[go: up one dir, main page]

DE1067034B - Process for the preparation of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 /) 'oxido-1,2,3,4,5 S ^ a.lOa-octahydronaphtha-Im 1 / i-carboxylic acid - Google Patents

Process for the preparation of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 /) 'oxido-1,2,3,4,5 S ^ a.lOa-octahydronaphtha-Im 1 / i-carboxylic acid

Info

Publication number
DE1067034B
DE1067034B DENDAT1067034D DE1067034DB DE1067034B DE 1067034 B DE1067034 B DE 1067034B DE NDAT1067034 D DENDAT1067034 D DE NDAT1067034D DE 1067034D B DE1067034D B DE 1067034DB DE 1067034 B DE1067034 B DE 1067034B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
carboxylic acid
lactone
methoxy
oxido
oxy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1067034D
Other languages
German (de)
Inventor
Montmorency Dr Jean Mathieu Montfermeil Seine-et-Oise und Julien Warnant Neuilly-sur Seme Dr Robert JoIy (Frank reich)
Original Assignee
(\nm Les Laboratoires Fran9ais de Chirmotherapie, Pans
Publication date
Publication of DE1067034B publication Critical patent/DE1067034B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHESGERMAN

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung des Lactons der Sß-Oxy^a-methoxy-S/S-SjS-oxido-l ,2,3,4, SÄQa^Öa-octahydronaphthalin-l/J-carbonsäure der Formel II aus den Kristallisationsmutterlaugen des 1,8-Lactons der oa-Brom-y/J.S/J-dioxy^a-methoxy-Sß.SjS-o
Qa-lOa-decahydronaphthalin-l^-carbonsäure der Formel I.
The invention relates to a process for the preparation of the lactone of Sß-Oxy ^ a-methoxy-S / S-SjS-oxido-1,2,3,4, SÄQa ^ Öa-octahydronaphthalene-l / J-carboxylic acid of the formula II from the Crystallization mother liquors of the 1,8-lactone der oa-bromo-y / JS / J-dioxy ^ a-methoxy-Sß.SjS-o
Qa-lOa-decahydronaphthalene-l ^ -carboxylic acid of the formula I.

BrBr

Ö OCH3 Ö OCH 3

Ö OCH3 Ö OCH 3

Verfahren
zur Herstellung des Lactons
procedure
for the production of the lactone

derthe

1 ß-carbons äure 1 ß-carboxylic acid

I III II

Gegenstand eines älteren Vorschlags ist ein Verfahren zur Herstellung von Reserpin, bei dem als eines der Zwischenprodukte die Verbindung I hergestellt wird, und zwar entsteht sie aus der Verbindung II, d. h. dem Lacton der8/S-Oxy-2a-methoxy-3/3,8)S-oxido-l,2,3,4,5,8,9a,10äoctahydronaphthalin-l/3-carbonsäure, durch Umsetzung mit N-Bromsuccinimid.An older proposal concerns a procedure for the preparation of reserpine, in which the compound I is prepared as one of the intermediates, and although it arises from compound II, d. H. the lactone der8 / S-oxy-2a-methoxy-3 / 3,8) S-oxido-l, 2,3,4,5,8,9a, 10aoctahydronaphthalene-l / 3-carboxylic acid, by reaction with N-bromosuccinimide.

Die Mutterlaugen der Verbindung I bestehen im ■wesentlichen aus einem Gemisch von zwei isomeren Bromhydrinen, deren genaue Konstitution hinsichtlich der Konfiguration oder Stellung nicht angegeben werden kann und die sich der zum Reserpin führenden Reaktionsfolge nicht unterwerfen lassen. Das eine der Isomeren schmilzt bei 158 bis 160° C,' das andere bei 184° C.The mother liquors of the compound I consist essentially of a mixture of two isomeric bromohydrins, whose exact constitution with regard to the configuration or position are not specified and which cannot be subjected to the sequence of reactions leading to reserpine. One of the isomers melts at 158 to 160 ° C, the other at 184 ° C.

In der Literatur sind zwar Beispiele für die Überführung von Bromhydrinen in die entsprechenden Äthylenverbindüngen mit Hilfe von Zink in Gegenwart von Alkohol oder Essigsäure angegeben; die Rückgewinnung des Lactons II aus "den Mutterlaugen der Verbindung I ist jedoch auf diesen Wegen nicht möglich.In the literature there are examples of the conversion of bromohydrins into the corresponding ethylene compounds indicated with the help of zinc in the presence of alcohol or acetic acid; the recovery of the Lactons II from "the mother liquors of compound I is but not possible in this way.

Es wurde nun gefunden, daß man zur Verbindung II in sehr guten Ausbeuten gelangen kann, wenn man das aus den Mutterlaugen der Verbindung I isolierte Gemisch der isomeren Bromhydrine mit Hilfe von Tosylchlorid in Gegenwart einer tertiären Base, wie Pyridin oder Methyläthylpyridin, in die Tosylate überführt und das Gemisch der Tosylate genügend lange mit Zink und ζ. Β. Essigsäure in Gegenwart eines gegenüber dem Reduktionsmittel inerten Lösungsmittels, wie Aceton oder Methyläthylketon, behandelt. Man kann selbstverständlich die Essigsäure durch eine andere niedere aliphatische Carbonsäure, wie Ameisensäure oder Propionsäure, ersetzen. Die vorstehend beschriebene Rückgewinnung kann sowohl auf das obengenannte Bromhydringemischr wie es bei der in Dioxan linksdrehenden Verbindung I anfällt, als auch auf Anmelder:It has now been found that compound II can be obtained in very good yields if the mixture of isomeric bromohydrins isolated from the mother liquors of compound I is converted into the tosylates with the aid of tosyl chloride in the presence of a tertiary base such as pyridine or methylethylpyridine and the mixture of tosylates with zinc and ζ for a long enough time. Β. Acetic acid in the presence of a solvent which is inert towards the reducing agent, such as acetone or methyl ethyl ketone. The acetic acid can of course be replaced by another lower aliphatic carboxylic acid, such as formic acid or propionic acid. The recovery described above can be based on the abovementioned bromohydrin mixture r, as is the case with the levorotatory compound I in dioxane, and on applicant:

Les Laboratoires FrangaisLes Laboratoires Frangais

de Chimiotherapie,de Chimiotherapy,

ParisParis

Vertreter:Representative:

Dr. F. Zumstem, Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. AssmannDr. F. Zumstem, Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Assmann

und Dipl.-Chem. Dr. R. Koenigsberger, Patentanwälte,and Dipl.-Chem. Dr. R. Koenigsberger, patent attorneys,

München 2, Bräuhausstr. 4Munich 2, Bräuhausstr. 4th

Beanspruchte Priorität:
Frankreich, vom 9. Januar 1958
Claimed priority:
France, 9 January 1958

Dr. Robert JoIy, Montmorency,Dr. Robert JoIy, Montmorency,

Dr. Jean Mathieu, Montfermeil, Seine-et-Oise,Dr. Jean Mathieu, Montfermeil, Seine-et-Oise,

und Julien Warnant, Neuilly-sur-Seine (Frankreich),and Julien Warnant, Neuilly-sur-Seine (France),

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

dasjenige, das in Verbindung mit ihren Enantiomorphen oder ihrem Racemat erhalten wird, angewandt werden, da bei dem erfindungsgemäßen Verfahren weder eine Racemisierung noch eine Inversion oder Strukturveränderung außer der angegebenen eintritt.that which is obtained in connection with their enantiomorphs or their racemate are used, since in the process according to the invention neither a racemization nor an inversion or structural change except for the specified entry.

Das folgende Beispiel erläutert die Erfindung. Man kann auch die Art der zur Tosylierung verwendeten tertiären Base verändern oder die Zinkbehandlung in Gegenwart einer anderen Säure als der erwähnten durchführen. The following example illustrates the invention. One can also choose the type of tertiary used for the tosylation Change the base or carry out the zinc treatment in the presence of an acid other than the one mentioned.

Beispielexample

a) Isolierung aus den Kristallisationsmutterlaugena) Isolation from the crystallization mother liquors

des 1,8-Lactons der6a-Brom-7/?,8/?-dioxy-2a-methoxy-of 1,8-lactone der6a-bromo-7 / ?, 8 /? - dioxy-2a-methoxy-

S/S.S/S-oxido-Qa-lOa-decahydronaphthalin-S / S.S / S-oxido-Qa-lOa-decahydronaphthalene-

l/?-cafbonsäurel /? - cafboxylic acid

In ein Gemisch aus 11 Wasser und 5 ecm Schwefelsäure von 66° Be führt man unter Rühren 100 g des rechtsdrehenden Lactons der 8je-Oxy-2a-methoxy-3^,5y3-oxido-1,2,3,4,5,8,9a, lOa-octahydronaphthälin-l/J-carbonsäureIn a mixture of 11 water and 5 ecm sulfuric acid from 66 ° Be, 100 g of the dextrorotatory lactone of 8je-Oxy-2a-methoxy-3 ^, 5y3-oxido-1,2,3,4,5,8,9a, 10a-octahydronaphthalene-1 / I-carboxylic acid

909 638/378909 638/378

(Formel II) ein und erwärmt einige Minuten auf 50° C. Das Produkt geht größtenteils in Lösung, und ohne das Rühren zu unterbrechen, gibt man 90 g N-Bromsuccinimid zu. Es findet vorübergehende Lösung statt, wonach die Bromverbindung I auskristallisiert. Nach etwa 20minutigem Rühren saugt man ohne vorhergehendes Abkühlen ab und wäscht die gebildete Verbindung I durch Anreiben mit Wasser. Die Ausbeute an trockenem Produkt beträgt zwischen 70 und 790I0. F. = 203° C.(Formula II) and heated to 50 ° C. for a few minutes. Most of the product goes into solution, and 90 g of N-bromosuccinimide are added without interrupting the stirring. Temporary dissolution takes place, after which the bromine compound I crystallizes out. After stirring for about 20 minutes, the mixture is filtered off with suction without prior cooling, and the compound I formed is washed by rubbing with water. The yield of dry product is between 70 and 79 0 I 0 . F. = 203 ° C.

Das Gemisch aus den Mutterlaugen und den Waschwässern wird auf 20° C abgekühlt und mit einer Natriumbisulfitlösung von 35° Be behandelt, bis Jodstärkepapier nicht mehr blau wird (Zerstörung des eingesetzten Überschusses an N-Bromsuccinimid). Danach sättigt man mit Natriumchlorid, filtriert und extrahiert mit Methylenchlorid. Der über Natriumsulfat getrocknete organische Extrakt wird filtriert und im Vakuum zur Trockne eingedampft. Der trockene Rückstand, der gewöhnlich zwischen 36 und 40 g wiegt, besteht im wesentlichen aus einem Gemisch der obengenannten Bromhydrine und einer geringen Menge der Verbindung I.The mixture of the mother liquors and the washing waters is cooled to 20 ° C. and treated with a sodium bisulfite solution treated from 35 ° Be until iodine starch paper no longer turns blue (destruction of the excess N-bromosuccinimide used). Then you saturate with Sodium chloride, filtered and extracted with methylene chloride. The organic dried over sodium sulfate The extract is filtered and evaporated to dryness in vacuo. The dry residue that usually weighs between 36 and 40 g, consists essentially of a mixture of the abovementioned bromohydrins and a small amount of compound I.

b) Tosylierungb) tosylation

25 g des, wie oben beschrieben, erhaltenen Rückstands werden in 50 ecm wasserfreies Pyridin eingeführt, und unter Rühren gießt man zu der gebildeten Suspension 25 g Tosylchlorid. Gleichzeitig mit der exothermen Reaktion geht das Reaktionsgemisch in Lösung. Man läßt 24 Stunden stehen und gießt in Wasser, wobei das Gemisch der Tosylate ausfällt. Man saugt ab und wäscht durch Anreiben mit Wasser bis zur Chlorfreiheit der Waschwässer. Nach dem Trocknen erhält man 35 g Substanz, was einer Ausbeute von 94°/0 der Tosylate entspricht. Bromgehalt 17,1 °/0 (Theorie 16,92%).25 g of the residue obtained as described above are introduced into 50 ecm of anhydrous pyridine, and 25 g of tosyl chloride are poured into the suspension formed, with stirring. At the same time as the exothermic reaction, the reaction mixture goes into solution. The mixture is left to stand for 24 hours and poured into water, the mixture of tosylates precipitating out. It is suctioned off and washed by rubbing with water until the wash water is chlorine-free. After drying, 35 g of substance, which corresponds to a yield of 94 ° / 0 of the tosylates. Bromine content of 17.1 ° / 0 (theory 16.92%).

c) Behandlung des Rohtosylats mit Zinkpulverc) Treatment of the raw tosylate with zinc powder

In eine Suspension von 20 g dieser Tosylate in 80 ecm Aceton gibt man unter gutem Rühren auf einmal 10 g Zinkpulver und erhitzt, ohne das Rühren zu unterbrechen, zum Sieden unter Rückfluß. Sobald der Siedepunkt erreicht ist, gibt man allmählich 20 ecm Essigsäure zu und setzt das Sieden unter Rückfluß noch 2 Stunden fort. Man kühlt ab, saugt das Zink ab und wäscht es mit Aceton. Man vereinigt das Waschaceton mit dem Filtrat und destilliert das Aceton im Vakuum ab. Zu der zurückbleibenden essigsauren Lösung gibt man 100 ecm Dichloräthan und 50 ecm Wasser und neutralisiert durch ίο Zugabe von Natriumbicarbonat. Man wäscht die abgetrennte Dichloräthanschicht mit Wasser, trocknet über Natriumsulfat, filtriert und dampft das Lösungsmittel vollständig ab. Der Rückstand wird in siedendem Methanol aufgenommen und dann auf Eis gekühlt, worauf das Lacton der Formel II auskristallisiert. Man saugt es ab, wäscht es durch Anreiben mit Methanol und erhält nach dem Trocknen 7 g der Verbindung II vom F. = 100° C, was einer Ausbeute von 70°/0, bezogen auf das aus den Ausgangsmutterlaugen isolierte Bromhydringemisch, entspricht.10 g of zinc powder are added all at once to a suspension of 20 g of these tosylates in 80 ecm of acetone, with thorough stirring, and the mixture is heated to reflux without interrupting the stirring. As soon as the boiling point is reached, 20 ecm of acetic acid are gradually added and refluxing is continued for a further 2 hours. It is cooled, the zinc is filtered off with suction and washed with acetone. The washing acetone is combined with the filtrate and the acetone is distilled off in vacuo. 100 ecm dichloroethane and 50 ecm water are added to the remaining acetic acid solution and neutralized by adding sodium bicarbonate. The separated dichloroethane layer is washed with water, dried over sodium sulphate, filtered and the solvent is completely evaporated off. The residue is taken up in boiling methanol and then cooled on ice, whereupon the lactone of the formula II crystallizes out. It is filtered off with suction, washed by trituration with methanol and, after drying, 7 g of compound II have a melting point of 100 ° C., which corresponds to a yield of 70 ° / 0 , based on the bromohydrin mixture isolated from the starting mother liquors.

Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung des Lactons der 8/?-Oxy-2a-methoxy-3/?,5jS-oxido-l,2,3,4,5,8,9a,10a-octahydro- naphthalin-1/S-carbonsäure aus den Kristallisationsmutterlaugen des 1,8-Lactons der 6a-Brom-7ß,8/?-dioxy^a-methoxy-S/S.S/J-oxido-^a-lOa-decahydronaphthalin-ljS-carbonsäure, dadurch gekennzeichnet, daß man das aus den Mutterlaugen isolierte Gemisch von isomeren Bromhydrinen mit Hilfe von Tosylchlorid in Gegenwart einer tertiären Base tosyliert und das erhaltene Tosylatgemisch mit Zink und einer niederen aliphatischen Carbonsäure in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels behandelt.- ■ -.1. Process for the production of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 j S-oxido-l, 2,3,4,5,8,9a, 10a-octahydronaphthalene-1 / S-carboxylic acid from the crystallization mother liquors of the 1,8-lactone of 6a-bromo-7ß, 8 /? - dioxy ^ a-methoxy-S / SS / J-oxido- ^ a-10a-decahydronaphthalene-ljS-carboxylic acid, characterized that the mixture of isomeric bromohydrins isolated from the mother liquors is tosylated with the aid of tosyl chloride in the presence of a tertiary base and the tosylate mixture obtained is treated with zinc and a lower aliphatic carboxylic acid in the presence of an inert solvent. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als tertiäre Base eine Pyridinbase, als aliphatische Carbonsäure Essigsäure und als inertes Lösungsmittel Aceton verwendet.2. The method according to claim 1, characterized in that that the tertiary base is a pyridine base, the aliphatic carboxylic acid is acetic acid and the inert one Solvent acetone used. ©909 638/37S 10.59© 909 638 / 37S 10.59
DENDAT1067034D Process for the preparation of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 /) 'oxido-1,2,3,4,5 S ^ a.lOa-octahydronaphtha-Im 1 / i-carboxylic acid Pending DE1067034B (en)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1067034B true DE1067034B (en) 1959-10-15

Family

ID=593011

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DENDAT1067034D Pending DE1067034B (en) Process for the preparation of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 /) 'oxido-1,2,3,4,5 S ^ a.lOa-octahydronaphtha-Im 1 / i-carboxylic acid

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1067034B (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1067034B (en) Process for the preparation of the lactone of 8 /? - Oxy-2a-methoxy-3 / ?, 5 /) 'oxido-1,2,3,4,5 S ^ a.lOa-octahydronaphtha-Im 1 / i-carboxylic acid
DE2721766C2 (en)
DE2949384A1 (en) NEW METHOD FOR CLEAVING THE DL-CIS AND DL-TRANS-CHRYSANTHEMUM ACID
DE2324993C3 (en) 4'-DEHYDRO-OLEANDRIN, THE METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME, AND A PHARMACEUTICAL PREPARATION CONTAINING THIS COMPOUND
DE932798C (en) Process for the production of steroid epoxies
DE1807585C3 (en) 14,15beta-epoxy cardenolides, processes for their preparation and compositions containing them
DE2944036C2 (en) Process for the preparation of apovincaminic acid esters
DE2263880A1 (en) METHOD OF DIVISION OF A CYCLOPENTENOLON INTO OPTICAL ISOMERS
DE1593807C (en) alpha ascine methyl or ethy (ester, as well as a process for their production
DE959189C (en) Process for the preparation of 17ª ‰ -acyloxy-20-keto-allopregnans and -pregnenes
DE752371C (en) Process for the preparation of enola ethers of 3-keto steroids
DE1593521C3 (en) Method of making 17 ethynyl delta to the power of 16 steroids
DE2007464A1 (en) A new oestratriol and a process for its manufacture
DE1075111B (en) Process for the preparation of the levorotatory 3 / i-acet oxy-2a methoxy-7-oxo-l, 2,3 4,4a a, 7,8,8a aoctahydronaphthalm - 1 / J-carboxylic acid and its lower alkyl esters
DE1173093B (en) Process for the preparation of 3ª ‡ -amino-11-keto-20, 20-bis-hydroxymethyl-5ª ‰ -pregnanbzw. of salts thereof
DE1122536B (en) Process for the preparation of 6ª ‡ -Aethylreserpine
DE1250832B (en) Process for the production of 3-methylchromone
DE1018417B (en) Process for the production of pregnans
DE1030830B (en) Process for the preparation of 6-hydroxy-3: 5-cyclopregnan-20-one
DE1122957B (en) Process for the preparation of 5a- and 5b-methylreserpine
CH644860A5 (en) Process for the preparation of apovincamine acid esters
DE1160854B (en) Process for the preparation of 2-methoxy-3, 17-diketo-11ª ‰ -hydroxy-í¸1, 4-androstadiene
DE1108215B (en) Process for the preparation of Dihydrotachysterinen
DE1593452A1 (en) Method of making steroids
DE1133370B (en) Process for the production of androsterone