WO2025244040A1

WO2025244040A1 - 水素分離装置

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Publication number: WO2025244040A1
Application number: PCT/JP2025/018272
Authority: WO
Inventors: 和宣森迫; 宏和佐藤; 拓人後藤; しのぶ稲田; 健一佐藤
Original assignee: Hydronext Inc
Current assignee: Hydronext Inc
Priority date: 2024-05-20
Filing date: 2025-05-20
Publication date: 2025-11-27
Anticipated expiration: 2026-11-20

Abstract

【課題】水素分離装置における水素透過膜の端部から混合ガスや水素の漏れ出しを抑制すると共に、装置を小型化する。【解決手段】水素を含む混合ガスから水素を分離して取り出す水素分離装置であって、混合ガスが供給される収容室１１０と、水素を分離して取り出す収集室１２０と、収容室１１０と収集室１２０とを隔てる境界部と、を有する水素分離ユニット１００を有し、水素分離ユニット１００の境界部に、混合ガスから水素を取り出すことができる複数の水素透過部１３０を溶接により接合する。

Description

水素分離装置

　本発明は、水素を含む混合ガスから水素を分離して取り出す技術（水素分離装置）に関する。なお、本発明は、そうした水素分離装置が有する水素透過部が、第５族元素を含有する金属材料と、この金属材料とは異なる異種金属材料とが接合された接合部を有する構造を含む。また、本発明は、水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられる、第５族元素を含有する金属材料を含む。

　本願は、以下の本願明細書中に、日本国特願２０２４－０８２０６３を基礎とする「１　水素分離装置に関する発明」と、日本国特願２０２４－０８２０６４を基礎とする「２　第５族元素を含有する金属材料とこの金属材料とは異なる異種金属材料との接合に関する発明」と、日本国特願２０２４－０８２０６５を基礎とする「３　第５族元素を含有する金属材料に関する発明」とを含む。以下において、それぞれの発明の先行技術文献は、冒頭の「先行技術文献」の欄にまとめて記載している。一方、それぞれの発明の背景技術、課題、手段、効果、実施形態（実施例を含む）は、それぞれについて順次記載している。

　水素透過膜を用いて水素を含む混合ガスから水素を分離する技術が知られている。そして、水素を含む混合ガスから分離する水素の単位時間当たりの収量を増加させることを目的として、水素透過膜を複数設ける技術が知られている。このような技術として、互いに分離された収容室と収集室とを有する筐体と、この筐体に形成され、水素を含む混合ガスを上記筐体外から流入させる流入口と、上記収容室に収容され、それぞれ水素透過膜を有し、上記混合ガスから水素を分離する複数の膜モジュールを用いる水素分離装置がある（特許文献１）。また、水素分離金属膜２を小さくする目的で、水素分離金属膜を四分割した水素分離装置がある（特許文献２）。

　特許文献１に記載の技術で使用される水素を分離する膜モジュールでは、支持体の凹部に、パンチングプレート、メタルガスケット、ステンレス鋼繊維体、水素透過膜、及びメタルガスケットが順番に収容された後、枠体を上記凹部に圧入することによって、水素透過膜を固定している。また、特許文献２では、枠部材と支持板との間に各水素分離金属膜を挟持している。

特開２０２１－１３９０１号公報（請求項１、段落００３８、図４）特開２００８－２５３９８４号公報（段落００７２～００７４、図１１）特開２０２０－５２５２７０号公報（段落［０００５］、[０００７]、［００１３］、［００２１］、[００８７]～[００９０]、図５（ｂ））特開２０１９－５６８４号公報（段落００１２）

吉永ら、「バナジウム合金膜を用いた大容量超高純度水素分離デバイスの開発」、まてりあ、第５７巻、第１号（２０１８）、２３頁～２５頁。

　しかしながら、特許文献１のような圧入や特許文献２のような挟持で、水素を透過する機能を有する水素透過膜を固定すると、水素透過膜を固定する領域の全体において圧入又は挟持の力を均一にする必要があるところ、機械設計上、上記圧入又は挟持の力を均一にすることは容易ではない。そして、上記圧力又は挟持の力が均一できない場合、水素透過膜の端部から混合ガス又は水素が漏れだすという問題がある。同様に、上記圧力又は挟持の力が均一でない場合は水素透過膜に係る応力が均一とならず、水素透過膜の破損がしやすいという問題点がある。加えて、特許文献１に記載される複数の膜モジュールは、膜モジュール毎に水素を分離して取り出す流路を有しているので、装置を小型にできないという問題点もあった。

　本発明は、以上の問題点に鑑みて創作されたものであり、水素透過膜の端部から混合ガスや水素の漏れ出しを抑制すると共に、装置を小型化することをその目的とするものである。

　本発明は、水素を含む混合ガスから水素を分離して取り出す水素分離装置であって、混合ガスが供給される収容室と、水素を分離して取り出す収集室と、前記収容室と前記収集室とを隔てる境界部と、を有する水素分離ユニットを有し、前記水素分離ユニットの前記境界部に、前記混合ガスから前記水素を取り出すことができる複数の水素透過部を溶接により接合していることを特徴とする水素分離装置に関する。

　また、本発明においては、前記水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量が２．５×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記水素分離ユニットが交換可能となっていることが好ましい。

　また、本発明においては、前記水素透過部にかかる圧力が絶対圧２００ｋＰａ以下であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記複数の水素透過部として、前記境界部に２箇所以上の水素透過部を設けることが好ましい。

　また、本発明においては、前記境界部に複数の穴が設けられ、前記水素透過部が前記複数の穴をふさぐように薄膜として設けられ、前記薄膜の端部が前記境界部に溶接されていることが好ましい。

　また、本発明においては、前記薄膜の厚さが０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記境界部に複数の穴が設けられ、円筒に形成された複数の前記水素透過部が、前記円筒の側面を前記複数の各穴の内周に接するようにして、前記境界部に挿通されて溶接されていることが好ましい。

　また、本発明においては、前記筒状の肉厚が０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記水素透過部が第５族元素を含有する金属膜で形成されていることが好ましい。

　また、本発明においては、前記水素透過部が、多孔質の基材に第５族元素を含有する金属を付着させた形態を有することが好ましい。

　水素透過部の端部からの混合ガス又は水素ガスの漏れ出しを抑制しやすくなると共に、装置の小型化が図れる。

第１実施形態に係る水素分離ユニット１００の一例を示す斜視図である。図１に示す水素分離ユニット１００を図１中のＡで示す矢印の方向から見たＡ－Ａ断面図（垂直方向の断面）である。図１に示す水素分離ユニット１００を図１中のＡ１で示す矢印の方向から見たＡ１－Ａ１断面図（垂直方向の断面）である。図２の四角点線枠の部分の拡大図である。図１に示す水素分離ユニット１００の収容室の上蓋を外した状態を示す斜視図である。混合ガスから水素を取り出す方法の一例を説明する図である。第２実施形態に係る水素分離ユニット２００の一例を示す斜視図である。図７に示す水素分離ユニット２００を図６中のＢで示す矢印の方向から見たＢ－Ｂ断面図（垂直方向の断面）である。図７に示す水素分離ユニット２００を図６中のＢ１で示す矢印の方向から見たＢ１－Ｂ１断面図（垂直方向の断面）である。図７に示す水素分離ユニット２００の上部の収集室の上蓋を含む上部（上部の１／３）を外した状態を示す斜視図である。第３実施形態に係る水素分離ユニット３００の一例を示す斜視図である。図１１に示す水素分離ユニット３００を図１０中のＣで示す矢印の方向から見たＣ－Ｃ断面図（垂直方向の断面）である。図１１に示す水素分離ユニット３００から、筒状に形成された複数の水素透過部３３０が溶接された境界壁３４０を取り出した様子を示す斜視図である。図１２の点線で囲んだ部分を拡大して示した断面図である。第３実施形態に用いる水素透過部３３０の製造工程の一例である。第３実施形態における水素透過部３３０を境界壁３４０に溶接する製造工程の一例である。第３実施形態における水素透過部３３０の表面に触媒３９０を施した状態を示す模式図である。図１８は、実施例１における、電子ビーム溶接の装置の模式図（左側）と、電子ビーム溶接の際にワーク上に設置した金属材料（バナジウム膜で直径４０ｍｍ）及び異種金属材料（リング状のステンレス板で直径５２ｍｍｍ、内径３０ｍｍ）の様子を示す模式図（右側）である。図１９は、実施例１で準備した３つのサンプルにおける、接合部の断面のＳＥＭの観察視野を撮影したものである。図２０は、実施例１において、図１８に示すドーナツ状のステンレスリング（直径５２ｍｍ）の中央にバナジウム膜を電子ビーム溶接した試料（膜の有効直径３０ｍｍ）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（バナジウム膜の直径は５２ｍｍとしたが、電子ビーム溶接した試料と比較するために、実験で得られたデータを膜の有効直径が３０ｍｍになるように換算した。）との水素透過性能の測定結果を示したものである。図２１は、水素透過試験に用いた実験装置の概念図である。図２２は、実施例２における、ファイバー溶接の装置の模式図（左側）と、ファイバー溶接の際にワーク上に設置した金属材料（バナジウム膜で直径４０ｍｍ）及び異種金属材料（リング状のステンレス板で直径５２ｍｍｍ、内径３０ｍｍ）の様子を示す模式図（右側）である。図２３は、実施例２において、図２２に示すドーナツ状のステンレスリング（直径５２ｍｍ）の中央にバナジウム膜をファイバー溶接した試料（膜の有効直径４０ｍｍ）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（バナジウム膜の直径は５２ｍｍとしたが、電子ビーム溶接した試料と比較するために、実験で得られたデータを膜の有効直径が４０ｍｍになるように換算した。）との水素透過性能の測定結果を示したものである。図２４は、実施例３における、電子ビーム溶接の装置の模式図及び電子ビーム溶接の際にワーク上に設置した２枚のバナジウム膜（板）の様子を示す模式図である。図２５は、実施例３における、非接合部及び接合部それぞれのＳＥＭの観察視野を撮影したものである。図２６は、実施例３で中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）との水素透過性能の測定結果と、その測定の際の測定サンプル（中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜）の模式図を示したものである。図２７は、実施例４における、ファイバー溶接の装置の模式図及びファイバー溶接の際にワーク上に設置した２枚のバナジウム膜（板）の様子を示す模式図である。図２８は、実施例４で中央をファイバー溶接したバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）との水素透過性能の測定結果を示したものである。

　以下、本発明を実施するための好適な実施形態について説明する。なお、以下の実施形態は、各請求項に係る発明を限定するものではなく、また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。さらに、本発明の要旨の範囲内において、以下の実施形態を適宜変更してもよいことはいうまでもない。

　なお、冒頭に記載したように、以下の実施形態には、日本国特願２０２４－０８２０６３を基礎とする「１　水素分離装置に関する発明」と、日本国特願２０２４－０８２０６４を基礎とする「２　第５族元素を含有する金属材料とこの金属材料とは異なる異種金属材料との接合に関する発明」と、日本国特願２０２４－０８２０６５を基礎とする「３　第５族元素を含有する金属材料に関する発明」とを順に説明している。それぞれの発明の先行技術文献は、冒頭の「先行技術文献」の欄にまとめて記載している。

１　水素分離装置に関する発明
　本発明の水素分離装置は、水素を含む混合ガスから水素を分離して取り出すために用いられる装置であり、混合ガスが供給される収容室と、水素を分離して取り出す収集室と、上記収容室と上記収集室とを隔てる境界部と、を有する水素分離ユニットを有している。そして、この水素分離ユニットの上記境界部に、混合ガスから水素を取り出すことができる複数の水素透過部を溶接により接合している。すなわち、本発明の水素分離ユニットは、収容室と収集室とを隔てる境界部に水素透過部を設けることで、装置の小型化が図りやすくなると共に、上記水素透過部を溶接で上記境界部に接合させることで、混合ガス又は水素ガスの漏れ出しを抑制しやすくなっている。さらに、上記境界部に混合ガスから水素を取り出すことができる複数の水素透過部を設けることで、単位時間当たりに分離又は取り出すことができる水素の収量を増加させることができる。この発明は、日本国特願２０２４－０８２０６３を基礎とする発明である。

　小型化という観点から、水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量が、２．５×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上であることが好ましい。ここで、水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量とは、１つの水素分離ユニットから単位時間（１分）当たり取り出せる水素の量を、この水素分離ユニットの体積（より具体的には、混合ガスが供給される収容室の体積及び水素を分離して取り出す収集室の体積の合計値）で除した数値をいう。より効率的に水素を取り出すという観点からは、水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量は大きい方がよい。水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量は、好ましくは３×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上、より好ましくは４×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上、さらに好ましくは５×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上とする。一方、水素分離ユニットの形状やその制約もあるため、水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量は、一般的には５×１０^－４（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以下となる。

　特許文献１に記載された水素分離装置は、収容室と収集室とを隔てる境界部に水素透過部を設けてはおらず、収容室内に複数の膜モジュール（いわば複数の収集室）を備える設計であるため、装置の小型化をすることが容易ではなかった。このため、複数の膜モジュール（複数の収集室）を含む収容室の単位体積当たりの水素透過量の上限は、２．２×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）程度であった。これに対して、本発明では、小型化の設計を実現できたため、水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量を大きくすることができる、ひいては水素透過効率を上げることができる。

　本発明の水素分離装置の水素透過部は、収容室の混合ガスから水素を吸蔵し、これを取集室へと透過する役目を有している。このため、水素の取り出し時間が長くなる、取り出す作業を繰り返すと、水素透過部は、徐々に劣化し、最終的には水素取り出し機能を奏することができなくなる。具体的には、水素透過部は、バナジウム又はバナジウム合金で形成された薄膜を用いることが好ましいが、こうした薄膜は、水素の取り出しを連続的又は断続的に行うことによって、最終的には膜が破れる等して、水素透過機能が失われる。そこで、本発明の水素分離装置においては、水素分離ユニットが交換可能となっていることが好ましい。

　本発明においては、水素分離ユニットの境界部に複数の水素透過部を溶接により接合しているため、水素透過部それぞれを交換するよりも、水素分離ユニット自体を交換する方がより効率的となる。そして、水素透過部の水素透過機能が失われた場合に、該当する水素透過部ごとに交換するのではなく、水素分離ユニット自体を交換するという観点から、本発明の水素分離装置には、水素を含む混合ガスから水素を分離する場合における好ましい運転条件が存在する。具体的には、本発明においては、水素透過部にかかる圧力が絶対圧２００ｋＰａ以下とすることが好ましい。すなわち、水素透過部にかかる混合ガスの圧力が絶対圧２００ｋＰａ以下と制御されるように水素分離装置を運転することが好ましい。絶対圧は、装置の適宜の箇所（例えば配管）に従来公知の圧力センサを設置して測定することができる。

　一般的に、混合ガス中の水素濃度が同一である場合、水素透過部にかける混合ガスの圧力を大きくした方が取り出せる水素の量は大きくなる。しかしながら、混合ガスの圧力を大きくすると水素透過部に係る負担が大きくなり、水素透過部の水素透過機能が失われる確率は高くなる。水素透過部にバナジウム又はバナジウム合金で形成された薄膜を用いる場合を例にとると、混合ガスの圧力を大きくすると、薄膜が破損又は破れやすくなり、より早い段階で水素透過機能が失われることになる。そこで、本発明の水素分離装置においては、水素透過部にかかる混合ガスの圧力を相対的に低くして、水素透過部への負担を小さくすることで、水素透過部の交換ひいては水素分離ユニットの交換頻度を低くすることが好ましい。

　上述のとおり、本発明においては、水素透過部にかかる混合ガスの圧力を相対的に小さくして水素分離ユニットの交換頻度を低くすることで、水素分離装置の安定運転が確保しやすくなる。もっとも、水素透過部にかかる混合ガスの圧力を相対的に小さくすることは、水素透過部から取り出せる水素の量が相対的に小さくなることを意味する。そこで、本発明においては、境界部に複数の水素透過部を設置して、合計値として、水素透過量が十分となるように水素分離装置を設計する。具体的には、複数の水素透過部として、境界部に２箇所以上の水素透過部を設けることが好ましい。水素透過部の数を多くすることで取り出す水素の量を増やすことができるため、水素透過部の数は、より好ましくは３箇所以上、さらに好ましくは５箇所以上、特に好ましくは７箇所以上、最も好ましくは１０箇所以上とする。一方、収容室、収集室及び境界部の大きさの関係から、一般的には、水素透過部の数は３００箇所以下とする。

　本発明の水素分離装置に用いる水素分離ユニットは、境界部に複数の穴が設けられ、水素透過部がこれら複数の穴をふさぐように薄膜として設けられ、薄膜の端部が前記境界部に溶接されていることが好ましい。このような水素分離ユニットの具体例を以下説明する。

　［第１実施形態］
　（水素分離ユニット）
　図１は、第１実施形態に係る水素分離ユニット１００の一例を示す斜視図である。図２は、図１に示す水素分離ユニット１００を図１中のＡで示す矢印の方向から見たＡ－Ａ断面図（垂直方向の断面）である。図３は、図１に示す水素分離ユニット１００を図１中のＡ１で示す矢印の方向から見たＡ１－Ａ１断面図（垂直方向の断面）である。図４は、図２の四角点線枠の部分の拡大図である。図５は、図１に示す水素分離ユニット１００の収容室の上蓋を外した状態を示す斜視図である。

　水素分離ユニット１００は略円盤形状の外観を有している。水素分離ユニット１００の内部構造は、混合ガスが供給される収容室１１０と、水素を分離して取り出す収集室１２０とが、境界壁１４０及びリング１７０ａ～１７０ｇで構成される境界部をもって隔てて設けられている構成となっている。境界部についてより具体的に説明すると、境界壁１４０には複数（７個）の穴が設けられると共に、境界壁１４０の一方の面（図２～４では上面）かつ各穴の外周の縁には、溶接によってリング１７０ａ～１７０ｇが接合されている。境界壁１４０及びリング１７０ａ～１７０ｇによって、境界部が構成されることになる。そして、リング１７０ａ～１７０ｇにおいて、境界壁１４０と接合されていない内周側の領域に、各穴をふさぐように複数の水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（薄膜）が溶接によって接合されている。ここで、図２、図３では、作図の便宜上、水素透過部１３０ａ～１３０ｇと、境界壁１４０との厚さが同一に描かれているが、実際には、水素透過部１３０ａ～１３０ｇは後述するように薄膜なので、図４に示すように、境界壁１４０の厚さの方が、水素透過部１３０ａ～１３０ｇの厚さよりも大きくなっている。

　図２、３、４に示すように、水素透過部１３０ａ～１３０ｇの端部は、リング１７０ａ～１７０ｇを介して境界壁１４０と溶接されている。境界壁１４０と同じ材質で形成されたリング１７０ａ～１７０ｇは境界壁１４０に溶接によって接合されており、リング１７０ａ～１７０ｇの内周側の境界壁１４０に溶接されていない部分に、水素透過部１３０ａ～１３０ｇが載せられている。そして、リング１７０ａ～１７０ｇと水素透過部１３０ａ～１３０ｇとが溶接されている。リング１７０ａ～１７０ｇに水素透過部１３０ａ～１３０ｇが溶接されることによって、境界部の各穴がふさがれている。

　収容室１１０には、混合ガスを導入するための供給管１５０と、混合ガスから水素を取り出した後に排出されるガスを排出するための排出管１５１とが設置され、収集室１２０には、水素ガスを取り出すための収集管１６０が設けられている。

　収容室１１０、収集室１２０の筐体はステンレスで形成されている。混合ガスを収容室１１０で満たし、水素を収集室１２０で満たした場合において、気体の漏れを抑制し、機械的強度を確保するために、収容室１１０及び収集室１２０の筐体は十分な厚みを有している。境界壁１４０もステンレスで形成されており、上記と同様の理由から、気体の漏れや機械的強度を確保できる程度の厚みを有している。リング１７０ａ～１７０ｇもステンレスで形成されている。供給管１５０、排出管１５１、及び収集管１６０もステンレス管としている。

　水素透過部１３０ａ～１３０ｇは、円盤状の薄膜として形成されている。この円盤状の薄膜は、第５族元素を含有する金属膜であることが好ましい。これは、第５族元素を含有する金属膜は、混合ガスから水素を選択的に分離、透過させることができるという優れた特性を有するからである。そして、第５族元素として、バナジウム、ニオブ、又はタンタルからなる群から選択される少なくとも一つを用いることが好ましく、このうちバナジウム（純バナジウム）を用いることがさらに好ましい。バナジウムに代表される第５族元素、特にいわゆるバナジウム族元素は化学的性質がよく似ているところ、バナジウムは水素を透過する性質を有するので、バナジウム以外の第５族元素、特にバナジウム族元素も同様の性質を有している。また、本発明においては、金属膜に第５族元素を用いるが、第５族元素は上述のとおり科学的性質がよく似ているので、これらを併用してもよい。例えば、バナジウムと、ニオブ、タンタルを共存させてもよいし、それらの合金としてもよい。

　さらに、水素透過部１３０ａ～１３０ｇとして用いる金属膜には、第５族元素以外の元素を含有させてもよい。このような元素を含有させることで、金属膜に種々の特性を付与しやすくなる。このような元素としては、鉄（Ｆｅ）、ルテニウム（Ｒｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）等を挙げることができる。これらの合金元素を用いると、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）に剛性を付与しやすくなり、負荷する水素圧力を高めても合金中の水素固溶度（水素溶解度とも呼ぶ）を抑制でき、耐水素脆性の改善に寄与しやすくなる。第５族元素以外の元素の含有量は、各元素、それぞれ通常０．１原子％以上、好ましくは１原子％以上とする。この範囲とすれば、上記説明した特性を金属膜中に付与しやすくなる。一方、第５族元素以外の元素の含有量は、各元素、それぞれ通常５０原子％以下、好ましくは４０原子％以下、より好ましくは１１原子％以下とする。この範囲とすれば、第５族元素を用いるメリットを減ずることなく、必要な特性を付与しやすくなる。

　水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）中の第５族元素やその他の元素の含有量は以下の方法で分析することができる。すなわち、ＥＤＳやＷＤＳなどを搭載した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ／ＥＤＳ／ＷＤＳ）もしくは電界放出形走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ／ＥＤＳ／ＷＤＳ）を用いて、適宜分析条件を設定することで含有元素の種類や組成を分析することができる。

　水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）の厚さは、ここでは０．０５ｍｍ以上としている。水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）は、一般的には、厚くなればなるほど機械的強度を大きくしやすくなるので、膜が破断等しにくくなり、長期間、長寿命で良好に水素を透過させやすくなる。一方、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）を厚くすると、単位時間あたりに透過できる水素量は小さくなる傾向にある。このため水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）は適宜の厚さに制御する必要がある。以上の観点から、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）は、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上、特に好ましくは０．５ｍｍ以上、一方、通常５ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下とする。水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）の厚さは、その厚さに応じて、指金、ノギス、マイクロメータ、３Ｄ形状測定機等公知の測定装置を用いて測定すればよい。

　本発明においては、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）のビッカース硬度を８０ＨＶ以上とすることが好ましい。この範囲とすれば、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）を柔らかくして、靭性を確保しやすくなる。一方、水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）を硬くして、機械的強度を確保する観点からは、ビッカース硬度は、好ましくは１００ＨＶ以上、より好ましくは１２０ＨＶ以上、特に好ましくは１３０ＨＶ以上、最も好ましくは１５０ＨＶ以上とする。水素透過部１３０ａ～１３０ｇ（水素分離膜）に第５族元素を含有する金属（第５族元素、特にバナジウム族元素の化学的性質がよく似ていることは上述のとおりである。）を用いる場合、ビッカース硬度は一般的には５００ＨＶ以下、通常３００ＨＶ以下となる。ビッカース硬度は、市販されているビッカース硬度計（例えば、マイクロビッカース硬さ試験機（例えば、株式会社ミツトヨのＨＭ－１００シリーズ））を用いて測定すればよい。

　水素透過部１３０ａ～１３０ｇの端部は、境界壁１４０に接合されたリング１７０ａ～１７０ｇに溶接によって接合されている。溶接の方法としては、特に制限はなく、第５族元素を含有する水素分離膜を水素透過部１３０ａ～１３０ｇとして用いる場合は、この水素分離膜とリング１７０ａ～１７０ｇの素材とが良好に接続等できるような溶接方法を選択すればよい。リング１７０ａ～１７０ｇの幅は、境界壁１４０及び水素透過部１３０ａ～１３０ｇとの接合を確保できるように適宜選択すればよい。もっとも、リング１７０ａ～１７０ｇは水素の取り出しに寄与しないので、水素透過部１３０ａ～１３０ｇの大きさ（面積）を不必要に小さくしないことが好ましい。この観点から、円盤状の水素透過部１３０ａ～１３０ｇとリング１７０ａ～１７０ｇとの接触領域は、円盤状の水素透過部１３０ａ～１３０ｇの外周付近において、円盤状の水素透過部１３０ａ～１３０ｇの直径の２％以上とするのが好ましく、５％以上とすることがより好ましい一方、円盤状の水素透過部１３０ａ～１３０ｇの直径の１５％以下とすることが好ましく、１０％以下とすることがより好ましい。

　溶接の方法は特に制限はない。第５族元素を含有する水素分離膜を水素透過部１３０ａ～１３０ｇとして用いる場合は、この水素分離膜とリング１７０ａ～１７０ｇの素材との接合部を融点以上の温度に加熱して接合することで溶接が完成する。溶接方法に制限はないものの、工業的な観点から、電子ビーム溶接、レーザー溶接、ＴＩＧ溶接を用いることが好ましい。このうち電子ビーム溶接を用いる場合は、溶接を真空状態で行うことが好ましい。真空中で溶接することにより、溶接部への不純物の混入を抑制しやすくなる。レーザー溶接を用いる場合は、高精度で高密度な溶接を実現する観点から、固体レーザーを用いることがより好ましく、ファイバーレーザーを用いたファイバー溶接を用いることが好ましい。また、ＴＩＧ溶接は、工業的に工数がかからず低コスト、簡易に溶接ができるメリットがある。

　（水素分離装置）
　次いで、水素分離ユニット１００を備える水素分離装置について説明する。水素分離ユニット１００は、後述するように加熱して用いられることが好ましいので、ヒーター内に設置し、供給管１５０を外部の混合ガス供給装置（不図示）に接続し、排出管１５１を外部の排ガス収集タンク（不図示）に接続し、収集管１６０を外部の貯蔵タンク（不図示）に接続する。この状態で水素分離装置として機能する。以下、この水素分離装置の運転について、具体的には混合ガスから水素を取り出す方法の一例を説明する。図６は、混合ガスから水素を取り出す方法の一例を説明する図である。ここでは、水素透過部１３０ａ～１３０ｇに第５族元素を含有する金属膜を用いることを前提としている。

　まず、開始の段階において、ヒーターを稼働させ、水素分離ユニット１００を加熱して、水素分離ユニットを所定の温度まで昇温させる（ステップＳ０）。これは、第５族元素を含有する金属膜に水素分離機能を発揮させるためには、これを加熱（例えば３００～４００℃）にすることが好ましいからである。次いで、図示しない外部の混合ガス供給装置から送られてきた混合ガスを、供給管１５０を通して収容室１１０に流入させる（ステップＳ１）。

　収容室１１０に混合ガスが流入して収容室１１０を所定の圧力になると、混合ガスに含まれる水素が、水素透過部１３０ａ～１３０ｇを透過して収集室１２０に移動する。これにより、混合ガスから水素が分離される（ステップＳ２）。より詳細には、収容室１１０に流入した混合ガスに含まれる水素の全部または一部は、水素透過部１３０ａ～１３０ｇである、第５族元素を含有する金属膜を透過して収集室１２０に移動する。そして、水素が分離された後の残りの混合ガスは、排出管１５１を通って外部の排ガス収集タンク（不図示）に送られる（ステップＳ３）。上述のとおり、本発明においては、水素透過部１３０ａ～１３０ｇにかかる圧力を絶対圧２００ｋＰａ以下に制御して運転することが好ましい。このような制御を行うことで、単位体積当たりの水素透過量（単位時間当たりに分離又は取り出すことができる水素の収量）を確保しつつも、水素分離ユニット１００の交換寿命の長くすることができるようになる。

　一方、収集室１２０内へ取り出された水素は、収集管１６０を通って外部に送られる（ステップＳ４）。そして、図示しない外部の貯蔵タンクに分離された水素が回収される。

　第１実施形態によれば、水素透過部１３０ａ～１３０ｇは７か所あるところ、これらが、リング１７０ａ～リング１７０ｇに溶接されて、境界部（境界壁１４０及びリング１７０ａ～１７０ｇで構成される境界部）と接合されているため、接合されている部分での気体の漏洩やリークが発生しにくくなり、水素透過部１３０ａ～１３０ｇの端部からの混合ガスの収集室１２０への漏れ出しや、水素ガスの収容室１１０への漏れ出し（逆流）を抑制しやすくなる。また、境界壁１４０に複数（７個）の穴を形成し、各穴をふさぐようにして水素透過部１３０ａ～１３０ｇを設置しているので、水素分離ユニット１００を小型化しやすくなる。そして、以上を前提として水素透過部１３０ａ～１３０ｇは７か所あるので、水素分離ユニット１００全体の水素取り出し量を多くすることができる。さらに、その副次的な効果として、水素分離ユニット１００を長期間、安定的に運用することが可能となる。すなわち、水素分離ユニット１００全体の水素取り出し量を多くすることができるので、混合ガスから水素を分離するために必要となる収容室１１０内の圧力をそれほど大きくする必要がない。より具体的には、水素透過部１３０ａ～１３０ｇにかかる圧力を絶対圧２００ｋＰａ以下とすることができる。その結果、水素透過部１３０ａ～１３０ｇとして用いている第５族元素を含有する金属膜にかかる負荷（圧力）を低減できるため、各金属膜が破損しにくくなる。これは、水素分離ユニット１００の交換頻度が下がることを意味し、水素分離ユニット１００を長期間、安定的に運用することを可能とする。ここで、圧力の絶対圧は、配管（供給管１５０）に設置された圧力センサ（不図示）を用いて測定する。

　特に、第１実施形態においては、水素透過部１３０ａ～１３０ｇが溶接で境界部（より具体的には境界部を構成するリング１７０ａ～リング１７０ｇ）と接合されているために、第一義的には、水素透過部１３０ａ～１３０ｇを一つ一つ交換することは想定されていない。すなわち、水素透過部が破損等して水素透過機能が失われた場合は、第一義的には、水素分離ユニット１００を交換することが想定されている。したがって、水素分離ユニット１００の交換頻度を下げること、換言すれば、水素分離ユニット１００を長期間、安定的に運用することが好ましい。このため、水素分離装置の運転条件（水素透過部に負荷がかからない状態で運転する条件）の設定を、上述したように制御することが好ましい。

　［第２実施形態］
　（水素分離ユニット）
　図７は、第２実施形態に係る水素分離ユニット２００の一例を示す斜視図である。図８は、図７に示す水素分離ユニット２００を図７中のＢで示す矢印の方向から見たＢ－Ｂ断面図（垂直方向の断面）である。図９は、図７に示す水素分離ユニット２００を図７中のＢ１で示す矢印の方向から見たＢ１－Ｂ１断面図（垂直方向の断面）である。図１０は、図７に示す水素分離ユニット２００の上部の収集室の上蓋を含む上部（上部の１／３）を外した状態を示す斜視図である。

　本発明で用いられる水素分離ユニットは、混合ガスが供給される収容室と、水素を分離して取り出す収集室と、上記収容室と上記収集室とを隔てる境界部と、を有していればよく、さらなる要素を付加してもよい。第２実施形態は、第１実施形態の水素分離ユニットに、収集室をさらに付け加えた例である。具体的には、収容室の上下に収集室を設置し、収容室を二つの収集室で上下から挟んだ形態を有する水素分離ユニットとなっている。ここで、図８、図９では、作図の便宜上、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ（一部不図示。以下も同様とする。）及び２３２ａ～２３２ｇと、境界壁２４１、２４２との厚さが同一に描かれているが、第１実施形態と同様に、実際には、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ及び２３２ａ～２３２ｇは薄膜なので、境界壁２４１、２４２の厚さの方が、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ及び２３２ａ～２３２ｇの厚さよりも大きくなっている（図４参照）。この実施形態においては、境界壁２４１及びリング２７１ａ～２７１ｇ（一部不図示。以下も同様とする。）によって第１の境界部（上方の境界部）が構成されており、境界壁２４２及びリング２７２ａ～２７２ｇによって、第２の境界部（下方の境界部）が構成されている。

　水素分離ユニット２００は略円盤形状の外観を有している。水素分離ユニット２００は、混合ガスが供給される収容室２１０の上下にそれぞれ水素を分離して取り出す収集室２２１、２２２があり、収容室２１０と収集室２２１とが境界壁２４１を隔てて設けられており、収容室２１０と収集室２２２とが境界壁２４２を隔てて設けられている。そして、境界壁２４１に複数（７個）の穴が設けられて、これら複数の穴をふさぐように、リング２７１ａ～２７１ｇを介して複数の水素透過部２３１ａ～２３１ｇが薄膜として設けられる。さらに、水素透過部２３１ａ～２３１ｇの端部は、溶接によって境界部（第１の境界部）を構成するリング２７１ａ～２７１ｇに接合されている。同様に、境界壁２４２に複数（７個）の穴が設けられて、これら複数の穴をふさぐように、リング２７２ａ～２７２ｇを介して複数の水素透過部２３２ａ～２３２ｇが薄膜として設けられる。さらに、水素透過部２３２ａ～２３２ｇの端部は、溶接によって境界部（第２の境界部）を構成するリング２７２ａ～２７２ｇに接合されている。

　水素分離ユニット２００の収容室２１０には、混合ガスを導入するための供給管２５０と、混合ガスから水素を取り出した後に排出されるガスを排出するための排出管２５１とが設置され、収集室２２１には、水素ガスを取り出すための収集管２６１が設けられている。同様に、収集室２２２には、水素ガスを取り出すための収集管２６２が設けられている。

　収容室２１０、収集室２２１、２２２の筐体の材質は厚み、供給管２５０、収集管２６１、２６２の材質、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ、２３２ａ～２３２ｇの形状や材質等については、第１実施形態と同様とすればよい。リング２７１ａ～２７１ｇ、２７２ａ～２７２ｇと、境界壁２４１、２４２との位置関係、リング２７１ａ～２７１ｇ、２７２ａ～２７２ｇと、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ、２３２ａ～２３２ｇとの位置関係等も第１実施形態と同様とすればよい。同様に、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ、２３２ａ～２３２ｇの端部の溶接も第１実施形態と同様とすればよい。

　（水素分離装置）
　次いで、水素分離ユニット２００を備える水素分離装置について説明する。第１実施形態と同様に、水素分離ユニット２００はヒーター内に設置される、次いで、供給管２５０を外部の混合ガス供給装置（不図示）に接続し、排出管２５１を外部の排ガス収集タンク（不図示）に接続し、収集管２６１、２６２をそれぞれ外部の貯蔵タンク（不図示）に接続する。この状態で水素分離装置として機能する。以下、この水素分離装置の運転について、具体的には混合ガスから水素を取り出す方法の一例について、図６を用いて説明する。ここでは、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ、２３２ａ～２３２ｇは、第１実施形態と同様に、第５族元素を含有する金属膜を用いることを前提としている。

　まず、開始の段階において水素分離ユニット２００を加熱して、水素分離ユニットを所定の温度まで昇温させる（ステップＳ０）。この点は第１実施形態と同様である。次いで、図示しない外部の装置等から送られてきた混合ガスを、供給管２５０を通して収容室２１０に流入させる（ステップＳ１）。

　収容室２１０に混合ガスが流入して収容室２１０を所定の圧力になると、混合ガスに含まれる水素は、境界壁２４１に設けられた水素透過部２３１ａ～２３１ｇを透過して収集室２２１に移動すると共に、境界壁２４２に設けられた水素透過部２３２ａ～２３２ｇを透過して収集室２２２に移動する。これにより、混合ガスから水素が分離される（ステップＳ２）。より詳細には、収容室２１０に流入した混合ガスに含まれる水素の全部または一部は、水素透過部２３１ａ～２３１ｇである、第５族元素を含有する金属膜を透過して収集室２２１に移動する。加えて、収容室２１０に流入した混合ガスに含まれる水素の全部または一部は、水素透過部２３２ａ～２３２ｇである、第５族元素を含有する金属膜を透過して収集室２２２に移動する。そして、水素が分離された後の残りの混合ガスは、排出管２５１を通って外部に送られる（ステップＳ３）。上述のとおり、本発明においては、水素透過部２３１ａ～２３１ｇ、２３２ａ～２３２ｇにかかる圧力を絶対圧２００ｋＰａ以下に制御して運転することが好ましい。このような制御を行うことで、単位体積当たりの水素透過量（単位時間当たりに分離又は取り出すことができる水素の収量）を確保しつつも、水素分離ユニット２００の交換寿命の長くすることができるようになる。ここで、圧力の絶対圧は、配管（供給管２５０）に設置された圧力センサ（不図示）を用いて測定する。

　一方、収集室２２１内へ取り出された水素は、収集管２６１を通って外部に送られる（ステップＳ４）。そして、図示しない外部の貯蔵タンク等に分離された水素が回収される。同様に、収集室２２２内へ取り出された水素は、収集管２６２を通って外部に送られる（ステップＳ４）。そして、図示しない外部の貯蔵タンク等に分離された水素が回収される。

　第２実施形態は、基本的な構成は第１実施形態と同様ではあるので、第１実施形態と同様の作用機能を有する。加えて、第２実施形態においては、収容室２１０の上下に境界壁２４１、２４２を設けて水素が収容室２１０の上方及び下方の両者から収集室２２１、２２２に取り出される構成を採用している。これによって、取り出すことができる水素の量をより多くすることができる。

　［第３実施形態］
　（水素分離ユニット）
　本発明においては、水素分離ユニットの境界部に複数の穴が設けられ、円筒に形成された複数の水素透過部が、その円筒の側面を上記複数の各穴の内周に接するようにして、境界部に挿通されて溶接されているようにすることも好ましい。このような構造を採用することで、水素の透過量を増やしやすくなる一方で、水素分離ユニットひいては水素分離装置を小型化しやすい。以下、この設計を利用した実施形態の一例を説明する。

　図１１は、第３実施形態に係る水素分離ユニット３００の一例を示す斜視図である。図１２は、図１１に示す水素分離ユニット３００を図１１中のＣで示す矢印の方向から見たＣ－Ｃ断面図（垂直方向の断面）である。図１３は、図１１に示す水素分離ユニット３００から、筒状に形成された複数の水素透過部３３０が溶接された境界壁３４０を取り出した様子を示す斜視図である。なお、図１３では水素透過部３３０は７本しか図示されていないが、実際には紙面の奥側に３本が存在しており、水素透過部３３０は合計１０本設置されている（この点は、後述する図１６でも同様である。）。図１４は、図１２の点線で囲んだ部分を拡大して示した断面図である。この実施形態においては、境界壁３４０が境界部となっている。

　水素分離ユニット３００は、略円柱状の外観を有している。水素分離ユニット３００の内部は、混合ガスが供給される収容室３１０と、収集室３２０とが境界壁３４０で隔てられる構造となっている。そして、一端（底面）をふさがれた円筒形状の水素透過部３３０ａは、他端（上端）を境界壁３４０に設けられた穴に挿通され、円筒の上端の側面が接合部３７０ａを介して境界壁３４０に溶接され、接合されている。同様に、一端（底面）をふさがれた円筒形状の水素透過部３３０ｂは、他端（上端）を境界壁３４０に設けられた穴に挿通されて、円筒の上端の側面が接合部３７０ｂを介して境界壁３４０に溶接され、接合されている。そして、この構造は、水素透過部３３０ｃ～３３０ｇにおいても同様となっている。すなわち、一端がふさがれ、他端は開放されている筒状の水素透過部３３０ａ～３３０ｇが、その他端側の外周面を境界壁３４０に形成された複数の穴の内周に接するようにして、境界壁３４０に挿通されて溶接によって接合されている。

　水素分離ユニット３００の収容室３１０には、混合ガスを導入するための供給管３５０と、混合ガスから水素を取り出した後に排出されるガスを排出するための排出管３５１とが設置され、収集室３２０には、水素ガスを取り出すための収集管３６０が設けられている。

　収容室３１０及び収集室３２０の筐体、すなわち水素分離ユニット３００の筐体の材質や厚み、境界壁３４０の材質や厚み、供給管３５０、排出管３５１、収集管３６０の材質、水素透過部３３０ａ～３３０ｇの材質については、第１実施形態と同様とすればよい。同様に、水素透過部３３０ａ～３３０ｇの境界壁３４０への溶接の方法も第１実施形態と同様とするか又はこれに倣ってもよい。

　もっとも、第３実施形態と、第１、２実施形態との大きな相違点は、水素透過部３３０の形状にある。第１、２実施形態では円盤状の薄膜を利用したが、第３実施形態では、一端がふさがれ、他端が開放されている円筒（筒状）の水素透過部３３０を用いる。ここで、筒状の肉厚は、後述する筒状の形状の形成のし易さ、水素透過性能等で考慮し、通常０．０５ｍｍ、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上、特に好ましくは０．５ｍｍ以上、一方、通常５ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下とする。

　第３実施形態の水素透過部３３０の製造方法は特に制限はない。図１５は、第３実施形態に用いる水素透過部３３０の製造工程の一例である。まず、平板状の薄膜（好ましくは、第５族元素を含有する金属膜）を準備し（工程（ａ））、これを筒の形に丸めて加工し（工程（ｂ））、筒の側面の端部を溶接し（工程（ｃ））、筒形状を完成させる（工程（ｄ））。次いで、底面をふさぎ（工程（ｅ））、底面と側面とを溶接することで（工程（ｆ））、完成させる（工程（ｇ））。

　第３実施形態において水素透過部３３０を境界壁３４０に溶接する製造方法も特に制限はなく、第１実施形態と同様とするか又はこれに倣ってもよい。図１６は、第３実施形態における水素透過部３３０を境界壁３４０に溶接する製造工程の一例である。上記説明した製造工程で製造された、一端はふさがれており他端は開放された筒状の形状を有する水素透過部３３０を１０本準備し（図１６では１０本のうち７本のみを図示している。）、それぞれの水素透過部３３０の他端を境界壁３４０に挿通する（工程（ａ））。ついて挿通した部分を溶接する（工程（ｂ））。

　第３実施形態において、水素透過部３３０の表面に水素を解離する作用を有する触媒を存在させてもよい。このような触媒を存在させることで、水素透過部３３０の表面に接して水素分子が水素原子に解離しやすくなり、水素透過性を上げやすくなる。このような触媒としては、上記作用を奏するものであれば特に制限はないが、例えば、パラジウム銀（Ｐｄ－２５％Ａｇ）を挙げることができる。また触媒を水素透過部３３０の表面に存在させる方法として、スパッタリング法、蒸着法、ＣＶＤ法（化学気相成長法）等を挙げることができるが、工業的な観点からは、スパッタリング法を用いることが好ましい。そして、触媒は薄膜の状態で水素透過部３３０の表面に存在することが好ましい。上記では、パラジウム銀（Ｐｄ－２５％Ａｇ）を触媒として使用したが、例えば、パラジウム銅（Ｐｄ－Ｃｕ）、パラジウム金（Ｐｄ－Ａｕ）、パラジウム（Ｐｄ）を用いることもできる。

　触媒を薄膜の状態で水素透過部３３０の表面に存在させる場合、当該表面の全面に触媒を存在させればよい。もっとも、溶接部は水素透過には強度的に弱い可能性がある。また、溶接部が上記触媒と水素透過部の元素の複雑な組成になると、予想できない不具合が発生する可能性もある。これらの観点から、溶接部には触媒を存在させないようにしてもよい。触媒は水素を解離する作用を有するので、溶接部に触媒を存在させると、溶接部で水素を解離が促進され、その結果溶接部が水素脆化しやすくなる場合がある。このような場合は、溶接部をさけて、触媒を水素透過部３３０の表面に存在させればよい。

　図１７は、第３実施形態における水素透過部３３０の表面に触媒を施した状態を示す模式図である。薄い板状の水素透過部３３０を筒状に形成し、溶接部３８０で接合することによって、円筒状の水素透過部３３０が形成され、一端（底面）を、水素透過部３３０を形成する材料と同じ材料の円盤でふさいで溶接することで、水素透過量を確保しやすくなる。この場合に、溶接部３８０を避けて触媒３９０の薄膜を設けることで、上記説明した水素透過部３３０の破壊等を抑制しやすくなる。以上、触媒に関して第３実施形態を用いて説明したが、水素を解離する作用を有する触媒を水素透過部表面に存在（付与）させた方がよいことは、第１、第２実施形態においても同様である。また、ここでは、円筒状の水素透過部３３０の一端を、水素透過部３３０を形成する材料と同じ材料（材質）の円盤でふさいで溶接したが、この円盤の材質等は制限されない。例えば、円盤の材質として、鉄（Ｆｅ）やＳＵＳ等の材料を用いてもよい。なお、円盤の材質として鉄（Ｆｅ）やＳＵＳ等の水素透過能がない材料を用いる場合、その表面に触媒３９０を設ける必要はない。

　（水素分離装置）
　次いで、水素分離ユニット３００を備える水素分離装置について説明する。第１、２実施形態と同様に、水素分離ユニット３００はヒーター内に設置される、次いで、供給管３５０を外部の混合ガス供給装置（不図示）に接続し、排出管３５１を外部の排ガス収集タンク（不図示）に接続し、収集管３６０を外部の貯蔵タンク（不図示）に接続する。この状態で水素分離装置として機能する。以下、この水素分離装置の運転について、具体的には混合ガスから水素を取り出す方法の一例について、図６を用いて説明する。ここでは、水素透過部３３０ａ～３３０ｇ（及び不図示の３つの水素透過部３３０）の素材としては、第１、２実施形態と同様に、第５族元素を含有する金属膜を用いることを前提としている。

　まず、開始の段階において水素分離ユニット３００を加熱して、水素分離ユニットを所定の温度まで昇温させる（ステップＳ０）。この点は第１、２実施形態と同様である。次いで、図示しない外部の装置等から送られてきた混合ガスを、供給管３５０を通して収容室３１０に流入させる（ステップＳ１）。

　収容室３１０に混合ガスが流入して収容室３１０を所定の圧力になると、混合ガスに含まれる水素は、境界壁３４０に設けられた、一端がふさがれており他端が開放された円筒形状の水素透過部３３０ａ～３３０ｇ（及び不図示の３つの水素透過部３３０）を透過して収集室３２０に移動する。これにより、混合ガスから水素が分離される（ステップＳ２）。より詳細には、収容室３１０に流入した混合ガスに含まれる水素の全部または一部は、第５族元素を含有する金属膜である水素透過部３３０ａ～３３０ｇ（及び不図示の３つの水素透過部３３０）を透過して収集室３２０に移動する。そして、水素が分離された後の残りの混合ガスは、排出管３５１を通って外部に送られる（ステップＳ３）。上述のとおり、本発明においては、水素透過部３３０ａ～３３０ｇ（及び不図示の３つの水素透過部３３０）にかかる圧力を絶対圧２００ｋＰａ以下に制御して運転することが好ましい。このような制御を行うことで、単位体積当たりの水素透過量（単位時間当たりに分離又は取り出すことができる水素の収量）を確保しつつも、水素分離ユニット３００の交換寿命の長くすることができるようになる。ここで、圧力の絶対圧は、配管（供給管３５０）に設置された圧力センサ（不図示）を用いて測定する。

　一方、収集室３２０内へ取り出された水素は、収集管３６０を通って外部に送られる（ステップＳ４）。そして、図示しない外部の貯蔵タンク等に分離された水素が回収される。

　第３実施形態においては、水素透過部３３０は、底面（一端）をふさぐ一方上面（他端）は開放した円筒形状とされている。その結果、水素透過部３３０の表面積を相対的に大きくすることができるため、水素取り出し量をさらに大きくすることができる。第３実施形態では水素透過部を１０本（図示しているのは７本）用いているが、その数をさらに増やせば、さらに水素取り出し量を増加させることができる。

　［変形例］
　以上、本発明の好適な実施形態を例示して説明したが、本発明の技術的範囲は、上述した実施形態に記載の範囲には限定されない。上記各実施形態には、多様な変更又は改良を加えることが可能である。

　そのような一例として、水素透過部の変形例がある。上記各実施形態では水素透過物が、金属膜で形成される例について説明したが、水素透過部は多孔質の基材に第５族元素を含有する金属を付着させた形態を有してもよい。このような形態を有する水素透過部について特に限定はされない。例えば、論文（Ｓｔｅｆａｎｏ　Ｆａｓｏｌｉｎらの“Ｈｙｄｒｏｇｅｎ　ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ　ｂｙ　ｔｈｉｎ　ｖａｎａｄｉｕｍ－ｂａｓｅｄ　ｍｕｌｔｉ－ｌａｙｅｒｅｄ　ｍｅｍｂｒａｎｅｓ”，ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ　ＪＯＵＲＮＡＬ　ＯＦ　ＨＹＤＲＯＧＥＮ　ＥＮＥＲＧＹ　４３（２０１８）３２３５－３２４３）で説明されている、多孔質アルミナ上に総厚さ７ｍｍ未満の緻密で結晶性のＰｄ／Ｖ_９３Ｐｄ_７／Ｐｄ多層膜を製膜した多孔質膜を挙げることができる。

２　第５族元素を含有する金属材料とこの金属材料とは異なる異種金属材料との接合に関する発明
　以下、本発明の一側面に係る発明として、第５族元素を含有する金属材料と、この金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造に関して説明する（以下この項では、上記構造に係る発明を「本発明」という。）。この発明は、日本国特願２０２４－０８２０６４を基礎とする発明である。

（背景技術）
　混合ガス流から水素（Ｈ_２）を分離するための分離技術がある。この分離技術では膜系分離技術を用い、この膜（水素選択膜）としてバナジウム系膜（すなわち、バナジウム又はバナジウム合金系膜）を用いる。そして、バナジウム系膜を異なる金属、好ましくはステンレス鋼にレーザー溶接するろう付け技術が知られている（特許文献３）。

（解決しようとする課題）
　混合ガス流から水素（Ｈ_２）を分離するために、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）などの第５族に属する金属又はこれら金属の合金により形成された水素透過膜を用いる場合、この水素透過膜を水素分離装置側の筐体に取り付ける必要がある。この点について、本発明者らが検討したところ、特許文献３のレーザー溶接を用いたろう付け技術を用いると、溶接による接合部において、ろう材等の不純物がバナジウム等の水素透過膜に溶け込むことが判明した。そして、その結果、水素透過膜を用いて混合ガス流から水素（Ｈ_２）を分離する際に、この不純物が溶け込んだ接合部において水素脆化が発生し、分離時間が長くなると接合部が破壊されることが判明した。

　本発明は、以上の問題点に鑑みて創作されたものであり、良好な水素分離機能を提供できる、第５族元素を含有する金属材料と、当該金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造を提供することを目的とする。

（課題を解決するための手段）
　ところで、特許文献３の比較実験例１では、直接レーザー溶接（ろう材を用いない溶接）がされているところ、接合部に存在する大きな結晶粒子が原因となって、割れや破砕の可能性があるとされている。そして、直接レーザー溶接技術は、バナジウム系膜をステンレス鋼又は他の金属結合部に接合し、シールするのに好適でない、とされている。

　もっとも、本発明者らの検討によれば、特許文献３において直接レーザー溶接技術が好適でないとされているのは、接合部の接合面積が不十分だからであり（特許文献３では、バナジウム系膜の厚さが０．２～０．５ｍｍがより好ましいとされている点を考慮して比較実験例１の断面写真（図５（ｂ））をみると、接合部の幅は２００μｍ以下と考察される。）、結晶粒子の大きさが原因ではないことを見出した。むしろ、本発明者らが検討したところ、接合面積を確保することで、上記不純物の溶け込みによる水素脆化の問題を解消しつつ、水素透過膜の割れや破砕の問題も解消できることを見出した。

　本発明は、第５族元素を含有する金属材料と、当該金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造であって、前記金属材料は水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられ、前記接合部は、前記金属材料と前記異種金属材料とを直接接触させて形成されており、前記接合部における前記金属材料と前記異種金属材料との接触している幅が０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下である、ことを特徴とする。

　また、本発明においては、前記金属材料が金属膜の形態を有することが好ましい。

　また、本発明においては、前記金属膜の厚さが、０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記第５族金属が、バナジウム、ニオブ、又はタンタルからなる群から選択される少なくとも一つであることが好ましい。

　また、本発明においては、前記第５族元素を含有する金属材料が純バナジウム又はバナジウム合金であることが好ましい。

　また、本発明においては、前記異種金属材料が、鋼、ステンレス、ニッケル－クロム－鉄合金からなる群から選択される少なくとも一つであることが好ましい。

（効果）
　良好な水素分離機能を提供できる、第５族元素を含有する金属材料と、当該金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造を提供することができる。

（発明を実施するための形態）
　以下、本発明を実施するための好適な実施形態について説明する。なお、以下の実施形態は、本発明を限定するものではなく、また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。さらに、本発明の要旨の範囲内において、以下の実施形態を適宜変更してもよいことはいうまでもない。

　本発明は、第５族元素を含有する金属材料と、この金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造である。そして、金属材料は水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられる。さらに、接合部は、金属材料と異種金属材料とを直接接触させて形成されており、接合部における金属材料と異種金属材料との接触している幅が０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下である。

　本発明においては、接合部は、金属材料と異種金属材料と接合させるための第三の材料(例えばろう材）を用いることなく、両者を直接接触させて形成されている。このため、上記第三の材料による接合面の汚染や第三の材料の金属材料への溶け込みを抑制しやすくなり、混合ガス等から水素を取り出す際（水素が金属材料を拡散していく際）の水素脆化も起きにくくなる。

　また、本発明では、接触部の面積（金属材料と異種金属材料との接触幅）を確保することで、水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いる金属材料と、異種金属材料とのシール性を確保して、水素や混合ガスの接合部からの漏れや漏洩を防ぎやすくなる。さらには、金属材料と異種金属材料との接合が強固になるので、金属材料が母材となる異種金属材料からはがれにくくなる。その結果、異種金属材料が水素分離装置の筐体の一部となる場合、安定的な水素分離が可能となり、水素分離装置の長時間運転にも用いやすくなる。

　本発明の金属材料は第５族元素を含有する。そして、金属材料は水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられる。これは、第５族元素を含有する金属材料は、混合ガスから水素を選択的に分離、透過させることができるという優れた特性を有するからである。そして、第５族元素として、バナジウム、ニオブ、又はタンタルからなる群から選択される少なくとも一つを用いることが好ましく、このうちバナジウムを用いることがさらに好ましい。バナジウムに代表される第５族元素、特にいわゆるバナジウム族元素は化学的性質がよく似ているところ、バナジウムは水素を透過する性質を有するので、バナジウム以外の第５族元素、特にバナジウム族元素も同様の性質を有している。また、本発明においては、金属膜に第５族元素を用いるが、第５族元素は上述のとおり科学的性質がよく似ているので、これらを併用してもよい。例えば、バナジウムと、ニオブ、タンタルを共存させてもよいし、それらの合金としてもよい。

　さらに、本発明の金属材料には、第５族元素以外の元素を含有させてもよい。このような元素を含有させることで、金属材料に種々の特性を付与しやすくなる。このような元素としては、鉄（Ｆｅ）、ルテニウム（Ｒｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）等を挙げることができる。これらの合金元素を用いると、金属材料（例えば水素分離膜）に剛性を付与しやすくなり、負荷する水素圧力を高めても合金中の水素固溶度（水素溶解度とも呼ぶ）を抑制でき、耐水素脆性の改善に寄与しやすくなる。第５族元素以外の元素の含有量は、各元素、それぞれ通常０．１原子％以上、好ましくは１原子％以上とする。この範囲とすれば、上記説明した特性を金属膜中に付与しやすくなる。一方、第５族元素以外の元素の含有量は、各元素、それぞれ通常５０原子％以下、好ましくは４０原子％以下、より好ましくは１１原子％以下とする。この範囲とすれば、第５族元素を用いるメリットを減ずることなく、必要な特性を付与しやすくなる。

　本発明の金属材料は、水素透過機能を考慮し、第５族元素を含有する金属材料を純バナジウム又はバナジウム合金とすることが好ましい。なお、純バナジウムとは、原則としてバナジウム１００ａｔｍ％の金属材料をいう。ただし、バナジウムに不可避的な不純物が含まれるような金属材料も「純バナジウム」の概念に包含される。

　金属材料中の第５族元素やその他の元素の含有量は以下の方法で分析することができる。すなわち、ＥＤＳやＷＤＳなどを搭載した走査電子顕微鏡（ＳＥＭ／ＥＤＳ／ＷＤＳ）もしくは電界放出形走査電子顕微鏡（ＦＥ－ＳＥＭ／ＥＤＳ／ＷＤＳ）を用いて、適宜分析条件を設定することで含有元素の種類や組成を分析することができる。

　本発明の金属材料は、金属膜の形態を有することが好ましい。この場合、金属膜の厚さは０．０５ｍｍ以上とすることが好ましい。金属膜の厚さは、一般的には、厚くなればなるほど機械的強度を大きくしやすくなるので、破断等しにくくなり、長期間、長寿命で良好に水素を透過させやすくなる。一方、金属膜の厚さを厚くすると、単位時間あたりに透過できる水素量は小さくなる傾向にある。このため、金属膜の厚さは適宜の厚さに制御する必要がある。以上の観点から、金属膜の厚さは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上、特に好ましくは０．５ｍｍ以上、一方、通常５ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下とする。金属膜の厚さは、その厚さの大きさに応じて、指金、ノギス、マイクロメータ、３Ｄ形状測定機等公知の測定装置を用いて測定すればよい。

　本発明の金属材料と異種金属材料とは接合部を有する。「接合部」とは、金属材料と異種金属材料との取り合い部分をいい、金属材料と異種金属材料とをつなぎ合わせた部分をいう。このつなぎ合わせる方法として、特に制限はないものの、本発明では溶接を用いることが好ましい。これにより、接合部を強固に形成しやすくなり、機械的強度の確保、シール性の確保、水素脆化の抑制等を達成しやすくなる。そして、本発明においては、接合部は、金属材料と異種金属材料とを直接接触させて形成されている。このため、溶接は、半田やロウを用いずに行う。

　溶接の方法は特に制限はない。例えば、金属材料と異種金属材料との接合部に機械的圧力を加えて行う圧接法、金属材料と異種金属材料との接合部を融点以上の温度に加熱して接合する融接法がある。このうち、工業的な観点から融接法を用いることが好ましい。また、接合部の機械的強度の確保、シール性の確保、水素脆化の抑制の観点から、融接法のうちの電子ビーム溶接、レーザー溶接、ＴＩＧ溶接を用いることが好ましい。さらに、水素透過膜のような薄板の溶接であることを考慮すると、溶接手法として電子ビーム溶接又はレーザー溶接を用いることがより好ましい。さらに、電子ビーム溶接を用いる場合は真空状態で溶接を行うことが好ましい。真空中で溶接することにより、金属材料又は異種金属材料の酸化を抑制しやすくなるため、接合部の水素脆化が抑制しやすくなる。また、レーザー溶接を用いる場合は、高精度で高密度な溶接を実現する観点から、固体レーザーを用いることがより好ましく、ファイバーレーザーを用いたファイバー溶接を用いることが好ましい。

　溶接を行う際の詳細な条件は、接合部の機械的強度の確保、シール性の確保、水素脆化の抑制の観点から、溶接の際に接合部への不純物は変性物の生成や混入を抑制することを目的として、適宜制御すればよい。

　本発明においては、接合部における金属材料と異種金属材料との接触している幅を、０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下とする。ここで、「金属材料と異種金属材料との接触している幅」とは、金属材料と異種金属材料との接合部の幅と同義であり、本明細書では両者を同義のものとして扱う。また、接合部における金属材料と異種金属材料との接触している幅は、接合部における断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察して求めることが好ましい。

　ここで、接合部とは、上述のとおり、金属材料と異種金属材料との取り合い部分をいい、金属材料と異種金属材料とをつなぎ合わせた部分をいう。実際には、金属材料と異種金属材料とを接触させた上で、上記溶接等を利用してこの接触部分を接合して接合部が形成される。そして、接合部の断面を観察し、両者の接合部の幅を上記数値範囲とする。ここで、接合部の断面を観察するために、本発明の構造を断面が露出するように切断することになる。この切断の方法として、例えば、機械的加工、イオンビーム加工等を用いればよく、より具体的には、機械研磨、ミクロトーム、ＦＩＢ（Ｆｏｃｕｓｅｄ　Ｉｏｎ　Ｂｅａｍ）、イオンポリッシャー（ＣＰ）、液体窒素冷却割断を上げることができる。この中で、断面さらには接合部の様子を良好に観察できる観点から機械加工(ワイヤー放電加工機)後に機械研磨を行うことが好ましい。

　走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いる場合、ＳＥＭによる観察は、接合部が観察視野に入り、接合部の幅を観察できる程度の倍率で行えばよい。またこの観察視野において観察される接合部の幅（金属材料と異種金属材料との境界が目視では確認できない部分）を適宜測定すればよい。走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の装置としては、分析機器メーカーが販売しているものを適宜用いればよい。例えば日本電子株式会社製JSM-7100Fを用いることができる。この装置を用いる場合、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察では、加速電圧15kVにて二次電子像を取得すればよい。

　本発明においては、接合部における金属材料と異種金属材料との接触している幅を、０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下とする。０．５ｍｍ以上とするのは、水素を含む混合ガスから水素を分離する際の第５族元素を含有する金属材料の強度低下を考慮した場合において、第５族元素を含有する金属材料が異種金属材料から剥がれたり、破れたりする等の不具合が発生することを防止するためである。このことを、第５族元素としてバナジウムを用いる場合を例として説明する。以下、金属材料と異種金属材料との接触している幅の下限値の説明において、有効数字は最大３桁で検討をしている場合がある。

　第５族元素を含有する金属材料として純バナジウム膜を用いて、せん断変形によってこの膜が破壊されるとの前提に立つ。まず、純バナジウム膜の降伏応力をビッカース硬さから算出する。一般にビッカース硬さと降伏応力の間には１／３の関係があることが知られているところ、純バナジウムのビッカース硬さは１２０ＨＶ（ＭＰａ表記だと１１８０ＭＰａ)であるため、純バナジウム膜の降伏応力は大凡４００ＭＰａであることが推察される。

　そして、直径がφ４３ｍｍ、膜厚が０．３ｍｍの純バナジウム膜を用いた場合、この膜にかかるせん断応力を受ける面積は、円周長さ１３５ｍｍ（＝４３ｍｍ×π）と膜厚０．３ｍｍの積である、４０．５ｍｍ^２で表される。せん断応力＝降伏効力と考えると、この膜が耐え得る最大荷重Ｐａｔｏｍは、降伏応力と先ほど導出した面積によって導出される。そして、Ｐａｔｏｍは、１６５０ｋｇｆ（＝４００（ＭＰａ）×４０．５（ｍｍ^２）／９．８（重力加速度・単位：ｍ／ｓ^２））となる。この値が大気圧下における上記の膜が耐え得る最大荷重である。

　一方、上記の形状の純バナジウム膜を水素雰囲気下で加圧すると大凡１０気圧の圧力差で破壊することが実験によってわかっている。この時に純バナジウム膜にかかっている荷重は、ＰＨ＝１４８．０ｋｇｆ（＝１４５０（膜面積・単位：ｍｍ^２）×１（圧力・単位：ＭＰａ）／９．８（重力加速度・単位：ｍ／ｓ^２））である。ＰＨは、Ｐａｔｏｍと比較して遥かに低い値であることがわかる。この差が水素脆化の影響であると考えることができる。そこで、ＰＨ／Ｐａｔｏｍ＝０．０９を、水素脆化の影響を考慮する係数ＲＨと定義する。以上を前提として、水素雰囲気下における純バナジウム膜と異種金属材料との間で必要とされる最小溶接幅を求める。

　上記の純バナジウム膜を用いて水素透過装置の運転をする場合、純バナジウム膜が割れずに安定的に運転ができるようにすることを目的として、一次側（入力側、換言すれば水素を含む混合ガスが純バナジウム膜に接する側）と、二次側（出力側、換言すれば水素が分離されて透過してくる側）との圧力差を０．３ＭＰａに設定する。ここで、直径がφ３０ｍｍの純バナジウム膜（外径φ５２ｍｍ、内径φ３０ｍｍのステンレスリングを、φ４３ｍｍの外径の純バナジウム膜に同心円状に溶接すると、圧力のかかるバナジウム膜径はφ３０ｍｍとなる。）を水素分離膜として用いるとすると、その面積は７０７ｍｍ^２となる。そして上述のとおり、一次側と二次側との圧力差が０．３ＭＰａに設定されているので、純バナジウム膜に対して２１．６ｋｇｆ（＝０．３（圧力差・単位：ＭＰａ）×７０７（膜面積・単位：ｍｍ^２）／９．８（重力加速度・単位：ｍ／ｓ^２））の荷重が付与される。

　そして、純バナジウム膜の直径φ３０ｍｍから内側に入った一定の幅分だけ溶接する場合に、大気圧下で必要な最小溶接面積を求める。この場合の最小溶接面積について、「２１．６（荷重・単位：ｋｇｆ）×９．８（重力加速度・単位：ｍ／ｓ^２）／最小溶接面積＝４００（降伏応力＝せん断強度・単位：ＭＰａ）」の関係が成立する。このため、最小溶接面積は、０．５３ｍｍ^２（＝２１．６（荷重・単位：ｋｇｆ）×９．８（重力加速度・単位：ｍ／ｓ^２）／４００（降伏応力＝せん断強度・単位：ＭＰａ））となる。この最小溶接面積から、最小溶接幅を計算すると、直径３０ｍｍの円周長さは９４．２ｍｍであるため、大気下で必要な溶接幅は、Ｌａｔｏｍ＝０．００５６ｍｍ（＝０．５３（必要な断面積・単位：ｍｍ^２）／９４．２（円周長さ・単位：ｍｍ））となる。このＬａｔｏｍを、上述の補正係数で補正し、水素雰囲気下での必要な溶接幅として、ＬＨ＝０．０６ｍｍ（＝０．００５６（Ｌａｔｏｍ・単位：ｍｍ）／０．０９（ＲＨ・補正係数））が得られる。

　以上のとおり、所定の仮定の下で計算を行うと０．０６ｍｍの溶接幅（ビード幅）があれば十分ということになり、これを実際の溶接装置の溶接幅という形に置きかえると、ビード幅（金属材料と異種金属材料との接触している幅）の下限値は０．５ｍｍとなる。

　金属材料と異種金属材料との接触の幅は、接合部の機械的強度向上の観点から、好ましくは０．６ｍｍ以上とすることが好ましい。一方、金属材料と異種金属材料との接触の幅は、機械的強度を確保する観点からは幅広のほうが好ましいが、接合作業の短時間化、生産効率向上の観点から、上記幅は、２．５ｍｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは２ｍｍ以下とする。

　本発明において、一般的には、接合部の硬さは、金属材料の非接合部（素の金属材料の部分）よりも柔らかくなる傾向となる。これは接合部が溶接により溶融し、焼きなましと同様の効果が生じるためである。もっとも、膜自体の強度という観点から、接合部のビッカース硬度は、３０ＨＶ以上とすることが好ましく、５０ＨＶ以上とすることがより好ましく、６０ＨＶ以上とすることが特に好ましい。

　一方、非接合部（素の金属材料の部分）のビッカース硬度は、８０ＨＶ以上とすることが好ましい。この範囲とすれば、金属材料を柔らかくして、靭性を確保しやすくなる。一方、金属材料を硬くして、機械的強度を確保する観点からは、ビッカース硬度は、好ましくは１００ＨＶ以上、より好ましくは１２０ＨＶ以上、特に好ましくは１３０ＨＶ以上、最も好ましくは１５０ＨＶ以上とする。金属材料のビッカース硬度は一般的には５００ＨＶ以下、通常３００ＨＶ以下となる。ビッカース硬度は、市販されているビッカース硬度計（例えば、マイクロビッカース硬さ試験機（例えば、株式会社ミツトヨのＨＭ－１００シリーズ））を用いて測定すればよい。

　本発明において用いる異種金属材料とは、金属材料を構成する主要元素とは異なる主要元素を含有する金属材料をいう。この異種金属材料について特に制限はないが、異種金属材料は母材又は基材として、金属材料を支えると共に、水素分離装置の筐体の一部を構成する場合が多い。この観点から、異種金属材料は、鋼、ステンレス、ニッケル－クロム－鉄合金からなる群から選択される少なくとも一つであることが好ましい。また、水素分離装置の筐体という観点で、工業的には、異種金属材料はステンレスとすることがより好ましい。

（実施例）
　［実施例１］
　（電子ビーム溶接）
　第５族元素を含有する金属材料として、直径４０ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの円盤状の純バナジウム膜を用意した。一方、異種金属材料として、外径５２ｍｍ、内径３０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのリング状のステンレス板を準備した。そして、両者を、電子ビームを用いて真空中で溶接した。図１８は、電子ビーム溶接の装置の模式図（左側）と、電子ビーム溶接の際にワーク上に設置した金属材料（バナジウム膜で直径４０ｍｍ）及び異種金属材料（リング状のステンレス板で直径５２ｍｍｍ、内径３０ｍｍ）の様子を示す模式図（右側）である。電子ビーム溶接は、図１８の左図に示す電子ビーム溶接の装置の真空チャンバー内を減圧した状態で実施した。その際の条件は以下のとおりとした。
　電子ビーム加工機：ＥＢＭ－６ＬＢ－１ＶＲ（三菱電機株式会社製）
　加工条件：陰極径φ２ｍｍ、加速電圧６０ｋＶ、Ｗ．Ｄ．３００ｍｍ、ビーム電流１５．５ｍＡ

　（接合部の断面のＳＥＭ観察）
　上記のようにして溶接した、円盤状の純バナジウム膜及びリング状のステンレス板の溶接サンプルを３つ用意し（ｎ＝３）、それぞれについて、接合部の断面（機械加工(ワイヤー放電加工機)後に機械研磨を行って試験片（断面）を作製した。）を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した。ＳＥＭ観察には、日本電子株式会社製JSM-7100Fを用い、加速電圧15kVにて二次電子像を取得した。

　観察結果を図１９に示す。図１９は、準備した３つのサンプルにおける、接合部の断面のＳＥＭの観察視野を撮影したものである。１つ目のサンプル（図１９（ａ））では、金属材料と異種金属材料との接触している幅は０．８ｍｍであった。２つ目のサンプル（図１９（ｂ））では、金属材料と異種金属材料との接触している幅は１．１ｍｍであった。３つ目のサンプル（図１９（ｃ））では、金属材料と異種金属材料との接触している幅は１．６５ｍｍであった。

　（水素透過試験）
　図２０は、図１８に示すドーナツ状のステンレスリング（直径５２ｍｍ）の中央にバナジウム膜を電子ビーム溶接した試料（膜の有効直径３０ｍｍ）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（バナジウム膜の直径は５２ｍｍとしたが、電子ビーム溶接した試料と比較するために、実験で得られたデータを膜の有効直径が３０ｍｍになるように換算した。）との水素透過性能の測定結果を示したものである。水素透過試験は以下の手順で行った。

　通常のバナジウム膜に対して、ＲＦスパッタ装置を用いて基盤温度３００℃で６分間のＲＦスパッタ処理を施し、膜両面にＰｄ－２５ｍｏｌ％Ａｇを被覆して水素解離触媒性を付与した。図１８に示すドーナツ状のステンレスリングの中央にバナジウム膜を電子ビーム溶接した試料については、溶接の前のバナジウム膜に対して、ＲＦスパッタ装置を用いて基盤温度３００℃で６分間のＲＦスパッタ処理を施し、膜両面にＰｄ－２５ｍｏｌ％Ａｇを被覆して水素解離触媒性を付与した。

　図２１は、水素透過試験に用いた実験装置の概念図である。この概念図の「水素透過膜」と記載された箇所に、ＲＦスパッタ処理をした（１）図１８に示すドーナツ状のステンレスリング（直径５２ｍｍ）の中央にバナジウム膜を電子ビーム溶接した試料（膜の有効直径３０ｍｍ）、又は（２）通常のバナジウム膜の試料をそれぞれ配置し、装置全体を真空引きし、一次側に混合ガスの圧力を適宜変更ながら、水素の透過量をフローメーターにより測定した。

　上記（１）、（２）の試料を図２１の「水素透過膜」と記載された箇所に配置する際には、バナジウム膜が、一次側の混合ガスが左方から右方に向かって暴露されるようにした。水素透過試験は、試験温度３５０℃で行い、水素ガスの供給圧力は０．１～０．５ＭＰａ　ａｂｓ．の範囲とした。なお、水素ガスの出口圧力はポンプで真空引きを行なった。図２０では、縦軸が水素の一分間あたりの透過量Ｌ（ＳＬＭ）、横軸は入力（一次）側の水素ガスの供給圧力を示している。

　また、上記（１）の試料についての水素透過試験は、準備した上記３つ溶接サンプルと同条件で溶接したサンプルを用いて行った。

　図２０のグラフを見て分かるとおり、一次側の入力ガスの絶対圧力が０．５ＭＰａまで、膜の割れや溶接部の破壊、破砕等が起きることはなかった。水素の透過量についても、溶接を行わない通常のバナジウム膜と同様に良好に水素透過を行うことができた。

　［実施例２］
　（ファイバー溶接）
　実施例１と同様の大きさの円盤状の純バナジウム膜及びリング状のステンレス板を準備した。そして、両者をファイバー溶接で接合した。図２２は、ファイバー溶接の装置の模式図（左側）と、ファイバー溶接の際にワーク上に設置した金属材料（バナジウム膜で直径４０ｍｍ）及び異種金属材料（リング状のステンレス板で直径５２ｍｍｍ、内径３０ｍｍ）の様子を示す模式図（右側）である。ファイバー溶接は大気中で、溶接条件を適宜設定して実施した。断面を目視で確認して測定したところ、金属材料と異種金属材料との接触している幅は１～２ｍｍであった。

　（水素透過試験）
　実施例１と同様にして水素透過試験を行った。図２３は、図２２に示すドーナツ状のステンレスリング（直径５２ｍｍ）の中央にバナジウム膜をファイバー溶接した試料（膜の有効直径４０ｍｍ）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（バナジウム膜の直径は５２ｍｍとしたが、電子ビーム溶接した試料と比較するために、実験で得られたデータを膜の有効直径が４０ｍｍになるように換算した。）との水素透過性能の測定結果を示したものである。

　図２３のグラフを見て分かるとおり、一次側の入力ガスの絶対圧力が０．５ＭＰａまで、膜の割れや溶接部の破壊、破砕等が起きることはなかった。水素の透過量についても、溶接を行わない通常のバナジウム膜と同様に良好に水素透過を行うことができた。

３　第５族元素を含有する金属材料に関する発明
　以下、本発明の一側面に係る発明として、水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられ、第５族元素を含有する金属材料に関して説明する（以下この項では、上記構造に係る発明を「本発明」という。）。この発明は、日本国特願２０２４－０８２０６５を基礎とする発明である。

（背景技術）
　非パラジウム（Ｐｄ）系金属、例えば、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）などの５族に属する金属又は非パラジウム（Ｐｄ）系金属を主たる金属とする合金により形成された水素透過膜を利用した水素分離装置に関する技術が知られている（特許文献４）。

（解決しようとする課題）

　非パラジウム（Ｐｄ）系金属、例えば、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）などの５族に属する金属又は非パラジウム（Ｐｄ）系金属を主たる金属とする合金（以下「第５族元素を含有する金属材料」という場合がある。）により形成された水素透過膜（以下「第５族元素を含有する金属膜」という場合がある。）を利用した水素分離装置においては、水素を含む混合ガスから分離する水素の単位時間当たりの収量を増加させることが課題となっている。

　本発明は、以上の問題点に鑑みて創作されたものであり、水素を含む混合ガスから分離する水素の単位時間当たりの収量を増加させることを可能とする技術を提供することを目的とする。

　（課題を解決するための手段）
　水素を含む混合ガスから分離する水素の単位時間当たりの収量を増加させる方法として、混合ガスと接する水素透過膜の面積を増加させる方法がある。そして、水素透過膜の面積を増加させるための方法として、第５族元素を含有する金属膜を溶接等の方法で接合して面積を増加させることが考えられる。

　この点、バナジウム膜を溶接する報告として、厚さ１００ｍｍのＶ－１０％Ｆｅ合金膜を筒状に丸めて溶接することにより、直径６ｍｍ長さ８０ｍｍのパイプ状合金膜が試作され、このパイプ状合金膜の両端をＳｗａｇｅｌｏｋ継手にて接合したパイプ状Ｖ合金膜セルが試作されている。このセルを用いて、原料ガスに０．４ＭＰａの純水素ガスを一次側に導入し水素透過試験を行ったところ、３０Ｌ／ｈの純水素が透過により得られたとされている（非特許文献１）

　もっとも、非特許文献１では一次側の圧力を０．４ＭＰａまでしか上げることができていない。さらに、非特許文献１では水素透過量も３０Ｌ／ｈに届く程度である。そこで、より高い圧力での水素の分離を目指して、本発明者らが第５族元素を含有する金属膜に対する溶接の適用可能性をさらに検討したところ、溶接による接合部を有する第５族元素を含有する金属膜の接合部を含めた膜としての耐久性を上げるためには、接合部と、接合部以外の箇所（以下「非接合部」という場合がある。）との第５族元素の含有比率を略同一にすることが重要であることが分かった。これは、接合部において不純物の混入や元素の偏析(箇所によって化学組成の偏りが生じること)が生じると、水素透過の際に水素脆化が発生しやすくなるためであると推測される。

　本発明は上記に鑑みて創作されたものである。

　本発明は、水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられ、第５族元素を含有する金属材料であって、当該金属材料は接合部を有し、当該接合部における前記第５族元素の含有量である接合部含有量と、前記金属材料の接合部以外の部分における前記第５族元素の含有量である非接合部含有量と、をそれぞれＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）で測定した場合に、前記接合部含有量／前記非接合部含有量が０．９～１．１の範囲になることを特徴とする。

　また、本発明においては、前記金属材料が金属膜又は金属管の形態を有することが好ましい。

　また、本発明においては、前記金属膜の厚さ又は前記金属管の肉厚が、０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下であることが好ましい。

（発明の効果）
　良好な水素分離機能を提供できる、接合部を有する第５族元素を含有する金属材料を提供することができる。

（発明を実施するための形態）
　以下、本発明を実施するための好適な実施形態について説明する。なお、以下の実施形態は、各請求項に係る発明を限定するものではなく、また、実施形態の中で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明の解決手段に必須であるとは限らない。さらに、本発明の要旨の範囲内において、以下の実施形態を適宜変更してもよいことはいうまでもない。

　本発明の金属材料は、水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられ、第５族元素を含有する。そして、上記金属材料は接合部を有し、この接合部における第５族元素の含有量である接合部含有量と、金属材料の接合部以外の部分における第５族元素の含有量である非接合部含有量と、をそれぞれＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）で測定した場合に、接合部含有量／非接合部含有量が０．９～１．１の範囲になる。すなわち、本発明においては、接合部における第５族元素の含有量（接合部含有量）と、接合部ではない金属材料（素の金属材料）の部分における第５族元素の含有量（非接合部含有量）とが、略同一になるように制御することが好ましいことを見出した。そのような制御を行えば、水素透過という観点からは、接合部と非接合部とはほとんど同じ状態にあるとみることができ、水素透過能力の差を最小限に留めると共に水素脆化を極力抑制することができる。

　本発明の金属材料は水素を含む混合ガスから水素を分離するために用いられる。具体的には、混合ガスが金属材料の一方の面に接触し、混合ガス中から水素が金属材料中に拡散し、他方の面から放出されることで、水素が金属材料を透過する。一般に、金属中の水素原子の拡散速度は他の原子よりも早いため、金属材料を透過させることで水素を取り出すことができる。このような金属材料の形態は、特に制限されないが、金属膜又は金属管の形態を有することが好ましい。金属膜とする場合は、膜の表面から裏面に水素を透過させることで、混合ガスから水素を分離することができる。金属管とする場合は、金属管の円筒の外面から円筒の内面に水素を透過させる、又は金属管の円筒の内面から円筒の外面に水素を透過させることで、混合ガスから水素を分離することができる。また、金属管とする場合は、円筒の上面又は下面のいずれか一方を同じ第５族元素を含有する金属膜で封じてもよい。これは、円筒の上面又は下面のいずれか一方を同じ第５族元素を含有する金属膜（以下「蓋となる金属膜」という。）で覆うことを意味する。そうすることで、金属管の円筒の内面及び蓋となる金属膜の円筒の内面側の表面から、円筒の外面及び蓋となる金属膜の外側の表面に水素を透過させることができる。または、円筒の外面及び蓋となる金属膜の外側の表面から、金属管の円筒の内面及び蓋となる金属膜の内側の表面に水素を透過させることができる。

　本発明の金属材料は第５族元素を含有する。これは、第５族元素を含有する金属材料は、混合ガスから水素を選択的に分離、透過させることができるという優れた特性を有するからである。第５族元素を含有する金属材料として、例えば、非パラジウム（Ｐｄ）系金属、より具体的には、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）などの５族に属する金属又は非パラジウム（Ｐｄ）系金属を主たる金属とする合金を挙げることができる。より具体的には、第５族元素として、バナジウム、ニオブ、又はタンタルからなる群から選択される少なくとも一つを用いることが好ましく、このうちバナジウムを用いることがさらに好ましい。バナジウムに代表される第５族元素、特にいわゆるバナジウム族元素は化学的性質がよく似ているところ、バナジウムは水素を透過する性質を有するので、バナジウム以外の第５族元素、特にバナジウム族元素も同様の性質を有している。また、本発明においては、金属膜に第５族元素を用いるが、第５族元素は上述のとおり科学的性質がよく似ているので、これらを併用してもよい。例えば、バナジウムと、ニオブ、タンタルを共存させてもよいし、それらの合金としてもよい。

　本発明の金属材料は、水素透過機能と耐水素脆性の兼ね合いからを考慮し、第５族元素を含有する金属材料を純バナジウム又はバナジウム合金とすることが好ましい。なお、純バナジウムとは、原則としてバナジウム１００ａｔｍ％の金属材料をいう。ただし、バナジウムに不可避的な不純物が含まれるような金属材料も「純バナジウム」の概念に包含される。

　本発明の金属材料として、金属膜又は金属管を用いる場合、この金属膜の厚さ又は金属管の肉厚は０．０５ｍｍ以上とすることが好ましい。金属膜の厚さ又は金属管の肉厚は、一般的には、厚くなればなるほど機械的強度を大きくしやすくなるので、破断等しにくくなり、長期間、長寿命で良好に水素を透過させやすくなる。一方、金属膜の厚さ又は金属管の肉厚を厚くすると、単位時間あたりに透過できる水素量は小さくなる傾向にある。このため、金属膜の厚さ又は金属管の肉厚は適宜の厚さに制御する必要がある。以上の観点から、金属膜の厚さ又は金属管の肉厚は、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上、特に好ましくは０．５ｍｍ以上、一方、通常５ｍｍ以下、好ましくは１ｍｍ以下とする。金属膜の厚さ又は金属管の肉厚は、その厚さに応じて、指金、ノギス、マイクロメータ、３Ｄ形状測定機等公知の測定装置を用いて測定すればよい。

　本発明の金属材料は、接合部を有する。「接合部」とは、金属材料同士の取り合い部分をいい、金属材料同士をつなぎ合わせた部分をいう。そしてこのつなぎ合わせる方法として、特に制限はないものの、本発明では溶接を用いることが好ましい。そして、接合部と、非接合部との第５族元素の含有比率を略同一にするとの観点、すなわち接合部と非接合部との組成差を一定範囲内に制御するとの観点から、溶接の際に、半田やロウを用いずに、金属材料同士を直接接合することが好ましい。

　溶接の方法は特に制限はない。例えば、金属材料同士の接合部に機械的圧力を加えて行う圧接法、金属材料同士の接合部を融点以上の温度に加熱して接合する融接法、金属材料を溶融させることなく、金属材料よりも融点の低い金属の溶加材（半田やロウ）を溶融させて接合するろう接法がある。このうち、接合部と非接合部との組成差を一定範囲内に制御するとの観点から、圧接法又は融接法を用いることが好ましく、工業的には融接法を用いることが好ましい。また、接合部と非接合部との組成差を一定範囲内に制御するとの観点から、融接法のうちの電子ビーム溶接、レーザー溶接、ＴＩＧ溶接を用いることが好ましい。さらに、水素透過膜のような薄板の溶接であることを考慮すると、溶接手法として電子ビーム溶接又はレーザー溶接を用いることがより好ましい。さらに、電子ビーム溶接を用いる場合は真空状態で溶接を行うことが好ましい。真空中で溶接することにより、接合部と非接合部との組成差を一定範囲内に制御しやすくなる。また、レーザー溶接を用いる場合は、高精度で高密度な溶接を実現する観点から、固体レーザーを用いることがより好ましく、ファイバーレーザーを用いたファイバー溶接を用いることが好ましい。

　溶接を行う際の詳細な条件は、接合部と、非接合部との第５族元素の含有比率を略同一にするとの観点、換言すれば接合部と非接合部との組成差を一定範囲内に制御するとの観点から、溶接の際に不純物は変性物が生じないよう、適宜制御をする。

　本発明においては、接合部における第５族元素の含有量である接合部含有量と、金属材料の接合部以外の部分における第５族元素の含有量である非接合部含有量と、をそれぞれＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）で測定した場合に、接合部含有量／非接合部含有量が０．９～１．１の範囲になるようにする。

　ここで、「接合部」とは、上述のとおり、金属材料同士の取り合い部分をいい、金属材料同士をつなぎ合わせた部分をいう。したがって、ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）を用いて、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察をしながら、ＥＤＸで観察視野における元素分析を行って元素マッピングをする場合、この観察視野を接合部（溶接であれば溶接を行った部分）とすれば、接合部含有量を測定することができる。一方、「金属材料の接合部以外の部分」とは、文字どおり、上記接合部以外の金属材料の箇所をいい、溶接等による影響を受けていない、金属材料の素の部分をいう。したがって、非接合部含有量を測定する場合、ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）での観察視野を、接合部から遠い部分であって、溶接等の影響を受けていないと判断される素の金属材料の箇所とすればよい。

　ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）の分析装置としては、分析機器メーカーが販売しているものを適宜用いればよい。例えば、日本電子株式会社製ＪＳＭ－７１００Ｆとオックスフォード・インストゥルメンツ株式会社製ｘ－ａｃｔシリーズを併用することで分析することができる。また、ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）の際の分析条件は、例えば、加速電圧１５ｋＶ、照射電流１３ｎＡ、ワーキングディスタンス１０ｍｍ、フレーム積算数１００枚とすればよい。

　本発明においては、接合部含有量／非接合部含有量を０．９～１．１の範囲とする。接合部含有量を、非接合部含有量（素の状態での金属材料における含有量）に対して上記ずれの範囲内に制御することで、接合部と、非接合部との第５族元素の含有比率を略同一にすることができるようになる。理想は、接合部と非接合部との第５族元素の含有比率を１．０とする、すなわち接合部の第５族元素と非接合部の第５族元素とを同一にすることである。しかしながら、第５族元素は酸化されやすい性質があり、溶接において酸素を含めた他元素の混入を完全に排除することは困難である。以上を考慮し、接合部含有量／非接合部含有量の下限を０．９とするのは、溶接の際に不純物が最も取り込まれる溶接手法を用いても０．８５が下限となるところ、接合物の水素脆化を考慮するとより厳しい基準が必要だからである。接合部含有量／非接合部含有量は、接合部と非接合部との組成を近づけるとの観点から、より好ましくは０．９３以上、さらに好ましくは０．９５以上とする。また、第５族元素及び他の元素との合金を金属材料として用いる場合は合金の組成のバリエーションが種々考え得る。このようなバリエーションを考慮し、接合部含有量／非接合部含有量の上限を１．１とする。一方、接合部含有量／非接合部含有量は、より好ましくは１．０７以下、さらに好ましくは１．０５以下とする。

　ＥＤＸ分析は測定毎にばらつき、ばらつきの標準偏差（σ）は２．５３％という報告がある。そこで、測定のばらつきがガウス分布であると仮定すると、９９．７％の測定データが含まれる±３σの幅は、±２．５３×３＝±７．５９％となる。したがって、接合部と非接合部との第５族元素の含有比率が１．０という理想値をとったとしても、ＥＤＸ分析をした場合、分析値が０．９２４１～１．０７５９とばらつく可能性は否定できない。そこで、このデータの測定ばらつきの観点からも、ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）の分析値を±１０％の幅に制御することが好ましい。好ましい幅は±８％である。このことは、分析値が０．９２４１～１．０７５９の範囲内にあれば、事実上、接合部に不純物が含まれていないと考えてもよいことを示している。

　本発明において、一般的には、接合部の硬さは、非接合部（素の金属材料の部分）よりも柔らかくなる傾向となる。これは接合部が溶接により溶融し、焼きなましと同様の効果が生じるためと考えられる。もっとも、膜自体の強度という観点から、接合部のビッカース硬度は、３０ＨＶ以上とすることが好ましく、５０ＨＶ上とすることがより好ましく、６０ＨＶ以上とすることがさらに好ましく、７０ＨＶ以上とすることが特に好ましい。

（実施例）
　［実施例３］
　（電子ビーム溶接）
　第５族元素を含有する金属材料として、厚さ０．３ｍｍの純バナジウム膜（板）を２枚用意しこれを電子ビームで溶接した。図２４は、電子ビーム溶接の装置の模式図及び電子ビーム溶接の際にワーク上に設置した２枚のバナジウム膜（板）の様子を示す模式図である。電子ビーム溶接は、図２４の左図に示す電子ビーム溶接の装置の真空チャンバー内を減圧した状態で実施した。その際の条件は以下のとおりとした。
　電子ビーム加工機：ＥＢＭ－６ＬＢ－１ＶＲ（三菱電機株式会社製）
　加工条件：陰極径φ２ｍｍ、加速電圧６０ｋＶ、Ｗ．Ｄ．３００ｍｍ、ビーム電流３５．０ｍＡ

　（ビッカース硬度）
　溶接の接合部、非接合部（溶接の影響のない金属材料の素の箇所）のビッカース硬度をそれぞれ測定した。その結果、接合部のビッカース硬度は９０ＨＶ、非接合部のビッカース硬度は１２０ＨＶとであった。なお、ビッカース硬度の測定は以下のとおりとした。

　株式会社ミツトヨ製マイクロビッカース硬さ試験機（型番：ＨＭ－１０２）を用いた。ビッカース硬さ試験は角錐形のダイヤモンド圧子を試料に押し付け、できた圧痕を顕微鏡で観察し対角線の長さを測定することで硬さを求めた。ビッカース硬度試験は、圧痕が最大でも１ｍｍ以下と小さいため、薄い試料の硬さ測定に優れている。また、測定は測定試料の測定面を研磨して実施した。

　（接合部、非接合部のＳＥＭ観察）
　接合部、非接合部をＳＥＭ観察した。ＳＥＭ観察には、日本電子株式会社製ＪＳＭ－７１００Ｆを用い、加速電圧１５ｋＶにて二次電子像を取得した。観察結果を図２５に示す。図２５は、非接合部（図２５で「非接合部内」と記載されている二次電子像）及び接合部（図２５で「接合部内」と記載されている二次電子像）それぞれのＳＥＭの観察視野を撮影したものである。同図を見て分かるとおり、接合部、非接合部を目視で観察する限り差はない。

　（接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）測定）
　接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ測定を行った。測定には日本電子株式会社製ＪＳＭ－７１００Ｆとオックスフォード・インストゥルメンツ株式会社製ｘ－ａｃｔシリーズを用いた。また、ＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）の際の分析条件は、加速電圧１５ｋＶ、照射電流１３ｎＡ、ワーキングディスタンス１０ｍｍ、フレーム積算数１００枚とした。

　接合部（溶接部）を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：９８．２質量％
Ｏ：０．８質量％
Ｃ：０．９質量％
Ｓｉ：０．１質量％
ＮとＡｌは検出されず。

　非接合部を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：９７．６質量％
Ｏ：１．３質量％
Ｃ：１．０質量％
Ｓｉ：０．１質量％
ＮとＡｌは検出されず。

　以上から、第５族元素であるバナジウム（Ｖ）の含入量の比率、すなわち、接合部含有量／非接合部含有量は、１．０１（１％ずれ）となった。

　（水素透過試験）
　図２６は、実施例３で中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜に切り出したもの）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）との水素透過性能の測定結果と、その測定の際の測定サンプル（中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜）の模式図を示したものである。水素透過試験は以下の手順で行った。

　中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜及び通常のバナジウム膜に対して、ＲＦスパッタ装置を用いて基盤温度３００℃で６分間のＲＦスパッタ処理を施し、膜両面にＰｄ－２５ｍｏｌ％Ａｇを被覆して水素解離触媒性を付与した。

　図２１は水素透過試験に用いた実験装置の概念図である。この概念図の「水素透過膜」と記載された箇所に、ＲＦスパッタ処理をした（１）中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜又は（２）通常のバナジウム膜をそれぞれ配置し、装置全体を真空引きし、一次側に混合ガスの圧力を適宜変更ながら、水素の透過量をフローメーターにより測定した。

　中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜を図２１の「水素透過膜」と記載された箇所に配置する際には、図２６の右側に示す電子ビーム溶接部が、一次側の混合ガスの流れと垂直に位置するようにセットした（換言すれば、中央を電子ビーム溶接したバナジウム膜に対し、一次側の混合ガスが左方から右方に向かって暴露されるようにした。）。水素透過試験は、試験温度３５０℃で行い、水素ガスの供給圧力は０．１～０．７ＭＰａ　ａｂｓ．の範囲とした。なお、水素ガスの出口圧力はポンプで真空引きを行なった。図２６では、縦軸が水素の一分間あたりの透過量Ｌ（ＳＬＭ）、横軸は入力（一次）側の水素ガスの供給圧力を示している。

　図２６のグラフを見て分かるとおり、一次側のガスの絶対圧力が０．５ＭＰａまでは、電子ビーム溶接を行ったバナジウム膜、電子ビーム溶接を行っていない（接合部のない通常の）バナジウム膜において、水素透過性に差はない。ところが、電子ビーム溶接を行っていない（接合部のない通常の）バナジウム膜においては、一次側のガスの絶対圧力が０．５５ＭＰａ付近になったところで膜の割れが発生した。一方、電子ビーム溶接を行ったバナジウム膜は、一次側のガスの絶対圧力が０．７ＭＰａまで膜の割れが生じることなく良好に水素透過を行うことができた。

　さらに、電子ビーム溶接を行ったバナジウム膜は、一次側のガスの絶対圧力が０．７ＭＰａで二次側のガス流量（Ｏｕｔｌｅｔ　ｇａｓ　ｆｌｏｗ　ｒａｔｅ，Ｑ）が１．６５ＳＬＭとなっている。１．６５ＳＬＭは１．６５Ｌ／ｍｉｎを意味するので、９９Ｌ／ｈの水素透過量が得られていることを意味する。非特許文献１では水素透過量も３０Ｌ／ｈに届く程度であったことを考えると、本発明は従来技術の３倍以上の水素透過量を得たことを意味する。

　そして、図２１の装置を用いて、一次側のガスの絶対圧力が０．２ＭＰａ、試験温度３５０℃の条件下で、電子ビーム溶接を行ったバナジウム膜の耐久性を確認した。その結果６０時間連続して装置を運転しても、電子ビーム溶接を行ったバナジウム膜が割れるという現象は観察されなかった。

　［実施例４］
　（ファイバー溶接）
　第５族元素を含有する金属材料として、厚さ０．３ｍｍの純バナジウム膜（板）を２枚用意しこれを電子ビームで溶接した。図２７は、ファイバー溶接の装置の模式図及びファイバー溶接の際にワーク上に設置した２枚のバナジウム膜（板）の様子を示す模式図である。ファイバー溶接は大気中で、溶接条件を適宜設定して実施した。

　（ビッカース硬度）
　実施例３と同様に、溶接の接合部、非接合部（溶接の影響のない金属材料の素の箇所）のビッカース硬度をそれぞれ測定した。その結果、接合部のビッカース硬度は９０ＨＶ非接合部のビッカース硬度は１４０ＨＶとであった。

　（接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）測定）
　実施例３と同様に、接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ測定を行った。その結果、接合部（溶接部）を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：９３．８質量％
Ｏ：４．２質量％
Ｃ：１．３質量％
Ａｌ：０．７質量％（バナジウム原料由来のものと推測される）
Ｓｉ：０．１質量％
Ｎは検出されず。

　非接合部を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：９２．４質量％
Ｏ：５．６質量％
Ｃ：１．３質量％
Ａｌ：０．７質量％（バナジウム原料由来と推測される）
Ｓｉ：０．１質量％
Ｎは検出されず。

　以上から、第５族元素であるバナジウム（Ｖ）の含入量の比率、すなわち、接合部含有量／非接合部含有量は、１．０２（２％ずれ）となった。

　（水素透過試験）
　実施例３と同様に、水素透過試験を行った。図２８は、実施例４で中央をファイバー溶接したバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）とこの溶接を行わない通常のバナジウム膜（直径５２ｍｍの円板形状の膜）との水素透過性能の測定結果を示したものである。なお、中央をファイバー溶接したバナジウム膜については、実施例３と同様の形状のサンプルを測定に用いた。図２８のグラフを見て分かるとおり、一次側のガスの絶対圧力が０．４ＭＰａを超えて０．５ＭＰａまでファイバー溶接を行ったバナジウム膜において良好に水素透過試験を行うことができた。実施例４では、ファイバー溶接を行っていない（接合部のない通常の）バナジウム膜においても、一次側のガスの絶対圧力が０．５ＭＰａまで膜が割れるという現象は生じていないが、総じて、ファイバー溶接を行ったバナジウム膜の方が、ファイバー溶接を行っていない（接合部のない通常の）バナジウム膜よりも水素透過性能が優れる結果となった。

　さらに、ファイバー溶接を行ったバナジウム膜は、一次側のガスの絶対圧力が０．５ＭＰａで二次側のガス流量（Ｏｕｔｌｅｔ　ｇａｓ　ｆｌｏｗ　ｒａｔｅ，Ｑ）が１．６ＳＬＭとなっている。１．６ＳＬＭは１．６Ｌ／ｍｉｎを意味するので、９６Ｌ／ｈの水素透過量が得られていることを意味する。非特許文献１では水素透過量も３０Ｌ／ｈに届く程度であったことを考えると、本発明は従来技術の３倍以上の水素透過量を得たことを意味する。

　そして、図２１の装置を用いて、一次側のガスの絶対圧力が０．２ＭＰａ、試験温度３５０℃の条件下で、ファイバー溶接を行ったバナジウム膜の耐久性を確認した。その結果６０時間連続して装置を運転しても、ファイバー溶接を行ったバナジウム膜が割れるという現象は観察されなかった。

　［実施例５］
　（ＴＩＧ溶接）
　第５族元素を含有する金属材料として、厚さ０．２ｍｍの純バナジウム膜（板）を２枚用意しこれをＴＩＧ溶接（タングステン電極と不活性ガスを用いて溶接するアーク溶接）した。溶接の際のワーク上への設置や溶接の箇所は実施例３、４と同様とした。

　（接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）測定）
　実施例３と同様に、接合部、非接合部のＳＥＭ－ＥＤＸ測定を行った。その結果、接合部（溶接部）を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：９６．６２質量％
Ｃ：３．３８質量％

　非接合部を元素マッピング結果は以下のとおりとなった。
Ｖ：８９．０４質量％
Ｃ：１０．７９質量％
Ｓｉ：０．１７質量％

　以上から、第５族元素であるバナジウム（Ｖ）の含入量の比率、すなわち、接合部含有量／非接合部含有量は、１．０８５（８．５％ずれ）となった。

　本発明は、水素透過部の端部からの混合ガス又は水素ガスの漏れ出しを抑制しやすくなると共に、装置の小型化を図ることができる水素分離装置を提供する。
　本発明の一つの側面は、良好な水素分離機能を提供できる、第５族元素を含有する金属材料と、当該金属材料とは異なる異種金属材料と、が接合された接合部を有する構造を提供する。
　本発明のさらに別の側面は、良好な水素分離機能を提供できる、接合部を有する第５族元素を含有する金属材料を提供する。

　１００、２００、３００：水素分離ユニット
　１１０、２１０、３１０：収容室
　１２０、２２１、２２２、３２０：収集室
　１３０、２３１、２３２、３３０：水素透過部
　１４０、２４１、２４２、３４０：境界壁
　１５０、２５０、３５０：供給管
　１５１、２５１、３５１：排出管
　１６０、２６１、２６２、３６０：収集管
　１７０、２７１、２７２：リング
　３７０：接合部
　３８０：溶接部
　３９０：触媒

Claims

　水素を含む混合ガスから水素を分離して取り出す水素分離装置であって、
　混合ガスが供給される収容室と、水素を分離して取り出す収集室と、前記収容室と前記収集室とを隔てる境界部と、を有する水素分離ユニットを有し、
　前記水素分離ユニットの前記境界部に、前記混合ガスから前記水素を取り出すことができる複数の水素透過部を溶接により接合している、ことを特徴とする水素分離装置。
　前記水素分離ユニットにおける単位体積当たりの水素透過量が２．５×１０^－６（Ｌ／ｍｉｎ・ｍｍ^３）以上である、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記水素分離ユニットが交換可能となっている、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記水素透過部にかかる圧力が絶対圧２００ｋＰａ以下である、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記複数の水素透過部として、前記境界部に２箇所以上の水素透過部を設ける、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記境界部に複数の穴が設けられ、前記水素透過部が前記複数の穴をふさぐように薄膜として設けられ、前記薄膜の端部が前記境界部に溶接されている、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記薄膜の厚さが０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下である、請求項６に記載の水素分離装置。
　前記境界部に複数の穴が設けられ、円筒に形成された複数の前記水素透過部が、前記円筒の側面を前記複数の各穴の内周に接するようにして、前記境界部に挿通されて溶接されている、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記筒状の肉厚が０．０５ｍｍ以上、５ｍｍ以下である、請求項８に記載の水素分離装置。
　前記水素透過部が第５族元素を含有する、請求項１に記載の水素分離装置。
　前記水素透過部が、多孔質の基材に第５族元素を含有する金属を付着させた形態を有する、請求項１に記載の水素分離装置。