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WO2022030187A1 - 製膜用霧化装置、製膜装置及び製膜方法 - Google Patents

製膜用霧化装置、製膜装置及び製膜方法 Download PDF

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WO2022030187A1
WO2022030187A1 PCT/JP2021/026035 JP2021026035W WO2022030187A1 WO 2022030187 A1 WO2022030187 A1 WO 2022030187A1 JP 2021026035 W JP2021026035 W JP 2021026035W WO 2022030187 A1 WO2022030187 A1 WO 2022030187A1
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film
raw material
forming
liquid
atomizer
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PCT/JP2021/026035
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English (en)
French (fr)
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洋 橋上
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Shin Etsu Chemical Co Ltd
Original Assignee
Shin Etsu Chemical Co Ltd
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Publication date
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Priority to KR1020237003643A priority patent/KR20230044417A/ko
Priority to US18/018,746 priority patent/US12434257B2/en
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    • H10P14/6342—
    • H10P72/0402—
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B05D1/02—Processes for applying liquids or other fluent materials performed by spraying
    • H10P14/3434—

Definitions

  • the present invention relates to a film-forming atomizer, a film-forming device, and a film-forming method.
  • Patent Document 1 a method in which a container containing a raw material solution is applied to an ultrasonic vibrator to mist the raw material solution, and the obtained mist-like raw material is supplied to a substrate in a reactor with a carrier gas to form a film. Is disclosed.
  • Patent Document 2 discloses a method of avoiding the adhesion of air bubbles to the bottom surface of the raw material container by providing an angle to the bottom surface of the raw material container with respect to the liquid surface of the intermediate liquid.
  • Patent Document 2 since the depth of the raw material liquid in the raw material container is non-uniform, the raw material liquid cannot be sufficiently atomized, especially when a plurality of ultrasonic generators are provided. Further, there is a problem that the structure of the atomizing device becomes complicated and the device becomes expensive.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and is provided with a film-forming atomizer capable of continuously atomizing a raw material liquid with high efficiency, and a product comprising such an atomizer. It is an object of the present invention to provide a film forming apparatus and a film forming method capable of performing stable film forming with high productivity.
  • the present invention is an atomizing device for film formation that atomizes a raw material liquid by ultrasonic waves to generate a raw material mist.
  • a raw material container for accommodating the raw material liquid and A propagation tank that houses an intermediate liquid as a medium for propagating the ultrasonic waves in the raw material liquid, and A support mechanism that supports the raw material container so that at least a part of the raw material container is located in the intermediate liquid.
  • the circulation mechanism that circulates the intermediate liquid and An ultrasonic generator that generates the ultrasonic wave and applies it to the propagation tank,
  • a film-forming atomizer provided with a degassing mechanism for discharging the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the film-forming atomizer.
  • the atomizing apparatus of the present invention can continuously atomize the raw material liquid with high efficiency. Further, since the atomizing apparatus of the present invention can continuously atomize the raw material liquid, it is possible to perform high-density raw material liquid atomization. A film-forming device provided with such an atomizing device can perform stable film-forming with high productivity.
  • the injection port for injecting the intermediate liquid from the circulation mechanism into the propagation tank is arranged at a position lower than the bottom surface of the raw material container.
  • the gas in the intermediate liquid can be removed more efficiently, and as a result, the raw material liquid can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the discharge port for discharging the intermediate liquid from the propagation tank to the circulation mechanism is arranged at a position higher than the bottom surface of the raw material container.
  • the gas in the intermediate liquid can be removed more efficiently, and as a result, the raw material liquid can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the raw material container preferably has a horizontal bottom surface.
  • the depth of the raw material liquid in the raw material container can be made uniform, whereby the raw material liquid can be atomized more sufficiently.
  • the raw material liquid can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the device structure can be simplified, which also contributes to cost reduction.
  • the degassing mechanism may be provided in the propagation tank.
  • the degassing mechanism may be such that the inside and the outside of the space surrounded by the propagation tank and the support mechanism for holding the raw material container are spatially connected.
  • the degassing mechanism may be provided in the circulation mechanism.
  • the degassing mechanism may be provided anywhere where the intermediate liquid can exist.
  • the film forming apparatus is configured to supply the raw material mist to the film forming machine and form a thin film on the base substrate arranged in the film forming machine.
  • the atomizing device for film formation of the present invention and With the film-making machine The membrane-forming apparatus is provided with a supply mechanism configured to supply the raw material mist generated by atomization by the membrane-forming atomizer to the membrane-forming machine by a carrier gas. I will provide a.
  • the present invention is a film forming method in which a raw material mist is supplied to a film forming machine to form a thin film on a base substrate arranged in the film forming machine.
  • a step of atomizing the raw material liquid by the atomizing apparatus for film formation of the present invention a step of mixing the atomized raw material liquid and a carrier gas to form an air-fuel mixture, and a step of forming an air-fuel mixture.
  • a film forming method including a step of supplying the air-fuel mixture to a base substrate to form a film.
  • the atomizing apparatus for film formation of the present invention makes it possible to continuously propagate ultrasonic waves to the raw material liquid with high efficiency, and it is possible to stably atomize the raw material liquid. It becomes an atomizing device. That is, the film-forming atomizer of the present invention can continuously atomize the raw material liquid with high efficiency.
  • stable film forming can be performed with high productivity.
  • the present invention is an atomizing device used for film forming, and is an atomizing device for film forming that atomizes a raw material liquid by ultrasonic waves from an ultrasonic generator such as an ultrasonic vibrator, and a manufacturing using the atomizing device. It relates to a membrane device and a membrane forming method.
  • the present inventors have developed a circulation mechanism for circulating an intermediate liquid in a propagation tank in a film-forming atomizer that atomizes a raw material liquid by ultrasonic waves to generate a raw material mist.
  • this intermediate liquid can be moved so that the gas in the intermediate liquid faces the degassing mechanism.
  • the gas in the intermediate liquid could be efficiently discharged to the outside of the system of the atomizing device for film formation, and the present invention was completed.
  • the present invention is a film-forming atomizer that atomizes a raw material liquid by ultrasonic waves to generate a raw material mist.
  • a raw material container for accommodating the raw material liquid and A propagation tank that houses an intermediate liquid as a medium for propagating the ultrasonic waves in the raw material liquid, and A support mechanism that supports the raw material container so that at least a part of the raw material container is located in the intermediate liquid.
  • the circulation mechanism that circulates the intermediate liquid and An ultrasonic generator that generates the ultrasonic wave and applies it to the propagation tank,
  • the film-forming atomizer is provided with a degassing mechanism for discharging the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the film-forming atomizer.
  • the present invention is a film forming apparatus configured to supply a raw material mist to a film forming machine and form a thin film on a base substrate arranged in the film forming machine.
  • the atomizing device for film formation of the present invention and With the film-making machine The membrane-forming apparatus is provided with a supply mechanism configured to supply the raw material mist generated by atomization by the membrane-forming atomizer to the membrane-forming machine by a carrier gas. Is.
  • the present invention is a film forming method in which a raw material mist is supplied to a film forming machine to form a thin film on a base substrate arranged in the film forming machine.
  • a step of atomizing the raw material liquid by the atomizing apparatus for film formation of the present invention a step of mixing the atomized raw material liquid and a carrier gas to form an air-fuel mixture, and a step of forming an air-fuel mixture.
  • the film forming method is characterized by including a step of supplying the air-fuel mixture to a base substrate to form a film.
  • the film-forming atomizer of the present invention is a film-forming atomizer that atomizes a raw material liquid by ultrasonic waves to generate a raw material mist.
  • the circulation mechanism that circulates the intermediate liquid and An ultrasonic generator that generates the ultrasonic wave and applies it to the propagation tank, It is characterized by having a degassing mechanism for discharging the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the film-forming atomizer.
  • the membrane-forming atomizer of the present invention is provided with a circulation mechanism for circulating the intermediate liquid and a degassing mechanism for discharging the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the membrane-forming atomizer.
  • the intermediate solution can be moved so that the gas in the intermediate solution is directed toward the degassing mechanism.
  • the film-forming neutralizing device of the present invention can efficiently discharge the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the film-forming atomizing device.
  • the film-forming atomizer of the present invention can continuously atomize the raw material liquid with high efficiency.
  • the atomizing apparatus of the present invention can continuously atomize the raw material liquid, it is possible to perform high-density raw material liquid atomization.
  • the injection port for injecting the intermediate liquid from the circulation mechanism into the propagation tank is located at a position lower than the bottom surface of the raw material container.
  • the discharge port for discharging the intermediate liquid from the propagation tank to the circulation mechanism is arranged at a position higher than the bottom surface of the raw material container.
  • An atomizer such as these can further facilitate the movement of the intermediate liquid such that the gas in the intermediate liquid is directed toward the degassing mechanism, thereby removing the gas in the intermediate liquid more efficiently. can.
  • the raw material liquid can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the raw material container preferably has a horizontal bottom surface.
  • the depth of the raw material liquid in the raw material container can be made uniform, whereby the raw material liquid can be more sufficiently atomized.
  • the raw material liquid can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the shape of the device can be simplified and the cost of the device can be reduced.
  • the degassing mechanism discharges the gas in the intermediate liquid to the outside of the system of the atomizing device for film formation, it may be provided anywhere where the intermediate liquid can exist.
  • the degassing mechanism may be provided in the propagation tank or may be provided in the circulation mechanism.
  • the film-forming atomizer of the present invention may be provided with members other than the raw material container, the propagation tank, the support mechanism, the circulation mechanism, the ultrasonic generator, and the degassing mechanism.
  • members other than the raw material container, the propagation tank, the support mechanism, the circulation mechanism, the ultrasonic generator, and the degassing mechanism For a specific example, refer to the following explanation.
  • FIG. 1 schematically shows one form of a film-forming atomizer 100 according to the present invention.
  • the film-forming atomizer 100 includes a raw material container 111 containing the raw material liquid 114, a propagation tank 121 containing an intermediate liquid 126 as a medium for propagating ultrasonic waves to the raw material liquid 114, and a raw material container 111.
  • a support mechanism 123 that supports so that at least a part of the raw material container 111 is located in the intermediate liquid 126, a circulation mechanism 131 that circulates the intermediate liquid 126, and an ultrasonic wave that generates ultrasonic waves and is applied to the propagation tank 121. It is provided with a generator 122 and a degassing mechanism 127 for discharging the gas in the intermediate liquid 126 to the outside of the system of the film-forming atomizer 100.
  • the film-forming atomizer 100 has a tubular shape that spatially connects the inside and the outside of the raw material container 111 and is installed so that the lower end thereof does not touch the liquid surface of the raw material liquid 114 in the raw material container 111.
  • the member 112 and the pipe 132 in which the propagation tank 121 and the circulation mechanism 131 are fluidly connected are further provided.
  • the circulation mechanism 131 is configured to circulate the intermediate liquid 126 with the propagation tank 121 in the direction of the arrow through the pipe 132.
  • the circulation mechanism 131 may further include a temperature control function for the intermediate liquid 126.
  • the raw material container 111 preferably has a horizontal bottom surface. By doing so, the depth of the raw material liquid 114 in the raw material container 111 can be made uniform, whereby the raw material liquid 114 can be more sufficiently atomized. As a result, the raw material liquid 114 can be continuously atomized with higher efficiency.
  • the raw material container 111 is provided with a carrier gas introduction port 113 for introducing the carrier gas 141.
  • the shapes of the raw material container 111 and the tubular member 112 are not particularly limited, but the cylindrical shape facilitates the mixture 142 in which the carrier gas 141 and the raw material mist (not shown) atomized by ultrasonic waves are mixed. Can be shed. It is preferable that the carrier gas introduction port 113 is provided above the lower end inside the raw material container 111 of the tubular member 112. By doing so, the carrier gas 141 and the raw material mist can be sufficiently mixed.
  • the atomizing device 100 may further include a mechanism for replenishing the raw material liquid 114 according to its consumption.
  • the propagation tank 121 accommodates an intermediate liquid 126 for propagating the ultrasonic waves emitted from the ultrasonic generator 122 to the raw material liquid 114.
  • the ultrasonic emission surface of the ultrasonic generator 122 has a flat shape, and the irradiation direction may be fixed by inclining the emission surface, or may be inclined by adjusting the angle as appropriate. Further, a plurality of ultrasonic generators 122 may be provided according to a desired mist density, the size of the raw material container 111, and the like.
  • the frequency of the ultrasonic wave oscillated from the super sound generator 122 is not limited as long as it generates a mist having a desired particle size and particle size, but for example, 1.5 MHz to 4.0 MHz may be used.
  • the raw material liquid 114 is mistized (atomized) into micron-sized droplets (raw material mist) suitable for film formation.
  • the raw material liquid 114 is not particularly limited as long as it can be atomized by receiving ultrasonic waves, and can be appropriately selected depending on the thin film to be formed.
  • the intermediate liquid 126 is not particularly limited as long as it does not inhibit the propagation of ultrasonic waves, and water, alcohols, oils and the like may be used, but in the present invention, it is particularly preferable to use water. Further, although not shown in the figure, the propagation tank 121 may further include means for detecting and controlling the liquid amount and temperature of the intermediate liquid 126.
  • the raw material container 111 is held by the support mechanism 123 in a state where the bottom thereof is separated from the bottom of the propagation tank 121 by a certain distance.
  • the propagation tank 121 is provided with an injection port 124 that receives the intermediate liquid 126 from the circulation mechanism 131 via the pipe 132, and a discharge port 125 that discharges the intermediate liquid 126 to the circulation mechanism 131 via the pipe 132.
  • the raw material container 111 is arranged so that the intermediate liquid 126 flows from the injection port 124 under the raw material container to the discharge port 125 by being supported by the support mechanism 123. At this time, it is preferable that the injection port 124 is installed at a position lower than the bottom of the raw material container 111.
  • the raw material can be atomized.
  • the holding height of the raw material container 111 depends on the frequency of the ultrasonic wave used, but generally, the distance between the liquid level of the raw material liquid 114 and the ultrasonic wave ejection surface of the ultrasonic generator 122 is about 10 mm to 70 mm. It is better to be.
  • the degassing mechanism 127 is provided above the discharge port 125 of the propagation tank 121. Further, the degassing mechanism 127 spatially connects the inside and the outside of the space surrounded by the propagation tank 121 and the support mechanism 123 that holds the raw material container 111.
  • the bubbles moved by the flow of the intermediate liquid 126 rise in the intermediate liquid 126 and are discharged to the outside of the system of the film forming atomizer 100 by the degassing mechanism 127. In this way, since the bubbles are released from the degassing mechanism 127 to the outside of the system of the film-forming atomizer 100, it is possible to avoid floating in the intermediate liquid 126 indefinitely and hindering the propagation of ultrasonic waves.
  • the flow rate of the intermediate liquid 126 at this time is not particularly limited as long as the speed is sufficient to allow bubbles generated in the intermediate liquid 126 to flow, but it is generally preferable to set the flow rate to 1 L / min or more and 20 L / min.
  • the degassing mechanism 127 is the upper part of the discharge port 125 of the propagation tank 121, and is sandwiched between the support mechanism 123 and the intermediate liquid 126 in a space continuous with the outside of the film forming atomizer 100.
  • the mode of the degassing mechanism is not limited to this.
  • the support mechanism 223 may be inclined, and the degassing mechanism 227 may be provided in a part of the upper part of the propagation tank 221 on the discharge port 225 side.
  • the gas (air bubbles) in the intermediate liquid 226 filled under the support mechanism 223 can be easily released from the degassing mechanism 227 to the outside of the system of the film forming atomizer 200.
  • the gas (air bubbles) in the intermediate liquid 326 is provided for film formation from the degassing mechanism 327 provided in the circulation mechanism 331. It may be discharged to the outside of the system of the atomizer 300.
  • the discharge port 325 at least above the bottom surface of the raw material container 311 and more preferably near the upper end of the propagation tank 321.
  • the discharge ports 125 and 225 are arranged at higher positions than the bottom surfaces of the raw material containers 111 and 211, respectively.
  • reference numbers 211 and 311 are raw material containers similar to the raw material container 111 shown in FIG. 1
  • reference numbers 212 and 312 are tubular members similar to the tubular member 112 shown in FIG.
  • Reference numbers 213 and 313 are carrier gas introduction ports similar to the carrier gas introduction port 113 shown in FIG. 1
  • reference numbers 214 and 314 are raw material liquids similar to the raw material liquid 114 shown in FIG. 1
  • reference numbers 224 and 324 are similar to the inlet 124 shown in FIG. 1
  • reference numbers 231 and 331 are shown in FIG.
  • the circulation mechanism similar to the circulation mechanism 131, reference numbers 232 and 332, are the same pipes as the pipe 132 shown in FIG.
  • the method of supporting the raw material container is preferably such that the flow of the intermediate liquid at the bottom of the raw material container is not obstructed. It may have.
  • the members constituting the film-forming atomizer are not particularly limited as long as they are materials and structures that are chemically stable and have sufficient mechanical strength with respect to the raw material liquid and the intermediate liquid, and are not particularly limited, for example, metal or the like.
  • a plastic material, glass, a material obtained by coating a metal surface with a plastic material, etc. can be used.
  • the film-forming device of the present invention is a film-forming device configured to supply a raw material mist to the film-making machine and form a thin film on a base substrate arranged in the film-making machine.
  • the atomizing device for film formation of the present invention and With the film-making machine It is characterized by comprising a supply mechanism configured to supply the raw material mist generated by atomization by the film-forming atomizer to the film-forming machine by a carrier gas.
  • the film-forming device of the present invention includes the atomization device for film-forming of the present invention, it is possible to stably continue film-forming, and it is possible to make the device highly productive.
  • FIG. 4 schematically shows one form of the film forming apparatus according to the present invention.
  • the film-forming device 400 shown in FIG. 4 includes a film-forming atomizer 100, a supply mechanism 410, and a film-forming machine 430.
  • the film-forming atomizing device 100 is an example of the film-forming atomizing device 100 of the present invention described with reference to FIG. It should be noted that the illustration of the circulation mechanism 131 and the like of the atomizer 100 is omitted.
  • the film-forming atomizer 100 may be the film-forming atomizers 200 and 300 described with reference to FIGS. 2 and 3.
  • the film-forming atomizer 100 is configured to atomize the raw material liquid 114 by ultrasonic waves to generate the raw material mist 422.
  • the supply mechanism 410 includes a carrier gas supply unit 411 and pipes 413 and 424.
  • the carrier gas supply unit 411 is connected to the film-forming atomizer 100 via a pipe 413.
  • the carrier gas supply unit 411 is configured to supply the carrier gas 141 to the film-forming atomizer 100 via the pipe 413.
  • the film-forming atomizer 100 is connected to the film-forming machine 430 via the pipe 424.
  • the air-fuel mixture 142 of the carrier gas 141 and the raw material mist 422 is supplied to the film forming machine 430 through the pipe 424. That is, the supply mechanism 410 is configured to supply the raw material mist 422 generated by atomization by the film forming atomizer 100 to the film forming machine 430 by the carrier gas 141.
  • the carrier gas supply unit 411 may be an air compressor, various gas cylinders, a nitrogen gas separator, or the like, or may be provided with a mechanism for controlling the gas supply flow rate.
  • the pipes 413 and 424 are not particularly limited as long as they have sufficient stability with respect to the raw material liquid 114 and the temperature in the vicinity of the film forming machine 430, and quartz, polyethylene, polypropylene, vinyl chloride, silicone resin, urethane resin, etc. General resin pipes such as fluororesin can be widely used. Further, although not shown in the figure, a pipe that does not pass through the film-forming atomizer 100 may be separately connected to the pipe 424 from the carrier gas supply unit 411 so that the diluted gas can be supplied to the air-fuel mixture 142.
  • the film-forming atomizer 100 may be provided with a plurality of units depending on the material to be formed. Further, in this case, the air-fuel mixture 142 supplied from the plurality of atomizers 100 to the film-forming machine 430 may be independently supplied to the film-forming machine 430 or may be mixed in the pipe 424. Alternatively, a mixing container (not shown) may be separately provided and mixed there.
  • the film-forming machine 430 may include a film-forming chamber 431, a susceptor 432 that is installed in the film-forming chamber 431 and holds a base substrate 434 that forms a film, and a heating means 433 that heats the base substrate 434. ..
  • the structure of the film-forming chamber 431 is not particularly limited, and for example, a metal such as aluminum or stainless steel may be used, or quartz or silicon carbide may be used when the film is formed at a higher temperature.
  • the heating means 433 may be selected according to the material and structure of the base substrate 434, the susceptor 432, and the film forming chamber 431, and a resistance heating heater or a lamp heater is preferably used.
  • the carrier gas 141 is mixed with the raw material mist 422 formed in the film forming atomizer 100 to become an air-fuel mixture 142, and is conveyed into the film forming chamber 431 of the film forming machine 430. Then, a film is formed on the base substrate 434.
  • the base substrate 434 is not particularly limited as long as it can support the film to be formed.
  • the material of the base substrate 434 is also not particularly limited, and may be a known material, an organic compound, or an inorganic compound.
  • polysulfone, polyether sulfone, polyphenylene sulfide, polyetheretherketone, polyimide, polyetherimide, fluororesin, iron, aluminum, stainless steel, gold and other metals, silicon, sapphire, quartz, glass, calcium carbonate, tantalum examples thereof include, but are not limited to, lithium acid, lithium niobate, gallium oxide, SiC, ZnO, and GaN.
  • Examples of the shape of the base substrate 434 include a flat plate and a disk, and any of them may be used. Although not particularly limited in the present invention, a base substrate 434 having an area of 5 cm 2 or more, more preferably 10 cm 2 or more, and a thickness of 50 to 2000 ⁇ m, more preferably 100 to 800 ⁇ m can be preferably used. As a modification, instead of the base substrate 434, a fibrous, rod-shaped, columnar, prismatic, tubular, spiral, spherical, or ring-shaped substrate can be used.
  • the film forming apparatus may further include the exhaust means 440 shown in FIG.
  • the exhaust means 440 may be connected to the film forming machine 430 by a pipe 441 or the like, or may be installed with a gap.
  • the exhaust means 440 is not particularly limited in structure and configuration as long as it is made of a material that is stable against heat, gas and products discharged from the film forming machine 430, and is a known general exhaust fan or the like. Exhaust pump can be used. Further, depending on the nature of the discharged gas and the product, a mist trap, a wet scrubber, a bag filter, an abatement device and the like may be provided.
  • FIG. 4 the form of the film forming machine 430 in which the base substrate 434 is installed inside the film forming chamber 431 has been described, but the film forming apparatus according to the present invention is not limited to this, and the film forming machine is not limited to this, as shown in FIG.
  • a nozzle 531 for discharging the air-fuel mixture 533 may be used, and the air-fuel mixture 533 may be directly sprayed onto the base substrate 534 installed on the susceptor 532 to form a film.
  • the nozzle 531 and the susceptor 532 may be provided with a driving means for driving in the horizontal direction, and the film may be formed while changing the relative positions of the base substrate 534 and the nozzle 531 in the horizontal direction.
  • the susceptor 532 may be provided with a heating means for heating the base substrate 534.
  • the nozzle 531 is not particularly limited as long as it is configured to receive the air-fuel mixture 142 from the film-forming atomizer 100 and discharge it as the air-fuel mixture 533.
  • the film-forming machine 530 may be provided with an exhaust means 535.
  • the exhaust means 535 may be integrated with the nozzle 531 as shown in FIG. 5, or may be installed separately.
  • reference number 511 is a carrier gas supply unit similar to the carrier gas supply unit 411 shown in FIG. 4
  • reference number 510 is a supply mechanism similar to the supply mechanism 410 shown in FIG. 4
  • reference number 514 is.
  • reference numbers 522 are raw material mists similar to the raw material mist 422 shown in FIG. 4, and reference numbers 513 and 524 are shown in FIG.
  • the same pipes as the pipes 413 and 424, reference number 141 is the same carrier gas as the carrier gas 141 shown in FIGS. 1 and 4.
  • the film-forming method of the present invention is a film-forming method in which a raw material mist is supplied to a film-forming machine to form a thin film on a base substrate arranged in the film-forming machine.
  • a step of atomizing the raw material liquid by the atomizing apparatus for film formation of the present invention a step of mixing the atomized raw material liquid and a carrier gas to form an air-fuel mixture, and a step of forming an air-fuel mixture. It is characterized by including a step of supplying the air-fuel mixture to a base substrate to form a film.
  • any of the film-forming atomizers 100, 200 and 300 shown in FIGS. 1 to 3 can be used.
  • any of the film forming devices 400 and 500 shown in FIGS. 4 and 5 can be used.
  • the raw material mist 422 is supplied to the film forming machine 430 to form a thin film on the base substrate 434 arranged in the film forming machine 430.
  • the raw material liquid 114 is atomized by the film-forming atomizer 100 to generate the raw material mist 422.
  • the atomized raw material liquid (raw material mist 422) and the carrier gas 141 are mixed to form an air-fuel mixture 142.
  • the carrier gas 141 is supplied from the carrier gas supply unit 411 to the film forming atomizer 100 through the pipe 413.
  • the air-fuel mixture 142 is supplied from the film-forming atomizer 100 to the film-forming machine 430 through the pipe 424. As a result, the air-fuel mixture 142 is supplied onto the base substrate 434 arranged in the film-forming machine 430 to form a film.
  • Example 1 In Example 1, the raw material liquid 114 was atomized using the film-forming atomizer 100 shown in FIG. 1 in the following procedure, and the amount of atomization was measured.
  • the raw material container 111 was filled with pure water measured as the raw material liquid 114, and the gas cylinder filled with nitrogen gas and the carrier gas introduction port 113 were connected by a urethane resin tube. Further, a mist trap was further prepared, and the mist trap and the tubular member 112 were connected by a PFA pipe.
  • the propagation tank 121 was filled with water as the intermediate liquid 126.
  • the pure water 114 in the raw material container 111 is superposed through water 126 by two ultrasonic vibrators (frequency 2.4 MHz) as the ultrasonic generator 122.
  • the ultrasonic vibration was propagated to atomize (mist), and at the same time, the water 126 in the propagation tank 121 was circulated while being kept at 25 ° C. by a circulator as a circulation mechanism 131.
  • nitrogen gas as a carrier gas 141 was added to the raw material container 111 at a flow rate of 5 L / min, and the air-fuel mixture 142 was sent to a mist trap to recover the raw material mist.
  • the air-fuel mixture 142 was discharged for 5 hours, and atomization was stopped.
  • Comparative Example 1 In Comparative Example 1, the atomization device not including the circulation mechanism 131 was used, that is, the water 126 in the propagation tank 121 was not circulated, and the water in the propagation tank 121 was kept at 25 ° C. by a throw-in chiller. Was atomized in the same manner as in Example 1.
  • Table 1 shows the amount of recovered water obtained in Example 1 and Comparative Example 1.
  • the film-forming atomizer 100 of Example 1 of the example of the film-forming atomizer according to the present invention can generate more mist than the atomizer of Comparative Example 1 having no circulation mechanism. You can see that.
  • Example 2 the ⁇ -gallium oxide film was formed by using the film-forming device 400 shown in FIG. 4 equipped with the film-forming atomizer 100 shown in FIG. 1 in the following procedure. ..
  • the film-forming atomizer 100 an apparatus provided with a raw material container 111 made of borosilicate glass and a tubular member 112 was used. Further, a film forming machine 430 equipped with a quartz film forming chamber 431 was prepared. As the carrier gas supply unit 411, a gas cylinder filled with nitrogen gas was used. The gas cylinder 411 and the film-forming atomizer 100 were connected by a urethane resin tube 413, and the film-forming atomizer 100 and the film-forming machine 430 were further connected by a quartz pipe 424.
  • the propagation tank 121 was filled with water as the intermediate liquid 126.
  • a c-plane sapphire substrate having a thickness of 0.6 mm and a diameter of 4 inches was placed on a quartz susceptor 432 installed in the film forming chamber 431, and the substrate was placed using the heating means 433. It was heated so that the temperature became 500 ° C.
  • ultrasonic vibration is propagated to the raw material liquid 114 in the raw material container 111 through water 126 by two ultrasonic vibrators (frequency 2.4 MHz) as the ultrasonic generator 122, and the raw material liquid 114 is atomized.
  • the raw material mist 422 was generated by (mistification), and at the same time, the water 126 in the propagation tank 121 was circulated while being kept at 25 ° C. by a circulator as a circulation mechanism 131.
  • nitrogen gas was added to the raw material container 111 from the gas cylinder 411 at a flow rate of 5 L / min, and the mixture 142 of the raw material mist 422 and the nitrogen gas 141 was supplied to the film forming chamber 431 for 120 minutes to form a film.
  • the supply of nitrogen gas was stopped, the supply of the air-fuel mixture 142 to the film forming chamber 431 was stopped, and the base substrate 434 was taken out.
  • the atomization of the raw material liquid 114 was continuously performed while replenishing the raw material liquid 114 without stopping.
  • the film thicknesses at 9 locations on the substrate surface were measured by light reflectance analysis for the films of all 5 prepared samples.
  • Comparative Example 2 In Comparative Example 2, except that an atomizer not including the circulation mechanism 131 was used, that is, the water 126 in the propagation tank 121 was not circulated and the water in the liquid tank was kept at 25 ° C. by a throw-in chiller. A film was formed in the same manner as in Example 2.
  • the film thicknesses at 9 locations on the substrate surface were measured by light reflectance analysis for the films of all 5 prepared samples.
  • the film thicknesses of the films obtained in Example 2 and Comparative Example 2 are shown in Table 2 below.
  • the film thickness shown in Table 2 is an average value of the film thicknesses at 9 locations.
  • Example 2 As shown in Table 2 above, in the film forming performed by the film forming apparatus of Example 2 which is an example of the film forming apparatus according to the present invention, the growth rate is constant and stable film forming is efficiently continued. It turns out that it was possible to do it.
  • the present invention is not limited to the above embodiment.
  • the above-described embodiment is an example, and any of the above-described embodiments having substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present invention and having the same effect and effect is the present invention. Is included in the technical scope of.

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Abstract

本発明は、超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置であって、前記原料液体を収容する原料容器と、前記原料液体に前記超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽と、前記原料容器を、該原料容器の少なくとも一部が前記中間液中に位置するように支持する支持機構と、前記中間液を循環させる循環機構と、前記超音波を発生させ、前記伝播槽に印加する超音波発生器と、前記中間液中の気体を前記製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構とを具備するものであることを特徴とする製膜用霧化装置である。これにより、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる製膜用霧化装置を提供できる。

Description

製膜用霧化装置、製膜装置及び製膜方法
　本発明は、製膜用霧化装置、製膜装置及び製膜方法に関する。
　低温及び大気圧でエピタキシャル膜などが形成可能な方法として、ミストＣＶＤ法等の液体微粒子を用いた製膜手法が知られている。特許文献１では、原料溶液を入れた容器を超音波振動子にかけることにより原料溶液をミスト化し、得られたミスト状原料をキャリアガスで反応器内の基板へ供給して製膜を行う方法が開示されている。
　原料液体への超音波の印加は通常、腐食性の原料液体なども含めた幅広い材料の利用を可能にするため、水などの中間液を介して行われる。ところが、超音波の印加を継続すると、中間液から気泡が発生し、原料液体への超音波伝播が妨げられ、ミストの発生量が低下する問題があった。これに対し、特許文献２では、原料容器の底面を中間液の液面に対して角度を設けることで、原料容器底面への気泡付着を回避する方法が開示されている。
特開２０１３－２８４８０号公報 特開２００５－３０５２３３号公報
　しかし、特許文献２の構造では、原料容器内における原料液体の深さが不均一であるため、特に複数の超音波発生器を備える場合などでは原料液体を十分に霧化できなかった。またさらに、霧化装置の構造が複雑になり、装置が高価になるという問題があった。
　本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる製膜用霧化装置、このような霧化装置を具備する製膜装置、及び安定した製膜を高い生産性で行うことができる製膜方法を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明では、超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置であって、
　前記原料液体を収容する原料容器と、
　前記原料液体に前記超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽と、
　前記原料容器を、該原料容器の少なくとも一部が前記中間液中に位置するように支持する支持機構と、
　前記中間液を循環させる循環機構と、
　前記超音波を発生させ、前記伝播槽に印加する超音波発生器と、
　前記中間液中の気体を前記製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構と
を具備するものであることを特徴とする製膜用霧化装置を提供する。
　このような霧化装置であれば、中間液中の気体が気泡として原料容器の底部などへ滞留することを防ぐことができ、原料液体への超音波の伝搬が気泡によって妨げられるのを抑えることができるので、超音波を持続的に高い効率で原料液体に伝播させることができる。その結果、本発明の霧化装置は、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる。また、本発明の霧化装置は、原料液体の霧化を継続的に行うことができるので、高密度の原料液体霧化を行うことができる。そして、このような霧化装置を具備した製膜装置は、安定した製膜を高い生産性で行うことができる。
　前記循環機構から前記中間液を前記伝播槽へ注入する注入口が、前記原料容器の底面より低位置に配置されているものであることが好ましい。
　このような霧化装置であれば、中間液中の気体をより効率的に除去でき、その結果、原料液体の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。
　前記伝播槽から前記中間液を前記循環機構へ排出する排出口が、前記原料容器の底面より高位置に配置されているものであることが好ましい。
　このような霧化装置であれば、中間液中の気体をより効率的に除去でき、その結果、原料液体の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。
　前記原料容器は、水平な底面を具備するものであることが好ましい。
　このような霧化装置であれば、原料容器内における原料液体の深さを均一にすることができ、それにより原料液体をより十分に霧化することができる。その結果、原料液体の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。また、このような形状であれば、装置構造の単純化が計られ、コスト抑制にも資する。
　前記脱気機構は、前記伝播槽に設けられていてもよい。
　この場合、例えば、前記脱気機構を、前記伝播槽と前記原料容器を保持する前記支持機構とで囲まれる空間の内部と外部とを空間的に接続したものとすることができる。
　或いは、前記脱気機構が前記循環機構に設けられていてもよい。
　このように、脱気機構は、中間液が存在し得るところであれば、どこに設けても構わない。
　また、本発明では、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成するように構成された製膜装置であって、
　本発明の製膜用霧化装置と、
　前記製膜機と、
　前記製膜用霧化装置により霧化して生成される前記原料ミストをキャリアガスによって前記製膜機に供給するように構成された供給機構と
を具備するものであることを特徴とする製膜装置を提供する。
　このような製膜装置であれば、本発明の製膜用霧化装置を具備するので、製膜を安定して継続することが可能であり、生産性の高い装置とすることができる。
　また、本発明では、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成する製膜方法であって、
　本発明の製膜用霧化装置により原料液体を霧化するステップと
　前記霧化された原料液体とキャリアガスを混合して混合気を形成するステップと、
　前記混合気を下地基板に供給して製膜を行うステップと
を含むことを特徴とする製膜方法を提供する。
　このような製膜方法であれば、本発明の製膜用霧化装置を具備するので、より長時間を要する大口径基板への製膜を安定して継続することが可能であり、安定した製膜を高い生産性で行うことができる。
　以上のように、本発明の製膜用霧化装置であれば、超音波を持続的に高い効率で原料液体に伝播させることを可能にし、原料液体の霧化を安定的に行うことが可能な霧化装置となる。すなわち、本発明の製膜用霧化装置であれば、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる。
　また、本発明の製膜装置であれば、安定した製膜を高い生産性で行うことができる。
　また、本発明の製膜方法であれば、安定した製膜を高い生産性で行うことができる。
本発明に係る製膜用霧化装置の一形態を示す概略図である。 本発明の係る製膜用霧化装置の別の形態を示す概略図である。 本発明の係る製膜用霧化装置のさらに別の形態を示す概略図である。 本発明に係る製膜装置の一形態を示す概略図である。 本発明に係る製膜装置の別の形態を示す概略図である。
　本発明は、製膜に用いられる霧化装置であって、超音波振動子などの超音波発生器からの超音波により原料液体を霧化する製膜用霧化装置、並びにこれを用いた製膜装置及び製膜方法に関するものである。
　上述のように、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる製膜用霧化装置の開発が求められていた。
　本発明者らは、上記課題について鋭意検討を重ねた結果、超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置において、伝播槽内の中間液を循環させる循環機構と、中間液中の気体を製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構とを設けることにより、中間液中の気体が脱気機構に向かうようにこの中間液を移動させることができ、それにより中間液中の気体を製膜用霧化装置の系外に効率的に排出できることを見出し、本発明を完成させた。
　即ち、本発明は、超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置であって、
　前記原料液体を収容する原料容器と、
　前記原料液体に前記超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽と、
　前記原料容器を、該原料容器の少なくとも一部が前記中間液中に位置するように支持する支持機構と、
　前記中間液を循環させる循環機構と、
　前記超音波を発生させ、前記伝播槽に印加する超音波発生器と、
　前記中間液中の気体を前記製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構と
を具備するものであることを特徴とする製膜用霧化装置である。
　また、本発明は、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成するように構成された製膜装置であって、
　本発明の製膜用霧化装置と、
　前記製膜機と、
　前記製膜用霧化装置により霧化して生成される前記原料ミストをキャリアガスによって前記製膜機に供給するように構成された供給機構と
を具備するものであることを特徴とする製膜装置である。
　また、本発明は、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成する製膜方法であって、
　本発明の製膜用霧化装置により原料液体を霧化するステップと
　前記霧化された原料液体とキャリアガスを混合して混合気を形成するステップと、
　前記混合気を下地基板に供給して製膜を行うステップと
を含むことを特徴とする製膜方法である。
　以下、本発明について図面を参照しながら詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　［製膜用霧化装置］
　本発明の製膜用霧化装置は、超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置であって、
　前記原料液体を収容する原料容器と、
　前記原料液体に前記超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽と、
　前記原料容器を、該原料容器の少なくとも一部が前記中間液中に位置するように支持する支持機構と、
　前記中間液を循環させる循環機構と、
　前記超音波を発生させ、前記伝播槽に印加する超音波発生器と、
　前記中間液中の気体を前記製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構と
を具備するものであることを特徴とする。
　原料液体に超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽を具備する、超音波によって原料液体を霧化（微粒子化）して原料ミスト（原料微粒子）を生成する製膜用霧化装置では、先に説明したように、超音波の印加を継続すると、中間液中に含まれる気体が気泡となって現れ、この気泡が中間液と原料容器との間に滞留し、原料液体への超音波の伝播を妨害するという問題があった。
　本発明の製膜用霧化装置は、中間液を循環させる循環機構と、中間液中の気体を製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構とを具備することにより、先に説明したように、中間液中の気体が脱気機構に向かうようにこの中間液を移動させることができる。それにより、本発明の製膜用無化装置は、中間液中の気体を製膜用霧化装置の系外に効率的に排出することができる。その結果、本発明の製膜用霧化装置であれば、原料液体の霧化を継続的に高い効率で行うことができる。また、本発明の霧化装置は、原料液体の霧化を継続的に行うことができるので、高密度の原料液体霧化を行うことができる。
　循環機構から中間液を前記伝播槽へ注入する注入口が、原料容器の底面より低位置に配置されているものであることが好ましい。
　また、伝播槽から中間液を循環機構へ排出する排出口が、原料容器の底面より高位置に配置されているものであることが好ましい。
　これらのような霧化装置であれば、中間液中の気体が脱気機構に向かうようなこの中間液の移動を更に促進することができ、それにより中間液中の気体をより効率的に除去できる。その結果、原料液体の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。
　原料容器は、水平な底面を具備するものであることが好ましい。
　このような霧化装置であれば、原料容器内における原料液体の深さを均一にすることができ、それにより原料液体をより十分に霧化することができる。その結果、原料液体の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。しかも、装置形状を単純化でき、装置コストの低減も計られる。
　脱気機構は、中間液中の気体を製膜用霧化装置の系外に排出するものなので、中間液が存在し得るところであれば、どこに設けても構わない。
　例えば、脱気機構は、伝播槽に設けられたものであっても良いし、或いは循環機構に設けられたものであっても良い。
　本発明の製膜用霧化装置は、原料容器、伝播槽、支持機構、循環機構、超音波発生器及び脱気機構以外の部材を具備することもできる。具体例は、以下の説明を参照されたい。
　以下、本発明の製膜用霧化装置の具体例を図１～図３を参照しながら説明する。
　図１に、本発明に係る製膜用霧化装置１００の一形態を概略的に示す。製膜用霧化装置１００は、原料液体１１４を収容する原料容器１１１と、原料液体１１４に超音波を伝播するための媒体としての中間液１２６を収容する伝播槽１２１と、原料容器１１１を、この原料容器１１１の少なくとも一部が中間液１２６中に位置するように支持する支持機構１２３と、中間液１２６を循環させる循環機構１３１と、超音波を発生させ、伝播槽１２１に印加する超音波発生器１２２と、中間液１２６中の気体を製膜用霧化装置１００の系外に排出する脱気機構１２７とを具備する。
　また、製膜用霧化装置１００は、原料容器１１１の内部と外部を空間的に接続し、且つその下端が原料容器１１１内において原料液体１１４の液面に触れないように設置された筒状部材１１２と、伝播槽１２１と循環機構１３１とを流体接続した配管１３２とを更に具備している。
　循環機構１３１は、配管１３２を通して中間液１２６を伝播槽１２１との間で矢印の方向に循環させるように構成されている。循環機構１３１は、中間液１２６の温度制御機能をさらに備えていてよい。
　原料容器１１１は、図１に示すように、水平な底面を具備するものであることが好ましい。このようにすれば、原料容器１１１内における原料液体１１４の深さを均一にすることができ、それにより原料液体１１４をより十分に霧化することができる。その結果、原料液体１１４の霧化を継続的により高い効率で行うことができる。
　原料容器１１１には、キャリアガス１４１を導入するためのキャリアガス導入口１１３が設置されている。原料容器１１１及び筒状部材１１２の形状は特に限定されないが、円筒状とすることで、キャリアガス１４１と超音波で霧化された原料ミスト（不図示）とが混合した混合気１４２を円滑に流すことができる。キャリアガス導入口１１３は筒状部材１１２の原料容器１１１内部における下端よりも上方に設けられることが好ましい。このようにすることで、キャリアガス１４１と原料ミストとを十分に混合することができる。
　また霧化装置１００は、図には示していないが、原料液体１１４をその消費量に応じて補充する機構をさらに備えていてもよい。
　伝播槽１２１は、超音波発生器１２２から照射された超音波を原料液体１１４に伝播するための中間液１２６を収容するものである。
　超音波発生器１２２の超音波射出面は平坦な形状をしており、照射方向はこの射出面を傾斜させて固定しても良いし、適宜角度調節して傾斜させても良い。また、超音波発生器１２２は、所望のミスト密度や原料容器１１１のサイズなどに応じて複数設けて良い。超音発生器１２２から発振される超音波の周波数は、所望の粒径と粒度とを有するミストを発生するものであれば限定されないが、例えば、１．５ＭＨｚから４．０ＭＨｚを用いると良い。これにより原料液体１１４が製膜に適したミクロンサイズの液滴（原料ミスト）にミスト化（霧化）される。
　原料液体１１４は、超音波を受けて霧化できるものであれば特に限定されず、製膜しようとする薄膜に応じて、適宜選択することができる。
　中間液１２６は、超音波の伝播を阻害しなければ特に限定されず、水やアルコール類およびオイル類などを用いてよいが、本発明においては特に水を使用するのが好ましい。また伝播槽１２１は、図には示していないが、中間液１２６の液量や温度を検知及び制御する手段をさらに備えていても良い。
　原料容器１１１は、図１に示すように、支持機構１２３によって、その底部が伝播槽１２１の底部から一定の距離だけ離された状態で保持されている。伝播槽１２１は、循環機構１３１から配管１３２を介して中間液１２６を受け入れる注入口１２４と、配管１３２を介して循環機構１３１へと排出する排出口１２５とが設けられている。原料容器１１１は、支持機構１２３に支持されることによって、中間液１２６が注入口１２４から原料容器の下を通って排出口１２５へと流れるように配置されている。このとき注入口１２４は原料容器１１１の底部よりも低位置に設置されているのが好ましい。これにより、超音波発生器１２２と原料容器１１１の底部との間に生じる気泡（中間液１２６中の気体）が、より容易に除去されるので、超音波の伝播が阻害されることなく安定した原料の霧化が可能になる。また、原料容器１１１の保持高さは、使用する超音波の周波数にもよるが、一般には原料液体１１４の液面と超音波発生器１２２の超音波射出面との間隔が１０ｍｍから７０ｍｍ程度になるようにするのが良い。
　脱気機構１２７は、伝播槽１２１の排出口１２５の上部に設けられている。また、脱気機構１２７は、伝播槽１２１と原料容器１１１を保持する支持機構１２３とで囲まれる空間の内部と外部とを空間的に接続している。中間液１２６の流れによって移動された気泡は中間液１２６中を上昇して脱気機構１２７により製膜用霧化装置１００の系外に排出される。このように、気泡は、脱気機構１２７から製膜用霧化装置１００の系外へ解放されるので、中間液１２６中にいつまでも漂って超音波の伝播を妨げることも回避される。この時の中間液１２６の流量は、中間液１２６に発生する気泡を流すだけの速度があれば特に限定されないが、一般に１Ｌ／分以上２０Ｌ／分とするのが良い。
　脱気機構１２７は、図１では、伝播槽１２１の排出口１２５の上部であって、支持機構１２３と中間液１２６に挟まれた、製膜用霧化装置１００の系外と連続した空間で構成されているが、脱気機構の態様はこれに限られない。
　例えば、図２に示すように、支持機構２２３に傾斜を設け、且つ脱気機構２２７を伝播槽２２１の上部の排出口２２５側の一部に設けても良い。このような構成により、支持機構２２３の下に満たされた中間液２２６中の気体（気泡）を、脱気機構２２７から製膜用霧化装置２００の系外に容易に開放することができる。
　或いは、図３に示すように、伝播槽３２１と支持機構３２３で中間液３２６を密閉する一方で、中間液３２６中の気体（気泡）を循環機構３３１に設けた脱気機構３２７から製膜用霧化装置３００の系外へ排出してもよい。この場合、気泡を効率的に伝播槽３２１から排出するため、排出口３２５は少なくとも原料容器３１１の底面より上方、より好ましくは伝播槽３２１の上端付近に設けるのが良い。図１及び図２に示す製膜用霧化装置１００及び２００でも、排出口１２５及び２２５は、それぞれ、原料容器１１１及び２１１の底面よりも高位置に配置されている。
　尚、図２及び図３において、参照番号２１１及び３１１は図１に示した原料容器１１１と同様の原料容器、参照番号２１２及び３１２は図１に示した筒状部材１１２と同様の筒状部材、参照番号２１３及び３１３は図１に示したキャリアガス導入口１１３と同様のキャリアガス導入口、参照番号２１４及び３１４は図１に示した原料液体１１４と同様の原料液体、参照番号２２２及び３２２は図１に示した超音波発生器１２２と同様の超音波発生器、参照番号２２４及び３２４は図１に示した注入口１２４と同様の注入口、参照番号２３１及び３３１は図１に示した循環機構１３１と同様の循環機構、参照番号２３２及び３３２は図１に示した配管１３２と同様の配管である。
　また、原料容器の支持方法は、原料容器底部における中間液の流れを妨げないようにすることが好ましく、例えば支持機構は、伝搬槽に複数の柱状体を立ててその上に原料容器を乗せる構造を有するものとしても良い。
　製膜用霧化装置を構成する部材は、原料液体及び中間液に対して化学的に安定かつ十分な機械的強度をもつ材質および構造であれば特に限定されるものではなく、例えば、金属やプラスチック材料、ガラス、金属表面にプラスチック材料をコーティングした材料等を利用できる。
　［製膜装置］
　本発明の製膜装置は、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成するように構成された製膜装置であって、
　本発明の製膜用霧化装置と、
　前記製膜機と、
　前記製膜用霧化装置により霧化して生成される前記原料ミストをキャリアガスによって前記製膜機に供給するように構成された供給機構と
を具備するものであることを特徴とする。
　本発明の製膜装置は、本発明の製膜用霧化装置を具備するので、製膜を安定して継続することが可能であり、生産性の高い装置とすることができる。
　以下、本発明の製膜装置の具体例を、図４及び図５を参照しながら説明する。
　図４に、本発明に係る製膜装置の一形態を概略的に示す。
　図４に示す製膜装置４００は、製膜用霧化装置１００と、供給機構４１０と、製膜機４３０とを具備している。
　製膜用霧化装置１００は、図１を参照しながら説明した本発明の製膜用霧化装置の一例の霧化装置１００である。尚、霧化装置１００の循環機構１３１等の図示は省略している。製膜用霧化装置１００は、図２及び図３を参照しながら説明した製膜用霧化装置２００及び３００であっても良い。
　製膜用霧化装置１００は、先に説明したように、原料液体１１４を超音波により霧化して原料ミスト４２２を生成するように構成されている。
　供給機構４１０は、キャリアガス供給部４１１と、配管４１３及び４２４とを具備している。キャリアガス供給部４１１は、配管４１３を介して、製膜用霧化装置１００に接続されている。キャリアガス供給部４１１は、配管４１３を介して、製膜用霧化装置１００にキャリアガス１４１を供給するように構成されている。また、製膜用霧化装置１００は、配管４２４を介して、製膜機４３０に接続されている。配管４２４を通して、キャリアガス１４１と原料ミスト４２２との混合気１４２が製膜機４３０に供給される。すなわち、供給機構４１０は、製膜用霧化装置１００により霧化して生成される原料ミスト４２２をキャリアガス１４１によって製膜機４３０に供給するように構成されている。
　キャリアガス供給部４１１は、空気圧縮機や各種ガスボンベまたは窒素ガス分離機などでもよく、またガスの供給流量を制御する機構を備えていてよい。配管４１３及び４２４は原料液体１１４や製膜機４３０付近における温度などに対して十分な安定性を持つものであれば特に限定されず、石英やポリエチレン、ポリプロピレン、塩化ビニル、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フッ素樹脂などといった一般的な樹脂製の配管を広く用いることができる。また、図には示していないが、キャリアガス供給部４１１から製膜用霧化装置１００を介さない配管を別途配管４２４に接続し、混合気１４２に希釈ガスを供給できるようにしても良い。
　製膜用霧化装置１００は、製膜する材料などに応じて複数台を備えていても良い。またこの場合、複数の霧化装置１００から製膜機４３０へ供給される混合気１４２は、それぞれ独立して製膜機４３０に供給されても良いし、配管４２４中で混合しても良いし、あるいは混合用の容器（不図示）などを別途設けてそこで混合しても良い。
　製膜機４３０は、製膜室４３１と、この製膜室４３１内に設置され膜を形成する下地基板４３４を保持するサセプター４３２と、下地基板４３４を加熱する加熱手段４３３とを備えていてよい。
　製膜室４３１の構造等は特に限定されるものではなく、例えばアルミニウムやステンレスなどの金属を用いて良いし、より高温で製膜を行う場合には石英や炭化シリコンを用いても良い。
　加熱手段４３３は、下地基板４３４、サセプター４３２および製膜室４３１の材質や構造によって選定されればよく、抵抗加熱ヒーターやランプヒーターが好適に用いられる。
　キャリアガス１４１は、先に述べたように、製膜用霧化装置１００内で形成された原料ミスト４２２と混合されて混合気１４２となり、製膜機４３０の製膜室４３１内へと搬送されて、下地基板４３４上にて製膜が行われる。
　下地基板４３４は、形成する膜を支持できるものであれば特に限定されない。下地基板４３４の材料も、特に限定されず、公知のものであってよく、有機化合物であってもよいし、無機化合物であってもよい。例えば、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、フッ素樹脂、鉄やアルミニウム、ステンレス鋼、金等の金属、シリコン、サファイア、石英、ガラス、炭酸カルシウム、タンタル酸リチウム、ニオブ酸リチウム、酸化ガリウム、ＳｉＣ、ＺｎＯ、ＧａＮ等が挙げられるが、これに限られるものではない。下地基板４３４の形状としては、例えば、平板や円板などが挙げられ、いずれでも構わない。本発明においては特に限定されないが、面積が５ｃｍ２以上、より好ましくは１０ｃｍ２以上、かつ厚さが５０～２０００μｍ、より好ましくは１００～８００μｍの下地基板４３４が好適に使用できる。変形例として、下地基板４３４に替えて、繊維状、棒状、円柱状、角柱状、筒状、螺旋状、球状、リング状の基体を用いることもできる。
　また本発明に係る製膜装置は、さらに、図４に示す排気手段４４０を備えていても良い。排気手段４４０は製膜機４３０に配管４４１などで接続されていても良いし、間隙を置いて設置されていても良い。また排気手段４４０は製膜機４３０から排出される熱およびガスや生成物に対して安定な素材で構成されてさえいれば、とくに構造や構成は限定されず、公知の一般的な排気ファンや排気ポンプが使用できる。また排出されるガスや生成物の性質に応じて、ミストトラップ、ウェットスクラバー、バグフィルター、除害装置などを備えていてよい。
　図４では、下地基板４３４が製膜室４３１内部に設置される製膜機４３０の形態を説明したが、本発明に関わる製膜装置ではこれに限らず、図５に示すように製膜機５３０として、混合気５３３を吐出するノズル５３１を用い、サセプター５３２の上に設置された下地基板５３４へ混合気５３３を直接吹き付けて製膜する構成としてもよい。この場合、ノズル５３１とサセプター５３２のいずれか又は両方が水平方向に駆動する駆動手段を備え、下地基板５３４とノズル５３１との水平方向における相対位置を変化させながら製膜が行われてよい。またサセプター５３２は下地基板５３４を加熱する加熱手段を備えていてよい。
　ノズル５３１は、製膜用霧化装置１００からの混合気１４２を受け入れてこれを混合気５３３として吐出するように構成されたものであれば、特に限定されない。
　また製膜機５３０は、排気手段５３５を備えていてよい。排気手段５３５は、図５に示すようにノズル５３１と一体化していても良いし、別々に設置されていても良い。
　尚、図５において、参照番号５１１は図４に示したキャリアガス供給部４１１と同様のキャリアガス供給部、参照番号５１０は図４に示した供給機構４１０と同様の供給機構、参照番号５１４は図１～図４に示した原料液体１１４、２１４及び３１４と同様の原料液体、参照番号５２２は図４に示した原料ミスト４２２と同様の原料ミスト、参照番号５１３及び５２４は図４に示した配管４１３及び４２４とそれぞれ同様の配管、参照番号１４１は図１及び図４に示したキャリアガス１４１と同様のキャリアガスである。
　［製膜方法］
　本発明の製膜方法は、製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成する製膜方法であって、
　本発明の製膜用霧化装置により原料液体を霧化するステップと
　前記霧化された原料液体とキャリアガスを混合して混合気を形成するステップと、
　前記混合気を下地基板に供給して製膜を行うステップと
を含むことを特徴とする。
　このような製膜方法であれば、本発明の製膜用霧化装置を具備するので、より長時間を要する大口径基板への製膜を安定して継続することが可能であり、安定した製膜を高い生産性で行うことができる。
　本発明の製膜方法では、例えば、図１～図３に示した製膜用霧化装置１００、２００及び３００の何れをも用いることができる。また、本発明の製膜方法では、例えば図４及び５に示した製膜装置４００及び５００の何れをも用いることができる。
　以下、図４を再び参照しながら、本発明の製膜方法の例を説明する。
　この例では、製膜機４３０に原料ミスト４２２を供給して、製膜機４３０に配置された下地基板４３４上に薄膜を形成する。
　まず、製膜用霧化装置１００により原料液体１１４を霧化し、原料ミスト４２２を生成する。
　次いで、製膜用霧化装置１００において、霧化された原料液体（原料ミスト４２２）とキャリアガス１４１を混合して混合気１４２を形成する。キャリアガス１４１は、キャリアガス供給部４１１から配管４１３を通して製膜用霧化装置１００に供給される。
　次いで、混合気１４２を、製膜用霧化装置１００から配管４２４を通して、製膜機４３０に供給する。それにより、製膜機４３０に配置された下地基板４３４上に混合気１４２を供給し、製膜を行う。
　図４に示す製膜装置４００を用いた製膜方法についての他の詳細については、図４の製膜装置に関する上記説明を参照されたい。
　以下、実施例及び比較例を用いて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　（実施例１）
　実施例１では、以下の手順で、図１に示した製膜用霧化装置１００を用いて、原料液体１１４の霧化を行い、霧化量を測定した。
　まず、原料容器１１１に計量した純水を原料液体１１４として充填し、窒素ガスが充填されたガスボンベとキャリアガス導入口１１３とをウレタン樹脂製チューブで接続した。また、ミストトラップをさらに用意し、ミストトラップと筒状部材１１２とをＰＦＡ製配管で接続した。
　また、伝播槽１２１に中間液１２６としての水を充填した。
　以上のようにして準備した製膜用霧化装置１００において、超音波発生器１２２としての２基の超音波振動子（周波数２．４ＭＨｚ）により水１２６を通じて原料容器１１１内の純水１１４に超音波振動を伝播させて、霧化（ミスト化）し、同時に循環機構１３１としてのサーキュレーターで伝播槽１２１内の水１２６を２５℃に保ちながら循環させた。
　次に、原料容器１１１にキャリアガス１４１としての窒素ガスを５Ｌ／ｍｉｎの流量で加え、混合気１４２をミストトラップに送って原料ミストを回収した。
　原料容器１１１内の水１１４の水位を保つように常時補水しながら、混合気１４２の排出を５時間行い、霧化を停止した。
　この後、ミストトラップで回収した水の重量を計測した。
　（比較例１）
　比較例１では、循環機構１３１を含まない霧化装置を用いた、すなわち伝播槽１２１の水１２６の循環をせず、投げ込み式チラーで伝播槽１２１内の水を２５℃に保ったことの他は実施例１と同様にして、霧化を実施した。
　この後、ミストトラップで回収した水の重量を計測した。
　実施例１及び比較例１において得られた回収水量を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から、本発明に係る製膜用霧化装置の一例の実施例１の製膜用霧化装置１００は、循環機構を具備しない比較例１の霧化装置よりも多くのミストを生成できたことが分かる。
　（実施例２）
　実施例２では、以下の手順で、図１に示した製膜用霧化装置１００を具備した、図４に示した製膜装置４００を用いて、α－酸化ガリウム膜の製膜を行った。
　より具体的には、製膜用霧化装置１００として、いずれも硼珪酸ガラス製の原料容器１１１と筒状部材１１２とを具備する装置を使用した。また石英製の製膜室４３１を具備する製膜機４３０を用意した。キャリアガス供給部４１１としては、窒素ガスが充填されたガスボンベを使用した。ガスボンベ４１１と製膜用霧化装置１００とをウレタン樹脂製チューブ４１３で接続し、さらに製膜用霧化装置１００と製膜機４３０とを石英製の配管４２４で接続した。
　以上のようにして準備した製膜装置４００において、原料液体１１４として、ガリウムアセチルアセトナート０．０２ｍｏｌ／Ｌの水溶液に濃度３４％の塩酸を体積比で１％加え、スターラーで６０分間攪拌したものを用意し、この原料液体１１４を原料容器１１１に充填した。
　また、伝播槽１２１に中間液１２６としての水を充填した。
　次に、下地基板４３４として、厚さ０．６ｍｍの直径４インチのｃ面サファイア基板を、製膜室４３１内に設置した石英製のサセプター４３２に載置し、加熱手段４３３を用いて、基板温度が５００℃になるように加熱した。
　次に、超音波発生器１２２としての２基の超音波振動子（周波数２．４ＭＨｚ）により水１２６を通じて原料容器１１１内の原料液体１１４に超音波振動を伝播させて、原料液体１１４を霧化（ミスト化）して原料ミスト４２２を生成し、同時に循環機構１３１としてのサーキュレーターで伝播槽１２１内の水１２６を２５℃に保ちながら循環させた。
　次に、原料容器１１１にガスボンベ４１１から窒素ガスを５Ｌ／ｍｉｎの流量で加え、原料ミスト４２２と窒素ガス１４１との混合気１４２を製膜室４３１に１２０分間供給して製膜を行った。この直後、窒素ガスの供給を停止して、製膜室４３１への混合気１４２の供給を停止し、下地基板４３４を取り出した。
　この後、新たな基板を使って、上記の製膜を４回繰り返した。
　上記５回の製膜の間、原料液体１１４の霧化は、原料液体１１４を補充しながら停止させずに連続して行った。
　作製した膜は、Ｘ線回折測定で２θ＝４０．３°にピークが現れたことから、α相のＧａ２Ｏ３であることが確認された。
　この後、作製した５試料全ての膜について、基板面内９か所の膜厚を光反射率解析で測定した。
　（比較例２）
　比較例２では、循環機構１３１を含まない霧化装置を用いた、すなわち伝播槽１２１の水１２６の循環をせず、投げ込み式チラーで液槽内の水を２５℃に保ったことの他は実施例２と同様に製膜を行った。
　作製した膜は、Ｘ線回折測定で２θ＝４０．３°にピークが現れたことから、α相のＧａ２Ｏ３であることが確認された。
　この後、作製した５試料全ての膜について、基板面内９か所の膜厚を光反射率解析で測定した。
　実施例２及び比較例２において得られた膜の膜厚を以下の表２に示す。なお、表２に示す膜厚は、９か所の膜厚の平均値である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　上記表２に示されるように、本発明に係る製膜装置の一例である実施例２の製膜装置で行った製膜では、成長速度が一定しており、安定した製膜を効率よく継続的に行うことができたことが分かる。
　一方、表２から明らかなように、循環機構を具備しない従来技術の霧化装置を用いた比較例２では、製膜回数ごとに成長速度が低下した。これは、比較例２では、霧化中に、原料容器１１１の底部に水１２６中の気体が気泡として発生して滞留し、この気泡が原料液体１１４への超音波の伝播を妨げてしまったと考えられる。
　なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

Claims (9)

  1. 　超音波によって原料液体を霧化して原料ミストを生成する製膜用霧化装置であって、
    　前記原料液体を収容する原料容器と、
    　前記原料液体に前記超音波を伝播するための媒体としての中間液を収容する伝播槽と、
    　前記原料容器を、該原料容器の少なくとも一部が前記中間液中に位置するように支持する支持機構と、
    　前記中間液を循環させる循環機構と、
    　前記超音波を発生させ、前記伝播槽に印加する超音波発生器と、
    　前記中間液中の気体を前記製膜用霧化装置の系外に排出する脱気機構と
    を具備するものであることを特徴とする製膜用霧化装置。
  2. 　前記循環機構から前記中間液を前記伝播槽へ注入する注入口が、前記原料容器の底面より低位置に配置されているものであることを特徴とする請求項１に記載の製膜用霧化装置。
  3. 　前記伝播槽から前記中間液を前記循環機構へ排出する排出口が、前記原料容器の底面より高位置に配置されているものであることを特徴とする請求項１または２に記載の製膜用霧化装置。
  4. 　前記原料容器は、水平な底面を具備するものであることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の製膜用霧化装置。
  5. 　前記脱気機構が前記伝播槽に設けられているものであることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の製膜用霧化装置。
  6. 　前記脱気機構が前記伝播槽と前記原料容器を保持する前記支持機構とで囲まれる空間の内部と外部とを空間的に接続したものであることを特徴とする請求項５に記載の成膜用霧化装置。
  7. 　前記脱気機構が前記循環機構に設けられているものであることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の製膜用霧化装置。
  8. 　製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成するように構成された製膜装置であって、
    　請求項１から７のいずれか１項に記載の製膜用霧化装置と、
    　前記製膜機と、
    　前記製膜用霧化装置により霧化して生成される前記原料ミストをキャリアガスによって前記製膜機に供給するように構成された供給機構と
    を具備するものであることを特徴とする製膜装置。
  9. 　製膜機に原料ミストを供給して、該製膜機に配置される下地基板上に薄膜を形成する製膜方法であって、
    　請求項１～７のいずれか１項に記載の製膜用霧化装置により原料液体を霧化するステップと
    　前記霧化された原料液体とキャリアガスを混合して混合気を形成するステップと、
    　前記混合気を下地基板に供給して製膜を行うステップと
    を含むことを特徴とする製膜方法。
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