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DE1049843B - Verfahren zur Herstellung von Olefinoxyden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Olefinoxyden

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Publication number
DE1049843B
DE1049843B DENDAT1049843D DE1049843DB DE1049843B DE 1049843 B DE1049843 B DE 1049843B DE NDAT1049843 D DENDAT1049843 D DE NDAT1049843D DE 1049843D B DE1049843D B DE 1049843DB DE 1049843 B DE1049843 B DE 1049843B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
olefin
oxygen
mixture
air
silver
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DENDAT1049843D
Other languages
English (en)
Inventor
Leverkusen-Bayerwerk und Dr. Kurt Hess Leverkusen Dr. Christian Wegner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Publication date
Publication of DE1049843B publication Critical patent/DE1049843B/de
Pending legal-status Critical Current

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  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHES
Es ist bekannt, daß man Olefine mit Luft oder Sauerstoff in Gegenwart eines Silberkatalysators m Olefinoxyde überfuhren kann Aus Gründen der Explosionsgefahr kommen fur diese Verfahren nur solche Gemische aus Olefinen und Luft bzw Sauerstoff m Frage, bei denen der Olefingehalt entweder unterhalb oder oberhalb des Explosionsbereicb.es liegt
Es ist bereits bekannt, daß man Olefin-Sauerstoff-Gemische mit geringem Olefingehalt bei Verwendung von Silberkatalysatoren in die entsprechenden Olefinoxyde überfuhren kann (vgl USA-Patentschriften 2 615 899, 2 615 900 und 2 653 952). Die Silberkatalysatoren haben den Nachteil, daß sie auf Grund ihrer hohen Aktivität die Olefine nicht nur bis zu den Olefinoxyden oxydieren, sondern sie teilweise bis zum Kohlenmonooxyd und Kohlendioxyd abbauen. Aus der franzosischen Patentschrift 841 791 ist die Inaktivierung von Silberkatalysatoren durch Behandlung mit Halogen bei der Oxydation von Olefin zu Olefinoxyden bekannt
Alle diese Verfahren, welche mit einer sehr geringen Olefinkonzentration im Reaktionsgas arbeiten, haben den gemeinsamen Nachteil, daß sie auf Grund des großen apparativen Aufwandes und den niedrigen Konzentrationen von Olefinoxyden im Endprodukt unwirtschaftlich sind
Weiterhin sind aus der Literatur auch Verfahren zur Darstellung von Olefinoxyden aus Olefin-Sauerstoff-Gemischen mit hohem, über der Explosionsgrenze hegendem Olefingehalt bekannt So beschreibt die USA Patentschrift 2 430 443 em solches Verfahren, wobei als Katalysator Silberkontakte verwendet werden Aus dieser Patentschrift selbst geht die genauere Herstellung dieser Katalysatoren nicht hervor, auch sind kerne Ausbeuten fur die Umsetzung angegeben Wird die Reaktion unter Verzicht auf einen Katalysator durchgeführt, so findet keine selektive Umsetzung zu Olefinoxyden statt, sondern man erhalt em Gemisch aus verschiedenartigen Oxydationsprodukten der eingesetzten Olefine (vgl USA Patentschrift 1 995 991)
Es wurde nun gefunden, daß man Olefinoxyde aus einem gasformigen Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Germsch mit einem hohen Gehalt an Olefin, der über der oberen Explosionsgrenze des Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisches hegt, m selektiver Weise und mit guten Ausbeuten erhalten kann, wenn man das Gasgemisch bei erhöhter Temperatur über einen Silberkatalysator leitet, der vorher im annähernd gleichen Temperaturbereich in an sich bekannter Weise mit so großen Mengen Halogen behandelt worden ist, daß der Olefinumsatz bei Verwendung emes Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisches nut einem geringen unterhalb der unteren Explosionsgrenze des Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisches hegenden Gehalt an Olefin auf einen Bruchteil des ursprunglichen Wertes zurückgegangen ist.
Verfahren zur Herstellung
von Olennoxyden
Anmelder:
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-Bayerwerk
Dr Christian Wegner, Leverkusen-Bayerwerk,
und Dr. Kurt Hess, Leverkusen,
sind als Erfinder genannt worden
Der fur das erfindungsgemaße Verfahren verwendete Silberkatalysator kann erhalten werden, indem man aus Silbersalzen mit Alkahhydroxyd Silberoxyd fallt, das gut ausgewaschene und in Wasser aufgeschlammte Silberoxyd mit den üblicherweise verwendeten Reduktionsmitteln, wie Wasserstoff, Hydrazmhydrat, Formaldehyd usw., zum Metall reduziert, das ausgeschiedene Metallpulver dann zu Pillen preßt und in dieser Form als Katalysator verwendet Der auf diese Weise erhaltene Kontakt ist so aktiv, daß em Äthylen-Luft-Geniisch mit einem Gehalt von 3°/0 Äthylen, das bei 190° C mit einem Durchsatz von 300 l/Stunde über 200 ecm des Silberkatalysators gefuhrt wird, zu 60 bis 70% umgesetzt wird Der größte Anteil des umgesetzten Äthylens wird dabei zu Kohlensaure oxydiert
Fur das erfindungsgemaße Verfahren können auch solche Silberkontakte verwendet werden, die geringe Zusätze (etwa 0,01 bis 1 %) an Kupfer, Eisen, Gold, Cer usw enthalten Diese Katalysatoren werden m der Weise hergestellt, daß man den m Wasser gelosten Silbersalzen die Salze der entsprechenden Metalle zusetzt, dann die Metalloxyde durch Zusatz von Alkahhydroxyd ausfallt und die ausgefällten Oxyde in üblicher Weise mit Reduktionsmitteln zum Metall reduziert und dieses zu Pillen formt
Die Silberkatalysatoren werden anschließend zur teilweisen Entaktivierung mit Halogen behandelt Dies kann erfolgen, indem man das Halogen in einem Sauerstoff- bzw Luft-Olefm-Gemisch mit einem geringen Gehalt an Olefin unter den auch sonst angewandten Reaktionsbedingungen so lange über den Silberkontakt leitet, bis der Olefinumsatz sehr stark absinkt. Es werden im allgemeinen mehr als 150 Raumteile des Halogens, bezogen auf 100 Raumteile des Katalysators, bej
Geht man ]etzt auf die Verwendung eines
Sauerstoff-Olefin-Gemisches mit einem hohen, oberhalb der oberen Explosionsgrenze liegenden Olefingehaltes über, so werden hohe Umsatzwerte erzielt Em derartig nachbehandelter Katalysator liefert lange Zeit hohe Ausbeuten an Olefmoxyden (etwa 70 bis 80%) bei sehr gutem Olefinumsatz und germger Totalverbrennung zu Kohlendioxyd Erforderlichenfalls kann der Silberkontakt nach einiger Zeit durch eine abermalige Halogenbehandlung erneut in den gunstigsten Aktivitatszustand übergeführt werden
Bei dem erfmdungsgemaßen Verfahren werden Reaktionsgase mit einem hohen Gehalt an Olefmoxyd erhalten Es ist daher erforderlich, fur eine gute Abfuhrung der bei der Olefinoxydation frei werdenden Warme zu sorgen.
Die Ausbeute an Olefmoxyd kann noch gesteigert werden, indem die Olefinoxydation unter Druck ausgeführt wird Eine derartige Verfahrensweise hat weiterhin den Vorteil, daß das m den Reaktionsgasen in hoher Konzentration anfallende Olennoxyd leicht isoliert werden kann
Beispiel 1
Kontaktherstellung Zu 1 kg Silbermtrat, gelost in 91 destilliertem Wasser, wird unter starkem Ruhren eine Losung von 545 g festem Kalrumhydroxyd m 4,51 destilliertem Wasser innerhalb einiger Minuten gegeben Man laßt 15 Minuten rühren und wascht den Niederschlag von Silberoxyd durch mehrmaliges Dekantieren mit destilliertem Wasser bis zur neutralen Reaktion aus
In einer Aufschlämmung des so gewaschenen Silberoxyds in etwa 81 Wasser wird die Reduktion durch Zugabe von 400 ecm 25%iger Hydrazinhydratlosung in mehreren Portionen unter einer Temperatursteigerung auf etwa 25° C ausgeführt Man laßt etwa 1Z2 Stunde nachrühren, wascht bis zur neutralen Reaktion durch Dekantieren mit destilliertem Wasser, saugt ab und trocknet im Vakuum bei 60 bis 7O0C Das trockene Silbermetall wird etwas zerkleinert, gesiebt und darauf zu Pillen geformt
Es fallen 200 ecm eines hochaktiven Silberkontaktes an, wenn man das gesiebte Metallpulver auf eme Pillengroße von 4 mm Durchmesser und 2 mm Höhe preßt
150 ecm dieses Silberkontaktes werden mit einem Gemisch von 2001 Luft und 91 Äthylen m der Stunde begast und durch Zusatz von Chlor zu diesem Gasgemisch so weit inaktiviert, daß bei einer Reaktionstemperatur von 2000C nur em Zehntel des eingesetzten Äthylens umgesetzt wird Darauf fuhrt man dem Katalysator das eigentliche Reaktionsgemisch zu, welches aus 20 Volumteilen Sauerstoff und 80 Volumteilen Äthylen besteht.
Die Ergebnisse sind aus folgender Tabelle zu ersehen.
Temperatur
Begasung je Stunde mit
einem Gemisch von
Äthylen—Sauerstoff
Reaktionsgas enthalt
Äthylenoxyd
CO2
Ausbeute an
Äthylenoxyd
2000C
215°C
2200C
2200C
401
401
401
801
101
101
101
201
5,3 Volumprozent
5,1 Volumprozent
8,3 Volumprozent
10,1 Volumprozent
2.4 Volumprozent
2,25 Volumprozent
4.05 Volumprozent
5,9 Volumprozent
81,5%
81,8%
80,5 %
77,4%
Beispiel 2
150 ecm emes Silberkontaktes mit einem 0,5%igen Kupfergehalt werden bei 2000C wahrend der Begasung mit einem Gemisch von 3001 Luft und 91 Äthylen ]e Stunde mit so viel Chlor behandelt, daß das Äthylen nur zu 30% umgesetzt wird Darauf wird über den Kontakt em Gemisch von 20% Sauerstoff und 80% Äthylen geführt Das Reaktionsgas hat hinter dem Reaktor folgende Zusammensetzung
Temperatur
Begasung je Stunde mit
einem Gemisch von
Äthylen—Sauerstoff
Reaktionsgas enthalt
Äthylenoxyd
CO2
Ausbeute an
Athylenoxyd
2000C
2000C
215°C
225°C
401
801
801
801
101
201
201
201
13,1 Volumprozent
8,6 Volumprozent
10,3 Volumprozent
11,3 Volumprozent
6,0 Volumprozent
4,6 Volumprozent
7,3 Volumprozent
8,2 Volumprozent
81,4%
79,0%
74,0%
73,5%
Der kupferhaltige Silberkontakt wird erhalten, indem 1000 g Silbernitrat in 91 destilliertem Wasser gelost werden und mit einer Losung von 12,3 g Cu (N O3) 2 · 3 H2 O in 100 ecm Wasser gut verrührt werden Durch Zugabe von 545 g Kaliumhydroxyd in 4,51 destillierten Wassers werden die Metalle als Oxyde gefallt Die neutral gewaschenen Metalloxyde werden m wäßriger Aufschlämmung durch Zugabe von 400 ecm Hydracmhydratlosung (25%ig) zu den Metallen reduziert, neutral gewaschen, abgenutscht und bei 6O0C im Vakuum getrocknet
Ausbeute — 638 g trockenes Metallpulver, das zu Pillen gepreßt wird
'" IySex-, 99,5% Ag und 0,5% Cu
Beispiel 3
150 ecm eines eisenhaltigen Silber-Pillen-Kontaktes, der nach dem Verfahren des Beispiels 2, aber mit einem Zusatz von 0,05 % Eisen — zugesetzt als Eisennitrat — hergestellt wurde, behandelt man mit einer solchen Menge Chlor, daß bei 2000C bei einer Begasung mit einem Gemisch von 3001 Luft und 91 Äthylen je Stunde der Äthylenumsatz nur noch 30% betragt Nach Umstellung auf eine Begasung nut einem Gemisch von 80 Volumprozent Äthylen und 20 Volumprozent Sauerstoff hat das Reaktionsgas folgende Zusammensetzung
5 101
101
Reaküonsg
Athylenoxyd
6 as enthalt
CO2
Ausbeute an
Athylenoxyd
Temperatur 6,5 Volumprozent
8,2 Volumprozent
5,4 Volumprozent
6,4 Volumprozent
70,6%
72,0%
2000C
2100C
Begasung je Stunde mit
emem Gemisch von
Äthylen—Sauerstoff
401
401

Claims (3)

  1. Patentansprüche
    1 Verfahren zur Herstellung von Olefinoxyden aus einem gasformigen Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisch mit einem hohen Gehalt an Olefin, der über der oberen Explosionsgrenze des Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisches hegt durch Überleiten dieses Gasgemisches über einen Silberkatalysator bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, daß man das Gasgemisch über einen Silberkatalysator leitet, der vorher im annähernd gleichen Temperaturbereich m an sich bekannter Weise mit so großen Mengen Halogen behandelt worden ist, daß der Olefmumsatz bei Verwendung emes Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-Gemisches nut emem geringen unterhalb der unteren Explosionsgrenze des Luft- bzw Sauerstoff-Olefin-
    Gemisches hegenden Gehalt an Olefin auf einen Bruchteil des ursprunglichen Wertes zurückgegangen ist
  2. 2 Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Luft- bzw Sauerstoff-Olefm-Gemisch mit hohem Olefingehalt unter erhöhtem Druck über den halogenbehandelten Katalysator fuhrt
  3. 3 Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Silberkatalysator verwendet, der 0,01 bis 1 % emes Fremdmetalls enthalt.
    In Betracht gezogene Druckschriften
    USA-Patentschriften Nr 1995 991, 2 430443,
    653 952, 2 615 900, 2 615 899,
    französische Patentschrift Nr. 841 791.
    © 809 748/433 1 59
DENDAT1049843D Verfahren zur Herstellung von Olefinoxyden Pending DE1049843B (de)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1049843B true DE1049843B (de) 1959-02-05

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DE (1) DE1049843B (de)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1274088B (de) * 1963-07-18 1968-08-01 Varta Ag Verfahren zur Herstellung von Gas-Diffusionselektroden fuer elektrochemische Vorrichtungen

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