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WO2017217486A1 - 蛍光体素子および照明装置 - Google Patents

蛍光体素子および照明装置 Download PDF

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WO2017217486A1
WO2017217486A1 PCT/JP2017/022105 JP2017022105W WO2017217486A1 WO 2017217486 A1 WO2017217486 A1 WO 2017217486A1 JP 2017022105 W JP2017022105 W JP 2017022105W WO 2017217486 A1 WO2017217486 A1 WO 2017217486A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
phosphor
layer
film
phosphor layer
thermal expansion
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2017/022105
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
直剛 岡田
大和田　巌
山口　省一郎
浅井　圭一郎
近藤　順悟
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Priority to JP2018523993A priority Critical patent/JP6499381B2/ja
Priority to DE112017003014.5T priority patent/DE112017003014B4/de
Publication of WO2017217486A1 publication Critical patent/WO2017217486A1/ja
Priority to US16/217,851 priority patent/US11112086B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21V—FUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V7/00—Reflectors for light sources
    • F21V7/22—Reflectors for light sources characterised by materials, surface treatments or coatings, e.g. dichroic reflectors
    • F21V7/28—Reflectors for light sources characterised by materials, surface treatments or coatings, e.g. dichroic reflectors characterised by coatings
    • F21V7/30—Reflectors for light sources characterised by materials, surface treatments or coatings, e.g. dichroic reflectors characterised by coatings the coatings comprising photoluminescent substances
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21K—NON-ELECTRIC LIGHT SOURCES USING LUMINESCENCE; LIGHT SOURCES USING ELECTROCHEMILUMINESCENCE; LIGHT SOURCES USING CHARGES OF COMBUSTIBLE MATERIAL; LIGHT SOURCES USING SEMICONDUCTOR DEVICES AS LIGHT-GENERATING ELEMENTS; LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21K9/00—Light sources using semiconductor devices as light-generating elements, e.g. using light-emitting diodes [LED] or lasers
    • F21K9/60—Optical arrangements integrated in the light source, e.g. for improving the colour rendering index or the light extraction
    • F21K9/64—Optical arrangements integrated in the light source, e.g. for improving the colour rendering index or the light extraction using wavelength conversion means distinct or spaced from the light-generating element, e.g. a remote phosphor layer
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21V—FUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V13/00—Producing particular characteristics or distribution of the light emitted by means of a combination of elements specified in two or more of main groups F21V1/00 - F21V11/00
    • F21V13/02—Combinations of only two kinds of elements
    • F21V13/08—Combinations of only two kinds of elements the elements being filters or photoluminescent elements and reflectors
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
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    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/20—Filters
    • G02B5/28—Interference filters
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10H—INORGANIC LIGHT-EMITTING SEMICONDUCTOR DEVICES HAVING POTENTIAL BARRIERS
    • H10H20/00—Individual inorganic light-emitting semiconductor devices having potential barriers, e.g. light-emitting diodes [LED]
    • H10H20/80—Constructional details
    • H10H20/85—Packages
    • H10H20/851—Wavelength conversion means
    • H10H20/8515—Wavelength conversion means not being in contact with the bodies
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21Y—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES F21K, F21L, F21S and F21V, RELATING TO THE FORM OR THE KIND OF THE LIGHT SOURCES OR OF THE COLOUR OF THE LIGHT EMITTED
    • F21Y2115/00—Light-generating elements of semiconductor light sources
    • F21Y2115/30—Semiconductor lasers

Definitions

  • the present invention relates to a phosphor element and an illumination device that emits fluorescence.
  • a white light source combining a blue laser or an ultraviolet laser and a phosphor.
  • the light density of the excitation light can be increased by condensing the laser light, and the light intensity of the excitation light can be increased by condensing a plurality of laser lights on the phosphor.
  • the luminous flux and the luminance can be increased simultaneously without changing the light emitting area.
  • a white light source in which a semiconductor laser and a phosphor are combined attracts attention as a light source that replaces an LED.
  • the phosphor glass used in automotive headlights is the phosphor glass “Lumifas” manufactured by Nippon Electric Glass Co., Ltd., National Research and Development Corporation, National Institute for Materials Science, Tamra Manufacturing Co., Ltd. The body is considered.
  • Patent Document 1 by converting YAG into a single crystal, even if the temperature rises, the conversion efficiency is not deteriorated, and high-efficiency fluorescence characteristics are exhibited, enabling application in the high power field.
  • This material can obtain white light by emitting yellow light which is a complementary color by 450 nm blue excitation light, and development for application to projectors and headlights is underway.
  • Ce: YAG single crystal phosphors in which Ce is doped in yttrium aluminum garnet (Y 3 Al 5 O 12 : YAG) have also been developed.
  • Ce: YAG phosphors have been realized by sintering and synthesizing them or dispersing them in glass.
  • heat dissipation becomes difficult and efficiency is lowered. It was.
  • the single crystal YAG doped with Ce has a characteristic that the conversion efficiency does not deteriorate even if the crystal itself generates heat, and is expected to be used for light sources such as headlights and projectors.
  • Patent Documents 2, 3, and 4 disclose an illumination device using a reflective phosphor element. This is a structure in which a metal film is formed on the surface of the phosphor layer opposite to the incident surface on which excitation light is incident, and the metal film and the heat dissipation substrate (support substrate) are joined. Examples of the material of the phosphor layer include those in which phosphor is dispersed in glass, phosphor polycrystal, and single crystal.
  • Patent Document 5 discloses a lighting device using a reflective phosphor element. This is a structure in which a dielectric multilayer film is formed on the surface of the phosphor layer opposite to the incident surface on which excitation light is incident, and the dielectric multilayer film and the heat dissipation substrate (support substrate) are joined.
  • the dielectric multilayer film transmits excitation light and reflects fluorescence emitted from the phosphor layer.
  • This dielectric multilayer film is configured by alternately laminating low refractive index layers and high refractive index layers.
  • Patent 5620562 Patent 5530165 JP2012-129135 JP2013-120713 WO2015-45976 Japanese Patent Application 2015-082260
  • Patent Document 6 a waveguide type phosphor element using a phosphor single crystal
  • the inventor formed a reflective film on the phosphor layer according to the teachings of Patent Documents 3 to 5, and tried to directly bond this reflective film to a separate support substrate.
  • uniform bonding cannot be performed over the entire bonding interface between the reflective film and the support substrate, and bubbles may be generated.
  • the intensity of the fluorescence emitted from the phosphor element may be reduced.
  • this phenomenon has variations in the surface of the phosphor layer, it has been found that color unevenness also occurs in the emitted fluorescence.
  • An object of the present invention is to provide a phosphor layer comprising a phosphor glass or a phosphor single crystal, a reflecting film provided on the phosphor layer, and a supporting substrate. It is to improve the intensity of fluorescence emitted from the phosphor element.
  • the phosphor element according to the present invention is Phosphor layer, A reflective film provided on the phosphor layer; A warp suppression layer provided on the reflective film, and a support substrate directly bonded to the warp suppression layer,
  • the excitation light incident on the phosphor layer is converted into fluorescence, and the fluorescence and the excitation light are reflected by the reflection film and emitted from the phosphor layer.
  • the inventor forms a reflective film on the phosphor layer, and when this reflective film is directly bonded to a separate support substrate, bubbles are generated on the bonding surface of the support substrate or reflected from the element.
  • the cause of the decrease in fluorescence intensity was investigated, and the following knowledge was obtained.
  • the dielectric multilayer film is formed only on one main surface of the phosphor layer.
  • the temperature rises at the time of film formation.
  • warpage occurred due to the difference in thermal expansion coefficient between the phosphor layer and the dielectric multilayer film.
  • the direct bonding with the support substrate cannot be made uniform over the entire surface due to the warpage, and bubbles may be generated in portions where bonding cannot be performed.
  • conversion efficiency deteriorates by the effect
  • the reflective layer is a metal film
  • the metal film is formed only on one main surface of the phosphor layer.
  • this warp occurred in the opposite direction to the warp in the case of the dielectric multilayer film described above.
  • the direct bonding with the support substrate cannot be made uniform over the entire surface due to warpage, and bubbles may be generated at portions that cannot be bonded.
  • conversion efficiency deteriorates by the effect
  • the present inventor forms a reflection film on the phosphor layer and forms a warpage suppressing layer on the reflection film to reduce the warpage of the phosphor layer, and then attach the phosphor layer to the support substrate. I tried to join them directly. As a result, it has been found that the generation of bubbles at the joint surface with the support substrate can be suppressed, deterioration of conversion efficiency due to stress can be prevented, and the intensity of fluorescence reflected from the element can be improved, thus reaching the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing a phosphor element 10 according to an embodiment of the present invention. It is a schematic diagram which shows the phosphor element 9 which concerns on other embodiment of this invention.
  • (A) shows a state in which the dielectric multilayer film 2A is formed on the phosphor layer 1A
  • (b) shows a state after the phosphor layer in (a) is cooled
  • (c) shows a dielectric layer.
  • a state in which the phosphor layer 1B provided with the multilayer film 2B is bonded to the support substrate 4 is shown.
  • (A) shows the state in which the metal film 5A is formed on the phosphor layer 1A
  • (b) shows the state after cooling the phosphor layer in (a)
  • (c) shows the metal film 5B.
  • a state in which the phosphor layer 1C provided with is bonded to the support substrate 4 is shown.
  • (A) shows a state in which the dielectric multilayer film 2A is formed on the phosphor layer 1A
  • the state which provided the curvature suppression layer 3 on the body multilayer film 2 is shown
  • (d) shows the state which joined the curvature suppression layer 4 to the support substrate 1 directly.
  • FIG. 6 is a view schematically showing an element 20 according to still another embodiment of the present invention, in which a partial transmission film 15 is provided on the phosphor layer 1.
  • FIG. 1 is a schematic view showing a phosphor element 10 according to an embodiment of the present invention.
  • the dielectric multilayer film 2 is provided on the main surface 1 b of the phosphor layer 1
  • the warp suppressing layer 3 is provided on the main surface 2 b of the dielectric multilayer film 2.
  • the main surface 3 b of the warp suppressing layer 3 is directly bonded to the main surface 4 a of the support substrate 4.
  • 4 b is the bottom surface of the support substrate 4.
  • 2a is a main surface of the dielectric multilayer film 2
  • 3a is a main surface of the warp suppressing layer 3.
  • the excitation light A When the excitation light A is incident on the main surface 1 a of the phosphor layer 1, a part of the excitation light is converted into fluorescence and enters through the main surface 2 a of the dielectric multilayer film 2. The remaining excitation light and fluorescence are reflected in the dielectric multilayer film 2, pass through the phosphor layer 1 again as indicated by the arrow B, and are emitted from the main surface 1a.
  • FIG. 2 is a schematic view showing a phosphor element 9 according to another embodiment of the present invention.
  • the metal film 5 is provided on the main surface 1 b of the phosphor layer 1
  • the warp suppressing layer 3 is provided on the main surface 5 b of the metal film 5.
  • the main surface 3 b of the warp suppressing layer 3 is directly bonded to the main surface 4 a of the support substrate 4.
  • 4 b is the bottom surface of the support substrate 4.
  • 5a is a main surface of the metal film 5
  • 3a is a main surface of the warp suppressing layer 3.
  • the present inventor formed a dielectric multilayer film 2A on the phosphor layer 1A and tried to directly bond the dielectric multilayer film 2A to a separate support substrate 4. Then, the cause of the generation of bubbles on the bonding surface 4a of the support substrate 4 or the decrease in the fluorescence intensity reflected from the element was examined, and the following knowledge was obtained.
  • the dielectric multilayer film 2A is formed only on one main surface 1b of the phosphor layer 1. For this reason, even when flat as shown in FIG. 3A at the time of film formation (at high temperature), after cooling, as shown in FIG. 3B, the phosphor layer 1B and the dielectric multilayer film Warpage due to the difference in thermal expansion coefficient from 2B occurred. Since the phosphor layer typically has a larger thermal expansion coefficient than the dielectric multilayer film, the phosphor layer 1B contracts more than the dielectric multilayer film 2B during cooling, so that the dielectric multilayer film 2B Warps in the protruding direction.
  • the reflective film is a metal film
  • the metal film 5A is formed only on one main surface 1b of the phosphor layer 1A.
  • the phosphor layer 1C and the metal film 5B Warpage occurred due to the difference in thermal expansion coefficient.
  • the phosphor layer has a smaller thermal expansion coefficient than that of the metal film. Therefore, during cooling, the phosphor layer 1C has a smaller amount of contraction than the metal film 5B, so that the surface of the metal film 5B is recessed.
  • the direct bonding with the support substrate may be performed uniformly over the entire surface due to warpage. It was difficult to generate bubbles on the bonding surface of the support substrate. Nevertheless, it was found that when direct bonding is performed firmly, the conversion efficiency deteriorates due to the action of internal stress remaining in the phosphor layer 4, and the fluorescence intensity decreases.
  • the present inventor forms a reflection film on the phosphor layer and forms a warp suppressing layer on the reflection film to reduce the warpage of the phosphor layer, and then use the phosphor layer as a support substrate. Attempts were made to join directly. As a result, it has been found that the bonding surface with the support substrate is in uniform contact, bubbles can be suppressed, and the intensity of fluorescence reflected from the element is improved without deteriorating the conversion efficiency.
  • the reflective film is a dielectric multilayer film, as described above, after cooling, as shown in FIG. 5B, the difference in thermal expansion coefficient between the phosphor layer 1B and the dielectric multilayer film 2B.
  • the warpage suppressing layer 3 is formed on the main surface 2b of the dielectric multilayer film 2B according to the present invention, the warpage of the dielectric multilayer film 2 and the phosphor layer 1 is suppressed as shown in FIG. As a result, the flatness of the main surface 3b of the warp suppressing layer 3 is increased. In this state, as shown in FIG.
  • the reflective film is a metal film
  • the warpage suppressing layer 3 is formed on the main surface 5b of the metal film 5B according to the present invention, the warping of the metal film 5 and the phosphor layer 1 is suppressed as shown in FIG.
  • the flatness of the main surface 3b of the layer 3 is increased.
  • FIG. 5 (d) when the warp suppressing layer 3 is directly bonded to the support substrate 4, in this case as well, bubbles on the bonding surface of the support substrate can be suppressed and reflected from the element. It was found that the intensity of fluorescence was improved.
  • a partial transmission film that partially transmits the excitation light is provided on the opposite side of the phosphor layer from the reflection film, so that the excitation light is incident on the phosphor layer after passing through the partial transmission film. I tried to do it.
  • the dielectric multilayer film 2 and the metal film 5 are provided on the main surface 1b of the phosphor layer 1, and the main surface 2b of the dielectric multilayer film 2 (metal film 5) ( 5b) is provided with a warp suppression layer 3.
  • a partial transmission film 15 is provided on the main surface 1a of the phosphor layer 1 opposite to the dielectric multilayer film 2.
  • the main surface 3 b of the warp suppressing layer 3 is directly bonded to the main surface 4 a of the support substrate 4.
  • the excitation light A first enters the main surface 15 a of the partial transmission film 15, is partially reflected by the partial transmission film, and partially enters the main surface 1 a of the phosphor layer 1.
  • the excitation light A incident in the phosphor layer 1 is reflected by the dielectric multilayer film 2 (metal film 5) as indicated by an arrow C, and then reflected by the main surface 15b of the partial transmission film 15 as indicated by an arrow D. .
  • the excitation light A propagates through the phosphor layer 1 while repeating multiple reflection as indicated by arrows C and D, and is gradually converted into fluorescence.
  • the remaining excitation light and fluorescence pass through the phosphor layer 1 again as indicated by the arrow B, are emitted from the main surface 1a of the phosphor layer, and further pass through the partial transmission film 15 to be element as indicated by the arrow B. It is emitted outside.
  • the partial transmission film is a film having a characteristic of transmitting a part of the excitation light and reflecting the rest, and multiple reflection occurs on the surface opposite to the incident light side of the phosphor layer.
  • both stresses are offset to some extent, and the warpage of the phosphor layer is reduced, thereby reducing the warpage.
  • a uniform direct joining surface can be obtained by forming.
  • the phosphor constituting the phosphor layer is not limited as long as excitation light can be converted into fluorescence, but may be phosphor glass, phosphor single crystal, or phosphor polycrystal.
  • the phosphor glass is obtained by dispersing rare earth element ions in a base glass.
  • the base glass include silica, boron oxide, calcium oxide, lanthanum oxide, barium oxide, zinc oxide, phosphorus oxide, aluminum fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, strontium fluoride, and oxide glass containing barium chloride. It can be illustrated.
  • the rare earth element ions dispersed in the phosphor glass are preferably Tb, Eu, Ce, and Nd, but may be La, Pr, Sc, Sm, Er, Tm, Dy, Gd, and Lu.
  • Y 3 Al 5 O 12 As the phosphor single crystal, Y 3 Al 5 O 12 , Ba 5 Si 11 Al 7 N 25 , and Tb 3 Al 5 O 12 are preferable. A part of Y (yttrium) of Y 3 Al 5 O 12 may be substituted with Lu.
  • rare earth ions are preferable, and Tb, Eu, Ce, and Nd are particularly preferable, but La, Pr, Sc, Sm, Er, Tm, Dy, Gd, and Lu There may be.
  • Examples of the phosphor polycrystal include TAG (terbium, aluminum, garnet), sialon, BOS (barium, orthosilicate), and YAG (yttrium, aluminum, garnet). A part of Y (yttrium) of YAG may be substituted with Lu.
  • TAG terbium, aluminum, garnet
  • BOS barium, orthosilicate
  • YAG yttrium, aluminum, garnet
  • Lu Lu
  • rare earth ions are preferable, and Tb, Eu, Ce, and Nd are particularly preferable.
  • La, Pr, Sc, Sm, Er, Tm, Dy, Gd, and Lu Also good.
  • the thickness of the phosphor layer is preferably 30 ⁇ m or more, and more preferably 50 ⁇ m or more, from the viewpoint of converting excitation light into fluorescence with sufficiently high efficiency. Further, if the thickness of the phosphor layer is too large, excitation light and fluorescence are scattered or emitted from the side surface of the substrate and attenuated, so that the thickness of the phosphor layer is preferably 300 ⁇ m or less, and more preferably 250 ⁇ m or less.
  • the thickness of the phosphor layer is a dimension of the phosphor layer viewed in a direction perpendicular to the bonding surface of the support substrate.
  • the reflective film provided on the phosphor layer is not particularly limited as long as it reflects the fluorescence that has passed through the phosphor layer.
  • the reflective film need not totally reflect the excitation light, and may transmit a part of the excitation light.
  • the reflective film is a metal film or a dielectric multilayer film.
  • the reflective film is a metal film, it can be reflected in a wide wavelength range, the incident angle dependency can be reduced, and durability against temperature and weather resistance are excellent.
  • the reflective film is a dielectric multilayer film, since there is no absorption, incident light can be made 100% reflected light without loss.
  • the reflectance of the excitation light by the reflective film is 90% or more, but is preferably 95% or more, and may be totally reflected.
  • the dielectric multilayer film is a film in which high refractive materials and low refractive materials are alternately stacked.
  • high refractive material index TiO 2, Ta 2 O 3 , Ta 2 O 3, ZnO, and Si 3 N 4, Nb 2 O 5 can be exemplified.
  • low refractive index material can be exemplified by SiO 2, MgF 2, CaF 2 .
  • the number of laminated dielectric multilayer films and the total thickness are appropriately selected according to the wavelength of the fluorescence to be reflected.
  • a material of a metal film the following is preferable.
  • (1) Single layer film such as Al, Ag, Au, etc.
  • (2) Multilayer film such as Al, Ag, Au, etc.
  • the thickness of the metal film is not particularly limited as long as it can reflect fluorescence, but is preferably 0.05 ⁇ m or more, more preferably 0.1 ⁇ m or more.
  • the method for forming the dielectric multilayer film, the metal film, and the warp suppressing layer is not particularly limited, but vapor deposition, sputtering, and CVD are preferable.
  • the film can be formed by adding ion assist.
  • the material of the support substrate is preferably a material with high thermal conductivity, and it is preferable that high surface flatness can be realized relatively easily. From these viewpoints, the material of the support substrate is preferably alumina, aluminum nitride, silicon carbide, silicon, or sapphire.
  • the partial transmission film is a film that reflects a part of the excitation light and transmits the rest. Specifically, the reflectance with respect to the excitation light of the partial transmission film is 9% or more, and preferably 50% or less.
  • Examples of the material of such a partial transmission film include the metal film for the reflection film and the dielectric multilayer film.
  • the thickness of the metal film specifically 0.1 ⁇ m or less.
  • the thermal expansion coefficient of the material of the support substrate is 100 when the thermal expansion coefficient of the material of the phosphor layer is It is preferably 50 to 150.
  • the material of the support substrate is particularly preferably alumina, aluminum nitride, or sapphire.
  • the thickness of the support substrate is preferably 200 ⁇ m or more from the viewpoint of heat dissipation. Further, from the viewpoint of miniaturization of the element, the thickness of the support substrate is preferably 1000 ⁇ m or less.
  • the material of the warp suppressing layer provided on the reflective film is selected so as to reduce the warp after the reflective film is formed on the phosphor layer.
  • the reflective film is a dielectric multilayer film
  • the thermal expansion coefficient of the material of the warp suppressing layer is greater than the thermal expansion coefficient of the material having the largest thermal expansion coefficient among the constituent materials of the dielectric multilayer film.
  • the thermal expansion coefficient of the material of the warp suppressing layer is preferably 150 to 600, More preferably, it is 250 to 500.
  • the reflective film is a metal film
  • the thermal expansion coefficient of the material of the warp suppressing layer is smaller than the thermal expansion coefficient of the material of the metal film.
  • the thermal expansion coefficient of the material of the warp suppressing layer is preferably 25 to 70, and more preferably 30 to 50.
  • the thermal expansion coefficient in this specification is the linear thermal expansion coefficient in the substrate surface direction at 25 ° C. Furthermore, since the thermal expansion coefficient of the material of the warp suppressing layer is smaller than the thermal expansion coefficient of the material of the phosphor layer, the effect of warping suppression is increased.
  • the thermal expansion coefficient of the warp suppressing layer is a value between the thermal expansion coefficient of the phosphor layer and the thermal expansion coefficient of the reflective film.
  • the thermal expansion coefficient of the warp suppressing layer is 50 to 150. Thereby, it is easy to suppress the curvature of the phosphor layer. From this point of view, when the thermal expansion coefficient of the material of the phosphor layer is 100, the thermal expansion coefficient of the warp suppressing layer is more preferably 75 to 125.
  • the support substrate is directly bonded to the warp suppressing layer.
  • Direct bonding is generally divided into a metal / covalent bond and a diffusion bond, but is directed to a metal / covalent bond that undergoes surface activation treatment in a high vacuum.
  • surface activated bonding is preferable from the viewpoint of suppressing mixing of atoms different from the constituent atoms of the clad layer and the supporting substrate at the bonding interface.
  • Describes surface activated bonding By irradiating a highly flat substrate with argon ions, impurity atoms on the surface are removed and dangling bonds are formed. This state is a very activated surface state, and can be bonded to a bonding partner at room temperature to bond dissimilar materials. In addition, an amorphous layer may remain along the bonding interface.
  • a metal layer such as Ti is formed on a support substrate, for example, and then bonded.
  • bonding can be performed at a low temperature of room temperature to 400 ° C., but a crystallized metal oxide remains and an amorphous layer does not occur. For this reason, there is a possibility that further thermal stress may be caused by thermal expansion of the joint surface.
  • the argon ion irradiation method it is possible to prevent the metal material that forms the vacuum chamber at the interface from being mixed, and in the amorphous layer, other than the atoms constituting the warpage suppressing layer and the support substrate Can be prevented, and the stress relaxation effect can be enhanced.
  • the thickness of the amorphous layer can be controlled by controlling the irradiation time of argon ions.
  • a semiconductor laser made of a GaN material having high reliability is suitable for exciting the phosphor for illumination.
  • a light source such as a laser array arranged in a one-dimensional manner can also be realized. It may be a super luminescence diode or a semiconductor optical amplifier (SOA). Further, an LED can be used, or excitation light from a light source can be incident on a phosphor element through an optical fiber.
  • SOA semiconductor optical amplifier
  • the method for generating white light from the semiconductor laser and the phosphor is not particularly limited, but the following methods are conceivable.
  • Method of obtaining white light by generating yellow fluorescence with blue laser and phosphor Method of obtaining white light by generating red and green fluorescence with blue laser and phosphor Red, blue with phosphor from blue laser or ultraviolet laser
  • Method of generating green fluorescence and obtaining white light Method of obtaining blue and yellow fluorescence with a phosphor from a blue laser or ultraviolet laser to obtain white light
  • each end face of the light source element and the phosphor element may be cut obliquely in order to suppress the end face reflection.
  • the phosphor element and the support substrate may be bonded together by adhesion or direct bonding.
  • the phosphor element may be formed on the support substrate by a film formation method such as sputtering or CVD.
  • Example 1 When the reflective film is a dielectric multilayer film
  • a phosphor element 10 as shown in FIG. 1 was produced according to the procedure shown in FIG. Specifically, the dielectric multilayer film 2B was formed on the phosphor layer 1A made of single crystal Ce-doped YAG (yttrium-aluminum garnet) by using an ion assist vapor deposition apparatus.
  • the dielectric multilayer film 2B is configured by alternately laminating low refractive index layers and high refractive index layers.
  • Low refractive index layer is made of SiO 2
  • the high refractive index layer is made of TiO 2
  • the total of the low refractive index layer and the high refractive index layer is 69 layers.
  • the total thickness of the low refractive index layer is 3.3 ⁇ m
  • the total thickness of the high refractive index layer is 1.8 ⁇ m
  • the total thickness of the dielectric multilayer film is 5 ⁇ m.
  • the reflectance was 99.5% or more at a wavelength of 450 nm
  • the reflectance was 98% at a wavelength of 580 nm.
  • the thermal expansion coefficient of the single crystal YAG phosphor layer is 8 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, whereas the thermal expansion coefficients of the dielectric multilayer film SiO 2 and TiO 2 are 0.7 ⁇ 10 6 respectively. Since it was as small as ⁇ 6 / K and 2.1 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, the phosphor layer after vapor deposition was subjected to compressive stress, and warpage of 100 ⁇ m or more occurred on a ⁇ 3 inch phosphor substrate.
  • the warp suppressing layer 3 made of Al 2 O 3 having a higher thermal expansion coefficient than TiO 2 having a higher thermal expansion coefficient among the two kinds of dielectrics constituting the dielectric multilayer film was sputtered.
  • the thermal expansion coefficient of Al 2 O 3 was 7.2 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, and the film thickness was 2 ⁇ m. As a result, the warpage of the phosphor layer was reduced to 10 ⁇ m or less.
  • the support substrate made of sapphire and the warp suppressing layer on the phosphor layer were joined by normal temperature direct joining (surface activation method). As a result of observing the bonding surface with a microscope, no bubbles were present on the bonding surface of the direct bonding. Thereafter, the bonded phosphor layer was optically polished to a thickness of 100 ⁇ m. The variation in the thickness of the phosphor layer was within ⁇ 0.25 ⁇ m.
  • a reflective phosphor element was produced by cutting it into a size of 5 ⁇ 5 mm with a dicing apparatus. A 30 mW semiconductor blue laser was projected onto the obtained phosphor element from an angle of 45 ° above the phosphor. The internal quantum efficiency at this time was 90% or more. Moreover, there was no color unevenness.
  • Example 1 When the reflective film is a dielectric multilayer film
  • a phosphor element was fabricated according to the process shown in FIG.
  • a dielectric multilayer film 2B was formed on a single crystal Ce-doped YAG phosphor layer using an ion-assisted deposition apparatus.
  • the phosphor layer after vapor deposition was subjected to compressive stress, and warpage of 100 ⁇ m or more occurred in the phosphor layer of ⁇ 3 inch.
  • the support substrate 4 made of sapphire and the dielectric multilayer film 2B were joined by normal temperature direct joining (surface activation method). As a result of observing the bonding surface with a microscope, many bubbles were present on the bonding surface of the direct bonding.
  • the bonded phosphor layer was optically polished to a thickness of 100 ⁇ m, and the variation in the thickness of the phosphor layer was ⁇ 5 ⁇ m.
  • a reflective phosphor element was produced by cutting it into a size of 5 ⁇ 5 mm with a dicing apparatus.
  • a semiconductor blue laser of 30 mW was projected on the phosphor element from an angle of 45 ° above the phosphor.
  • the internal quantum efficiency at this time was 80%.
  • color unevenness has occurred.
  • Example 2 When the reflective film is a metal film
  • a phosphor element 9 as shown in FIG. 2 was produced according to the procedure shown in FIG. Specifically, a metal film (aluminum film) 5B having a thickness of 2 ⁇ m was formed on the single crystal Ce-doped YAG phosphor layer by a sputtering apparatus.
  • the aluminum film had a reflectivity of 91% at a wavelength of 450 nm and a reflectivity of 91% at a wavelength of 580 nm.
  • the thermal expansion coefficient of the single crystal YAG phosphor layer is 8 ⁇ 10 ⁇ 6 / K and the thermal expansion coefficient of the aluminum film is 23.2 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, the substrate after sputtering has a tensile stress. As a result, warpage of 100 ⁇ m or more occurred in the phosphor layer of ⁇ 3 inch.
  • the warp suppressing layer 3 made of Al 2 O 3 having a thermal expansion coefficient lower than that of the aluminum film was sputtered.
  • the thermal expansion coefficient of Al 2 O 3 was 7.2 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, and the film thickness was 2 ⁇ m. As a result, the warpage of the phosphor layer was reduced to 10 ⁇ m or less.
  • the support substrate 4 made of sapphire and the warp suppressing layer 3 were joined by normal temperature direct joining (surface activation method). As a result of observing the bonding surface with a microscope, no bubbles were present on the bonding surface of the direct bonding. Thereafter, the bonded phosphor layer was optically polished to a thickness of 100 ⁇ m. The variation in the thickness of the phosphor layer was within ⁇ 0.25 ⁇ m.
  • a reflective phosphor element was produced by cutting it into a size of 5 ⁇ 5 mm with a dicing apparatus.
  • a semiconductor blue laser of 30 mW was projected onto the phosphor element from obliquely above the phosphor.
  • the internal quantum efficiency at this time was 90% or more. Moreover, there was no color unevenness.
  • Example 2 When the reflective film is a metal film
  • a phosphor element was fabricated according to the process shown in FIG.
  • a metal film was formed on the single crystal Ce-doped YAG phosphor layer using an ion-assisted deposition apparatus.
  • the substrate after vapor deposition was subjected to tensile stress, and warpage of 100 ⁇ m or more was generated on the phosphor substrate having a diameter of 3 inches.
  • the substrate made of sapphire and the phosphor substrate were joined by normal temperature direct joining (surface activation method). As a result of observing the bonding surface with a microscope, many bubbles were present on the bonding surface of the direct bonding. Thereafter, the bonded phosphor layer was optically polished to a thickness of 100 ⁇ m, and the variation in the thickness of the phosphor layer was ⁇ 5 ⁇ m.
  • a reflective phosphor element was produced by cutting it into a size of 5 ⁇ 5 mm with a dicing apparatus.
  • a semiconductor blue laser of 30 mW was projected onto the phosphor element from obliquely above the phosphor.
  • the internal quantum efficiency at this time was 80%.
  • color unevenness has occurred.
  • Example 3 When the reflective film is a dielectric multilayer film and there is a partially transmissive film on the opposite side of the reflective film)
  • a phosphor element 20 as shown in FIG. 7 was produced in the same manner as in Example 1.
  • the thickness of the phosphor layer 1 was 50 ⁇ m, and the variation in the thickness of the phosphor layer 1 was within ⁇ 0.25 ⁇ m.
  • the partial transmission film 15 was formed on the polished main surface 1a of the phosphor layer.
  • the partially permeable film was formed of a dielectric multilayer film. Specifically, the low refractive index layer is made of SiO 2, the high refractive index layer is made of TiO 2, the total of the low refractive index layer and the high refractive index layer was five layers. In such a dielectric multilayer film, the reflectance was 20% or more in the wavelength range of 430 nm to 470 nm, and the reflectance was 40% at the wavelength of 450 nm.

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Abstract

蛍光体素子１０は、蛍光体ガラスまたは蛍光体単結晶からなる蛍光体層１、蛍光体層１上に設けられた反射膜２、反射膜２上に設けられた反り抑制層３、および反り抑制層３に直接接合されている支持基板４を備える。蛍光体層１に入射する励起光Ａを蛍光に変換し、蛍光および励起光を反射膜で反射して蛍光体層から出射させる。

Description

蛍光体素子および照明装置
　本発明は、蛍光体素子および蛍光を発光する照明装置に関するものである。
　最近、レーザ光源を用いた自動車用ヘッドライトの研究が盛んに行われており、その内の一つに、青色レーザあるいは紫外レーザと蛍光体を組み合わせた白色光源がある。レーザ光を集光することにより、励起光の光密度を高めることができる上に、複数のレーザ光を蛍光体上に重ねて集光することで、励起光の光強度も高めることができる。これによって、発光面積を変えずに光束と輝度とを同時に大きくすることができる。このため、半導体レーザと蛍光体とを組み合わせた白色光源が、ＬＥＤに替わる光源として注目されている。例えば、自動車用ヘッドライトに使用する蛍光体ガラスは、日本電気硝子株式会社の蛍光体ガラス「ルミファス」や国立研究開発法人物質・材料研究機構と株式会社タムラ製作所、株式会社光波のＹＡＧ単結晶蛍光体が考えられている。
　特許文献１によると、ＹＡＧを単結晶化することにより、温度が上昇しても変換効率が劣化せず高効率の蛍光特性を示し、ハイパワー分野での応用が可能となった。この材料は、４５０ｎｍ青色励起光によって補色である黄色光を発することによって白色光を得ることができ、プロジェクターやヘッドライトへ適用するための開発が進められている。
　照明用蛍光体については、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：ＹＡＧ）にＣｅをドープしたＣｅ :ＹＡＧ単結晶蛍光体も開発されている。従来、Ｃｅ :ＹＡＧ蛍光体は、焼結合成したり、ガラスに分散させるなどして実現されてきたが、励起光のパワー密度が上がると放熱が困難になり、効率が低下するという問題があった。
　Ｃｅをドープした単結晶ＹＡＧは、結晶自体の発熱があっても変換効率が劣化しないという特性を有しており、ヘッドライトやプロジェクタなどの光源用として利用が期待されている。
　特許文献２、３、４には、反射型蛍光体素子を用いた照明装置が開示されている。これは、蛍光体層のうち励起光が入射する入射面と反対側の表面に金属膜を形成し、金属膜と放熱基板（支持基板）とを接合したものである。蛍光体層の材質としては、ガラス中に蛍光体を分散しているものや、蛍光体多結晶、単結晶を例示している。
　特許文献５には、反射型蛍光体素子を用いた照明装置が開示されている。これは、蛍光体層のうち励起光が入射する入射面と反対側の表面に誘電体多層膜を形成し、誘電体多層膜と放熱基板（支持基板）とを接合したものである。誘電体多層膜は、励起光を透過すると共に、蛍光体層が発する蛍光を反射するものである。この誘電体多層膜は、低屈折率層と高屈折率層とが交互に積層されて構成されている。
特許5620562 特許5530165 特開2012-129135 特開2013ー120713 WO2015-45976 特願2015-082260
　なお、本出願人は、蛍光体単結晶を応用した導波路型蛍光体素子を提案している（特許文献６）。しかし、これは光導波路内を伝搬する光を蛍光に変換するものである。
　本発明者は、特許文献３～５の教示に従い、蛍光体層上に反射膜を形成し、この反射膜を別体の支持基板に対して直接接合してみた。しかし、実際には、反射膜と支持基板との接合界面の全体にわたって均一な接合ができず、気泡が発生することがあった。更に、反射膜と支持基板とを接合した後に、蛍光体層に向かって励起光を照射してみると、蛍光体素子から射出されてきた蛍光の強度が低下することがあった。さらに、この現象には蛍光体層の面内でバラツキがあることから、出射する蛍光に色ムラも発生することがわかった。
　本発明の課題は、蛍光体ガラスまたは蛍光体単結晶からなる蛍光体層、蛍光体層上に設けられた反射膜および支持基板を備える蛍光体素子において、反射膜と支持基板との接合状態を良好とし、かつ蛍光体素子から射出される蛍光の強度を向上させることである。
　本発明に係る蛍光体素子は、
　蛍光体層、
　前記蛍光体層上に設けられた反射膜、
　前記反射膜上に設けられた反り抑制層、および
　前記反り抑制層に直接接合されている支持基板を備えており、
　前記蛍光体層に入射する励起光を蛍光に変換し、前記蛍光および前記励起光を前記反射膜で反射して前記蛍光体層から出射させることを特徴とする。
　本発明者は、蛍光体層上に反射膜を形成し、この反射膜を別体の支持基板に対して直接接合した場合に、支持基板の接合面において気泡が発生したり、素子から反射される蛍光強度が低下する原因について検討し、次の知見を得た。
　例えば、反射層が誘電体多層膜である場合には、蛍光体層の一方の主面のみに誘電体多層膜が形成される結果、成膜時に温度が上昇するため、成膜後、常温に戻した時に蛍光体層と誘電体多層膜との熱膨張係数差による反りが発生した。これにより、蛍光体層と支持基板を直接接合する場合、この反りのために支持基板との直接接合が全面均一にできず、接合できない部分については気泡が発生することがあった。また、蛍光体層に残留する内部応力の作用によって変換効率が劣化し、蛍光強度が低下することがわかった。
　これと同様に、反射層が金属膜である場合には、蛍光体層の一方の主面のみに金属膜が形成される結果、成膜時に温度が上昇するため、成膜後、常温に戻した時に蛍光体層と金属膜との熱膨張係数差による反りが発生した。ただし、この反りは、前記した誘電体多層膜の場合の反りとは反対の向きに発生した。これにより、蛍光体層と支持基板を直接接合する場合、反りのために支持基板との直接接合が全面均一にできず、接合できない部分については気泡が発生することがあった。また、蛍光体層に残留する内部応力の作用によって変換効率が劣化し、蛍光強度が低下することがわかった。
　そこで、本発明者は、蛍光体層上に反射膜を形成するとともに、反射膜上に反り抑制層を形成することで、蛍光体層の反りを低減し、ついで蛍光体層を支持基板に対して直接接合することを試みた。この結果、支持基板との接合面における気泡の発生を抑制でき、応力による変換効率劣化を防ぎ、素子から反射される蛍光の強度が向上することを見いだし、本発明に到達した。
本発明の実施形態に係る蛍光体素子１０を示す模式図である。 本発明の他の実施形態に係る蛍光体素子９を示す模式図である。 （ａ）は、蛍光体層１Ａ上に誘電体多層膜２Ａを形成した状態を示し、（ｂ）は、（ａ）の蛍光体層を冷却した後の状態を示し、（ｃ）は、誘電体多層膜２Ｂを設けた蛍光体層１Ｂを支持基板４に接合した状態を示す。 （ａ）は、蛍光体層１Ａ上に金属膜５Ａを形成した状態を示し、（ｂ）は、（ａ）の蛍光体層を冷却した後の状態を示し、（ｃ）は、金属膜５Ｂを設けた蛍光体層１Ｃを支持基板４に接合した状態を示す。 （ａ）は、蛍光体層１Ａ上に誘電体多層膜２Ａを形成した状態を示し、（ｂ）は、（ａ）の蛍光体層を冷却した後の状態を示し、（ｃ）は、誘電体多層膜２上に反り抑制層３を設けた状態を示し、（ｄ）は、反り抑制層４を支持基板１に直接接合した状態を示す。 （ａ）は、蛍光体層１Ａ上に金属膜５Ａを形成した状態を示し、（ｂ）は、（ａ）の蛍光体層を冷却した後の状態を示し、（ｃ）は、金属膜５上に反り抑制層３を設けた状態を示し、（ｄ）は、反り抑制層４を支持基板１に直接接合した状態を示す。 本発明の更に他の実施形態に係る素子２０を模式的に示す図であり、蛍光体層１上に部分透過膜１５を設けている。
　図１は、本発明の実施形態に係る蛍光体素子１０を示す模式図である。
　蛍光体素子１０においては、蛍光体層１の主面１ｂに誘電体多層膜２が設けられており、誘電体多層膜２の主面２ｂに反り抑制層３が設けられている。そして、反り抑制層３の主面３ｂが支持基板４の主面４ａに対して直接接合されている。４ｂは支持基板４の底面である。なお、２ａは誘電体多層膜２の主面であり、３ａは反り抑制層３の主面である。
　励起光Ａが蛍光体層１の主面１ａに入射すると、励起光の一部が蛍光に変換され、誘電体多層膜２の主面２ａを通って入射する。残りの励起光と蛍光とは誘電体多層膜２内で反射され、矢印Ｂのように再び蛍光体層１を通過し、主面１ａから射出される。
　図２は、本発明の他の実施形態に係る蛍光体素子９を示す模式図である。
　蛍光体素子９においては、蛍光体層１の主面１ｂに金属膜５が設けられており、金属膜５の主面５ｂに反り抑制層３が設けられている。そして、反り抑制層３の主面３ｂが支持基板４の主面４ａに対して直接接合されている。４ｂは支持基板４の底面である。なお、５ａは金属膜５の主面であり、３ａは反り抑制層３の主面である。
　励起光Ａが蛍光体層１の主面１ａに入射すると、励起光Ａの一部が蛍光に変換される。励起光と蛍光とは金属膜５の主面５ａで反射され、矢印Ｂのように再び蛍光体層１を通過し、主面１ａから射出される。
　以下、本発明の作用について更に詳しく説明する。
　本発明者は、例えば図３に示すように、蛍光体層１Ａ上に誘電体多層膜２Ａを形成し、この誘電体多層膜２Ａを別体の支持基板４に対して直接接合してみた。そして、支持基板４の接合面４ａにおいて気泡が発生したり、素子から反射される蛍光強度が低下する原因について検討し、次の知見を得た。
　反射膜が誘電体多層膜２Ａである場合には、蛍光体層１の一方の主面１ｂのみに誘電体多層膜２Ａが形成される。このため、成膜時（高温時）には図３（ａ）に示すように平坦であっても、冷却後には、図３（ｂ）に示すように、蛍光体層１Ｂと誘電体多層膜２Ｂとの熱膨張係数差による反りが発生した。典型的には蛍光体層の方が誘電体多層膜よりも熱膨張係数が大きいので、冷却時には蛍光体層１Ｂのほうが誘電体多層膜２Ｂよりも収縮量が大きいため、誘電体多層膜２Ｂが突出する方向に反る。
　これにより、図３（ｃ）に示すように、蛍光体層１Ｂと支持基板４の接合面４ａとを直接接合する場合、反りのために支持基板との直接接合を全面均一に実施することが難しく、支持基板の接合面に気泡が発生することがあった。それでも直接接合を強固に行うと、蛍光体層４に残留する内部応力の作用によって変換効率が劣化し、蛍光強度が低下することがわかった。一般的に、格子欠陥によりトラップされて変換効率が低下することが知られている。最近では、ＹＡＧ単結晶を粉砕する場合にも、加工により粉体の表面に欠陥準位が発生し、変換効率が劣化することがわかっている。蛍光体層中に内部応力が発生する場合にも、内部応力によりマイクロクラックが発生し、変換効率が低下したものと考えられる。
　また、反射膜が金属膜である場合にも、図４（ａ）に示すように、蛍光体層１Ａの一方の主面１ｂのみに金属膜５Ａが形成される。このため、成膜時（高温時）には図４（ａ）に示すように平坦であっても、冷却後には、図４（ｂ）に示すように、蛍光体層１Ｃと金属膜５Ｂとの熱膨張係数差による反りが発生した。典型的には蛍光体層の方が金属膜よりも熱膨張係数が小さいので、冷却時には蛍光体層１Ｃのほうが金属膜５Ｂよりも収縮量が小さいため、金属膜５Ｂの表面が凹むように反る。
　これにより、図４（ｃ）に示すように、蛍光体層１Ｃと支持基板４の接合面４ａとを直接接合する場合、反りのために支持基板との直接接合を全面均一に実施することが難しく、支持基板の接合面に気泡が発生することがあった。それでも直接接合を強固に行うと、蛍光体層４に残留する内部応力の作用によって変換効率が劣化し、蛍光強度が低下することがわかった。
　そこで、本発明者は、蛍光体層上に反射膜を形成するとともに、反射膜上に反り抑制層を形成することで、いったん蛍光体層の反りを低減し、ついで蛍光体層を支持基板に対して直接接合することを試みた。この結果、支持基板との接合面が均一に接触し、気泡を抑制でき、変換効率が劣化することなく、素子から反射される蛍光の強度が向上することを見いだした。
　すなわち、反射膜が誘電体多層膜である場合には、前述したように、冷却後には、図５（ｂ）に示すように、蛍光体層１Ｂと誘電体多層膜２Ｂとの熱膨張係数差による反りが発生した。ここで、本発明に従い、誘電体多層膜２Ｂの主面２ｂ上に反り抑制層３を形成すると、図５（ｃ）に示すように、誘電体多層膜２および蛍光体層１の反りが抑制され、反り抑制層３の主面３ｂの平坦度が高くなる。この状態で、図５（ｄ）に示すように、反り抑制層３を支持基板４に対して直接接合すると、前述したように支持基板の接合面における気泡を抑制でき、素子から反射される蛍光の強度が向上することを見いだした。
　また、反射膜が金属膜である場合には、前述したように、冷却後には、図６（ｂ）に示すように、蛍光体層１Ｃと金属膜５Ｂとの熱膨張係数差による反りが発生した。ここで、本発明に従い、金属膜５Ｂの主面５ｂ上に反り抑制層３を形成すると、図５（ｃ）に示すように、金属膜５および蛍光体層１の反りが抑制され、反り抑制層３の主面３ｂの平坦度が高くなる。この状態で、図５（ｄ）に示すように、反り抑制層３を支持基板４に対して直接接合すると、この場合も同様に支持基板の接合面における気泡を抑制でき、素子から反射される蛍光の強度が向上することを見いだした。
　好適な実施形態においては、蛍光体層の反射膜とは反対側に、励起光を部分的に透過する部分透過膜を設けることによって、励起光が部分透過膜を透過した後に蛍光体層に入射するようにした。
　すなわち、図７に示す素子２０においては、蛍光体層１の主面１ｂに誘電体多層膜２や金属膜５が設けられており、誘電体多層膜２（金属膜５）の主面２ｂ（５ｂ）に反り抑制層３が設けられている。蛍光体層１の誘電体多層膜２とは反対側の主面１ａに部分透過膜１５が設けられている。そして、反り抑制層３の主面３ｂが支持基板４の主面４ａに対して直接接合されている。
　励起光Ａは、まず部分透過膜１５の主面１５ａに入射し、部分透過膜で一部が反射され、一部が蛍光体層１の主面１ａに入射する。蛍光体層１内に入射した励起光Ａは、誘電体多層膜２（金属膜５）で矢印Ｃのように反射され、次いで部分透過膜１５の主面１５ｂで矢印Ｄのように反射される。励起光Ａは、矢印Ｃ、Ｄのように多重反射を繰り返しながら蛍光体層１内を伝搬し、徐々に蛍光に変換される。そして、残りの励起光と蛍光とは矢印Ｂのように再び蛍光体層１を通過し、蛍光体層の主面１ａから射出され、更に部分透過膜１５を透過して矢印Ｂのように素子外へと出射される。
　部分透過膜は励起光の一部を透過して、残りを反射する特性をもつ膜であり、蛍光体層の励起光の入射面側と反対面側で多重反射が起こる。これによって、蛍光体層を構成する蛍光体の不均一性による変換効率の面内分布があった場合においても、全体として蛍光の光束の面内の輝度が均一になり照明光として色分布のない白色光を得ることができる。
　さらに、蛍光体層の一方の主面に反射膜を設けると共に、他方の主面に部分透過膜を設けることによって、双方の応力をある程度相殺し、蛍光体層の反りも低減し、反り抑制層を形成することで均一な直接接合面を得ることができる。
　以下、本発明の実施形態について更に詳細に説明する。
　蛍光体層を構成する蛍光体は、励起光を蛍光に変換できるものであれば限定されないが、蛍光体ガラス、蛍光体単結晶または蛍光体多結晶であってよい。
　蛍光体ガラスは、ベースとなるガラス中に希土類元素イオンを分散したものである。
　ベースとなるガラスとしては、シリカ、酸化ホウ素、酸化カルシウム、酸化ランタン、酸化バリウム、酸化亜鉛、酸化リン、フッ化アルミニウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、塩化バリウムを含む酸化ガラスが例示できる。
　蛍光体ガラス中に分散される希土類元素イオンとしては、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｃｅ、Ｎｄ、が好ましいが、Ｌａ、Ｐｒ、Ｓｃ、Ｓｍ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｌｕであってもよい。
　蛍光体単結晶としては、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、Ｂａ５Ｓｉ１１Ａｌ７Ｎ２５、Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２が好ましい。Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２のＹ（イットリウム）の一部がＬｕに置換されていてもよい。また、蛍光体単結晶中にドープするドープ成分としては、希土類イオンが好ましく、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｃｅ、Ｎｄが特に好ましいが、Ｌａ、Ｐｒ、Ｓｃ、Ｓｍ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｌｕであってもよい。
　また、蛍光体多結晶としては、ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）系、サイアロン系、ＢＯＳ（バリウム・オルソシリケート）系、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）が例示できる。ＹＡＧのＹ（イットリウム）の一部がＬｕに置換されていてもよい。
　蛍光体多結晶中にドープするドープ成分としては、希土類イオンが好ましく、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｃｅ、Ｎｄが特に好ましいが、Ｌａ、Ｐｒ、Ｓｃ、Ｓｍ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｌｕであってもよい。
　蛍光体層の厚さは、励起光を十分高い効率で蛍光に変換するという観点からは、３０μｍ以上が好ましく、５０μｍ以上が更に好ましい。また、蛍光体層の厚さが大きすぎると、励起光や蛍光が基板側面で散乱されたり出射して減衰するので、蛍光体層の厚さは３００μｍ以下が好ましく、２５０μｍ以下が更に好ましい。
　蛍光体層の厚さとは、支持基板の接合面に垂直な方向に見た蛍光体層の寸法である。
　蛍光体層上に設けられた反射膜は、蛍光体層を通過してきた蛍光を反射するものであれば特に制限されない。反射膜は、励起光を全反射する必要はなく、励起光の一部を透過させても良い。
　好適な実施形態においては、反射膜が、金属膜または誘電体多層膜である。
　反射膜を金属膜とした場合は、広い波長域で反射することができ、入射角度依存性も小さくすることができ、温度に対する耐久性、耐候性が優れている。一方、反射膜を誘電体多層膜とした場合には、吸収がないため、入射した光は損失なく１００％反射光とすることが可能である。
　反射膜による励起光の反射率は、９０％以上とするが、９５％以上であることが好ましく、また全反射してもよい。
　誘電体多層膜は、高屈折材料と低屈折材料とを交互に積層した膜である。高屈折材料率としては、ＴｉＯ２、Ｔａ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ、Ｓｉ３Ｎ４、Ｎｂ２Ｏ５を例示できる。また、低屈折材料としては、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２、ＣａＦ２を例示できる。
　誘電体多層膜の積層数や合計厚さは、反射させるべき蛍光の波長によって適宜選択する。
　また、金属膜の材質としては、以下が好ましい。
（１）　Ａｌ、Ａｇ、Ａｕなどの単層膜
（２）　Ａｌ、Ａｇ、Ａｕなどの多層膜
　反射膜と蛍光体基板との密着性、剥がれ防止、イオンマイグレーション防止のために、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｐｔなどからなるバッファ層を金属膜と蛍光体層の間に設けても良い。
　金属膜の厚さは、蛍光を反射できれば特に限定されないが、０．０５μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上が更に好ましい。
　誘電体多層膜、金属膜、反り抑制層の成膜方法は特に限定されないが、蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法が好ましい。蒸着法の場合、イオンアシストを付加して成膜することもできる。
　支持基板の材質は、熱伝導が大きい材料が好ましく、高い表面平坦度を比較的容易に実現できることが好ましい。これらの観点からは、支持基板の材質は、アルミナ、窒化アルミニウム、炭化珪素、シリコン、サファイアが好ましい。
　部分透過膜は、励起光の一部を反射し、残りを透過する膜である。具体的には、部分透過膜の励起光に対する反射率は、９％以上であり、５０％以下が好ましい。
　こうした部分透過膜の材質としては、前記した反射膜用の金属膜や誘電体多層膜を挙げることができる。ただし、励起光の一部を透過させるため、金属膜の厚さを小さくすることが好ましく、具体的には　０．１μｍ以下とすることが好ましい。また、誘電体多層膜の層数を少なくすることが好ましく、具体的には１０層以下とすることが好ましい。
　好適な実施形態においては、蛍光体との接合後の反りによる変換効率低下を抑制するために、支持基板の材質の熱膨張係数は、蛍光体層の材質の熱膨張係数を１００としたとき、５０～１５０であることが好ましい。この観点からは、支持基板の材質は、特にアルミナ、窒化アルミニウム、サファイアが好ましい。
　支持基板の厚さは、放熱の観点からは、２００μｍ以上が好ましい。また、素子の小型化の観点からは、支持基板の厚さは、１０００μｍ以下が好ましい。
　反射膜上に設けられた反り抑制層の材質は、蛍光体層上に反射膜を形成した後の反りを低減するような材質を選択する。
　好適な実施形態においては、反射膜が誘電体多層膜であり、反り抑制層の材質の熱膨張係数が、誘電体多層膜の構成材料の中で熱膨張係数が最も大きい材料の熱膨張係数よりも大きい。
　この場合、誘電体多層膜の構成材料の中で熱膨張係数が最も大きい材料の熱膨張係数を１００としたとき、反り抑制層の材質の熱膨張係数は、１５０～６００とすることが好ましく、２５０～５００とすることが更に好ましい。
　また、好適な実施形態においては、反射膜が金属膜であり、反り抑制層の材質の熱膨張係数が、金属膜の材質の熱膨張係数よりも小さい。
　この場合、金属膜の材質の熱膨張係数を１００としたとき、反り抑制層の材質の熱膨張係数は、２５～７０とすることが好ましく、３０～５０とすることが更に好ましい。　なお、本明細書における熱膨張係数は、２５℃における基板面方向の線熱膨張係数とする。
　さらに、反り抑制層の材質の熱膨張係数は、蛍光体層の材質の熱膨張係数よりも小さいことにより、反り抑制の効果は大きくなる。
　また、好適な実施形態においては、反り抑制層の熱膨張係数が、蛍光体層の熱膨張係数と反射膜の熱膨張係数との間の値である。
　また、好適な実施形態においては、蛍光体層の材質の熱膨張係数を１００としたとき、反り抑制層の熱膨張係数が５０～１５０である。これによって、蛍光体層の反りを抑制し易い。この観点からは、蛍光体層の材質の熱膨張係数を１００としたとき、反り抑制層の熱膨張係数が７５～１２５であることが更に好ましい。
　以下、好適な材質の熱膨張係数を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　本発明では、反り抑制層に支持基板が直接接合されている。
　直接接合は、一般的に金属／共有結合と拡散結合に分別されるが、高真空中での表面活性化処理を行う金属／共有結合を対象とする。さらに、本願では、接合界面にクラッド層の構成原子と支持基板の構成原子と異なる原子の混入を抑制するという観点から、表面活性化接合が好ましい。
　表面活性化接合について述べる。高平坦な基板にアルゴンイオンを照射することにより表面の不純物原子を除去し、ダングリングボンドを出す。この状態は非常に活性化した表面状態であり、接合する相手と常温にて結合し、異種材料を接合することができる。また、接合界面に沿ってアモルファス層が残ることがある。
　これに対して、原子間拡散接合法は、Ｔｉなどの金属層を例えば支持基板に成膜した後に接合するものである。表面活性化接合と同じように、常温から４００℃以下の低温で接合が可能であるが、結晶化した金属酸化物が残留し、アモルファス層は生じない。このため、接合面の熱膨張によってさらに熱応力を生ずるおそれもある。
　本実施形態では、アルゴンイオンの照射方法を工夫することにより、界面に真空チャンバーを形成する金属材料の混入を防ぐことができ、アモルファス層内には、反り抑制層と支持基板を構成する原子以外の混入を防止でき、応力の緩和効果を高めることができる。
　また、アルゴンイオンの照射時間を制御することにより、アモルファス層の厚みを制御することが可能である。
　光源としては、照明用蛍光体の励起用として高い信頼性を有するＧａＮ材料による半導体レーザが好適である。また、一次元状に配列したレーザアレイ等の光源も実現可能である。スーパールミネッセンスダイオードや半導体光アンプ（ＳＯＡ）であってもよい。更に、ＬＥＤを利用でき、あるいは光源からの励起光を光ファイバーを通して蛍光体素子に対して入射させることもできる。
　半導体レーザと蛍光体から白色光を発生する方法は、特には限定されないが、以下の方法が考えられる。
　青色レーザと蛍光体により黄色の蛍光を発生し、白色光を得る方法
　青色レーザと蛍光体により赤色と緑色の蛍光を発生し白色光を得る方法
　また青色レーザや紫外レーザから蛍光体により赤色、青色、緑色の蛍光を発生し白色光を得る方法
　青色レーザや紫外レーザから蛍光体により青色と黄色の蛍光を発生し白色光を得る方法
　また、光源素子、蛍光体素子の各端面は、それぞれ、端面反射を抑制するために斜めカットしていてもよい。また、蛍光体素子と支持基板の接合は、接着固定でもよく、直接接合でもよい。支持基板にスパッタ、ＣＶＤ等の成膜法により蛍光体素子を形成してもよい。
（実施例１：反射膜が誘電体多層膜である場合）
　図１に示すような蛍光体素子１０を、図５に示す手順で作製した。
　具体的には、単結晶ＣｅドープＹＡＧ（イットリウム－アルミニウムガーネット）からなる蛍光体層１Ａに、イオンアシスト蒸着装置にて誘電体多層膜２Ｂを形成した。誘電体多層膜２Ｂは、低屈折率層と高屈折率層とが交互に積層されて構成されている。低屈折率層はＳｉＯ２からなり、高屈折率層はＴｉＯ２からなり、低屈折率層と高屈折率層の合計は６９層である。また、低屈折率層の総厚が３．３μｍ、高屈折率層の総厚が１．８μｍ、誘電体多層膜全体の厚みが５μｍである。このような誘電体多層膜においては、励起光の入射角度４５°の時、波長４５０ｎｍにて反射率が９９．５％以上で、波長５８０ｎｍにて反射率は９８％であった。
　上記の場合、単結晶ＹＡＧ蛍光体層の熱膨張係数が８×１０-６／Ｋであるのに対して、誘電体多層膜のＳｉＯ２、ＴｉＯ２の熱膨張係数がそれぞれ０．７×１０-６／Ｋ、２．１×１０-６／Ｋと小さいため、蒸着後の蛍光体層は圧縮応力を受け、φ3インチの蛍光体基板で１００μｍ以上の反りが発生した。
　次に、誘電体多層膜を構成する2種の誘電体のうち、熱膨張係数の高いＴｉＯ２よりも高い熱膨張係数を有するＡｌ２Ｏ３からなる反り抑制層３をスパッタした。Ａｌ２Ｏ３の熱膨張係数は７．２×１０-６／Ｋであり、膜厚は２μｍとした。その結果、蛍光体層の反りが１０μｍ以下に減少した。
　次いで、サファイアからなる支持基板と蛍光体層上の反り抑制層とを常温直接接合（表面活性化法）にて接合した。接合面を顕微鏡にて観察した結果、直接接合の貼り合わせ面には気泡は存在しなかった。その後、貼り合わせした蛍光体層を厚み１００μｍまで光学研磨した。蛍光体層の厚さのばらつきは±０．２５μｍ以内であった。
　最後に５×５ｍｍのサイズにダイシング装置で切断して反射型蛍光体素子を作製した。得られた蛍光体素子に３０ｍＷの半導体青色レーザを蛍光体の斜め４５°上方より投射した。このときの内部量子効率は９０％以上であった。また、色あいムラはなかった。
（比較例１：反射膜が誘電体多層膜である場合）
　図３に示すプロセスに従い、蛍光体素子を作製した。
　実施例１と同様に、単結晶ＣｅドープＹＡＧ蛍光体層に、イオンアシスト蒸着装置にて誘電体多層膜２Ｂを形成した。蒸着後の蛍光体層は圧縮応力を受け、φ3インチの蛍光体層で１００μｍ以上の反りが発生した。
　次に、サファイアからなる支持基板４と誘電体多層膜２Ｂとを常温直接接合（表面活性化法）にて接合した。接合面を顕微鏡にて観察した結果、直接接合の貼り合わせ面には気泡が数多く存在した。
　その後、貼り合わせした蛍光体層を厚み１００μｍまで光学研磨したが、蛍光体層の厚さのバラツキは±５μｍであった。
　最後に５×５ｍｍのサイズにダイシング装置で切断して反射型蛍光体素子を作製した。蛍光体素子に３０ｍＷの半導体青色レーザを蛍光体の斜め４５°上方より投射した。このときの内部量子効率は８０％であった。また、色あいムラが生じてしまった。
（実施例２：反射膜が金属膜の場合）
　図２に示すような蛍光体素子９を、図６に示す手順で作製した。
　具体的には、単結晶ＣｅドープＹＡＧ蛍光体層にスパッタ装置にて金属膜（アルミニウム膜）５Ｂを厚み２μｍで形成した。アルミニウム膜においては、波長４５０ｎｍにて反射率が９１％で、波長５８０ｎｍにて反射率は９１％であった。上記の場合、単結晶ＹＡＧ蛍光体層の熱膨張係数が８×１０-６／Ｋ、アルミニウム膜の熱膨張係数が２３．２×１０-６／Ｋとなるため、スパッタ後の基板は引っ張り応力を受け、φ３インチの蛍光体層で１００μｍ以上の反りが発生した。
　次に、アルミニウム膜の熱膨張係数よりも低い熱膨張係数を有するＡｌ２Ｏ３からなる反り抑制層３をスパッタした。Ａｌ２Ｏ３の熱膨張係数は７．２×１０－６／Ｋであり、膜厚は２μｍとした。その結果、蛍光体層の反りが１０μｍ以下に減少した。
　さらにサファイアからなる支持基板４と反り抑制層３とを常温直接接合（表面活性化法）にて接合した。接合面を顕微鏡にて観察した結果、直接接合の貼り合わせ面には気泡は存在しなかった。その後、貼り合わせした蛍光体層を厚み１００μｍまで光学研磨した。蛍光体層の厚さのばらつきは±０．２５μｍ以内であった。
　最後に５×５ｍｍのサイズにダイシング装置で切断して反射型蛍光体素子を作製した。蛍光体素子に３０ｍＷの半導体青色レーザを蛍光体の斜め上方より投射した。このときの内部量子効率は９０％以上であった。また、色あいムラはなかった。
（比較例２：反射膜が金属膜の場合）
　図４に示すプロセスに従って蛍光体素子を作製した。
　実施例２と同様に、単結晶ＣｅドープＹＡＧ蛍光体層にイオンアシスト蒸着装置にて金属膜を形成した。蒸着後の基板は引っ張り応力を受け、φ３インチの蛍光体基板で１００μｍ以上の反りが発生した。
　次に、サファイアからなる基板と上記蛍光体基板を常温直接接合（表面活性化法）にて接合した。接合面を顕微鏡にて観察した結果、直接接合の貼り合わせ面には気泡が数多く存在した。その後、貼り合わせした蛍光体層を厚み１００μｍまで光学研磨したが、蛍光体層の厚さのばらつきは±５μｍであった。
　最後に５×５ｍｍのサイズにダイシング装置で切断して反射型蛍光体素子を作製した。蛍光体素子に３０ｍＷの半導体青色レーザを蛍光体の斜め上方より投射した。このときの内部量子効率は８０％であった。また、色あいムラが生じてしまった。
（実施例３：反射膜が誘電体多層膜であり、反射膜の反対側に部分透過膜がある場合）
　図７に示すような蛍光体素子２０を、実施例１と同様にして作製した。
　ただし、蛍光体層１の厚みは５０μｍとし、蛍光体層１の厚さのばらつきは±０．２５μｍ以内であった。次に、蛍光体層の研磨された主面１ａ上に部分透過膜１５を形成した。部分透過膜は誘電体多層膜によって形成した。具体的には、低屈折率層はＳｉＯ２からなり、高屈折率層はＴｉＯ２からなり、低屈折率層と高屈折率層の合計は５層とした。このような誘電体多層膜においては、430nmから470nmの波長範囲にて反射率が20％以上であり、波長450nmの場合、反射率は40％であった。
　最後に5×5mmのサイズにダイシング装置で切断して反射型蛍光体素子を作製した。得られた蛍光体素子に３０ｍＷの半導体青色レーザを蛍光体の斜め上方より投射した。このときの内部量子効率は９０％であった。また、色あいムラはなかった。

 

Claims (7)

  1. 　蛍光体層、
    　前記蛍光体層上に設けられた反射膜、
    　前記反射膜上に設けられた反り抑制層、および
    　前記反り抑制層に直接接合されている支持基板を備えており、
    　前記蛍光体層に入射する励起光を蛍光に変換し、前記蛍光および前記励起光を前記反射膜で反射して前記蛍光体層から出射させることを特徴とする、蛍光体素子。
  2. 　前記反射膜が誘電体多層膜であり、前記反り抑制層の材質の熱膨張係数が、前記誘電体多層膜の構成材料の中で熱膨張係数が最も大きい材料の熱膨張係数よりも大きいことを特徴とする、請求項１記載の素子。
  3. 　前記反射膜が金属膜であり、前記反り抑制層の材質の熱膨張係数が、前記金属膜の材質の熱膨張係数よりも小さいことを特徴とする、請求項１記載の素子。
  4. 　前記蛍光体層が蛍光体ガラスまたは蛍光体単結晶からなることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一つの請求項に記載の素子。
  5. 　前記蛍光体層の前記反射膜とは反対側に、前記励起光を部分的に透過する部分透過膜を備えており、前記励起光が前記部分透過膜を透過した後に前記蛍光体層に入射することを特徴とする、請求項１～４のいずれか一つの請求項に記載の素子。
  6. 　前記蛍光体層の材質の熱膨張係数を１００としたとき、前記反り抑制層の熱膨張係数が５０～１５０であることを特徴とする、請求項１～５のいずれか一つの請求項に記載の素子。
  7. 　励起光を発振する光源および蛍光体素子を備える照明装置であって、
    　前記蛍光体素子が、請求項１～６のいずれか一つの請求項に記載の蛍光体素子であることを特徴とする、照明装置。

     
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