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DE1099300B - Acid galvanic copper baths - Google Patents

Acid galvanic copper baths

Info

Publication number
DE1099300B
DE1099300B DED30623A DED0030623A DE1099300B DE 1099300 B DE1099300 B DE 1099300B DE D30623 A DED30623 A DE D30623A DE D0030623 A DED0030623 A DE D0030623A DE 1099300 B DE1099300 B DE 1099300B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
content
baths
thiourea
acid
sulfonic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DED30623A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Wennemar Strauss
Dr Hans Wedell
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
DEHYDAG GmbH
Dehydag Deutsche Hydrierwerke GmbH
Original Assignee
DEHYDAG GmbH
Dehydag Deutsche Hydrierwerke GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by DEHYDAG GmbH, Dehydag Deutsche Hydrierwerke GmbH filed Critical DEHYDAG GmbH
Priority to DED30623A priority Critical patent/DE1099300B/en
Priority to FR825452A priority patent/FR1254882A/en
Publication of DE1099300B publication Critical patent/DE1099300B/en
Priority to FR888291A priority patent/FR81182E/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25DPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PRODUCTION OF COATINGS; ELECTROFORMING; APPARATUS THEREFOR
    • C25D3/00Electroplating: Baths therefor
    • C25D3/02Electroplating: Baths therefor from solutions
    • C25D3/38Electroplating: Baths therefor from solutions of copper

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Electroplating And Plating Baths Therefor (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit der Erzeugung einebnender Hochglanzkupferniederschläge aus sauren Hochleistungskupferbädern und ist im besonderen auf die Erzielung einer guten Einebnungswirkung über einen sehr weiten Stromdichtebereich gerichtet.The present invention is concerned with the production of leveling, mirror-finish copper deposits from acidic high-performance copper baths and is particularly focused on achieving a good leveling effect directed a very wide current density range.

Es ist bekannt, Thioharnstoffabkömmlinge, die einen oder mehrere Alkyl- oder Arylreste im Molekül enthalten, als Einebnungsmittel in sauren Hochglanzkupferbädern zu verwenden. Als besonders wirksam wurden dabei Alkyl- oder Arylderivate festgestellt, die im Alkyl- und/ oder Arylrest Hydroxyl- und/oder Äthergruppen enthalten. Allerdings zeigt sich die Wirkung der genannten Verbindungen nicht über den ganzen technisch interessanten Stromdichtebereich.It is known that thiourea derivatives that contain one or more alkyl or aryl radicals in the molecule, to be used as a leveling agent in acidic high-gloss copper baths. They were found to be particularly effective Found alkyl or aryl derivatives which contain hydroxyl and / or ether groups in the alkyl and / or aryl radical. However, the effect of the compounds mentioned is not evident over the whole of the technically interesting ones Current density range.

Es wurde nun gefunden, daß man eine beträchtliche ig Verbesserung saurer Hochglanzkupferbäder erzielen kann, wenn man neben üblichen Glanzchemikalien an Stelle der oben bezeichneten Thioharnstoffabkömrnlinge solche Alkyl- und Arylderivate des Thioharnstoff s verwendet, die im Molekül wenigstens eine alkyl- oder arylgebundene ao Carboxylgruppe enthalten. Dabei hat sich gezeigt, daß die carboxylgruppentragenden Alkyl- und Arylreste über ein Stickstoffatom gebunden sein müssen, weil die Verbindungen mit einer Bindung dieser Reste über das Schwefelatom keine Einebnungswirkung ergeben.It has now been found that a considerable ig Improvement of acidic high-gloss copper baths can be achieved if one takes the place of the usual bright chemicals of the thiourea derivatives mentioned above are those Alkyl and aryl derivatives of thiourea s used that contain at least one alkyl or aryl bonded ao in the molecule Contain carboxyl group. It has been shown that the alkyl and aryl radicals bearing carboxyl groups have a nitrogen atom must be bound because the compounds with a bond of these residues via the Sulfur atom do not give a leveling effect.

Die Überlegenheit der carboxylgruppentragenden Thioharnstoffderivate gegenüber anderen Einebnungsmitteln äußert sich besonders in der großen Stromdichtetoleranz der damit eingestellten Bäder, die vor allem auch in den niedrigen Stromdichtebereichen voll wirksam sind. Man erzielt durch gemeinsamen Einsatz dieser Mittel mit bekannten Hochglanzmitteln besonders hochwertige Kupferüberzüge, welche völlig eben sind und über den gesamten Stromdichtebereich Spiegelglanz ergeben.The superiority of the carboxyl group-bearing thiourea derivatives Compared to other leveling agents, this is particularly evident in the large current density tolerance the baths set with it, which are fully effective, especially in the low current density ranges. Man achieves particularly high-quality copper coatings by using these agents together with known high-gloss agents, which are completely flat and give a mirror finish over the entire current density range.

Als Beispiele für geeignete Thioharnstoffabkömmlinge sind die Salze, insbesondere Alkalisalze, nachstehender Carbonsäure zu nennen:Examples of suitable thiourea derivatives are the salts, particularly alkali salts, below To name carboxylic acid:

N-Phenyl-N'-carboxymethyl-thioharnstoff,N-phenyl-N'-carboxymethyl-thiourea,

N-Phenyl-N'-carboxypentyl-thioharnstoff,N-phenyl-N'-carboxypentyl-thiourea,

N-Phenyl-N'-^carboxyphenyl-tMoharnstoff,N-phenyl-N '- ^ carboxyphenyl-t-urea,

N-Phenyl-N'-S-carboxyphenyl-thioharnstoff,N-phenyl-N'-S-carboxyphenyl-thiourea,

N-Phenyl-N'-S^-dicarboxyphenyl-thioharnstoff,N-phenyl-N'-S ^ -dicarboxyphenyl-thiourea,

N-Butyl-N'-'i-carboxyphenyl-thioharnstoff,N-butyl-N '-' i-carboxyphenyl thiourea,

N-Octyl-N'-3,4-dicarboxyphenyl-tMoharnstoff,N-Octyl-N'-3,4-dicarboxyphenyl-t-urea,

N-Butyl-N'-carboxymethyl-thioharnstoff,N-butyl-N'-carboxymethyl-thiourea,

N-a-Naphthyl-N'-carboxymethyl-thioharnstoff.N-α-naphthyl-N'-carboxymethyl thiourea.

4040

4545

Die erfindungsgemäßen Thioharnstoffderivate zeigen vor allem mit solchen Hochglanzmitteln gute Einebnungswirkung, die im Molekül ein oder mehrere Kohlenstoffatome enthalten, welche nur an Heteroatome gebunden sind und über ein Schwefelatom gebunden einen kurzen aliphatischen Rest besitzen, der eine Sulfosäuregruppe oder eine andere wasserlöslichmachende Gruppe trägt, Saure galvanische KupferbäderThe thiourea derivatives according to the invention show a good leveling effect, especially with such high-gloss agents, which contain one or more carbon atoms in the molecule which are only bound to heteroatoms and have a short aliphatic radical bonded via a sulfur atom, which is a sulfonic acid group or another water-solubilizing group carries, acidic galvanic copper baths

Anmelder:Applicant:

DEHYDAGDEHYDAG

Deutsche Hydrierwerke G.m.b.H.,
Düsseldorf, Henkelstr. 67
Deutsche Hydrierwerke GmbH,
Düsseldorf, Henkelstr. 67

Dr. Wennemar Strauss, Düsseldorf-Holthausen,Dr. Wennemar Strauss, Düsseldorf-Holthausen,

und Dr. Hans Wedeil, Düsseldorf-Holthausen,and Dr. Hans Wedeil, Düsseldorf-Holthausen,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

wie z. B. N.N-pentamethylen-dithiocarbaminsäure-n-propylester-cD-sulfosaures Natrium, N, N-dimethyl-dithiocarbaminsäure - η - propylester - ω - sulfosaures Natrium, N^-Diäthylamino-dithiocarbaminsäure-S^S-dihydroxypropylester, N-butyl-dithiocarbaminsäure-N, S-bis-propan- ω -sulfosaures Kalium, dithiocarbaminsäure-S-methylester-N-äthyl-N-butyl-co-sulfosaures Kalium, 1,3,5-triazin-2,4,6-tri-mercapto-2'-hydroxypropansaures Natrium, l^.S-triazm^^o-tri-mercapto-athansulfonsaures Ammonium und andere Hochglanzmittel ähnlicher Konstitution.such as BNN-pentamethylene-dithiocarbamic acid-n-propyl ester-cD-sulfonic acid sodium, N, N-dimethyl-dithiocarbamic acid - η - propyl ester - ω - sulfonic acid sodium, N ^ -diethylamino-dithiocarbamic acid-S ^ S-dihydroxypropyl-acid ester, N-butyl-dithiocarbylic acid -N, S-bis-propane- ω -sulfonic acid potassium, dithiocarbamic acid-S-methyl ester-N-ethyl-N-butyl-co-sulfonic acid potassium, 1,3,5-triazine-2,4,6-tri-mercapto -2'-hydroxypropanoic acid sodium, l ^ .S-triazm ^^ o-tri-mercapto-athansulphonic acid ammonium and other high-gloss agents of similar constitution.

Die gemeinsame Verwendung der erfindungsgemäßen Thioharnstoffderivate mit den oben beschriebenen Hochglanzmitteln kann insbesondere auch bei dem Verfahren zur galvanischen Direktverkupferung erfolgen, bei dem man ohne cyanidische Vorverkupferung auf unedle Metalle, wie z. B. Eisen, festhaftende Kupferüberzüge aufbringt, indem man die zu verkupfernden Metallgegenstände in einem sauren Beizbad unter Zusatz von Sparbeizmitteln hoher Inhibitorwirkung vorbehandelt und anschließend unmittelbar ohne Zwischenspülung in einem sauren Kupferbad galvanisiert.The joint use of the thiourea derivatives according to the invention with the high-gloss agents described above can in particular also take place in the process for galvanic direct copper plating, in which one without cyanidic pre-copper plating on base metals, such as z. B. iron, applies firmly adhering copper coatings, by placing the metal objects to be copper-plated in an acidic pickling bath with the addition of economical pickling agents pretreated with a high inhibitory effect and then immediately without intermediate rinsing in one acidic copper bath galvanized.

Es hat sich ferner als vorteilhaft erwiesen, den Bädern, welche die obigen Mittel enthalten, zur Erhöhung der Duktilität der entstehenden Kupferüberzüge bestimmte organische carboxylgruppenfreie Aminoverbindungen zuzusetzen, wie z. B. 1,3-Propylendiamin, l,3-Bis-(diäthylamino)-propanol-2, N,N,N',N'-Tetrabutyl-l,3-diaminopropanol-2, N,N,N',N'-Tetraäthyl-l,3-diamino-propanol-2 oder auch deren Sulfonsäure- bzw. Schwefelsäureesterabkömmlinge, die eine oder mehrere Sulfonsäuregruppen oder Schwefelsäureestergruppen enthalten. Weiterhin kommen als Mittel zur Erhöhung der Duktilität carboxylgruppenfreie halogenhaltige tertiäre Aminoverbindungen, wie 2-Diäthylamino-3-chlorpropanol-2 oder die aus diesenIt has also proven to be advantageous to use the baths which contain the above agents to increase the Ductility of the resulting copper coatings to add certain organic carboxyl-free amino compounds, such as B. 1,3-propylenediamine, l, 3-bis (diethylamino) -propanol-2, N, N, N ', N'-Tetrabutyl-1,3-diaminopropanol-2, N, N, N', N'-tetraethyl-1,3-diamino-propanol-2 or their sulfonic acid or sulfuric acid ester derivatives, which contain one or more sulfonic acid groups or contain sulfuric acid ester groups. Furthermore, as a means of increasing the ductility there are carboxyl group-free halogen-containing tertiary amino compounds, such as 2-diethylamino-3-chloropropanol-2 or those made from these

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gebildeten quatemärenUrnlagerimgsprodukte, welche das Halogen in ionogener Bindung enthalten, in Betracht. Die erfindungsgemäßen Thioharnstoffalkyl- bzw. -arylcarbonsäuren oder deren Salze werden in Mengen von 0,0001 bis 2,5 g/l Badflüssigkeit angewendet. Im übrigen werden die Bäder unter üblichen Konzentrations-, Temperatur- und Stromdichtebedingungen betrieben.formed quaternary stockpiling products, which the Contain halogen in an ionic bond, into consideration. The thiourea alkyl or aryl carboxylic acids according to the invention or their salts are used in amounts of 0.0001 to 2.5 g / l bath liquid. Furthermore the baths are operated under the usual concentration, temperature and current density conditions.

BeispieleExamples

IOIO

1. Versetzt man ein saures Kupferbad, welches 2,0 g/l CuSO4-5 H2O, 60 g/l konzentrierte H2SO4 und als Glanzmittel 0,05 g/lN.N-diäthyl-dithiocarbarninsäureäthylester-ra-sulfosauresNatriumsowieO,25g/lN,N,N',N'-Tetrabutyl-l,3-diaminopropanol-2 und 2,5 g/l des Reaktionsproduktes aus Dodecylalkohol und 8 Mol Äthylenoxyd enthält, mit 0,004 g/l des Natriumsalzes des N-phenyl-N'-carboxymethylthioharnstoffs, so erhält man im Stromdichtebereich von 0,25 bis 8 Amp./dm2 auf unpoliertem Messingblech hochglänzende Kupferüberzüge. Durch diese Galvanisierung werden Unebenheiten von etwa 7 μ Tiefe mit Kupferauflagen von 15 bis 20 μ eingeebnet. Ohne den Zusatz des ITüohaxnstoffabkömmlings fallen die Kupferüberzüge zwar auch hochglänzend aus, besitzen jedoch keine Einebnung.1. An acidic copper bath is added, which contains 2.0 g / l CuSO 4 -5 H 2 O, 60 g / l concentrated H 2 SO 4 and 0.05 g / lN.N-diethyl-dithiocarbarnic acid ethyl ester-ra- sulfonic acid sodium and O, 25g / lN, N, N ', N'-tetrabutyl-l, 3-diaminopropanol-2 and 2.5 g / l of the reaction product of dodecyl alcohol and 8 mol of ethylene oxide, with 0.004 g / l of the sodium salt of the N- phenyl-N'-carboxymethylthiourea, high-gloss copper coatings are obtained on unpolished sheet brass in the current density range from 0.25 to 8 amps / dm 2. This electroplating smoothes any unevenness of about 7 μ in depth with copper layers of 15 to 20 μ. Without the addition of the ceramic substance derivative, the copper coatings are also high-gloss, but do not have any leveling.

2. Saures Kupferbad wie im Beispiel 1, welches an Stelle des dort angewandten Na-Salzes des N-Phenyl-N'-carboxymethyl-thioharnstoffs als Einebnungsmittel 0,007 g/l des Na-Salzes des N-Phenyl-N'-4-carboxyphenyl-thioharnstoffs enthält und einen ähnlichen Glanzeffekt liefert.2. Acidic copper bath as in Example 1, which replaces the Na salt of N-phenyl-N'-carboxymethyl-thiourea used there as leveling agent 0.007 g / l of the Na salt of N-phenyl-N'-4-carboxyphenyl-thiourea contains and provides a similar gloss effect.

3. Saures Kupferbad wie im Beispiel 1, welches 0,003 g/l des Na-Salzes des N-Phenyl-N'-S-carboxyphenylthioharnstoffs als Einebnungsmittel enthält und einen ähnlichen Glanzeffekt liefert.3. Acidic copper bath as in Example 1, which contains 0.003 g / l of the Na salt of N-phenyl-N'-S-carboxyphenylthiourea as a leveling agent and provides a similar gloss effect.

4. Saures Kupferbad wie im Beispiel 1, welches 0,016 g/l des Nä-Salzes des N-Phenyl-N'-carboxypentylthioharnstoffs enthält und einen ähnlichen Glanzeffekt liefert.4. Acidic copper bath as in Example 1, which contains 0.016 g / l of the Na salt of N-phenyl-N'-carboxypentylthiourea contains and provides a similar gloss effect.

Claims (4)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Saure galvanische Kupferbäder, gekennzeichnet durch einen Gehalt an Thioharnstoff-N-alkyl- bzw. -N-arylcarbonsäuren oder deren Salzen in Verbindung mit bekannten Glanzmitteln.1. Acid electroplating copper baths, characterized by a content of thiourea-N-alkyl or -N-arylcarboxylic acids or their salts in conjunction with known brighteners. 2. Bäder nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Gehalt an solchen Hochglanzmitteln, die im Molekül ein oder mehrere Kohlenstoffatome enthalten, welche nur an Heteroatome gebunden sind und'über ein Schwefelatom gebunden einen kurzen aliphatischen Rest besitzen, der eine Sulfonsäuregrappe oder eine andere wasserlöslichmachende Gruppe trägt.2. Baths according to claim 1, characterized by a content of such high gloss agents that are im Molecule contain one or more carbon atoms which are only bound to heteroatoms and over have a sulfur atom bonded to a short aliphatic radical, which is a sulfonic acid group or a carries another water-solubilizing group. 3. Bäder nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet durch einen Gehalt an die DuktiHtät erhöhenden carboxylgruppenfreien Aminoverbindungen oder deren Sulfonsäure- bzw. Schwefelsäureesterabkömmlingen.3. Baths according to claim 1 and 2, characterized by a content of ductility increasing carboxyl group-free amino compounds or their sulfonic acid or sulfuric acid ester derivatives. 4. Bäder nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch einen Gehalt an die Duktilität erhöhenden carboxylgruppenfreien, halogenhaltigen tertiären Aminoverbindungen oder den aus diesen gebildeten quaternären Umlagerungsprodukten, bei denen das Halogen in ionogener Bindung vorliegt.4. Baths according to claim 3, characterized by a content of ductility-increasing carboxyl group-free, halogen-containing tertiary amino compounds or the quaternary ones formed from them Rearrangement products in which the halogen is present in an ionic bond. © 109 509/510 1.61© 109 509/510 1.61
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1218247B (en) * 1960-06-09 1966-06-02 Riedel & Co Acid galvanic copper bath

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1218247B (en) * 1960-06-09 1966-06-02 Riedel & Co Acid galvanic copper bath

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