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WO2013021893A1 - 積層体製造装置及び積層体の製造方法 - Google Patents

積層体製造装置及び積層体の製造方法 Download PDF

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WO2013021893A1
WO2013021893A1 PCT/JP2012/069581 JP2012069581W WO2013021893A1 WO 2013021893 A1 WO2013021893 A1 WO 2013021893A1 JP 2012069581 W JP2012069581 W JP 2012069581W WO 2013021893 A1 WO2013021893 A1 WO 2013021893A1
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WO
WIPO (PCT)
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laminate
thickness
belt
spacer
film
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2012/069581
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
孝清 加藤
純也 笠原
隆久 高田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ube Exsymo Co Ltd
Original Assignee
Ube Nitto Kasei Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Priority to KR1020147004966A priority patent/KR101972906B1/ko
Priority to JP2013527987A priority patent/JP5921549B2/ja
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Ceased legal-status Critical Current

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    • B32B37/10—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding characterised by the pressing technique, e.g. using action of vacuum or fluid pressure
    • B32B37/1027—Pressing using at least one press band
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H—ELECTRICITY
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    • H05K2203/00—Indexing scheme relating to apparatus or processes for manufacturing printed circuits covered by H05K3/00
    • H05K2203/15—Position of the PCB during processing
    • H05K2203/1545—Continuous processing, i.e. involving rolls moving a band-like or solid carrier along a continuous production path

Definitions

  • the present invention relates to a laminate manufacturing apparatus and a laminate manufacturing method for forming a laminate by thermocompression bonding of a sheet material between a pair of endless belts. More specifically, the present invention relates to a technique for forming a laminate having a thickness of 300 ⁇ m or more using a double belt press apparatus.
  • a so-called double belt press apparatus that forms a laminated body by thermocompression bonding of a sheet material between a pair of endless belts, for example, is used.
  • This double belt press device uses an endless belt to enable continuous pressurization, and heats and presses with a roll arranged inside the belt, and generates heat by flowing an electric current through a metal foil.
  • heating media such as heating air
  • the hydraulic double belt press device can press the belt surface directly from the inside of the belt by the hydraulic pressure and press the laminated body sandwiched between the belts by the surface pressure. It is possible to manufacture a laminated body continuously. For this reason, it is used for the production of thin metal foil laminates such as flexible substrates, and conventionally, a double belt press device that has improved the surface smoothness of the laminate by using a specific precipitation hardening type stainless steel belt Have also been proposed (see Patent Document 3).
  • Patent Documents 4 to 6 a method of manufacturing a thick laminate using a double belt press apparatus has also been proposed (see, for example, Patent Documents 4 to 6).
  • a thermocompression-bonding multilayer polyimide film having a thickness of 5 to 40 ⁇ m and a metal plate or a ceramic plate having a thickness of 5 to 2 mm are laminated by a double belt press device. ing.
  • a fiber reinforced thermosetting resin plate (FRP) obtained by curing glass fibers with a thermosetting resin such as epoxy is used as a base material by a double belt press apparatus, and the thickness is 0.
  • An electrical copper foil laminate of about 5 to 0.7 mm is formed.
  • a laminated laminate is formed.
  • the conventional double belt device described above has a problem that a thick laminate, particularly a laminate having a processing thickness of 300 ⁇ m or more cannot be manufactured continuously and stably.
  • a thick laminate particularly a laminate having a processing thickness of 300 ⁇ m or more cannot be manufactured continuously and stably.
  • the pressurized liquid leaks, and heating / pressurization by the belt becomes unstable.
  • a copper foil laminate having a relatively large thickness is produced by attaching strip-like tapes to both ends in the width direction of the endless belt over the entire surface.
  • the heating and pressurizing method is not a hydraulic pressure method using a heating medium, there is no concern about destabilization of surface pressure due to leakage of pressurized liquid, but it is based on continuous operation. As the belt temperature rises and falls repeatedly, there are problems that wrinkles and deviations are likely to occur and the durability is poor.
  • the main object of the present invention is to provide a laminate manufacturing apparatus and a laminate manufacturing method capable of stably and continuously producing a thick laminate regardless of heating conditions.
  • the present inventor has conducted extensive experiments to solve the above-described problems, and as a result, has obtained the following knowledge.
  • a laminated body with a large processing thickness is formed by a hydraulic double belt press device, especially when a laminated body with a total thickness of 300 ⁇ m or more is formed, bending occurs mainly at both ends in the width direction of the belt. I found out.
  • the present inventor has further studied, and by attaching a belt-shaped spacer having a specific thickness laminated with a heat-resistant resin film on the surface of the sheet material side of at least one endless belt, even when the processing thickness is large.
  • the inventors have found that the belt can be prevented from being bent, and have reached the present invention.
  • the reason why the above-described problem occurs due to continuous operation is that the belt-like spacer is slippery like a fibrous base material impregnated with a fluorine-based resin, and an endless belt. This is probably because a material having a large difference in coefficient of linear thermal expansion from the steel material constituting the material is used.
  • the laminate manufacturing apparatus has an endless belt arranged in a pair of upper and lower sides, and a thermocompression bonding device arranged in each inner region of the endless belt, and a plurality of the endless belts are arranged between the endless belts.
  • a laminate manufacturing apparatus that continuously feeds sheet material and thermocompression-bonds the sheet material via the endless belt by the thermocompression bonding apparatus to form a laminate, and the thickness of the formed laminate is 300 ⁇ m. ⁇ 2mm
  • At least one of the endless belts is detachably mounted with a heat-resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less as a strip spacer at both ends of the surface in contact with the sheet material.
  • the total thickness of the spacers is 10 to 190% of the thickness of the laminate.
  • the endless belt may be provided with two or more layers of the heat-resistant resin film as a strip spacer.
  • a polyimide film can be used for the said heat resistant resin film, for example.
  • the total thickness of the strip spacer may be 275 ⁇ m or more.
  • a plurality of sheet materials are continuously fed between a pair of upper and lower endless belts, and the endless belt is provided by a thermocompression bonding device disposed in each inner region of the endless belt.
  • the sheet material is thermocompression-bonded through a method to form a laminate, and the total thickness is the thickness of the laminate at both ends of the surface of the endless belt that is in contact with the sheet material.
  • a belt-shaped spacer is formed by detachably attaching a heat-resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less so that the thickness is 10 to 190% of the thickness. Using an endless belt with the belt-shaped spacer, the thickness is increased.
  • a laminated body of 300 ⁇ m to 2 mm is formed.
  • two or more layers of the heat-resistant resin film may be superimposed on the endless belt as a strip-like spacer.
  • you may use a polyimide film as the said heat resistant resin film.
  • the total thickness of the strip spacer can be set to, for example, 275 ⁇ m or more.
  • the resin film and metal foil or metal plate may be thermocompression bonded at a temperature of 300 to 400 ° C. to form a metal foil laminate.
  • a polyimide film or a wholly aromatic polyester film can be laminated with a metal foil or a metal plate made of copper or a copper alloy, aluminum or an aluminum alloy, or stainless steel.
  • a belt-like spacer having a specific thickness using a heat-resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less is detachably attached to at least one of the endless belts.
  • a thick laminate can be stably produced continuously.
  • FIG. 1 is a side view schematically showing the configuration of the laminate manufacturing apparatus of the present embodiment
  • FIG. 2 is a cross-sectional view in the belt width direction.
  • the arrow x in FIG. 1 has shown the advancing direction of each sheet material which comprises a laminated body.
  • the laminate manufacturing apparatus 1 of the present embodiment is a hydraulic double belt press apparatus, in which a pair of endless belts 2 a and 2 b are arranged in a vertical direction so as to be rotatable by a drum 4.
  • the sheet materials 11 to 13 constituting the laminated body are fed between them.
  • a hydraulic plate 3 as a thermocompression bonding device is disposed in the inner region of each endless belt 2a, 2b, and the sheet materials 11 to 13 are arranged by the hydraulic plate 3 via the endless belts 2a, 2b. Is thermocompression bonded.
  • the endless belts 2a and 2b are made of a heat resistant resin film on both ends of the surface of the endless belt 2a, 2b that contacts the sheet material 11-13.
  • a belt-like spacer 5 is detachably attached.
  • the laminate manufacturing apparatus 1 can manufacture a thin laminate, but is particularly suitable for manufacturing a laminate having a thickness of 300 ⁇ m to 2 mm.
  • the material of the endless belts 2a and 2b may be stainless steel.
  • SUS300 series, 400 series and 600 series can be used, and SUS600 series is particularly preferable from the viewpoint of yield strength at high temperatures.
  • the thickness and width are not particularly limited, but from the viewpoint of stable production of the laminate, the thickness is preferably 0.5 to 3 mm, more preferably 0.8 to 2.4 mm.
  • the width of the endless belts 2a and 2b is preferably 700 to 1000 mm.
  • FIG. 3 is a plan view showing the configuration of the hydraulic plate 3. As shown in FIG. 3, the hydraulic plate 3 is arranged such that the pressing surface 31 faces the inner surface of the endless belt 2 a. Further, a groove 33 is provided along the peripheral edge 32 of the pressure surface 31 of the hydraulic pressure plate 31, and a hydraulic pressure sealing frame 34 is attached to the groove 33.
  • the hydraulic sealing frame 34 is in contact with the endless belts 2a and 2b, and the liquid medium is placed in the space formed by the pressing surface 31 of the hydraulic plate 3, the hydraulic sealing frame 34 and the endless belts 2a and 2b. Filled.
  • the liquid medium can be appropriately selected according to the processing temperature, but it is desirable to use a liquid medium that can withstand continuous operation at 400 ° C., for example. In particular, it is desirable to use one having a pour point of ⁇ 45 to ⁇ 15 ° C. so that it can be used in a wide temperature range from stop to continuous operation.
  • the apparatus for heating a liquid medium may be provided in the inside of the laminated body manufacturing apparatus 1, or may be provided in the exterior, from the ease of temperature control, the endless belts 2a and 2b It is desirable to be provided in the vicinity.
  • the belt-like spacer 5 is made of a heat-resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less or a heat-resistant film having a heat-resistant resin layer, and the total thickness is 10 to 190% of the thickness of the laminate 10 to be formed. .
  • the strip spacer 5 preferably has a structure in which two or more heat-resistant resin films are stacked, but may be formed of one layer. Moreover, what laminated
  • the belt-like spacer 5 is made of a material other than the heat-resistant resin film such as a resin film having no heat resistance, the belt-like spacer is significantly deformed by heating at 300 ° C. or higher, and the thickness of the laminated body 10 is 10. It becomes difficult to maintain a thickness of ⁇ 190%. Furthermore, when the belt-like spacer 5 is formed only of a metal material such as aluminum or stainless steel, there is no problem in heat resistance, but since the plastic recovery is poor, deformation occurs during continuous use, and the thickness is as described above. Can not be secured.
  • the heat-resistant resin film is excellent in recovery from sag, and can be attached to and detached from the endless belts 2a and 2b using static electricity without being fixed with an adhesive or an adhesive.
  • excellent recoverability and cushioning properties can be obtained by the action of slipping between layers.
  • the recovery property and cushioning property can be further improved by making the spacer 5 into the structure which laminated
  • the endless belts 2a and 2b bend due to the difference in thickness between the belt-like spacer 5 and the laminated body 10. .
  • the metal hydraulic sealing frame 34 cannot follow the magnitude of the bending, the sealing function is lowered, and the liquid medium leaks.
  • the difference between the thickness of the laminated body 10 and the thickness of the belt-like spacer 5 is desirably less than 270 ⁇ m, which can reliably suppress the leakage of the liquid medium.
  • the thickness of the strip spacer 5 is desirably 275 ⁇ m or more.
  • the material of the heat resistant resin film constituting the strip spacer 5 may be any material that can withstand use under a temperature condition of 400 ° C., and for example, a polyimide film or a liquid crystal resin film can be used. In addition to the heat resistance and pressure resistance, it is desirable to use a film having a linear thermal expansion coefficient close to that of the endless belt 2 as the heat resistant resin film constituting the strip spacer 5.
  • the belt-like spacer 5 is made of a polyimide film (coefficient of linear thermal expansion: 18 ⁇ 10 ⁇ 6 to 20 ⁇ 10 ⁇ 6 ). As a result, even when the continuous operation is performed at 300 degrees or more, the belt-like spacer 5 can follow the expansion and contraction due to heating and cooling of the endless belts 2a and 2b.
  • the heat resistant resin film constituting the strip spacer 5 preferably has an elastic modulus of 3 GPa or more, and a polyimide film is also preferable from the viewpoint of this elastic modulus. Furthermore, the polyimide film is excellent in wear resistance as compared with other heat-resistant resin films such as fluorine resin.
  • the width of the belt-like spacer 5 can be appropriately selected according to the width of the laminated body to be processed, but is preferably 20 mm or more from the viewpoint of suppressing sag.
  • the width of the strip spacer 5 is preferably 20 to 200 mm, more preferably 50 to 150 mm.
  • the belt-like spacer 5 described above is at least partially disposed at a position facing the hydraulic sealing frame 34 of the hydraulic plate 3 with the endless belts 2a and 2b interposed therebetween.
  • the belt-like spacer 5 is desirably located directly below or directly above the hydraulic pressure sealing frame 34 via the endless belts 2a and 2b.
  • the distance between the belt-like spacer 5 and the sheet materials 11 to 13 is 0 mm, but the sheet materials 11 to 13 meander. Therefore, continuous production in this state is difficult. Therefore, it is desirable to provide a certain distance between the strip spacer 5 and the sheet materials 11 to 13.
  • the distance between the belt-like spacer 5 and the sheet material 11 to 13 is preferably 10 to 40 mm, more preferably 12 to 30 mm.
  • these distances are less than 10 mm, the sheet materials 11 to 13 and the strip spacer 5 may come into contact with each other or the sheet materials 11 to 13 may run on the strip spacer 5 due to meandering during the crimping process. If these distances exceed 40 mm, the endless belts 2a and 2b are likely to bend, and the effect of preventing the liquid medium from leaking is reduced.
  • the method for attaching the belt-like spacer 5 is not particularly limited. For example, while rotating the endless belts 2a and 2b, heat-resistant resin films having a predetermined width are formed on the left and right ends thereof to have a predetermined thickness. There is a way to wrap around. At this time, it is desirable to control the tension so as not to cause the belt-like spacer 5 to be wound or wrinkled.
  • the belt-like spacer 5 corresponds to the accompanying change in the length direction of the endless belts 2a and 2b. Specifically, when the belt-like spacer 5 is attached, it is preferable to overlap the heat-resistant resin film by a length corresponding to a length corresponding to linear expansion plus a pre-length (attached in an overlapping manner). .
  • a heat resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less is used, and a strip-like spacer having a total thickness of 10 to 190% of that of the laminate 10. 5 and the belt-like spacer 5 is detachably attached to both end portions of at least one sheet material side surface of the endless belts 2a and 2b. Therefore, the belt-like spacer 5 is thick not only at a low temperature but also at a high temperature. A laminated body of products can be stably and continuously produced.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing a method for manufacturing the laminate of this embodiment.
  • the same components as those of the laminate manufacturing apparatus 1 shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.
  • the laminate manufacturing method of this embodiment the laminate 20 having a thickness of 300 ⁇ m to 2 mm is formed using, for example, the laminate manufacturing apparatus 1 of the first embodiment described above. To do.
  • a plurality of sheet materials are continuously fed between the endless belts 2a and 2b arranged in a pair of upper and lower ends, and the endless belt 2a is formed by a thermocompression bonding device arranged in each inner region of the endless belts 2a and 2b. , 2b, the sheet material is thermocompression bonded to form a laminate.
  • at least one of the endless belts 2 a and 2 b is an endless belt with a belt-like spacer 5.
  • the laminated body 20 of the resin film 22 and metal foil or the metal plates 21 and 23 is formed, for example.
  • the resin film 22 only needs to be plasticized at 300 ° C. or higher.
  • a polyimide film or a wholly aromatic polyester film can be used.
  • These resin films 22 may be a single layer or multiple layers, but when the laminate 20 is a substrate material for an electronic circuit, from the viewpoint of adhesive strength with metal foils or metal plates 21 and 23 and dimensional stability, it is preferable that the surface has a thermoplastic component and the inside is composed of a non-thermoplastic component. Further, for example, a thermocompression bonding polyimide resin film such as Upireskus VT manufactured by Ube Industries, Ltd. is particularly preferable because a thermoplastic polyimide is seamlessly disposed on the surface and a non-thermoplastic polyimide is seamlessly disposed inside.
  • the metal foils 21 and 23 are preferably a rolled foil made of copper or a copper alloy, an electrolytic foil, an aluminum foil, an aluminum alloy foil, or a foil made of stainless steel. Used for.
  • a plate-like body made of copper, copper alloy, aluminum, aluminum alloy, or stainless steel can be used.
  • the heating temperature is set to 300 ° C. or higher and the pressure bonding pressure is set to 2.5 MPa or higher. It is desirable. Thereby, for example, when copper foil is used for the metal foils 21 and 23, the peel strength can be set to 0.8 N / mm or more.
  • the processing temperature is preferably 315 ° C. or higher.
  • the flow rate (leakage amount) of the liquid medium must be suppressed to 10 L / min or less, and this state must be maintained. Thereby, the pressure bonding pressure and the heating temperature can be stably controlled within the range of the above-described values.
  • the “flow rate of the liquid medium” means that the heated liquid medium is in a space formed by the pressure surface 31 of the hydraulic plate 3, the hydraulic sealing frame 34, and the endless belts 2a and 2b by a pump.
  • the “amount of liquid medium leakage” is an amount by which the liquid medium leaked from the space is returned to the pump or the heating device again.
  • the liquid medium flow rate and the leakage amount are basically the same.
  • a heat-resistant resin film having a thickness of 200 ⁇ m or less is used, and the strip-like spacer 5 having a total thickness of 10 to 190% of the laminate 10.
  • the belt-like spacers are detachably attached to both end portions of at least one sheet material side surface of the endless belts 2a and 2b, so that the thick spacer can be used not only at a low temperature but also at a high temperature.
  • the laminate can be continuously produced stably.
  • the configuration and effects other than those described above in the present embodiment are the same as those in the first embodiment described above.
  • the present invention shows an example in which the belt-like spacer 5 is attached to the upper endless belt 2a.
  • the present invention is not limited to this, and the belt-like spacer 5 is attached to the lower endless belt 2b. It may be attached or may be attached to the endless belts 2a and 2b on both the upper and lower sides. In these cases, the same effect as that obtained when the apparatus shown in FIG. 4 is used can be obtained.
  • circuit board using the laminated body manufactured by the laminated body manufacturing apparatus 1 of this embodiment can be plastically processed and can maintain the shape at the time of processing without a support, Suitable for three-dimensional molding.
  • a conventional heat dissipation board used for LED lighting has a difficulty in plastic processing because an insulating layer is formed of a hard material such as an epoxy resin or an epoxy resin impregnated glass cloth base.
  • an LED bulb has been proposed in which a flexible circuit board or a rigid board is attached to a frustum-shaped pedestal with an adhesive tape or the like so that LEDs can be arranged three-dimensionally.
  • this technology has low productivity because it is necessary to separately manufacture and assemble the base and the substrate on which the LEDs are mounted, and the reliability is inferior because the base and the substrate are bonded.
  • the laminate manufactured by the laminate manufacturing apparatus 1 of the present embodiment is excellent not only in heat dissipation but also in workability and shape retention, for example, a case circuit or a substrate for LED lighting Therefore, it can be applied to a substrate for large current and the like, and a circuit substrate excellent in productivity and reliability can be realized.
  • FIG. 5 is a side view schematically showing a method for manufacturing a laminate according to a first modification of the second embodiment of the present invention.
  • the same components as those of the laminate manufacturing apparatus 1 shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.
  • the material sheets 16 to 18 are fed together with the material sheets 11 to 13 between the endless belts 2a and 2b to form the two laminates 10 and 15. .
  • the thickness of the strip spacer 5 is 10 to 190% of the total thickness of the laminated bodies 10 and 15.
  • the belt-like spacer 5 is attached to the endless belts 2a and 2b.
  • the belt-like spacer 5 can be fed between the endless belts 2a and 2b together with the material sheets 11 to 13. .
  • FIG. 6 is a side view schematically showing a method for manufacturing a laminate according to a second modification of the second embodiment of the present invention.
  • the same components as those of the laminate manufacturing apparatus 1 shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof is omitted.
  • the belt-like spacer 5 is rolled and fed together with the material sheets 11 to 13 between both end portions of the endless belts 2a and 2b.
  • the rewinded roll can be used again as the belt-like spacer 5, but there is a problem in terms of continuous production, and the apparatus layout such as feeding and winding before and after the laminate manufacturing apparatus 1 is problematic. There are also challenges.
  • the laminated body was manufactured by the method and conditions shown below, and the performance was evaluated.
  • Example 1 ⁇ Production of endless belt> First, a non-thermocompression-bondable polyimide film having a thickness of 35 ⁇ m (Upilex S manufactured by Ube Industries Co., Ltd.) was cut into a width of 130 mm as a band-shaped spacer to produce a long band-shaped material. Next, this long belt-like object was mounted with its width direction end portions aligned at positions 20 mm inside from the left and right end portions of a stainless steel endless belt having a thickness of 1.4 mm and a width of 900 mm prepared in advance. .
  • a non-thermocompression-bondable polyimide film having a thickness of 35 ⁇ m Upilex S manufactured by Ube Industries Co., Ltd.
  • an endless belt with a belt-like spacer was produced by winding the belt with pressure applied by the other endless belt while winding a long belt around a predetermined position on the left and right sides of the endless belt.
  • the endless belt and the belt-like spacer constitute the belt-like spacer only by the flexibility of the film and the static electricity naturally generated by this operation. It was possible to wind the conductive resin sheets in a uniform and close contact state. Note that the thickness of the manufactured belt-like spacer was 315 ⁇ m.
  • the endless belt with a spacer produced by the method described above was attached to a hydraulic double belt press apparatus.
  • This hydraulic double belt press apparatus has a mechanism for heating with a liquid medium, and includes a device for heating the liquid medium and a pump for pressurizing and flowing the heated liquid medium into the apparatus main body.
  • the endless belt with a spacer was mounted from the side of the apparatus so as to be entangled with the drive and guide rollers as a lower belt, and thereafter, tension and meandering adjustment were performed.
  • thermocompression bonding polyimide film (Upilex VT / roll winding / thickness 25 ⁇ m / width 540 mm, manufactured by Ube Industries, Ltd.) was used as the resin film.
  • a rolled copper foil (HPF-ST35E / coil winding / thickness 35 ⁇ m / width 540 mm) manufactured by Hitachi Cable, Ltd. is used for one of the metal foils, and an aluminum foil (H5052 / Furukawa Sky Co., Ltd.) is used for the other.
  • Coil winding / thickness 300 ⁇ m / width 540 mm) was used.
  • the total thickness of the sheet material was 360 ⁇ m, and the sheet material was fed into the double belt press device while being fed out so that the center in the width direction was the center in the width direction of the endless belt. Also, thermocompression bonding was performed at a liquid medium set temperature of 340 ° C. and a set pressure of 3.0 MPa to prepare a metal foil laminate in which a copper foil was laminated on one surface of the polyimide film and a ruminium foil was laminated on the other surface. .
  • belt-shaped spacer was 30 mm.
  • compression-bonding part of a double belt press apparatus was 340 degreeC, and the pressure was 3.0 Mpa, and was the same as the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 5.0 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the metal foil laminate of Example 1 manufactured by the above-described method has a thickness of 360 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer is 45 ⁇ m smaller than the thickness of the laminate, but there are problems in the thermocompression bonding process and the like. Thus, the target laminate was produced.
  • the uneven shape of the copper foil mat surface transferred to the polyimide film surface was visually observed, and the portions judged to be abnormal due to the color tone difference were visually marked by visual observation.
  • the marking portion was photographed 100 times with a scanning electron microscope (SEM), and the press bonding property was determined by visual observation using the SEM image.
  • Adhesive strength of copper foil Adhesive strength between the resin film surface and the copper foil surface conforms to JIS C6471 (1995), using sliding support brackets under standard conditions, and 90 ° peel strength It was evaluated by measuring the thickness. In the measurement, in the stable region excluding overshoot at the start of measurement, the center part in the width direction of the metal laminate and the part 100 mm outside from the center were collected in the longitudinal direction. This was measured for a total of nine samples at three locations in the length direction, and the average value was taken as the adhesive strength. A tensile tester manufactured by Minebea Co., Ltd. (model: TG-2KN) was used.
  • the adhesive strength between the copper foil and the resin film was 2.0 N / mm. As a result of observing the fracture surface, it was found that the film was clearly broken with a film resin and had sufficient physical properties without problems for substrates such as electronic circuits.
  • Example 2 An endless belt with a spacer was produced under the same method and conditions as in Example 1 except that the number of heat-resistant resin sheets was 15 and the thickness of the strip spacer was 525 ⁇ m. And the metal foil laminated body of Example 2 was produced on the same conditions as Example 1 using the double belt apparatus which attached this endless belt on the same conditions as Example 1.
  • FIG. 2 An endless belt with a spacer was produced under the same method and conditions as in Example 1 except that the number of heat-resistant resin sheets was 15 and the thickness of the strip spacer was 525 ⁇ m.
  • the metal foil laminated body of Example 2 was produced on the same conditions as Example 1 using the double belt apparatus which attached this endless belt on the same conditions as Example 1.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 334 ° C.
  • the pressure was 2.8 MPa, which were somewhat lower than the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 6.5 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the metal foil laminate of Example 2 produced by the method described above had a thickness of 360 ⁇ m and the thickness of the strip spacer was 165 ⁇ m larger than the thickness of the obtained laminate. There was no problem, and the target laminate could be produced.
  • Example 3 An endless belt with a spacer was produced under the same method and conditions as in Example 1 except that the number of heat-resistant resin sheets was 13 layers and the thickness of the belt-like spacer was 455 ⁇ m. And using the double belt apparatus which attached this endless belt on the same conditions as Example 1, the metal foil laminated body by which the copper foil was laminated
  • the distance from the both ends in the width direction of the metal foil to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of a double belt press apparatus was 330 degreeC, and the pressure was 2.7 Mpa, and was a value lower than the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 7.5 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the metal foil laminate of Example 3 produced by the method described above had a set thickness of 360 ⁇ m and a total thickness of 720 ⁇ m. Further, although the thickness of the strip spacer was 265 ⁇ m smaller than the total thickness of the obtained laminated body, no problem occurred in the thermocompression bonding process and the like, and the intended laminated body could be produced.
  • Example 4 An endless belt with a spacer was produced under the same method and conditions as in Example 1 except that the number of heat-resistant resin sheets was 29 and the thickness of the strip spacer was 1015 ⁇ m (1.015 mm). Then, using a double belt device to which this endless belt was attached under the same conditions as in Example 1, with the same method and conditions as in Example 3, copper foil was placed on one side of the polyimide film and aluminum on the other side. Two sets of metal foil laminates with laminated foils were produced.
  • the distance from the both ends in the width direction of the metal foil to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 329 ° C., and the pressure was 2.7 MPa, which were lower than the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 8.4 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the amount of leakage of the liquid medium is increased, and the circulation amount of the liquid medium whose temperature is lowered is increased.
  • the temperature and pressure of the liquid medium are sufficiently safe for thermocompression bonding. Although it was lower than the value, there was no problem in the operability of the thermocompression bonding process.
  • the metal foil laminate of Example 4 produced by the method described above had a set thickness of 360 ⁇ m and a total thickness of 720 ⁇ m. Further, although the thickness of the strip spacer was 295 ⁇ m larger than the total thickness of the obtained laminate, the target laminate could be produced without any problem.
  • Example 5 In the same manner as in Example 1 described above, 27 layers of a long strip obtained by cutting a 70 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film (Upilex S manufactured by Ube Industries Co., Ltd.) into a width of 130 mm are stacked, A belt-like spacer having a length of 1890 ⁇ m (1.89 mm) was produced. Then, the endless belt provided with the belt-like spacer was attached to the double belt press device in the same manner as in Example 1.
  • a 70 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film Upilex S manufactured by Ube Industries Co., Ltd.
  • this double belt press apparatus was used to change the aluminum foil into an aluminum plate having a thickness of 2000 ⁇ (2 mm) and a width of 540 mm (F505 / coil-made by Furukawa Sky Co., Ltd.). 1 was used to produce a metal plate laminate of Example 5.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 332 ° C.
  • the pressure was 2.8 MPa, which were somewhat lower than the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 6.5 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the end face part in the length direction of the aluminum plate did not become a laminate that could be used as a product, but there was no problem in the operability of the thermocompression bonding process.
  • the metal plate laminate of Example 5 manufactured by the above-described method had a thickness of 2060 ⁇ m (2.06 mm), and the thickness of the strip spacer was 170 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate.
  • the target laminate could be produced without any problem.
  • an aluminum plate having a thickness of 2000 ⁇ m (2 mm) (H5052 / plate material manufactured by Furukawa Sky Co., Ltd.), a plate having a width of 540 mm and a length of 2000 mm is not interrupted. Even when continuously fed to the double belt device, a metal laminate can be obtained in the same manner.
  • Example 6 In the same manner as in Example 1 described above, 42 layers of long strips obtained by cutting a 7.5 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film (Upilex S manufactured by Ube Industries, Ltd.) into a width of 130 mm were overlaid. A strip spacer having a thickness of 315 ⁇ m was prepared. Then, the endless belt provided with the belt-like spacer was attached to a double belt press device, and a metal foil laminate of Example 6 was produced by the same method and conditions as in Example 1.
  • a 7.5 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film Upilex S manufactured by Ube Industries, Ltd.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 340 ° C.
  • the pressure was 3.0 MPa, which was the same as the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 5.0 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the metal foil laminate of Example 6 produced by the method described above had a thickness of 360 ⁇ m and the thickness of the strip spacer was 45 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. There was no problem, and the target laminate could be produced.
  • Example 7 In the same manner as in Example 1 described above, three layers of long strips obtained by cutting a 125 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film (Upilex S, Ube Industries, Ltd.) into a width of 130 mm are stacked, A belt-like spacer having a length of 375 ⁇ m was produced. Then, the endless belt provided with the belt-like spacer was attached to a double belt press device, and the metal foil laminate of Example 7 was produced under the same method and conditions as in Example 1.
  • a 125 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film Upilex S, Ube Industries, Ltd.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 340 ° C., and the pressure was 3.0 MPa. The same values as the set temperature and pressure could be reproduced, and it was extremely stable.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet is as small as 2.0 L / min, and the liquid medium leaking from the sealed frame is very small. Therefore, it is considered that stable conditions for both temperature and pressure could be maintained. Thereby, the metal foil laminated body was able to be manufactured without any problem in the operability of the thermocompression bonding process.
  • the metal foil laminate of Example 7 produced by the above-described method has a thickness of 360 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer is only 15 ⁇ m larger than the thickness of the obtained laminate, and is intended without any problem.
  • a laminate could be produced.
  • Example 8 Using the same double belt press apparatus as Example 1 mentioned above, 4 sets of metal foil laminated bodies which laminated the rolled copper foil on both surfaces of the resin film were produced simultaneously. At that time, a thermocompression bonding polyimide film (Upilex VT / roll winding / thickness 50 ⁇ m / width 540 mm, manufactured by Ube Industries, Ltd.) was used as the resin film.
  • the metal foil uses a rolled copper foil (HPF-SP18E / coil winding / thickness 18 ⁇ m / width 540 mm, manufactured by Hitachi Cable, Ltd.) on one side on one side and a rolled copper foil ( Hitachi Cable, Ltd. HPF-SP18E / coil winding / thickness 18 ⁇ m / width 540 mm) was used.
  • Example 2 it produced on the same conditions as Example 1 mentioned above except sending four sets of material sheets into a double belt apparatus continuously.
  • the total thickness of the material sheet was 344 ⁇ m.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of a double belt press apparatus was 340 degreeC, and the pressure was 3.0 Mpa, and was the same value as set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was as small as 3.4 L / min, and this amount leaked from the sealed frame and returned to the liquid medium heating device to circulate.
  • the metal foil laminate of Example 8 produced by the method described above had a set thickness of 86 ⁇ m and a total thickness of 344 ⁇ m. Further, the thickness of the belt-like spacer was 29 ⁇ m smaller than the total thickness of the obtained laminate, and there was no problem in the thermocompression bonding process and the intended laminate could be produced.
  • Example 9 An endless belt, as a strip spacer, a 25 ⁇ m thick heat-adhesive polyimide film (Upilex VT manufactured by Ube Industries Co., Ltd.) cut to a width of 130 mm and a stainless steel (SUS) with a thickness of 30 ⁇ m and a width of 130 mm ) 5 layers of laminates of long strips of foil were stacked. Specifically, a heat-adhesive polyimide film and a SUS foil strip are superposed while being heated with hot air of 300 to 400 ° C. by an electrothermal hot air generator (manufactured by Leister Technologies). An endless belt with a spacer was produced by winding a conductive polyimide film on the surface side of the endless belt and winding it around the endless belt.
  • a heat-adhesive polyimide film Upilex VT manufactured by Ube Industries Co., Ltd.
  • SUS stainless steel
  • the thickness of the belt-like spacer in the endless belt with spacer thus obtained was 275 ⁇ m. Then, the endless belt provided with the belt-like spacer was attached to a double belt press apparatus, and a metal foil laminate of Example 9 was produced by the same method and conditions as in Example 1.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm. Further, the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 340 ° C., and the pressure was 2.9 MPa, which was almost the same as the set temperature and pressure. Furthermore, the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 5.9 L / min, and this amount leaked from the sealed frame and returned to the liquid medium heating device to circulate.
  • the metal foil laminate of Example 9 produced by the method described above had a thickness of 360 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer was 85 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. However, no problem occurred, and the target laminate could be produced.
  • Example 10 A method similar to that of Example 1 described above, except that a stainless steel endless belt having a thickness of 1.4 mm and a width of 900 mm prepared in advance was layered with 9 layers of strips at positions 38 mm from the left and right ends. Then, an endless belt with a spacer was manufactured under the conditions. Then, the endless belt provided with the belt-like spacer was attached to a double belt press device, and a metal foil laminate of Example 10 was produced by the same method and conditions as in Example 1.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 12 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 340 ° C.
  • the pressure was 3.0 MPa, which was the same as the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 5.0 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • thermocompression bonding process was free from problems such as contact with the spacer due to meandering of the insertion material and the pressure-bonded laminate, and climbing, and a good metal foil laminate was obtained. Further, the metal foil laminate of Example 10 produced by this method had a thickness of 360 ⁇ m and the thickness of the strip spacer was 45 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. A laminate could be produced.
  • Example 11 Using the same double belt press apparatus as in Example 1 described above, instead of a thermocompression bonding polyimide film, a film made of molten liquid crystal polymer (fully aromatic polyester resin) and having a thickness of 25 ⁇ m and a width of 540 mm (Japan Gore-Tex Co., Ltd.) (Company BIAC BC25 / liquid crystal transition temperature 315 ° C / roll winding) and using electrolytic copper foil (FWL-WS / coil winding manufactured by Furukawa Electric Co., Ltd.) instead of rolled copper foil A metal foil laminate of Example 11 was produced by the same method and conditions as in Example 1.
  • the distance from both ends of the metal foil in the width direction to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 340 ° C.
  • the pressure was 3.0 MPa, which was the same as the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 5.0 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • the metal foil laminate of Example 11 produced by this method had a thickness of 343 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer was 28 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. No generation occurred, and the target laminate could be produced.
  • the reason why the adhesive strength (peeling strength) is lower than that of the other examples is the influence of the cohesive force of the resin film as a resin, and thermocompression bonding between the metal foil and the resin film is manufactured. It was done without any problem as a method.
  • Example 12 One layer of a 35 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film (Upilex S, manufactured by Ube Industries, Ltd.) was wound around the endless belt, and at the end of the winding, a portion that overlapped the first layer of strip was provided over a length of about 50 mm. Except for the above, an endless belt with a spacer was produced by the same method and conditions as in Example 1 described above.
  • a 35 ⁇ m-thick non-thermocompression-bondable polyimide film (Upilex S, manufactured by Ube Industries, Ltd.) was wound around the endless belt, and at the end of the winding, a portion that overlapped the first layer of strip was provided over a length of about 50 mm. Except for the above, an endless belt with a spacer was produced by the same method and conditions as in Example 1 described above.
  • thermocompression bonding polyimide film Ubelex VT / roll winding / thickness 12.5 ⁇ m
  • rolled copper foil BHY-22B-T / coil winding / thickness 150 ⁇ m / width 540 mm, manufactured by JX Nippon Mining & Metals Co., Ltd.
  • the distance from the both ends in the width direction of the metal foil to the end of the strip spacer was 30 mm.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus was 330 ° C.
  • the pressure was 2.8 MPa, which were lower than the set temperature and pressure.
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was 7.7 L / min, and this amount leaked from the sealed frame, returned to the liquid medium heating device, and was circulated.
  • Example 12 In the metal foil laminate of Example 12 produced by the method described above, one set had a thickness of 312.5 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer was 277.5 ⁇ m smaller than the total thickness of the obtained laminate. However, there was no problem in the thermocompression bonding process and the target laminate could be produced.
  • Example 1 Using a double belt press device not provided with a belt-like spacer, a laminate was produced under the same method and conditions as in Example 1. As a result, the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was as extremely large as 20 L / min or more, and measurement was impossible. In addition, as a result of a large amount of liquid medium leaking from the sealed frame, the temperature of the liquid medium measured on the inner side of the crimping part of the double belt press apparatus greatly fluctuates below 280 ° C. and the pressure is 1 MPa or less. Production was impossible.
  • Comparative Example 2 In the same manner as in Example 1, a long belt-like material obtained by cutting a non-thermocompression-bondable polyimide film having a thickness of 35 ⁇ m (Upilex S, manufactured by Ube Industries Co., Ltd.) into a width of 130 mm is wound around an endless belt, An endless belt with a spacer provided with a single-layer strip spacer having a thickness of 35 ⁇ m was produced. And this endless belt with a spacer was attached to the double belt press apparatus, and the metal foil laminated body of the comparative example 2 was produced by the method and conditions similar to Example 1.
  • FIG. 1 Comparative Example 2
  • the collected metal foil laminate of Comparative Example 2 had a thickness of 360 ⁇ m, but the thickness of the strip spacer was 325 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. For this reason, it is considered that the leakage of the liquid medium could not be sufficiently suppressed.
  • Example 3 (Comparative Example 3)
  • a non-thermocompression-bondable polyimide film having a thickness of 35 ⁇ m (Upilex S manufactured by Ube Industries Co., Ltd.) was cut into a width of 130 mm, and 20 layers were wound around an endless belt, An endless belt with a spacer provided with a belt-like spacer having a thickness of 700 ⁇ m was produced. And this endless belt with a spacer was attached to the double belt press apparatus, and the metal foil laminated body of the comparative example 3 was produced on the method and conditions similar to Example 1.
  • the distance from both ends in the width direction of the metal foil to the end of the strip spacer was maintained at 30 mm, but the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was as large as 15 L / min, and a large amount of liquid medium was sealed. Leaked from the frame.
  • the temperature of the liquid medium measured on the inner side of the pressure bonding part of the double belt press apparatus was greatly reduced to 283 ° C. and the pressure was 1.0 MPa, and the set values could not be maintained at all.
  • the collected metal foil laminate of Comparative Example 3 had a thickness of 360 ⁇ m, but the thickness of the strip spacer was 340 ⁇ m larger than the thickness of the obtained laminate. For this reason, it is considered that the leakage of the liquid medium could not be sufficiently suppressed.
  • Example 4 A strip-shaped spacer having a thickness of 300 ⁇ m was wound on an endless belt by winding a long strip of 30 ⁇ m thick aluminum foil (H5052 manufactured by Furukawa Sky Co., Ltd.) into a width of 130 mm in the same manner as in Example 1. An endless belt with a spacer provided with was produced. At that time, in the operation of winding the belt around the belt, some wrinkles were generated in the wound aluminum foil as the belt passed around, and it was difficult to eliminate all the wrinkles.
  • H5052 manufactured by Furukawa Sky Co., Ltd.
  • the temperature of the liquid medium measured at the inner side of the crimping portion of the double belt press apparatus at the start of crimping is 340 ° C.
  • the pressure is 3.0 MPa
  • the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet is 5.0 L / min. Met.
  • the flow rate of the liquid medium rises to 20 L / min or more, whereby the temperature and pressure of the liquid medium fluctuate unstablely, and the pressure is less than 300 ° C. and the pressure is 1 MPa. The pressure dropped to below and it became impossible to control the pressure.
  • the aluminum foil which is a metal material
  • the aluminum foil laminate had a thickness of 360 ⁇ m, and the thickness of the strip spacer was 60 ⁇ m smaller than the thickness of the obtained laminate. Fluctuated, and a stable metal foil laminate could not be produced.
  • thermocompression bonding polyimide film (UPILEX S manufactured by Ube Industries, Ltd.) is laminated on the upper and lower surfaces of a 25 ⁇ m-thick thermocompression bonding polyimide film (UPILEX VT manufactured by Ube Industries, Ltd.) and heated at 350 ° C.
  • a heat-resistant resin film made of a non-thermocompression-bonding polyimide having a total thickness of 275 ⁇ m and a surface integrated was produced by roll press treatment. This was cut into a width of 130 mm, and a single-layer strip spacer was prepared using a long strip that was cut at a constant length.
  • one layer of this belt was wound around the endless belt, and at the end of the winding, a portion that overlapped the first layer of belt was provided over a length of about 50 mm. That is, the thickness of the strip spacer is 275 ⁇ m, and the part of the pole spacer is 550 ⁇ m.
  • metal foil was produced in the same manner and conditions as in Example 1. A laminate was produced.
  • the distance from both ends in the width direction of the metal foil to the end of the strip spacer was maintained at 30 mm, but the flow rate of the liquid medium measured at the pump outlet was between 6.1 and 12.1 L / min. It fluctuated greatly and an unstable amount of liquid medium leaked from the sealed frame.
  • the temperature of the liquid medium measured inside the belt of the double belt press apparatus fluctuated between 293 ° C. and 298 ° C., and the pressure fluctuated between 2.6 MPa and 2.9 MPa. And not only the set value could not be maintained, but also a stable metal foil laminate could not be produced due to fluctuations.

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Abstract

加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することが可能な積層体製造装置及び積層体の製造方法を提供する。 上下一対に配置されたエンドレスベルト（２ａ，２ｂ）の内側領域に液圧プレート（３）が配置され、エンドレスベルト（２ａ，２ｂ）間に複数のシート材料（１１～１３）を連続的に送り込み、液圧プレート（３）によってエンドレスベルト（２ａ，２ｂ）を介してシート材料（１１～１３）を熱圧着して積層体（１０）を形成する積層体製造装置（１）において、エンドレスベルト（２ａ，２ｂ）の少なくとも一方のシート材料（１１～１３）と接触する側の面の両端部に、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを着脱可能に装着して、積層体（１０）の１０～１９０％の厚さの帯状スペーサ（５）を形成する。

Description

積層体製造装置及び積層体の製造方法
　本発明は、１対のエンドレスベルト間でシート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置及び積層体の製造方法に関する。より詳しくは、ダブルベルトプレス装置を用いて３００μｍ以上の厚物の積層体を形成する技術に関する。
　電子部品の基板材料などの積層体を連続的に製造する際には、例えば１対のエンドレスベルト間でシート材料を熱圧着して積層体を形成するいわゆるダブルベルトプレス装置が用いられている。このダブルベルトプレス装置は、連続的な加圧を可能とするためにエンドレスベルトを使用しており、ベルトの内側に配置されたロールによって加熱・加圧するもの、金属箔に電流を流して発熱させるもの（特許文献１参照）、加熱エアなどの加熱媒体によりベルトを加熱・加圧するもの（特許文献２参照）などがある。
　これらの中でも、特に、液圧方式のダブルベルトプレス装置は、ベルトの内側から直接液圧によってベルト面を加圧し、ベルト間に挟持した積層体を面圧によって加圧できるため、全面において均質な積層体を連続して製造することが可能である。このため、フレキシブル基板などの薄物の金属箔積層体の製造に利用されており、従来、特定の析出硬化型ステンレス鋼ベルトを用いることで、積層体の表面平滑性向上を図ったダブルベルトプレス装置なども提案されている（特許文献３参照）。
　一方、ダブルベルトプレス装置を使用して、厚物の積層体を製造する方法も提案されている（例えば、特許文献４～６参照。）。例えば、特許文献４に記載の熱対策銅張り板では、ダブルベルトプレス装置により、厚さ５～４０μｍの熱圧着性多層ポリイミドフィルムと、厚さが５μｍ～２ｍｍの金属板やセラミック板を積層している。
　また、特許文献５に記載の方法では、ダブルベルトプレス装置により、ガラス繊維をエポキシなどの熱硬化性樹脂で硬化させた繊維強化熱硬化性樹脂板（ＦＲＰ）を基材とし、厚さが０．５～０．７ｍｍ程度の電気用銅箔積層板を形成している。更に、特許文献６に記載の方法では、積層材料の両側に帯状金属薄板を配置することで、熱媒の漏れを防止しつつ厚さが０．１～２．０ｍｍの電子機器用の金属箔貼り積層板を形成している。
特開平９－３１４７８５号公報 特開２００８－３７０６２号公報 特開２００５－３０６００２号公報 特開２００３－７１９８２号公報 特開平１－２１４４３６号公報 特開平５－１１６１６５号公報
　しかしながら、前述した従来のダブルベルト装置には、厚物の積層体、特に加工厚さが３００μｍ以上の積層体を、連続的に、安定して製造することができないという問題点がある。特に、液圧方式のダブルベルトプレス装置の場合、厚物の積層体を形成しようとすると、加圧液の漏れが生じて、ベルトによる加熱・加圧が不安定となる。
　一方、特許文献５に記載の積層板の製造方法では、エンドレスベルトの巾方向両端に、表面全周にわたり帯状テープを取り付けることによって、比較的厚さの大きい銅箔積層体を製造している。この方法で使用しているダブルベルトプレス装置は、加熱加圧方式が熱媒による液圧方式ではないため、加圧液の漏れによる面加圧力の不安定化の懸念はないが、連続運転によるベルト温度の上昇及び降下の繰り返しに伴い、皺やずれが発生しやすく、耐久性も劣るという問題点がある。
　また、特許文献６に記載の積層板の製造方法では、帯状金属薄板を配置することで加圧液の漏れ防止を図っているが、この方法は、熱硬化性樹脂を硬化するために必要な温度である１８０℃程度の比較的低温の条件での運転を想定しており、高温条件での加工には適さない。例えば、ポリイミドフィルムなどの耐熱性フィルムと金属箔とを積層する場合、加熱温度を３００℃以上にすることがあるが、そのような高温の条件で、加圧と除圧を繰り返し行った場合、帯状金属薄板に塑性変形が生じる。
　そして、この状態で繰り返し使用すると、帯状金属薄板が金属薄片として徐々に脱落し、スペーサとしての効果が得られなくなる。このように、特許文献６に記載されている方法では、特に加工温度が高温の場合、液圧の不安定性という問題を解決することができず、厚物の積層体を安定して連続生産することは困難である。
　そこで、本発明は、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することが可能な積層体製造装置及び積層体の製造方法を提供することを主目的とする。
　本発明者は、前述した課題を解決するために、鋭意実験検討を行った結果、以下に示す知見を得た。液圧方式のダブルベルトプレス装置により、加工厚さが大きい積層体を形成する場合、特に総厚が３００μｍ以上の積層体を形成する場合は、ベルトの主に幅方向の両端部に撓みが発生していることがわかった。
　そして、このベルトの撓みにより、シート材料よりも外側に位置し、ベルトの内側両端部で加圧液圧を維持する金属製密閉部材（密閉フレーム）と、ベルトとの間に隙間が生じて、金属製密閉部材が機能しなくなり、加圧液の漏れが生じていた。更には、その加圧液の漏れが不安定に増大するため、液圧が不安定となり、圧着すべき積層体に安定して面加圧ができないこともわかった。
　そこで、本発明者は、更に検討を行い、耐熱性樹脂フィルムを積層した特定厚さの帯状スペーサを、少なくとも一方のエンドレスベルトのシート材料側の面に装着することにより、加工厚が大きい場合でも、ベルトの撓みを防止できることを見出し、本発明に至った。なお、特許文献５に記載の製造方法において、連続運転によって前述した問題が生じる理由は、帯状スペーサに、繊維状の基材にフッ素系樹脂を含浸させたもののように滑りやすく、かつ、エンドレスベルトを構成する鋼材との線熱膨張係数の差が大きい材料を使用しているためと考えられる。
　即ち、本発明に係る積層体製造装置は、上下一対に配置されたエンドレスベルトと、該エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置と、を有し、前記エンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記熱圧着装置によって前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置であって、形成される積層体の厚さが３００μｍ～２ｍｍであり、
　前記エンドレスベルトの少なくとも一方には、前記シート材料と接触する側の面の両端部に、帯状スペーサとして１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムが着脱可能に装着されており、該帯状スペーサの総厚が前記積層体の厚さの１０～１９０％のものである。
　この装置では、前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムが２層以上重装されていてもよい。
　また、前記耐熱性樹脂フィルムには、例えばポリイミドフィルムを使用することができる。
　更に、前記帯状スペーサの総厚は２７５μｍ以上であってもよい。
　本発明に係る積層体の製造方法は、上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する方法であって、前記エンドレスベルトの少なくとも一方の前記シート材料と接触する側の面の両端部に、総厚が前記積層体の厚さの１０～１９０％となるように、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを着脱可能に装着して帯状スペーサを形成し、該帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを用いて厚さが３００μｍ～２ｍｍの積層体を形成する。
　この製造方法では、前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムを２層以上重装してもよい。
　また、前記耐熱性樹脂フィルムとしてポリイミドフィルムを使用してもよい。
　更に、前記帯状スペーサの総厚は、例えば２７５μｍ以上とすることができる。
　更にまた、樹脂フィルムと金属箔又は金属板とを、３００～４００℃の温度で熱圧着して、金属箔積層体を形成してもよい。その場合、ポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムと、銅若しくは銅合金、アルミニウム若しくはアルミニウム合金、又はステンレス鋼からなる金属箔又は金属板とを積層することもできる。
　本発明によれば、エンドレスベルトの少なくとも一方に、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用した特定の厚さの帯状スペーサを、着脱可能に装着しているため、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。
本発明の第１の実施形態の積層体製造装置の構成を模式的に示す側面図である。 図１に示す積層体製造装置１のベルト幅方向における断面図である。 図１に示す液圧プレート３の構成を示す平面図である。 本発明の第２の実施形態の積層体の製造方法を模式的に示す斜視図である。 本発明の第２の実施形態の第１変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。 本発明の第２の実施形態の第２変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。
　以下、本発明を実施するための形態について、添付の図面を参照して、詳細に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
（第１の実施形態）
［全体構成］
　先ず、本発明の第１の実施形態に係る積層体製造装置について説明する。図１は本実施形態の積層体製造装置の構成を模式的に示す側面図であり、図２はそのベルト幅方向における断面図である。なお、図１における矢印ｘは、積層体を構成する各シート材料の進行方向を示している。
　図１に示すように、本実施形態の積層体製造装置１は、液圧方式のダブルベルトプレス装置であり、上下方向に一対のエンドレスベルト２ａ，２ｂが、ドラム４によって回転可能に配置されており、これらの間に積層体を構成する各シート材料１１～１３が送り込まれる。また、各エンドレスベルト２ａ，２ｂの内側領域には、それぞれ熱圧着装置である液圧プレート３が配置されており、これら液圧プレート３によってエンドレスベルト２ａ，２ｂを介して各シート材料１１～１３が熱圧着される。
　更に、図２に示すように、本実施形態の積層体製造装置１では、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料１１～１３に接触する側の面の両端部に、耐熱性樹脂フィルムからなる帯状スペーサ５が着脱可能に装着されている。この積層体製造装置１は、薄物の積層体も製造することが可能であるが、厚さが３００μｍ～２ｍｍの積層体を製造する場合に、特に好適である。
［エンドレスベルト２ａ，２ｂ］
　エンドレスベルト２ａ，２ｂの材質は、ステンレス鋼であればよく、例えばＳＵＳ３００番台、４００番台及び６００番台のものを使用することができ、特に高温下での耐力の点からＳＵＳ６００番台が好適である。また、その厚さや幅も特に限定されるものではないが、積層体の安定生産の観点から、厚さは０．５～３ｍｍが好ましく、より好ましくは０．８～２．４ｍｍである。また、同様の理由から、エンドレスベルト２ａ，２ｂの幅は、７００～１０００ｍｍとすることが好ましい。
［液圧プレート３］
　図３は液圧プレート３の構成を示す平面図である。図３に示すように、液圧プレート３は、その加圧面３１がエンドレスベルト２ａの内面と対抗するように配置されている。また、液圧プレート３１の加圧面３１には、その周縁３２に沿って溝３３が設けられており、この溝３３には、液圧密閉フレーム３４が装着されている。
　そして、液圧密閉フレーム３４はエンドレスベルト２ａ，２ｂに接触しており、液圧プレート３の加圧面３１、液圧密閉フレーム３４及びエンドレスベルト２ａ，２ｂによって形成される空間内に、液体媒体が充填される。この液体媒体は、加工温度に応じて適宜選択することができるが、例えば４００℃での連続運転に耐えうるものを使用することが望ましい。特に、停止から連続運転までの広範囲の温度領域に使用できるよう流動点が－４５～－１５℃のものを使用することが望ましい。
　なお、液体媒体を加熱するための装置は、積層体製造装置１の内部に設けられていても、外部に設けられていてもよいが、温度制御のしやすさから、エンドレスベルト２ａ，２ｂの近傍に設けられていることが望ましい。
［帯状スペーサ５］
　帯状スペーサ５は、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルム又は耐熱性樹脂層を有する耐熱フィルムからなり、総厚は、形成される積層体１０の厚さの１０～１９０％である。この帯状スペーサ５は、耐熱性樹脂フィルムを２層以上重ね合わせた構成であることが好ましいが、１層で形成されていてもよい。また、２種以上の耐熱性樹脂フィルムを積層し一体化して実質的に単層となっているものを使用することもできる。ただし、耐熱性樹脂フィルムの１枚の厚さが２００μｍを超えると、帯状スペーサ５の巻き始めの部分が熱圧着を行う部分を通過する際に、スペーサ厚みによる段差に起因する液体媒体の漏れが発生する。
　また、帯状スペーサ５を、耐熱性のない樹脂フィルムなどのように耐熱性樹脂フィルム以外の材料で構成した場合、３００℃以上の加熱において帯状スペーサが著しく変形し、積層体１０の厚さの１０～１９０％の厚さを維持することが困難になる。更に、帯状スペーサ５を、アルミニウムやステンレス鋼などの金属材料のみで形成した場合、耐熱性は問題がないが、塑性回復に乏しいため、連続使用時に変形が生じ、へたるため、前述した厚さを確保することができなくなる。
　本実施形態の積層体製造装置１では、加圧と除圧及び加熱と放熱冷却が繰り返し行われるため、連続生産においては、帯状スペーサ５のへたりや劣化が問題となる。一方、耐熱性樹脂フィルムは、へたりに対する回復性に優れており、更に、それを、粘着剤や接着剤などで固定せずに、静電気などを利用してエンドレスベルト２ａ，２ｂに着脱可能に装着すると、層間でのスリップなどの作用により、優れた回復性やクッション性が得られる。そして、スペーサ５を、耐熱性樹脂フィルムを、粘着剤や接着剤などを使用せずに、２層以上重ね合わせた構成とすることにより、回復性及びクッション性を更に向上させることができる。
　更に、帯状スペーサ５の厚さが、積層体１０の１０％未満の場合及び１９０％を超える場合は、帯状スペーサ５と積層体１０の厚さの差によって、エンドレスベルト２ａ，２ｂに撓みが生じる。そして、その撓みの大きさに金属製の液圧密閉フレーム３４が追従できず、シール機能が低下して、液体媒体の漏れが生じる。なお、積層体１０の厚さと帯状スペーサ５の厚さの差は２７０μｍ未満にすることが望ましく、これにより、液体媒体の漏れを確実に抑制することができる。
　また、帯状スペーサ５の厚さは、２７５μｍ以上であることが望ましい。これにより、帯状スペーサ５と積層体１０との厚さの差によるエンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制できるため、液圧密閉フレーム３４のシール機能を維持し、液体媒体の漏れを防止することができる。
　帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムの素材は、４００℃の温度条件下での使用に耐えうる材料であればよく、例えばポリイミドフィルムや液晶樹脂フィルムなどを使用することができる。また、帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムには、耐熱性及び耐圧性以外に、エンドレスベルト２と線熱膨張係数が近いものを使用することが望ましい。
　具体的には、エンドレスベルト２ａ，２ｂがステンレス鋼（線熱膨張係数：１０×１０－６～１８×１０－６）により形成されている場合、帯状スペーサ５はポリイミドフィルム（線熱膨張係数：１８×１０－６～２０×１０－６）により形成することが望ましい。これにより、３００度以上で連続運転した場合でも、エンドレスベルト２ａ，２ｂの加熱冷却による膨張及び収縮にも、帯状スペーサ５が追従することが可能となる。
　また、前述した回復性の観点から、帯状スペーサ５を構成する耐熱性樹脂フィルムは、弾性率が３ＧＰａ以上であることが望ましく、この弾性率の観点からも、ポリイミドフィルムが好適である。更に、ポリイミドフィルムは、フッ素系樹脂などの他の耐熱性樹脂フィルムに比べて、耐摩耗性にも優れている。
　更に、帯状スペーサ５の幅は、加工する積層体の幅に応じて適宜選択することができるが、へたり抑制の観点から、２０ｍｍ以上であることが好ましい。一方、帯状スペーサ５は、幅広のものほど好適であるが、その幅が２００ｍｍを超えると、積層体１０を形成可能な領域が少なくなる。よって、帯状スペーサ５の幅は、２０～２００ｍｍであることが好ましく、より好ましくは５０～１５０ｍｍである。
　前述した帯状スペーサ５は、少なくとも一部が、エンドレスベルト２ａ，２ｂを挟んで、液圧プレート３の液圧密閉フレーム３４と対峙する位置に配置される。そして、帯状スペーサ５は、エンドレスベルト２ａ，２ｂを介して、液圧密閉フレーム３４の直下域又は直上域にあることが望ましい。これにより、積層体１０が厚い場合でも、エンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制し、液圧密閉フレーム３４とエンドレスベルト２ａ，２ｂとの密着性を保つことができる。その結果、液体媒体の漏れを、効率的にかつ確実に防止し、安定した油圧Ｐにより、シート材料１１～１３を熱圧着することが可能となる。
　また、エンドレスベルト２ａ，２ｂの撓みを抑制するためには、帯状スペーサ５と、シート材料１１～１３との距離が０ｍｍであることが理想であるが、シート材料１１～１３に蛇行が生じることもあるため、この状態での連続生産は困難である。そこで、帯状スペーサ５とシート材料１１～１３との間には、一定の距離を設けることが望ましい。
　具体的には、帯状スペーサ５とシート材料１１～１３との間の距離は１０～４０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは１２～３０ｍｍである。これらの距離が１０ｍｍ未満の場合、圧着加工時における蛇行により、シート材料１１～１３と帯状スペーサ５とが接触したり、シート材料１１～１３が帯状スペーサ５に乗り上げたりすることがある。また、これらの距離が４０ｍｍを超えると、エンドレスベルト２ａ，２ｂにたわみが生じやすくなり、液体媒体の液漏れ防止効果が低下する。
　帯状スペーサ５の装着方法は、特に限定されるものではないが、例えば、エンドレスベルト２ａ，２ｂを回転させながら、その左右両端に所定の幅の耐熱性樹脂フィルムを、所定の厚さになるように巻き付ける方法がある。その際、帯状スペーサ５に巻きずれや巻き皺が生じないように、張力を制御しながら行うことが望ましい。
　なお、１種の樹脂で構成された耐熱性樹脂フィルム又は２種以上の耐熱性樹脂フィルムを一体化して実質的に単層にしたフィルムを、１層で使用する場合は、昇温・降温に伴うエンドレスベルト２ａ，２ｂの長さ方向の変化に、帯状スペーサ５を対応させることが好ましい。具体的には、帯状スペーサ５を装着する際に、線膨張に相当する長さに更に予長を加えた長さ分だけ、耐熱性樹脂フィルムをオーバーラップさせる（重ねて装着する）ことが好ましい。
　以上詳述したように、本実施形態の積層体製造装置１では、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用して、総厚が積層体１０の１０～１９０％の帯状スペーサ５を形成し、この帯状スペーサ５を、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料側の面の両端部に着脱可能に装着しているため、低温下だけでなく、高温下においても、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。
（第２の実施形態）
［全体構成］
　次に、本発明の第２の実施形態に係る積層体の製造方法について説明する。図４は本実施形態の積層体の製造方法を模式的に示す斜視図である。なお、図４においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図４に示すように、本実施形態の積層体の製造方法では、例えば前述した第１の実施形態の積層体製造装置１などを使用して、厚さが３００μｍ～２ｍｍの積層体２０を形成する。
　具体的には、上下一対に配置されたエンドレスベルト２ａ，２ｂ間に、複数のシート材料を連続的送り込み、エンドレスベルト２ａ，２ｂのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、エンドレスベルト２ａ，２ｂを介してシート材料を熱圧着して積層体を形成する。そして、その際、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方は、帯状スペーサ５付きのエンドレスベルトとする。
［シート材料］
　本実施形態の積層体の製造方法では、例えば、樹脂フィルム２２と、金属箔又は金属板２１，２３との積層体２０を形成する。積層体２０が電子回路用基板材料である場合、樹脂フィルム２２は、３００℃以上で可塑化するものであればよく、例えばポリイミドフィルムや全芳香族ポリエステルフィルムなどを使用することができる。
　これらの樹脂フィルム２２は、単層でも複層でもよいが、積層体２０が電子回路用基板材料である場合、金属箔又は金属板２１，２３との接着力及び寸法安定性の観点から、フィルム表面に熱可塑性成分を有し、内部は非熱可塑性成分で構成されたもの好適である。また、例えば宇部興産株式会社製　ユーピレッスクスＶＴなどの熱圧着性ポリイミド樹脂フィルムは、表面に熱可塑性ポリイミドを、内部に非熱可塑性ポリイミドをシームレスに配置しているため、特に好ましい。
　一方、積層体２０が電子回路用基板材料である場合は、金属箔２１，２３としては、銅若しくは銅合金からなる圧延箔、電解箔、アルミニウム箔、アルミニウム合金箔、ステンレス鋼からなる箔が好適に使用される。金属板２１，２３の場合も同様に、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金又はステンレス鋼からなる板状体を使用することができる。
［加工条件］
　前述したポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムを使用して、要求物性を満たす金属箔積層体を、安定的に生産するためには、加熱温度を３００℃以上、圧着圧力を２．５ＭＰａ以上とすることが望ましい。これにより、例えば金属箔２１，２３に銅箔を使用した場合、引き剥がし強さを０．８Ｎ／ｍｍ以上とすることができる。なお、加工温度は３１５℃以上とすることが望ましい。
　なお、前述した各条件を達成するためには、液体媒体の流量（漏れ量）を１０Ｌ／分以下に抑制し、この状態を維持する必要がある。これにより、圧着圧力及び加熱温度を前述した値の範囲に、安定して制御することができる。
　ここで、「液体媒体の流量」とは、加熱された液体媒体が、ポンプによって、液圧プレート３の加圧面３１、液圧密閉フレーム３４及びエンドレスベルト２ａ，２ｂによって形成される空間内に、送り込まれる量である。また、「液体媒体の漏れ量」とは、前述した空間から漏出した液体媒体が、再びポンプや加熱装置に戻される量である。本実施形態の積層体の製造方法においては、液体媒体を循環させているため、液体媒体の流量と漏れ量は、基本的に同じ量となる。
　以上詳述したように、本実施形態の積層体の製造方法では、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを使用し、総厚が積層体１０の１０～１９０％の帯状スペーサ５を形成し、この帯状スペーサを、エンドレスベルト２ａ，２ｂの少なくとも一方のシート材料側の面の両端部に、着脱可能に装着しているため、低温下だけでなく、高温下においても、厚物の積層体を、安定して連続生産することができる。なお、本実施形態における上記以外の構成及び効果は、前述した第１の実施形態と同様である。
　また、図４には、上側のエンドレスベルト２ａに帯状スペーサ５を装着した例を示しているが、本発明はこれに限定されるものではなく、帯状スペーサ５は、下側のエンドレスベルト２ｂに装着してもよく、また上下両側のエンドレスベルト２ａ，２ｂに装着してもよい。そして、これらの場合でも、図４に示す装置を用いた場合と、同様の効果が得られる。
　そして、本実施形態の積層体製造装置１により製造される積層体を用いた回路基板は、塑性加工が可能であり、かつ支持体がなくても加工時の形状を保持することができるため、立体成形される用途に好適である。例えば、ＬＥＤ照明用途に用いられている従来の放熱基板は、エポキシ樹脂やエポキシ樹脂含浸ガラスクロスベースなどの硬質な材料で絶縁層が形成されているため、塑性加工が困難であった。
　そこで、従来、錐台形状の台座に、粘着テープなどによりフレキシブル回路基板やリジット基板を貼付し、ＬＥＤを三次元的に配置可能にしたＬＥＤ電球が提案されている。しかしながら、この技術は、台座とＬＥＤが実装された基板とを別々に製造して組み立てる必要があるため生産性が低く、また、台座と基板とを接着しているため信頼性も劣っていた。
　これに対して、本実施形態の積層体製造装置１により製造される積層体は、放熱性だけでなく、加工性及び形状保持性に優れているため、例えば筐体回路やＬＥＤ照明用の基板、大電流用の基板などに適用することができ、生産性及び信頼性に優れた回路基板を実現することができる。
（第２の実施形態の第１変形例）
　次に、本発明の第２の実施形態の第１変形例に係る積層体の製造方法について説明する。前述した第２の実施形態においては、樹脂シート２２の両面に金属箔又は金属板２１，２３を積層した３層構造の積層体２０を製造する場合を例にして説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、複数の積層体を同時に形成することもできる。
　図５は本発明の第２の実施形態の第１変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。なお、図５においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図５に示すように、本変形例の積層体の製造方法では、エンドレスベルト２ａ，２ｂ間に、材料シート１１～１３と共に材料シート１６～１８を送り込み、２つの積層体１０，１５を形成する。
　この場合、帯状スペーサ５の厚さは、積層体１０，１５の総厚の１０～１９０％とする。これにより、複数の積層体を同時に形成する場合でも、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産することが可能となる。なお、本変形例における上記以外の構成及び効果は、前述した第１及び第２の実施形態と同様である。
（第２の実施形態の第２変形例）
　次に、本発明の第２の実施形態の第２変形例に係る積層体の製造方法について説明する。前述した第２の実施形態においては、エンドレスベルト２ａ，２ｂに帯状スペーサ５を装着しているが、材料シート１１～１３と共に、エンドレスベルト２ａ，２ｂ間に帯状スペーサ５を送り込むことも可能である。
　図６は本発明の第２の実施形態の第２変形例の積層体の製造方法を模式的に示す側面図である。なお、図６においては、図１に示す積層体製造装置１の構成要素と同じ物には、同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。図６に示すように、本変形例の積層体の製造方法では、帯状スペーサ５をロール巻き状態とし、これを材料シート１１～１３と共に、エンドレスベルト２ａ，２ｂの両端部間に送り込む。
　この方法では、リワインドしたロールを、再度帯状スペーサ５として使用することが可能であるが、連続生産の点で課題があり、また積層体製造装置１の前後における繰り出し及び巻き取りなどの装置レイアウトにも課題がある。
　以下、本発明の実施例及び比較例を挙げて、本発明の効果について具体的に説明する。本実施例においては、以下に示す方法及び条件で、積層体を製造し、その性能を評価した。
（実施例１）
＜エンドレスベルトの製作＞
　先ず、帯状スペーサとして、厚さ３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断し、長尺帯状物を作製した。次に、この長尺帯状物を、予め作製しておいた厚さ１．４ｍｍ、幅９００ｍｍのステンレス製エンドレスベルトの左右両端部より２０ｍｍ内側の位置に、その幅方向端部を合わせて装着した。
　具体的には、エンドレスベルトを回転移動させながら、その左右両端からベルト内側に向けて、巻きズレや巻きシワが生じないように張力制御を行ないつつ９層巻き付けた。その際、もう一方のエンドレスベルトにより、加圧しながら巻きつけることにより、エンドレスベルトの左右所定の位置に長尺帯状物を巻き付け、帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを作製した。
　この帯状スペーサの巻き付け作業においては、接着剤などは必要とせず、フィルムの柔軟性と、この操作に伴って自然発生する静電気のみによって、エンドレスベルトと帯状スペーサとが、また帯状スペーサを構成する耐熱性樹脂シート同士が、均一かつ密着した状態で巻き付けることができた。なお、作製した帯状スペーサの厚さは３１５μｍであった。
＜ダブルベルトプレス装置の構成＞
　前述した方法で作製したスペーサ付きエンドレスベルトを、液圧方式ダブルベルトプレス装置に取り付けた。この液圧方式ダブルベルトプレス装置は、液体媒体によって加熱する機構を有し、液体媒体を加熱する装置と、加熱した液体媒体を装置本体に加圧流入させるポンプを備えている。そして、スペーサ付きエンドレスベルトは、下側のベルトとして駆動及びガイドローラーにからむように、装置横方向から装着し、その後、張力及び蛇行調整を行った。
＜積層体の作製＞
　次に、前述したダブルベルトプレス装置を用いて、樹脂フィルムの両側に金属箔を積層し、金属箔積層体を作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ２５μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。また、金属箔の一方には、圧延銅箔（日立電線株式会社製　ＨＰＦ－ＳＴ３５Ｅ／コイル巻き／厚さ３５μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用し、他方には、アルミニウム箔（古河スカイ株式会社製　Ｈ５０５２／コイル巻き／厚さ
３００μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。
　その際、シート材料の総厚を３６０μｍとし、それぞれの幅方向中央がエンドレスベルトの幅方向中央となるように、繰り出しながらダブルベルトプレス装置に送り込んだ。また、液体媒体の設定温度を３４０℃、設定圧力を３．０ＭＰａとして熱圧着し、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にルミニウム箔が積層された金属箔積層体を作製した。
　なお、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部までの距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例１の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであり、帯状スペーサの厚さは積層体の厚さより４５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価方法＞
　次に、実施例１の金属箔積層体の性能を、以下に示す方法で評価した。
（１）フィルムと銅箔との圧着状態
　金属箔積層体から、５４０ｍｍ（全幅）×１００ｍｍの大きさの試料を切り出した。次に、エッチング液から保護するためにアルミニウム箔の表面に保護フィルムを貼り付けた後、切り出した試料を塩化第二鉄水溶液中に浸漬し、エッチングにより銅箔を完全に除去した。その後、アルミニウム箔表面の保護フィルムを剥離して、水洗を行い、自然乾燥させて銅をエッチング除去した積層体を得た。
　次に、実体顕微鏡を用いて、ポリイミドフィルム表面に転写した銅箔マット面の凹凸形状を目視で観察し、目視観察により色調差で異常と判断した箇所をマーキングした。そのマーキング箇所を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により１００倍で撮影し、そのＳＥＭ画像を用いて目視観察により圧着性を判定した。
（２）銅箔の接着強度
　樹脂フィルム面と銅箔面との接着強力は、ＪＩＳ　Ｃ６４７１（１９９５）に準拠し、標準状態下において、しゅう動形支持金具使用を使用し、９０°引き剥がし強さを測定することにより、評価した。測定は、測定開始時のオーバーシュートなどを除いた安定領域において、金属積層体の幅方向中央部及び中央よりそれぞれ１００ｍｍ外側の箇所を長手方向に採取した。これを長さ方向に３箇所、計９試料について測定し、その平均値を接着強度とした。引張り試験機は、ミネベア株式会社製（型式：ＴＧ－２ＫＮ）を用いた。
＜評価結果＞
　銅箔面のみ塩化第二鉄水溶液に４０℃、６０分間、浸漬接触させ、銅箔面を除去した後、圧着樹脂フィルム側に転写された銅箔マット面の凹凸（銅箔マット面のネガ）状態を目視及び電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した結果、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。
　また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ／室温／ＪＩＳ－Ｃ６４７１－１９９５／しゅう動形支持金具使用）は２．０Ｎ／ｍｍであった。そして、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例２）
　耐熱性樹脂シートの重装数を１５層とし、帯状スペーサの厚さを５２５μｍとした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例１と同じ条件で、実施例２の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３４℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力より幾分低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例２の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも１６５μｍ大きいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．７Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例３）
　耐熱性樹脂シートの重装数を１３層とし、帯状スペーサの厚さを４５５μｍとした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にアルミニウム箔が積層された金属箔積層体を２組作製した。なお、２組の材料シートを連続的にダブルベルト装置に送り込む以外は、前述した実施例１と同じ条件で作製した。
　このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３０℃、圧力は２．７ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は７．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例３の金属箔積層体は、１組の厚さが３６０μｍで、総厚が７２０μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２６５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例３の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例４）
　耐熱性樹脂シートの重装数を２９層とし、帯状スペーサの厚さを１０１５μｍ（１．０１５ｍｍ）とした以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例３と同様の方法及び条件で、ポリイミドフィルムの一方の面に銅箔が、他方の面にアルミニウム箔が積層された金属箔積層体を２組作製した。
　このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３２９℃、圧力は２．７ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は８．４Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。本実施例では、液体媒体のリーク量が増大し、低温化した液体媒体の循環量が増大した結果、液体媒体の温度及び圧力が、熱圧着するために充分に安全な温度及び圧力である設定値より低下したが、熱圧着工程の操作性は問題なかった。
　また、前述した方法で作製した実施例４の金属箔積層体は、１組の厚さが３６０μｍで、総厚が７２０μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２９５μｍ大きいものであったが、問題なく目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例４の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例５）
　前述した実施例１と同様の方法で、厚さ７０μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、２７層重装して、厚さが１８９０μｍ（１．８９ｍｍ）の帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、実施例１と同じ方法で、ダブルベルトプレス装置に取り付けた。
　次に、このダブルベルトプレス装置を使用して、アルミニウム箔を、厚さ２０００μ（２ｍｍ）、幅５４０ｍｍのアルミニウム板（古河スカイ株式会社製　Ｈ５０５２／コイル巻き）に変えた以外は、前述した実施例１と同様の方法及び条件で、実施例５の金属板積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３２℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力より幾分低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．５Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　アルミニウム板の長さ方向の端面部分は製品として使用できる積層体とはならなかったが、熱圧着工程の操作性は問題なかった。また、前述した方法で作製した実施例５の金属板積層体は、厚さが２０６０μｍ（２．０６ｍｍ）で、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも１７０μｍ小さいものであったが、問題なく、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例５の金属板積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．７Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
　なお、本実施例で使用したアルミニウム板に変えて、厚さが２０００μｍ（２ｍｍ）のアルミニウム板（古河スカイ株式会社製　Ｈ５０５２／板材）、幅５４０ｍｍ、長さ２０００ｍｍの板状物を、途切れない様に連続的にダブルベルト装置に送り込んだ場合でも、同様に金属積層体を得ることができる。
（実施例６）
　前述した実施例１と同様の方法で、厚さ７．５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、４２層重装して、厚さが３１５μｍの帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例６の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例６の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも４５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例６の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．２Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、高い接着強度を有し、電子回路などの基板用としてまったく問題なく、充分な物性を有していた。
（実施例７）
　前述した実施例１と同様の方法で、厚さ１２５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、３層重装して、厚さが３７５μｍの帯状スペーサを作製した。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例７の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一の値が再現でき、かつ極めて安定していた。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は２．０Ｌ／分と少なく、密閉フレームからリークした液体媒体が非常に少ないために、温度及び圧力共に安定した条件が維持できたものと考えられる。これにより、熱圧着工程の操作性には全く問題なく、金属箔積層体を製造することができた。
　前述した方法で作製した実施例７の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりもわずか１５μｍ大きいものであり、何ら問題なく目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例７の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸極めて良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．１Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、高い接着強度を有し、電子回路などの基板用としてまったく問題なく、充分な物性を有していた。
（実施例８）
　前述した実施例１と同じダブルベルトプレス装置を使用し、樹脂フィルムの両面に圧延銅箔を積層した金属箔積層体を４組同時に作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ５０μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。また、金属箔は、一方の面には圧延銅箔（日立電線株式会社製　ＨＰＦ－ＳＰ１８Ｅ／コイル巻き／厚さ１８μｍ／幅５４０ｍｍ）を片面に使用し、他方の面には、圧延銅箔（日立電線株式会社製　ＨＰＦ－ＳＰ１８Ｅ／コイル巻き／厚さ１８μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。
　なお、４組の材料シートを連続的にダブルベルト装置に送り込む以外は、前述した実施例１と同じ条件で作製した。また、材料シートの総厚は３４４μｍであった。
　本実施例では、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一の値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は３．４Ｌ／分と少なく、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例８の金属箔積層体は、１組の厚さが８６μｍで、総厚が３４４μｍであった。また、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２９μｍ小さいものであり、熱圧着工程なども問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例８の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．１Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例９）
　エンドレスベルトに、帯状スペーサとして、厚さ２５μｍの熱接着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＶＴ）を、幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物と、厚さ３０μｍｍ、幅１３０ｍｍのステンレススティール（ＳＵＳ）箔の長尺帯状物との積層物を５層重装した。具体的には、熱接着性ポリイミドフィルムとＳＵＳ箔の帯状物を重ね合わせたものを、電熱式熱風発生機（株式会社ライスター・テクノロジーズ製）によって３００～４００℃の熱風で加熱しながら、熱接着性ポリイミドフィルムをエンドレスベルトの表面側にして、エンドレスベルトに巻きつけ、スペーサ付きエンドレスベルト製作した。
　これにより得られたスペーサ付きエンドレスベルトにおける帯状スペーサの厚さは、２７５μｍであった。そして、この帯状スペーサを設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例９の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は２．９ＭＰａであり、設定した温度及び圧力とほぼ同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．９Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例９の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さよりも８５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などにも問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例９の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が極めて良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は１．９Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例１０）
　予め作製しておいた厚さ１．４ｍｍ、幅９００ｍｍのステンレス製エンドレスベルトに、その左右両端から３８ｍｍの位置に、帯状物を９層重装した以外は、前述した実施例１と同様の方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、この帯状スペーサ設けたエンドレスベルトを、ダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例１０の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は１２ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　そして、熱圧着工程の操作性は、挿入材料及び圧着積層体の蛇行によるスペーサへの接触、乗り上げなどの問題はなく、良好な金属箔積層体が得られた。また、この方法で作製した実施例１０の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより４５μｍ小さいものであったが、問題なく目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例１０の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は２．０Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（実施例１１）
　前述した実施例１と同じダブルベルトプレス装置を使用し、熱圧着性ポリイミドフィルムの代わりに、溶融液晶ポリマー（全芳香族ポリエステル樹脂）からり、厚さ２５μｍ、幅５４０ｍｍのフィルム（ジャパンゴアテックス株式会社製　ＢＩＡＣ　ＢＣ２５／液晶転移温度３１５℃／ロール巻き）を使用すると共に、圧延銅箔の代わりに、電解銅箔（古河電気工業株式会社製　ＦＷＬ－ＷＳ／コイル巻き）を使用した以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例１１の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａであり、設定した温度及び圧力と同一であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　この方法で作製した実施例１１の金属箔積層体は、厚さが３４３μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより２８μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などにも問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例１１の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．８Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、明らかなフィルム樹脂での破壊が観察された。この接着強度値は電子回路などの基板用として使用できる下限の物性であった。このように、接着強度（引きはがし強さ）が他の実施例より低い結果になった原因は、樹脂フィルムの樹脂としての凝集力の影響であり、金属箔と樹脂フィルムとの熱圧着は製造方法として問題なく行なわれていた。
（実施例１２）
　厚さ３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）をエンドレスベルトに１層巻き付け、その巻き終わりにおいて、約５０ｍｍ長にわたって１層目の帯状物にオーバーラップする部分を設けた以外は、前述した実施例１と同じ方法及び条件で、スペーサ付きエンドレスベルトを作製した。
　そして、このエンドレスベルトを、実施例１と同じ条件で取り付けたダブルベルト装置を使用し、実施例１と同じ条件で、樹脂フィルムの両側に金属箔を積層した金属箔積層体を作製した。その際、樹脂フィルムには、熱圧着ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＶＴ／ロール巻き／厚さ１２．５μｍ）を使用した。また金属箔には、両面とも、圧延銅箔（ＪＸ日鉱日石金属株式会社製　ＢＨＹ－２２Ｂ－Ｔ／コイル巻き／厚さ１５０μｍ／幅５４０ｍｍ）を使用した。
　このとき、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍであった。また、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３３０℃、圧力は２．８ＭＰａであり、設定した温度及び圧力よりも低い値であった。更に、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は７．７Ｌ／分であり、この量が密閉フレームからリークし、液体媒体加熱装置に戻り、循環した量であった。
　前述した方法で作製した実施例１２の金属箔積層体は、１組の厚さが３１２．５μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の総厚よりも２７７．５μｍ小さいものであったが、熱圧着工程などに問題は発生せず、目的とする積層体を作製することができた。
＜評価結果＞
　実施例１２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が良好に転写され、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充分に充填されていた。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は両面ともに１．２Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、概ねフィルム樹脂での破壊が観察され、電子回路などの基板用として問題なく充分な物性を有していた。
（比較例１）
　帯状スペーサを設けていないダブルベルトプレス装置を使用して、実施例１と同様の方法及び条件で積層体を作製した。その結果、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は２０Ｌ／分以上と極めて大きく、計測不能であった。また、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８０℃未満、圧力は１ＭＰａ以下で大きく変動し、金属箔積層体の作製は不可能であった。
（比較例２）
　実施例１と同様の方法で、厚さが３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに１層巻き付けて、厚さが３５μｍの単層帯状スペーサを設けたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例２の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は１４Ｌ／分と大きく、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８８℃、圧力は１．２ＭＰａと大きく低下し、設定値を全く維持できなかった。
　このように、熱圧着工程の操作性は圧力変動の発生により不良であったが、工程通過性はかろうじて維持していたので、金属箔積層体を採取した。採取した比較例２の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであったが、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより３２５μｍ小さいものであった。このため、液体媒体のリークを充分に抑制できなかったものと考えられる。
＜評価結果＞
　比較例２の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が転写されておらず、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充填されていない箇所が多数存在した。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、フィルム樹脂と銅箔の界面でのはがれが観察され、物性値は実施例より劣るものであった。
（比較例３）
　実施例１と同様の方法で、厚さが３５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに２０層巻き付けて、厚さが７００μｍの帯状スペーサが設けられたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。そして、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例３の金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は１５Ｌ／分と大きく、多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２８３℃、圧力は１．０ＭＰａと大きく低下し、設定値を全く維持できなかった。
　このように、熱圧着工程の操作性は圧力変動の発生により不良であったが、工程通過性はかろうじて維持していたので、金属箔積層体を採取した。採取した比較例３の金属箔積層体は、厚さが３６０μｍであったが、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより３４０μｍ大きいものであった。このため、液体媒体のリークを充分に抑制できなかったものと考えられる。
＜評価結果＞
　比較例３の金属箔積層体におけるフィルムと銅箔との圧着状態を、実施例１と同様の方法で評価したところ、フィルム表面にマット面の凹凸が転写されておらず、フィルム樹脂の熱可塑成分が銅箔マット面の凹凸に充填されていない箇所が多数存在した。また、銅箔と樹脂フィルムとの接着強度（引きはがし強さ）は０．５Ｎ／ｍｍであり、破壊面を観察した結果、フィルム樹脂と銅箔の界面でのはがれが観察され、物性値は実施例より劣るものであった。
（比較例４）
　実施例１と同様の方法で、厚さ３０μｍのアルミニウム箔（古河スカイ株式会社製　Ｈ５０５２）を幅１３０ｍｍに切断した長尺帯状物を、エンドレスベルトに１０層巻き付けて、厚さが３００μｍの帯状スペーサが設けられたスペーサ付きエンドレスベルトを作製した。その際、帯状物をベルトに巻く操作において、ベルトが周回を経るに伴い巻きアルミニウム箔に幾分、シワが発生し、この巻きシワを皆無にすることは困難であった。
　このように、実施例と同様な緻密かつ均一なスペーサ付きエンドレスベルトを作製することはできなかったが、このスペーサ付きエンドレスベルトをダブルベルトプレス装置に取り付け、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例４の金属箔積層体を作製した。
　その結果、圧着開始時におけるダブルベルトプレス装置の圧着部のベルト内側で測定した液体媒体の温度は３４０℃、圧力は３．０ＭＰａ、またポンプ出口で測定した液体媒体の流量は５．０Ｌ／分であった。しかし、連続運転の経過に伴い、液体媒体の流量は２０Ｌ／分以上に上昇し、これにより液体媒体の温度と圧力は、不安定に変動しつつ、３００℃未満の温度に、また圧力は１ＭＰａ以下に低下し、圧力を制御できなくなった。
　これは、金属素材であるアルミニウム箔が、加圧と除圧及び加熱と放熱冷却を繰り返す間に、不可逆的に圧延されて伸びが生じ、部分的なたるみシワが発生すると共に、材料としてもろくなり、小片に砕けて脱落したためと考えられる。また、圧着運転開始当初においては、得られた金属箔積層体は、厚さが３６０μｍで、帯状スペーサの厚さは得られた積層体の厚さより６０μｍ小さいものであったが、運転経過時においては変動が生じ、安定した金属箔積層体を作製することはできなかった。
（比較例５）
　厚さ１２５μｍの非熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＳ）を、厚さ２５μｍの熱圧着性ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製　ユーピレックスＶＴ）の上下面に積層し、３５０℃の加熱ロールプレス処理により一体化して、総厚が２７５μｍで表面が非熱圧着性ポリイミドからなる耐熱樹脂フィルムを作製した。これを、幅１３０ｍｍに切断し、定長に端部カットした長尺帯状物を使用して単層の帯状スペーサを作製した。
　具体的には、この帯状物をエンドレスベルトに１層巻き付け、その巻き終わりにおいて、約５０ｍｍ長にわたって１層目の帯状物にオーバーラップする部分を設けた。即ち、帯状スペーサの厚さは２７５μｍの部分と、極一部に５５０μｍの部分が存在するようにした。これ以外は、実施例１と同一の条件で製作したスペーサつきエンドレスベルトを、実施例１と同様の方法で取り付けたダブルベルトプレス装置を用いて、実施例１と同様の方法及び条件で金属箔積層体を作製した。
　その際、金属箔の幅方向両端部から帯状スペーサの端部との距離は３０ｍｍを維持していたが、ポンプ出口で測定した液体媒体の流量は６．１～１２．１Ｌ／分の間を大きく変動し、不安定に多量の液体媒体が密閉フレームからリークした。その結果、ダブルベルトプレス装置のベルト内側で測定した液体媒体の温度は２９３℃～２９８℃の間を変動し、また、圧力は２．６ＭＰａ～２．９ＭＰａの間を変動した。そして、設定値を維持できないばかりか、変動により安定した金属箔積層体を作製することはできなかった。
　これは、帯状スペーサのオーバーラップ部がダブルベルトプレス装置の圧着ゾーンを通過する際に、スペーサ表面に２７５μｍの急激な段差の影響で、液体媒体がリークし、安定化に向けたリカバリーが完了しない間に、断続してスペーサの厚さ段差部を通過したために生じたものと考えられる。
　これら実施例１～１２及び比較例１～５の結果などを、下記表１，２にまとめて示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　上記表１及び表２に示すように、実施例１～１２の積層体の製造方法は、比較例１～５の積層体の製造方法に比べて、安定性に優れていた。以上の結果から、本発明によれば、加熱条件によらず、厚物の積層体を、安定して連続生産できることが確認された。
　１　積層体製造装置
　２ａ、２ｂ　エンドレスベルト
　３　液圧プレート
　４　ドラム
　５　スペーサ
　１０、１５、２０　積層体
　１１～１３、１６～１８、２１～２３　シート材料
　３１　加圧面
　３２　周縁
　３３　溝
　３４　液圧密閉フレーム

Claims (10)

  1. 　上下一対に配置されたエンドレスベルトと、
    　該エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置と、を有し、
    　前記エンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的に送り込み、前記熱圧着装置によって前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する積層体製造装置であって、
    　形成される積層体の厚さが３００μｍ～２ｍｍであり、
    　前記エンドレスベルトの少なくとも一方には、前記シート材料と接触する側の面の両端部に、帯状スペーサとして１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムが着脱可能に装着されており、
    　該帯状スペーサの総厚が前記積層体の厚さの１０～１９０％である積層体製造装置。
  2. 　前記エンドレスベルトには、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムが２層以上重装されていることを特徴とする請求項１に記載の積層体製造装置。
  3. 　前記耐熱性樹脂フィルムがポリイミドフィルムであることを特徴とする請求項１又は２に記載の積層体製造装置。
  4. 　前記帯状スペーサの総厚が２７５μｍ以上であることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の積層体製造装置。
  5. 　上下一対に配置されたエンドレスベルト間に複数のシート材料を連続的送り込み、前記エンドレスベルトのそれぞれの内側領域に配置された熱圧着装置によって、前記エンドレスベルトを介して前記シート材料を熱圧着して積層体を形成する方法であって、
    　前記エンドレスベルトの少なくとも一方の前記シート材料と接触する側の面の両端部に、総厚が前記積層体の厚さの１０～１９０％となるように、１枚の厚さが２００μｍ以下の耐熱性樹脂フィルムを着脱可能に装着して帯状スペーサを形成し、
    　該帯状スペーサ付きのエンドレスベルトを用いて厚さが３００μｍ～２ｍｍの積層体を形成する積層体の製造方法。
  6. 　前記エンドレスベルトに、帯状スペーサとして前記耐熱性樹脂フィルムを２層以上重装することを特徴とする請求項５に記載の積層体の製造方法。
  7. 　前記耐熱性樹脂フィルムとしてポリイミドフィルムを使用することを特徴とする請求項５又は６に記載の積層体の製造方法。
  8. 　前記帯状スペーサの総厚を２７５μｍ以上とすることを特徴とする請求項５～７のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
  9. 　樹脂フィルムと金属箔又は金属板とを、３００～４００℃の温度で熱圧着して、金属箔積層体を形成することを特徴とする請求項５～８のいずれか１項に記載の積層体の製造方法。
  10. 　前記樹脂フィルムは、ポリイミドフィルム又は全芳香族ポリエステルフィルムであり、前記金属箔又は金属板は、銅若しくは銅合金、アルミニウム若しくはアルミニウム合金、又はステンレス鋼からなることを特徴とする請求項９に記載の積層体の製造方法。
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