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WO2016121784A1 - ハニカム構造体及びその製造方法 - Google Patents

ハニカム構造体及びその製造方法 Download PDF

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WO2016121784A1
WO2016121784A1 PCT/JP2016/052247 JP2016052247W WO2016121784A1 WO 2016121784 A1 WO2016121784 A1 WO 2016121784A1 JP 2016052247 W JP2016052247 W JP 2016052247W WO 2016121784 A1 WO2016121784 A1 WO 2016121784A1
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WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
honeycomb structure
ring
honeycomb
grinding
longitudinal direction
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2016/052247
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
博規 村上
尚平 谷奥
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ibiden Co Ltd
Original Assignee
Ibiden Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ibiden Co Ltd filed Critical Ibiden Co Ltd
Publication of WO2016121784A1 publication Critical patent/WO2016121784A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D39/00—Filtering material for liquid or gaseous fluids
    • B01D39/14—Other self-supporting filtering material ; Other filtering material
    • B01D39/20—Other self-supporting filtering material ; Other filtering material of inorganic material, e.g. asbestos paper, metallic filtering material of non-woven wires
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D46/00—Filters or filtering processes specially modified for separating dispersed particles from gases or vapours
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B41/00—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone
    • C04B41/80—After-treatment of mortars, concrete, artificial stone or ceramics; Treatment of natural stone of only ceramics
    • C04B41/81—Coating or impregnation
    • C04B41/85—Coating or impregnation with inorganic materials

Definitions

  • the present invention relates to a honeycomb structure and a manufacturing method thereof.
  • particulates such as soot contained in exhaust gas exhausted from internal combustion engines such as buses, trucks, passenger cars, etc. and construction machinery, etc. (hereinafter also referred to as PM) have been harmful to the surrounding environment and human body. It is a problem. Therefore, various types of filters using a honeycomb structure made of porous ceramics have been proposed as filters for collecting PM in exhaust gas and purifying the exhaust gas.
  • the porous ceramic members constituting these honeycomb structures are usually provided with a large number of through holes arranged in one direction, and partition walls separating the through holes function as a filter. That is, the through-hole formed in the porous ceramic member forms a sealing portion in which either the inlet side or the outlet side end of the exhaust gas is sealed by the filling member, and the exhaust gas flowing into one through-hole The gas always passes through the partition walls separating the through holes and then flows out from the other through holes. When exhaust gas passes through these partition walls, the particulates are trapped in the partition walls, and the exhaust gas is purified. Is done.
  • such a honeycomb structure functioning as a ceramic filter is formed by bonding a plurality of porous ceramic members together through an adhesive layer to form a honeycomb aggregate, and grinding the honeycomb aggregate into a predetermined shape.
  • the ceramic block is manufactured by providing a seal body on the outer peripheral surface thereof.
  • the honeycomb structure having such a shape was formed by grinding a substantially prismatic honeycomb aggregate to form a substantially cylindrical outer peripheral surface and a ring-shaped convex portion surrounding the entire periphery of the outer peripheral surface. Therefore, the entire honeycomb structure including the ring-shaped convex portion is composed of a porous ceramic member (see Patent Document 1).
  • the manufacturing method of the honeycomb structure is sophisticated, the price of the honeycomb structure is also expensive.
  • the honeycomb structure is composed of a porous ceramic member as thin partition walls on the order of ⁇ m, the “nothing portion” that is a through hole occupies the majority. Therefore, the strength of the honeycomb structure is weak, and the ring-shaped convex portion formed of the honeycomb structure may be broken when an impact is applied in the manufacturing process or use environment.
  • the present invention is proposed in view of the above-described circumstances, and is a honeycomb structure including a ring-shaped convex portion, which has a reduced price and improved the strength of the ring-shaped convex portion, and this An object of the present invention is to provide a method for manufacturing such a honeycomb structure.
  • the honeycomb structure of the present invention includes a plurality of prismatic porous ceramic members each having a plurality of through-holes arranged in parallel in the longitudinal direction with partition walls interposed therebetween, and is bonded through a bonding layer.
  • a honeycomb structure including a ring-shaped protrusion that surrounds the entire outer peripheral surface of the honeycomb structure, and 30 to 50% by volume of the ring-shaped protrusion is constituted by a filling member. . It is preferable that 40 to 50% by volume of the ring-shaped convex portion is constituted by the filling member.
  • the honeycomb structure of the present invention 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume, of the ring-shaped convex portion that does not require a filter function is composed of an inexpensive filling member, thereby reducing the price of the honeycomb structure. can do. Further, 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume of the ring-shaped convex part is constituted by the filling member, whereby the strength of the ring-shaped convex part is improved and mechanically robust. Therefore, damage to the ring protrusion can be prevented even if an impact is applied in the manufacturing process or use environment.
  • the honeycomb structure of the present invention has a substantially rotationally symmetric outer peripheral surface around an axis extending in the longitudinal direction of the honeycomb structure, and the ring-shaped convex portion is formed so as to surround the outer peripheral surface. preferable. By providing such a ring-shaped protrusion, the honeycomb structure can be reliably fixed in the casing.
  • the honeycomb structure of the present invention preferably includes a filling layer formed of the filling member in a portion exceeding a predetermined distance in the direction of 0, 3, 6:00, and 9:00 with respect to the axis extending in the longitudinal direction. Moreover, it is preferable that the said packed bed becomes the maximum in the direction of 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock and 9 o'clock about the axis extending in the longitudinal direction.
  • the honeycomb structure of the present invention includes a filling layer formed of a filling member at a predetermined distance in the direction of 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock and 9 o'clock, and the thickness of the filling layer is 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock Further, the thickness becomes maximum in the direction of 9 o'clock, and 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume in the ring-shaped convex portion can be constituted by the filling member.
  • the method for manufacturing a honeycomb structure according to the present invention includes a honeycomb structure in which a plurality of prismatic porous ceramic members each having a plurality of through holes arranged in parallel in the longitudinal direction with a partition wall therebetween are bundled through an adhesive layer.
  • Forming a ring-shaped convex portion that surrounds the ring-shaped convex portion, and 30 to 50% by volume of the ring-shaped convex portion is constituted by a filling member. It is preferable that 40 to 50% by volume of the ring-shaped convex portion is constituted by the filling member.
  • the method for manufacturing a honeycomb structure according to the present invention reduces the cost because 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume, of the ring-shaped convex portion that does not require a filter function is constituted by an inexpensive filling member.
  • a honeycomb structure can be provided.
  • 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume of the ring-shaped convex part is composed of the filling member, thereby improving the strength of the ring-shaped convex part and providing a mechanically robust honeycomb structure. can do.
  • the honeycomb structure can be rotationally driven around the first axis extending in the longitudinal direction, and the distance from the first axis can be controlled along the longitudinal direction.
  • the first to third grinding regions are formed by the first to third grinding steps, so that 30 to 50% by volume, preferably 40 to 40% of the ring-shaped convex portion is formed. 50% by volume can be constituted by the filling member.
  • the present invention by using 30 to 50% by volume of the ring-shaped convex portion provided in the honeycomb structure with the filling member, the amount of expensive porous ceramic used can be reduced and the price of the honeycomb structure can be reduced. be able to. Further, by constituting 30-50% by volume of the ring-shaped convex portion with the filling member, the strength of the ring-shaped convex portion can be improved and mechanically robust.
  • FIG.1 (a) is a perspective view which shows typically an example of a honeycomb structure
  • FIG.1 (b) is a side view of Fig.1 (a).
  • FIG. 2A is a perspective view schematically showing an example of a ceramic block
  • FIG. 2B is a side view of FIG.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing an example of the honeycomb aggregate in which the slurry of the filling member is applied to the four sides.
  • FIG. 4A is a perspective view schematically showing an example of a honeycomb fired body constituting the honeycomb structure
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along the line BB.
  • 5 (a), 5 (b) and 5 (c) are diagrams showing a series of grinding steps in which a honeycomb block having a filler layer formed on four sides is ground to form a ceramic block.
  • the honeycomb structure of the present invention and the manufacturing method thereof will be specifically described.
  • the present invention is not limited to the following configurations, and can be applied with appropriate modifications without departing from the scope of the present invention.
  • the present invention also includes a combination of two or more desirable configurations of the present invention described below.
  • Fig. 1 (a) is a perspective view schematically showing an example of a honeycomb structure
  • Fig. 1 (b) is a side view thereof.
  • the honeycomb structure 10 uses a ceramic block 20 formed by grinding a honeycomb aggregate formed by bonding a plurality of honeycomb fired bodies 40 made of porous ceramic members serving as a unit that functions as a filter with an adhesive layer 35 and binding the outer peripheral surface thereof.
  • the outer peripheral sealing material layer 12 is formed on the outer periphery.
  • the side surface of the column when the honeycomb structure 10 having a substantially rotationally symmetric shape is regarded as a column is defined as the outer peripheral surface 11 of the honeycomb structure 10.
  • the ring-shaped convex portion 15 is sandwiched between the first grinding region 14 and the second grinding region 19. Is provided.
  • the ring-shaped convex portion 15 surrounds the outer peripheral surface 11 of the honeycomb structure 10 and protrudes in a bowl shape toward the outside of the honeycomb structure 10, and includes a first tapered region 16, a second tapered region 17, and a central grinding region 18.
  • Have The central grinding region 18 has a crown portion 18a having a predetermined diameter, and a notch portion 18b formed in the direction of 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock and 9 o'clock in the longitudinal direction.
  • the ring-shaped convex portion 15 is also included in the outer peripheral surface 11 of the honeycomb structure 10.
  • FIG. 2 (a) is a perspective view schematically showing an example of a ceramic block
  • FIG. 2 (b) is a side view thereof.
  • the side surface of a cylinder when the ceramic block 20 is considered as a cylinder is defined as the outer peripheral surface 21 of a ceramic block.
  • a ring-shaped convex portion 25 sandwiched between the first grinding region 24 and the second grinding region 29 is provided in the central portion in the longitudinal direction of the ceramic block 20.
  • the ring-shaped convex portion 25 surrounds the outer peripheral surface 21 of the ceramic block 20 and projects in a bowl shape toward the outside of the ceramic block 20, and has a first tapered region 26, a second tapered region 27, and a central grinding region 28.
  • the central grinding region 28 has a top portion 28a having a predetermined diameter, and a notch portion 28b formed in the direction of 0:00, 3:00, 6:00 and 9:00 in the longitudinal direction.
  • a plurality of honeycomb fired bodies 40 are joined and bonded together by an adhesive layer 35, and a honeycomb aggregate formed by applying a slurry of a filler member on four sides to form a filler layer is formed in the first longitudinal direction.
  • the first axis L1 is formed by rotating and grinding, and the first axis L1 is in a portion exceeding a predetermined distance from the first axis L1 in the direction of 0, 3, o'clock, and 9 o'clock.
  • It has the filling layer 22 which consists of a filling member.
  • the filling member contains at least silicon carbide particles and silica. This predetermined distance does not reach the radius of the first grinding region 24 and the second grinding region 29.
  • the predetermined distance is 96% of the radius of the first grinding region and the second grinding region 29.
  • the thickness of the filling layer 22 is maximized in the directions of these 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock and 9 o'clock.
  • 30 to 30 of the ring-shaped convex portions 25 of the ceramic block 20 are provided by providing the filling layer 22 in the direction of 0 o'clock, 3 o'clock, 6 o'clock and 9 o'clock and exceeding the predetermined distance.
  • 50% by volume preferably 40 to 50% by volume
  • the ring-shaped convex portion 25 having no filter function affects the filter function of the honeycomb fired body 40 even if 30 to 50% by volume, preferably 40 to 50% by volume, is formed by the filling layer 22 of the filling member. Will not affect. Further, if the proportion of the filling layer 22 in the first grinding region 24 and the second grinding region 29 is small, the influence on the filter function of the honeycomb structure 10 can be reduced.
  • the filling layer 22 by the filling member is filled in a portion where the honeycomb fired body 40 or the adhesive layer 35 is not present, and forms an outer peripheral surface 21 including the ring-shaped convex portion 25.
  • the desired shape of the outer peripheral surface 21 can be formed by the honeycomb fired body 40, the adhesive layer 35, and the filling layer 22.
  • the price of the honeycomb structure 10 is reduced by providing the honeycomb structure 10 with the filling layer 22 made of an inexpensive filling member as compared with the expensive honeycomb fired body 40. Moreover, since the filling layer 22 by a filling member is robust, the ring-shaped convex part 15 containing such a filling layer 22 also becomes mechanically robust, and can prevent a failure
  • the outer peripheral sealing material layer 12 covers the outer peripheral surface 21 of the ceramic block 20.
  • the thickness of the outer peripheral sealing material layer 12 is preferably capable of filling the unevenness of the honeycomb fired body 40 exposed on the outer peripheral surface 21 of the ceramic block 20.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing an example of a honeycomb aggregate formed by binding a plurality of honeycomb fired bodies and applying a slurry of a filling member on four sides to form a packed layer.
  • Fig. 4 (a) is a perspective view schematically showing an example of the honeycomb fired body, and
  • Fig. 4 (b) is a cross-sectional view taken along the line BB.
  • a honeycomb fired body 40 shown in FIG. 4 (a) has a substantially prismatic shape, and a large number of through holes 41 are arranged in parallel in the longitudinal direction (direction b in FIG. 4 (a)) with a cell wall 43 therebetween.
  • the porous ceramic member forms a cell in which any end portion of the through hole 41 is sealed with the sealing material 42. Therefore, the exhaust gas G that has flowed into the cell (through hole 41) having one end face opened always passes through the cell wall 43 separating the cell (through hole 41), and then another cell (through hole) having the other end face opened. 41). Therefore, the cell wall 43 functions as a filter for collecting PM and the like.
  • honeycomb fired body 40 in the longitudinal direction, four rows in the vertical direction and four rows in the horizontal direction, a total of 16 honeycomb fired bodies 40 are bonded and bonded together by the adhesive layer 35, and the honeycomb aggregate
  • the body 30 is configured. Further, on the four sides 32 of the outer peripheral surface 31 of the honeycomb aggregate 30, a filling layer 33 was formed by applying a slurry of a filling member with a predetermined width and a predetermined width along the first axis L1, and the four sides were applied. A honeycomb aggregate 30 is obtained. Then, the honeycomb aggregate 30 coated with the four sides is ground while rotating around the first axis L1 to form the ceramic block 20 as shown in FIG. The filling layer 22 in the ceramic block 20 is formed by grinding the filling layer 33 of the honeycomb aggregate 30 coated with four sides.
  • ⁇ -type silicon carbide powder having an average particle size of 10 ⁇ m and 3000 parts by weight of ⁇ -type silicon carbide powder having an average particle size of 0.5 ⁇ m are dry-mixed, and an organic binder is added to 10000 parts by weight of the resulting mixture.
  • (Methylcellulose) 570 parts by weight and 1770 parts by weight of water were added and kneaded to obtain a mixed composition.
  • the produced shape was dried to obtain a ceramic dried body.
  • 7400 parts by weight of ⁇ -type silicon carbide powder having an average particle size of 10 ⁇ m, 2100 parts by weight of ⁇ -type silicon carbide powder having an average particle size of 0.5 ⁇ m, 120 parts by weight of methylcellulose, 460 parts by weight of an ester organic solvent, and ether 1470 parts by weight of the organic solvent and 370 parts by weight of the glycol-based organic solvent were added to obtain a sealing material paste of the kneaded mixed composition. This sealing material paste was filled in the opening of a predetermined cell.
  • the honeycomb fired body 40 has dimensions of 34.3 mm ⁇ 34.3 mm ⁇ 127 mm (H ⁇ W ⁇ L), a porosity of 42%, an average pore diameter of 11 ⁇ m, a cell density of 240 cells / square inch (cpsi), cell
  • the partition wall thickness is 0.28 mm.
  • a heat-resistant bonding material paste was prepared.
  • the composition of this bonding material paste is 30% by weight of alumina fibers having an average fiber length of 20 ⁇ m and an average fiber diameter of 2 ⁇ m, 21% by weight of silicon carbide particles having an average particle diameter of 0.6 ⁇ m, 15% by weight of silica sol, 5.6% by weight of carboxymethyl cellulose. And 28.4% by weight of water.
  • the viscosity of the bonding material paste is 30 Pa ⁇ s (room temperature).
  • Each spacer is a disk made of cardboard coated with an adhesive material on both sides and having a diameter of 5 mm and a thickness of 1 mm.
  • a single spacer was attached to each corner of each side surface of each honeycomb fired body 40. Each spacer was attached at a position separated by 6.5 mm from each of the two sides defining the corner of the honeycomb fired body 40.
  • the honeycomb fired bodies 40 with spacers were bundled into 4 ⁇ 4 pieces, and a honeycomb aggregate (see FIG. 3) was assembled.
  • the honeycomb aggregate was installed in the paste supply chamber attached to the bonding material paste supply device.
  • the internal dimensions of the paste supply chamber are 141 mm ⁇ 141 mm ⁇ 127 mm (H ⁇ W ⁇ L).
  • the bonding material paste supply device includes three supply grooves having a width of 5 mm formed at positions corresponding to the gaps between the honeycomb fired bodies 40 in the honeycomb aggregate. Each supply groove communicates the inner surface of the paste supply chamber and the inside of the bonding material paste supply apparatus.
  • the paste supply chamber has a bottom plate that can be opened and closed at the end opposite to the end attached to the bonding material paste supply device. The bottom plate was closed and the bottom plate was brought into contact with the end face of the honeycomb aggregate to seal the gap between the honeycomb fired bodies 40.
  • the bonding material paste was put into the paste supply chamber of the bonding material paste supply device.
  • the bonding material paste is injected from the inner surface of the paste supply chamber to the side surface of the honeycomb assembly at a pressure of 0.2 MPa, and injected to the end surface of the honeycomb assembly opposite to the end surface in contact with the bottom plate at a pressure of 0.05 MPa. did. Thereby, the bonding material paste was filled in the gaps between the honeycomb fired bodies 40.
  • the honeycomb aggregate was dried at 100 ° C. for 1 hour to cure the bonding material paste. After curing, a honeycomb aggregate 30 (see FIG. 3) integrated with an adhesive layer 35 made of a bonding agent having a thickness of 1 mm was obtained.
  • ceramic fiber made of alumina silicate as inorganic fiber shot content 3%, average fiber length 20 ⁇ m, average fiber diameter 6 ⁇ m) 22.3% by weight, silicon carbide powder 30. 2% by weight, silica sol (SiO 2 content 30% by weight in sol) 7% by weight as inorganic binder, carboxymethylcellulose 0.5% by weight as organic binder, and 39% by weight of water are mixed and kneaded, A filling layer forming paste to be a slurry of the filling member was prepared.
  • the filling layer forming paste provided as the slurry of the filling member is applied to the four sides 32 of the outer peripheral surface 31 of the honeycomb aggregate 30 and dried at 700 ° C. for 2 hours to cure the filling layer forming paste, and the filling layer by the filling member 33 was formed, and a honeycomb aggregate 30 (see FIG. 3) coated with four sides was obtained.
  • the honeycomb aggregate 30 coated with four sides was cut to produce a cylindrical ceramic block 20 (see FIG. 2) having a diameter of 143 mm excluding the ring-shaped convex portions.
  • This grinding process forms the first grinding region 24 and the first taper region 26 in the ceramic block 20, subsequently forms the second grinding region 29 and the second taper region 27, and finally the center grinding. This was performed by a series of grinding steps for forming the region 28.
  • the ceramic block 20 produced in the present example has a cylindrical shape excluding the ring-shaped convex portion 25, and has a cylindrical diameter of about 140 to 150 mm and a longitudinal length of 100. ⁇ 170 mm. Further, the shape of the ring-shaped convex portion 25 is such that the width X2 in FIG. 2B is 19 to 21 mm, the height Y3 of the top 18a is 5 to 6 mm in the central grinding region 28, and the notch 18b The height Y4 is 3 to 4 mm. The heights Y3 and Y4 are based on the first grinding region 24 or the second grinding region 29 on a substantially cylindrical shape. The same applies to the following. The angle ⁇ 3 at which the first taper region 26 rises and the angle ⁇ 4 at which the second taper region 27 rises are both 27 to 43 degrees.
  • the first end 30a and the second end 30b of the honeycomb aggregate 30 are sandwiched and gripped by a gripping means of a rotating device (not shown), It is driven to rotate at a predetermined rotational speed around the first axis L1 along the longitudinal direction.
  • the second axis is parallel to the first axis L1 and is driven to rotate along the second axis L2 that can control the separation distance from the first axis L1, and moves along the second axis L2.
  • a rotating grindstone 100 that is rotationally symmetric about the axis L2 is provided. Then, the honeycomb aggregate 30 is ground by using the rotating grindstone 100 that is rotated around the second axis L2 while being rotated around the first axis L1 by the rotating device.
  • the rotary grindstone 100 is formed with a predetermined diameter along the second rotation axis L2, and has an outer peripheral portion 101 having a predetermined length in the direction of the second rotation axis L2. Further, the first tapered portion 102 having a predetermined length gradually decreases in diameter from the outer peripheral portion 101 to the first end portion 30a side of the honeycomb aggregate 30 along the second rotation axis L2. Furthermore, it has the 2nd taper part 103 of the predetermined length in which a diameter becomes small gradually from the outer peripheral part 101 to the 2nd end part 30b side of the honeycomb aggregate 30 along the 2nd rotating shaft L2.
  • the first tapered portion 102 and the second tapered portion 103 are formed so as to be symmetric with respect to one plane orthogonal to the second axis L2.
  • the first distance from the first end 30a of the honeycomb aggregate 30 toward the second end 30b is extended along the second axis L2. Then, the rotating grindstone 100 was moved to form the first grinding region 24 and the first taper region 26 as the outer peripheral surface 31 of the honeycomb aggregate 30.
  • the second distance from the second end portion 30b of the honeycomb aggregate 30 toward the first end portion 30a is extended along the second axis L2.
  • the rotary grindstone 100 was moved to form the second grinding region 29 and the second taper region 27.
  • the second predetermined distance is provided along the second axis L2 from the position where the second grinding step is finished toward the first end 30a.
  • the rotating grindstone 100 was moved to form the central grinding area 28.
  • the ceramic block 20 ground to a predetermined shape was obtained by such first to third grinding steps.
  • a coating layer forming paste was prepared by mixing and kneading 0.5% by weight of carboxymethyl cellulose and 39% by weight of water as an organic binder.
  • the coating layer forming paste has the same composition as the filling layer forming paste.
  • the coating layer forming paste was applied to the outer surface of the ceramic block 20 and dried at 120 ° C. for 1 hour to cure the coating layer forming paste and form the outer peripheral sealing material layer 12.
  • the thickness of the outer peripheral sealing material layer 12 was 0.05 to 1.0 mm.
  • the thickness of the outer peripheral sealing material layer 12 means not the thickness of the outer peripheral sealing material layer in the ring-shaped convex portion 15 but the thickness of the outer peripheral sealing material layer 12 in a portion other than the ring-shaped convex portion 15.
  • the honeycomb structure 10 manufactured in the present example has a columnar shape excluding the ring-shaped convex portion 15 and has a columnar diameter of about 140 to 150 mm and a length in the longitudinal direction. 100 to 170 mm. Further, the shape of the ring-shaped convex portion 15 is such that the width X1 in FIG. 1B is 20 to 22 mm, the height Y1 of the crown 18a is 6 to 7 mm in the central grinding region 18, and the notch 18b The height Y2 is 4 to 5 mm. The angle ⁇ 1 at which the first tapered region 16 rises and the angle ⁇ 2 at which the second tapered region 17 rises are both 27 to 43 degrees.
  • the honeycomb structure 10 of this example 30 to 50% by volume of the ring-shaped convex portion 15 is formed by the filling layer 22 made of an inexpensive filling member. Therefore, the portion constituted by the expensive honeycomb fired body 40 is reduced, and the price of the honeycomb structure 10 is reduced. Moreover, the ring-shaped convex part 15 containing the filling layer 22 by a filling member has improved strength and has a robust structure.

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Abstract

　多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向ａに並設された角柱形状のハニカム焼成体４０が接着層３５を介して複数個結束されたハニカム構造体１０であって、ハニカム構造体１０の外周面１１を全周に亘って取り囲むリング状凸部１５を含み、リング状凸部１５の３０～５０体積％が充填部材により構成され、リング状凸部を備えるハニカム構造体の価格を低減させると共に強度を向上させる。

Description

ハニカム構造体及びその製造方法
　本発明は、ハニカム構造体及びその製造方法に関する。
　バス、トラック、乗用車等の車両及び建設機械等の内燃機関から排出される排ガス中に含有されるスス等のパティキュレート（以下、ＰＭともいう）が周囲の環境及び人体に害を及ぼすことが最近問題となっている。そこで、排気ガス中のＰＭを捕集して、排気ガスを浄化するフィルタとして多孔質セラミックからなるハニカム構造体を用いたものが種々提案されている。
　これらのハニカム構造体を構成する多孔質セラミック部材は、通常、一方向に多数の貫通孔が並設され、貫通孔同士を隔てる隔壁がフィルタとして機能するようになっている。すなわち、多孔質セラミック部材に形成された貫通孔は、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが充填部材により目封じされた封口部を形成し、一の貫通孔に流入した排気ガスは、必ず貫通孔を隔てる隔壁を通過した後、他の貫通孔から流出するようになっており、排気ガスがこの隔壁を通過する際、パティキュレートが隔壁部分で捕捉され、排気ガスが浄化される。
　従来、このようなセラミックフィルタとして機能するハニカム構造体は、多孔質セラミック部材を接着層を介して接合して複数結束させてハニカム集合体を形成し、このハニカム集合体を所定の形状に研削してセラミックブロックとし、その外周面にシール体を設けることで作製していた。ハニカム構造体の形状としては、ケーシング内で固定するため、略円柱状のハニカム構造体の略中央部の外周を全周に亘ってリング状に取り囲み、その長手方向に両端がテーパー状となったリング状凸部を備えるものが提供されている。
　このような形状のハニカム構造体は、略角柱状のハニカム集合体を研削することにより、略円柱状の外周面と、この外周面の全周を取り囲むリング状凸部とを形成していた。したがって、ハニカム構造体は、リング状凸部を含む全体が多孔質セラミック部材によって構成されていた（特許文献１を参照。）。
特開２０１４－６４９７８号公報
　しかしながら、ハニカム構造体の製造方法は高度であるためにハニカム構造体の価格も高価になっていた。また、ハニカム構造体は多孔質セラミック部材をμｍオーダーの薄い隔壁として構成しているため、貫通孔である「何もない部分」が大半を占めている。よって、ハニカム構造体の強度は弱く、ハニカム構造体で構成されたリング状凸部は、製造過程や使用環境において衝撃が加わると破壊されることがあった。
　本発明は、上述の実情に鑑みて提案されるものであって、リング状凸部を備えるハニカム構造体であって、価格を低減し、リング状凸部の強度を向上させたもの、及びこのようなハニカム構造体の製造方法を提供することを目的とする。
　上述の課題を解決するために、本発明のハニカム構造体は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接合層を介して複数個結束されたハニカム構造体であって、前記ハニカム構造体の外周面を全周に亘って取り囲むリング状凸部を含み、前記リング状凸部の３０～５０体積％が充填部材により構成されたものである。前記リング状凸部の４０～５０体積％が前記充填部材により構成されることが好ましい。
　本発明のハニカム構造体は、フィルタ機能を要しないリング状凸部の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が安価な充填部材で構成されているため、ハニカム構造体の価格を低減することができる。また、リング状凸部の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が充填部材で構成されることにより、リング状凸部の強度が向上し、機械的に堅牢になる。したがって、製造過程や使用環境において衝撃が加わってもリング凸部の破損を防止することができる。
　本発明のハニカム構造体は、前記ハニカム構造体の長手方向に延びる軸の周りに略回転対称な外周面を有し、前記リング状凸部は前記外周面を取り囲むように形成されていることが好ましい。このようなリング状凸部を設けることにより、ハニカム構造体をケーシング内で確実に固定することができる。
　本発明のハニカム構造体は、前記長手方向に延びる軸について、０時、３時、６時及び９時の方向において所定距離を超える部分に前記充填部材で形成された充填層を含むことが好ましい。また、前記充填層は、前記長手方向に延びる軸について、０時、３時、６時及び９時の方向に厚さが極大となることが好ましい。
　本発明のハニカム構造体は、０時、３時、６時及び９時の方向の所定距離に充填部材で形成された充填層を含み、充填層の厚さが０時、３時、６時及び９時の方向に厚さが極大となり、リング状凸部における３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が充填部材により構成されるようにすることができる。
　また、本発明のハニカム構造体の製造方法は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたハニカム構造体について、前記ハニカム構造体の四辺に充填部材のスラリーを塗布して充填層を形成する工程と、前記充填層を形成したハニカム構造体を研削し、前記ハニカム構造体の外周面を全周に亘って取り囲むリング状凸部を形成する工程とを含み、前記リング状凸部の３０～５０体積％が充填部材により構成されたものである。前記リング状凸部の４０～５０体積％が前記充填部材により構成されたことが好ましい。
　本発明のハニカム構造体の製造方法は、フィルタ機能を要しないリング状凸部の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が安価な充填部材で構成されているため、価格を低減したハニカム構造体を提供することができる。また、リング状凸部の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が充填部材で構成されることにより、リング状凸部の強度が向上し、機械的に堅牢なハニカム構造体を提供することができる。
　本発明のハニカム構造体の製造方法は、前記ハニカム構造体を前記長手方向に延びる第１の軸の周りに回転駆動し、前記長手方向に沿って、前記第１の軸からの距離を制御可能な研削手段を移動させて前記ハニカム構造体を研削するものであって、第１の端部から、第２の端部に向かう方向に第１の距離に亘り、第１の径を有する第１の研削領域を形成する第１の研削工程と、前記第１の研削工程に続いて、前記第２の端部から、前記第１の端部に向かう方向に第２の距離に亘り、前記第１の径を有する第２の研削領域を形成する第２の研削工程と、前記第２の研削工程に続いて、前記第１の端部に向かう方向に所定距離に亘り、前記第１の径より大きな第２の径を有する中央研削領域を形成する第３の研削工程とを含むことが好ましい。
　本発明のハニカム構造体の製造方法は、第１から第３の研削工程により、第１から第３の研削領域を形成することにより、リング状凸部の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％が充填部材で構成されるようにすることができる。
　本発明によると、ハニカム構造体に備えられるリング状凸部の３０～５０体積％を充填部材により構成することにより、高価な多孔質セラミックの使用量を低減し、ハニカム構造体の価格を低減することができる。また、リング状凸部の３０～５０体積％を充填部材で構成することにより、リング状凸部の強度を向上させ、機械的に堅牢にすることができる。
図１（ａ）は、ハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、図１（ｂ）は図１（ａ）の側面図である。 図２（ａ）は、セラミックブロックの一例を模式的に示す斜視図であり図２（ｂ）は図２（ａ）の側面図である。 図３は、四辺に充填部材のスラリーを塗布されたハニカム集合体の一例を模式的に示す斜視図である。 図４（ａ）は、ハニカム構造体を構成するハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図４（ｂ）は、そのＢ－Ｂ線断面図である。 図５（ａ）、図５（ｂ）及び図５（ｃ）は、四辺に充填層が形成されたハニカム集合体を研削してセラミックブロックを形成する一連の研削工程を示す図である。
　以下、本発明のハニカム構造体及びその製造方法について具体的に説明する。しかしながら、本発明は、以下の構成に限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して適用することができる。なお、以下において記載する本発明の個々の望ましい構成を２つ以上組み合わせたものもまた本発明である。
　図１（ａ）は、ハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、図１（ｂ）はその側面図である。ハニカム構造体１０は、フィルタとして機能する単位となる多孔質セラミック部材によるハニカム焼成体４０を接着層３５にて接合し複数結束したハニカム集合体を研削してなるセラミックブロック２０を用い、その外周面に外周シール材層１２を形成して構成されている。ハニカム構造体１０では、略回転対称な形状を有するハニカム構造体１０を円柱とみなしたときの円柱の側面をハニカム構造体１０の外周面１１と定める。
　ハニカム構造体１０の長手方向（図１（ｂ）中、両矢印ａで示す方向）の中央部には、第１の研削領域１４及び第２の研削領域１９に挟まれてリング状凸部１５が設けられている。リング状凸部１５は、ハニカム構造体１０の外周面１１を取り囲むと共にハニカム構造体１０の外側に向かって鍔状に突出し、第１のテーパー領域１６、第２のテーパー領域１７及び中央研削領域１８を有する。中央研削領域１８は、所定の径を有する頭頂部１８ａと、長手方向について０時、３時、６時及び９時の方向に形成された切欠き部１８ｂとを有している。リング状凸部１５もハニカム構造体１０の外周面１１に含まれる。
　図２（ａ）は、セラミックブロックの一例を模式的に示す斜視図であり、図２（ｂ）はその側面図である。図２（ａ）に示すセラミックブロック２０では、セラミックブロック２０を円柱とみなしたときの円柱の側面をセラミックブロックの外周面２１と定める。
　セラミックブロック２０においても、ハニカム構造体１０と同様に、セラミックブロック２０の長手方向の中央部に、第１の研削領域２４及び第２の研削領域２９に挟まれたリング状凸部２５が設けられている。リング状凸部２５は、セラミックブロック２０の外周面２１を取り囲むと共にセラミックブロック２０の外側に向かって鍔状に突出し、第１のテーパー領域２６、第２のテーパー領域２７及び中央研削領域２８を有する。中央研削領域２８は、所定の径を有する頭頂部２８ａと、長手方向について０時、３時、６時及び９時の方向に形成された切欠き部２８ｂとを有している。
　セラミックブロック２０は、複数のハニカム焼成体４０を接着層３５にて接合して複数結束し、四辺に充填部材のスラリーを塗布して充填層を形成してなるハニカム集合体を長手方向の第１の軸Ｌ１について回転して研削加工して形成されたものであり、第１の軸Ｌ１について０時、３時、６時及び９時の方向について第１の軸Ｌ１から所定距離を超える部分に充填部材からなる充填層２２を有している。充填部材は、少なくとも炭化珪素粒子及びシリカを含んでいる。この所定距離は、第１の研削領域２４及び第２の研削領域２９の半径に達しないものである。具体的にはこの所定距離は、第１の研削領域及び第２の研削領域２９の半径の９６％である。充填層２２の厚さは、これら０時、３時、６時及び９時の方向に極大となっている。
　本実施の形態では、０時、３時、６時及び９時の方向であって、前記所定距離を超える部分に充填層２２を設けることにより、セラミックブロック２０のリング状凸部２５の３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％を充填部材による充填層２２で形成している。ここで、フィルタの機能を有しないリング状凸部２５は、３０～５０体積％、好ましくは４０～５０体積％を充填部材による充填層２２で形成してもハニカム焼成体４０のフィルタ機能に影響を及ぼすことはない。また、第１の研削領域２４及び第２の研削領域２９において充填層２２の占める割合を小さいものとすれば、ハニカム構造体１０のフィルタの機能に及ぼす影響も小さくすることができる。
　セラミックブロック２０において、充填部材による充填層２２は、ハニカム焼成体４０又は接着層３５が存在しない部分に充填され、リング状凸部２５を含む外周面２１を形成している。本実施の形態においては、ハニカム焼成体４０、接着層３５及び充填層２２によって、所望の外周面２１の形状を形成することができる。
　本実施の形態においては、ハニカム構造体１０において、高価なハニカム焼成体４０と比べると安価な充填部材による充填層２２を設けることにより、ハニカム構造体１０の価格を低減している。また、充填部材による充填層２２は堅牢であるので、このような充填層２２を含むリング状凸部１５も機械的に堅牢になり、破損を防止することをできる。
　図１（ａ）に示したハニカム構造体１０において、外周シール材層１２はセラミックブロック２０の外周面２１を覆っている。外周シール材層１２の厚さは、セラミックブロック２０の外周面２１に露出したハニカム焼成体４０の凹凸を埋めることができることが好ましい。
　図３は、複数のハニカム焼成体を結束して四辺に充填部材のスラリーを塗布して充填層を形成したハニカム集合体の一例を模式的に示す斜視図である。図４（ａ）は、ハニカム焼成体の一例を模式的に示す斜視図であり、図４（ｂ）は、そのＢ－Ｂ線断面図である。
　図４（ａ）に示すハニカム焼成体４０は、略角柱形状を有し、多数の貫通孔４１がセル壁４３を隔てて長手方向（図４（ａ）中、ｂの方向）に並設されており、貫通孔４１のいずれかの端部が封止材４２で封止されたセルを形成する多孔質セラミック部材である。従って、一方の端面が開口したセル（貫通孔４１）に流入した排ガスＧは、必ずセル（貫通孔４１）を隔てるセル壁４３を通過した後、他方の端面が開口した他のセル（貫通孔４１）から流出するようになっている。従って、セル壁４３がＰＭ等を捕集するためのフィルタとして機能する。
　このようなハニカム焼成体４０を用い、前記長手方向について、縦方向に４列、横方向に４列、合わせて１６個のハニカム焼成体４０を接着層３５にて接合して結束し、ハニカム集合体３０を構成する。さらに、ハニカム集合体３０の外周面３１の四辺３２において、第１の軸Ｌ１に沿って所定幅に所定厚さで充填部材のスラリーを塗布することにより充填層３３を形成し、四辺塗布されたハニカム集合体３０とする。そして、この四辺塗布されたハニカム集合体３０を第１の軸Ｌ１の周りに回転させつつ研削し、図２（ａ）に示したようなセラミックブロック２０を形成する。セラミックブロック２０における充填層２２は、四辺塗布されたハニカム集合体３０の充填層３３を研削して形成されたものである。
　次に、本実施の形態のハニカム構造体１０を製造する実施例について説明する。まず、平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末７０００重量部と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素粉末３０００重量部とを乾式混合し、得られた混合物１００００重量部に対して有機バインダ（メチルセルロース）５７０重量部と、水１７７０重量部とを加え、混錬して混合組成物を得た。その混合組成物に可塑剤（日本油脂社製、ユニルーブ（登録商標））３３０重量部と、潤滑剤（グリセリン）１５０重量部とを加え、更に混錬した後、押出成形し、図４（ａ）のハニカム焼成体４０と同様の形状の角柱状の生成形体を作製した。
　次に、マイクロ波乾燥機等を用いて、生成形体を乾燥して、セラミック乾燥体を得た。別途、平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末７４００重量部と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素粉末２１００重量部と、メチルセルロース１２０重量部と、エステル系有機溶媒４６０重量部と、エーテル系有機溶媒１４７０重量部と、グリコール系有機溶媒３７０重量部とを加え、混錬した混合組成物による封止材ペーストを得た。この封止材ペーストを所定のセルの開口に充填した。乾燥機で乾燥させた後、セラミック乾燥体を４００℃で脱脂し、常圧、２２００℃、アルゴン雰囲気下で、３時間焼成し、炭化珪素焼結体からなるハニカム焼成体４０（図４（ａ）を参照）を作製した。このハニカム焼成体４０の寸法は３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ×１２７ｍｍ（Ｈ×Ｗ×Ｌ）、気孔率は４２％、平均気孔径は１１μｍ、セル密度は２４０セル／平方インチ（ｃｐｓｉ）、セル隔壁の厚さは０．２８ｍｍである。
　別途、耐熱性の接合材ペーストを調整した。この接合材ペーストの組成は、平均繊維長２０μｍで平均繊維径２μｍのアルミナファイバー３０重量％、平均粒径０．６μｍの炭化珪素粒子２１重量％、シリカゾル１５重量％、カルボキシメチルセルロース５．６重量％、及び水２８．４重量％である。接合材ペーストの粘度は３０Ｐａ・ｓ（室温）である。
　別途、スペーサー（空隙保持部材）を用意した。各スペーサーは、両面に粘着材が塗布されたボール紙製で、直径５ｍｍ×厚さ１ｍｍの円盤である。
　各ハニカム焼成体４０の各側面の各隅に１つのスペーサーを取り付けた。各スペーサーは、ハニカム焼成体４０の隅を区画する２つの辺からそれぞれ６．５ｍｍだけ離れた位置に取り付けた。スペーサー付きのハニカム焼成体４０を４個×４個に結束し、ハニカム集合体（図３を参照）を組み立てた。
　次に、接合材ペースト供給装置に取り付けられたペースト供給室にハニカム集合体を設置した。ペースト供給室の内寸は、１４１ｍｍ×１４１ｍｍ×１２７ｍｍ（Ｈ×Ｗ×Ｌ）である。接合材ペースト供給装置は、ハニカム集合体中のハニカム焼成体４０間の空隙に対応する位置に形成された、幅５ｍｍの３つの供給溝を備える。各供給溝は、ペースト供給室の内面と接合材ペースト供給装置の内部とを連通する。ペースト供給室は、接合材ペースト供給装置に取り付けられた端部とは反対の端部に、開閉可能な底板を有する。この底板を閉じて、底板をハニカム集合体の端面に当接させることで、ハニカム焼成体４０間の空隙を封止した。
　この状態で、接合材ペースト供給装置のペースト供給室に接合材ペーストを投入した。接合材ペーストを、ペースト供給室の内面からハニカム集合体の側面に０．２ＭＰａの圧力で注入し、底板に当接した端面とは反対側のハニカム集合体の端面に０．０５ＭＰａの圧力で注入した。これにより、ハニカム焼成体４０間の間隙に接合材ペーストを充填した。次に、ハニカム集合体を１００℃で１時間乾燥し、接合材ペーストを硬化させた。硬化後に、厚さ１ｍｍの接合剤による接着層３５で一体化されたハニカム集合体３０（図３を参照）が得られた。
　次に、無機繊維としてアルミナシリケートからなるセラミックファイバ（ショット含有率３％、平均繊維長２０μｍ、平均繊維径６μｍ）２２．３重量％、無機粒子として平均粒径０．３μｍの炭化珪素粉末３０．２重量％、無機バインダとしてシリカゾル（ゾル中のＳｉＯ２含有率３０重量％）７重量％、有機バインダとしてカルボキシメチルセルロース０．５重量％、及び水３９重量％を混合し、混錬することにより、充填部材のスラリーとなる充填層形成ペーストを調整した。
　ハニカム集合体３０の外周面３１の四辺３２に充填部材のスラリーとして提供された充填層形成ペーストを塗布して、７００℃２時間乾燥して、充填層形成ペーストを硬化させ、充填部材による充填層３３を形成し、四辺塗布したハニカム集合体３０（図３を参照）が得られた。
　次に、四辺塗布したハニカム集合体３０を切削加工し、リング状凸部を除き直径１４３ｍｍの円柱状のセラミックブロック２０（図２を参照）を作製した。この研削加工は、セラミックブロック２０において、第１の研削領域２４及び第１のテーパー領域２６を形成し、続いて第２の研削領域２９及び第２のテーパー領域２７を形成し、最後に中央研削領域２８を形成する一連の研削工程により実施した。
　本実施例で作製するセラミックブロック２０は、リング状凸部２５を除いた部分の形状が円柱状であり、その寸法としては円柱の直径が１４０～１５０ｍｍ程度であり、長手方向の長さが１００～１７０ｍｍである。また、リング状凸部２５の形状としては、図２（ｂ）中の幅Ｘ２が１９～２１ｍｍ、中央研削領域２８の内、頭頂部１８ａの高さＹ３が５～６ｍｍ、切欠き部１８ｂの高さＹ４が３～４ｍｍである。なお、これらの高さＹ３、Ｙ４は、略円柱形上の第１の研削領域２４又は第２の研削領域２９を基準とするものとする。以下でも同様である。また、第１のテーパー領域２６が立ち上がる角度θ３、第２のテーパー領域２７が立ち上がる角度θ４は、共に２７～４３度である。
　本実施の形態では、このようなセラミックブロック２０を作成するため、ハニカム集合体３０の第１の端部３０ａ及び第２の端部３０ｂを図示しない回転装置の把持手段にて挟んで把持し、長手方向に沿った第１の軸Ｌ１の周りに所定の回転速度で回転駆動させている。また、第１の軸Ｌ１と平行であり、第１の軸Ｌ１との離間距離を制御可能な第２の軸Ｌ２に沿って回転駆動され、第２の軸Ｌ２に沿って移動する、第２の軸Ｌ２について回転対称な回転砥石１００を設けている。そして、ハニカム集合体３０を回転装置によって第１の軸Ｌ１の周りに回転させつつ、第２の軸Ｌ２の周りに回転駆動される回転砥石１００を用いて研削している。
　この回転砥石１００は、第２の回転軸Ｌ２に沿って所定径に形成され、第２の回転軸Ｌ２の方向に所定長さを有する外周部１０１を有している。また、外周部１０１から第２の回転軸Ｌ２沿ってハニカム集合体３０の第１の端部３０ａ側に次第に径が小さくなる所定長さの第１のテーパー部１０２を有している。さらに、外周部１０１から第２の回転軸Ｌ２に沿ってハニカム集合体３０の第２の端部３０ｂ側に次第に径が小さくなる所定長さの第２のテーパー部１０３を有している。これら第１のテーパー部１０２及び第２のテーパー部１０３は、第２の軸Ｌ２と直交する一つの平面について対称になるように形成されている。
　図５（ａ）に示す第１の研削工程では、ハニカム集合体３０の第１の端部３０ａから第２の端部３０ｂに向けて、第２の軸Ｌ２に沿って第１の距離に亘って回転砥石１００を移動し、ハニカム集合体３０の外周面３１として第１の研削領域２４及び第１のテーパー領域２６を形成した。
　図５（ｂ）に示す第２の研削工程では、ハニカム集合体３０の第２の端部３０ｂから第１の端部３０ａに向けて、第２の軸Ｌ２に沿って第２の距離に亘って回転砥石１００を移動し、第２の研削領域２９及び第２のテーパー領域２７を形成した。
　図５（ｃ）に示す第３の研削工程では、第２の研削工程を終えた位置から第１の端部３０ａに向けて、第２の軸Ｌ２に沿って第２の所定距離に亘って回転砥石１００を移動し、中央研削領域２８を形成した。このような第１～第３の研削工程によって、所定形状に研削加工されたセラミックブロック２０（図２参照）が得られた。
　次に、アルミナバルーン２２．３重量％、無機粒子として平均粒径０．３μｍの炭化珪素粉末３０．２重量％、無機バインダとしてシリカゾル（ゾル中のＳｉＯ２含有率３０重量％）７重量％、有機バインダとしてカルボキシメチルセルロース０．５重量％、及び水３９重量％を混合し、混錬することにより、塗布層形成ペーストを調整した。本実施例では、塗布層形成ペーストは充填層形成ペーストと同じ組成である。
　最後に、塗布層形成ペーストをセラミックブロック２０の外側面に塗布して、１２０℃１時間乾燥して、塗布層形成ペーストを硬化させ、外周シール材層１２を形成した。外周シール材層１２の厚さは０．０５～１．０ｍｍとした。外周シール材層１２の厚さは、リング状凸部１５における外周シール材層の厚さではなく、リング状凸部１５以外の部分における外周シール材層１２の厚さを意味する。
　本実施例で作製したハニカム構造体１０は、リング状凸部１５を除いた部分の形状が円柱状であり、その寸法としては円柱の直径が１４０～１５０ｍｍ程度であり、長手方向の長さが１００～１７０ｍｍである。また、リング状凸部１５の形状としては、図１（ｂ）中の幅Ｘ１が２０～２２ｍｍ、中央研削領域１８の内、頭頂部１８ａの高さＹ１が６～７ｍｍ、切欠き部１８ｂの高さＹ２が４～５ｍｍである。また、第１のテーパー領域１６が立ち上がる角度θ１、第２のテーパー領域１７が立ち上がる角度θ２は、共に２７～４３度である。
　本実施例のハニカム構造体１０は、リング状凸部１５の３０～５０体積％が安価な充填部材による充填層２２によって形成されている。したがって、高価なハニカム焼成体４０によって構成する部分が低減し、ハニカム構造体１０の価格が低減されている。また、充填部材による充填層２２を含むリング状凸部１５は、強度が向上し堅牢な構造になっている。
　１０　ハニカム構造体
　１１　外周面
　１２　外周シール材層
　１４　第１の研削領域
　１５　リング状凸部
　１６　第１のテーパー領域
　１７　第２のテーパー領域
　１８　中央研削領域
　１８ａ　頭頂部
　１８ｂ　切欠き部
　２０　セラミックブロック
　２２　充填層
　３０　ハニカム集合体
　３３　充填層
　３５　接着層
　４０　ハニカム焼成体
　４１　貫通孔
　４２　封止材
　４３　セル壁

Claims (8)

  1. 　多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接合層を介して複数個結束されたハニカム構造体であって、
    　前記ハニカム構造体の外周面を全周に亘って取り囲むリング状凸部を含み、前記リング状凸部の３０～５０体積％が充填部材により構成されたハニカム構造体。
  2. 　前記リング状凸部の４０～５０体積％が前記充填部材により構成された請求項１に記載のハニカム構造体。
  3. 　前記ハニカム構造体は前記ハニカム構造体の長手方向に延びる軸の周りに略回転対称な外周面を有し、前記リング状凸部は前記外周面を取り囲むように形成されている請求項１又は２に記載のハニカム構造体。
  4. 　前記ハニカム構造体は、前記長手方向に延びる軸について、０時、３時、６時及び９時の方向において所定距離を超える部分に前記充填部材で形成された充填層を含む請求項１から３のいずれかに記載のハニカム構造体。
  5. 　前記充填層は、前記長手方向に延びる軸について、０時、３時、６時及び９時の方向に厚さが極大となる請求項４に記載のハニカム構造体。
  6. 　多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたハニカム構造体について、
    　前記ハニカム構造体の四辺に充填部材のスラリーを塗布して充填層を形成する工程と、
    　前記充填層を形成したハニカム構造体を研削し、前記ハニカム構造体の外周面を全周に亘って取り囲むリング状凸部を形成する工程と
    　を含み、前記リング状凸部の３０～５０体積％が充填部材により構成されたハニカム構造体の製造方法。
  7. 　前記リング状凸部の４０～５０体積％が前記充填部材により構成された請求項６に記載のハニカム構造体の製造方法。
  8. 　前記ハニカム構造体を前記長手方向に延びる第１の軸の周りに回転駆動し、前記長手方向に沿って、前記第１の軸からの距離を制御可能な研削手段を移動させて前記ハニカム構造体を研削するものであって、
    　第１の端部から、第２の端部に向かう方向に第１の距離に亘り、第１の径を有する第１の研削領域を形成する第１の研削工程と、
    　前記第１の研削工程に続いて、前記第２の端部から、前記第１の端部に向かう方向に第２の距離に亘り、前記第１の径を有する第２の研削領域を形成する第２の研削工程と、
    　前記第２の研削工程に続いて、前記第１の端部に向かう方向に所定距離に亘り、前記第１の径より大きな第２の径を有する中央研削領域を形成する第３の研削工程と
    　を含む請求項６又は７に記載のハニカム構造体の製造方法。
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