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WO2017061380A1 - 有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子 - Google Patents

有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子 Download PDF

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WO2017061380A1
WO2017061380A1 PCT/JP2016/079310 JP2016079310W WO2017061380A1 WO 2017061380 A1 WO2017061380 A1 WO 2017061380A1 JP 2016079310 W JP2016079310 W JP 2016079310W WO 2017061380 A1 WO2017061380 A1 WO 2017061380A1
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electrode
film
layer
mask member
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PCT/JP2016/079310
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French (fr)
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進一 森島
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Sumitomo Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co Ltd
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Priority to US15/766,487 priority patent/US10651430B2/en
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a flexible organic electronic device, such as an organic EL device, an organic solar cell, and an organic transistor, and a flexible organic electronic device.
  • a flexible organic electronic device such as an organic EL device, an organic solar cell, and an organic transistor
  • Organic electronic elements such as organic EL (Electro Luminescence) elements, organic solar cells, and organic transistors are known.
  • This type of organic electronic device has various functional layers such as a light emitting layer containing an organic material, a hole injection layer, a hole transport layer, an electron transport layer, an electron injection layer, an active layer, a semiconductor layer, and an insulating layer.
  • This type of organic electronic element may be formed on a film-like substrate (a flexible substrate, a flexible substrate) to form a film.
  • a method for producing a film-like organic electronic device a method of forming various layers using a roll-to-roll method is known.
  • Patent Document 1 discloses a method for manufacturing an organic EL element as a method for manufacturing this type of organic electronic element.
  • an evaporation method, a sputtering method, a CVD method, or the like is used as an electrode forming method.
  • a shadow mask is disposed in a vapor deposition apparatus, a sputtering apparatus, or a CVD apparatus, and a film-like substrate and the mask are aligned to form a film.
  • one aspect of the present invention is a method for manufacturing an organic electronic device that can achieve both film surface protection and continuous productivity improvement in a method for manufacturing an organic electronic device using a roll-to-roll method, and
  • An object of the present invention is to provide an organic electronic device.
  • An organic electronic device manufacturing method is a method of manufacturing a flexible organic electronic device using a roll-to-roll method, wherein the first method is provided on a flexible substrate.
  • the functional layer is formed by the flexible mask member. It can prevent that a film surface contacts a base material back surface, and can prevent that the film surface of a functional layer contacts a roll directly. As a result, it is possible to prevent the film surface of the functional layer from being physically or chemically damaged (protection of the film surface).
  • the mask member can be used as a mask for forming the second electrode. Since there is no need to set a shadow mask, continuous productivity can be improved (improvement of continuous productivity).
  • the mask member covers the edge of at least one side of the first electrode and the functional layer, when this mask member is used as a mask for forming the second electrode, the first electrode and the second electrode And a connection portion for the lead-out wiring can be formed at the edge of at least one side of the first electrode.
  • a flexible mask member may be formed on the substrate so as to surround the four sides of the first electrode and the functional layer in the opening region.
  • a lattice-like mask member that intersects the longitudinal direction and the width direction of the long base material can be formed. Therefore, when the substrate is once wound around the roll after the formation of the first electrode and the functional layer, the lattice-shaped mask member can suppress the occurrence of sagging even when the width of the long substrate is wide.
  • the film surface of the functional layer can be prevented from coming into contact with the back surface of the substrate even at the center in the width direction, and further, the film surface of the functional layer can be prevented from coming into direct contact with the roll. As a result, the film surface of the functional layer can be further prevented from being physically or chemically damaged (protection of the film surface).
  • the above-described mask formation step includes sequentially bonding the first releasable release sheet, the flexible mask film, the second releasable release sheet, and the carrier film, The process of producing the bonding film which processed the 1st releasable release sheet and mask film into the mask member which has an opening, and the edge of at least 1 side in the 1st electrode and a functional layer with a mask member.
  • the process of bonding a bonding film on a base material so that it may cover, and the process of peeling the 2nd releasable release sheet and carrier film in a bonding film from a mask member may be included.
  • the mask film when an opening is formed in the mask film, if there is no carrier film, roll-to-roll is applied with a tension in the longitudinal direction of the mask film, so the mask film is twisted.
  • the tension is dispersed in the carrier film, and the carrier film is also present at the opening portion of the mask film, so that the mask film due to the opening is greatly deformed. To be relaxed.
  • the damage by mask member processing is not given to a base material.
  • the opening processed in the mask member alleviates the contact of the first electrode or the functional layer directly with the mask member, carrier film, and release sheet. It is possible to suppress the occurrence of defects due to foreign matter biting.
  • the mask forming step described above includes a step of sequentially bonding a release sheet that can be peeled off and a flexible mask film on the base material so as to cover the first electrode and the functional layer, And processing the peelable release sheet and the mask film into a mask member having an opening.
  • the mask member is directly bonded to the light emitting region including the first electrode and the functional layer, cut into an arbitrary shape to form the second electrode including the light emitting region, and the portion is peeled and removed. To do.
  • the manufacturing method of the organic electronic element described above may further include a second electrode forming step of forming the second electrode on the functional layer using the mask member described above.
  • the manufacturing method of the organic electronic element described above may further include a sealing film forming step of forming a sealing film on the second electrode using the mask member described above.
  • the mask member can be used as a mask for forming a sealing film, and since there is no need to set a shadow mask for forming a sealing film as in the past, continuous productivity is further improved. can do.
  • the above-described method for manufacturing an organic electronic element may further include a mask peeling process for peeling the mask member from the base material.
  • Another method of manufacturing an organic electronic device is a method of manufacturing a flexible organic electronic device using a roll-to-roll method.
  • a mask forming step of forming a mask member on the substrate is performed after the mask forming step.
  • the functional layer is formed by a flexible mask member. It can prevent that a film surface contacts a base material back surface, and can prevent that the film surface of a functional layer contacts a roll directly. As a result, it is possible to prevent the film surface of the functional layer from being physically or chemically damaged (protection of the film surface).
  • the mask member can be used as a mask for forming the second electrode. Since there is no need to set a shadow mask, continuous productivity can be improved (improvement of continuous productivity).
  • the mask member covers at least one edge of the first electrode, when this mask member is used as a mask for forming the second electrode, the contact between the first electrode and the second electrode
  • the connection portion for the lead-out wiring can be formed at the edge of at least one side of the first electrode.
  • a flexible mask member may be formed on the substrate so as to surround the four sides of the first electrode in the opening region.
  • a lattice-like mask member that intersects the longitudinal direction and the width direction of the long base material can be formed. Therefore, when the substrate is once wound around the roll after the formation of the first electrode and the functional layer, the lattice-shaped mask member can suppress the occurrence of sagging even when the width of the long substrate is wide.
  • the film surface of the functional layer can be prevented from coming into contact with the back surface of the substrate even at the center in the width direction, and further, the film surface of the functional layer can be prevented from coming into direct contact with the roll. As a result, the film surface of the functional layer can be further prevented from being physically or chemically damaged (protection of the film surface).
  • the above-described mask formation step includes sequentially bonding the first releasable release sheet, the flexible mask film, the second releasable release sheet, and the carrier film, A step of producing a bonding film obtained by processing the first releasable release sheet and the mask film into a mask member having an opening, and covering the edge of at least one side of the first electrode with the mask member.
  • the process of bonding a bonding film on a base material, and the process of peeling the 2nd releasable release sheet and carrier film in a bonding film from a mask member may be included.
  • the carrier film is lined to disperse the tension in the carrier film, and the carrier film is also present at the opening of the mask film. Is greatly relaxed. Moreover, since it processes into a mask member before bonding this bonding film on a base material, the damage by mask member processing is not given to a base material. Furthermore, since the opening processed in the mask member relieves the first electrode from coming into direct contact with the mask member, the carrier film, and the release sheet, adhesion of contamination components due to contact, rubbing, pushing, biting of foreign matter It is possible to suppress the occurrence of defects due to intrusion.
  • the mask forming step described above includes a step of sequentially bonding a release sheet that can be peeled off and a mask film having flexibility so as to cover the first electrode, and a releasable step.
  • the mask member is bonded to the light emitting region, so that the mask member is processed into the light emitting region at the time of mask member processing and the substrate transport.
  • the foreign matter can be prevented from adhering, and further, when peeling and removing, the foreign matter adhering before bonding can be removed together, and the failure rate of the device can be reduced.
  • another organic electronic device manufacturing method described above utilizes a functional layer forming step of patterning a functional layer containing an organic material on the first electrode after the mask forming step, and the mask member described above. And a second electrode forming step of forming a second electrode on the functional layer.
  • the above-described method for manufacturing another organic electronic element may further include a sealing film forming step of forming a sealing film on the second electrode using the mask member described above.
  • the mask member can be used as a mask for forming a sealing film, and since there is no need to set a shadow mask for forming a sealing film as in the past, continuous productivity is further improved. can do.
  • the above-described method for manufacturing another organic electronic element may further include a mask peeling step for peeling the mask member from the base material.
  • the organic electronic device according to one aspect of the present invention is manufactured by the above-described method for manufacturing an organic electronic device or the above-described method for manufacturing another organic electronic device.
  • FIG. 1A, FIG. 1B, FIG. 1C, FIG. 1D, FIG. 1E, FIG. 1F, and FIG. 1G relate to the first embodiment.
  • FIG. 2 is a view showing an intermediate product for the organic EL element after the mask forming step shown in FIG.
  • FIG. 3 is a view showing a long base material (roll base material) on which a plurality of intermediate products for the organic EL element after the mask formation step shown in FIG. 5A shows an intermediate product for the organic EL element after the mask formation step shown in FIG. 1E
  • FIG. 4B shows a second electrode formation step shown in FIG. 1F.
  • FIG. 5A, FIG. 5B, FIG. 5C, FIG. 5D, FIG. 5E, and FIG. 5F are organic EL elements according to modifications of the first embodiment.
  • FIG. 6 (a), FIG. 6 (b), FIG. 6 (c), FIG. 6 (d), FIG. 6 (e), FIG. 6 (f) and FIG. 6 (g) relate to the second embodiment.
  • FIG. 7E, and FIG. 7F are organic EL elements according to modifications of the second embodiment. It is a figure (sectional drawing) which shows the manufacturing method of (organic electronic element).
  • FIG. 8 is an intermediate product for an organic EL device according to a modification, and shows the intermediate product corresponding to FIG. 2 from above.
  • FIG. 9 is an intermediate product for an organic EL element according to a modification, and shows the intermediate product corresponding to FIG. 2 from above.
  • FIG. 1 is a diagram (sectional view) showing a method for manufacturing an organic EL element (organic electronic element) according to the first embodiment
  • FIG. 2 shows the organic EL element shown in FIG. 1 (e) from above
  • FIG. 3 is a figure which shows the elongate base material (roll base material) which arranges the organic EL element shown in FIG.1 (e) two-dimensionally from upper direction.
  • the organic EL element 1 of this example uses the base material 10 side as a light emitting surface.
  • a film is formed by using a continuous conveyance method such as a roll-to-roll method, by vapor deposition, sputtering, ion plating, plating, transfer, etc.
  • An anode layer (first electrode layer) 21 for the organic EL section 20 is formed on the substrate 10 (flexible substrate, flexible substrate) having a shape.
  • a lead electrode layer 22A bonded to a cathode layer (second electrode layer) to be described later may be patterned on the film-like substrate 10.
  • the anode layer 21 and the lead electrode layer 22A may be electrically insulated, may be spatially separated in the longitudinal direction X of the base material 10, and are separated via an insulating layer. (First electrode forming step).
  • the width direction of the substrate 10 is Y.
  • the film-like substrate 10 examples include materials having optical transparency such as PEN (polyethylene naphthalate) and PET (polyethylene terephthalate).
  • the light emitting area of the anode layer 21 is, for example, an electrode exhibiting light transmittance, more specifically, ITO (Indium Tin Oxide), IZO (Indium Zinc Oxide), Examples thereof include a conductive metal oxide thin film made of a relatively transparent material.
  • a mesh electrode in which metal is formed in a mesh shape can also be used for the light emitting area of the anode layer 21.
  • the region other than the light emitting area of the anode layer 21 and the extraction electrode layer 22A may be made of the same material as the light emitting area of the anode layer 21, may be made of a different material, and may be opaque.
  • an organic material is formed on the anode layer 21 or on the anode layer 21 and the extraction electrode layer 22A by a coating method (for example, an inkjet printing method, a slit coating method, a spray method, or a screen printing method).
  • the light emitting layer 23 for the EL portion 20 is patterned.
  • a functional layer such as a hole injection layer, a hole transport layer, or an electron blocking layer may be provided between the light emitting layer 23 and the anode layer 21.
  • a functional layer such as an electron injection layer, an electron transport layer, or a hole blocking layer may be provided between the light emitting layer 23 and a cathode layer 22 described later.
  • an insulating layer having an electrical resistance larger than the electrical resistance in the stacking direction in the region where the light emitting layer and the functional layer in the light emitting region are stacked is provided between the anode layer 21 and the cathode layer 22 in a region other than the light emitting region. It may be.
  • the edge portion 23a on one side in the longitudinal direction X of the light emitting layer 23 or the functional layer is exposed to the edge portion 21a on one side in the longitudinal direction X of the anode layer 21 to obtain a lead wiring connection portion.
  • the edge portion 23b on the other side in the longitudinal direction X of the light emitting layer 23 or the functional layer is exposed to expose the edge portion 22b on the other side in the longitudinal direction X of the lead electrode layer 22A. It is formed shorter than the edge 22b so as to obtain a portion.
  • the edge 23c on one side in the width direction Y of the light emitting layer 23 or the functional layer is formed longer than the edge 21c so as to cover the edge 21c on one side in the width direction Y of the anode layer 21.
  • the edge 23d on the other side in the width direction Y of the light emitting layer 23 is formed longer than the edge 21d so as to cover the edge 21d on the other side in the width direction Y of the anode layer 21.
  • the light emitting layer 23 may also be deposited between the anode layer 21 and the extraction electrode layer 22A (functional layer forming step).
  • the light emitting layer 23 or the functional layer exposes at least a part 21 ⁇ / b> A of the anode layer 21 on the side edge 21 a side in the longitudinal direction X of the anode layer 21, and leads the wiring connection portion.
  • the light emitting layer 23 or the functional layer may be formed in the longitudinal direction X of the extraction electrode layer 22A so that at least a part 21A on the edge 21a side of the anode layer 21 is exposed. It is formed so as to expose at least a part of the lead electrode layer 22A on the side of the edge 22b so that at least a part 22B of the lead electrode layer 22A on the side of the other edge 22b is exposed to obtain a lead wiring connection part. It may be.
  • the light emitting layer 23 includes various known organic EL materials such as a low molecular type and a high molecular type.
  • the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the four sides of the functional layer are formed in the opening region.
  • a mask member 30 with an opening is formed on the substrate 10 so as to surround the substrate.
  • the mask member 30 with an opening is a lattice-like mask member that intersects the longitudinal direction X and the width direction Y of the substrate 10.
  • the mask member 30 is formed so as to cover the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the edges 21a and 23a in the functional layer.
  • the mask member 30 is formed so as to surround the light emitting layer 23 or the edge 23b of the functional layer.
  • the opening of the mask member 30 may be any shape, and may be, for example, circular or elliptical as shown in FIG.
  • a cathode layer 22 to be described later is formed in an opening shape, so that a light emitting region having an arbitrary shape, that is, an arbitrary light emission pattern can be obtained depending on the opening shape.
  • the mask member 30 may be formed so that the opening overlaps 22B. Further, as shown in FIG. 8, on the edge 21a side of the anode layer 21, a mask member 30 is formed so that the opening does not overlap with a portion 21A where the anode layer 21 is exposed (extract wiring connection portion) 21A. May be.
  • the lead electrode layer 22A of the cathode layer 22 may be omitted. 1, 8, and 9, the opening of the mask member 30 may not overlap the exposed portion of the anode layer 21, and the opening of the mask member 30 may overlap the exposed portion of the anode layer 21. Form may be sufficient. In this case, an insulating layer may be provided between the anode layer 21 and the cathode layer 22.
  • an opening is formed on at least a part of the light emitting layer 23 or the functional layer and on at least a part of the anode layer 21 via the light emitting layer 23 or the functional layer. Or what is necessary is just to form the mask member 30 on the base material 10 so that the edge parts 21a and 23a of at least 1 side in the said functional layer may be covered.
  • a first releasable release sheet 32A, a flexible mask film 31, and a second re-release sheet first, as shown in FIG. 1B and FIG. 1C, a first releasable release sheet 32A, a flexible mask film 31, and a second re-release sheet.
  • the peelable release sheet 32 ⁇ / b> B and the carrier film 33 are bonded together in order to produce a bonded film 34 in which the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31 are processed into the mask member 30.
  • the mask member 30 is produced by cutting an opening region from the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31.
  • the mask member 30 covers the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the edge portions 21a and 23a of the functional layer, and the mask member 30 covers the light emitting layer 23 or the above.
  • the bonding film 34 is bonded onto the base material 10 so as to surround the edge 23b in the functional layer.
  • the releasable release sheet 32B and the carrier film 33 in the bonding film 34 are peeled from the mask member 30 (mask formation process).
  • the material of the mask film 31 that is, the material of the mask member 30, a material having the same linear thermal expansion coefficient as that of the base material may be selected so that peeling or wrinkling does not occur due to the temperature during the second electrode formation process it can.
  • the material for the mask member 30 include PEN and PET.
  • the mask member 30 can also be a plastic film having a glass transition temperature higher than the temperature during the second electrode formation process.
  • the material of the mask member 30 includes polyimide, fluororesin, and the like.
  • the mask member 30 may be a metal foil, particularly a composite member in which a metal and a plastic film are laminated, or a glass cloth.
  • Examples of the releasable release sheets 32A and 32B include acrylic, silicon, and polyolefin.
  • Examples of the material of the carrier film 33 include PET, PC (polycarbonate), PS (polystyrene), and PE (polyethylene).
  • an organic EL is formed on the light emitting layer 23 or the functional layer as shown in FIG. 1 (f) by vapor deposition, sputtering, ion plating, plating, transfer, or the like.
  • a cathode layer 22 for the portion 20 is formed.
  • the mask member 30 is used as a mask (second electrode forming step).
  • the cathode layer 22 include an electrode exhibiting light reflectivity, more specifically, a conductive metal thin film made of a metal material.
  • the cathode layer 22 is preferably Al, an Al alloy (such as AlNd), Ag, or an Ag alloy (such as AgPaCu).
  • the mask member 30 is peeled from the substrate 10 as shown in FIG. 1 (g) (mask peeling step).
  • the mask member 30 may be peeled off after forming the sealing film on the cathode layer 22 using the mask member 30 (sealing film forming step).
  • an inorganic film having a moisture permeation barrier property such as silicon oxide such as SiOx, SiOxNy, and SiNx, silicon oxynitride, silicon nitride (carbon may be included in the composition), and aluminum such as AlxOy An oxide etc. are mentioned.
  • Examples of the method for forming the sealing film include a CVD method, a sputtering method, a vapor deposition method, and a method of forming a film by coating a precursor and applying energy such as light and heat.
  • an organic layer such as an acrylic resin may be formed in order to planarize or suppress pinhole penetration of the inorganic film.
  • the organic layer may contain a getter material having a moisture trapping function such as a metal oxide, a metal complex, or zeolite.
  • the flexible mask member 30 can prevent the light emitting layer 23 or the film surface of the functional layer from coming into contact with the back surface of the substrate 10, and further, the light emitting layer 23 or It can prevent that the film surface of the said functional layer contacts a roll directly.
  • the lattice-shaped mask member 30 can suppress the occurrence of slack, and the film surface of the light emitting layer 23 or the functional layer is the base material even in the center portion in the width direction Y. 10 can be prevented from contacting the back surface. As a result, it is possible to prevent the film surface of the light emitting layer 23 or the functional layer from being physically or chemically damaged (protection of the film surface).
  • the film of the cathode layer 22 is formed by the flexible mask member 30. It can prevent that a surface contacts the back surface of the base material 10, Furthermore, it can prevent that the film
  • the lattice-shaped mask member 30 can suppress the occurrence of sagging, and the film surface of the cathode layer 22 on the back surface of the base material 10 even in the center portion in the width direction Y. Contact can be prevented. As a result, the film surface of the cathode layer 22 can be prevented from being physically or chemically damaged.
  • the mask member 30 can be used as a mask for forming the cathode layer 22, and for the formation of the cathode layer 22 as in the past. Since there is no need to set a shadow mask, continuous productivity can be improved (improvement of continuous productivity).
  • the mask member 30 covers the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the edges 21a and 23a in the functional layer, when the mask member 30 is used as a mask for forming the cathode layer 22, Contact with the cathode layer 22 can be prevented, and a connection portion for lead-out wiring can be formed on the edge portion 21 a of the anode layer 21. Further, since the mask member 30 covers the edge portion 22b in a part of the cathode layer 22, a connection portion for the lead-out wiring can be formed on the edge portion 22b of the cathode layer 22.
  • FIG. 5 is a diagram (cross-sectional view) showing a method for manufacturing an organic EL element (organic electronic element) according to a modification of the first embodiment.
  • the method for manufacturing the organic EL element of this modification example is different from the method for manufacturing the organic EL element of the first embodiment in place of the mask forming steps shown in FIGS. 1B to 1E.
  • the second embodiment is different from the first embodiment in that it includes a mask forming process shown in FIG.
  • the first electrode forming step and the functional layer forming step shown in FIG. 5A are the same as the first electrode forming step and the functional layer forming step shown in FIG. 1A, and the first electrode forming step and the functional layer forming step shown in FIG.
  • the two-electrode forming step is the same as the second electrode forming step shown in FIG. 1 (f), and the mask peeling step shown in FIG. 5 (f) is the same as the mask peeling step shown in FIG. 1 (g).
  • a releasable release sheet 32A and a flexible mask film 31 are sequentially formed so as to cover the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the functional layer. Affix to material 10.
  • the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31 are processed into a mask member 30.
  • the mask member 30 covers the anode layer 21 and the light emitting layer 23 or the edge portions 21a and 23a of the functional layer, and the mask member 30 surrounds the light emitting layer 23 or the edge portion 23b of the functional layer.
  • the mask member 30 is produced by cutting off the opening region from the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31.
  • FIG. 6 is a diagram (sectional view) showing a method for manufacturing an organic EL element (organic electronic element) according to the second embodiment.
  • the manufacturing method of the organic EL element of the second embodiment is different from that of the first embodiment in that the order of the functional layer forming step and the mask forming step is different in the manufacturing method of the organic EL element of the first embodiment.
  • the anode layer 21 for the organic EL portion 20 is patterned. Furthermore, the lead electrode layer 22A bonded to the cathode layer (second electrode layer) may be patterned on the film-like substrate 10 (first electrode forming step).
  • the mask member 30 with an opening is formed so as to surround the four sides of the anode layer 21 in the opening region. Form on top.
  • the mask member 30 with an opening is a lattice-like mask member that intersects the longitudinal direction X and the width direction Y of the substrate 10.
  • the mask member 30 is formed so as to cover the edge portion 21 a in the anode layer 21.
  • the first releasable release sheet 32A, the flexible mask film 31, and the second re-release sheet The peelable release sheet 32 ⁇ / b> B and the carrier film 33 are bonded together in order to produce a bonded film 34 in which the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31 are processed into the mask member 30.
  • the mask member 30 is produced by cutting an opening region from the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31.
  • a bonding film is formed so that the mask member 30 covers the edge portion 21 a of the anode layer 21 and the mask member 30 covers the edge portion 22 b of the cathode layer 22. 34 is bonded onto the substrate 10.
  • the releasable release sheet 32B and the carrier film 33 in the bonding film 34 are peeled from the mask member 30 (mask formation process).
  • the anode layer 21 and the extraction electrode layer 22A are applied by a coating method (for example, an ink jet printing method, a slit coating method, a spray method, a screen printing method) using a roll-to-roll method.
  • a coating method for example, an ink jet printing method, a slit coating method, a spray method, a screen printing method
  • the light emitting layer 23 for the organic EL portion 20 or the functional layer is patterned.
  • the edge portion 23a of the light emitting layer 23 or the functional layer is formed so as to contact the mask member 30, so that the edge portion 21a of the anode layer 21 is exposed to obtain a lead-out wiring connection portion. It is formed shorter.
  • the light emitting layer 23 or the edge portion 23b of the functional layer is formed so as to provide a space between the light emitting layer 23 and the mask member 30, thereby exposing the edge portion 22b of the cathode layer 22 to obtain a lead wiring connection portion.
  • the edge 23 c of the light emitting layer 23 is formed longer than the edge 21 c so as to cover the edge 21 c of the anode layer 21, and the edge 23 d of the light emitting layer 23 is the edge 21 d of the anode layer 21. Is longer than the edge portion 21d (functional layer forming step).
  • the organic EL portion 20 is formed on the light emitting layer 23 by using a roll-to-roll method by vapor deposition, sputtering, ion plating, plating, transfer, or the like.
  • the cathode layer 22 is formed.
  • the mask member 30 is used as a mask (second electrode forming step).
  • the mask member 30 is peeled from the substrate 10 (mask peeling step).
  • the mask member 30 may be peeled off after forming the sealing film on the cathode layer 22 using the mask member 30 (sealing film forming step).
  • FIG. 7 is a diagram (cross-sectional view) illustrating a method for manufacturing an organic EL element (organic electronic element) according to a modification of the second embodiment.
  • the organic EL element manufacturing method of this modification is the same as that of the organic EL element manufacturing method according to the second embodiment, except that the mask forming step shown in FIGS. 6B to 6E is replaced with FIGS.
  • the second embodiment is different from the second embodiment in that it includes a mask formation step shown in FIG. 7A is the same as the first electrode forming process shown in FIG. 6A, and the functional layer forming process and the second electrode forming process shown in FIG. It is the same as the functional layer forming step and the second electrode forming step shown in FIG. 6 (f), and the mask peeling step shown in FIG. 7 (f) is the same as the mask peeling step shown in FIG. 6 (g).
  • a releasable release sheet 32 ⁇ / b> A and a flexible mask film 31 are sequentially bonded onto the base material 10 so as to cover the anode layer 21.
  • the release sheet 32 ⁇ / b> A and the mask film 31 are processed into a mask member 30.
  • the mask member 30 covers the edge portion 21a of the anode layer 21, the mask member 30 covers the edge portion 22b of the cathode layer 22, and the mask member 30 covers the edge of the anode layer 21.
  • the mask member 30 is produced by cutting out the opening region from the release sheet 32A and the mask film 31 so as to surround the portions 21c and 21d.
  • the organic EL device manufacturing method of this modification can also obtain the same advantages as the organic EL device manufacturing methods of the first and second embodiments.
  • anode / light emitting layer / cathode b) anode / hole injection layer / light emitting layer / cathode c) anode / hole injection layer / light emitting layer / electron injection layer / cathode d) anode / hole injection layer / light emitting layer / Electron transport layer / electron injection layer / cathode e) anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / cathode f) anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / electron injection layer / cathode g ) Anode / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / cathode h) Anode / light emitting layer / electron injection layer / cathode i) Anode / light emitting layer / electron transport layer / electron injection Layer / cathode i)
  • the organic EL element is exemplified by a manufacturing method in which an anode layer is disposed on the substrate side with respect to the light emitting layer, and a cathode layer is disposed on the opposite side of the light emitting layer from the substrate.
  • the present invention is also applicable to a manufacturing method in which a cathode layer is disposed on the substrate side with respect to the light emitting layer and an anode layer is disposed on the opposite side of the light emitting layer from the substrate.
  • the method for manufacturing an organic EL element is exemplified, but the feature of the present invention is also applied to a method for manufacturing an organic solar cell (organic electronic element) or an organic transistor (organic electronic element). Applicable.

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Abstract

有機電子素子の製造方法は、ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子１を製造する方法であって、可撓性の基材１０上に第１の電極２１をパターン形成する第１電極形成工程と、第１の電極２１上に有機材料を含む機能層２３をパターン形成する機能層形成工程と、機能層２３の少なくとも一部上、かつ、機能層２３を介して第１の電極２１の少なくとも一部上に開口を有し、第１の電極２１及び機能層２３における少なくとも１辺の縁部２１ａ，２３ａを覆うように、可撓性を有するマスク部材３０を基材１０上に形成するマスク形成工程とを含む。

Description

有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子
　本発明は、有機ＥＬ素子、有機太陽電池、有機トランジスタなどの、可撓性を有する有機電子素子の製造方法、及び、可撓性を有する有機電子素子に関する。
　有機ＥＬ（Electro Luminescence）素子、有機太陽電池、有機トランジスタなどの有機電子素子が知られている。この種の有機電子素子は、有機材料を含む発光層、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層、活性層、半導体層、絶縁層などの種々の機能層を有する。
　この種の有機電子素子は、フィルム状の基板（可撓性を有する基板、フレキシブル基板）上に形成されて、フィルム状をなすことがある。フィルム状の有機電子素子の製造方法として、ロールツーロール方式を用いて各種層を形成する方法が知られている。特許文献１には、この種の有機電子素子の製造方法として有機ＥＬ素子の製造方法が開示されている。
　特許文献１に開示の有機ＥＬ素子の製造方法では、各種層形成工程後にフィルム状の基板を巻き取る際、幅方向の両端に、巻き取り補助部材として所定幅の可撓性高分子フィルムを付与して巻き取る。これにより、巻き取り時に、有機ＥＬ素子の膜面が基板に擦れ、有機ＥＬ素子の膜面に傷が付くことを防止することができる。
　また、この種の有機電子素子の製造方法では、電極形成方法として、一般に、蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法などが用いられる。この種の電極形成方法では、蒸着装置、スパッタ装置、又は、ＣＶＤ装置にシャドウマスクを配置し、フィルム状の基板とマスクとをアライメントして成膜する。
特開２００６－２９４５３６号公報
　ところで、特許文献１に開示の有機ＥＬ素子の製造方法では、フィルム状の基板の幅が広くなると、たるみに起因して、幅方向の中央部において、フィルム状基板の有機ＥＬ素子が形成されている膜面（有機層形成面）と基板裏面との接触を防止しきれない可能性がある。さらには、幅方向の中央部において、膜面（有機層形成面）と、ロールツーロール方式の製造装置におけるロールとの接触を防止しきれない可能性がある。この種の接触が発生してしまうと、有機ＥＬ層にダメージを与えてしまう。これを回避しようとすると、フィルムの搬送機構が複雑になり、生産性が低下する可能性がある。
　また、ロールツーロール方式を用いた連続的な工程では、電極形成工程（特に、第２電極形成工程）において、電極形成マスクと基板とのセットに起因して、連続生産性が低下してしまう。
　そこで、本発明の一側面は、ロールツーロール方式を用いた有機電子素子の製造方法において、膜面の保護と連続生産性の向上とを両立することが可能な有機電子素子の製造方法、及び、有機電子素子を提供することを目的とする。
　本発明の一側面に係る有機電子素子の製造方法は、ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、機能層の少なくとも一部上、かつ、機能層を介して第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成するマスク形成工程とを含む。
　本発明の一側面に係る有機電子素子の製造方法によれば、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、可撓性を有するマスク部材によって、機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
　また、本発明の一側面に係る有機電子素子の製造方法によれば、マスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように第２の電極形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
　なお、マスク部材が第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うので、このマスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用した場合、第１の電極と第２の電極との接触を防止することができると共に、第１の電極の少なくとも１辺の縁部に引き出し配線のための接続部を形成することができる。
　上記したマスク形成工程では、開口領域において第１の電極及び機能層の４辺を囲うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成してもよい。
　これによれば、基材上に複数の有機電子素子を２次元状に配列する場合に、長尺基材の長手方向及び幅方向に交差する格子状のマスク部材を形成することができる。したがって、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、長尺基材の幅が広くても、この格子状のマスク部材によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向の中央部でも機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることをより防止することができる（膜面の保護）。
　また、上記したマスク形成工程は、第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、第１の再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、第１の電極及び機能層における少なくとも１辺の縁部をマスク部材で覆うように、貼合フィルムを基材上に貼り合わせる工程と、貼合フィルムにおける第２の再剥離可能な離形シート及びキャリアフィルムをマスク部材から剥離する工程とを含んでいてもよい。
　例えば、マスクフィルムに開口を形成した場合、キャリアフィルムが無ければ、ロールツーロールでは、マスクフィルムの長手方向に張力がかかっているので、マスクフィルムがよれてしまう。しかし、これによれば、キャリアフィルムを裏打ちすることで、テンションがキャリアフィルムに分散され、さらにマスクフィルムの開口箇所にもキャリアフィルムが存在しているので、開口に起因するマスクフィルムのヨレが大幅に緩和される。また、該貼合フィルムを基材上に貼合する前に、マスク部材に加工するので、基材にマスク部材加工によるダメージを与えることがない。さらに、マスク部材に加工された開口により、第１の電極或いは機能層が直接マスク部材、キャリアフィルム、離形シートに接触することを緩和するので、接触によるコンタミ成分の付着及び、擦れ、押し込み、異物の噛み込みなどによる欠陥の発生を抑えることができる。
　また、上記したマスク形成工程は、第１の電極及び機能層を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に基材上に貼り合わせる工程と、再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工する工程とを含んでいてもよい。具体的には、マスク部材を直接第１の電極及び機能層を含んだ発光領域にも貼合され、発光領域を含む第２の電極を形成する任意の形状にカットし、その部分を剥離除去する。
　これによれば、キャリアフィルムを用いることがないので、経済性に優れるとともに、発光領域にマスク部材が貼合されることにより、マスク部材加工時および基材搬送時に、発光領域に異物が付着することを防ぎ、さらに、剥離除去するときに、貼合前に付着していた異物を一緒に除去することができ、デバイスの故障率を低減することができる。
　また、上記した有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程を更に含んでいてもよい。
　また、上記した有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含んでいてもよい。これによれば、マスク部材を封止膜形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように封止膜形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性をより向上することができる。
　また、上記した有機電子素子の製造方法は、マスク部材を基材から剥離するマスク剥離工程を更に含んでいてもよい。
　本発明の一側面に係る別の有機電子素子の製造方法は、ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成するマスク形成工程とを含む。この別の有機電子素子の製造方法では、マスク形成工程後に、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程が行われることとなる。
　本発明の一側面に係る別の有機電子素子の製造方法でも、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、可撓性を有するマスク部材によって、機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
　また、本発明の一側面に係る別の有機電子素子の製造方法でも、マスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように第２の電極形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
　なお、マスク部材が第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うので、このマスク部材を第２の電極形成のためのマスクとして利用した場合、第１の電極と第２の電極との接触を防止することができると共に、第１の電極の少なくとも１辺の縁部に引き出し配線のための接続部を形成することができる。
　上記したマスク形成工程では、開口領域において第１の電極の４辺を囲うように、可撓性を有するマスク部材を基材上に形成してもよい。
　これによれば、基材上に複数の有機電子素子を２次元状に配列する場合に、長尺基材の長手方向及び幅方向に交差する格子状のマスク部材を形成することができる。したがって、第１の電極及び機能層の形成後に基材をロールに一旦巻き取る場合に、長尺基材の幅が広くても、この格子状のマスク部材によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向の中央部でも機能層の膜面が基材裏面に接触することを防止することができ、さらには、機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。その結果、機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることをより防止することができる（膜面の保護）。
　また、上記したマスク形成工程は、第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、第１の再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、第１の電極における少なくとも１辺の縁部をマスク部材で覆うように、貼合フィルムを基材上に貼り合わせる工程と、貼合フィルムにおける第２の再剥離可能な離形シート及びキャリアフィルムをマスク部材から剥離する工程とを含んでいてもよい。
　これによれば、上記同様に、キャリアフィルムを裏打ちすることで、テンションがキャリアフィルムに分散され、さらにマスクフィルムの開口箇所にもキャリアフィルムが存在しているので、開口に起因するマスクフィルムのヨレが大幅に緩和される。また、該貼合フィルムを基材上に貼合する前に、マスク部材に加工するので、基材にマスク部材加工によるダメージを与えることがない。さらに、マスク部材に加工された開口により、第１の電極が直接マスク部材、キャリアフィルム、離形シートに接触することを緩和するので、接触によるコンタミ成分の付着及び、擦れ、押し込み、異物の噛み込みなどによる欠陥の発生を抑えることができる。
　また、上記したマスク形成工程は、第１の電極を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に基材上に貼り合わせる工程と、再剥離可能な離形シート及びマスクフィルムを、開口を有するマスク部材に加工する工程とを含んでいてもよい。具体的には、マスク部材を直接第１の電極における発光領域にも貼合され、発光領域を含む第２の電極を形成する任意の形状にカットし、その部分を剥離除去する。
　これによれば、上記同様に、キャリアフィルムを用いることがないので、経済性に優れるとともに、発光領域にマスク部材が貼合されることにより、マスク部材加工時および基材搬送時に、発光領域に異物が付着することを防ぎ、さらに、剥離除去するときに、貼合前に付着していた異物を一緒に除去することができ、デバイスの故障率を低減することができる。
　また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、上記したマスク形成工程後に、第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、上記したマスク部材を利用して、機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程とを更に含んでいてもよい。
　また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、上記したマスク部材を利用して、第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含んでいてもよい。これによれば、マスク部材を封止膜形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように封止膜形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性をより向上することができる。
　また、上記した別の有機電子素子の製造方法は、マスク部材を基材から剥離するマスク剥離工程を更に含んでいてもよい。
　本発明の一側面に係る有機電子素子は、上記した有機電子素子の製造方法又は上記した別の有機電子素子の製造方法によって製造される。
　本発明の一側面によれば、ロールツーロール方式を用いた有機電子素子の製造方法において、膜面の保護と連続生産性の向上とを両立することができる。
図１（ａ）、図１（ｂ）、図１（ｃ）、図１（ｄ）、図１（ｅ）、図１（ｆ）及び図１（ｇ）は、第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 図２は、図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を上方から示す図である。 図３は、図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を複数２次元配列する長尺基材（ロール基材）を上方から示す図である。 図５（ａ）は、図１（ｅ）に示すマスク形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物、及び、図４（ｂ）は、図１（ｆ）に示す第２電極形成工程後の有機ＥＬ素子のための中間製造物を、ロール状に巻き取った状態を示す図（断面図）である。 図５（ａ）、図５（ｂ）、図５（ｃ）、図５（ｄ）、図５（ｅ）及び図５（ｆ）は、第１の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 図６（ａ）、図６（ｂ）、図６（ｃ）、図６（ｄ）、図６（ｅ）、図６（ｆ）及び図６（ｇ）は、第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 図７（ａ）、図７（ｂ）、図７（ｃ）、図７（ｄ）、図７（ｅ）及び図７（ｆ）は、第２の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。 図８は、変形例に係る有機ＥＬ素子のための中間製造物であって、図２相当の中間製造物を上方から示す図である。 図９は、変形例に係る有機ＥＬ素子のための中間製造物であって、図２相当の中間製造物を上方から示す図である。
　以下、図面を参照して実施形態について詳細に説明する。なお、各図面において同一又は相当の部分に対しては同一の符号を付すこととする。
［第１の実施形態］
　図１は、第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）であり、図２は、図１（ｅ）に示す有機ＥＬ素子を上方から示す図である。また、図３は、図１（ｅ）に示す有機ＥＬ素子を複数２次元配列する長尺基材（ロール基材）を上方から示す図である。この一例の有機ＥＬ素子１は、基材１０側を発光面とする。
　まず、ロールツーロール方式等の連続搬送方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図１（ａ）、図２及び図３に示すように、フィルム状の基材（可撓性を有する基板、フレキシブル基板）１０上に、有機ＥＬ部２０のための陽極層（第１の電極層）２１をパターン形成する。更に、フィルム状の基材１０上に、後述する陰極層（第２の電極層）に接合する引き出し電極層２２Ａがパターン形成されてもよい。なお、陽極層２１と引き出し電極層２２Ａとは、電気的に絶縁されていればよく、基材１０の長手方向Ｘに空間的に離間していてもよく、また、絶縁層を介して隔離してもよい（第１電極形成工程）。以下では、基材１０の幅方向をＹとする。
　フィルム状の基材１０としては、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）等の光透過性を有する材料が挙げられる。陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａとしては、特に、陽極層２１の発光エリアとしては、例えば光透過性を示す電極、より具体的にはＩＴＯ（Indium Tin Oxide）、ＩＺＯ（Indium Zinc Oxide）等の比較的透明な材料からなる導電性金属酸化物薄膜が挙げられる。また、陽極層２１の発光エリアには、金属をメッシュ状に形成したメッシュ電極も用いることができる。陽極層２１の発光エリア以外の領域及び引き出し電極層２２Ａは、陽極層２１の発光エリアと同じ材質のものでもよく、また、異なる材質のものでもよく、さらには不透明でもよい。
　次に、ロールツーロール方式を用い、塗布法（例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、スプレー法、スクリーン印刷法）によって、陽極層２１上あるいは、陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａ上に、有機ＥＬ部２０のための発光層２３をパターン形成する。なお、発光層２３と陽極層２１との間に、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層などの機能層が設置されていてもよい。また、発光層２３と後述する陰極層２２との間に、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層などの機能層が設置されてもよい。更に、陽極層２１と陰極層２２との間に、発光領域の発光層と機能層とが積層された領域における積層方向の電気抵抗よりも大きい電気抵抗を有する絶縁層を発光領域以外に設置されていてもよい。
　発光層２３あるいは上記機能層の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２３ａは、陽極層２１の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２１ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２１ａよりも短く形成されており、発光層２３あるいは上記機能層の長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２３ｂは、引き出し電極層２２Ａの長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２２ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２２ｂよりも短く形成されている。一方、発光層２３あるいは上記機能層の幅方向Ｙにおける一方辺の縁部２３ｃは、陽極層２１の幅方向Ｙにおける一方辺の縁部２１ｃを覆うように、縁部２１ｃよりも長く形成されており、発光層２３の幅方向Ｙにおける他方辺の縁部２３ｄは、陽極層２１の幅方向Ｙにおける他方辺の縁部２１ｄを覆うように、縁部２１ｄよりも長く形成されている。なお、陽極層２１と引き出し電極層２２Ａとの間にも発光層２３が堆積してもよい（機能層形成工程）。
　なお、図８に示すように、発光層２３あるいは上記機能層は、陽極層２１の長手方向Ｘにおける一方辺の縁部２１ａ側の陽極層２１の少なくとも一部２１Ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、陽極層２１の縁部２１ａ側の少なくとも一部２１Ａを露出させるように形成されていてもよく、また、発光層２３あるいは上記機能層は、引き出し電極層２２Ａの長手方向Ｘにおける他方辺の縁部２２ｂ側の引き出し電極層２２Ａの少なくとも一部２２Ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、引き出し電極層２２Ａの縁部２２ｂ側の少なくとも一部を露出させるように形成されていてもよい。
　発光層２３は、低分子型、高分子型などの種々の公知の有機ＥＬ材料を含む。
　次に、ロールツーロール方式を用いて、図１（ｂ）～図１（ｅ）、図２及び図３に示すように、開口領域において陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の４辺を囲うように、開口付きマスク部材３０を基材１０上に形成する。換言すれば、開口付きマスク部材３０は、基材１０の長手方向Ｘ及び幅方向Ｙに交差する格子状のマスク部材である。マスク部材３０は、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における縁部２１ａ，２３ａを覆うように形成されている。また、マスク部材３０は、発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように形成されている。
　また、マスク部材３０の開口は任意の形状であればよく、例えば図８に示すように円形あるいは楕円形であってもよい。任意の形状の開口を用いる場合は、後述する陰極層２２が開口形状に形成されるので、開口形状によって任意の形状、すなわち、任意の発光パターンを有する発光領域を得ることができる。
　また、図８に示すように、引き出し電極層２２Ａ側では、引き出し電極層２２Ａと陰極層２２とが電気的に接続できるように、引き出し電極層２２Ａが露出している部分（引き出し配線接続部）２２Ｂに開口が重なるように、マスク部材３０が形成されていてもよい。また、図８に示すように、陽極層２１の縁部２１ａ側では、陽極層２１が露出している部分（引き出し配線接続部）２１Ａに開口が重ならないように、マスク部材３０が形成されていてもよい。
　また、図９に示すように、陰極層２２の引き出し電極層２２Ａが無くてもよい。また、図１、図８及び図９のように、マスク部材３０の開口が陽極層２１の露出部分に重ならない形態であってもよく、マスク部材３０の開口が陽極層２１の露出部分に重なる形態であってもよい。この場合、陽極層２１と陰極層２２との間に絶縁層が設けられればよい。
　このように、発光層２３あるいは上記機能層の少なくとも一部上、かつ、発光層２３あるいは上記機能層を介して陽極層２１の少なくとも一部上に開口を有し、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における少なくとも１辺の縁部２１ａ，２３ａを覆うようにマスク部材３０を基材１０上に形成すればよい。
　具体的には、まず、図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示すように、第１の再剥離可能な離形シート３２Ａと、可撓性を有するマスクフィルム３１と、第２の再剥離可能な離形シート３２Ｂと、キャリアフィルム３３とを順に貼り合わせ、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工した貼合フィルム３４を作製する。具体的には、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
　次に、図１（ｄ）に示すように、マスク部材３０によって陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の縁部２１ａ，２３ａを覆うように、また、マスク部材３０によって発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように、貼合フィルム３４を基材１０上に貼り合わせる。
　次に、図１（ｅ）に示すように、貼合フィルム３４における再剥離可能な離形シート３２Ｂ及びキャリアフィルム３３をマスク部材３０から剥離する（マスク形成工程）。
　マスクフィルム３１の材料、すなわちマスク部材３０の材料としては、第２電極形成プロセス時の温度により剥離やしわなどが発生しないように、基材と同じ線熱膨張係数をもつ材料を選択することができる。具体的には、マスク部材３０の材料としては、ＰＥＮ、ＰＥＴなどが挙げられる。また、マスク部材３０には、第２電極形成プロセス時の温度よりもガラス転移温度が高いプラスチックフィルムも用いることができる。具体的には、マスク部材３０の材料には、ポリイミド、フッ素樹脂などが挙げられる。また、マスク部材３０には、金属箔、特にＡｌやＣｕなどや金属とプラスチックフィルムなどが積層した複合部材、あるいはガラスクロスなどを用いることができる。再剥離可能な離形シート３２Ａ，３２Ｂとしては、アクリル系、シリコン系、ポリオレフィンなどが挙げられる。キャリアフィルム３３の材料としては、ＰＥＴやＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＳ（ポリスチレン）、ＰＥ（ポリエチレン）などが挙げられる。
　次に、ロールツーロール方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図１（ｆ）に示すように、発光層２３あるいは上記機能層上に有機ＥＬ部２０のための陰極層２２を形成する。この際、マスク部材３０をマスクとして利用する（第２電極形成工程）。陰極層２２としては、例えば光反射性を示す電極、より具体的には金属材料からなる導電性金属薄膜が挙げられる。特に、光反射性及び導電率の観点から、陰極層２２としては、Ａｌ、Ａｌ合金（ＡｌＮｄなど）、Ａｇ、Ａｇ合金（ＡｇＰａＣｕなど）が好ましい。
　次に、ロールツーロール方式を用いて、図１（ｇ）に示すように、マスク部材３０を基材１０から剥離する（マスク剥離工程）。なお、マスク部材３０を利用して、陰極層２２上に封止膜を形成した（封止膜形成工程）後に、マスク部材３０を剥離してもよい。封止膜の材料としては、水分透過バリア性を持つ無機膜として、ＳｉＯｘ、ＳｉＯｘＮｙ、ＳｉＮｘなどの酸化ケイ素、酸窒化ケイ素、窒化ケイ素（組成として炭素が含まれていてよい）やＡｌｘＯｙなどのアルミ酸化物などが挙げられる。封止膜の成膜方法としては、ＣＶＤ法、スパッタ法、蒸着法、プレカーサーをコーティングし光や熱などのエネルギーを与えることで成膜する方法などが挙げられる。また、平坦化するためや上記無機膜のピンホールの貫通を抑制するために、アクリル樹脂などの有機層を形成してもよい。また、この有機層は、金属酸化物や金属錯体、ゼオライトなどの水分捕獲機能を持つゲッター材を含んでいてもよい。
　この第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法によれば、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の形成後に基材１０をロールに一旦巻き取る場合に（図４（ａ）に示すロール断面を参照）、可撓性を有するマスク部材３０によって、発光層２３あるいは上記機能層の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができ、さらには、発光層２３あるいは上記機能層の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。特に、基材１０の幅が広くても、格子状のマスク部材３０によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向Ｙの中央部でも発光層２３あるいは上記機能層の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができる。その結果、発光層２３あるいは上記機能層の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる（膜面の保護）。
　同様に、陰極層２２の形成後に基材１０をロールに一旦巻き取る場合にも（図４（ｂ）に示すロール断面を参照）、可撓性を有するマスク部材３０によって、陰極層２２の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができ、さらには、陰極層２２の膜面がロールと直接接触することを防止することができる。特に、基材１０の幅が広くても、格子状のマスク部材３０によって、たるみの発生を抑制することができ、幅方向Ｙの中央部でも陰極層２２の膜面が基材１０の裏面に接触することを防止することができる。その結果、陰極層２２の膜面が物理的又は化学的なダメージを受けることを防止することができる。
　また、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法によれば、マスク部材３０を陰極層２２の形成のためのマスクとして利用することができ、従来のように陰極層２２の形成のためにシャドウマスクをセットする必要がないので、連続生産性を向上することができる（連続生産性の向上）。
　なお、マスク部材３０が陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層における縁部２１ａ，２３ａを覆うので、このマスク部材３０を陰極層２２の形成のためのマスクとして利用した場合、陽極層２１と陰極層２２との接触を防止することができると共に、陽極層２１の縁部２１ａに引き出し配線のための接続部を形成することができる。また、マスク部材３０が陰極層２２の一部における縁部２２ｂを覆うので、陰極層２２の縁部２２ｂに引き出し配線のための接続部を形成することができる。
［第１の実施形態の変形例］
　図５は、第１の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において図１（ｂ）～図１（ｅ）に示すマスク形成工程に代えて図５（ｂ）～図５（ｄ）に示すマスク形成工程を含む点で第１の実施形態と異なる。なお、図５（ａ）に示す第１電極形成工程及び機能層形成工程は図１（ａ）に示す第１電極形成工程及び機能層形成工程と同一であり、図５（ｅ）に示す第２電極形成工程は図１（ｆ）に示す第２電極形成工程と同一であり、図５（ｆ）に示すマスク剥離工程は図１（ｇ）に示すマスク剥離工程と同一である。
　以下では、図５（ｂ）～図５（ｄ）に示すマスク形成工程について説明する。まず、図５（ｂ）に示すように、陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層を覆うように、再剥離可能な離形シート３２Ａと可撓性を有するマスクフィルム３１とを順次に基材１０上に貼り合わせる。
　次に、図５（ｃ）及び図５（ｄ）に示すように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工する。具体的には、マスク部材３０によって陽極層２１及び発光層２３あるいは上記機能層の縁部２１ａ，２３ａを覆うように、また、マスク部材３０によって発光層２３あるいは上記機能層における縁部２３ｂを囲うように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
　この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
［第２の実施形態］
　図６は、第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において機能層形成工程とマスク形成工程との順序が異なる点で第１の実施形態と異なる。
　まず、ロールツーロール方式等の連続搬送方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図６（ａ）に示すように、フィルム状の基材１０上に、有機ＥＬ部２０のための陽極層２１をパターン形成する。更に、フィルム状の基材１０上に、陰極層（第２の電極層）に接合する引き出し電極層２２Ａがパターン形成されてもよい（第１電極形成工程）。
　次に、ロールツーロール方式を用いて、図６（ｂ）～図６（ｅ）に示すように、開口領域において陽極層２１の４辺を囲うように、開口付きマスク部材３０を基材１０上に形成する。換言すれば、開口付きマスク部材３０は、基材１０の長手方向Ｘ及び幅方向Ｙに交差する格子状のマスク部材である。マスク部材３０は、陽極層２１における縁部２１ａを覆うように、形成されている。
　具体的には、まず、図６（ｂ）及び図６（ｃ）に示すように、第１の再剥離可能な離形シート３２Ａと、可撓性を有するマスクフィルム３１と、第２の再剥離可能な離形シート３２Ｂと、キャリアフィルム３３とを順に貼り合わせ、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工した貼合フィルム３４を作製する。具体的には、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
　次に、図６（ｄ）に示すように、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ａを覆うように、また、マスク部材３０によって陰極層２２の縁部２２ｂを覆うように、貼合フィルム３４を基材１０上に貼り合わせる。
　次に、図６（ｅ）に示すように、貼合フィルム３４における再剥離可能な離形シート３２Ｂ及びキャリアフィルム３３をマスク部材３０から剥離する（マスク形成工程）。
　次に、ロールツーロール方式を用い、塗布法（例えば、インクジェット印刷法、スリットコート法、スプレー法、スクリーン印刷法）によって、図６（ｆ）に示すように、陽極層２１及び引き出し電極層２２Ａ上に、有機ＥＬ部２０のための発光層２３あるいは上記機能層をパターン形成する。発光層２３あるいは上記機能層の縁部２３ａは、マスク部材３０に当接するように形成されることによって、陽極層２１の縁部２１ａを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２１ａよりも短く形成されている。一方、発光層２３あるいは上記機能層の縁部２３ｂは、マスク部材３０との間に空間を設けるように形成されることによって、陰極層２２の縁部２２ｂを露出して引き出し配線接続部を得るように、縁部２２ｂよりも短く形成されている。また、発光層２３の縁部２３ｃは、陽極層２１の縁部２１ｃを覆うように、縁部２１ｃよりも長く形成されており、発光層２３の縁部２３ｄは、陽極層２１の縁部２１ｄを覆うように、縁部２１ｄよりも長く形成されている（機能層形成工程）。
　次に、ロールツーロール方式を用い、蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、めっき法、転写法等によって、図６（ｆ）に示すように、発光層２３上に有機ＥＬ部２０のための陰極層２２を形成する。この際、マスク部材３０をマスクとして利用する（第２電極形成工程）。
　次に、ロールツーロール方式を用いて、図６（ｇ）に示すように、マスク部材３０を基材１０から剥離する（マスク剥離工程）。なお、マスク部材３０を利用して、陰極層２２上に封止膜を形成した（封止膜形成工程）後に、マスク部材３０を剥離してもよい。
　この第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
［第２の実施形態の変形例］
　図７は、第２の実施形態の変形例に係る有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を示す図（断面図）である。この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法は、第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法において図６（ｂ）～図６（ｅ）に示すマスク形成工程に代えて図７（ｂ）～図７（ｄ）に示すマスク形成工程を含む点で第２の実施形態と異なる。なお、図７（ａ）に示す第１電極形成工程は図６（ａ）に示す第１電極形成工程と同一であり、図７（ｅ）に示す機能層形成工程及び第２電極形成工程は図６（ｆ）に示す機能層形成工程及び第２電極形成工程と同一であり、図７（ｆ）に示すマスク剥離工程は図６（ｇ）に示すマスク剥離工程と同一である。
　以下では、図７（ｂ）～図７（ｄ）に示すマスク形成工程について説明する。まず、図７（ｂ）に示すように、陽極層２１を覆うように、再剥離可能な離形シート３２Ａと可撓性を有するマスクフィルム３１とを順次に基材１０上に貼り合わせる。
　次に、図７（ｃ）及び図７（ｄ）に示すように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１をマスク部材３０に加工する。具体的には、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ａを覆うように、また、マスク部材３０によって陰極層２２の縁部２２ｂを覆うように、また、マスク部材３０によって陽極層２１の縁部２１ｃ，２１ｄを囲うように、離形シート３２Ａ及びマスクフィルム３１から開口領域を切り取ることによって、マスク部材３０を作製する。
　この変形例の有機ＥＬ素子の製造方法でも、第１及び第２の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法と同様の利点を得ることができる。
　なお、上記した本実施形態に限定されることなく種々の変形が可能である。例えば、本実施形態では、一対の電極間に発光層（機能層）を有する有機ＥＬ素子を例示したが、本発明の特徴は、以下に示すような種々の有機ＥＬ素子にも適用可能である。
ａ）陽極／発光層／陰極
ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
ｄ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｅ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
ｆ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｇ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｈ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
ｉ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。
　なお、本実施形態では、有機ＥＬ素子として、発光層に対して基板側に陽極層が配置され、発光層に対して基板と反対側に陰極層が配置される形態の製造方法を例示したが、発光層に対して基板側に陰極層が配置され、発光層に対して基板と反対側に陽極層が配置される形態の製造方法にも適用可能である。
　また、本実施形態では、有機ＥＬ素子（有機電子素子）の製造方法を例示したが、本発明の特徴は、有機太陽電池（有機電子素子）や有機トランジスタ（有機電子素子）の製造方法にも適用可能である。
　１…有機ＥＬ素子（有機電子素子）、１０…基材（長尺基材）、２０…有機ＥＬ部、２１…陽極層（第１の電極）、２１ａ，２１ｃ，２１ｄ…陽極層の各辺の縁部、２２…陰極層（第２の電極）、２２ｂ…陰極層の各辺の縁部、２２Ａ…引き出し電極層、２３…発光層（機能層）、２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄ…発光層の各辺の縁部、３０…マスク部材、３１…マスクフィルム、３２Ａ，３２Ｂ…第１及び第２の離形シート、３３…キャリアフィルム、３４…貼合フィルム、Ｘ…長尺基材の長手方向、Ｙ…長尺基材の幅方向。

Claims (10)

  1. 　ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    　可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    　前記第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、
    　前記機能層の少なくとも一部上、かつ、前記機能層を介して前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極及び前記機能層における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  2. 　前記マスク形成工程は、
    　第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、前記第１の再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、
    　前記第１の電極及び前記機能層における少なくとも１辺の縁部を前記マスク部材で覆うように、前記貼合フィルムを前記基材上に貼り合わせる工程と、
    　前記貼合フィルムにおける前記第２の再剥離可能な離形シート及び前記キャリアフィルムを前記マスク部材から剥離する工程と、を含む、請求項１に記載の有機電子素子の製造方法。
  3. 　前記マスク形成工程は、
    　前記第１の電極及び前記機能層を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に前記基材上に貼り合わせる工程と、
    　前記再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工する工程と、を含む、請求項１に記載の有機電子素子の製造方法。
  4. 　前記マスク部材を利用して、前記機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程を更に含む、請求項１～３の何れか１項に記載の有機電子素子の製造方法。
  5. 　ロールツーロール方式を用いて、可撓性を有する有機電子素子を製造する方法であって、
    　可撓性の基材上に第１の電極をパターン形成する第１電極形成工程と、
    　前記第１の電極の少なくとも一部上に開口を有し、前記第１の電極における少なくとも１辺の縁部を覆うように、可撓性を有するマスク部材を前記基材上に形成するマスク形成工程と、を含む、有機電子素子の製造方法。
  6. 　前記マスク形成工程は、
    　第１の再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムと、第２の再剥離可能な離形シートと、キャリアフィルムとを順に貼り合わせ、前記第１の再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工した貼合フィルムを作製する工程と、
    　前記第１の電極における少なくとも１辺の縁部を前記マスク部材で覆うように、前記貼合フィルムを前記基材上に貼り合わせる工程と、
    　前記貼合フィルムにおける前記第２の再剥離可能な離形シート及び前記キャリアフィルムを前記マスク部材から剥離する工程と、を含む、請求項５に記載の有機電子素子の製造方法。
  7. 　前記マスク形成工程は、
    　前記第１の電極を覆うように、再剥離可能な離形シートと、可撓性を有するマスクフィルムとを順に前記基材上に貼り合わせる工程と、
    　前記再剥離可能な離形シート及び前記マスクフィルムを、前記開口を有する前記マスク部材に加工する工程と、を含む、請求項５に記載の有機電子素子の製造方法。
  8. 　前記マスク形成工程後に、前記第１の電極上に有機材料を含む機能層をパターン形成する機能層形成工程と、
    　前記マスク部材を利用して、前記機能層上に第２の電極を形成する第２電極形成工程と、を更に含む、請求項５～７の何れか１項に記載の有機電子素子の製造方法。
  9. 　前記マスク部材を利用して、前記第２の電極上に封止膜を形成する封止膜形成工程を更に含む、請求項４又は８に記載の有機電子素子の製造方法。
  10. 　前記マスク部材を前記基材から剥離するマスク剥離工程を更に含む、請求項４、８、及び、９の何れか１項に記載の有機電子素子の製造方法。
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