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CN111919327A - 锂二次电池 - Google Patents

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CN111919327A
CN111919327A CN201980005682.6A CN201980005682A CN111919327A CN 111919327 A CN111919327 A CN 111919327A CN 201980005682 A CN201980005682 A CN 201980005682A CN 111919327 A CN111919327 A CN 111919327A
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secondary battery
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近藤尭之
吉田哲茂
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NGK Insulators Ltd
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Abstract

提供一种锂二次电池(1)，锂二次电池(1)的正极(2)具备：具有导电性的片状的正极集电体(21)、以及正极活性物质板(22)，所述正极活性物质板(22)是经由导电性接合层(23)而与正极集电体(21)接合的板状陶瓷烧结体。正极活性物质板(22)具备至少一个活性物质板元件(24)。该至少一个活性物质板元件(24)与正极集电体(21)接合。活性物质板元件(24)的与正极集电体(21)相对置的主面具备：在与正极集电体(21)之间存在有导电性接合层(23)的接合区域、以及在与正极集电体(21)之间不存在导电性接合层(23)的非接合区域。非接合区域配置在接合区域的周围。由此，在锂二次电池(1)变形时，能够抑制活性物质板元件(24)变形而破损。

Description

锂二次电池
技术领域
本发明涉及一种薄型的锂二次电池。
背景技术
以往，作为锂二次电池(也称为锂离子二次电池)。)中的正极活性物质层，已知有：将锂复合氧化物(即，锂过渡金属氧化物)的粉末、粘合剂及导电剂等的混炼物成形而形成的粉末分散型的正极活性物质层。另一方面，在日本专利第5587052号公报(文献1)中提出了以下技术：通过使用锂复合氧化物烧结板来作为与正极集电体接合的正极活性物质层，从而实现正极的高容量化。
然而，对于搭载于智能卡等之内的薄型的锂二次电池，在智能卡的扭曲试验等中反复施加扭曲载荷。在使用烧结板来作为锂二次电池的正极活性物质层的情况下，如果在扭曲试验等中锂二次电池弯曲时烧结板发生破裂，则有可能导致电池表面隆起、或破裂的烧结板彼此重叠而导致锂二次电池的输出下降。
发明内容
本发明针对薄型的锂二次电池，其目的在于抑制活性物质板发生破损。
用于解决问题的手段
本发明的优选的一个方式的薄型的锂二次电池具备：正极、负极、以及介于所述正极与所述负极之间的电解质。所述正极及所述负极中的至少一者具备：具有导电性的片状的集电体、以及经由导电性接合层而与所述集电体接合的板状陶瓷烧结体亦即活性物质板。所述活性物质板具备：与所述集电体接合的至少一个活性物质板元件。各活性物质板元件的与所述集电体相对置的主面具备：在与所述集电体之间存在有所述导电性接合层的接合区域、以及在与所述集电体之间不存在有所述导电性接合层的且被配置在所述接合区域的周围的非接合区域。根据本发明，能够抑制活性物质板破损。
优选的是，所述非接合区域在整周将所述接合区域的周围包围。
优选的是，所述非接合区域的面积为：所述接合区域的面积的64％以上且570％以下。
优选的是，所述活性物质板具备：在所述集电体上排列而分别与所述集电体接合的多个活性物质板元件，所述多个活性物质板元件彼此隔开。
优选的是，所述多个活性物质板元件的形状相同。
优选的是，所述导电性接合层包含：导电性粉末、和含有聚酰亚胺酰胺树脂的粘合剂。
优选的是，所述集电体的与所述活性物质板相对置的主面通过导电性碳层而被覆盖。
优选的是，所述锂离子二次电池被用作片状器件、或者具有挠性的器件中的电力供给源。更优选的是，所述锂二次电池被用作所述具有挠性的器件亦即智能卡中的电力供给源。
本发明的优选的其它方式的薄型的锂二次电池具备：正极、负极、以及介于所述正极与所述负极之间的电解质。所述正极及所述负极中的至少一者具备：具有导电性的片状的集电体、以及经由导电性接合层而与所述集电体接合的板状陶瓷烧结体亦即活性物质板。所述活性物质板具备：排列在所述集电体上而分别与所述集电体接合的多个活性物质板元件。所述锂二次电池被用作智能卡中的电力供给源。
上述的目的及其它目的、特征、方案以及优点通过以下参照附图进行的本发明的详细说明而得以明确。
附图说明
图1是一个实施方式的锂二次电池的截面图。
图2是正极的俯视图。
图3是活性物质板元件的仰视图。
图4是其它锂二次电池的截面图。
具体实施方式
图1是示出了本发明的一个实施方式的锂二次电池1的构成的截面图。在图1中，为了易于图的理解，将锂二次电池1及其构成描绘为比实际厚。另外，在图1中一并图示了比截面更靠跟前侧和更靠进深侧的一部分的结构。
锂二次电池1例如被用作片状器件、或者具有挠性的器件中的电力供给源。片状器件是通过比较小的力而容易变形的较薄的器件，也称为膜状器件。在本实施方式中，锂二次电池1例如被用作具有运算处理功能的智能卡中的电力供给源。智能卡是卡型且具有挠性的器件。
锂二次电池1是小型且薄型的电池。在俯视下，锂二次电池1的形状例如为大致矩形。例如，在俯视下，锂二次电池1的纵向的长度为10mm～46mm，横向的长度为10mm～46mm。锂二次电池1的厚度(即，图1中的上下方向的厚度)例如为0.30mm～0.45mm。锂二次电池1是片状或具有挠性的薄板状的部件。片状的部件是指容易通过比较小的力而容易变形的薄的部件，也称为膜状的部件。在以下的说明中也是同样的。
锂二次电池1具备正极2、负极3、隔板4、电解质5、外装体6以及两个端子7。在图1所示的例子中，正极2、隔板4以及负极3在图中的上下方向上层叠。在以下的说明中，将图1中的上侧以及下侧仅称为“上侧”以及“下侧”。另外，将图1中的上下方向仅称为“上下方向”，也称为“层叠方向”。图1中的上下方向也可以不必与锂二次电池1搭载于智能卡等器件时的实际的上下方向一致。
在图1所示的例子中，隔板4在层叠方向上层叠在正极2的上表面上。负极3在该层叠方向上层叠在隔板4的上表面上。换言之，负极3在层叠方向上层叠于隔板4的与正极2相反的一侧。例如，在俯视下，正极2、隔板4以及负极3分别为大致矩形。在俯视下，正极2、隔板4以及负极3为大致相同的形状(即，大致相同的形状且大致相同的尺寸)。
外装体6为片状的部件。外装体6例如由层叠有金属箔61和绝缘性的树脂层62而成的层压膜形成，所述金属箔61由铝(Al)等金属形成。外装体6是：树脂层62位于金属箔61的内侧位置的袋状的部件。
外装体6从层叠方向的两侧来覆盖正极2以及负极3。外装体6将正极2、隔板4、负极3以及电解质5收纳在内部。电解质5连续地存在于正极2、隔板4以及负极3的周围。换言之，电解质5介于正极2与负极3之间。电解质5为液状的电解液，含浸于正极2、隔板4以及负极3。在图1中，省略了对电解质5标注平行斜线。两个端子7从外装体6的内部向外部突出。在外装体6的内部，一个端子7与正极2电连接，另一个端子7与负极3电连接。
正极2具备正极集电体21、正极活性物质板22以及导电性接合层23。正极集电体21为具有导电性的片状的部件。正极集电体21的下表面经由正极接合层63而与外装体6接合。正极活性物质板22为包含锂复合氧化物的较薄的板状陶瓷烧结体。正极活性物质板22经由导电性接合层23而接合在正极集电体21的上表面上。正极活性物质板22在上下方向与隔板4相对置。
正极集电体21例如具备：由铝等金属形成的金属箔、以及层叠在该金属箔的上表面上的导电性碳层。换言之，正极集电体21的与正极活性物质板22相对置的主面被导电性碳层覆盖。上述的金属箔可以由铝以外的各种金属(例如铜、镍、银、金、铬、铁、锡、铅、钨、钼、钛、锌或包含它们的合金等)形成。另外，正极集电体21中也可以省略上述导电性碳层。正极接合层63例如由酸改性聚烯烃系树脂和环氧系树脂的混合树脂形成。正极接合层63也可以由其它各种材料形成。
正极活性物质板22具有多个(即多量)一次颗粒结合而成的结构。该一次颗粒由具有层状岩盐结构的锂复合氧化物构成。典型的是，锂复合氧化物为由通式：LipMO2(式中，0.05<p<1.10)表示的氧化物。M为至少一种过渡金属，例如包含选自钴(Co)、镍(Ni)和锰(Mn)中的一种以上。层状岩盐结构是指：锂层、与锂以外的过渡金属层夹着氧层交替层叠而成的晶体结构。即，层状岩盐结构为：过渡金属离子层和锂单独层隔着氧化物离子而交替层叠的晶体结构(典型的是，α-NaFeO2型结构：过渡金属和锂在立方晶岩盐型结构的[111]轴方向上规则地排列的结构)。
作为具有层状岩盐结构的锂复合氧化物的优选例，可以举出：钴酸锂(LipCoO2(式中，1≤p≤1.1)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(Li2MnO3)、镍锰酸锂(Lip(Ni0.5,Mn0.5)O2)、由通式：Lip(Cox,Niy,Mnz)O2(式中，0.97≤p≤1.07，x+y+z＝1)表示的固溶体、由Lip(Cox,Niy,Alx)O2(式中，0.97≤p≤1，x+y+z＝1，0<x≤0.25、0.6≤y≤0.9，并且0<z≤0.1)表示的固溶体、或Li2MnO3与LiMnO2(式中，M为Co、Ni等过渡金属)的固溶体。锂复合氧化物特别优选为钴酸锂LipCoO2(式中，1≤p≤1.1)，例如为LiCoO2。
需要说明的是，正极活性物质板22还可以包含一种以上的镁(Mg)、Al、硅(Si)、钙(Ca)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、镓(Ga)、锗(Ge)、锶(Sr)、钇(Y)、锆(Zr)、铌(Nb)、钼(Mo)、银(Ag)、锡(Sn)、锑(Sb)、碲(Te)、钡(Ba)、铋(Bi)等元素。另外，在正极活性物质板22上可以溅射有金(Au)等作为集电助剂。
在正极活性物质板22中，上述多个一次颗粒的平均粒径亦即一次粒径例如为20μm以下，优选为15μm以下。另外，该一次粒径例如为0.2μm以上，优选为0.4μm以上。该一次粒径可以通过分析正极活性物质板22的截面的SEM(扫描型电子显微镜)图像来测定。具体而言，例如，通过截面抛光(CP)而对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出，利用SEM以规定的倍率(例如1000倍)和规定的视野(例如125μm×125μm)，来观察该研磨截面。此时，设定视野，以使得在视野内存在20个以上的一次颗粒。对得到的SEM图像中的全部的一次颗粒求出描绘外接圆时的该外接圆的直径，将它们的平均值作为一次粒径。
在正极活性物质板22中，多个一次颗粒的平均倾斜角为大于0°且30°以下。另外，该平均倾斜角优选为5°以上且28°以下，更优选为10°以上且25°以下。该平均倾斜角是：多个一次颗粒的(003)面与正极活性物质板22的主面(例如正极活性物质板22的下表面)所成的角度的平均值。
一次颗粒的倾斜角(即，一次颗粒的(003)面与正极活性物质板22的主面所成的角度)能够通过利用电子背散射衍射法(EBSD)而对正极活性物质板22的截面进行分析，来测定。具体而言，例如，通过截面抛光对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出，利用EBSD以规定的倍率(例如1000倍)和规定的视野(例如125μm×125μm)，来对该研磨截面进行分析。在得到的EBSD图像中，各一次颗粒的倾斜角由颜色的浓淡来表示，颜色越浓，则表示取向角度越小。并且，根据EBSD图像求出的多个一次颗粒的倾斜角的平均值作为上述的平均倾斜角。
在构成正极活性物质板22的一次颗粒中，倾斜角为0°以上且30°以下的一次颗粒所占的比例优选为60％以上，更优选为80％以上，进一步优选为90％以上。该比例的上限值没有特别限定，也可以为100％。该比例可以如下求出：在上述的EBSD图像中，求出倾斜角为0°以上且30°以下的一次颗粒的合计面积，将该一次颗粒的合计面积除以全部颗粒面积，由此求出上述比例。
正极活性物质板22的气孔率例如为25％～45％。在本说明书中，“气孔率”是指：气孔(包括开口气孔和闭口气孔。)在正极活性物质板22中的体积比率。该气孔率可以通过对正极活性物质板22的截面SEM(扫描电子显微镜)图像进行图像分析，来测定。例如，通过截面抛光(CP)而对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出。利用SEM以规定的倍率(例如1000倍)和规定的视野(例如125μm×125μm)，来观察该研磨截面。对得到的SEM图像进行图像分析，将视野内的全部气孔的面积除以视野内的正极活性物质板22的面积(截面积)，对得到的值乘以100，从而得到气孔率(％)。
正极活性物质板22所包含的气孔的直径的平均值亦即平均气孔径例如为15μm以下，优选为12μm以下，更优选为10μm以下。另外，该平均气孔径例如为0.1μm以上，优选为0.3μm以上。典型的是，在假设该气孔为具有同体积或同截面积的球形的情况下，上述的气孔的直径为该球形的直径。平均气孔径是以个数基准来计算多个气孔的直径的平均值而得到的。该平均气孔径例如能够通过截面SEM图像的分析或者压汞法等周知的方法来求出。优选的是，使用水银孔隙仪并通过压汞法，来测定该平均气孔径。
导电性接合层23包含导电性粉末和粘合剂。导电性粉末例如为乙炔黑、鳞片状的天然石墨、碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米管衍生物或碳纳米纤维衍生物等的粉末。粘合剂例如包含聚酰亚胺酰胺树脂。粘合剂中所含的聚酰亚胺酰胺树脂既可以是一种，也可以是两种以上。另外，粘合剂可以包含聚酰亚胺酰胺树脂以外的树脂。例如，可以使用丙烯酸酯作为粘合剂。导电性接合层23如下形成：包含上述的导电性粉末、粘合剂以及溶剂的液状或糊状的粘接剂被涂布于正极集电体21或正极活性物质板22，从而溶剂在正极集电体21与正极活性物质板22之间蒸发而固化，由此形成导电性接合层23。
优选的是，导电性接合层23实质上不包含导电性粉末和粘合剂以外的物质。换言之，导电性接合层23中的导电性粉末和粘合剂的合计比例实质上为100重量％。导电性接合层23中的导电性粉末的重量是粘结剂的重量的例如50％～1000％，优选为100％～750％，更优选为250％～750％。导电性接合层23中的导电性粉末的体积比例例如为50％～90％。
图2是示出正极2的俯视图。正极活性物质板22具备多个活性物质板元件24。多个活性物质板元件24在正极集电体21上排列为矩阵状(即格子状)。俯视下的各活性物质板元件24的形状例如为大致矩形。在俯视下，多个活性物质板元件24为大致相同的形状(即大致相同的形状且大致相同的尺寸)。在俯视下，多个活性物质板元件24彼此隔开。
在图2所示的例子中，在俯视下，大致正方形的六个活性物质板元件24排列为纵两个×横三个的矩阵状。在俯视下，各活性物质板元件24的一边的长度例如为5mm～40mm。需要说明的是，活性物质板元件24的数量和配置可以进行各种变更。另外，活性物质板元件24的形状也可以进行各种变更。例如，也可以由俯视下为大致长方形的一个活性物质板元件24来构成正极活性物质板22。换言之，正极活性物质板22只要具备与正极集电体21接合的至少一个活性物质板元件24即可。
导电性接合层23具备：与多个活性物质板元件24对应的多个接合层元件25。在图2中，用虚线表示导电性接合层23的各接合层元件25的轮廓(即外缘)。多个接合层元件25的数量例如与多个活性物质板元件24的数量相同。多个接合层元件25分别在上下方向上配置在正极集电体21与多个活性物质板元件24之间。在正极2中，多个活性物质板元件24分别通过多个接合层元件25与正极集电体21接合。需要说明的是，在正极2中，一个接合层元件25也可以通过两个以上的接合层元件25与正极集电体21接合。
俯视下的各接合层元件25的形状例如为大致圆形。在俯视下，各接合层元件25比活性物质板元件24小，各接合层元件25的整体被活性物质板元件24覆盖。换言之，在俯视下，接合层元件25的外缘整体位于活性物质板元件24的外缘的内侧。进一步换言之，各接合层元件25并未在活性物质板元件24的周围溢出。俯视下的接合层元件25的形状并不限于大致圆形，可以变更成大致长圆形、大致椭圆形等各种形状。
正极集电体21的厚度例如为9μm～50μm，优选为9μm～20μm，更优选为9μm～15μm。正极活性物质板22的厚度(即各活性物质板元件24的厚度)例如为15μm～200μm，优选为30μm～150μm，更优选为50μm～100μm。导电性接合层23的厚度(即各接合层元件25的厚度)例如为3μm～28μm，优选为5μm～25μm。
图3是示出一个活性物质板元件24的与正极集电体21对置的主面的仰视图。该主面是图1中的下表面，在以下的说明中称为“接合面26”。在图3所示的例子中，接合面26为大致正方形。其它五个活性物质板元件24的接合面26也与图3所示的接合面26相同。在图3中，用双点划线一并示出了：位于活性物质板元件24的接合面26与正极集电体21之间的导电性接合层23的接合层元件25的外缘。
活性物质板元件24的接合面26具备接合区域261和非接合区域262。在图3中，为了易于图的理解，对接合区域261、262标注平行斜线。接合区域261是在活性物质板元件24与正极集电体21之间存在有导电性接合层23的接合层元件25的区域。因此，在接合区域261中，活性物质板元件24与正极集电体21通过接合层元件25而接合。非接合区域262是配置在接合区域261的周围的区域。在非接合区域262，在活性物质板元件24与正极集电体21之间不存在导电性接合层23。因此，在非接合区域262，活性物质板元件24与正极集电体21未接合。
接合区域261位于接合面26的中央部。在图3所示的例子中，接合区域261是大致圆形的区域。非接合区域262优选在整周将接合区域261的周围包围。在各接合面26中，非接合区域262的面积为接合区域261的面积的例如64％～570％，优选为64％～400％，更优选为64％～200％。换言之，接合区域261的面积为接合区域261和非接合区域262的合计面积(即接合面26的总面积)的例如15％～61％，优选为20％～61％，更优选为30％～61％。
负极3具备负极集电体31和负极活性物质层32。负极集电体31是具有导电性的片状的部件。负极集电体31的上表面经由负极接合层64而与外装体6接合。负极活性物质层32包含碳质材料或锂嵌入物质。负极活性物质层32涂布在负极集电体31的下表面上。负极活性物质层32在上下方向上与隔板4相对置。
负极集电体31例如是由铜等金属形成的金属箔。该金属箔也可以由铜以外的各种金属(例如铜、不锈钢、镍、铝、钛、锌、或包含它们的合金等)形成。负极接合层64例如由酸改性聚烯烃系树脂和环氧系树脂的混合树脂形成。负极接合层64也可以由其它各种材料形成。在负极活性物质层32中，碳质材料例如为天然石墨、人造石墨、具有非晶质的难石墨化性碳或者易石墨化碳等，锂嵌入物质例如为硅、铝、锡、铁、铱、或者包含它们的合金、氧化物或氟化物等。
负极集电体31的厚度例如为5μm～25μm，优选为8μm～20μm，更优选为8μm～15μm。负极活性物质层32的厚度例如为20μm～300μm，优选为30μm～250μm，更优选为30μm～150μm。
如以上说明的那样，锂二次电池1具备正极2、负极3和电解质5。电解质5介于正极2和负极3之间。正极2具备：具有导电性的片状的正极集电体21、和正极活性物质板22，所述正极活性物质板22是经由导电性接合层23而与正极集电体21接合的板状陶瓷烧结体。正极活性物质板22具备排列在正极集电体21上的多个活性物质板元件24。多个活性物质板元件24分别与正极集电体21接合。各活性物质板元件24的与正极集电体21相对置的主面(即接合面26)具备：在与正极集电体21之间存在有导电性接合层23的接合区域261、以及在与正极集电体21之间不存在导电性接合层23的非接合区域262。非接合区域262配置在接合区域261的周围。
对于锂二次电池1而言，在锂二次电池1例如在上下方向弯曲的情况等，能够抑制各活性物质板元件24的非接合区域262随着正极集电体21的变形而变形。各活性物质板元件24的非接合区域262可以在锂二次电池1变形时与正极集电体21在上下方向上稍微分离。由此，在锂二次电池1变形时，能够抑制各活性物质板元件24变形而破损。其结果，能够抑制因正极活性物质板22的破损而导致的锂二次电池1的输出下降。另外，也能够抑制因正极活性物质板22的破损而导致的外装体6的褶皱的产生。
如上所述，正极活性物质板22并不一定必须具备多个活性物质板元件24，只要具备至少一个活性物质板元件24即可。即使在该情况下，该至少一个活性物质板元件24的与正极集电体21相对置的主面(即接合面26)具备：与正极集电体21之间存在有导电性接合层23的接合区域261、以及与正极集电体21之间不存在导电性接合层23的非接合区域262。非接合区域262配置在接合区域261的周围。由此，与上述同样地，在锂二次电池1变形时，能够抑制该至少一个活性物质板元件24变形而破损。
如上所述，根据锂二次电池1，能够抑制锂二次电池1变形时的正极活性物质板22的破损。因此，锂二次电池1特别适合于比较容易变形且容易被施加扭曲负荷的器件、亦即片状器件或具有挠性的器件中的电力供给源。在锂二次电池1被用作该具有挠性的器件之一的智能卡中的电力供给源的情况下，能够适宜地兼顾智能卡的薄型化和正极活性物质板22的破损抑制。
在表1以及表2中，示出了：接合区域261以及非接合区域262的面积的比例、与导电性接合层23的溢出、活性物质板元件24的破损以及锂二次电池1的电池特性的关系。在表1中，将接合区域261以及非接合区域262的面积分别记为“A1”以及“A2”，示出了：非接合区域262的面积相对于接合区域261的面积的比例即“A2/A1”、以及接合区域261的面积相对于接合面26的总面积的比例即“A1/(A1+A2)”。
[表1]
Figure BDA0002487414890000101
[表2]
Figure BDA0002487414890000102
实施例1～4中，在将活性物质板元件24接合于正极集电体21上时，并未产生导电性接合层23向活性物质板元件24的周围溢出。在实验例5中，在将活性物质板元件24接合于正极集电体21时，导电性接合层23被按压而展开，在活性物质板元件24的周围稍微溢出。需要说明的是，在实施例5中，并未因活性物质板元件24的溢出而对锂二次电池1的电特性等产生影响。
在实施例1～3、5中，在剥离试验时未产生活性物质板元件24的破裂。另外，在剥离试验中测定的剥离强度为0.25N以上，活性物质板元件24与正极集电体21机械性适宜地接合。进而，表示电池特性的1C/0.5C为75％以上，活性物质板元件24与正极集电体21也适宜地电连接。在实施例4中，在剥离试验时在活性物质板元件24产生了破裂，但该破裂产生在活性物质板元件24的端部，电池特性的下降较小。
上述剥离试验使用剥离试验机按照以下步骤进行。作为剥离试验机，使用了株式会社Imada制造的测力计“ZTA-20N”以及立式电动测量台“MX2-500N”。
在该剥离试验中，首先，在与正极集电体21对应的集电体试验片上，经由导电性接合层23而接合活性物质板元件24，制作了试验片。在俯视下，活性物质板元件24是一边为10mm的正方形板。集电体试验片为福田金属箔粉工业株式会社制造的厚度9μm的铝箔，在俯视下为10mm×30mm的矩形。导电性接合层23在活性物质板元件24的接合面26的中央部涂布成大致圆形。活性物质板元件24经由导电性接合层23而与集电体试验片的长度方向的一个端部接合。然后，观察活性物质板元件24的周围，确认有无导电性接合层23从活性物质板元件24溢出。
接着，将试验片固定在金属板上，将该金属板安装到剥离试验机。试片在该金属板上的固定是通过将试验片的活性物质板元件24的主面(即，与和集电体试片对置的主面相反一侧的主面)经由碳带等而接合于金属板来进行的。接着，利用剥离试验机沿着与金属板垂直的方向拉拽集电体试验片的长度方向的另一端部(即与接合有活性物质板元件24的端部相反侧的端部)。然后，取得集电体试验片从活性物质板元件24剥离时的拉伸强度的最大值，来作为“剥离强度”。
另外，观察剥离集电体试验片后的活性物质板元件24，确认活性物质板元件24有无破损。进而，对活性物质板元件24的接合面26进行拍摄，求出：所取得的图像上的导电性接合层23的面积(即接合区域261的面积)。具体而言，该面积通过用Adobe Systems株式会社制的“Adobe Photoshop(注册商标)”算出在上述图像上与导电性接合层23对应的黑色像素的数量而求出。活性物质板元件24在剥离试验中破损的情况下，对于活性物质板元件24的各碎片，利用同样的方法求出导电性接合层23的面积，然后将该面积相加。
如上所述，在锂二次电池1中，非接合区域262在整周将接合区域261的周围包围。由此，可以容易地防止：存在于接合区域261的导电性接合层23在活性物质板元件24与正极集电体21之间展开而在活性物质板元件24的周围溢出。
由上述实施例1～3可知，在锂二次电池1中，非接合区域262的面积优选为接合区域261的面积的64％以上且570％以下。由此，在锂二次电池1中，能够适宜地兼顾正极活性物质板22与正极集电体21之间的导通增大和正极活性物质板22的破损抑制。具体而言，通过使非接合区域262的面积为接合区域261的面积的64％以上，能够防止：将活性物质板元件24接合于正极集电体21上时等导电性接合层23在活性物质板元件24的周围溢出。另一方面，通过使非接合区域262的面积为接合区域261的面积的570％以下，能够适宜地抑制锂二次电池1变形时的活性物质板元件24的破损。另外，能够适宜地实现活性物质板元件24与正极集电体21之间的电连接。
如上所述，多个活性物质板元件24彼此隔开。由此，在锂二次电池1变形时，假设即使在活性物质板元件24破裂的情况下，也能够防止或抑制活性物质板元件24彼此在上下方向上重叠。其结果，能够进一步抑制因为正极活性物质板22的破损而导致的外装体6的褶皱的产生。
在锂二次电池1中，多个活性物质板元件24为相同的形状。如此，通过将正极活性物质板22均等地分割配置，从而能够使锂二次电池1变形时产生于多个活性物质板元件24的应力均等化，能够进一步抑制正极活性物质板22破损。
如上所述，导电性接合层23包含：导电性粉末、和包含聚酰亚胺酰胺树脂的粘合剂。由此，能够抑制由高温下与电解质5的反应等导致的导电性接合层23的凝胶化。其结果，能够抑制正极活性物质板22与正极集电体21之间的接合强度的下降。
在锂二次电池1中，正极集电体21的与正极活性物质板22相对置的主面被导电性碳层覆盖。由此，能够使正极集电体21与正极活性物质板22之间的导通增大。其结果，能够增大锂二次电池1的输出。
图4是示出了其它优选的锂二次电池1a的构成的截面图。锂二次电池1a除了具备结构与图1所示的负极3不同的负极3a这一点以外，具有与锂二次电池1大致相同的结构。在以下的说明中，对与锂二次电池1的各构成对应的锂二次电池1a的构成标注相同的符号。
锂二次电池1a的负极3a具有与图1所示的正极2大致相同的结构。具体而言，负极3a具备：具有导电性的片状的负极集电体31a、以及负极活性物质板32a，所述负极活性物质板32a为：包含锂复合氧化物(例如锂钛氧化物(LTO))的板状陶瓷烧结体。负极活性物质板32a经由导电性接合层33a而与负极集电体31a接合。
负极活性物质板32a具备：排列在负极集电体31a上的多个活性物质板元件34a。多个活性物质板元件34a分别接合于负极集电体31。负极3a中的活性物质板元件34a相对于负极集电体31a的接合方式与上述正极2中的活性物质板元件24相对于正极集电体21的接合方式相同。
负极活性物质板32a的厚度(即各活性物质板元件34a的厚度)例如为10μm～300μm，优选为30μm～200μm，更优选为30μm～150μm。导电性接合层33a的厚度例如为3μm～30μm，优选为5μm～25μm。
在锂二次电池1a中，在负极活性物质板32a被分割成多个活性物质板元件34a的情况下，正极活性物质板22并不一定必须被分割为多个活性物质板元件24，也可以为一个板状陶瓷烧结体。
即，在锂二次电池1a中，正极2及负极3a中的至少一者具备：具有导电性的片状的集电体(即正极集电体21或负极集电体31a)、以及活性物质板(即正极活性物质板22或负极活性物质板32a)，所述活性物质板是经由导电性接合层(即导电性接合层23或导电性接合层33a)而与集电体接合的板状陶瓷烧结体。该活性物质板具备：排列在集电体上而分别与集电体接合的多个活性物质板元件(即活性物质板元件24或活性物质板元件34a)。各活性物质板元件的与集电体相对置的主面具备：在与集电体之间存在有导电性接合层的接合区域、以及在与集电体之间不存在导电性接合层的且被配置在该接合区域的周围的非接合区域。
由此，与上述同样地，在锂二次电池1a变形时，能够抑制各活性物质板元件变形而破损。其结果，能够抑制因为活性物质板的破损而导致的锂二次电池1a的输出下降。此外，能够抑制由活性物质板的破损导致的外装体6的褶皱的产生。因此，锂二次电池1a特别适于片状器件或具有挠性的器件中的电力供给源。在锂二次电池1a被用作具有该挠性的器件之一的智能卡中的电力供给源的情况下，能够适宜地兼顾智能卡的薄型化和活性物质板的破损抑制。
在锂二次电池1a中，上述非接合区域在整周将接合区域的周围包围。由此，能够防止存在于接合区域的导电性接合层在活性物质板元件的周围溢出而附着于其它部件。另外，非接合区域的面积为接合区域的面积的64％以上且570％以下。由此，能够适宜地兼顾活性物质板与集电体之间的导通增大和活性物质板的破损抑制。
在锂二次电池1a中，上述多个活性物质板元件彼此隔开。由此，能够防止或抑制锂二次电池1a变形时活性物质板元件破裂而在上下方向上重叠。其结果，能够进一步抑制因为活性物质板的破损而导致的外装体6的褶皱的产生。
在锂二次电池1a中，多个活性物质板元件为相同的形状。如此，通过均等地分割活性物质板来进行配置，能够进一步抑制活性物质板破损。
在锂二次电池1a中，导电性接合层包含导电性粉末和含有聚酰亚胺酰胺树脂的粘合剂。由此，能够抑制由高温下与电解质5的反应等所导致的导电性接合层的凝胶化。其结果，能够抑制活性物质板与集电体的接合强度的下降。
在锂二次电池1a中，集电体的与活性物质板相对置的主面被导电性碳层覆盖。由此，能够增大集电体与活性物质板之间的导通。其结果，能够增大锂二次电池1a的输出。
在上述的锂二次电池1、1a中能够进行各种变更。
例如，在正极活性物质板22中，各活性物质板元件24的非接合区域262并不一定必须在整周包围接合区域261的周围，只要配置在接合区域261的周围即可。另外，各活性物质板元件24的非接合区域262的面积可以小于接合区域261的面积的64％，也可以大于570％。关于负极活性物质板32a的各活性物质板元件34a也是同样的。
在图1所示的锂二次电池1被用作智能卡的电力供给源的情况下，并不一定必须在活性物质板元件24的接合面26设置接合区域261和非接合区域262，例如，活性物质板元件24也可以通过在接合面26的整个面存在的导电性接合层23而与正极集电体21接合。即使在该情况下，经由导电性接合层23而与正极集电体21接合的正极活性物质板22具备：排列在正极集电体21上而分别与正极集电体21接合的多个活性物质板元件24，由此也能够抑制正极活性物质板22破损。
图4所示的锂二次电池1a被用作智能卡的电力供给源的情况下，同样也可以在上述活性物质板元件(即正极活性物质板22的活性物质板元件24以及负极活性物质板32a的活性物质板元件34a)中使与集电体相对置的主面整体作为接合区域。在该情况下，同样地，经由导电性接合层而与集电体接合的活性物质板具备：排列在集电体上而分别与集电体接合的多个活性物质板元件，由此能够抑制该活性物质板破损。
在正极活性物质板22中，多个活性物质板元件24并不一定必需相互隔开。例如，相邻的活性物质板元件24的外缘彼此也可以接触。关于负极活性物质板32a的多个活性物质板元件34a也是同样的。
在正极活性物质板22中，多个活性物质板元件24并不一定必需为相同的形状。例如，多个活性物质板元件24中的一部分活性物质板元件24也可以具有：与其它活性物质板元件24不同的形状。另外，多个活性物质板元件24的形状也可以全部互为不同。关于负极活性物质板32a的多个活性物质板元件34a也是同样的。
导电性接合层23、33a的成分可以进行各种变更。例如，导电性接合层23、33a的粘合剂也可以不包含聚酰亚胺酰胺树脂。
锂二次电池1、1a也可以被用作智能卡以外的具有挠性的器件(例如卡型器件)、或者片状器件(例如设置于衣服等的可穿戴器件或者粘贴在身体上的器件)中的电力供给源。另外，锂二次电池1、1a也可以被用作上述的器件以外的各种对象物(例如IoT模块)的电力供给源。
已经对发明进行了详细的描述和说明，但上述的说明为例示性的而非限定性的。因此，可以说只要不脱离本发明的范围，也可以为多种变形及方案。
上述实施方式以及各变形例中的构成只要不相互矛盾也可以适当进行组合。
工业实用性
本发明的锂二次电池例如可以作为具有运算处理功能的智能卡中的电力供给源等而利用于使用锂二次电池的各种领域。
符号说明
1、1a 锂二次电池
2 正极
3、3a 负极
5 电解质
21 正极集电体
22 正极活性物质板
23、33a 导电性接合层
24、34a 活性物质板元件
26 接合面
31、31a 负极集电体
32a 负极活性物质板
261 接合区域
262 非接合区域

Claims (10)

1.一种薄型的锂二次电池，其中，
所述薄型的锂二次电池具备：
正极；
负极；以及
电解质，其介于所述正极与所述负极之间，
所述正极和所述负极中的至少一者具备：
片状的集电体，其具有导电性；以及
活性物质板，其是经由导电性接合层而与所述集电体接合的板状陶瓷烧结体，
所述活性物质板具备：与所述集电体接合的至少一个活性物质板元件，
各活性物质板元件的与所述集电体对置的主面具备：在与所述集电体之间存在有所述导电性接合层的接合区域、以及在与所述集电体之间不存在所述导电性接合层的且被配置于所述接合区域的周围的非接合区域。
2.根据权利要求1所述的锂二次电池，其中，
所述非接合区域在整周将所述接合区域的周围包围。
3.根据权利要求1或2所述的锂二次电池，其中，
所述非接合区域的面积为：所述接合区域的面积的64％以上且570％以下。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的锂二次电池，其中，
所述活性物质板具备：排列在所述集电体上而分别与所述集电体接合的多个活性物质板元件，所述多个活性物质板元件彼此隔开。
5.根据权利要求4所述的锂二次电池，其中，
所述多个活性物质板元件的形状相同。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的锂二次电池，其中，
所述导电性接合层包含：
导电性粉末；以及
粘合剂，其含有聚酰亚胺酰胺树脂。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的锂二次电池，其中，
所述集电体的与所述活性物质板相对置的主面被导电性碳层覆盖。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的锂二次电池，其中，
所述锂二次电池被用作片状器件、或者具有挠性的器件中的电力供给源。
9.根据权利要求8所述的锂二次电池，其中，
所述锂二次电池被用作具有所述挠性的器件亦即智能卡中的电力供给源。
10.一种作为智能卡中的电力供给源利用的薄型的锂二次电池，其中，
所述薄型的锂二次电池具备：
正极；
负极；以及
电解质，其介于所述正极与所述负极之间，
所述正极及所述负极中的至少一者具备：
片状的集电体，其具有导电性；以及
活性物质板，其是经由导电性接合层而与所述集电体接合的板状陶瓷烧结体，
所述活性物质板具备：排列在所述集电体上而分别与所述集电体接合的多个活性物质板元件。
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