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DE1020012B - Process for the production of pure trimethylolpropane - Google Patents

Process for the production of pure trimethylolpropane

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Publication number
DE1020012B
DE1020012B DEC6680A DEC0006680A DE1020012B DE 1020012 B DE1020012 B DE 1020012B DE C6680 A DEC6680 A DE C6680A DE C0006680 A DEC0006680 A DE C0006680A DE 1020012 B DE1020012 B DE 1020012B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
trimethylolpropane
distilled
formates
weight
parts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEC6680A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Alfons V Putzer-Reybegg
Konrad Buetow
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG Werk Kalle Albert
Original Assignee
Chemische Werke Albert
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chemische Werke Albert filed Critical Chemische Werke Albert
Priority to DEC6680A priority Critical patent/DE1020012B/en
Publication of DE1020012B publication Critical patent/DE1020012B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • C07C31/00Saturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C31/18Polyhydroxylic acyclic alcohols
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C29/76Separation; Purification; Use of additives, e.g. for stabilisation by physical treatment
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Bekanntlich reagiert 1 Mol Butyraldehyd mit 3 Mol Formaldehyd in der Weise, daß 2 Moleküle Aldehyd in Alpha-Stellung zur Carbonylgruppe angelagert werden, während das dritte die Aldehydgruppe zur Methylolgruppe reduziert und dabei in Ameisensäure übergeht. Da die Reaktion im alkalischen Medium stattfinden muß, sind zur Neutralisation der sich bildenden Ameisensäure äquimolekulare Mengen an Alkalien erforderlich, so daß große Mengen ameisensaurer Salze gebildet werden. Diese müssen vor der durch Destillation erfolgenden Reinigung des gebildeten Trimethylolpropans entfernt werden, weil sie bei der erforderlichen hohen Destillationstemperatur zu einer fast vollständigen Zerstörung des Trimethylolpropans führen würden. Die Entfernung erfolgt üblicherweise so, daß die gebildeten Erdalkali- oder Alkalisalze durch Schwefelsäure in die Sulfate übergeführt werden. Hierbei entsteht jedoch freie Ameisensäure, die zur Bildung von Estern und, katalytisch wirkend, von Acetalen führt, die dann nach bekannten Verfahren mittels Alkohol oder Wasserdampf entfernt werden. Bei der Herstellung von Pentaerythrit wurde auch vorgeschlagen, die entstehenden Kalksalze durch Ammoncarbonat zu fällen und aus dem Filtrat die Ameisensäure durch Oxydation mittels Wasserstoffsuperoxyd zu eliminieren. Beiden Verfahren haften beachtliche Nachteile an. Entweder sind verhältnismäßig komplizierte Apparaturen notwendig, oder die Ameisensäure fällt in Form einer schwer aufzuarbeitenden wäßrigen Lösung an.It is known that 1 mole of butyraldehyde reacts with 3 moles of formaldehyde in such a way that 2 molecules of aldehyde are converted into Alpha position to the carbonyl group are added, while the third is the aldehyde group to the methylol group reduced and converted into formic acid. Because the reaction take place in an alkaline medium must, equimolecular amounts of alkalis are required to neutralize the formic acid that is formed, so that large quantities of formic salts are formed. This must be done before the distillation Purification of the formed trimethylolpropane can be removed because it is at the required high level Distillation temperature would lead to an almost complete destruction of the trimethylolpropane. The distance usually takes place so that the alkaline earth or alkali salts formed by sulfuric acid in the Sulphates are transferred. However, this creates free formic acid, which leads to the formation of esters and, catalytically acting, leads from acetals, which then according to known methods by means of alcohol or steam removed. In the production of pentaerythritol it has also been suggested to use the resulting calcium salts to precipitate with ammonium carbonate and formic acid from the filtrate by oxidation with hydrogen peroxide to eliminate. Both methods have considerable disadvantages. Either are proportionate Complicated equipment is necessary, or the formic acid falls in the form of something that is difficult to work up aqueous solution.

Es wurde nun gefunden, daß man gut destillierbares und sehr reines Trimethylolpropan erhält, wenn man die aus Butyraldehyd und Formaldehyd in bekannter Weise gebildeten, die ameisensauren Salze noch enthaltenden Rohkondensate in gleichfalls bekannter Weise mit einem Lösungsmittel für Trimethylolpropan, daß die ameisensauren Salze nicht oder nur wenig löst, aufnimmt zur Abtrennung der Hauptmenge der Formiate vom Trimethylolpropan und dann die erhaltene Lösung zur Entfernung der letzten Spuren der Formiate mit geringen Mengen anorganischer, sauer reagierender Substanzen versetzt und anschließend destilliert. Bei der Destillation tion erhält man das Trimethylpropan in guter Ausbeute, da die verschwindend geringen Mengen Ameisensäure, die durch den Zusatz der anorganischen Verbindungen frei gemacht werden, nur eine ganz geringfügige Veresterung des Trimethylolpropans während der Destillation bewirken.It has now been found that easily distillable and very pure trimethylolpropane is obtained if the formed in a known manner from butyraldehyde and formaldehyde, which still contain the formic acid salts Crude condensates in a likewise known manner with a solvent for trimethylolpropane that the formic acids Salts do not dissolve or dissolve only a little, absorbs to separate most of the formates from the trimethylolpropane and then the solution obtained to remove the last traces of the formates with minor Amounts of inorganic, acidic substances are added and then distilled. During the distillation tion, the trimethylpropane is obtained in good yield, since the vanishingly small amounts of formic acid, which are set free by the addition of the inorganic compounds, only a very slight esterification effect of the trimethylolpropane during the distillation.

Als Lösungsmittel, die den Rohkondensaten in bekannter Weise vor ihrer Entwässerung zugesetzt werden, verwendet man zweckmäßig Alkohole. Als besonders geeignet haben sich Butanol oder höhere Alkohole erwiesen, die eine Entfernung des Wassers durch azeotrope Destillation gestatten. Zur Vermeidung von Nebenreaktionen wird die Entwässerung vorteilhaft Verfahren zur Herstellung
von reinem Trimethylolpropan
Alcohols are expediently used as solvents, which are added to the raw condensates in a known manner before they are dehydrated. Butanol or higher alcohols, which allow the water to be removed by azeotropic distillation, have proven particularly suitable. To avoid side reactions, dehydration is an advantageous method of production
of pure trimethylolpropane

Anmelder:Applicant:

Chemische Werke Albert,
Wiesbaden-Biebrich
Chemical works Albert,
Wiesbaden-Biebrich

Dr. Alfons v. Putzer-Reybegg, Wiesbaden-Bierstadt,Dr. Alfonso v. Putzer-Reybegg, Wiesbaden-Bierstadt,

und Konrad Bütow, Mainz -Weisenau,and Konrad Bütow, Mainz -Weisenau,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

unter vermindertem Druck vorgenommen, um eine möglichst schonende Behandlung zu gewährleisten. Nach restloser Entfernung des Wassers kann das Lösungsmittel ebenfalls im Vakuum oder auch bei normalem Druck entfernt werden. Die vorher abgeschiedenen Erdalkali- oder Alkaliformiate sind praktisch rein.made under reduced pressure in order to ensure the gentlest possible treatment. After the water has been completely removed, the solvent can also be used in vacuo or under normal pressure Print to be removed. The previously deposited alkaline earth or alkali metal formates are practically pure.

Als sauer reagierende Substanzen, die zur Entfernung der letzten Spuren der Formiate aus dem Trimethylolpropan eingesetzt werden, können Mineralsäuren, saure Salze, Borflüorid und seine Derivate oder hydrolytisch leicht abspaltbare Salze, wie Aluminiumsulfat od. dgl., verwendet werden. Ihre Menge ist abhängig vom Gehalt des Destillationsgutes an Alkali- oder Erdalkaliformiat und wird zweckmäßig so bemessen, daß nach der Destillation ein sauer reagierender Destillationsrückstand hinterbleibt. Die Wirkung dieser Stoffe ergibt sich aus der Tatsache, daß die Ausbeuten an destilliertem Trimethylolpropan um 10 bis 20°/0 höher liegen, und aus dem Umstand, daß der Destillationsrückstand im Kessel wesentlich geringere Verharzungs- und Zersetzungserscheinungen aufweist. The acidic substances used to remove the last traces of formates from the trimethylolpropane can be mineral acids, acidic salts, boron fluoride and its derivatives, or salts that can be easily split off hydrolytically, such as aluminum sulfate or the like. Their amount depends on the alkali metal or alkaline earth metal formate content of the material to be distilled and is expediently dimensioned so that an acidic distillation residue remains after the distillation. The activity of these compounds arises from the fact that the yields of distilled trimethylol propane to 10 / to 20 ° are 0 higher, and that the distillation residue in the boiler substantially lower Verharzungs- and decomposition phenomena has the circumstance.

In den meisten Fällen genügt es, die sauren Substanzen dem rohen, vom Lösungsmittel befreiten Trimethylolpropan zuzusetzen und das Gemisch im Vakuum zu destillieren. Man kann aber auch mit den sauren Substanzen mehr oder weniger große Wassermengen einbringen und das Gut vor der Destillation kurz auf höhere Temperatur, zweckmäßig 90 bis 1000C, erhitzen, um die Umsetzung der Formiate mit den zugesetzten sauren Verbindungen zu fördern.In most cases it is sufficient to add the acidic substances to the crude trimethylolpropane from which the solvent has been removed and to distill the mixture in vacuo. But you can also bring in more or less large amounts of water with the acidic substances and briefly heat the material to a higher temperature, expediently 90 to 100 ° C., before the distillation, in order to promote the reaction of the formates with the acidic compounds added.

Versetzt man die nach der üblichen Kondensation von Butyraldehyd und Formaldehyd in Gegenwart gebräuchlicher Kondensationsmittel erhaltenen Reaktionsgemische mit Lösungsmitteln für das gebildete Trimethylolpropan, die jedoch die abzutrennenden Salze nicht oder nur wenig lösen, und destilliert die nach Ab-If the usual condensation of butyraldehyde and formaldehyde is added in the presence Common condensing agents obtained reaction mixtures with solvents for the formed Trimethylolpropane, which, however, does not dissolve the salts to be separated or only slightly dissolves, and distills the

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trennen der ausgeschiedenen Formiate erhaltene alkoholische Lösung des Trimethylolpropans, so wird hiernach kein reines Trimethylolpropan erhalten, sondern leicht gefärbte Sirupe, die in Mischung mit sirupösen Nebenprodukten anfallen; zudem wird das Trimethylolpropan nach diesem Verfahren nur in sehr mangelhafter Ausbeute erhalten.separate the precipitated formates obtained alcoholic Solution of the trimethylolpropane, then no pure trimethylolpropane is obtained, but easily colored syrups that are mixed with syrupy by-products; in addition, the trimethylolpropane obtained by this process only in very poor yield.

Arbeitet man, wie es weiter bekanntgeworden ist, in der Weise, daß die Rohtrimethylolpropanlösung zwecks Abscheidens der Formiate mit Schwefelsäure versetzt wird, so tritt beim Eindampfen eine beachtliche Veresterung des Trimethylolpropans ein. Der gebildete Ameisenester kann zwar durch Behandeln mit niedrigsiedenden Alkoholen in Gegenwart von etwas Säure als Katalysator umgeestert werden, worauf die gebildeten Ameisensäureester des niedrigsiedenden Alkohols gemeinsam mit dem Veresterungsmittel abdestilliert werden. Auf diese Weise hinterbleibt ein ungereinigtes Rohtrimethylolpropan, das sich mit Bestimmtheit nicht destillieren läßt, weil schon geringe Mengen an Formiat die Destillierbarkeit herabsetzen.If one works, as it has become further known, in such a way that the crude trimethylolpropane solution If sulfuric acid is added to separate the formates, a considerable amount occurs during evaporation Esterification of trimethylolpropane. The ant nest formed can be treated by treating be transesterified with low-boiling alcohols in the presence of some acid as a catalyst, whereupon the formic acid esters formed of the low-boiling alcohol are distilled off together with the esterifying agent will. In this way, an unpurified crude trimethylolpropane remains, which is definitely Can not be distilled because even small amounts of formate reduce the ability to be distilled.

Demgegenüber wird nach dem erfindungsgemäßen Verfahren die Bildung von Nebenprodukten durch Entfernung der gebildeten Formiate dadurch vermieden, daß zunächst durch den Zusatz von Alkoholen, in denen die Formiate nur wenig löslich sind, der größte Teil der Formiate entfernt wird und die letzten Reste durch Zusatz sauer reagierender Substanzen zerstört werden. Hierdurch ist es möglich, Spuren von Formiat in freie Ameisensäure und in ein Neutralsalz zu spalten, wobei bei der sehr geringen Menge an gebildeter freier Ameisensäure eine störende Veresterungsreaktion mit dem Trimethylolpropan nicht auftritt.In contrast, the formation of by-products by removal is avoided in the process according to the invention the formates formed avoided that initially by the addition of alcohols in which the formates are only sparingly soluble, most of the formates are removed and the last remains through Adding acidic substances are destroyed. This makes it possible to keep traces of formate in free Formic acid and split into a neutral salt, with the very small amount of free formic acid formed a disruptive esterification reaction with the trimethylolpropane does not occur.

Beispiel 1example 1

3535

72 Gewichtsteile Butyraldehyd, 300 Gewichtsteile Formaldehyd, 30%ig, und 40 Gewichtsteile Natriumhydroxyd in Form von 33%iger Lauge werden innerhalb von 3 Stunden bei 40 bis 5O0C zur Reaktion gebracht. Die praktisch neutrale Lösung wird nach Einstellen auf einen ρπ-Wert von 7 mit 140 Gewichtsteilen Butanol versetzt und bis zur restlosen Entfernung des Wassers bei Drücken von rund 30 bis 60 mm im Umlauf destilliert. Nach Abkühlen wird das ausgeschiedene Natriumformiat abgeschleudert und mit wenig Butanol nachgewaschen, worauf die klare Lösung im Vakuum vom Butanol befreit wird. Nach Zugabe von 4 Gewichtsteilen 85%iger Phosphorsäure wird bei möglichst gutem Vakuum destilliert. Neben einer gewissen Vorlaufmenge werden 106 Gewichtsteile Trimethylolpropan gewonnen. Führt man die Destillation ohne Phosphorsäure durch, so zersetzt sich der Kolbeninhalt nach Abdestillieren von 70 bis 75 Gewichtsteilen Trimethylolpropan unter starkem Überschäumen.72 parts by weight of butyraldehyde, 300 parts by weight of formaldehyde, 30%, and 40 parts by weight of sodium hydroxide in the form of 33% sodium hydroxide are brought within 3 hours at 40 to 5O 0 C for reaction. After adjusting to a ρπ value of 7, the practically neutral solution is admixed with 140 parts by weight of butanol and, until the water has been completely removed, it is distilled in circulation at pressures of around 30 to 60 mm. After cooling, the precipitated sodium formate is spun off and washed with a little butanol, whereupon the clear solution is freed from butanol in vacuo. After adding 4 parts by weight of 85% phosphoric acid, the mixture is distilled under the best possible vacuum. In addition to a certain initial amount, 106 parts by weight of trimethylolpropane are obtained. If the distillation is carried out without phosphoric acid, the contents of the flask decompose with excessive foaming after 70 to 75 parts by weight of trimethylolpropane have been distilled off.

Wasser eingebracht, worauf 1 Stunde lang auf 950C erhitzt wird. Es werden 108 Gewichtsteile Trimethylolpropan durch anschließende Vakuumdestillation gewonnen. Water is introduced, whereupon the mixture is heated to 95 ° C. for 1 hour. 108 parts by weight of trimethylolpropane are obtained by subsequent vacuum distillation.

Beispiel 3Example 3

Der im Beispiel 1 angegebene Ansatz wird nach Entfernung des Butanols mit 4 Gewichtsteilen NaHSO4 und 10 ecm Wasser versetzt, worauf das Gemisch 1 Stunde auf 9O0C erhitzt und anschließend im Vakuum destilliert wird. Es fallen 106 Gewichtsteile Trimethylolpropan an.The mixture mentioned in Example 1 is added after removal of the butanol with 4 parts by weight of NaHSO 4 and 10 cc of water, heated and the mixture for 1 hour at 9O 0 C and then distilled in vacuo. 106 parts by weight of trimethylolpropane are obtained.

Beispiel 4Example 4

In dem im Beispiel 3 beschriebenen Versuch werden an Stelle von Natriumbisulfat 1,8 Gewichtsteile konzentrierte Schwefelsäure verwendet. Es werden 104 Gewichtsteile Trimethylolpropan erhalten.In the experiment described in Example 3, instead of sodium bisulfate, 1.8 parts by weight of concentrated Sulfuric acid is used. 104 parts by weight of trimethylolpropane are obtained.

Beispiel 5Example 5

Der im Beispiel 1 beschriebene Ansatz, bei dem jedoch an Stelle von Natriumhydroxyd die äquimolekulare Menge frisch gefällten Calciumhydroxyds verwendet worden war, wird nach Entfernung des Butanols mit 4 Gewichtsteilen 85°/oiger Phosphorsäure und 10 ecm Wasser 1 Stunde auf 900C erhitzt und anschließend im Vakuum destilliert. Es werden 106 Gewichtsteile Trimethylolpropan gewonnen.The approach described in Example 1, but in which in place of sodium hydroxide the equimolecular amount of freshly precipitated calcium hydroxide was used, 85 ° / o phosphoric acid and 10 cc of water is heated after removal of the butanol with 4 parts by weight for 1 hour at 90 0 C and then distilled in vacuo. 106 parts by weight of trimethylolpropane are obtained.

Beispiel 6Example 6

Das Beispiel 5 wird dahingehend abgeändert, daß an Stelle der Phosphorsäure 1,8 Gewichtsteile konzentrierter Schwefelsäure eingesetzt werden. Die Ausbeute an reinem Trimethylolpropan beträgt 104 Gewichtsteile. Wird die Destillation ohne saure Nachbehandlung des Destillationsgutes durchgeführt, so werden nur 83,5 Gewichtsteile Trimethylolpropan erhalten. Example 5 is modified so that instead of phosphoric acid, 1.8 parts by weight more concentrated Sulfuric acid can be used. The yield of pure trimethylolpropane is 104 parts by weight. If the distillation is carried out without acidic aftertreatment of the material to be distilled, only 83.5 parts by weight of trimethylolpropane are obtained.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE:PATENT CLAIMS: 1. Verfahren zur Herstellung von reinem Trimethylolpropan durch alkalische Kondensation von Butyraldehyd und Formaldehyd, dadurch gekennzeichnet, daß nach der an sich bekannten Behandlung des Reaktionsgutes mit Lösungsmitteln zur Abtrennung der Hauptmenge der Formiate von Trimethylolpropan die Lösung zur Entfernung der letzten Spuren der Formiate mit geringen Mengen anorganischer, sauer reagierender Substanzen versetzt und anschließend destilliert wird.1. Process for the preparation of pure trimethylolpropane by alkaline condensation of Butyraldehyde and formaldehyde, characterized in that after the treatment known per se of the reaction mixture with solvents to separate most of the formates from trimethylolpropane small amounts of inorganic, acidic substances are added to the solution to remove the last traces of formates and then distilled. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das nach der Abtrennung der Hauptmenge der Formiate erhaltene Filtrat nach Zusatz der sauer reagierenden Stoffe mit geringen Mengen Wasser erhitzt und anschließend destilliert wird.2. The method according to claim 1, characterized in that after the separation of the main amount the formate obtained filtrate after the addition of the acidic substances in small amounts Water is heated and then distilled. Beispiel 2Example 2 Beim Aufarbeiten des im Beispiel 1 beschriebenen Ansatzes werden mit der Phosphorsäure noch 10 ecmWhen working up the approach described in Example 1, 10 ecm 55 In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 857 802; USA.-Patentschriften Nr. 2 420 496, 2 292 926.55 Considered publications: German Patent No. 857 802; U.S. Patent Nos. 2,420,496, 2,292,926. ® 709 807/271 11.57® 709 807/271 11:57
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