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DE1082268B - Process for the preparation of nitrogen-containing, heterocyclic compounds - Google Patents

Process for the preparation of nitrogen-containing, heterocyclic compounds

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Publication number
DE1082268B
DE1082268B DEF27003A DEF0027003A DE1082268B DE 1082268 B DE1082268 B DE 1082268B DE F27003 A DEF27003 A DE F27003A DE F0027003 A DEF0027003 A DE F0027003A DE 1082268 B DE1082268 B DE 1082268B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
water
nitrogen
heterocyclic compounds
dichlorobenzene
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF27003A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Ernst Tietze
Dr Siegfried Petersen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF27003A priority Critical patent/DE1082268B/en
Publication of DE1082268B publication Critical patent/DE1082268B/en
Pending legal-status Critical Current

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Description

Verfahren zur Herstellung stickstoffhaltiger, heterocyclischer Verbindungen Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung stickstoffhaltiger, heterocyclischer Verbindungen. Diese werden dadurch hergestellt, daß man die Kondensationsprodukte aus aliphatischen Carbonsäuren, die in a- oder ß-Stellung eine primäre Aminogruppe enthalten, und Lactimäthern, -thioäthern oder -estern im Vakuum oder Hochvakuum oder in einem hochsiedenden, indifferenten Medium bei gewöhnlichem Druck erhitzt.Process for the preparation of nitrogen-containing, heterocyclic compounds The invention relates to a process for the production of nitrogen-containing, heterocyclic Links. These are made by making the condensation products from aliphatic carboxylic acids which have a primary amino group in a- or ß-position contain, and lactimethers, thioethers or esters in a vacuum or high vacuum or heated in a high-boiling, inert medium at ordinary pressure.

Die Herstellung der für das- erfindungsgemäße Ver= fahren benötigten Ausgangsmaterialien erfolgt in der Weise, daß aliphatische Carbonsäuren, die in a- oder ß-Stellung eine primäre Azninogruppe enthalten, in einem geeigneten Lösungsmittel mit cyclischen Lactimäthern, -thioäthern oder -estern umgesetzt werden.The production of the process required for the inventive method Starting materials takes place in such a way that aliphatic carboxylic acids, which in a- or ß-position contain a primary aznino group, in a suitable solvent be reacted with cyclic lactimethers, thioethers or esters.

Das Erhitzen dieser Ausgangsprodukte erfolgt entweder für sich im Vakuum oder Hochvakuum auf dieTemperatur, bei der der Ringschluß unter Abspaltung von Wasser beginnt, oder indem man bei gewöhnlichem Druck die Ausgangsprodukte in einem genügend hochsiedenden, indifferenten Lösungsmittel, wie z. B. Xylol, Chlorbenzol, o-Dichlorbenzol, Trichlorbenzol, Dekalin, Naphthalin oder Nitrobenzol, erhitzt und mit dem abdestillierenden Lösungsmittel azeotrop das Wasser entfernt. DieReinigung der neuen Heterocyclen erfolgt zweckmäßig durch Destillation im Vakuum.The heating of these starting products takes place either in Vacuum or high vacuum to the temperature at which the ring closes with cleavage begins with water, or by converting the starting products into a sufficiently high-boiling, inert solvent, such as. B. xylene, chlorobenzene, o-dichlorobenzene, trichlorobenzene, decalin, naphthalene or nitrobenzene, heated and the water is removed azeotropically with the solvent which is distilled off. The cleaning the new heterocycles are expediently carried out by distillation in vacuo.

Die Erzeugnisse des Verfahrens sind farblose Öle, die bei niedriger Temperatur kristallin erstarren. Sie sind in Wasser sehr leicht löslich mit annähernd neutraler Reaktion. Mit verdünnten Mineralsäuren, z. B. Salzsäure, entstehen stabile, hochschmelzende, wasserlösliche Salze.The products of the process are colorless oils, which at lower Temperature solidify crystalline. They are very easily soluble in water with approximately neutral reaction. With dilute mineral acids, e.g. B. hydrochloric acid, stable, high-melting, water-soluble salts.

Die neuen Verbindungen sollen als Arzneimittel, z. B. als Anästhetica, Hypnotica, Sedativa- oder Kreislaufmittel, verwendet werden.The new compounds are said to be used as drugs, e.g. B. as anesthetics, Hypnotics, sedatives or circulatory drugs can be used.

Beispiel 1 92 Gewichtsteile des Kondensationsproduktes aus ß-Aminopropionsäure und Caprolactimmethyläther der Formel von etwas Harz abfiltrierten, blanken Lösung wird im Wasserbad im Vakuum alles o-Dichlorbenzol entfernt und der ölige Rückstand im Vakuum fraktioniert. Man erhält 64 Gewichtsteile (770/, der Theorie) eines farblosen Öles, das bei einem Druck von 14 mm Quecksilbersäule zwischen 147 und 149°C siedet. Das Öl erstarrt vollständig zu einer Kristallmasse, die zwischen 34 und 35°C schmilzt. Die Verbindung der Konstitution ist hygroskopisch und in Wasser äußerst leicht löslich; die wäßrige Lösung hat den pH-Wert B.Example 1 92 parts by weight of the condensation product of β-aminopropionic acid and caprolactim methyl ether of the formula Some of the resin is filtered off, bare solution, all o-dichlorobenzene is removed in a water bath in vacuo and the oily residue is fractionated in vacuo. 64 parts by weight (770 % of theory) of a colorless oil which boils between 147 and 149 ° C. at a pressure of 14 mm of mercury are obtained. The oil completely solidifies to a crystal mass that melts between 34 and 35 ° C. The connection of the constitution is hygroscopic and extremely easily soluble in water; the aqueous solution has a pH value of B.

Dieselbe Verbindung erhält man in ähnlicher Ausbeute, wenn man das genannte Ausgangsmaterial im Hochvakuum bei einer Badtemperatur von 210 bis 240'C in 20 Minuten »trocken« destilliert und das erhaltene Rohprodukt bei einem Druck von 14 mm Quecksilbersäule rektifiziert. - In alkoholischer Lösung entsteht mit alkoholischer Salzsäure ein wohlkristallisiertes salzsaures Salz, das bei 232 bis 234°C schmilzt. Beispiel 2 42,4 Gewichtsteile der Carbonsäure der Formel. (Zersetzungsprodukt: 171 bis 173°C); --erhalten durch Kondensation von ß-Aminopropionsäure mit Capryllactimmethyläther, werden unter Rühren in 250 Gewichtsteilen o-Dichlorbenzol erhitzt, bis mit dem überdestillierenden o-Dichlorbenzol kein Wasser mehr übergeht. Aus der o-Dichlorbenzollösung scheidet sich beim Erkalten etwas Harz ab, von dem abgegossen wird. Nach dem Abdestillieren des o-Dichlorbenzols im Wasserbad bei einem Druck von 14 mm Quecksilbersäule wird das zurückgebliebene Öl im Hochvakuum destilliert; die Verbindung von der Konstitution siedet bei einem Druck von 0,1 mm Quecksilbersäule zwischen 102 und 104°C; das farblose 01 kristallisiert alsbald; die Kristalle schmelzen bei 58 bis 60°C. Die Verbindung ist sehr leicht löslich in Wasser, der p.-Wert der Lösung ist 7,5. Mit verdünnter Salzsäure entsteht ein leicht lösliches, gut kristallisierendes, salzsaures Salz. Beispiel 3 102 Gewichtsteile des Kondensationsproduktes aus Aminoessigsäure und Caprolactimmethyläther der Formel (Zersetzungspunkt: 181 bis 182°C) werden in 800 Gewichtsteilen o-Dichlorbenzol zum Sieden erhitzt, bis mit dem abdestillierenden o-Dichlorbenzol kein Wasser mehr übergeht. Hierzu werden etwa 40 bis 50 Minuten benötigt. Die erkaltete Lösung wird von etwas ausgeschiedenem Harz abgegossen. Das o-Dichlorbenzol wird im Wasserbad im Vakuum entfernt; der Rückstand aus dem Ölbad destilliert. Die neue Verbindung siedet bei einem Druck von 14 mm Quecksilbersäule zwischen 145 und 147°C; man erhält 63 Gewichtsteile (70°/o der Theorie) eines farblosen Öles der Konstitution das allmählich zu einer Kriställmasse erstarrt, die bei 33°C schmilzt.The same compound is obtained in a similar yield if the starting material mentioned is "dry" distilled in a high vacuum at a bath temperature of 210 to 240 ° C. in 20 minutes and the crude product obtained is rectified at a pressure of 14 mm of mercury. - In alcoholic solution, alcoholic hydrochloric acid creates a well-crystallized hydrochloric acid salt that melts at 232 to 234 ° C. Example 2 42.4 parts by weight of the carboxylic acid of the formula. (Decomposition product: 171 to 173 ° C); - Obtained by condensation of ß-aminopropionic acid with capryllactimethyl ether, are heated with stirring in 250 parts by weight of o-dichlorobenzene until no more water passes over with the o-dichlorobenzene that distills over. Some resin separates from the o-dichlorobenzene solution when it cools, which is then poured off. After the o-dichlorobenzene has been distilled off in a water bath at a pressure of 14 mm of mercury, the remaining oil is distilled in a high vacuum; the connection from the constitution boils at a pressure of 0.1 mm of mercury between 102 and 104 ° C; The colorless 01 soon crystallizes; the crystals melt at 58 to 60 ° C. The compound is very easily soluble in water, the p. Value of the solution is 7.5. With dilute hydrochloric acid, an easily soluble, well crystallizing, hydrochloric acid salt is formed. Example 3 102 parts by weight of the condensation product of aminoacetic acid and caprolactim ethyl ether of the formula (Decomposition point: 181 to 182 ° C.) are heated to boiling in 800 parts by weight of o-dichlorobenzene until no more water passes over with the o-dichlorobenzene distilling off. This takes about 40 to 50 minutes. The cooled solution is poured off some precipitated resin. The o-dichlorobenzene is removed in a water bath in vacuo; the residue is distilled from the oil bath. The new compound boils at a pressure of 14 mm of mercury between 145 and 147 ° C; 63 parts by weight (70% of theory) of a colorless oil of the constitution are obtained which gradually solidifies into a mass of crystals that melts at 33 ° C.

Die Verbindung ist in. Wasser leicht löslich, die wäßrige Lösung hat den pH-Wert 6,5. - Mit verdünnter Salzsäure erhält man ein in Wasser leicht lösliches, gut kristallisierendes, salzsaures Salz; Zersetzungspunkt: 240 bis 242°C. - -=Verwendet man unter sonst gleichen Bedingungen an Stelle von Dichlorbenzol Trichlorbenzol, so erfolgt die Wasserabspaltung wesentlich schneller, aber die Ausbeute ist infolge vermehrter Harzbildung kleiner.The compound is easily soluble in water, which has aqueous solution the pH value 6.5. - With dilute hydrochloric acid one obtains an easily soluble in water, well crystallizing, hydrochloric acid salt; Decomposition point: 240 to 242 ° C. - - = used under otherwise identical conditions, trichlorobenzene is used instead of dichlorobenzene, in this way the elimination of water takes place much faster, but the yield is a consequence increased resin formation smaller.

Beim Erhitzen auf etwa 200°C bei einem Druck von 14 mm Quecksilbersäule spaltet die Carbonsäure auch ohne Anwesenheit eines hochsiedenden, indifferenten Mediums Wasser ab, wobei die cyclische Verbindung als farbloses Öl zwischen 140 und 165°C überdestilliert und durch einmalige Rektifizierung völlig rein erhalten wird.When heated to around 200 ° C at a pressure of 14 mm of mercury splits the carboxylic acid even without the presence of a high-boiling, indifferent one Medium water from, the cyclic compound as a colorless oil between 140 and 165 ° C distilled over and obtained completely pure by a single rectification will.

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung stickstoffhaltiger, heterocyclischer Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensationsprodukte aus aliphatischen Carbonsäuren, die in a- oder ß-Stellung eine primäre Aminogruppe enthalten, und Lactimäthern, -thioäthern oder -estern im Vakuum oder Hochvakuum oder in einem hochsiedenden, indifferenten Medium bei gewöhnlichem Druck erhitzt.PATENT CLAIM: Process for the production of nitrogen-containing, heterocyclic Compounds, characterized in that the condensation products from aliphatic Carboxylic acids which contain a primary amino group in a- or ß-position, and Lactimethers, thioethers or esters in a vacuum or high vacuum or in a high-boiling, Indifferent medium heated at ordinary pressure.
DEF27003A 1958-11-08 1958-11-08 Process for the preparation of nitrogen-containing, heterocyclic compounds Pending DE1082268B (en)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3334107A (en) * 1964-03-13 1967-08-01 Sandoz Ag 1, 2-alkylene-imidazolinones-(5)
US3334111A (en) * 1964-03-04 1967-08-01 Sandoz Ag Bicyclodecenones containing three hetero ring members
US3334114A (en) * 1964-03-04 1967-08-01 Sandoz Ag Oxo-pentamethylene-imidazolidines

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