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DE1059178B - Verfahren zur Herstellung von N-Methylolgruppen, N-Methylenaethergruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltenden Polyaethern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N-Methylolgruppen, N-Methylenaethergruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltenden Polyaethern

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Publication number
DE1059178B
DE1059178B DEF21791A DEF0021791A DE1059178B DE 1059178 B DE1059178 B DE 1059178B DE F21791 A DEF21791 A DE F21791A DE F0021791 A DEF0021791 A DE F0021791A DE 1059178 B DE1059178 B DE 1059178B
Authority
DE
Germany
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groups
parts
weight
methylenoxy
methylol
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF21791A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Kuno Wagner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF21791A priority Critical patent/DE1059178B/de
Priority to CH5266857A priority patent/CH376668A/de
Priority to GB3615957A priority patent/GB872524A/en
Priority to FR1186783D priority patent/FR1186783A/fr
Publication of DE1059178B publication Critical patent/DE1059178B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G12/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08G12/46Block or graft polymers prepared by polycondensation of aldehydes or ketones on to macromolecular compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08G12/40Chemically modified polycondensates
    • C08G12/42Chemically modified polycondensates by etherifying
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G67/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing oxygen or oxygen and carbon, not provided for in groups C08G2/00 - C08G65/00

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  • Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
  • Phenolic Resins Or Amino Resins (AREA)

Description

Die Herstellung höhermolukarer linearer bzw. verzweigter N-Methylenoxygruppen enthaltender PoIyäther aus N-Polymethylolverbindungen und polyfunktionellen Äther- oder Thioäthergruppen enthaltenden Polyalkoholen ist Gegenstand der Patentanmeldung F 21161 IVb/39c (Deutsche Auslegeschrift 1049094).
Stärker verzweigte N-Methylenoxygruppen enthaltende Polyäther können auch aus beliebigen anderen Polyalkoholen und N-Polymethylolverbindungen in Gegenwart sehr geringer Säuremengen hergestellt werden. Um jedoch bei der Verätherung die Anzah] reaktionsfähiger NH-Gruppen zu vermindern und damit Vernetzungen über Methylengruppen weitgehend auszuschalten, müssen beispielsweise bei der Herstellung von Polykondensationsprodukten auf Harnstoffbasis Tri- und Tetramethylolverbindungen des Harnstoffs eingesetzt bzw. Dimethylolverbindungen des Harnstoffs in Gegenwart von Formaldehyd zur Reak tion gebracht werden; Vernetzungsreaktionen über Methylenäthergruppen treten bei dieser Polykondensationsreaktion nicht ein. In allen Fällen sind derartige verzweigte Polykondensationsprodukte, beispielsweise solche aus N-Polymethylolharnstoff en und wasserlöslichen Polyalkoholen, in einem Intervall ihrer Schmelz Viskositäten von 3 bis 22 000 cP bei 75° C wasserlöslich.
Oftmals ist eine Modifizierung höhermolekularer Polykondensationsprodukte aus N-Polymethylolverbindungen und Polyalkoholen durch Umsetzen ihrer freien Methylolgruppen mit reaktionsfähigen Kornponenten erwünscht. In Gegenwart von Säuren führt diese Modifizierung jedoch meistens zur Bildung von vernetzten, gelatinösen Produkten. Andererseits erhält man mit einem Überschuß an niedermolekularem Reaktionspartner, beispielsweise mono- oder bifunktionellen Alkoholen, zwar modifizierte, aber durch Alkoholyse weitgehend abgebaute Produkte.
Es wurde nun gefunden, daß lineare bzw. schwach verzweigte N-Methylenoxygruppen enthaltende Polyäther mit N-Methylolgruppen, beispielsweise solche aus N-Polymethylolharnstoffen und di-, tri- oder höherfunktionellen Alkoholen, mit N-Polymethylolverbindungen bei einem pK-Wert von mindestens 6 ohne Abbau und ohne Vernetzung auch bei energischen Kondensationsbedingungen modifiziert werden können. Hierbei erfolgt die Modifizierung weitgehend durch Methylenätherverknüpfung der Reaktionskomponenten. Man erhält demnach Polyäther mit N-Methylolgruppen, N-Methylenäthergruppen und N-Methylenoxygruppen.
Die auf diesem Wege herstellbaren Produkte sind, selbst bei Modifizierung mit verhältnismäßig schwer löslichen niedermolekularen N-Polymethylolverbindungen, wasser- bzw. alkohollöslich. Durch die erfin-Verfahren
zur Herstellung von N-Methylolgruppen,
N-Methylenäthergruppen
und N-Methylenoxygruppen enthaltenden
Polyäthern
Anmelder:
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-Bayerwerk
Dr. Kuno Wagner, Leverkusen,
ist als Erfinder genannt worden
dungsgemäße Modifizierungsreaktion werden sehr reaktionsfähige,. N-methylolgruppenreiche Polyäther erhalten, die bei verschiedenen Verwendungszwecken weitgehend günstigere Eigenschaften aufweisen als die Reaktionskomponenten für sich allein.
Die erfindungsgemäße Modifizierungsreaktion wird vorteilhafterweise in Lösungsmitteln vorgenommen, da die hochviskosen N-Methyloxygruppen und N-Methylolgruppen enthaltenden Polyäther die zur Modifizierung benutzten N-Polymethylolverbindungen, beispielsweise Hexamethylolmelamin, Tetramethylolacetylenharnstoff oder Tetramethylol-dimethylacetylenharnstoff, nicht ausreichend lösen; als Lösungsmittel werden bevorzugt Wasser, Polyalkohole, z. B. technisches Hexantriol, oder Mischungen von Wasser mit Polyalkoholen verwendet. Als basische Katalysatoren sind anorganische oder indifferente organische Basen geeignet. Günstig ist die Verwendung von Alkalihydroxyden.
Die Reaktion wird beispielsweise derart durchgeführt, daß der N-Methylenoxygruppen und N-Methylolgruppen enthaltende Polyäther in wenig Wasser konzentriert gelöst und nach Zugabe geringer Mengen Alkali und einer der Wassermenge äquivalenten Menge Hexantriol mit der N-Polymethylolverbindung bei Temperaturen um 90° C versetzt wird. Bei der Modifizierung mit Hexamethylolmelamin ist es zweckmäßig, eine gesättigte, siedend heiße wäßrige Lösung dem zu modifizierenden Polyäther zuzugeben. Der pa-Wert der Reaktionsmischung, der während der Kondensation infolge Ameisensäurebildung langsam abfällt, kann durch Zugabe geringer Basenmengen
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konstant gehalten werden. Läßt man den pH-Wert des Reaktionsgemisches innerhalb von einigen Stunden auf 6,5 bis 6,2 abfallen, so erhält man ebenfalls wasser-bzw. alkohollösliche, jedoch partiell verätherte Produkte.
Als Methylenoxygruppe'n und N-Methylolgruppen enthaltende Polyäther eignen sich für das erfindungsgemäße Verfahren beispielsweise die methylolreichen Polyäther auf Basis von Di-, Tri- und Tetramethylolverbindungen des Harnstoffs und Thioharnstoffs und polyfunktionellen Alkoholen wie Glycerin, Glycerin im Gemisch mit Hexantriol oder Butantriol, Hexantriol, Butantriol, Butantriol im Gemisch mit Pentaerythrit, Polyäthylenglykole im Gemisch mit trifunktionellen Alkoholen und beliebige oxäthylierte aliphatische Alkohole. Geeignet sind ferner N-Methylenoxygruppen und N-Methylolgruppen enthaltende Polyäther, ausgehend von Hexamethylendiharnstoff, Dicarbonsäurediamiden, Hydrazodicarbonamid oder unsubstituierten Diurethanen, z. B. Tetramethylendiurethan. Auch an Polyäthern aus Polyalkoholen und Tetramethylol-acetylenharnstoff bzw. -dimethylacetylenharnstoff kann die basisch katalysierte Modifizierungsreaktion ausgeführt werden.
Geeignete N-Polymethylolverbindungen sind beispielsweise Hexamethylolmelamin, Tetramethylol-acetylenharnstoff, Tetramethylol - dimethylacetylenharnstoff,. Tetramethylol-hydrazodicarbonamid, PoIymethylolverbindungen des Adipinsäuredihydrazids und des Adipinsäurediamids; ferner seien noch Polymethylolverbindungen von unsubstituierten Diurethanen genannt.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen N-Methylenoxygruppen, N-Methylolgruppen und N-Methylenäthergruppen enthaltenden Polyäther zeichnen sich, selbst bei langer Lagerung, durch hervorragende Beständigkeit aus. Sie sind wertvolle Hilfsmittel zur Erhöhung -der Naßreißfestigkeit von Papier und zur Papierverklebung.
In den folgenden Beispielen, die das Verfahren weiter erläutern, stehen Gewichtsteile zu Volumteilen im Verhältnis von Gramm zu Millilitern.
Beispiel 1
Zu einer auf 90 bis 95° C erwärmten Lösung von 430 Gewichtsteilen eines methylolgruppenreichen Trimethylolharnstoff-hexantriol-l^-butandioxyäthylgly-Jkol-polyäthers der Schmelzviskosität 10 200 cP (bei 75° C) in 172 Gewichtsteilen Wasser wird eine frisch hergestellte Aufschlämmung von 306 Gewichtsteilen Hexamethylolmelamin in 292 Gewichtsteilen Wasser bzw. die siedend heiße, noch basisch reagierende Lösung des frisch hergestellten Hexamethylolmelamins zugegeben und der Reaktionsmischung 30 Volumteile In-NaOH zugefügt. Unter gutem Rühren werden 400 Gewichtsteile technisches Hexantriol zugesetzt, die klare Lösung wird bei einer Innentemperatur von 90 bis 100° C 2 bis 3 Stunden erhitzt. Hierbei sinkt der pH-Wert infolge der sich in geringer Menge bildenden Ameisensäure langsam auf 7 bis 6,5. Die erhaltene klare Lösung kann in allen Verhältnissen mit Wasser verdünnt werden. Selbst bei einer Kondensationsdauer von 8 Stunden bei 100° C werden weder vernetzte Produkte noch schwerlösliche Kondensationsprodukte des Hexamethylolmelamins gebildet.
Beispiel2
Man verfährt wie unter Beispiel 1, "verwendet aber 582 Gewichtsteile eines Polyäthers aus Trimethylolharnstoff und oxäthyliertem Trimethylolpropan, der eine Schmelzviskosität von 4000 cP (bei 75° C) besitzt. Der 90° C heißen Schmelze werden 400 Gewichtsteile Hexantriol, 25 Volumteile 1 n-Na O H und die frisch hergestellte, noch basisch reagierende Lösung von 306 Gewichtsteilen Hexamethylolmelamin in 300 Volumteilen Wasser zugesetzt. Man kondensiert wie unter Beispiel 1, bis der pH-Wert der Reaktionsmischung auf pH = 6,4 gesunken ist. Es wird eine klare Lösung des modifizierten Polyäthers von hervorragender Lagerbeständigkeit erhalten.
Beispiel 3
Analog der Arbeitsweise des Beispiels 1 wird als N-Methylenoxygruppen und N-Methylolgruppen enthaltender Polyäther
a) eine konzentrierte Lösung von 500 Gewichtsteilen eines stark verzweigten Polyäthers aus Trimethylolharnstoff und Hexantriol (Schmelzviskosität 17 500 cP bei 75° C) in 224 Gewichtsteilen Wasser,
b) eine heiße Lösung von 524 Gewichtsteilen eines Trimethylolharnstoff - hexantriol - pentaerythrit-polyäthergemisches in 224 Gewichtsteilen Wasser,
c) eine heiße Lösung eines Tetramethylolharnstoffglycerin - triäthylenglykol - hexantriol - polyäthers (Schmelzviskosität 20 000 cP bei-75°jC) in 200 Volumteilen Wasser,
d) eine heiße Lösung von 510 Gewichtsteilen eines Trimethylolharnstoff-butantriol-polyäthers (6800 cP bei 75° C) in 190 Volumteilen Wasser eingesetzt.
Nach Zugabe von 25 bis 35 Volumteilen In-NaOH wird das Reaktionsgemisch 4 bis 6 Stunden auf 95° C gehalten. Man erhält stabile Lösungen der modifizierten Polyäther, die in allen Verhältnissen mit Wasser mischbar sind.
Beispiel 4
200 Gewichtsteile eines methylolgruppenreichenTrimethylolharnstoff - hexantriol -1,4 - butandioxäthylgly kol-polyäthers (Schmelzviskosität 10200 cP bei 75° C) werden nach der Verfahrensweise des Beispiels 1
a) mit 200 Gewichtsteilen Hexantriol und einer Lösung von 177 Gewichtsteilen Hexamethylol-adipinsäuredihydrazid in 150 Volumteilen Wasser oder
b) mit 200 Gewichtsteilen Hexantriol und einer Lösung von 148 Gewichtsteilen Tetramethylol-tetramethylendiurethan oder
c) mit 200 Gewichtsteilen Hexantriol und 102 Gewichtsteilen Polymethylol-dicyandiamid in 150 Volumteilen Wasser oder
d) mit 200 Gewichtsteilen Hexantriol und einer Lösung von 191 Gewichtsteilen Polymethylol-hexamethylendiharnstoff in 150 Volumteilen Wasser oder
e) mit 200 g Hexantriol und einer Lösung von 112 Gewichtsteilen Tetramethylol-adipinsäurediamid in 190 Volumteilen Wasser oder
f) mit 200 g Hexantriol und einer Lösung von 135 Gewichtsteilen Tetramethylol-acetylenharnstofE in 80 Volumteilen Wasser oder
g) mit 200 Gewichtsteilen Hexantriol und einer Lösung von 146 Gewichtsteilen Tetramethylol-dime thylacetylenharnstoff in 80 Volumteilen Wasser versetzt.
Man kondensiert in allen Fällen bei 95° C und unter Zufügen von 20 bis 30 Volumteilen In-NaOH. Nach 4- bis ostündiger Kondensationsdauer erhält mau stabile, mit Wasser in allen Mengenverhältnissen mischbare Lösungen.

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von N-Methylolgruppen, N-Methylenäthergruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltenden Polyäthern, dadurch gekennzeichnet, daß man eine oder mehrere N-Methylolgruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltende Polyäther bei einem pH-Wert von mindestens 6 mit N-Polymethylolverbindungen umsetzt.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den N-Methylolgruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltenden Polyäther mit niedermolekularen N-Polymethylolver bindungen umsetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurcr. gekennzeichnet, daß man als N-Polymethylolverbindungen Hexamethylolmelamin und/oder Tetramethylol-acetylenharnstoff und/oder Tetramethyloldimethylacetylenharnstoff verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in einem Wasser-Hexantriol-Gemisch ausführt.
© 909 530/402 6.59
DEF21791A 1956-11-30 1956-11-30 Verfahren zur Herstellung von N-Methylolgruppen, N-Methylenaethergruppen und N-Methylenoxygruppen enthaltenden Polyaethern Pending DE1059178B (de)

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