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DE1062701B - Process for the continuous disproportionation or isomerization of salts of cyclic, acidic compounds - Google Patents

Process for the continuous disproportionation or isomerization of salts of cyclic, acidic compounds

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Publication number
DE1062701B
DE1062701B DEB39392A DEB0039392A DE1062701B DE 1062701 B DE1062701 B DE 1062701B DE B39392 A DEB39392 A DE B39392A DE B0039392 A DEB0039392 A DE B0039392A DE 1062701 B DE1062701 B DE 1062701B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
salts
disproportionation
reaction
pressure
isomerization
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEB39392A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Walter Schenk
Dipl-Ing Emil Himmelhan
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB39392A priority Critical patent/DE1062701B/en
Publication of DE1062701B publication Critical patent/DE1062701B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
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    • C07D213/79Acids; Esters
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C51/41Preparation of salts of carboxylic acids
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Description

Verfahren zur kòntinuierlichen Disproportionierung oder Isomerisierung von Salzen cyclischer, sauer reagierender Verbindungen Bei der kontinuierlichen Umsetzung oder Umwandlung fester Stoffe in einem erhitzten, gegen die Atmosphäre abgeschlossenen und gegebenenfalls druckfesten Reaktionsraum macht die Bewegung des Reaktionsgutes bekanntlich erhebliche Schwierigkeiten. Dies gilt insbesondere dann, wenn der feste Stoff während der Realtion zur Erzielung einer hohen Ausbeute nicht durchmischt werden darf oder während der Umsetzung oder Umwandlung bei erhöhter Temperatur schmilzt und dann wieder zusammenbackt, wie dies z. B. bei der Umwandlung von Kaliumphthalat zu Kaliumterephthalat der Fall ist. Process for continuous disproportionation or isomerization of salts of cyclic, acidic reacting compounds In the continuous Implementation or transformation of solids in a heated, against the atmosphere closed and possibly pressure-tight reaction space makes the movement of the reaction material is known to have considerable difficulties. This is especially true then when the solid material during the Realtion to achieve a high yield must not be mixed or during the implementation or conversion at increased Temperature melts and then bakes back together, as z. B. in the conversion from potassium phthalate to potassium terephthalate is the case.

Wegen dieser Schwierigkeiten hat man daher die Disproportionierungs- bzw. Isomeris ierungs realctionen vcn Salzen aromatischer oder sich aromatisch verhalwender heterocyclischer Carbonsäuren bisher in der Regel diskontinuierlich durchgeführt.Because of these difficulties, one has the disproportionation or isomerization reactions of salts of aromatic or aromatic users heterocyclic carboxylic acids have hitherto generally been carried out batchwise.

Es wurde nun gefunden, daß sich die Disproportionierung oder Isomerisierung von Alkali- oder Thalliumsalzen cyclischer, sauer reagierender Verbindungen mit aromatischem Verhalten, die eine oder mehrere salzbildende Gruppen tragen, von denen mindestens eine eine Carboxylgruppe ist, zu den entsprechenden Salzen anderer cyclischer Carboxyl- und gegelenenfalls Hydroxylgruppen tragender, sich wie Aromaten verhaltender Verbindungen, als den Salzen der verwendeten Ausgangssäuren in einfacher Weise auch kontinuierlich unter den hierfür bekannten Druck- und Temperaturbedingungen durchführen läßt, wenn man die Ausgangssalze in einem gegebenenfalls unter vermindertem Druck stehenden beheizten Trockenraum, vorteilhaft nach Beimischung von Katalysatoren, trocknet, aus diesem die getrockneten heißen Salze, ohne daß sie mit der Außenluft in Berührung kommen, in den Reaktionsraiun einführt und unter weiterer Wärmezufuhr und erhöhtem Gasdruck, insbesondere Kohlendioxyddruck, auf einem gegebenenfalls schwingenden, hitzebeständigen endlosen Band den Reaktionsraum durchlaufen läßt und die zusammengebackene Masse vor dem Ausbringen aus dem Reaktionsraum mit bekannten Zerkleinerungsvorridftungen zerkleinert. It has now been found that disproportionation or isomerization of alkali or thallium salts of cyclic, acidic compounds with aromatic behavior, which carry one or more salt-forming groups, of which at least one is a carboxyl group, to the corresponding salts of other cyclic Carboxyl and possibly hydroxyl groups, behave like aromatics Compounds, as the salts of the starting acids used in a simple manner too continuously under the pressure and temperature conditions known for this if one leaves the starting salts in an optionally under reduced pressure standing heated drying room, advantageously after adding catalysts, dries, from this the dried hot salts without affecting them with the outside air come into contact, introduced into the reaction room and with further supply of heat and increased gas pressure, especially carbon dioxide pressure, at an optionally vibrating, heat-resistant endless belt can run through the reaction chamber and the caked mass prior to discharge from the reaction space with known ones Shredding provisions shredded.

Als Ausgangsstoffe kommen die für die Disproportionierung bzw. Isomerisierung bekannten Alkali-oder Thalliumsalze von aromatischen oder sich aromatisch verhaltenden heterocyclischen Carbonsäuren in Betracht. Beispielsweise seien die Kaliumsalze von Benzoesäure, Phthalsäure und Isophthalsäure genannt. The starting materials are those for the disproportionation or isomerization known alkali or thallium salts of aromatic or aromatic salts heterocyclic carboxylic acids into consideration. Take the potassium salts, for example called from benzoic acid, phthalic acid and isophthalic acid.

Weitere geeignete Carbonsäuren, die als Salze der erwähnten Metalle als Ausgangsstoffe verwendet werden können, sind z. B. Benzolcarbonsäuren mit drei und mehr Carboxylgruppen, Carboxylgruppen tragende Heterocyclen, wie Pyridindicarbonsäure-(2,3), sowie Benzol- oder Naphfflalincarbonsäuren die neben einer Carboxylgruppe noch durch Hydroxylgruppen substituiert sind, z. B. Salicylsäure oder 2-Oxynaphthalin-1-carbonsäure. Other suitable carboxylic acids, as salts of the metals mentioned Can be used as starting materials are, for. B. Benzene carboxylic acids with three and more carboxyl groups, heterocycles bearing carboxyl groups, such as pyridinedicarboxylic acid (2,3), as well as benzene or naphthalene carboxylic acids the next a carboxyl group still through Hydroxyl groups are substituted, e.g. B. salicylic acid or 2-oxynaphthalene-1-carboxylic acid.

Die für die Umwandlung der genannten Ausgangssalze erforderlichen Umlagerungsbedingungen sind an sich bekannt. Im allgemeinen arbeitet man bei der Isomerisierung bzw. der Disproportionierung von Benzolcarbonsäuren bei Temperaturen um etwa 4000 C, z. B. zwischen etwa 340 und 4500 C, und bei erhöhten Drücken, vorteilhaft unter Kohlendioxyddrücken von etwa 1 bis 20 at und mehr, z. B. bis 100 at. The ones required for the conversion of the starting salts mentioned Rearrangement conditions are known per se. Generally one works at the Isomerization or disproportionation of benzene carboxylic acids at temperatures around 4000 C, e.g. B. between about 340 and 4500 C, and at elevated pressures, advantageous under carbon dioxide pressures of about 1 to 20 atmospheres and more, e.g. B. up to 100 at.

Zur Durchführung des Verfahrens können die Umwandlung begünstigende, an sich bekannte, reaktionsfördernde Stoffe mitverwendet werden, z. B. Zink-, Cadmium- oder Eisen(II)-salze von den als Ausgangsstoff dienenden Carbonsäuren. Die Katalysatoren werden den Ausgangssalzen vorteilhaft bereits beigemischt, bevor diese in den Trockenraum eingebracht werden. In order to carry out the process, favoring, known, reaction-promoting substances are also used, for. B. zinc, cadmium or iron (II) salts of the carboxylic acids used as starting materials. The catalysts are advantageously added to the starting salts before they enter the drying room be introduced.

Die Durchführung des Verfahrens sei im folgenden an Hand der Abbildung beispielsweise näher beschrieben. The implementation of the method is shown below on the basis of the illustration for example described in more detail.

In einer gegebenenfalls bei Unterdruck betriebenen Trockenvorrichtung 1 wird das mit Hilfe von Schleusen 2 eingebrachte umzulagernde Salz kontinuierlich getrocknet. Es gelangt dann durch eine weitere Schleusenvorrichtung 3, und ohne mit der Außenluft in Berührung zu kommen weiter in - den Reaktionsraum 4, in dem sich ein endloses Band 5, das an den Walzen 6 und 7 umgelenkt wird, bewegt. Das Band, das aus hitzebeständigem Stahl oder einem Gliederband bestehen kann, läuft über eine tischartige Unterlage 8, die zweckmäßig so geformt ist, daß das darauf, zweckmäßig auf Rollen, gleitende Band sich nach unten durchwölbt (s. Schnitt C-D) und gegebenenfalls gleichzeitig durch einen Vibrator 8 a in Schwingungen versetzt wird. In a drying device, possibly operated at negative pressure 1, the salt to be rearranged, which is introduced with the aid of locks 2, becomes continuous dried. It then passes through another lock device 3, and without to come into contact with the outside air further into - the reaction chamber 4, in which an endless belt 5 attached to the Rollers 6 and 7 are deflected, emotional. The belt, which consist of heat-resistant steel or a link belt can, runs over a table-like base 8, which is suitably shaped so that the band that slides on it, conveniently on rollers, arches downwards (see p. Section C-D) and possibly at the same time by a vibrator 8 a in vibrations is moved.

Um eine weitgehende und gleichmäßige Umsetzung der Salze während des Durchlaufes des Bandes durch die beheizte Reaktionszone zu erreichen, ist es zweckmäßig, die getrockneten Ausgangssalze gleichmäßig auf dem Band auszubreiten, z. B. mit Hilfe einer Pendelklappe oder einem Kettensystem, und die Schichthöhe nicht gar zu stark zu wählen. Eine Schichthöhe der Salze von beispielsweise 2 bis 20 cm ist im allgemeinen besonders zweckmäßig. In order to achieve a substantial and uniform implementation of the salts during of the belt's passage through the heated reaction zone is to achieve it expedient to spread the dried starting salts evenly on the belt, z. B. with the help of a pendulum flap or a chain system, and the layer height not too strong to choose. A layer height of the salts of, for example, 2 to In general, 20 cm is particularly useful.

Zur Einstellung und Aufrechterhaltung des für die Umwandlung der Salze erforderlichen erhöhten Druckes ist es zweckmäßig, Druckausgleichbehälter 14 und 15 anzubringen, die die Schleusenvorrichtungen miteinander verbinden, so daß über eine zwischengeschaltete Gasumlaufpumpe 13 ein ständiger Gasstrom unter einem eingestellten Druck entsteht. Zur Deckung von Gasverlusten kann aus dem Druckbehälter 16 frisches Gas zugeführt werden. To recruit and maintain the for the conversion of the Salts required increased pressure, it is advisable to use pressure equalization tanks 14 and 15 to attach, which connect the lock devices to each other, so that via an interposed gas circulation pump 13, a constant gas flow under at a set pressure. The pressure vessel can be used to cover gas losses 16 fresh gas can be supplied.

Die für die Disproportionierung oder Isomerisierung der Salze erforderliche Wärme wird den trockenen und heißen Salzen, die sich auf dem endlosen Band durch den Reaktionsraum bewegen, durch eine im Reaktionsraum angebrachte Heizung zugeführt; als solche eignet sich besonders eine Infrarotheizung. That required for the disproportionation or isomerization of the salts Heat gets through the dry and hot salts that spread out on the endless belt move the reaction space, supplied by a heater installed in the reaction space; infrared heating is particularly suitable as such.

Die Wärme kann selbstverständlich auch von außen durch die üblichen Heizmethoden, z. B. elektrisch oder mit Hilfe von Dampf oder mit heißen Gasen, zugeführt werden. Auch die tischartige Unterlage 8 kann mit einer Heizvorrichtung versehen sein. Dabei ist es zweckmäßig, daß eine Heizung nur bis kurz vor der Umkehrstelle an der Walze 7 erfolgt und daß der letzte Teil des Tisches 10 vor dieser Walze und die Walze selbst gekühlt werden. Dies kann mit Hilfe von Wasser, Kühlsole oder Luft geschehen.The heat can of course also come from the outside through the usual Heating methods, e.g. B. electrically or with the aid of steam or with hot gases will. The table-like base 8 can also be provided with a heating device be. It is useful that a heater is only available until shortly before the reversal point takes place on the roller 7 and that the last part of the table 10 in front of this roller and the roller itself can be cooled. This can be done with the help of water, brine or air happen.

Durch das Abschrecken der geschmolzenen Masse an der Umkehrwalze und kurz vorher sowie durch Streckung des gewölbten Bandes wird erreicht, daß die zusammengebackene Masse abbricht und in die Zerkleinerungsvorrichtung 11 fällt. Aus dieser wird sie durch das Schleusensystem 12, das selbstverständlich auch durch Förderschnecken ersetzt sein kann, ausgetragen. By quenching the molten mass on the reverse roller and shortly before and by stretching the curved band it is achieved that the The caked mass breaks off and falls into the comminuting device 11. From this it is through the lock system 12, which of course also through Screw conveyors can be replaced, discharged.

Um das Abwerfen der gebackenen Masse weiterhin zu erleichtern, ist es zweckmäßig, der Unterlage für das Band nur in dem geheizten Teil 8 die erwähnte durchgewölbte Form zu geben, während der letzte Teil 10 vor der Umkehrwalze 7 so geformt ist, daß das Band wieder plan läuft. To make it easier to throw off the baked mass, is it is expedient, the pad for the tape only in the heated part 8 the mentioned to give arched shape, while the last part 10 in front of the reversing roller 7 so is shaped so that the tape runs flat again.

In der Literatur (vgl. deutsche Patentschrift 571894) sind zwar bereits Vorrichtungen zur kontinuierlichen thermischen Behandlung von leicht zersetzlichen Stoffen, wie Nitraten, Carbonaten oder Silikofluoriden, beschrieben, in denen man das zu zersetzende Gut in dünner Schicht auf Transportbändern Jeder in Schüttelrinnen zwischen bzw. über oder unter beheizten, haarnadelförmig gekrümmten Heizvorrichtungen hindurchführt. Es sind auch Vorrichtungen bekannt, die mittels Vibratoren in Schwingungen ver-3setzt werden und in denen die umzusetzenden Stoffe meter fortlaufender Durchmischung von einem Etagenreaktionsraum zu einem anderen mit dem vorherruhenden elastisch verbundenen Reaktionsraum ge langen (vgl. deutsche Patentschrift 939 806). Weiterhirn ist auch bekannt (vgl. deutsche Patentschrift 579486 und USA.-Patentschrift 1 812 397), Transporlbänder zum Abrosten von Metallsulfiden oder zuil Spalten von Feststoffen in ein festes Endprodukt unE eine Gaskomponente zu verwenden. Derartige Uns setzungen sind jedoch mit den Disproportionierutgs- bzw. Isomerisierungsreaktionen von Alkali-oder Thalliumsalzen aromatischer Carbonsäuren unter er,ffihtern; Gasdruck nicht zu vergleichen. Einen Hin-WS!s)- .wie man derartige Reaktionen in einfacher Weise kontinuierlich und ohne Schwierigkeiten durchleiten kann, geben die Literaturstellen nicht. Es war unerwartet, daß man die Disproportionierung bzw. In the literature (see. German Patent 571894) are already Devices for the continuous thermal treatment of easily decomposable Substances such as nitrates, carbonates or silicon fluorides, described in which one the material to be decomposed in a thin layer on conveyor belts each in vibrating chutes between or above or below heated, hairpin-shaped curved heating devices leads through. There are also known devices that vibrate by means of vibrators are displaced and in which the substances to be converted are continuously mixed from one floor reaction space to another with the previous one elastic connected reaction space ge long (see German patent specification 939 806). Farther brain is also known (cf. German patent specification 579486 and USA.-patent specification 1 812 397), conveyor belts for rusting metal sulfides or splitting solids to use a gas component in a solid end product. Such us prescriptions are, however, with the disproportionation or isomerization reactions of alkali or Thallium salts of aromatic carboxylic acids, among others; Gas pressure cannot be compared. A Hin-WS! S) -. How to make such reactions continuously in a simple manner and can pass through without difficulty, the references do not give. It was unexpected that the disproportionation resp.

Isomerisierung von Alkali- bzw. Thalliumsalzen, bei der die Ausgangssalze während der Umsetzung zu einer harten steinartigen Masse zusammenbacken und die man bisher nur chargenweise durchführte, um das Reaktionsgut aus den Reaktionsbehältern mechanisch herausschlagen zu können, dadurch glatt in kontinuierlichem Betrieb durchführen kann, daß man die Ausgangssalze, die, wie beispielsweise das Alkalibenzoat oder Dikaliumphthalat, hygroskopisch sind, vortrocknet, dann, ohne die Salze mit der Außenluft in Berührung zu bringen, heiß auf eine sich durch den Reaktionsraum bewegende Unterlage aufgibt, das aufgegebene Salz unter weiterer Wärmezufuhr, gegebenenfalls unter Erhöhung der Dichte, aber sonst ohne Durchmischung, durch den Reaktionsraum bewegt, und bevor es aus dem Reaktionsraum ausgebracht wird, zerkleinert.Isomerization of alkali or thallium salts, in which the starting salts caking during the implementation to a hard stone-like mass and the so far, it has only been carried out in batches to remove the reaction material from the reaction vessels to be able to knock out mechanically, thereby performing smoothly in continuous operation can that you the starting salts, such as the alkali metal benzoate or Dipotassium phthalate, are hygroscopic, predried, then, without the salts with the Bringing outside air into contact, hot to a moving through the reaction space Pad gives up the given salt with additional heat supply, if necessary while increasing the density, but otherwise without mixing, through the reaction chamber moved, and before it is discharged from the reaction chamber, crushed.

Beispiel 1 tn einem kontinuierlich arbeitenden Vakuumtrockner 1 (vgl. die Abbildung), der mit Dampf von 14 at beheizt wird, werden mittels einer Doppelklappenschleuse 2 im Verlaufe von 3 Stunden 84 kg Dikaliumphthalat, die in einem Sprühverdampfer hergestellt und mit 1,7 kg Zinkphthalat als Katalysator vermischt wurden, eingebracht. Das Gemisch wird im Trockner von einem Restfeuchtigkeitsgehalt von etwa 1 Oln auf einen Gehalt von unter 0,001 0/o getrocknet. Example 1 in a continuously operating vacuum dryer 1 (cf. the figure), which is heated with steam of 14 at, are operated by means of a double flap lock 2 84 kg of dipotassium phthalate in the course of 3 hours in a spray evaporator were prepared and mixed with 1.7 kg of zinc phthalate as a catalyst, introduced. The mixture has a residual moisture content of about 1 oil in the dryer dried to a content of less than 0.001 0 / o.

Üler eine Schleuse 3 gelangt das staubförmige, stark hygroskopische Salz dann kontinuierlich und gleichmäßig in den elektrisch beheizten Reaktionsofen 4, der unter einem Kohlendioxyddruck von 20 at steht und auf einer Temperatur von 4500 C gehalten wird.The dust-like, strongly hygroscopic one arrives at a lock 3 Salt then continuously and evenly in the electrically heated reaction furnace 4, which is under a carbon dioxide pressure of 20 at and at a temperature of 4500 C.

In dem Ofen 4 fällt das Salz auf die den Ofen durchlaufende 4 m lange endlose und sich langsam bewegende Gliederkette 5. Durch eine Pendelklappe wird das Salzgemisch auf dem Band gleichmäßig und in einer Schichtdicke von 15 cm ausgebreitet und durchläuft dann, ohne daß es weiter durchmischt wird, aui der Kette ruhend, den Ofen. Hierfür werden 110 Minuten benötigt. Das zu einer gesinterten, schlackenartigen Masse umgesetzte Gemisch wird, nachdem das Band an der Umkehrwalze 7 seine Laufrichtung wieder geändert hat, mit Hilfe eines Schabers vom Band gelöst und abgenommen. Das abfallende Umsetzungsprodukt fällt in eine Stachelwalze 11, wo es noch innerhalb des Druckraumes zerkleinert wird.In the furnace 4 the salt falls on the 4 m long running through the furnace endless and slowly moving link chain 5. A pendulum flap is used Spread the salt mixture on the tape evenly and in a layer 15 cm thick and then runs through, without it being mixed any further, resting on the chain, the oven. This takes 110 minutes. That to a sintered, slag-like Mass converted mixture is after the belt on the reversing roller 7 its direction of travel has changed again, detached from the tape with the help of a scraper and removed. That falling reaction product falls into a spiked roller 11, where it is still within of the pressure chamber is crushed.

Über die Schleuse 12 wird das zerkleinerte feste Gemisch dann aus dem Reaktionsraum ausgebracht.The comminuted solid mixture is then extracted via the lock 12 applied to the reaction space.

Aus dem im Verlauf von 3 Stunden in den Vakuumstroc[ner 1 eingebrachten Salzgemisch werden 82 kg an rohem Umsetzungsgemisch erhalten. Es wird in einem Rührkessel bei etwa 500 C in 350 1 Wasser gelöst. Nach Abfiltrieren vom nicht gelösten Katalysator und etwas kohleartigem Rückstand wird aus dem Filtrat die Terephthalsäure in der in der deutschen Patentschrift 960 986 beschriebenen Weise in Freiheit gesetzt. Nach dem Trocknen erhält man 57,5 kg reine Terephthalsäure. From the introduced into the vacuum dryer 1 in the course of 3 hours Salt mixture, 82 kg of crude reaction mixture are obtained. It is in a stirred kettle dissolved in 350 l of water at about 500 ° C. After filtering off the undissolved catalyst and some carbonaceous residue becomes the terephthalic acid in the filtrate in the German Patent 960,986 described way in freedom set. After drying, 57.5 kg of pure terephthalic acid are obtained.

Beispiel 2 Wie im Beispiel 1 beschrieben, werden in der in der Abbildung dargestellten Vorrichtung im Verlauf von 1 Stunde ein Gemisch von 72 kg Kaliumbenzoat und 1 kg Cadmiumbenzoat als Katalysator der Disproportionierung zugeführt. Die Reaktionstemperatur in dem mit einem Gliederband ausgestatteten, drucksicheren Reaktionsofen 4 beträgt 4450 C, der Kohlendioxyddruck 15 at. Die bei der Disproportionierung anfallende Menge Benzol, die mit dem Kreisgas zusammen mit einer Gasumlaufpumpel3 aus dem Reaktionsraum gepumpt wird, wird in der in der CO2-Kreislaufleitung eingebauten gekühlten Vorlage 15 kondensiert und über einen Abscheider kontinuierlich ausgetragen. Es werden insgesamt etwa 18,3 kg Benzol erhalten, während aus der Schleusenvorrichtung 12 an rohem Dikaliumterephthalat 51 kg ausgebracht werden. Nach der Aufarbeitung, wie sie im Beispiel 1 näher beschrieben ist, erhält man 37,5 kg Terephthalsäure. Example 2 As described in Example 1, the in the figure device shown a mixture of 72 kg of potassium benzoate in the course of 1 hour and 1 kg of cadmium benzoate supplied as a catalyst for the disproportionation. The reaction temperature in the pressure-proof reaction furnace 4, which is equipped with a link belt 4450 C, the carbon dioxide pressure 15 at. The resulting from the disproportionation Amount of benzene with the circulating gas together with a gas circulation pump3 from the reaction chamber is pumped, is in the cooled receiver built into the CO2 circuit line 15 condensed and continuously discharged via a separator. There will be a total of about 18.3 kg of benzene obtained while from the lock device 12 of crude dipotassium terephthalate 51 kg can be applied. After working up, as described in more detail in Example 1 37.5 kg of terephthalic acid are obtained.

Beispiel 3 In der in der Abbildung dargestellten Vorrichtung, in der im drucksicheren, auf eine Temperatur von 3400 C beheizten Reaktionsofen ein 4 m langes endloses Förderband umläuft, das aus einem hitzebeständigen 5 mm starken und nach unten durchgewölbten Stahlband besteht, werden im Laufe von 75 Minuten über die Schleuse 3 kontinuierlich aus dem Trockner 2 50 kg des Dikaliumsalzes der Pyridindicarbonsäure (2,3) (= Chinolinsäure) und 1 kg Cadmiumoxyd eingebracht. Der Reaktionsraum steht unter einem Druck von 25 at Kohlendioxyd. Während der Umsetzung wird der Druck mittels der Gasumlaufpumpe 13 und dem Druckbehälter 16 aufrechtgehalten und das endlose Stahlband durch einen Vibrator 8 in Schwingungen versetzt. An der Umlenkwalze 7 wird von außen durch die Achse der Walze kalte Luft geblasen, wodurch das heiße Reaktionsgut abgeschreckt wird, so daß es sich vom Band gut ablöst. Nach dem Ausschleusen aus dem Druckraum werden 47 kg des rohen Umsetzungsproduktes erhalten. Es wird in heißem Wasser gelöst, die Lösung mit 10 kg aktiver Kohle behandelt und vom unlöslichen Rückstand filtriert. Das Filtrat säuert man an. Die ausgefällte Isocinchomeronsäure (= Pyridindicarbonsäure-(2,5)) filtriert man ab. Nach dem Trocknen des Filterrückstandes erhält man 26,5 kg der Pyridincarbonsäure-(2,5). Example 3 In the device shown in the figure, in in the pressure-proof reaction furnace heated to a temperature of 3400 C 4 m long endless conveyor belt, which is made of a heat-resistant 5 mm thick and downward arched steel band are made over the course of 75 minutes Via the lock 3 continuously from the dryer 2 50 kg of the dipotassium salt Pyridinedicarboxylic acid (2,3) (= quinolinic acid) and 1 kg of cadmium oxide were introduced. Of the The reaction chamber is under a pressure of 25 atmospheres of carbon dioxide. During the implementation the pressure is maintained by means of the gas circulation pump 13 and the pressure vessel 16 and the endless steel belt is vibrated by a vibrator 8. At the Deflection roller 7 is blown from the outside through the axis of the roller, whereby cold air the hot reaction material is quenched so that it separates well from the tape. To after discharging from the pressure chamber, 47 kg of the crude reaction product are obtained. It is dissolved in hot water, the solution is treated with 10 kg of active charcoal and filtered from the insoluble residue. The filtrate is acidified. The precipitated one Isocinchomeronic acid (= pyridinedicarboxylic acid- (2.5)) is filtered off. After drying of the filter residue, 26.5 kg of pyridinecarboxylic acid (2.5) are obtained.

Beispiel 4 Wie im Beispiel 3 beschrieben, wird je Stunde ein Gemisch aus 48 kg des neutralen Kaliumsalzes der 3-Oxybenzoesäure und 0,7 kg Cadmiumoxyd als Katalysator bei einer Reaktionstemperatur von 2600 C und einem Kohlendioxyddruck von 10 at umgesetzt. Example 4 As described in Example 3, one mixture is used per hour from 48 kg of the neutral potassium salt of 3-oxybenzoic acid and 0.7 kg of cadmium oxide as a catalyst at a reaction temperature of 2600 C and a carbon dioxide pressure implemented by 10 at.

Das stündlich aus dem Druckraum ausgeschleuste Reaktionsprodukt wiegt 46,5 kg. Das Umsetzungsprodukt wird, wie im Beispiel 3 beschrieben, aufgearbeitet.The reaction product discharged hourly from the pressure chamber weighs 46.5 kg. The reaction product is worked up as described in Example 3.

Man erhält stündlich 35,7 kg 4-Oxybenzoesäure.35.7 kg of 4-oxybenzoic acid are obtained per hour.

PATENTANSPROCHE: 1. Verfahren zur kontinuierlichen Disproportionierung oder Isomerisierung von Alkali- oder Thalliumsalzen cyclischer sauer reagierender Verbindungen mit aromatischem Charakter, die eine oder mehrere salzbildende Gruppen tragen, von denen mindestens eine eine Carboxylgruppe ist, zu den entsprechenden Salzen anderer cyclischer, mit Carboxyl- und gegebenenfalls Hydroxygruppen substituierter und sich aromatisch verhaltender Verbindungen als den als Salze verwendeten Ausgangssäuren unter den hierfür bekannten Druck-und Temperaturbedingungen, vorteilhaft in Gegenwart von Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß man die Ausgangssalze in einem gegebenenfalls unter vermindertem Druck stehenden beheizten Trockenraum, vorteilhaft nach Beimischung der Katalysatoren, trocknet, aus diesem die getrockneten heißen Salze, ohne daß sie mit der Außenluft in Berührung kommen, in den Reaktionsraum einführt, und unter weiterer Wärmezufuhr und erhöhtem Gasdruck, insbesondere Kohlendioxyddruck, auf einem gegebenenfalls schwingenden, hitzebeständigen, endlosen Band den Reaktionsraum durchlaufen läßt und die zusammengebackene Masse vor dem Ausbringen aus dem Reaktionsraum mit bekannten Zerkleinerungsvorrichtungen zerkleinert. PATENT CLAIM: 1. Process for continuous disproportionation or isomerization of alkali or thallium salts of cyclic acidic reactants Compounds with an aromatic character that contain one or more salt-forming groups carry, of which at least one is a carboxyl group, to the corresponding Salts of other cyclic ones substituted with carboxyl and optionally hydroxyl groups and aromatically behaving compounds as the starting acids used as salts under the pressure and temperature conditions known for this purpose, advantageously in the presence of catalysts, characterized in that the starting salts in an optionally heated drying room under reduced pressure, advantageously after admixture the catalysts, dries, from this the dried hot salts without they come into contact with the outside air, introduces them into the reaction chamber, and below further supply of heat and increased gas pressure, in particular carbon dioxide pressure an optionally oscillating, heat-resistant, endless belt the reaction space can pass through and the caked mass before being discharged from the reaction chamber crushed with known crushing devices.

Claims (1)

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die auf das sich bewegende Band aufgebrachten Salze bis kurz vor der Umkehr des Bandes erhitzt und, bevor sie in die Zerkleinerungsvorrichtung abgeworfen werden, gekühlt werden. 2. The method according to claim 1, characterized in that the on the moving belt heated salts applied until shortly before the reversal of the belt and cooled before being dropped into the grinder. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 571 894, 579 486, 939 806; USA.-Patentschrift Nr. 1 812 397. Considered publications: German Patent Specifications No. 571 894, 579 486, 939 806; U.S. Patent No. 1,812,397.
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