioxid stehende Elektroden sowie pulsperiodische Spannung, insbesondere hochfrequente pulsperiodische Spannung, Wechselspannung, insbesondere hochfrequente Wechselspannung, oder elektromagnetische Wellen, insbesondere Mikrowellen, verwendet werden. Bei der Verwendung von Mikrowellen oder hochfrequenten Wechselspannungen im Radiofrequenzbereich kann demnach ein direkter Kontakt der Elektroden mit dem Plasma vermieden werden, mithin sind Schutzgase nicht erforderlich. Bei besonders hohen Strömungsgeschwindigkeiten des Kohlendioxids respektive der Zerlegungsprodukte respektive des kohlenwasserstoffhaltigen Gasgemischs wird die Verwendung von Oberflächenwellenplasmen bevorzugt.
  • Mit besonderem Vorteil wird die bei dem Verfahren erzeugte Abwärme einer Vorrichtung zur Dampferzeugung, insbesondere einem Wärmetauscher zur Dampferzeugung, zugeführt. Mithin kann die bei dem Prozess entstehende thermische Energie technisch genutzt werden, wobei der erzeugte Dampf, das heißt insbesondere der erzeugte Wasserdampf, besonders bevorzugt den Zerlegungsprodukten des Kohlendioxids und/oder dem kohlenwasserstoffhaltigen Gas zugeführt wird. Derart kann die unerwünschte Russbildung bei der Abkühlung des Synthesegases thermodynamisch unterdrückt und das chemische Gleichgewicht der Produkte in Richtung des Wasserstoffs verschoben werden.
  • Es ist denkbar, dass das Synthesegas zur Nachreaktion einem Katalysator, insbesondere basierend auf Nickel (Ni) oder Zirkonium (Zr), zugeführt wird. Derart ist während dem Herstellungsverfahren nicht vollständig umgesetzten Stoffen katalytisch unterstützt die Möglichkeit gegeben, zu Synthesegas zu reagieren. Der Katalysator kann z. B. in Form eines Festkörpers etwa mit einer Wabenstruktur oder pulverförmig vorliegen. Neben den genannten Nickel- bzw. Zirkonium-Katalysatoren ist auch der Einsatz anderer Katalysatormaterialien vorstellbar.
  • Es ist vorteilhaft möglich, das Synthesegas einer Synthesereaktion, insbesondere der Methanol- oder Dimethylether-Synthese, zuzuführen. Bei dieser erfindungsgemäßen Variante wird die thermische Energie des hergestellten Synthesegases für Folgeprozesse genutzt, mithin wird die Prozesswärme effizient eingesetzt. Dabei ist es bei der anschließenden Dimethylether-Synthese möglich, den üblichen katalytischen Herstellungsprozess bestehend im Wesentlichen aus Wasserabspaltung aus Methanol zu Dimethylether zu verbessern, da der üblicherweise notwendige Einsatz von Wasserstoff reduziert ist. Gleichermaßen kann der Wirkungsgrad der Dimethylether-Synthese erhöht werden.
  • Daneben betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid und Wasserstoff aus Kohlendioxid, welche zur Durchführung des beschriebenen Verfahrens ausgebildet ist. Die Vorrichtung weist wenigstens eine erste Reaktionskammer, umfassend wenigstens eine Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma zur Zerlegung des über wenigstens eine Zuführleitung in die erste Reaktionskammer zugeführten, durch diese strömenden Kohlendioxids in Zerlegungsprodukte, sowie wenigstens eine der ersten Reaktionskammer über wenigstens eine Leitung nachgeschaltete oder direkt mit der ersten Reaktionskammer verbundene zweite Reaktionskammer, welche über eine Zuführleitung zugeführtes kohlenwasserstoffhaltiges Gas enthält oder von diesem durchströmt wird, wobei bei Durchströmen der Zerlegungsprodukte durch den gasförmigen Kohlenwasserstoff durch Reaktion der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff Synthesegas hergestellt und über eine Abfuhrleitung abgeführt wird, auf. Sonach kann der erfindungsgemäße zweistufige Herstellungsprozess zur Darstellung von Synthesegas mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung derart ausgeführt werden, dass die Zerlegung des zugeführten Kohlendioxids in der oder den ersten Reaktionskammer(n) über das in dieser bzw. diesen erzeugte Plasma erfolgt, und die nachfolgende Vermischung der Zerlegungsprodukte des Kohlendioxids mit dem kohlenwasserstoffhaltigen Gas in der oder den zweiten Reaktionskammer(n) stattfindet. Sämtliche Reaktionskammern sind mit geeigneten Zu- bzw. Abführleitungen ausgestattet, so dass die für das erfindungsgemäße Herstellungsverfahren eingesetzten gasförmigen Stoffe zwischen diesen strömen können. Es ist gleichermaßen denkbar, dass eine oder mehrere zweite Reaktionskammer(n) direkt mit einer oder mehreren ersten Reaktionskammer(n) verbunden sind bzw. mit diesen in direktem Kontakt stehen. Ferner ist es bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung denkbar, dass diese wenigstens zwei separate, insbesondere parallel geschaltete Vorrichtungseinheiten zur Synthesegasherstellung, welche jeweils wenigstens eine erste und wenigstens eine zweite Reaktionskammer umfassen zu bilden, einzeln oder bei einer Mehrzahl an entsprechenden Vorrichtungseinheiten gruppiert aufweist.
  • Es wird bevorzugt, dass die Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma mehrere Plasmaquellen aufweist. Hierdurch kann die Mischung der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff verbessert werden, was sich insbesondere dadurch begründet, dass durch die Verwendung mehrerer kleiner Plasmaquellen für die Zerlegung des Kohlendioxids ein größeres Verhältnis von Kontaktfläche zu Volumen erhalten wird. Wie oben erwähnt, können die Plasmaquellen unterschiedlich elektrisch angeregt werden. Die reduzierte elektrische Feldstärke der Plasmaquellen liegt bevorzugt im Bereich von ca. 100 V/mm bar bis ca. 10 kV/mm bar.
  • Vorteilhaft weist die wenigstens eine Leitung zwischen der ersten und der zweiten Reaktionskammer und/oder die zweite Reaktionskammer wenigstens eine Öffnung zur Einkopplung von Dampf, insbesondere Wasserdampf, auf. Wie zum erfindungsgemäßen Verfahren beschrieben, kann durch die Zuführung kleiner Mengen an Wasserdampf die Russbildung bei der Abkühlung des Synthesegases thermodynamisch unterdrückt und weiterhin das Produktspektrum zugunsten des Wasserstoffs verschoben werden.
  • Der zweiten Reaktionskammer kann zur Nachreaktion des Synthesegases ein Katalysator, insbesondere basierend auf Nickel (Ni) oder Zirkonium (Zr), nachgeschaltet sein. Entsprechend ist es möglich, nicht vollständig zu Synthesegas umgesetzte Stoffe oder Stoffverbindungen katalytisch zu Synthesegas umzusetzen, wodurch die Effizienz der Synthesegasherstellung erhöht wird.
  • Es ist weiterhin denkbar, dass dem der zweiten Reaktionskammer gegebenenfalls nachgeschalteten Katalysator oder der zweiten Reaktionskammer eine weitere Reaktionskammer zur Durchführung einer Synthesereaktion, insbesondere der Methanol- oder Dimethylether-Synthese, nachgeschaltet ist. Derart kann die thermische Energie des Synthesegases für Folgeprozesse effizient genutzt werden.
  • Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus den im Folgenden beschriebenen Ausführungsbeispielen sowie anhand der Zeichnung. Dabei zeigen:
  • 1 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer ersten Ausführungsform;
  • 2 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer zweiten Ausführungsform;
  • 3 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer dritten Ausführungsform;
  • 4 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer vierten Ausführungsform;
  • 5 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer fünften Ausführungsform;
  • 6 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer sechsten Ausführungsform;
  • 7 einen Teil einer Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer siebten Ausführungsform; und
  • 8 eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer achten Ausführungsform.
  • 1 zeigt eine Vorrichtung 1 zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) aus Kohlendioxid (CO2) gemäß einer ersten Ausführungsform. Die Vorrichtung 1 umfasst im Wesentlichen eine erste und eine zweite Reaktionskammer 2, 3, welche über eine Leitung 4 miteinander verbunden sind. Ferner sind den Reaktionskammern 2, 3 eigene Zuführleitungen 5, 6 sowie der zweiten Reaktionskammer 3 eine Abführleitung 7 zugeordnet.
  • Die erste Reaktionskammer 2 umfasst wenigstens eine Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma 8, welche vorteilhaft wie in 7 dargestellt ist mehrere Plasmaquellen 8' aufweist. Die Plasmaquellen 8, 8' sind durch Zuleitungen für elektrische Energie 17 mit elektrischen Energieversorgungen 16 verbunden.
  • Die erste Reaktionskammer 2 dient der Zerlegung des über die Zuführleitung 5 zugeführten, durch die erste Reaktionskammer 2 mit einer Strömungsgeschwindigkeit von beispielsweise ca. 50 m/s strömenden Kohlendioxids in Zerlegungsprodukte. Dies erfolgt bei Temperaturen von einigen 1000°C. Die Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma 8 wird z. B. mit einer reduzierten elektrischen Feldstärke von 1 kV/mm bar betrieben, wobei darauf geachtet wird, dass das erzeugte Plasma nicht vollständig thermalisiert ist, das heißt sich nicht in einem thermodynamischen Gleichgewichtszustand befindet. Zur Erzeugung des Plasmas wird bevorzugt hochfrequente Wechselspannung im Radiofrequenzbereich eingesetzt, da derart kein Kontakt von Elektroden der Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma 8 mit dem Plasma und weiterhin kein Einsatz von Schutzgasen notwendig ist. Auch die Verwendung eines Oberflächenwellenplasmas ist bei den erwünschten hohen Strömungsgeschwindigkeiten vorteilhaft. Insbesondere wird die Plasmaleistung in einem kleinen Volumen fokussiert, durch das das Kohlendioxid mit der erwähnten hohen Strömungsgeschwindigkeit strömt. Mithin ist die Verweilzeit in der Zone der elektrischen Energiedissipation so kurz, dass die Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts unterbunden wird respektive ein hoher Anteil der elektrischen Energie zur Zerlegung des Kohlendioxids verwendet wird.
  • Die Zerlegungsprodukte strömen über die Leitung 4 in die zweite Reaktionskammer 3, in der eine Durchmischung mit dem über die Leitung 6 zugeführten gasförmigen Kohlenwasserstoff und im Weiteren eine Umsetzung zu Synthesegas erfolgt, welches als Endprodukt mit einer Temperatur von etwa 800 bis 900°C über die Leitung 7 aus der zweiten Reaktionskammer 3 abgeführt wird. Auch hier sind hohe Strömungsgeschwindigkeiten sowohl der Zerlegungsprodukte als auch des gasförmigen Kohlenwasserstoffs vorteilhaft, da sich derart hohe Mischungsgeschwindigkeiten ergeben. Die Vermischdauer liegt beispielsweise bei nur wenigen Millisekunden. Die Leitung 4 ist kurz gehalten, um bei der Überleitung des die Zerlegungsprodukte des Kohlendioxids enthaltenden Plasmagases in die Reaktionskammer 3 unerwünschte Wärmeverluste und Nachreaktionen zu vermeiden. Sie kann auch ganz entfallen, so dass die Reaktionskammer 2 der Vorrichtung zu Erzeugung von Plasma 8, d. h. des Plasmareaktors in direktem Kontakt mit der Reaktionskammer 3 steht.
  • Vorteilhafterweise können wie in 2 gezeigt der zweiten Reaktionskammer 3 zur Reformierung mehrere erste Reaktionskammern 2 mit entsprechenden Vorrichtungen zur Erzeugung von Plasma 8 bzw. Plasmareaktoren zugeordnet sein. Dadurch wird die gewünschte große Kontaktfläche zwischen Plasmagas und Kohlenwasserstoff erreicht.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren stellt eine thermodynamisch begünstigte Prozessroute dar, welche zu schnellen, effizienten chemischen Umsätzen der eingesetzten Stoffe zu Synthesegas führt. Dabei ist durch das in im Wesentlichen zwei Schritte aufgeteilte Verfahren eine Aufheizung des Gasgemischs aus Kohlendioxid und Kohlenwasserstoff vermieden, so dass der Temperaturbereich der thermodynamisch bevorzugten Russbildung nicht durchlaufen wird. Die erforderlichen Reaktionskammern 2, 3 und Energieversorgungen 16 bzw. elektrischen Netzteile zum Betrieb der Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma 8 respektive der Plasmaquellen 8' sind kompakt und kostengünstig.
  • 3 zeigt eine Vorrichtung 1 zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer dritten Ausführungsform. Der wesentliche Unterschied zu der Ausführungsform gemäß 1 bzw. 2 besteht darin, dass der zweiten Reaktionskammer 3 über eine zusätzliche Zuführleitung 9 aus einem Wärmetauscher 10 Wasserdampf zugeführt wird, wodurch die Russbildung bei der Abkühlung des Synthesegases thermodynamisch unterdrückt und das Produktspektrum des hergestellten Synthesegases zugunsten des Wasserstoffs verschoben wird. Der Wärmetauscher 10 kann vorteilhaft über die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren entstehende Prozesswärme betrieben werden.
  • 4 zeigt eine Variante, wobei der Wasserdampf nicht in die zweite Reaktionskammer 3, sondern in die die beiden Reaktionskammern 2, 3 verbindende Leitung 4 eingeblasen wird, wodurch eine Vormischung der Zerlegungsprodukte mit dem Dampf möglich ist.
  • 5 zeigt eine Vorrichtung 1 zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gemäß einer fünften Ausführungsform. Hier ist der zweiten Reaktionskammer 3 ein Katalysator 11 nachgeschaltet, welcher der Nachreaktion nicht vollständig umgesetzter Stoffe dient, um derart eine vollständige Umsetzung der eingesetzten Stoffe zu erreichen. Der Katalysator 11 kann beispielsweise als Festkörper-Katalysator basierend auf einer Perowskit-Struktur mit Zirkonium als aktivem Element ausgebildet sein.
  • 6 zeigt basierend auf der Ausführungsform gemäß 5 die Möglichkeit, das Synthesegas nach Durchlaufen des Katalysators 11 einem Folgeprozess, das heißt z. B. der Methanol-Synthese oder der Dimethylether-Synthese, welche in der dem Katalysator 11 nachgeschalteten Reaktionskammer 12 stattfindet, zuzuführen. Hierzu ist der Katalysator 11 mit der Reaktionskammer 12 über die Leitung 13 verbunden. Hierbei kann es möglich sein, aus einem Reservoir 14 Wasserstoff über die Leitung 15 in die Reaktionskammer 12 zuzuführen, um ein erwünschtes Verhältnis von Kohlenmonoxid zu Wasserstoff des Synthesegases einzustellen. Der Wasserstoff kann beispielsweise über Elektrolyseprozesse erzeugt werden. Insgesamt ergibt sich dadurch der Vorteil, dass die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erzeugte thermische Energie effizient zur Methanol-Synthese verwendet werden kann. Gleiches gilt, wenn in der Reaktionskammer 12 eine direkte Dimethylether-Synthese erfolgt, da hier die durch das erfindungsgemäße Verfahren bereitgestellte Prozesswärme ebenso den Wirkungsgrad der Reaktion insbesondere im Vergleich zu dem aus dem Stand der Technik bekannten zweistufigen katalytischen Prozess zur Dimethylether-Synthese erhöht.
  • 8 zeigt eine weitere Möglichkeit der Skalierung des erfindungsgemäßen Verfahrens. Statt einer großen zweiten Reaktionskammer 3 für die Reformierung mehrere erste Reaktionskammern 2 für die Plasmazerlegung von Kohlendioxid zuzuordnen, sind hierbei mehrere Einheiten der erfindungsgemäßen Vorrichtung 1, 1', jeweils bestehend aus ersten und zweiten Reaktionskammern 2, 3 und gegebenenfalls Katalysatoren 11 bzw. katalytischen Reaktoren parallel geschaltet. Hierdurch wird sichergestellt, dass die Kontaktfläche zwischen dem die Zerlegungsprodukte des Kohlendioxids enthaltenden Plasmagas und dem Kohlenwasserstoff mit der Anlagengröße wächst.

Claims (17)

  1. Verfahren zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) aus Kohlendioxid (CO2), dadurch gekennzeichnet, dass das Kohlendioxid (CO2) durch ein Plasma strömt, wobei eine Zerlegung des Kohlendioxids (CO2) in Zerlegungsprodukte erfolgt, wonach die Zerlegungsprodukte durch ein kohlenwasserstoffhaltiges Gas strömen, wobei durch Reaktion der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff Synthesegas hergestellt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Kohlendioxid (CO2) und/oder die Zerlegungsprodukte mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 10 bis 100 m/s strömt bzw. strömen.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Erzeugung des Plasmas eine Vorrichtung zu Erzeugung von Plasma mit einer reduzierten elektrischen Feldstärke im Bereich von 100 V/mm bar bis 10 kV/mm bar verwendet wird.
  4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Vermischung der Zerlegungsprodukte mit dem kohlenwasserstoffhaltigen Gas so erfolgt, dass die Temperatur des hergestellten Synthesegases kleiner gleich 1100°C, insbesondere zwischen 700 und 1000°C, ist.
  5. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Plasmaerzeugung direkt im Kontakt mit dem strömenden Kohlendioxid stehende Elektroden sowie Gleichspannung, Wechselspannung, insbesondere niederfrequente Wechselspannung, oder pulsperiodische Spannung verwendet werden.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass zur Plasmaerzeugung Graphit-Elektroden verwendet werden.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass zur Plasmaerzeugung nicht in direktem Kontakt mit dem strömenden Kohlendioxid stehende Elektroden sowie pulsperiodische Spannung, insbesondere hochfrequente pulsperiodische Spannung, Wechselspannung, insbesondere hochfrequente Wechselspannung, oder elektromagnetische Wellen, insbesondere Mikrowellen, verwendet werden.
  8. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Plasma ein nicht thermalisiertes Plasma verwendet wird.
  9. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die bei dem Verfahren erzeugte Abwärme einer Vorrichtung zur Dampferzeugung, insbesondere einem Wärmetauscher zur Dampferzeugung, zugeführt wird.
  10. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass den Zerlegungsprodukten des Kohlendioxids Dampf, insbesondere Wasserdampf, und/oder dem kohlenwasserstoffhaltigen Gas Dampf, insbesondere Wasserdampf, zugeführt wird.
  11. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Synthesegas zur Nachreaktion einem Katalysator, insbesondere basierend auf Nickel (Ni) oder Zirkonium (Zr), zugeführt wird.
  12. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Synthesegas einer Synthesereaktion, insbesondere der Methanol- oder Dimethylether-Synthese, zugeführt wird.
  13. Vorrichtung zur Herstellung von Synthesegas enthaltend Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) aus Kohlendioxid (CO2) ausgebildet zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung (1) wenigstens eine erste Reaktionskammer (2), umfassend wenigstens eine Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma (8) zur Zerlegung des über wenigstens eine Zuführleitung in die erste Reaktionskammer (2) zugeführten, durch diese strömenden Kohlendioxids (CO2) in Zerlegungsprodukte, sowie wenigstens eine der ersten Reaktionskammer (2) über wenigstens eine Leitung (4) nachgeschaltete oder direkt mit der ersten Reaktionskammer (2) verbundene zweite Reaktionskammer (3), welche über eine Zuführleitung (5) zugeführtes kohlenwasserstoffhaltiges Gas enthält oder von diesem durchströmt wird, wobei bei Durchströmen der Zerlegungsprodukte durch den gasförmigen Kohlenwasserstoff durch Reaktion der Zerlegungsprodukte mit dem gasförmigen Kohlenwasserstoff Synthesegas hergestellt und über eine Abführleitung (7) abgeführt wird, aufweist.
  14. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung zur Erzeugung von Plasma (8) mehrere Plasmaquellen (8') aufweist.
  15. Vorrichtung nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass die wenigstens eine Leitung (4) und/oder die zweite Reaktionskammer (3) wenigstens eine Öffnung zur Einkopplung von Dampf, insbesondere Wasserdampf, aufweist.
  16. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der zweiten Reaktionskammer (3) zur Nachreaktion des Synthesegases ein Katalysator (11), insbesondere basierend auf Nickel (Ni) oder Zirkonium (Zr), nachgeschaltet ist.
  17. Vorrichtung nach Anspruch 16 oder einem der Ansprüche 13 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass dem Katalysator (11) oder der zweiten Reaktionskammer (3) eine weitere Reaktionskammer (12) zur Durchführung einer Synthesereaktion, insbesondere der Methanol- oder Dimethylether-Synthese, nachgeschaltet ist.
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