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WO2025182959A1 - 強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置 - Google Patents

強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置

Info

Publication number
WO2025182959A1
WO2025182959A1 PCT/JP2025/006501 JP2025006501W WO2025182959A1 WO 2025182959 A1 WO2025182959 A1 WO 2025182959A1 JP 2025006501 W JP2025006501 W JP 2025006501W WO 2025182959 A1 WO2025182959 A1 WO 2025182959A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
nozzle
openings
base
die
hole diameter
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
PCT/JP2025/006501
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
秀峰 佐々木
裕一 松田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Prime Polymer Co Ltd
Original Assignee
Prime Polymer Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Prime Polymer Co Ltd filed Critical Prime Polymer Co Ltd
Publication of WO2025182959A1 publication Critical patent/WO2025182959A1/ja
Pending legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2023/00Use of polyalkenes or derivatives thereof as moulding material

Definitions

  • the present invention relates to a method and apparatus for producing reinforcing fiber-containing resin pellets. More specifically, it relates to a method and apparatus for producing reinforcing fiber-containing resin pellets containing short fibers, which have excellent productivity and mechanical properties equivalent to those of long fiber-reinforced resin pellets.
  • Reinforced fiber-containing resin pellets taking advantage of their excellent mechanical properties, are used in a variety of applications, including automotive parts and office equipment.
  • a common method for producing reinforced fiber-containing resin pellets is to feed a thermoplastic resin into an extruder and melt it, then feed fibers into the molten thermoplastic resin and mix and knead the thermoplastic resin and glass fiber inside the extruder, and finally extrude the mixed and kneaded material as a strand from the nozzle of a die, which is then cut and pelletized.
  • resin pellets containing reinforcing fibers have higher strength when the remaining fibers in the pellets are longer.
  • the reinforcing fibers can break during mixing or when stranding in a die, shortening the length of the remaining fibers in the pellets and making it impossible to obtain sufficient mechanical properties.
  • Known methods for producing reinforced fiber-containing resin pellets containing long residual fibers include a method of producing strands using an extrusion die with a die hole shaped like a partial cone, as disclosed in Patent Document 2, and a method of using glass fiber-reinforced thermoplastic resin pellets with a high glass fiber content as a glass masterbatch to which other resins are added, as disclosed in Patent Document 3.
  • Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-120271 Japanese Patent Application Publication No. 08-001662
  • Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-183411 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2022-154027
  • reinforcing fiber-containing resin pellets containing long residual fibers have problems such as reduced productivity due to the inability to stably produce strands in conventional dies, difficulty in injection molding due to the fibers not dropping from the hopper during molding, and poor appearance of the molded product due to some of the fibers not opening during molding. Even using the die described in Patent Document 2, it was not possible to improve injection moldability or appearance. Furthermore, when melt-kneading was performed using the neutral element with the screw uneven surface forming portion described in Patent Document 2, the fibers broke in the extruder, resulting in a shorter length of the reinforcing fibers remaining in the pellets. Furthermore, producing long-fiber-reinforced resin pellets in which the pellet length is equal to the fiber length in the pellets requires expensive, dedicated manufacturing equipment.
  • Patent Document 4 describes a method for manufacturing reinforcing fiber-containing resin pellets that was developed to meet this demand.
  • Patent Document 4 the inventors' investigations have revealed that even if a long die is used, when a medium- or large-scale reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing device with a wide die width is used, the strands become unstable.
  • the resin is oriented along the wall surface, so the flow rate from the nozzles at both ends tends to be greater than the flow rate from nozzles closer to the center due to the shear flow that is unique to fibrous materials.
  • the objective of the present invention is to provide a method and apparatus for producing resin pellets containing reinforcing fibers that stabilize strands, produce molded products with excellent appearance, and exhibit excellent mechanical properties, even when using a wide, long die when producing pellets containing long reinforcing fibers.
  • a twin-screw extruder having a first kneading section, and a reverse feed screw element having a notch and/or a second kneading section equipped with a kneading disk including a reverse feed, which is provided on the outlet side of the first kneading section, and a die section provided at the outlet of the twin-screw extruder
  • a method for producing reinforcing fiber-containing resin pellets using the die unit includes a nozzle die having a nozzle and a base; the base has an opening with an inlet and an outlet communicating with the nozzle;
  • a method for producing reinforcing fiber-containing resin pellets (1)
  • the nozzle flow path length is 60 mm or more and 150 mm or less.
  • the cross-sectional area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening of the base is 6 mm 2 or more and 80 mm 2 or less.
  • the cross-sectional area (S0) of the nozzle outlet is 3 mm 2 or more and 20 mm 2 or less.
  • the relationship S1 ⁇ S0 holds.
  • the ratio of the number of openings at both ends that do not have a standard hole diameter is within a range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the openings at both ends to the standard hole diameter is in the range of 50% to 98%.
  • the number of central openings not having a standard hole diameter is in the range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the central opening to the standard hole diameter is in the range of 70% to 100%.
  • a twin-screw extruder having a first kneading section, and a reverse feed screw element having a notch and provided on the outlet side of the first kneading section, and/or a second kneading section provided with a kneading disk including a reverse feed, and a die section provided at the outlet of the twin-screw extruder
  • the die unit includes a nozzle die having a nozzle and a base;
  • the base has an opening with an inlet and an outlet connected to the nozzle, and the nozzle and the base satisfy (1) to (8);
  • the width of the nozzle die is 94 mm or more, the number of nozzles arranged in the nozzle die is 5 to 70, and the openings are arranged in a row horizontally on the base.
  • the nozzle flow path length is 60 mm or more and 150 mm or less.
  • the cross-sectional area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening of the base is 6 mm 2 or more and 80 mm 2 or less.
  • the cross-sectional area (S0) of the nozzle outlet is 3 mm 2 or more and 20 mm 2 or less.
  • the relationship S1 ⁇ S0 holds.
  • the ratio of the number of openings at both ends that do not have a standard hole diameter is within a range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the openings at both ends to the standard hole diameter is in the range of 50% to 98%.
  • the number of central openings not having a standard hole diameter is in the range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the central opening to the standard hole diameter is in the range of 70% to 100%.
  • the manufacturing method and manufacturing apparatus for reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention can produce short-fiber-reinforced resin pellets with long remaining fibers, and can produce reinforcing fiber-containing resin pellets with excellent continuous productivity, improved deflection of both end strands, and excellent mechanical properties equivalent to those of long-fiber-reinforced resin pellets.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a vertical cross section of a twin-screw extruder and a die section, which are one example of a twin-screw extruder and a die section used in the method for producing reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention, viewed from the horizontal direction.
  • FIG. 2 is an enlarged view of the die portion shown in FIG.
  • FIG. 3 is a diagram showing an example of the outlets of a plurality of openings formed on the downstream side of the base of the die unit shown in FIG.
  • FIG. 4 is a schematic diagram of a vertical cross section including the nozzle, as viewed from the horizontal direction, of a die equipped with a nozzle having only a parallel portion and no tapered portion.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a vertical cross section of a twin-screw extruder and a die section, which are one example of a twin-screw extruder and a die section used in the method for producing reinforcing fiber-containing resin
  • FIG. 5 is a schematic diagram of a vertical cross section including the nozzle, as viewed from the horizontal direction, of a die provided with a nozzle having only a tapered portion and no parallel portion.
  • FIG. 6 is a diagram showing an example of a kneading disk including a reverse feed.
  • FIG. 7 is an explanatory diagram showing the structure of the screw used in Example 1.
  • FIG. 8 is a table showing the specifications and evaluation results of Examples 1 to 4 and Comparative Example 1.
  • FIG. 9 is a diagram showing the hole diameters of the openings formed in the pedestals used in Examples 1 to 4 and Comparative Example 1.
  • FIG. 10 is a table showing the specifications and evaluation results of Examples 5 to 7 and Comparative Example 2.
  • FIG. 11 is a diagram showing the hole diameters of the openings formed in the pedestals used in Examples 5 to 7 and Comparative Example 2.
  • FIG. 12 is a schematic cross-sectional view showing a case where a base with a tapered opening is placed on a die section.
  • FIG. 13 is a diagram showing a state in which the nozzle outlets of the nozzle die are arranged in a staggered manner.
  • FIG. 14 is a diagram showing a state in which the strand is loosened when a large-scale reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing apparatus having a long die is used.
  • the method and apparatus for producing reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention use a twin-screw extruder and a die.
  • the twin-screw extruder has a first kneading section and a second kneading section provided on the outlet side of the first kneading section, the second kneading section having a reverse screw element and/or a kneading disk including a reverse feed.
  • the die section is provided at the outlet of the twin-screw extruder and includes a nozzle die, which is a die equipped with a nozzle, and a base.
  • Figure 1 shows a schematic diagram of a vertical cross section, viewed from the horizontal direction, of one specific example of a twin-screw extruder and a die used in the method for producing reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention.
  • the twin-screw extruder 1 shown in Figure 1 has a cylinder 3 and a screw 4 housed in the inner bore of the cylinder 3.
  • the twin-screw extruder 1 has two screws 4 arranged horizontally.
  • the twin-screw extruder 1 has a first kneading section 5 and a second kneading section 6 located on the outlet B side of the first kneading section 5.
  • the second kneading section 6 is equipped with a reverse feed screw element and/or a kneading disk including a reverse feed (not shown).
  • the twin-screw extruder 1 further has a resin supply section 7 located on the inlet A side of the first kneading section, and a fiber supply section 8 located on the outlet B side of the first kneading section 5 and on the inlet A side of the second kneading section 6.
  • die section 2 for extruding resin containing melt-kneaded reinforcing fibers as strands of reinforcing fiber-containing resin.
  • Figure 2 is an enlarged view of die section 2 shown in Figure 1.
  • die section 2 includes die holder 12, base 13, and nozzle die 14.
  • a space is formed within die section 2 that is directly connected to the inner bore of cylinder 3, passes through die section 2, and serves as a resin flow path.
  • This space consists of intra-holder space 15 within die holder 12, opening 16 within base 13, and nozzle 9 within nozzle die 14.
  • the space has a brush-like shape, with a single line on the upstream side and multiple branches on the downstream side.
  • the die holder 12 is attached to the twin-screw extruder 1 and has a resin flow path inlet 20 formed upstream that is directly connected to the inner bore of the cylinder 3 and serves as the entrance to the resin flow path.
  • the holder interior space 15 is formed so that its height narrows vertically and its width gradually widens horizontally as it progresses downstream.
  • the holder interior space 15 has one resin flow path inlet 20 on the upstream side and multiple resin flow path outlets on the downstream side, and within the holder interior space 15, one space branches into multiple holes from upstream to downstream.
  • the base 13 is a component attached to the die holder 12, and has an opening 16 formed therein that serves as a resin flow path, with multiple opening outlets 16B arranged in a horizontal row. Note that there is no limit to the number of nozzle inlets 10 in the die section 2 used in the manufacturing method of reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention.
  • the nozzle die 14 is a component attached to the base 13, and multiple (14 to 40) nozzles 9 are provided within the nozzle die 14.
  • Each nozzle 9 is a hole with a circular cross section that penetrates the nozzle die 14, for example, horizontally, with a nozzle inlet 10 formed on the twin-screw extruder 1 side and a nozzle outlet 11 formed on the opposite side from the twin-screw extruder 1.
  • the nozzle 9 has a parallel portion 9b extending toward the nozzle inlet 10 and a tapered portion 9a on the nozzle outlet 11 side, the diameter of which decreases at a constant rate toward the nozzle outlet 11.
  • the nozzle flow path length which is the horizontal length of the nozzle 9
  • L2 the parallel flow path length
  • the nozzle die and base used in the manufacturing method and manufacturing apparatus for reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention satisfy the following requirements (1) to (4).
  • the nozzle flow path length is 60 mm or more and 150 mm or less.
  • the nozzle flow path length in the nozzle 9 shown in FIGS. 1 to 3 is the length indicated by L1 in FIG.
  • the nozzle flow path length is 60 mm or more and 150 mm or less, preferably 80 mm or more and 140 mm or less, and more preferably 100 mm or more and 130 mm or less.
  • the nozzle flow path length is shorter than 60 mm, when using reinforcing fibers with a fiber length as in the present invention, the fibers will not be oriented in the flow direction, and the fibers will fly out of the strand at the outlet of the nozzle die 14, making it impossible to stably and continuously extrude and take up the strand. Fibers may also fly out of the produced pellets. Therefore, when the pellets are introduced into the hopper of the injection molding machine, bridging may occur, preventing them from falling stably into the barrel and screw. If the nozzle flow path length is longer than 150 mm, the resin pressure will increase, which may affect productivity.
  • the area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening of the base is 6 mm 2 or more and 80 mm 2 or less.
  • the area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 of the base 13, which will be described later, is 6 mm2 or more and 80 mm2 or less, preferably 10 mm2 or more and 60 mm2 or less, and more preferably 12 mm2 or more and 50 mm2 or less. If the area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 of the base 13 is within the above range, it is preferable in terms of the pellet shape.
  • the opening 16 formed in the base 13 may have a straight shape with the same diameter from the inlet to the outlet, as shown in Fig. 2.
  • the hole diameter of the opening 16 may be the same as the hole diameter of the opening outlet 16B, and the hole diameter of the opening 16 from the opening inlet 16A to the opening outlet 16B is the diameter of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16.
  • the opening 16 formed in the base 13 may have a straight shape with a constant diameter on the upstream side of the opening 16 and a tapered shape with a diameter gradually increasing on the downstream side toward the nozzle die 14.
  • the diameter of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 (for example, the diameter at the start of the taper) is defined as the hole diameter of the opening 16.
  • the taper is usually just a chamfering of the corners of the opening 16.
  • the distance from the start of the taper to the opening outlet 16B is usually about the distance required for the above-mentioned chamfering.
  • the area (S0) of the nozzle outlet is 3 mm 2 or more and 20 mm 2 or less.
  • the area (S0) of the nozzle outlet 11 is the area of the nozzle outlet 11 shown in FIGS. 5 and 3 in the nozzle 9 shown in FIGS.
  • the area (S0) of the nozzle outlet 11 is 3 mm2 or more and 20 mm2 or less, preferably 4 mm2 or more and 15 mm2 or less, and more preferably 5 mm2 or more and 10 mm2 or less.
  • the area (S0) of the nozzle outlet 11 is within the above range, it is preferable in terms of the pellet shape.
  • the area (S0) of the nozzle outlet 11 is smaller than the area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 of the pedestal 13 or is the same as the area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 of the pedestal 13.
  • Establishing the relationship S1 ⁇ S0 is preferable in terms of the discharge amount and pellet shape.
  • the cross-sectional area of the nozzle is the same from the nozzle inlet 10 to the nozzle outlet 11, or becomes smaller from the nozzle inlet 10 to the nozzle outlet 11.
  • the nozzle 9 shown in FIGS. 1 to 3 has a parallel portion 9b and a tapered portion 9a, so that the relationship S1>S0 holds.
  • S2 is preferably 6 mm 2 or more and 80 mm 2 or less.
  • the nozzle 9 formed in the nozzle die 14 used in the present invention is not particularly limited, but specifically, one having the same shape and dimensions as the invention described in JP 2022-154027 A can be used.
  • the width of the nozzle die 14 is 94 mm or more, with no particular upper limit.
  • the width of the nozzle die 14 is preferably 94 mm to 665 mm, more preferably 230 mm to 600 mm. By setting the width within this range, excellent effects in terms of strand stability are exhibited.
  • the width of the nozzle die 14 refers to the dimension in the depth direction of the paper in the case of the nozzle die 14 shown in FIGS.
  • the number of nozzles 9 arranged in the nozzle die 14 is 5 to 70, and the nozzle outlets 11 are preferably arranged in a single horizontal row, or as shown in Figure 13, the nozzle outlets 11 are preferably arranged in two vertical rows in a staggered pattern.
  • a staggered arrangement refers to a state in which openings are arranged alternately in two rows, one above the other, as shown in Figure 13. When there are two rows of openings, the openings in the upper row do not come into contact with the openings in the lower row. When viewed vertically, the openings in the upper row do not usually overlap with the openings in the lower row. Also, there is usually one more opening in the lower row than in the upper row.
  • the distance between upper and lower rows of openings is 6 mm or more, preferably 6 to 20 mm, and more preferably 7 to 15 mm.
  • the distance here refers to the distance between straight lines passing through the centers of the openings in each row.
  • the relationship between the width of the nozzle die 14 and the number of openings 16 in the base 13 is such that if the width of the nozzle die 14 is 94 mm to 665 mm, the number of openings 16 is approximately 5 to 70, and if the width of the nozzle die 14 is 230 mm to 600 mm, the number of openings 16 is approximately 14 to 40.
  • the nozzle die 14 and base 13 used in the manufacturing method and manufacturing apparatus for reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention further satisfy the following requirements (5) to (8), preferably (5) to (9).
  • the ratio of the number of openings at both ends that do not have a standard hole diameter is within a range of 20% or less of the total number.
  • the standard hole diameter is the average value of the hole diameters of some of the multiple openings formed in a row in the base 13. Specifically, the standard hole diameter indicates the average diameter of the openings formed in the base excluding the following ( ⁇ ) and ( ⁇ ): ( ⁇ ) Of the openings formed on both end sides of the base, the number of openings is 20% or less of the total number of openings. ( ⁇ ) Of the openings formed on the central side of the base, the number of openings is 20% or less of the total number of openings.
  • the reason for defining the average diameter of the openings excluding ( ⁇ ) and ( ⁇ ) is that the diameters of the openings excluding ( ⁇ ) and ( ⁇ ) may vary, and therefore the average diameter is calculated.
  • the cross-sectional area of the openings 16 used to calculate the standard hole diameter is preferably within ⁇ 5% of the average cross-sectional area of all the openings formed in the base 13.
  • the cross section of the openings 16 formed in the base 13 is generally circular. As described above, when the opening 16 formed in the base 13 has a straight shape as shown in Fig. 2, the hole diameter of the opening 16 may be the hole diameter of the opening outlet 16B.
  • the hole diameter of the opening 16 is the hole diameter of the smallest cross-sectional area portion of the opening 16 that is closest to the nozzle die 14.
  • the percentage of the number of end openings with non-standard hole diameters is the percentage obtained by dividing the number of end openings with non-standard hole diameters by the total number of openings formed on the base. For example, if the total number of openings on the base is 40, as in base opening type E shown in Figure 9, and there are two openings on each end of the base, the above percentage is 10%.
  • the ratio of the number of openings at one end of the base that do not have a standard hole diameter is the same as the ratio of the number of openings at the other end that do not have a standard hole diameter. Furthermore, with regard to the proportion of the number of openings with a non-standard hole diameter, it is preferable that the proportion of the number of openings with a non-standard hole diameter formed at one end of the base be in the range of 10% or less of the total number of openings, and that the proportion of the number of openings with a non-standard hole diameter formed at the other end of the base be also in the range of 10% or less of the total number of openings.
  • the ratio of the hole diameter of the openings at both ends that do not have a standard hole diameter to the standard hole diameter is in the range of 50% to 98%. In other words, from (5) and (6), it is preferable that there is always one opening at each end of the base that does not have a standard hole diameter.
  • the ratio of the hole diameter of the openings at both ends to the standard hole diameter is the ratio obtained by dividing the hole diameter of the openings at both ends by the standard hole diameter of the opening.
  • the number of central openings not having a standard hole diameter is in the range of 20% or less of the total number. This is the ratio obtained by dividing the number of central openings with a non-standard hole diameter by the total number of openings formed in the pedestal.
  • the flow rate in the central area decreases, so by making the central opening hole diameter a non-standard hole diameter and suppressing the flow rate, it is possible to reduce slack in the central strand.
  • the ratio of the hole diameter of the central opening to the standard hole diameter is in the range of 70% to 100%. That is, from (7) and (8), there may be cases where there are no openings in the central portion that are not of the standard hole diameter.
  • the cross-sectional area of the opening located at the outermost (edge) is less than or equal to the cross-sectional area of the opening that is not located at the outermost (edge) and has a non-standard hole diameter ⁇ the cross-sectional area of the opening with a standard hole diameter.
  • the flow rate from the outermost nozzle is large due to the effects of shear flow specific to fibrous materials. Therefore, in order to stabilize the strand, it is preferable to reduce the cross-sectional area of the opening 16 of the pedestal 13 located at the outermost (edge) position, as well as the cross-sectional area of the opening 16 of the pedestal 13 within the range specified in this invention.
  • the flow rate distribution between the right and left halves of the die, with the center of the die as the boundary be even.
  • the cross-sectional area and flow rate of the openings, which are in a line symmetrical relationship with the center of the die as the boundary be equal.
  • the method for producing reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention comprises the steps of: supplying resin into a twin-screw extruder from the inlet side of the first kneading section and melt-kneading the resin in the first kneading section (step 1); supplying reinforcing fibers into the twin-screw extruder from the outlet side of the first kneading section and the inlet side of the second kneading section and further melt-kneading the resin in the presence of the reinforcing fibers (step 2); and extruding the melt-kneaded resin containing reinforcing fibers from the nozzle outlet of the die as strands of reinforcing fiber-containing resin (step 3).
  • Steps 1 to 3 will be described below using the twin-screw extruder 1 and the die section 2 shown in FIGS. 1 to 3 as examples.
  • resin is supplied from a resin supply section 7 to the inner bore of a cylinder 3 of a twin-screw extruder 1.
  • the supplied resin moves within the cylinder 3 by the action of a screw 4 and is transported to a first kneading section 5.
  • the structure of the screw 4 up to the first kneading section 5 is, for example, full flight.
  • the resin transported to the first kneading section 5 is melt-kneaded in the first kneading section 5.
  • the kneading section refers to a section in a twin-screw extruder that has the function of kneading and homogenizing materials.
  • the kneading section in the present invention not only refers to a section that mixes, kneads, and homogenizes two or more materials, but also includes a section that mixes, kneads, and homogenizes a single material to achieve uniform physical properties.
  • the kneading section in the present invention is, for example, a section that does not have a full-flight screw structure, but rather a kneading disk or the like.
  • the resin used in the manufacturing method and manufacturing apparatus for reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention is a propylene-based polymer.
  • the propylene-based polymer is a propylene homopolymer or a propylene copolymer.
  • the content of structural units derived from propylene is preferably 40 mol% or more, more preferably 50 mol% or more.
  • Preferred monoolefins that are structural units derived from monomers other than propylene include ethylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 2-methyl-1-propene, 3-methyl-1-pentene, 4-methyl-1-pentene, and 5-methyl-1-hexene, with ethylene and 1-butene being more preferred.
  • the polymerization mode may be random or block.
  • propylene homopolymers, propylene-ethylene block copolymers, propylene-ethylene random copolymers, and propylene-ethylene-butene random copolymers are preferred, with propylene homopolymers being more preferred.
  • the propylene-based polymer may be isotactic, syndiotactic, or atactic, but isotactic propylene is preferred.
  • isotactic propylene homopolymer is particularly preferred as the resin used in the manufacturing method and manufacturing apparatus for reinforcing fiber-containing resin pellets of the present invention.
  • These polymers may be used alone or in combination of two or more.
  • the propylene polymer has a melt flow rate of 20 to 500 g/10 min at 230°C under a load of 2.16 kg, preferably 30 to 200 g/10 min, and more preferably 30 to 150 g/min.
  • the melt flow rate of the propylene polymer is within this range, the melt viscosity of the resin is low, which is preferable in that the reinforcing fibers are less susceptible to shear in the twin-screw extruder and breakage of the reinforcing fibers is suppressed.
  • reinforcing fibers are supplied from the fiber supply section 8 to the inner bore of the cylinder 3 of the twin-screw extruder 1.
  • the supplied reinforcing fibers are mixed with the melt-kneaded resin conveyed from the first kneading section 5, and are transported within the cylinder 3 by the action of the screw 4, and are conveyed to the second kneading section 6.
  • the structure of the screw 4 from the first kneading section 5 to the second kneading section 6 may be full flight, for example.
  • the resin mixed with the reinforcing fibers conveyed to the second kneading section 6 is further melt-kneaded in the second kneading section 6.
  • the reinforcing fibers are not particularly limited as long as they are typically used to reinforce resins, and include glass fiber, carbon fiber, metal fiber, and organic fibers (polyamide, polyester, aramid, polyphenylene sulfide, liquid crystal polymer, acrylic, etc.). Of these, glass fiber and carbon fiber are particularly desirable. Suitable glass fibers include commonly used E-glass and high-strength, high-elasticity T-glass.
  • the fiber length of the reinforcing fibers is 2.5 mm or more and 8 mm or less, preferably 3 mm or more and 7 mm or less, and more preferably 3 mm or more and 6 mm or less. Having the fiber length of the reinforcing fibers within this range is preferable from the standpoint of productivity.
  • the fiber diameter of the reinforcing fibers is 5 ⁇ m or more and less than 17 ⁇ m, preferably 10 ⁇ m or more and 17 ⁇ m or less, and more preferably 10 ⁇ m or more and 13 ⁇ m or less. Having the fiber diameter of the reinforcing fibers within this range is preferable in terms of mechanical properties.
  • reinforcing fibers there is no particular limit to the number of reinforcing fibers in the bundle, but bundling 10 to 20,000 single fibers or monofilaments is preferable as it improves handling.
  • Reinforcing fibers can usually be surface-treated with a silane coupling agent or similar to improve interfacial adhesion with the resin.
  • the ratio of the resin to reinforcing fibers supplied is preferably 5% by mass to 50% by mass, preferably 15% by mass to 50% by mass, and more preferably 25% by mass to 45% by mass, of reinforcing fibers, and 50% by mass to 95% by mass, preferably 50% by mass to 85% by mass, and more preferably 55% by mass to 75% by mass of resin (the total of reinforcing fibers and resin being 100% by mass).
  • the second kneading section 6 is equipped with a reverse feed screw element with a notch and/or a kneading disk including a reverse feed.
  • a reverse feed screw element with a notch is preferred because it results in a longer residual fiber length.
  • the reverse screw element is preferably a screw element with multiple notches formed at the tip of the flight of the flight screw.
  • the reverse screw element is preferably configured with a single or double reverse lead (reverse direction).
  • the lead of the reverse screw element is preferably configured to be 0.15xD to 1.0xD (D: screw diameter).
  • the notches are preferably formed in 2 to 30 locations per lead of the reverse screw element, and may be parallel to the screw axial direction or twisted in either direction.
  • the reverse screw element is preferably a single-start screw with an L/D (screw length/screw diameter) ratio of 1, has notches, and preferably has a lead of 0.25D to 0.5D.
  • a specific example is BMS manufactured by The Japan Steel Works, Ltd. Using a reverse screw element with notches allows the reinforcing fibers to be longer in the resin without breaking them too much, and allows them to be uniformly dispersed in the molten resin with good fiber opening.
  • the kneading disc including the reverse feed has a structure shown in FIG. 6, for example, and a commercially available kneading disc can be used.
  • step 3 the resin with long reinforcing fibers obtained in step 2 is supplied from outlet B of twin-screw extruder 1 to resin flow path inlet 20.
  • the supplied resin flows into holder space 15, and while the flow path is narrowed in die holder 12, it is diffused across the width at once and supplied to base 13.
  • the resin is oriented along the wall surface, so the flow rate at openings 16 at both ends is greater than the flow rate at openings 16 closer to the center due to the influence of shear flow specific to fibrous materials.
  • the resin in the base 13 is supplied to each nozzle 9 through the outlets of the multiple openings 16, i.e., the nozzle inlets 10.
  • the melted and kneaded resin containing the reinforcing fibers is extruded as strands of reinforcing fiber-containing resin from the nozzle outlets 11 of the die section 2.
  • the screw 4 structure from the second kneading section 6 to the die section 2 may be, for example, full flight.
  • the base and nozzle used in step 3 satisfy the following (1) to (8).
  • the nozzle flow path length is 60 mm or more and 150 mm or less.
  • the cross-sectional area (S1) of the smallest cross-sectional area portion of the opening of the base is 6 mm 2 or more and 80 mm 2 or less.
  • the cross-sectional area (S0) of the nozzle outlet is 3 mm 2 or more and 20 mm 2 or less. (4) The relationship S1 ⁇ S0 holds.
  • the ratio of the number of openings at both ends that do not have a standard hole diameter is within a range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the openings at both ends to the standard hole diameter is in the range of 50% to 98%.
  • the number of central openings not having a standard hole diameter is in the range of 20% or less of the total number.
  • the ratio of the hole diameter of the central opening to the standard hole diameter is in the range of 70% to 100%.
  • the base used in step 3 preferably satisfies the following (9).
  • the cross-sectional area of the opening located at the outermost (edge) is less than or equal to the cross-sectional area of the opening that is not located at the outermost (edge) and has a non-standard hole diameter ⁇ the cross-sectional area of the opening with the standard hole diameter.
  • the screw rotation speed of the twin-screw extruder in steps 1 to 3 is preferably 250 rpm or more and 800 rpm or less.
  • the set temperature from the first kneading section to the nozzle of the twin-screw extruder in steps 1 to 3 is preferably 230°C or higher and 290°C or lower, more preferably 240°C or higher and 290°C or lower, from the viewpoint of increasing the length of the remaining glass fibers and preventing thermal degradation of the resin.
  • the strands of reinforcing fiber-containing resin obtained by steps 1 to 3 above are pelletized using a known method to obtain reinforcing fiber-containing resin pellets.
  • Pelletization methods that are preferred include cooling the strands and pelletizing them with a cutter, as disclosed in Japanese Patent Publication No. 41-20738, or cutting them to the specified size immediately after extrusion from a die.
  • the length of the reinforcing fiber-containing resin pellet in the strand extension direction can be 3 mm or more and 10 mm or less. If the length is less than 3 mm, the remaining fiber length in the pellet will be short, and the desired strength may not be achieved. If the length exceeds 10 mm, metering during injection molding will become unstable, which may interfere with the molding cycle.
  • the reinforcing fiber-containing resin pellets obtained by the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention contain 5% by mass or more and 50% by mass or less, preferably 15% by mass or more and 50% by mass or less, and more preferably 25% by mass or more and 45% by mass or less of reinforcing fiber, and 50% by mass or more and 95% by mass or less, preferably 50% by mass or more and 85% by mass or less, and more preferably 55% by mass or more and 75% by mass or less of resin (the total of the reinforcing fiber and resin is 100% by mass).
  • the amounts of reinforcing fiber and resin supplied are determined in steps 1 and 2 above so that the reinforcing fiber to resin content ratio in the reinforcing fiber-containing resin pellets falls within the above ranges.
  • the fiber length of the reinforcing fibers (residual fibers) contained in the reinforcing fiber-containing resin pellets produced by the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention is shorter than the pellet length, for example, 1.5 mm to 8 mm, and can also be 1.5 mm to 3.0 mm.
  • the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention can produce reinforcing fiber-containing resin pellets containing short fibers in this manner.
  • the reinforcing fiber-containing resin pellets produced by the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention are characterized by having mechanical properties equivalent to those of reinforcing fiber-containing resin pellets containing long fibers, even when containing short fibers.
  • reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention can produce reinforcing fiber-containing resin pellets containing short fibers but having mechanical properties equivalent to those of reinforcing fiber-containing resin pellets containing long fibers is presumed to be because the remaining fibers in the pellets are long, resulting in excellent mechanical strength.
  • the reinforcing fiber-containing resin pellets produced by the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention can be blended with known substances commonly used in thermoplastic resins to impart desired properties depending on the purpose, such as known stabilizers such as antioxidants, heat stabilizers, and UV absorbers, antistatic agents, flame retardants, flame retardant assistants, colorants such as dyes and pigments, lubricants, plasticizers, crystallization accelerators, and crystal nucleating agents. It is also possible to simultaneously blend inorganic fillers such as glass flakes, glass powder, glass beads, silica, montmorillonite, quartz, talc, clay, alumina, carbon black, wollastonite, mica, calcium carbonate, and metal powder.
  • the reinforcing fiber-containing resin pellets produced by the reinforcing fiber-containing resin pellet manufacturing method and manufacturing apparatus of the present invention can be molded using known molding methods such as injection molding, injection press molding, extrusion molding of tubes, pipes, sheets, etc., and blow molding. During molding, to prevent damage to the reinforcing fibers, it is desirable to enlarge the nozzle and gate shapes and make the groove depth of the molding machine screw equal to or greater than the pellet size.
  • the present invention provides a manufacturing method and apparatus for producing reinforcing fiber-containing resin pellets that stabilize strands, produce molded articles with excellent appearance, and exhibit excellent mechanical properties, even when using a wide, long die when producing pellets containing long reinforcing fibers.
  • melt flow rate MFR
  • ISO 1133 The melt flow rate was measured in accordance with ISO 1133 at a temperature of 230° C. and a load of 2.16 kg.
  • Glass fiber (GF) popping out at die exit The protrusion of glass fibers at the die outlet was visually observed and evaluated according to the following criteria. None: No protruding glass fibers were observed. Somewhat present: Glass fibers are occasionally observed protruding. Present: Protruding glass fibers are always observed.
  • Example 1 The twin-screw extruder used was a TEX65 (15 cylinder blocks) manufactured by The Japan Steel Works, Ltd., with the structure shown in Figure 1.
  • the cylinder blocks are designated C1, C2, C3, ..., C13, C14, and C15 from the upstream side of the extruder.
  • the resin supply section was located in C1, and the fiber supply section was located in C11.
  • FIG. 8 is a table showing the specifications and evaluation results of Examples 1 to 4 and Comparative Example 1.
  • the screw rotation speed was 330 rpm.
  • a nozzle die and a base having the shape shown in Figure 12 were attached to the outlet of the twin-screw extruder.
  • the nozzle die had a nozzle with a circular cross section, which had a parallel portion and a tapered portion, a nozzle flow path length (L1) of 125 mm, and a parallel flow path length (L2) of 85 mm.
  • the nozzle outlet of the nozzle die was arranged in a straight line, rather than a staggered arrangement.
  • the number of nozzles was 40.
  • a portion of the opening of the base was a tapered type, with the upstream side of the opening being straight and the downstream side being tapered. The taper was formed by chamfering the corners of the opening.
  • the area of the nozzle inlet (S2) was 20 mm2
  • the area of the nozzle outlet (S0) was 7 mm2 .
  • the die temperature was 280°C.
  • the base of the nozzle die has 40 openings, numbered 1 to 40, arranged in a horizontal row.
  • the cross section of the openings is circular.
  • each opening has a minimum cross-sectional area of 20 mm2 , except for the six nozzles at both ends and the six nozzles in the center, as shown below.
  • Figure 9 is divided into two parts, Figures 9(a) and 9(b), because the width of the base is long (600 mm).
  • the openings (Nos. 1 to 3, 38 to 40, and 18 to 23) are tapered, with a portion of the downstream side tapered.
  • the openings at both ends (Nos. 1 to 3 and 38 to 40) have a minimum cross-sectional area of 14 mm2 .
  • the central pedestal openings (Nos. 18 to 23) have a minimum cross-sectional area of 18 mm2 .
  • the other openings are straight openings having the same diameter from the inlet to the outlet, and have a minimum cross-sectional area of 20 mm2 .
  • the base portion is structured so that resin flows from each opening outlet of the base to each corresponding nozzle inlet.
  • the openings used to calculate the standard hole diameter were the hole diameters of openings No. 5 to No. 16 and No. 25 to No. 36, excluding the 20% openings on both ends (No. 1 to 4, 37 to 40) and the 20% openings in the center (No. 17 to 20, 21 to 24).
  • the ratio of the number of openings at the ends that do not have the standard hole diameter to the total number of 40 openings is 15% (6/40), and the ratio of the hole diameters at both ends to the standard hole diameter is 85%.
  • the ratio of the number of central openings that do not have the standard hole diameter to the total number of 40 openings is 15% (6/40), and the ratio of the central hole diameter to the standard hole diameter is 95%.
  • the flow rate ratio of one hole at each end is 121%
  • the flow rate ratio of three holes at the ends is 94%
  • the flow rate ratio of one hole in the center is 93%.
  • the flow rate ratio refers to the ratio of the production volume per hour at the nozzle outlet in question to the standard production volume (described later).
  • the flow rate ratio for one hole at each end is the value obtained by dividing the production volume per hour for one hole at the end by the standard production volume.
  • the flow rate ratio for one hole in the center is calculated in the same way.
  • the flow rate ratio for three holes at the end is the value obtained by dividing the average production volume per hour for the three holes at the end by the standard production volume.
  • Prime Polypro (MFR: 210 g/10 min) manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., Prime Polypro (MFR: 30 g/10 min) manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., and Polybond 3200 manufactured by Addivant Inc. were premixed in a mass ratio of 60/10/1 and fed into the resin supply section of the twin-screw extruder at a rate of 395 kg/h using a gravimetric feeder.
  • a bundle of 4,000 monofilaments of glass fiber (Nippon Electric Glass Co., Ltd., 3T-480H, fiber diameter: 10 ⁇ m) cut to a length of 3 mm was fed into the fiber supply section at a rate of 165 kg/h.
  • the twin-screw extruder was operated under the above conditions, and the molten mixture was extruded from the nozzle outlet as a strand of reinforcing fiber-containing resin.
  • the resulting strand was pelletized with a cutter to obtain 3 mm long pellets of the reinforcing fiber-containing resin.
  • the hourly production rate of the pellets was 560 kg/h, and the glass fiber content in the pellets was 30 mass%. According to Example 1, the strands at both ends did not loosen, and the strands could be taken up continuously, allowing stable pelletization.
  • the ratio of the number of openings at the ends that do not have the standard hole diameter to the total number of 40 openings is 5% (2/40), and the ratio of the hole diameters of the openings at both ends to the standard hole diameter is 92%. Furthermore, the ratio of the number of central openings that do not have the standard hole diameter to all 40 nozzles is 0% (0/40), and the ratio of the hole diameter of the central openings to the standard hole diameter is 100%.
  • the flow rate ratio of the single hole at each end at the nozzle outlet is 132%
  • the flow rate ratio of the three holes in the center is 109%
  • the flow rate ratio of the single hole at each end is 93%.
  • the strands at both ends did not loosen, and the strands could be taken up continuously, allowing stable pelletization.
  • the inlets of the openings (No. 1 and No. 40) on both ends have a non-standard diameter and a minimum cross-sectional area of 16 mm2
  • the openings (No. 2 and No. 39) have a non-standard diameter and a minimum cross-sectional area of 18 mm2.
  • the remaining openings (No. 3 to No. 38) have a standard diameter and a minimum cross-sectional area of 20 mm2 (pedestal opening type D in Figure 9).
  • the ratio of the number of end openings with non-standard hole diameters to the total number of 40 openings is 10% (4/40), and the ratio of the standard hole diameters at both ends is 90%. Note that base openings Nos. 1, 2, 39, and 40 are tapered openings, while the other openings are straight openings.
  • Example 4 Pellets were obtained in the same manner as in Example 2, except that the hole diameters of openings No. 1 and 40 at the end were changed and the hole diameters of openings No. 2 and 39 were changed.
  • the openings on both ends (No. 1 and No. 40) have a non-standard diameter and a minimum cross-sectional area of 14 mm2
  • the openings (No. 2 and No. 39) have a non-standard diameter and a minimum cross-sectional area of 16 mm2 .
  • the openings (No. 1, 2, 39, and 40) are tapered openings.
  • the other openings (No. 3 to 38) are straight openings with standard diameters and a minimum cross-sectional area of 20 mm2 (pedestal opening type E in Figure 9).
  • the ratio of the number of end openings with a non-standard hole diameter to the total number of 40 openings is 10% (4/40), and the ratio of the openings on both ends to the standard hole diameter is 85%.
  • the flow rate ratio of the single hole at each end is 118%
  • the flow rate ratio of the three holes in the center is 104%
  • the flow rate ratio of the single hole at each end is 93%.
  • the strands at both ends did not loosen, and the strands could be taken up continuously, allowing stable pelletization.
  • Example 1 Pellets were obtained in the same manner as in Example 2, except that the hole diameters of all openings were changed to the standard hole diameter (pedestal opening type A in FIG. 9 ). Note that all of the pedestal openings in this example were straight openings. Here, the flow rate ratio of the single hole at both ends is 143%, the flow rate ratio of the three holes in the center is 112%, and the flow rate ratio of the single hole at both ends is 93%. In Comparative Example 1, as shown in FIG. 14, the strands at both ends are bent, and the problem arises that continuous production cannot be ensured.
  • Example 5 10 is a table showing the specifications and evaluation results of Examples 5 to 7 and Comparative Example 2. The openings of the bases in these Examples and Comparative Example are all straight.
  • the twin-screw extruder used was a TEX44 (number of cylinder blocks: 15) manufactured by The Japan Steel Works, Ltd., with the structure shown in Figure 1.
  • the cylinder blocks are designated C1, C2, C3, ..., C13, C14, and C15 from the upstream side of the extruder.
  • the resin supply section was located in C1, and the fiber supply section was located in C11.
  • the base has 14 openings, numbered 1 to 14, arranged in a horizontal row.
  • the openings are circular, and the base is 230 mm wide.
  • the openings at both ends of the base have a cross-sectional area of 7 mm2 .
  • the two central openings (No. 7 and No. 8) have a minimum cross-sectional area of 12.6 mm2 .
  • the other openings have a minimum cross-sectional area of 20 mm2 .
  • the openings used to calculate the standard hole diameter were the hole diameters of openings No. 2-6 and No. 9-13, excluding the openings at either end that are 20% or less (No. 1 and No. 14) and the openings in the center that are 20% or less (No. 7 and No. 8). Nos. 1, 7, 8, and 14 have non-standard hole diameters.
  • the base is designed so that resin flows from the outlet of each opening in the base to the corresponding nozzle inlet.
  • the ratio of the number of openings at the ends that do not have the standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the hole diameters at both ends to the standard hole diameter is 60%.
  • the ratio of the number of central openings that do not have a standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the central openings to the standard hole diameter is 80%. All of the openings are straight.
  • the flow rate ratio of the nozzle outlets from one hole at each end is 74%, and the flow rate ratio of the nozzle outlets from one hole at each end is 93%.
  • Prime Polypro (MFR: 210 g/10 min) manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., Prime Polypro (MFR: 30 g/10 min) manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., and Polybond 3200 manufactured by Addivant Co., Ltd. were pre-mixed in a mass ratio of 60/10/1 and fed at a rate of 140 kg/h from the resin supply section of the twin-screw extruder using a gravimetric feeder.
  • Example 6 Pellets were obtained in the same manner as in Example 5, except that the hole diameters of the openings No. 1 and 14 at the end of the base and the hole diameters of the openings No. 7 and 8 at the center were changed.
  • the openings at both ends had a minimum cross-sectional area of 12.6 mm2
  • the opening at the center (No. 7, 8) have a minimum cross-sectional area of 16 mm2 (pedestal opening type C in Figure 11).
  • the ratio of the number of openings at the ends that do not have the standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the hole diameters of the openings at both ends to the standard hole diameter is 80%.
  • the ratio of the number of central openings that do not have the standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the hole diameter of the central openings to the standard hole diameter is 90%. All of the openings are straight.
  • the flow rate ratio at both ends of the nozzle is 87%, and the flow rate ratio at the center is 101%. According to Example 6, the strands at both ends did not loosen, and the strands could be taken up continuously, allowing stable pelletization.
  • Example 7 Pellets were obtained in the same manner as in Example 5, except that the hole diameters of the openings Nos. 1 and 14 at the ends of the pedestal and the hole diameters of the openings Nos. 7 and 8 in the central portion were changed.
  • the openings at both ends had a cross-sectional area of 16 mm2
  • the openings in the central portion had a cross-sectional area of 18 mm2 (pedestal opening type D in Figure 11).
  • the ratio of the number of openings at the ends that do not have the standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the hole diameters of the openings at both ends to the standard hole diameter is 90%.
  • the ratio of the number of central openings that do not have the standard hole diameter to the total number of 14 openings is 14% (2/14), and the ratio of the hole diameter of the central openings to the standard hole diameter is 95%. All of the openings are straight.
  • the flow rate ratio at both ends of the nozzle outlet is 99%, and the flow rate ratio at the center is 106%. According to Example 7, the strands at both ends did not loosen, and the strands could be taken up continuously, allowing stable pelletization.
  • Example 5 the hole diameters of all openings were changed to be the same as the openings used to calculate the standard hole diameter (pedestal opening type A in Figure 11), and the screw rotation speed was set to 280 rpm.

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Abstract

[課題]本発明は、繊維長が長い強化繊維を含有するペレットを製造する際に、幅が広く、かつダイス長の長いダイスを用いた場合においても、ストランドを安定させ、成形体の外観に優れ、優れた機械的物性を発現できる強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置を提供する。 [解決手段]樹脂を第一混練部よりも入口側から二軸押出機内に供給して、前記第一混練部で前記樹脂を溶融混練する工程と、強化繊維を前記第一混練部よりも出口側、かつ前記第二混練部よりも入口側から前記二軸押出機内に供給し、前記強化繊維の存在下でさらに前記樹脂を溶融混練する工程と、前記ダイスのノズル出口から溶融混練された強化繊維を含む樹脂を、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出する工程とを備え、台座とノズルを備えるダイスとの組み合わせが特定の条件を満たす強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。該方法に用いられる、第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する二軸押出機と、該二軸押出機の出口に設けられたダイス部を備える強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。

Description

強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置
 本発明は、強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に関し、詳しくは、生産性に優れ、長繊維強化樹脂ペレットと同等の機械的物性を有する、短繊維を含有する強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に関する。
 強化繊維含有樹脂ペレットは、その優れた機械的性質を活かして、自動車部品やOA機器等の種々の用途に使用されている。強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法としては、押出機に熱可塑性樹脂を供給して熱可塑性樹脂を溶融させ、次いで、溶融させた熱可塑性樹脂に繊維を供給し、押出機内で熱可塑性樹脂とガラス繊維とを混合混練し、最後に、混合混練物をダイスのノズルからストランドとして押出し、これをカッティングしてペレット化する方法が一般的である。押出機において、混練にはニーディングディスク等のスクリューを用いるのが一般的であるが、特許文献1に開示されるような、逆送りのフライトディスクに多数の切欠け部を設けたスクリューを用いると、混練性能を向上させながら、混練部のスクリュー構成を簡素化できる等の利点があることが知られている。
 強化繊維含有樹脂ペレットは、該ペレット中に存在する残存繊維の繊維長が長い方が高強度の成形品が得られることが知られている。しかし、強化繊維含有樹脂ペレットの製造時に繊維長の長い強化繊維を配合すると、混練時やダイスでストランド化する際において強化繊維が破損し、ペレット中の残存繊維の繊維長が短くなり、十分な機械的性質を得ることができない場合があった。
 繊維長が長い残存繊維を含む強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法としては、特許文献2に開示されるような、円錐形の一部の形状を有するダイスホールを有する押出用ダイスを用いてストランドを製造する方法や、特許文献3に開示されるような、高ガラス繊維含有率のガラス繊維強化熱可塑性樹脂ペレットをガラスマスターバッチとし、これに他の樹脂を加える方法などが知られている。
特開2002-120271号公報 特開平08-001662号公報 特開2003-183411号公報 特開2022-154027号公報
 前述のとおり、ペレット中に存在する残存繊維の繊維長が長い方が優れた機械的物性が得られるが、その一方、繊維長が長い残存繊維を含む強化繊維含有樹脂ペレットは、通常のダイスでは、ストランドを安定して製造できないなど生産性が低下するという問題点や、成形時にホッパーから落ちにくいことから射出成形が難しいという問題点、繊維の一部が成形時に開繊せず、成形体の外観が低下するといった問題点を有する。特許文献2に記載のダイスを用いても、射出成形性や外観を改善することはできなかった。また、特許文献2に記載のスクリュー凹凸面形成部を有するニュートラルエレメントを用いて溶融混練すると、押出機内で繊維が折れてしまい、ペレット中に残存する強化繊維長が短くなっていた。また、ペレット長とペレット中の繊維長とが等しい長繊維強化樹脂ペレットを製造するためには、高価な専用の製造装置を必要とする。
 このため、長繊維強化樹脂ペレット専用の製造装置を必要とせず、ペレット中に存在する残存繊維の繊維長が長くても、射出成形しやすく、外観に優れ、優れた機械的物性を発現できる強化繊維含有樹脂ペレット製造方法の開発が望まれていた。特許文献4は、かかる需要に応えるべく開発された強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法を示すものである。
 しかしながら、特許文献4に示すように、ダイス長の長いロングダイスを用いたとしても、ダイス幅の広い中スケール、大スケールの強化繊維含有樹脂ペレット製造装置を用いた場合には、ストランドが安定しないという問題があることが本発明者らの検討でわかってきた。
 すなわち、大スケールの強化繊維含有樹脂ペレット製造装置においては、押出機から押し出されたストランドがダイスに流入すると、ダイホルダ内で一気に横幅を拡散され、その下流にて、複数の先端ノズル内に供給される。
 ダイホルダ内においては、樹脂は壁面に沿って配向されるため、両端のノズルの流量は、繊維系材料特有のせん断流動の影響により、それよりも中央寄りのノズルの流量と比較して大きくなるという性質を有する。
 このため、ダイス幅の広い中スケール、大スケールの強化繊維含有樹脂ペレット製造装置を用いた場合には、図14に示すように、両端のノズルから押出されるストランドが緩んでしまい、ストランドが安定しないという問題があることが本発明者らの検討でわかってきた。
 本発明は、繊維長が長い強化繊維を含有するペレットを製造する際に、幅が広く、かつダイス長の長いダイスを用いた場合においても、ストランドを安定させ、成形体の外観に優れ、優れた機械的物性を発現できる強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置を提供することを目的とする。
 本発明は、たとえば下記の[1]~[12]に関する。
[1] 第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する二軸押出機と、該二軸押出機の出口に設けられたダイス部を用いた強化繊維含有樹脂ペレット製造方法であって、
 前記ダイス部は、ノズルを有するノズルダイスと台座とを備え、
 前記台座は、入口と、前記ノズルにつながる出口とを備えた開口を有し、
 樹脂を前記第一混練部よりも入口側から前記二軸押出機内に供給して、前記第一混練部で前記樹脂を溶融混練する工程と、
 強化繊維を前記第一混練部よりも出口側、かつ前記第二混練部よりも入口側から前記二軸押出機内に供給し、前記強化繊維の存在下でさらに前記樹脂を溶融混練する工程と、
 前記ノズルダイスのノズル出口から溶融混練された強化繊維を含む樹脂を、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出する工程と、
を含み、
 前記ノズルと前記台座とは(1)~(8)を満たし、
 前記ノズルダイスの幅が94mm以上であり、前記ダイス内に配置される前記ノズルの本数が5~70本であり、前記台座において前記開口が水平方向に一列に設けられており、
 前記樹脂が、230℃、2.16kg荷重におけるメルトフローレートが20~500g/10分であるプロピレン系重合体であり、
 前記強化繊維の繊維長が2.5mm以上8mm以下であり、
 前記強化繊維の繊維径が5μm以上17μm未満であり、
 該強化繊維含有樹脂ペレットが、前記強化繊維を5質量%以上50質量%以下含み、前記樹脂を50質量%以上95質量%以下(強化繊維と樹脂との合計が100質量%である)含む強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
(1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
(2)前記台座の開口の最小断面積部分の断面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
(3)ノズル出口の断面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
(4)S1≧S0の関係が成立する。
(5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(6)前記台座に形成された開口において、両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。
(7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
[2] 前記ノズルダイスのノズル出口が、水平方向に一列に設けられ、または前記ノズル出口が上下に二列をなしかつ千鳥配置されている[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[3](9)を満たす前記台座を用いる、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
(9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径のの開口の断面積。
[4] 前記プロピレン系重合体がアイソタクチックプロピレン単独重合体である、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[5] 前記強化繊維がガラス繊維または炭素繊維である、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[6] 前記二軸押出機のスクリュー回転数が250rpm以上800rpm以下である、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[7] 前記二軸押出機の前記第一混練部から前記ノズルまでの設定温度が240℃以上290℃以下である、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[8] 前記切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントが、一条ネジであり、L/D(スクリューの長さ/スクリューの直径)=1であり、リードが0.25D以上0.5D以下である、[1]に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
[9] 第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する二軸押出機と、該二軸押出機の出口に設けられたダイス部とを備える強化繊維含有樹脂ペレット製造装置であって、
 前記ダイス部は、ノズルを有するノズルダイスと台座とを備え、
 前記台座は、入口と、前記ノズルにつながる出口とを備えた開口を有し、前記ノズルと前記台座とは(1)~(8)を満たし、
 前記ノズルダイスの幅が94mm以上であり、前記ノズルダイス内に配置される前記ノズルの本数が5~70本であり、前記台座において前記開口が水平方向に一列に設けられた強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
(1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
(2)前記台座の開口の最小断面積部分の断面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
(3)ノズル出口の断面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
(4)S1≧S0の関係が成立する。
(5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(6)前記台座に形成された開口において、両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。
(7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
[10] 前記ノズルダイスのノズル出口が、水平方向に一列に設けられ、または前記ノズル出口が上下に二列をなしかつ千鳥配置されている[9]に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
[11] (9)を満たす前記台座を有する[9]に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
(9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径の開口の断面積。
[12] 前記切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントが、一条ネジであり、L/D=1であり、リードが0.25D以上0.5D以下である、[9]に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置は、残存繊維の繊維長が長い短繊維強化樹脂ペレットを製造することができ、両端ストランドのたわみを改善した連続生産性に優れ、長繊維強化樹脂ペレットと同等の優れた機械的物性を有する強化繊維含有樹脂ペレットを製造することができる。
図1は、本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法で用いられる二軸押出機およびダイス部の一具体例である二軸押出機、およびダイス部の水平方向から見た縦断面の概略図である。 図2は、図1に示したダイス部を拡大した図である。 図3は、図2に示したダイス部の台座の下流側に形成された複数の開口の出口を示す図の一例である。 図4は、テーパー部を有さず、平行部のみを有するノズルを備えたダイスの、水平方向から見た、ノズルを含む縦断面の概略図である。 図5は、平行部を有さず、テーパー部のみを有するノズルを備えたダイスの、水平方向から見た、ノズルを含む縦断面の概略図である。 図6は、逆送りを含むニーディングディスクの一例を示す図である。 図7は、実施例1で用いたスクリューの構造を示す説明図である。 図8は、実施例1~4、比較例1の諸元と評価結果を示す表である。 図9は、実施例1~4、比較例1で用いた台座に形成された開口の穴径を示す図である。 図10は、実施例5~7、比較例2の諸元と評価結果を示す表である。 図11は、実施例5~7、比較例2で用いた台座に形成された開口の穴径を示す図である。 図12は、テーパー型の開口を備える台座がダイス部に配置された場合を示す断面の概略図である。 図13は、ノズルダイスのノズル出口が千鳥配置された状態を示す図である。 図14は、ロングダイスを有する大スケールの強化繊維含有樹脂ペレット製造装置を用いた場合におけるストランドが緩んだ状態を示す図である。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置は、二軸押出機およびダイスを用いる。
 前記二軸押出機は、第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する。前記ダイス部は、前記二軸押出機の出口に設けられており、ノズルを備えたダイスであるノズルダイスと台座を備える。本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法で用いられる二軸押出機およびダイスの一具体例の水平方向から見た縦断面の概略図を図1に示す。
 図1に示される二軸押出機1は、シリンダー3およびシリンダー3の内孔部に収容されたスクリュー4を有する。二軸押出機1は、水平方向に2本のスクリュー4を有する。二軸押出機1は、第一混練部5と、第一混練部5より出口B側に設けられた第二混練部6とを有する。第二混練部6は、逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備えている(図示せず)。さらに二軸押出機1は、第一混練部より入口A側に設けられた樹脂供給部7と、第一混練部5より出口B側、かつ第二混練部6より入口A側に設けられた繊維供給部8とを有する。
 二軸押出機1の出口Bには、溶融混練された強化繊維を含む樹脂を、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出しするためのダイス部2が装着されている。図2は、図1に示すダイス部2の拡大図である。図2に示すように、ダイス部2は、ダイホルダ12、台座13、およびノズルダイス14を含んでいる。また、ダイス部2内には、シリンダー3の内孔部と直結し、ダイス部2を貫通し、樹脂流路となる空間が形成されている。該空間は、ダイホルダ12内のホルダ内空間15、台座13内の開口16、ノズルダイス14内のノズル9から成る。なお、該空間は、上流側が一本にまとまり、下流側が複数本に分岐する刷毛状の形状を有している。
 ダイホルダ12は、その上流にシリンダー3の内孔部と直結し、樹脂流路の入り口となる樹脂流路入口20が形成され、二軸押出機1に装着されている。ホルダ内空間15は、下流に進むにつれ、上下方向においては、その高さを下流で窄め、水平方向においては、その幅を徐々に広げるように形成されている。ホルダ内空間15は、上流側に一つの樹脂流路入口20、下流側に複数の樹脂流路出口を備え、ホルダ内空間15内では、上流から下流に向かって一個の空間が複数の穴に分岐する。
 台座13は、ダイホルダ12に装着される部品であり、内部に樹脂流路となる開口16が形成され、複数の開口出口16Bは、水平方向に一列に設けられている。なお、本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法で用いられるダイス部2においては、ノズル入口10の数に制限はない。
 ノズルダイス14は、台座13に装着される部品であり、ノズルダイス14内には複数個(14個~40個)のノズル9が設けられている。各々のノズル9は、ノズルダイス14内を、たとえば、水平方向に貫く断面円形の孔であり、二軸押出機1側にノズル入口10が形成され、二軸押出機1とは反対側にノズル出口11が形成されている。
 図2に示すように、ノズル9は、ノズル入口10側に延びる平行部9bと、ノズル出口11側に、ノズル出口11に向かって一定比率で径が小さくなるテーパー部9aとを有する。図2では、ノズル9の水平方向の長さであるノズル流路長をL1と表示し、平行部9bの水平方向の長さである平行流路長をL2
と表示している。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズルダイスと台座とは、以下の要件(1)~(4)を満たす。
(1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
 ノズル流路長は、図1~3に示されたノズル9においては、図2においてL1で示される長さである。
 ノズル流路長は60mm以上150mm以下であり、好ましくは80mm以上140mm以下、より好ましくは100mm以上130mm以下である。
 ノズル流路長が60mmより短いと、本発明のような繊維長を有する強化繊維を用いた場合、繊維が流れ方向に配向せず、ノズルダイス14の出口で繊維がストランドから飛び出し、ストランドを安定して連続的に押出および引取ができない。製造されたペレットからも繊維が飛び出すことがある。このため、ペレットを射出成形機のホッパーに投入すると、ブリッジを起こし、安定的にバレルおよびスクリューに落ちていかないことがある。
 ノズル流路長が150mmより長いと樹脂圧力が高くなり生産性に影響を及ぼすということがある。
(2)台座の開口の最小断面積部分の面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
 後述する台座13の開口16の最小断面積部分の面積(S1)は6mm以上80mm以下であり、好ましくは10mm以上60mm以下、より好ましくは12mm以上50mm以下である。台座13の開口16の最小断面積部分の面積(S1)が前記範囲内であるとペレット形状という点で好ましい。
 台座13に形成された開口16は、図2に示すように、入口から出口まで同一径のストレートな形状を有する場合もある。この場合、開口16の穴径は開口出口16Bと同一の穴径としてよく、開口入口16Aから開口出口16Bに至るまでの開口16の穴径が開口16の最小断面積部分の径となる。
 また、台座13に形成された開口16は、図12に示すように、開口16の上流側が同一径のストレート形状で、下流側がノズルダイス14に向かって次第に径を拡大するテーパー形状を有する場合もある。この場合は、開口16の最小断面積部分の径(たとえば、テーパーの開始部分の径)を開口16の穴径とする。
 なお、本発明において、テーパーは開口16の角部分の面取りをした程度のものであることが通常である。また、テーパーの開始部分から開口出口16Bまでの距離も上記面取りをした際に必要となる距離程度であることが通常である。
(3)ノズル出口の面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
 ノズル出口11の面積(S0)は、図1~3に示されたノズル9においては、図5および図3に示されたノズル出口11の面積である。
 ノズル出口11の面積(S0)は3mm以上20mm以下であり、好ましくは4mm以上15mm以下、より好ましくは5mm以上10mm以下である。ノズル出口11の面積(S0)が前記範囲内であるとペレット形状という点で好ましい。
(4)S1≧S0の関係が成立する。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズルダイスと台座とにおいては、ノズル出口11の面積(S0)が台座13の開口16の最小断面積部分の面積(S1)より小さいか、または台座13の開口16の最小断面積部分の面積(S1)と同じである。S1≧S0の関係が成立すると吐出量とペレット形状という点で好ましい。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズルダイス14においては、ノズルの断面積は、ノズル入口10からノズル出口11に向かって同じであるか、またはノズル入口10からノズル出口11に向かって小さくなっている。
 図1~3に示されたノズル9は、平行部9bとテーパー部9aとを有しているので、S1>S0の関係が成立する。
 なお、ノズルダイス14に形成されたノズル9における、ノズル入口10の面積をS2と規定すると、S2は、6mm以上80mm以下であることが好ましい。
 本発明に使用するノズルダイス14に形成されたノズル9は、特に制限はないが、具体的には、特開2022-154027号公報に記載された発明と同じ形状や寸法のものを使用することができる。たとえば同号公報の実施例1(L1=125mm、L2=85mm、S2=20mm、S0=7mm)、実施例2(L1=125mm、L2=125mm、S2=20mm、S0=20mm)、実施例4(L1=65mm、L2=65mm、S2=20mm、S0=20mm)、実施例5(L1=125mm、L2=0mm、S2=20mm、S0=7mm)、などの中から選択することも好ましい態様である。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズル9は、平行部およびテーパー部の両方を有していることが好ましいが、平行部9bおよびテーパー部9aの両方を有している必要はなく、図4に示すノズルダイス14Aのノズル9Aのように、テーパー部を有さず、平行部9bAのみを有していてもいいし、図5に示すノズルダイス14Bのノズル9Bのように、平行部を有さず、テーパー部9aBのみを有していてもよい。ノズル9が平行部のみを有している場合にはL1=L2となる。
 また、本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズルは、ノズルダイス14の幅が94mm以上であり、上限には特に制限はない。ただしノズルダイス14の幅は94mm~665mmが好ましく、230mm~600mmがより好ましい。この範囲にすることによりストランド安定性において優れた効果を発揮する。
 なおノズルダイス14の幅とは、たとえば図1、2に記載されたノズルダイス14であれば、紙面の奥行方向の寸法を指す。
 ノズルダイス14内に配置されるノズル9の本数は5~70本であり、ノズル出口11が、水平方向に一列に設けられ、または、図13に示すように、ノズル出口11が上下に二列を成しかつ千鳥配置されているのが好ましい。
 千鳥配置とは、図13に示すように、上下に二列を成す開口同士が互い違いに配置されている状態をいう。また、開口が二列の場合、上列の開口と下列の開口とは接触しない。そして、鉛直方向から視た場合、上列の開口と下列の開口とは重なることがないのが通常である。また上列より下列が1個多いのが通常である。
 千鳥配置の場合、上下の開口列間の距離は6mm以上、6~20mmが好ましく、7~15mmであればより好ましい。ここでいう距離とは、各列の開口の中心を通過する直線同士の距離である。
 すなわち、発明の前提として、特許文献4に示すように、ノズルダイス14として、ダイス長の長いロングダイスを用いたとしても、ダイス幅の広い中スケール、大スケールの強化繊維含有樹脂ペレット製造装置を用いた場合には、ストランドが安定しないという問題がある。このため、ノズルダイス14が中スケール、大スケールであり、かつロングダイスであるという前提が必要である。
 なお、ノズルダイス14の幅と台座13の開口16の数との関係は、ノズルダイス14の幅が94mm~665mmであれば、開口16の数はおおよそ5個~70個、ノズルダイス14の幅が230mm~600mmであれば、開口16の数はおおよそ14個~40個であるのが好ましい。
 また、本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置に用いられるノズルダイス14と台座13とは、さらに以下の要件(5)~(8)、好ましくは(5)~(9)を満たす。
(5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
 標準穴径とは、台座13において一列に形成された複数の開口の一部の穴径を平均した値である。具体的には、標準穴径とは、台座に形成される開口から下記(α)、(β)を除いた開口の平均径を示す。
(α)台座の両端部側に形成された開口のうち、全開口数の20%以下の個数の開口。
(β)台座の中央部側に形成された開口のうち、全開口数の20%以下の個数の開口。
 なお、(α)、(β)を除いた開口の穴径の平均径と定義したのは、(α)、(β)を除いた開口の各径がばらつくことも考えられるため平均化を図ったものである。また、標準穴径の算出に用いる開口16の断面積は、台座13に形成された全開口の平均断面積のプラスマイナス5%以内であることが好ましい。また、台座13に形成された開口16の断面は、原則として円形である。
 なお、上述したように、開口16の穴径とは、図2に示すように、台座13に形成された開口16がストレート形状を有する場合には、開口出口16Bの穴径を開口16の穴径としてよい。一方、図12に示すように、開口16の上流側がストレート形状で、下流側の一部がテーパー形状の場合には、開口16の最小断面積部分かつ最もノズルダイス14に近い部分の穴径を開口16の穴径とする。
 また、上述の(α)に示す除外条件については、台座の両端部側に形成された開口のそれぞれの個数が同数であることを想定する。具体的には、「全開口数の20%以下」とは、台座13の片側端部に形成された開口16のうち、全開口数の10%以下となる開口16のすべて、及びもう一方側端部に形成された開口16のうち、全開口数の10%以下となる開口16のすべてを指す。
 ここで、標準穴径でない両端開口の個数の割合とは、標準穴径でない両端開口の個数を台座に形成された全開口数で除算した割合である。たとえば、図9に示す台座開口タイプEのように台座の全開口数が40個であり、台座の両端の開口数がそれぞれ2個である場合、上記割合は10%となる。このように、台座の両端の開口の径を調製することにより、繊維系材料特有のせん断流動の影響により、両端のノズルの流量を抑制することができ、両端のストランドの緩みを低下させることができる。
 また、台座の両端部側に形成された開口において、標準穴径でない一方側端部の開口数の割合は、標準穴径でない他方側端部の開口の個数の割合と同数であることが好ましい。
 また、標準穴径でない開口の個数の割合については、台座の一方側端部に形成された標準穴径でない開口の個数の割合が全開口数の10%以下の範囲であり、台座の他方側端部に形成された標準穴径でない開口の個数の割合もまた全開口数の10%以下の範囲であることが好ましい。
(6)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。すなわち、(5)と(6)とから、台座の両端部には、標準穴径でない開口が必ず1個ずつ存在することが好ましい。
 両端開口の穴径の標準穴径に対する割合とは、両端開口の穴径を開口の標準穴径で除算した割合である。
(7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
 標準穴径でない中央部開口の個数を台座に形成された全開口数で除算した割合である。特に大スケールのノズルダイス14では、中央部の流量が低下するため、中央部の開口穴径を非標準穴径にして流量を抑制することで、中央のストランドの緩みを低下させることができる。
(8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
 すなわち、(7)と(8)とから、中央部開口には、標準穴径でない開口が1個も存在しない場合がある。
(9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径の開口の断面積。
 すなわち、中スケール、大スケールのノズルダイス14では、繊維系材料特有のせん断流動の影響より、最も外側のノズルの流量が大きくなるという性質を有するため、ストランドを安定させるためには、最も外側(端)に位置する台座13の開口16の断面積、および本発明で規定する範囲の台座13の開口16の断面積を小さくすることが好ましい。
 なお、ダイの中心を境とする、右半分と左半分の流量の分布は均等であることが流量バランスの観点から好ましい。具体的には、ダイの中心を境に線対象の関係にある開口の断面積と流量が同等であることが好ましい。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法は、樹脂を第一混練部よりも入口側から二軸押出機内に供給して、第一混練部で樹脂を溶融混練する工程(工程1)と、強化繊維を第一混練部よりも出口側、かつ前記第二混練部よりも入口側から二軸押出機内に供給し、強化繊維の存在下でさらに樹脂を溶融混練する工程(工程2)と、ダイスのノズル出口から溶融混練された強化繊維を含む樹脂を、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出しする工程(工程3)とを有する。
 以下、図1~3に示した二軸押出機1およびダイス部2を例にして、前記工程1~工程3を説明する。
 工程1では、樹脂を樹脂供給部7から二軸押出機1のシリンダー3の内孔部に供給する。供給された樹脂は、スクリュー4の作用によりシリンダー3内を移動し、第一混練部5に運ばれる。第一混練部5に至るまでのスクリュー4の構造は例えばフルフライトなどである。第一混練部5に運ばれた樹脂は、第一混練部5で溶融混練される。
 本発明において混練部とは、二軸押出機において、材料を練り込み、均質化する機能を有する部位を意味する。本発明における混練部は、二種以上の材料を混合し、練り込み、均質化する部位だけでなく、単一の材料であっても、均一な物性となるように混ぜ合わせ、練り込み、均質化する部位も含む。本発明における混練部は、たとえば、スクリュー構造として、フルフライトではなく、ニーディングディスク等となっている部位である。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置において使用される樹脂は、プロピレン系重合体である。前記プロピレン系重合体は、プロピレン単独重合体またはプロピレン共重合体である。プロピレン共重合体の場合、プロピレン由来の構造単位の含有量は好ましくは40モル%以上、より好ましくは50モル%以上であり、プロピレン以外の単量体由来の構造単位となるモノオレフィンとしては、好ましくはエチレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセン、2-メチル-1-プロペン、3-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、5-メチル-1-ヘキセン等が挙げられ、より好ましくはエチレン、1-ブテンである。重合様式はランダム型でもブロック型でもよい。これらの樹脂の中でも、プロピレン単独重合体、プロピレン・エチレンブロック共重合体、プロピレン・エチレンランダム共重合体およびプロピレン・エチレン・ブテンランダム共重合体等が好ましく、プロピレン単独重合体がより好ましい。前記プロピレン系重合体としては、アイソタクチック、シンジオタクチック、アタクチックのいずれでもよいが、アイソタクチックプロピレンが好ましい。つまり、本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置において使用される樹脂としては、アイソタクチックプロピレン単独重合体が特に好ましい。これらの重合体は、単独で用いても、また2種以上組み合わせて用いてもよい。
 前記プロピレン系重合体は、230℃、2.16kg荷重におけるメルトフローレートが20~500g/10分であり、好ましくは30~200g/10分、より好ましくは30~150g/分である。プロピレン系重合体のメルトフローレートが前記範囲内であると樹脂の溶融粘度が低くなるため、強化繊維が二軸押出機中のせん断を受けにくくなり、強化繊維の破断が抑制されるという点で好ましい。
 工程2では、強化繊維を繊維供給部8から二軸押出機1のシリンダー3の内孔部に供給する。供給された強化繊維は、第一混練部5から運ばれた、溶融混練された樹脂に混ぜられ、スクリュー4の作用によりシリンダー3内を移動し、第二混練部6に運ばれる。第一混練部5から第二混練部6に至るまでのスクリュー4の構造は例えばフルフライトなどである。第二混練部6に運ばれた、強化繊維が混合された樹脂は、第二混練部6でさらに溶融混練される。
 前記強化繊維としては、通常樹脂の補強用として用いられているものならば特に限定されず、ガラス繊維、炭素繊維、金属繊維および有機繊維(ポリアミド、ポリエステル、アラミド、ポリフェニレンスルフィド、液晶ポリマー、アクリル等)等を使用することが可能である。これらの中でも、ガラス繊維、炭素繊維が特に望ましい。ガラス繊維としては、一般に使用されているEガラスや高強度・高弾性率のTガラスが好適である。
 強化繊維の繊維長は、2.5mm以上8mm以下であり、好ましくは3mm以上7mm以下、より好ましくは3mm以上6mm以下である。強化繊維の繊維長が前記範囲内であると生産性という点で好ましい。
 強化繊維の繊維径は、5μm以上17μm未満であり、好ましくは10μm以上17μm以下、より好ましくは10μm以上13μm以下である。強化繊維の繊維径が前記範囲内であると機械物性という点で好ましい。
 強化繊維の集束本数には特に制限はなく、単繊維やモノフィラメントを10~20000本集束すると、ハンドリングが良好になり、望ましい。通常、強化繊維は、樹脂との界面接着性向上のためのシランカップリング剤等の表面処理を行って使用することもできる。
 供給される前記樹脂と強化繊維との比率としては、強化繊維を5質量%以上50質量%以下、好ましくは15質量%以上50質量%以下、より好ましくは25質量%以上45質量%以下含み、樹脂を50質量%以上95質量%以下、好ましくは50質量%以上85質量%以下、より好ましくは55質量%以上75質量%以下(強化繊維と樹脂との合計が100質量%である)含むことが好ましい。
 第二混練部6は、前述のとおり、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える。残留繊維長がより長くなるなどのため、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントが好ましい。第二混練部6が逆送りスクリューエレメントを備えると、混練性能および分散性能を向上させることができ、消費エネルギーが低くなり、熱効率が改善され、合成樹脂原料の溶融温度を低く押さえることが可能となり、ガラス繊維が折れにくく、原料の特性が確保されやすくなる。
 逆送りスクリューエレメントとしては、フライトスクリューのフライトの先端部に、複数個の切り欠き部が形成されているスクリューエレメントが好ましい。逆送りスクリューエレメントは、逆リード(逆方向)に一条または二条で構成されていることが好ましい。前記逆送りスクリューエレメントのリードは、0.15xD~1.0xD(D:スクリューの直径)に構成されていることが好ましい。前記切り欠き部は、前記逆送りスクリューエレメントの1リードの間に2~30箇所形成されていることが好ましく、スクリューの軸方向に対して平行でも、どちらかの方向に捩じれてもよい。逆送りスクリューエレメントは、一条ネジであり、L/D(スクリューの長さ/スクリューの直径)=1であり、切り欠きを有し、リードが0.25D以上0.5D以下であることが好ましい。具体的には(株)日本製鋼所製BMSが挙げられる。切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントを使用することで、強化繊維をあまり折らずに樹脂中の強化繊維長が長く、かつ、開繊性よく均一に溶融樹脂中に分散させることができる。
 逆送りを含むニーディングディスクは、例えば図6に示す構造であり、市販のニーディングディスクを用いることが出来る。
 工程3では、工程2で得られた強化繊維長が長い樹脂を、二軸押出機1の出口Bから樹脂流路入口20に供給する。供給された樹脂は、ホルダ内空間15に流入し、ダイホルダ12内で流路を絞られながら一気に横幅を拡散され、台座13に供給される。この際に、樹脂は壁面に沿って配向されるため、両端の開口16での流量は、繊維系材料特有のせん断流動の影響により、それよりも中央寄りの開口16での流量と比較して大きくなる。
 台座13内の樹脂は、複数の開口16の出口、すなわちノズル入口10を介してそれぞれのノズル9に供給される。溶融混練された強化繊維を含む樹脂は、ダイス部2のノズル出口11から、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出される。第二混練部6からダイス部2に至るまでのスクリュー4の構造は例えばフルフライトなどである。
 工程3で使用する台座とノズルとは、以下の(1)~(8)を満たす。
(1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
(2)台座の開口の最小断面積部分の断面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
(3)ノズル出口の断面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
(4)S1≧S0の関係が成立する。
(5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(6)前記台座に形成された開口において、両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。
(7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
(8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
また、工程3で使用する台座は、好ましくは以下の(9)を満たす。
(9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径の開口の断面積。
 工程3のノズルを使用することで、樹脂中の強化繊維長が長くても、ストランドからの強化繊維の飛び出しが無く、連続生産が可能となる。得られたペレットからも強化繊維の飛び出しが無いため、射出成形する際、射出成形機のホッパー内でブリッジすることなく、安定的に射出成形が可能となる。
 工程1~工程3における二軸押出機のスクリュー回転数は、250rpm以上800rpm以下であることが好ましい。
 工程1~工程3における二軸押出機の第一混練部からノズルまでの設定温度は、残存ガラス繊維長を長くし、樹脂の熱劣化を防止する観点から230℃以上290℃以下であることが好ましく、240℃以上290℃以下であることがより好ましい。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法においては、上記工程1~3により得られた強化繊維含有樹脂のストランドを公知の方法でペレタイズすることよって強化繊維含有樹脂ペレットを得る。ペレタイズとしては、例えば特公昭41-20738号公報に開示されたように、ストランドを冷却し、カッターによりペレタイズする方法やダイスから押し出された直後に所定寸法に切断する方法が好ましい。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により製造される強化繊維含有樹脂ペレットの形状および大きさには特に制限はない。たとえば、強化繊維含有樹脂ペレットの、ストランドの伸長方向における長さは3mm以上10mm以下とすることができる。前記長さが3mm未満だとペレット中の残存繊維長を短くなり、所定の強度が発現しないことがある。前記長さが10mmを超えると、射出成形時の計量が不安定になり、成形サイクルに支障をきたすことがある。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により得られる強化繊維含有樹脂ペレットは、強化繊維を5質量%以上50質量%以下、好ましくは15質量%以上50質量%以下、より好ましくは25質量%以上45質量%以下含み、樹脂を50質量%以上95質量%以下、好ましくは50質量%以上85質量%以下、より好ましくは55質量%以上75質量%以下(強化繊維と樹脂との合計が100質量%である)含む。本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法においては、強化繊維含有樹脂ペレットにおける強化繊維および樹脂の含有比が上記範囲内になるように、上記工程1および工程2において、強化繊維および樹脂の供給量が決定される。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により製造される強化繊維含有樹脂ペレットに含有される強化繊維(残存繊維)の繊維長はペレット長よりも短く、たとえば1.5mm以上8mm以下であり、1.5mm以上3.0mm以下とすることもできる。本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置では、このように短繊維を含有する強化繊維含有樹脂ペレットを製造することができる。本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により製造される強化繊維含有樹脂ペレットは、短繊維を含有する場合であっても、長繊維を含有する強化繊維含有樹脂ペレットと同等の機械的物性を有することを特徴とする。本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置において、短繊維を含有する場合であっても長繊維を含有する場合と同等の機械的物性を有する強化繊維含有樹脂ペレットを製造できる理由は、ペレット中の残存繊維が長いため、優れた機械強度を発現するためと推測される。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により製造される強化繊維含有樹脂ペレットには、目的に応じ所望の特性を付与するため、一般に熱可塑性樹脂に用いられる公知の物質、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤などの公知の安定剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、染料や含量等の着色剤、潤滑剤、可塑剤、結晶化促進剤、結晶核剤等を配合することができる。また、ガラスフレーク、ガラス粉、ガラスビーズ、シリカ、モンモリナイト、石英、タルク、クレー、アルミナ、カーボンブラック、ウオラストナイト、マイカ、炭酸カルシウム、金属粉等の無機充填剤を同時に配合することも可能である。
 本発明の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法並びに製造装置により製造される強化繊維含有樹脂ペレットは、射出成形、インジェクションプレス成形、チューブ、パイプやシート等の押出成形、ブロー成形等、公知の成形法で成形できる。成形の際は、強化繊維の破損を押さえるため、ノズルやゲート形状を大きくし、成形機スクリューの溝深さをペレットサイズ以上とすることが望ましい。
 本発明によれば、繊維長が長い強化繊維を含有するペレットを製造する際に、幅が広く、かつダイス長の長いダイスを用いた場合においても、ストランドを安定させ、成形体の外観に優れ、優れた機械的物性を発現できる強化繊維含有樹脂ペレットを製造する製造方法並びに製造装置を提供することができる。
 実施例および比較例で行った物性測定方法を下記に示す。
(メルトフローレート(MFR))
 メルトフローレートは、ISO1133に準拠し、温度230℃、2.16kg荷重で測定した。
(残存繊維長)
ペレット1gを600℃、75分で灰化した。灰化した試料をマイクロカメラにて撮影し、その画像を画像ソフトにより繊維1000本以上の長さを測定した。その長さ平均を残存繊維長とした。
(ダイス出口でのガラス繊維(GF)飛び出し)
 ダイス出口でのガラス繊維の飛び出しを目視により下記の基準で評価した。
無し:ガラス繊維の飛び出しが観察されない。
やや有り:ガラス繊維の飛び出しがときどき観察される。
有り:ガラス繊維の飛び出しが常に観察される。
(連続生産性)
 目視でダイ中央部とダイ端部のストランドの状態を比較して判断した。ストランドの緩みが見られるものを×、緩みが見られないものを〇とした。
[実施例1]
 二軸押出機は、図1に示す構造を有する(株)日本製鋼所製TEX65(シリンダーブロック数:15)を用いた。以下各シリンダーブロックを押出機の上流側からC1、C2、C3、・・・、C13、C14、C15とした。樹脂供給部はC1に、繊維供給部はC11に設けられていた。設定温度は、C1/C2/C3/C4/C5/C6/C7/C8/C9/C10/C11/C12/C13/C14/C15=通水冷却/100℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃とした。
 第二混練部に、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントとして図7に示す構造を有する(株)日本製鋼所製BMSを1つ組み入れた。
 図8は、実施例1~4、および比較例1の諸元と評価結果を示す表に示したものである。
 スクリュー回転数は、330rpmとした。前記二軸押出機の出口部に、図12に示すような形状を有するノズルダイスと台座とを装着した。前記ノズルダイスは断面円形のノズルを有し、該ノズルは平行部およびテーパー部を有し、ノズル流路長(L1)が125mmであり、平行流路長(L2)が85mmであった。ノズルダイスのノズル出口配置は、千鳥配置ではなくノズルが一列に並んだストレート配置である。なお、ノズル本数は40本である。
 また、台座の開口の一部は、開口の上流側がストレート形状で、下流側の一部がテーパー形状を有するテーパー型のタイプである。なお、テーパーは、開口の角部分に面取りを施すことにより形成したものである。前記ノズルダイスにおいては、ノズル入口の面積(S2)は20mmであり、ノズル出口の面積(S0)は7mmであった。ダイス温度は280℃とした。
 ノズルダイスの台座には、図9(a)、(b)の台座開口タイプBに示すように、横一列にNo.1~40までの40個の開口を有している。開口の断面は円形状である。本実施例1では、各開口は、以下に示す両端側のノズル6個及び中央側のノズル6個を除き、20mmの最小断面積を有している。なお、図9は、台座の横幅が長いため(600mm)に、図9(a)、(b)の二つに分割して掲載している。
 開口(No1~3、38~40、18~23)は、下流側の一部がテーパー形状を有するテーパー型のタイプである。両端側の開口(No.1~3、No.38~40)は14mmの最小断面積を有している。また、中央側の台座開口(No.18~23)は18mmの最小断面積を有している。
 なお、これ以外の開口(No.4~17、No.24~37)は、入口から出口まで同一径を有するストレート型の開口であり、20mmの最小断面積を有している。
 また、台座部は、台座の各開口出口から、それに対応する各ノズル入口に樹脂が流れる構造である。
 標準穴径の計算の対象となる開口としては、両端側20%の開口(No1~4、37~40)、及び中央部の20%の開口(No.17~20、21~24)、を除いたNo.5~No16、およびNo25~36の開口の穴径を採用した。
 40個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、15%(6/40)であり、両端の穴径の標準穴径に対する割合は、85%である。
 また、40個の全開口に対する標準穴径でない中央部の開口の個数の割合は、15%(6/40)であり、中央部の穴径の標準穴径に対する割合は、95%である。
 また、ノズル出口のうち、両端部1穴の流量割合は121%であり、端3穴の流量割合は94%であり、中央部1穴の流量割合は93%である。
 ここで、流量割合とは、対象となるノズル出口における時間当たりの生産量の標準生産量(後述)に対する割合をいう。たとえば、両端部1穴の流量割合は、端1穴の時間当たりの生産量を標準生産量で除算した値となる。中央部1穴の流量割合についても同様に算出する。また、端3穴の流量割合は、端3穴の平均的な時間当たりの生産量を標準生産量で除算した値となる。
 また、時間当たりの生産量は、対象となるノズル出口からの流量を実測することで算出することができ、標準生産量は、1穴当たりの平均流量を示し、時間当たりの原材料の供給量から算出した時間当たりの総流量を、全ノズル出口数で除することで算出することができる。
 (株)プライムポリマー製、MFR:210g/10分のプライムポリプロ、(株)プライムポリマー製、MFR:30g/10分のプライムポリプロ、およびAddivant社製Polybond3200を60/10/1の質量比に事前混合したものを、重量式フィーダーを用いて、前記二軸押出機の樹脂供給部から395kg/hの速度で供給した。ガラス繊維(日本電気硝子(株)製、3T-480H、繊維径:10μm)のモノフィラメントを4000本束ねて長さ3mmにカットしたものを繊維供給部から165kg/hの速度で供給した。上記の条件にて二軸押出機を運転し、溶融混練物をノズル出口から強化繊維含有樹脂のストランドとして押出した。
 得られたストランドをカッターによりペレタイズして、長さ3mmの強化繊維含有樹脂のペレットを得た。該ペレットの時間当たりの生産量は560kg/hであり、前記ペレットにおけるガラス繊維の含有量は30質量%であった。
 実施例1によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[実施例2]
 実施例1において、中央部の開口におけるNo.18~23の穴径、および端部の開口におけるNo.2、3、38、39の穴径を標準穴径に変更し、端部の台座開口におけるNo.1、40の台座開口の最小断面積を17mm2に変更した以外は、実施例1と同様に行い、ペレットを得た(図9の台座開口タイプC)。台座開口No1、40は、テーパー型のタイプの開口である。その他の開口は、ストレート型の開口である。
 40個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、5%(2/40)であり、両端の開口の穴径の標準穴径に対する割合は、92%である。
 また、40個の全ノズルに対する標準穴径でない中央部の開口の個数の割合は、0%(0/40)であり、中央部の開口の穴径の標準穴径に対する割合は、100%である。
 ここで、ノズル出口における両端部1穴の流量割合は132%であり、中央部3穴の流量割合は109%である。また、両端部1穴の流量割合は93%である。
 実施例2によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[実施例3]
 実施例2において、端部におけるNo.1、40の開口の穴径を変更し、No.2、39の開口の穴径を変更した以外は、実施例2と同様に行い、ペレットを得た。
 両端側の開口(No.1、No.40)入口は、非標準穴径、および16mmの最小断面積を有し、開口(No.2、No.39)は、非標準穴径、および18mmの最小断面積を有している。これ以外の開口(No.3~38)は、標準穴径、および20mmの最小断面積を有している(図9の台座開口タイプD)。
 40個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、10%(4/40)であり、両端の標準穴径に対する割合は、90%である。なお、台座開口No1、2、39、40は、テーパー型のタイプの開口であり、その他の開口は、ストレート型の開口である。
 ここで、ノズル出口における両端部1穴の流量割合は107%であり、中央部3穴の流量割合は101%である。また、両端部1穴の流量割合は93%である。
 実施例3によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[実施例4]
 実施例2において、端部におけるNo.1、40の開口の穴径を変更し、No.2、39の開口の穴径を変更した以外は、実施例2と同様に行い、ペレットを得た。
 両端側の開口(No.1、No.40)は、非標準穴径、および14mmの最小断面積を有し、開口(No.2、No.39)は、非標準穴径、および16mmの最小断面積を有している。なお、開口(No1、2、39、40)は、テーパー型のタイプの開口である。また、その他の開口(No.3~38)は、ストレート型の開口であり、標準穴径、および20mmの最小断面積を有している(図9の台座開口タイプE)。
 40個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、10%(4/40)であり、両端の開口の標準穴径に対する割合は、85%である。
 ここで、両端部1穴の流量割合は118%であり、中央部3穴の流量割合は104%である。また、両端部1穴の流量割合は93%である。
 実施例4によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[比較例1]
 実施例2において、すべての開口の穴径を標準穴径に変更した以外は(図9の台座開口タイプA)、実施例2と同様に行い、ペレットを得た。なお、本実施例における台座の開口は、全てストレート型の開口である。
 ここで、両端部1穴の流量割合は143%であり、中央部3穴の流量割合は112%である。また、両端部1穴の流量割合は93%である。
 比較例1においては、図14に示すように、両端部のストランドが撓んでしまい、連続生産性が確保できないという問題が生じる。
[実施例5]
 図10は、実施例5~7、および比較例2の諸元と評価結果を示す表に示したものである。これら実施例および比較例における台座の開口は、全てストレート型である。
 二軸押出機は、図1に示す構造を有する(株)日本製鋼所製TEX44(シリンダーブロック数:15)を用いた。以下各シリンダーブロックを押出機の上流側からC1、C2、C3、・・・、C13、C14、C15とした。樹脂供給部はC1に、繊維供給部はC11に設けられていた。設定温度は、C1/C2/C3/C4/C5/C6/C7/C8/C9/C10/C11/C12/C13/C14/C15=通水冷却/100℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃/260℃とした。
 第二混練部に、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントとして図7に示す構造を有する(株)日本製鋼所製BMSを1つ組み入れた。スクリュー回転数は、350rpmとした。
 前記二軸押出機の出口部に、図2に示すような形状を有するダイス部を装着した。ノズルダイスは断面円形のノズルを有し、該ノズルは平行部およびテーパー部を有し、ノズル流路長(L1)が125mmであり、平行流路長(L2)が85mmであった。また、台座においては、開口の面積(S1)は7~20mmであり、ノズルダイスにおいてはノズル出口の面積(S0)は7mmであった。ダイス温度は280℃とした。ノズル本数は14本であった。
 台座には、図11の台座開口タイプBに示すように、横一列にNo.1~14までの14個の開口がある。なお、開口は円形状であり、台座の横幅は230mmである。
 台座の両端の開口(No.1、No.14)は、7mmの断面積を有している。また、中央の二つの開口(No.7、No.8)は、12.6mmの最小断面積を有している。また、その他の開口は、20mmの最小断面積を有している。
 台座において、標準穴径の計算の対象となる開口としては、両端側20%以下の開口(No1、No14)及び中央部の20%以下の開口(No7、8)を除いた、No2~6、No9~13の開口の穴径を採用した。No1、7、8、14は非標準穴径を有している。また、台座部は、台座の各開口出口から、それに対応する各ノズル入口に樹脂が流れる構造である。
 14個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、両端の穴径の標準穴径に対する割合は、60%である。
 また、14個の全開口に対する標準穴径でない中央部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、中央部の開口標準穴径に対する割合は、80%である。各開口はすべてストレート型である。
 ここで、ノズル出口のうち両端部1穴の流量割合は74%であり、両端部1穴の流量割合は93%である。
 (株)プライムポリマー製、MFR:210g/10分のプライムポリプロ、(株)プライムポリマー製、MFR:30g/10分のプライムポリプロ、およびAddivant社製Polybond3200を60/10/1の質量比に事前混合したものを、重量式フィーダーを用いて、前記二軸押出機の樹脂供給部から140kg/hの速度で供給した。ガラス繊維(日本電気硝子(株)製、6T-480H、繊維径:10μm)のモノフィラメントを4000本束ねて長さ6mmにカットしたものを繊維供給部から60kg/hの速度で供給した。上記の条件にて二軸押出機を運転し、溶融混練物をノズル出口から強化繊維含有樹脂のストランドとして押出した。
 実施例5によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[実施例6]
 実施例5において、台座の端部の開口におけるNo.1、14の開口の穴径、および中央部の開口におけるNo.7、8の開口の穴径を変更した以外は、実施例5と同様に行い、ペレットを得た。ここで、両端の開口(No.1、14)は、12.6mmの最小断面積を有し、中央部の開口(No.
7、8)は、16mmの最小断面積を有している(図11の台座開口タイプC)。
 14個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、両端の開口の穴径の標準穴径に対する割合は、80%である。
 また、14個の全開口に対する標準穴径でない中央部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合は、90%である。各開口はすべてストレート型である。
 ここで、ノズル中の両端部の流量割合は87%であり、中央部の流量割合は101%である。
 実施例6によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[実施例7]
 実施例5において、台座の端部におけるNo.1、14の開口の穴径、および中央部の開口におけるNo.7、8の開口の穴径を変更した以外は、実施例5と同様に行い、ペレットを得た。ここで、両端の開口(No.1、14)は、16mmの断面積を有し、中央部の開口(No.7、8)は、18mmの断面積を有している(図11の台座開口タイプD)。
 14個の全開口に対する標準穴径でない端部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、両端の開口の穴径の標準穴径に対する割合は、90%である。
 また、14個の全開口に対する標準穴径でない中央部の開口の個数の割合は、14%(2/14)であり、中央部の開口の穴径の標準穴径に対する割合は、95%である。各開口はすべてストレート型である。
 ここで、ノズル出口のうち両端部の流量割合は99%であり、中央部の流量割合は106%である。
 実施例7によれば、両端部のストランドは緩まず、ストランドを連続的に引き取ることが可能で、安定的にペレット化出来た。
[比較例2]
 実施例5において、すべての開口の穴径を標準穴径の計算の対象となる開口と同じ穴径となるように変更し(図11の台座開口タイプA)、スクリュー回転数を280rpmとした。
 比較例2においても、図14に示すように、両端部のストランドが撓んでしまい、連続生産性が確保できないという問題が生じる。
1 二軸押出機
2 ダイス部
3 シリンダー
4 スクリュー
5 第一混練部
6 第二混練部
7 樹脂供給部
8 繊維供給部
9、9A、9B ノズル
9a、9aB テーパー部
9b、9bA 平行部
10 ノズル入口
11 ノズル出口
12 ダイホルダ
13 台座
14、14A、14B ノズルダイス
15 ホルダ内空間
16 開口
16A 開口入口
16B 開口出口
20 樹脂流路入口
 

Claims (12)

  1.  第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する二軸押出機と、該二軸押出機の出口に設けられたダイス部を用いた強化繊維含有樹脂ペレット製造方法であって、
     前記ダイス部は、ノズルを有するノズルダイスと台座とを備え、
     前記台座は、入口と、前記ノズルにつながる出口とを備えた開口を有し、
     樹脂を前記第一混練部よりも入口側から前記二軸押出機内に供給して、前記第一混練部で前記樹脂を溶融混練する工程と、
     強化繊維を前記第一混練部よりも出口側、かつ前記第二混練部よりも入口側から前記二軸押出機内に供給し、前記強化繊維の存在下でさらに前記樹脂を溶融混練する工程と、
     前記ノズルダイスのノズル出口から溶融混練された強化繊維を含む樹脂を、強化繊維含有樹脂のストランドとして押出する工程と、
    を含み、
     前記ノズルと前記台座とは(1)~(8)を満たし、
     前記ノズルダイスの幅が94mm以上であり、前記ダイス内に配置される前記ノズルの本数が5~70本であり、前記台座において前記開口が水平方向に一列に設けられており、
     前記樹脂が、230℃、2.16kg荷重におけるメルトフローレートが20~500g/10分であるプロピレン系重合体であり、
     前記強化繊維の繊維長が2.5mm以上8mm以下であり、
     前記強化繊維の繊維径が5μm以上17μm未満であり、
     該強化繊維含有樹脂ペレットが、前記強化繊維を5質量%以上50質量%以下含み、前記樹脂を50質量%以上95質量%以下(強化繊維と樹脂との合計が100質量%である)含む強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
    (1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
    (2)前記台座の開口の最小断面積部分の断面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
    (3)ノズル出口の断面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
    (4)S1≧S0の関係が成立する。
    (5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
    (6)前記台座に形成された開口において、両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。
    (7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
    (8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
  2.  前記ノズルダイスのノズル出口が、水平方向に一列に設けられ、または前記ノズル出口が上下に二列をなしかつ千鳥配置されている請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  3. (9)を満たす前記台座を用いる、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
    (9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径のの開口の断面積。
  4.  前記プロピレン系重合体がアイソタクチックプロピレン単独重合体である、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  5.  前記強化繊維がガラス繊維または炭素繊維である、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  6.  前記二軸押出機のスクリュー回転数が250rpm以上800rpm以下である、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  7.  前記二軸押出機の前記第一混練部から前記ノズルまでの設定温度が240℃以上290℃以下である、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  8.  前記切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントが、一条ネジであり、L/D(スクリューの長さ/スクリューの直径)=1であり、リードが0.25D以上0.5D以下である、請求項1に記載の強化繊維含有樹脂ペレットの製造方法。
  9.  第一混練部、および該第一混練部よりも出口側に設けられた、切り欠きを有する逆送りスクリューエレメント、および/または、逆送りを含むニーディングディスクを備える第二混練部を有する二軸押出機と、該二軸押出機の出口に設けられたダイス部とを備える強化繊維含有樹脂ペレット製造装置であって、
     前記ダイス部は、ノズルを有するノズルダイスと台座とを備え、
     前記台座は、入口と、前記ノズルにつながる出口とを備えた開口を有し、前記ノズルと前記台座とは(1)~(8)を満たし、
     前記ノズルダイスの幅が94mm以上であり、前記ノズルダイス内に配置される前記ノズルの本数が5~70本であり、前記台座において前記開口が水平方向に一列に設けられた強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
    (1)ノズル流路長が60mm以上150mm以下である。
    (2)前記台座の開口の最小断面積部分の断面積(S1)が6mm以上80mm以下である。
    (3)ノズル出口の断面積(S0)が3mm以上20mm以下である。
    (4)S1≧S0の関係が成立する。
    (5)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない両端開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
    (6)前記台座に形成された開口において、両端開口の穴径の標準穴径に対する割合が、50%以上98%以下の範囲である。
    (7)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない中央部開口の個数の割合が、全体の個数の20%以下の範囲である。
    (8)前記台座に形成された開口において、中央部開口の穴径の標準穴径に対する割合が、70%以上100%以下の範囲である。
  10.  前記ノズルダイスのノズル出口が、水平方向に一列に設けられ、または前記ノズル出口が上下に二列をなしかつ千鳥配置されている請求項9に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
  11. (9)を満たす前記台座を有する請求項9に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
    (9)前記台座に形成された開口において、標準穴径でない開口の個数が複数個ある場合、最も外側(端)に位置する開口の断面積≦最も外側(端)に位置しない、標準穴径でない開口の断面積<標準穴径の開口の断面積。
  12.  前記切り欠きを有する逆送りスクリューエレメントが、一条ネジであり、L/D=1であり、リードが0.25D以上0.5D以下である、請求項9に記載の強化繊維含有樹脂ペレット製造装置。
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