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WO2013079570A1 - Elektroden für lithium-ionen-batterien und ihre herstellung - Google Patents

Elektroden für lithium-ionen-batterien und ihre herstellung Download PDF

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WO2013079570A1
WO2013079570A1 PCT/EP2012/073909 EP2012073909W WO2013079570A1 WO 2013079570 A1 WO2013079570 A1 WO 2013079570A1 EP 2012073909 W EP2012073909 W EP 2012073909W WO 2013079570 A1 WO2013079570 A1 WO 2013079570A1
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WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
collector
region
strip
current collector
uncoated
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/EP2012/073909
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Henry Bensler
Klaus DRÖDER
Lars GREWE
Markus Pompetzki
Werner Schreiber
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
VW VM Forschungs GmbH and Co KG
Original Assignee
Volkswagen Varta Microbattery Forschungs GmbH and Co KG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Volkswagen Varta Microbattery Forschungs GmbH and Co KG filed Critical Volkswagen Varta Microbattery Forschungs GmbH and Co KG
Publication of WO2013079570A1 publication Critical patent/WO2013079570A1/de
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Ceased legal-status Critical Current

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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a method for the production of electrodes for lithium-ion batteries and to current collectors for such electrodes and to electrodes which can be produced according to the method.
  • the term "battery” originally meant several galvanic cells connected in series, but today also individual galvanic cells are often referred to as “battery.”
  • an energy-supplying chemical reaction takes place, which consists of two electrically coupled but spatially separated
  • electrons are released in an oxidation process, resulting in an electron current via an external load to the positive electrode, from which a corresponding amount of electrons is taken in.
  • a reduction process takes place.
  • Lithium-ion batteries often contain a stack of cells consisting of several single cells. However, especially batteries with very high capacities usually have winding cells (coils). These can be produced at a very high speed and, associated with this, at comparatively low costs. Winding cell technology is suitable for the construction of prismatic cells as well as round cells.
  • the cells of a lithium-ion battery are usually a composite of electrode and separator foils with the sequence positive electrode / separator / negative electrode.
  • Such individual cells are produced as so-called bicellas with the possible sequences negative electrode / separator / positive electrode / separator / negative electrode or positive electrode / separator / negative electrode / separator / positive electrode.
  • the electrodes usually comprise metallic current collectors, which are usually in the form of flat structures.
  • these are usually nets or films of aluminum, for example of expanded aluminum metal or of a perforated aluminum foil.
  • networks or films of copper are usually used as collectors.
  • the cells described for lithium-ion batteries are produced in a multi-stage process.
  • Such methods are known, for example, from DE 10 2010 032 770 A1 or from US 2010/0081052 A1.
  • the mentioned electrode films are produced in a first step and then subsequently combined with one or more separator films to form the mentioned electrode-separator composites. In most cases, electrodes and separators are connected to one another in a lamination step.
  • a flat strip of a paste-shaped electrode material (in short: electrode paste) is usually applied to a suitable collector.
  • this is usually achieved by providing the collectors as quasi-endless bands (in short collector plates) which pass through a coating device in which they are coated with the electrode paste by means of a doctor blade or by means of a nozzle.
  • a coating device in which they are coated with the electrode paste by means of a doctor blade or by means of a nozzle.
  • usually only one center strip of the collector belt is coated, in contrast to the strip areas of the collector belts remain free of Electrode material. These uncoated areas can be used to connect current conductors to the collectors.
  • the strips of the electrode material can be separated from one another by a cut through these uncoated regions, for example by means of a laser.
  • the coated collector strips are then usually subjected to calendering.
  • Calendering refers to the pressurization of the collector tape coated with the electrode material, whereby two rolls are used which form a gap which is smaller than the starting thickness of the coated collector tape. Through this gap, the coated collector belt is guided and compacted. It is also possible to set specifically defined porosities of the coating.
  • the calender rollers often exert such a strong pressure on the coated collector belt during calendering that the collector belt is deformed, in particular lengthened in the longitudinal direction.
  • the problem with this is that this deformation occurs only in the areas coated with electrode material areas of the collector belt, since only on these areas, the pressure of the calender rolls is transmitted.
  • the areas of the collector belt that are not covered by electrode material can pass undeformed through the calender rollers, since their thickness is less than the width of the gap between the rollers. This is problematic insofar as the ribbon-shaped electrode issuing from the calender can buckle and distort to reduce stresses that occur due to the partial deformation. This can be Working the electrode to electrode winding cause great problems.
  • the present invention has for its object to find a solution to this problem.
  • the inventive method is used in particular for the production of electrodes for lithium-ion batteries, ie of batteries, in which during charging and discharging processes lithium ions migrate from one electrode to another.
  • a strip-shaped current collector in short: collector strip
  • a coating device in which a strip of an electrode material is applied to at least one side of the collector strip.
  • strips of electrode material are applied to both sides of the collector belt.
  • the inventive method also includes the initially mentioned variant, according to which two or more strips of electrode material are applied in parallel side by side on the collector belt.
  • the application of the strip or strips is usually carried out by means of a doctor device or a nozzle.
  • the electrode material must be be provided speaking form, for example as Rakel or printable paste.
  • the current collector used is usually a band of an electrically conductive material, in particular of a metal.
  • Pastes comprising electrochemically active particles, an electrode binder and a solvent or suspending agent are generally used as the electrode material.
  • the current collector is a current collector made of aluminum and the electrode material is a material for the positive electrode of lithium-ion batteries.
  • the current collector is a current collector made of copper and the electrode material is material for the negative electrode of a lithium-ion battery.
  • An example of a material for the negative electrode of a lithium-ion battery would be a paste comprising graphite particles as electrochemical active material, sodium carboxymethylcellulose as electrode binder and possibly carbon black as a conductivity additive.
  • a corresponding paste for the positive electrode could comprise, for example, lithium cobalt oxide as electrochemical active material and also polyvinylidene fluoride as electrode binder and carbon black as conductivity additive.
  • the electrode material is preferably also applied to the collector band in such a way that at least one region of the collector band is arranged next to and / or between the strip or strips. the uncoated remains.
  • a central region of the electrode strip is coated with an electrode strip, while uncoated edge regions remain next to the electrode strip, which can subsequently serve for electrically contacting the electrode.
  • areas of the collector belt usually remain uncoated between the strips, as a rule in addition to the uncoated edge areas.
  • the method according to the invention comprises a laminating step, in which the electrode material applied to the current collector is compressed in a calendering device (calender).
  • calendering devices and their use for compaction of electrodes are familiar to the person skilled in the art and likewise need not be described in detail in the context of the present application. It is only important that a calendering device is used, in which the coated collector belt is guided through a gap between two calender rolls, which has a gap width which is smaller than the thickness of the electrode material coated collector belt, but larger than the thickness of the (uncoated) collector belt.
  • the method according to the invention is characterized by a processing step in which at least one of the uncoated regions of the collector belt, ie
  • At least one of the edge regions and one or more uncoated intermediate regions between two electrode strips arranged parallel to one another on the collector strip is placed either directly in a longitudinally extended state or in a state in which the at least one uncoated area is more resilient to elongation in the longitudinal direction.
  • More yielding to elongation in the longitudinal direction is intended to mean that the at least one uncoated region can be more easily deformed after forming by a tensile force in the longitudinal direction of the collector belt than before.
  • a longitudinally extended state is to be understood as meaning that the at least one uncoated region is stretched in the longitudinal direction.
  • the processing step is preferably a forming step, that is to say that preferably the forming of the uncoated edge region takes place.
  • the processing step may also include a material-removing step and / or a separation process, or the processing step is such a step.
  • a method for producing electrodes with such a processing step is not known from the prior art.
  • the processing step is intended to prevent or at least reduce the stresses occurring during the calendering as a result of the deformation of the region of the collector belt covered with electrode material, so that the aforementioned bulges of the electrode emerging from the calender do not occur.
  • the uncoated regions are to be deformed such that either the deformation of the collector region coated with electrode material leads to a stress compensation or build up in the uncoated regions no tensions due to the longitudinal expansion of the coated collector regions during calendering, as the uncoated regions go along the longitudinal strain can.
  • the processing step can take place both before the loading step and parallel to it. It would be conceivable even to follow the processing step to the calendering step.
  • the collector belt is preferably subjected to the processing step before it enters the calendering device.
  • both edge regions of the collector belt are stretched longitudinally in the processing step or transferred to the state more yielding in the longitudinal direction than an elongation the stresses caused by the extension of the central area of the collector belt also have an effect on both sides.
  • the uncoated regions lying between the strips are preferably also lengthwise stretched or transferred into the state that is more flexible in the longitudinal direction than an elongation.
  • the at least one uncoated region is particularly preferably stretched out of the group comprising rolls and embossing in the longitudinal direction or offset in the longitudinally stretched state.
  • This can be done, for example, by a rolling process (rolling out of the at least one uncoated area) in which the uncoated areas or areas are subjected to pressure, such as the areas covered with the electrode strips during calendering.
  • the edge region is processed by an embossing tool such as a gear to a deformation perpendicular to the direction of the Bandes bring about.
  • Edge regions resulting from such a process have in preferred embodiments a wave, triangular, rectangular or sawtooth-like profile (in longitudinal section). Such reshaped areas can easily relax in the longitudinal direction when the electrode material coated central area is stretched or stretched in that direction.
  • the at least one uncoated region may also be preferred to structurally weaken the at least one uncoated region by perforation or by introducing weakening or weakening lines, so that it becomes more yielding in the longitudinal direction compared to elongation.
  • a structural weakening for example by means of punching or drilling tools (introducing a perforation) or embossing tools (introduction of folds or creases) are brought about.
  • perforations or points of weakness or lines of weakness can also be introduced "non-mechanically" into the collector belt, namely by means of a material-removing process, for example by means of a laser C02 laser can be cut easily.
  • Collector belts which have at least one first and, in parallel thereto, at least one second strip-shaped region can be obtained by the described processing variants, wherein the belts have a larger one in the at least one first region Have stretchability in the longitudinal direction than in the at least one second region or the at least one first region opposite the at least one second region is stretched in the longitudinal direction.
  • the at least one first region is a region processed in the processing step in the context of a method according to the invention and the at least one second region is an area which is provided for coating with one or more electrode strips.
  • collector strips preferably have as the first region one or more strip-shaped regions which have weakening points or lines of weakness or are perforated.
  • collector tapes have, as the first region, one or more strip-shaped regions which have a wave-shaped, triangular, rectangular or sawtooth-like longitudinal profile.
  • Such collector strips are also the subject of the present invention.
  • Electrodes made in accordance with the method of the present invention typically stand out clearly from conventional electrodes over the described characteristically processed portions of their collector tapes.
  • electrodes which comprise one of the band-shaped current collectors described are also the subject of the present invention.
  • they comprise one of the band-shaped current collectors described and at least one strip of an electrode material which is applied to the current collector and at least partially covers the at least one second region.
  • the electrodes according to the invention are in a wound form, in particular spirally wound, So as electrode winding. They are particularly preferably part of a wound electrode-separator composite of areal electrodes and separators with the sequence positive electrode / separator / negative electrode.
  • the electrodes and separators can be connected to one another in a lamination step and then wound up, but in modern winding machines these steps can also be carried out simultaneously. Further features of the invention will become apparent from the following description of the drawings, in which the invention is illustrated with reference to schematic sketches. It should be emphasized at this point that all facultative aspects of the method according to the invention described in the present application can be implemented individually or in combination with one or more further features in one embodiment of the invention. The preferred embodiment described below is merely illustrative and for a better understanding of the invention and is in no way limiting.
  • FIG. 1 illustrates the problem underlying the present invention based on a schematic illustration of two calender rolls and a collector strip coated with electrode material passing through the gap between the calender rolls.
  • the calender rolls 101 and 102 shown in longitudinal section form the gap 103, which is traversed by the collector strip 105 coated on both sides with electrode material 104a and 104b.
  • the terminal edge portions 106a and 106b of the collector belt are uncoated and do not contact the calender rollers 101 and 102 because of their small thickness. Accordingly, the calender rolls 101 and 102 exert pressure only on the region of the collector belt 105 coated with electrode material and can cause them to be deformed. men.
  • the collector belt 105 Since the collector belt 105 is drawn through the gap 103 between the rollers 101 and 102 and thus a tensile force acts on the collector belt 105, a deformation results, in particular in the longitudinal direction and leads to a corresponding longitudinal expansion of the coated region of the collector belt 105.
  • Fig. 2 is a plan view of a collector belt processed according to the present invention (schematic representation).
  • This has a second strip-shaped region 201, which is coated with electrode material, and the uncoated first strip-shaped regions (edge regions) 202 and 203.
  • the uncoated edge region 202 has a plurality of perforation lines 204, which are either perpendicular or at an angle between 30 and 60 ° are aligned with the longitudinal direction of the collector belt. If a collector belt treated in this way passes through a calendering device, in which longitudinal stretching of the coated region 201 occurs, the stresses occurring between the coated region and the uncoated region 202 are counteracted by the fact that the latter is caused by the perforation lines 204 in the longitudinal direction (arrow direction). can relax.
  • FIG. 3 is a plan view of a processed according to the present invention collector band (schematic representation), are applied to the three parallel strips 301 a, 301 b and 301 c made of electrode material.
  • the collector band has the uncoated edge regions 302a and 302b and, between the strips 301a, 301b and 301c, the uncoated intermediate regions 303a and 303b.
  • the uncoated regions 302a and 302b as well as 303a and 303b have a plurality of perforation lines 304a-d, which are aligned perpendicular to the longitudinal direction of the collector belt.
  • the uncoated regions With a tensile load in the longitudinal direction, the uncoated regions generally expand more easily than the regions of the collector band which are covered with the electrode strips 301 a, 301 b and 301 c.
  • a separation of the three electrode strips may be made by cuts along lines 305 and 306.

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Abstract

Beschrieben wird ein Verfahren zur Herstellung von Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien, umfassend einen Beschichtungsschritt, in dem ein bandförmiger Stromkollektor eine Beschichtungseinrichtung durchläuft, in der auf mindestens eine Seite des Kollektorbandes (in Laufrichtung) ein oder mehrere Streifen aus einem Elektrodenmaterial aufgebracht werden, wobei das Elektrodenmaterial derart auf das Kollektorband aufgebracht wird, dass neben und/oder zwischen dem oder den Streifen mindestens ein Bereich des Kollektorbandes unbeschichtet bleibt, einen Kalandrierschritt, in dem das auf den Stromkollektor aufgebrachte Elektrodenmaterial in einer Kalandriereinrichtung verdichtet wird, und einen Bearbeitungsschritt, in dem mindestens einer der unbeschichteten Bereiche entweder direkt in einen längsgedehnten Zustand versetzt wird oder in einen Zustand, in dem der Randbereich gegenüber einer Dehnung in Längsrichtung nachgiebiger ist. Weiterhin werden in diesem Verfahren auftretende bandförmige Stromkollektoren beschrieben sowie eine gemäß dem Verfahren herstellbare Elektrode.

Description

Beschreibung
Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien und ihre Herstellung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien sowie Stromkollektoren für solche Elektroden und gemäß dem Verfahren herstellbare Elektroden. Der Begriff „Batterie" meinte ursprünglich mehrere in Serie geschaltete galvanische Zellen. Heute werden jedoch auch einzelne galvanische Zellen häufig als Batterie bezeichnet. Bei der Entladung einer galvanischen Zelle findet eine energieliefernde chemische Reaktion statt, welche sich aus zwei elektrisch miteinander gekoppelten aber räumlich von- einander getrennten Teilreaktionen zusammensetzt. An der negativen Elektrode werden in einem Oxidationsprozess Elektronen freigesetzt, resultierend in einem Elektronenstrom über einen äußeren Verbraucher zur positiven Elektrode, von der eine entsprechende Menge an Elektronen aufgenommen wird. An der positiven Elektrode findet also ein Re- duktionsprozess statt. Zeitgleich kommt es zu einem der Elektrodenreaktion entsprechenden lonenstrom innerhalb der Zelle. Dieser lonen- strom wird durch einen ionenleitenden Elektrolyten gewährleistet. In sekundären Zellen und Batterien ist diese Entladereaktion reversibel, es besteht also die Möglichkeit, die bei der Entladung erfolgte Umwandlung chemischer Energie in elektrische umzukehren.
Unter den bekannten sekundären Zellen und Batterien werden vergleichsweise hohe Energiedichten insbesondere von Lithium-Ionen-Batterien erreicht. Lithium-Ionen-Batterien enthalten in vielen Fällen einen Zellenstapel (Stack), der aus mehreren Einzelzellen besteht. Insbesondere Batterien mit sehr hohen Kapazitäten weisen aber meist Wickelzellen (coils) auf. Diese lassen sich in sehr hoher Geschwindigkeit produzieren und, verbunden damit, auch zu vergleichsweise geringen Kosten. Wickelzellentechnologie eignet sich sowohl zum Bau von prismatischen Zellen als auch von Rundzellen. Bei den Zellen einer Lithium-Ionen-Batterie handelt es sich meist um einen Verbund aus Elektroden- und Separatorfolien mit der Sequenz positive Elektrode/Separator/negative Elektrode. Häufig werden solche Ein- zelzellen als sogenannte Bizellen mit den möglichen Sequenzen negative Elektrode/Separator/positive Elektrode/Separator/negative Elektrode oder positive Elektrode/Separator/negative Elektrode/Separator/positive Elektrode hergestellt. Die Elektroden umfassen dabei üblicherweise metallische Stromkollektoren, die meist in Form von Flächengebilden vor- liegen. Im Fall der positiven Elektrode handelt es sich dabei meist um Netze oder Folien aus Aluminium, beispielsweise aus Aluminiumstreckmetall oder aus einer gelochten Aluminiumfolie. Auf der Seite der negativen Elektrode werden als Kollektoren meist Netze oder Folien aus Kupfer verwendet.
In der Regel werden die beschriebenen Zellen für Lithium-Ionen-Batterien in einem mehrstufigen Verfahren produziert. Derartige Verfahren sind beispielsweise aus der DE 10 2010 032 770 A1 oder aus der US 2010/0081052 A1 bekannt.
Bei den meisten gängigen Verfahren werden in einem ersten Schritt die erwähnten Elektrodenfolien hergestellt und dann anschließend mit einer oder mehreren Separatorfolien zu den erwähnten Elektroden-Separator- Verbünden kombiniert. Meist werden Elektroden und Separatoren in ei- nem Laminationsschritt miteinander verbunden.
Zur Herstellung der Elektroden wird üblicherweise ein flacher Streifen aus einem pastenförmigen Elektrodenmaterial (kurz: Elektrodenpaste), auf einen geeigneten Kollektor aufgebracht. Produktionstechnisch wird dies meist realisiert, indem die Kollektoren als quasi endlose Bänder (kurz: Kollektorbänder) bereitgestellt werden, die eine Beschichtungsein- richtung durchlaufen, in der sie mittels eines Rakels oder mittels einer Düse mit der Elektrodenpaste beschichtet werden. Beschichtet wird dabei allerdings meist nur ein Mittelstreifen des Kollektorbandes, neben dem Streifen bleiben dagegen Bereiche der Kollektorbänder frei von Elektrodenmaterial. Diese unbeschichteten Bereiche können dazu dienen, Stromableiter an die Kollektoren anzuschließen.
Es ist auch möglich, zwei oder mehr Streifen aus Elektrodenmaterial pa- rallel nebeneinander auf ein Kollektorband aufzubringen. In diesem Fall verbleiben in der Regel zusätzlich zwischen den aufgebrachten Streifen Bereiche des Kollektorbandes unbeschichtet. In einem nachfolgenden Vereinzelungsschritt können die Streifen aus dem Elektrodenmaterial durch einen Schnitt durch diese unbeschichteten Bereiche, beispiels- weise mittels eines Lasers, voneinander separiert werden.
Zur verbesserten mechanischen und elektrischen Kontaktierung der Elektrodenbestandteile werden die beschichteten Kollektorbänder anschließend in aller Regel einer Kalandrierung unterzogen. Unter einer Kalandrierung bezeichnet man dabei das Beaufschlagen des mit dem Elektrodenmaterial beschichteten Kollektorbandes mit Druck, wobei zwei Walzen zum Einsatz kommen, die einen Spalt ausbilden, der kleiner ist als die Ausgangsdicke des beschichteten Kollektorbandes. Durch diesen Spalt wird das beschichtete Kollektorband hindurchgeführt und kompak- tiert. Dabei können auch gezielt definierte Porositäten der Beschichtung eingestellt werden.
Die Kalanderwalzen üben beim Kalandrieren häufig allerdings einen derart starken Druck auf das beschichtete Kollektorband aus, dass sich das Kollektorband verformt, insbesondere in Längsrichtung verlängert. Problematisch dabei ist, dass diese Verformung nur in den mit Elektrodenmaterial beschichteten Bereichen des Kollektorbandes auftritt, da nur auf diese Bereiche der Druck der Kalanderwalzen übertragen wird. Die nicht von Elektrodenmaterial bedeckten Bereiche des Kollektorbandes kön- nen die Kalanderwalzen unverformt passieren, da ihre Dicke die Breite des Spaltes zwischen den Walzen unterschreitet. Dies ist insoweit problematisch, als sich die aus dem Kalander austretende bandförmige Elektrode zum Abbau von aufgrund der Teilverformung auftretenden Spannungen wölben und verziehen kann. Dies kann bei der Weiterver- arbeitung der Elektrode zu Elektrodenwickeln große Probleme verursachen.
Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, eine Lösung für dieses Problem aufzufinden.
Diese Aufgabe wird gelöst durch das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie durch den bandförmigen Stromkollektor mit den Merkmalen des Anspruchs 8. Bevorzugte Ausführungsformen des erfin- dungsgemäßen Verfahrens sind in den abhängigen Ansprüchen 2 bis 7 angegeben. Bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Stromkollektors finden sich in den abhängigen Ansprüchen 9 oder 10. Auch die Elektrode mit den Merkmalen des Anspruchs 1 1 ist von der vorliegenden Erfindung umfasst. Der Wortlaut sämtlicher Ansprüche wird hiermit durch Bezugnahme zum Inhalt dieser Beschreibung gemacht.
Das erfindungsgemäße Verfahren dient insbesondere der Herstellung von Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien, also von Batterien, bei de- nen bei Lade- und Entladeprozessen Lithium-Ionen von einer Elektrode zur anderen wandern.
Es umfasst stets einen Beschichtungsschritt, in dem ein bandförmiger Stromkollektor (kurz: Kollektorband) eine Beschichtungseinrichtung durchläuft, in der auf mindestens eine Seite des Kollektorbandes ein Streifen aus einem Elektrodenmaterial aufgebracht werden. Bevorzugt werden Streifen aus Elektrodenmaterial auf beide Seiten des Kollektorbandes aufgebracht. Natürlich umfasst das erfindungsgemäße Verfahren auch die eingangs erwähnte Variante, gemäß der zwei oder mehr Streifen aus Elektrodenmaterial parallel nebeneinander auf das Kollektorband aufgebracht werden. Das Aufbringen des oder der Streifen erfolgt meist mittels einer Rakelvorrichtung oder einer Düse. Das Elektrodenmaterial muss dafür in ent- sprechender Form bereitgestellt werden, beispielsweise als rakel- oder druckfähige Paste. Die entsprechenden verfahrenstechnischen Details, die beim Beschichten von Kollektorbändern mit Elektrodenmaterial beachtet werden müssen, sind dem Fachmann bekannt und müssen im Rahmen der vorliegenden Anmeldung nicht näher erläutert werden.
Bei dem verwendeten Stromkollektor handelt es sich in der Regel um ein Band aus einem elektrisch leitenden Material, insbesondere aus einem Metall. Als Elektrodenmaterial kommen in der Regel Pasten umfas- send elektrochemisch aktive Partikel, einen Elektrodenbinder und ein Lösungs- bzw. Suspensionsmittel zum Einsatz.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich sowohl positive als auch negative Elektroden herstellen. In einer bevorzugten Ausführungs- form des erfindungsgemäßen Verfahrens handelt es sich bei dem Stromkollektor um einen Stromkollektor aus Aluminium und bei dem Elektrodenmaterial um ein Material für die positive Elektrode von Lithium-Ionen-Batterien. In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens handelt es sich bei dem Stromkol- lektor um einen Stromkollektor aus Kupfer und bei dem Elektrodenmaterial um Material für die negative Elektrode einer Lithium-Ionen-Batterie.
Als Beispiel für ein Material für die negative Elektrode einer Lithium- Ionen-Batterie wäre eine Paste umfassend Graphitpartikel als elektro- chemisches Aktivmaterial, Natrium-Carboxymethyzellulose als Elektrodenbinder und gegebenenfalls Russ als Leitfähigkeitsadditiv zu nennen. Eine entsprechende Paste für die positive Elektrode könnte beispielsweise als elektrochemisches Aktivmaterial Lithiumkobaltoxid sowie Po- lyvinylidenfluroid als Elektrodenbinder und Russ als Leitfähigkeitsadditiv umfassen.
Wie bei den eingangs erwähnten, aus dem Stand der Technik bekannten Verfahren wird auch vorliegend das Elektrodenmaterial bevorzugt derart auf das Kollektorband aufgebracht, dass neben und/oder zwi- sehen dem oder den Streifen mindestens ein Bereich des Kollektorban- des unbeschichtet bleibt. Beschichtet wird z.B. ein zentraler Bereich des Elektrodenbandes mit einem Elektrodenstreifen, während neben dem Elektrodenstreifen unbeschichtete Randbereiche verbleiben, die anschließend zur elektrischen Kontaktierung der Elektrode dienen können. Für den Fall, dass zwei oder mehr Streifen aus Elektrodenmaterial parallel nebeneinander auf das Kollektorband aufgebracht werden, verbleiben in der Regel zwischen den Streifen Bereiche des Kollektorbandes (Zwischenbereiche) unbeschichtet, in der Regel zusätzlich zu den unbeschichteten Randbereichen.
Als weiteren Schritt umfasst das erfindungsgemäße Verfahren einen Ka- landrierschritt, in dem das auf den Stromkollektor aufgebrachte Elektrodenmaterial in einer Kalandriereinrichtung (Kalander) verdichtet wird. Kalandriereinrichtungen und ihre Verwendung zur Kompaktierung von Elektroden sind dem Fachmann geläufig und müssen gleichfalls im Rahmen der vorliegenden Anmeldung nicht im Detail beschrieben werden. Wichtig ist nur, dass eine Kalandriereinrichtung zum Einsatz kommt, bei der das beschichtete Kollektorband durch einen Spalt zwischen zwei Kalanderwalzen geführt wird, welcher eine Spaltbreite auf- weist, die kleiner bemessen ist als die Dicke des mit Elektrodenmaterial beschichteten Kollektorbandes, aber größer als die Dicke des (unbeschichteten) Kollektorbandes.
Besonders zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren durch einen Bearbeitungsschritt aus, in dem mindestens einer der unbeschichteten Bereiche des Kollektorbandes, also
- z.B. einer der unbeschichteten Randbereiche,
- z.B. beide unbeschichteten Randbereiche,
- z.B. ein oder mehrere unbeschichtete Zwischenbereiche zwischen zwei parallel zueinander auf dem Kollektorband angeordneten Elektrodenstreifen oder
- z.B. mindestens einer der Randbereiche und ein oder mehrere unbeschichtete Zwischenbereiche zwischen zwei parallel zueinander auf dem Kollektorband angeordneten Elektrodenstreifen, entweder direkt in einen längsgedehnten Zustand versetzt wird oder in einen Zustand, in dem der mindestens eine unbeschichtete Bereich gegenüber einer Dehnung in Längsrichtung nachgiebiger ist.
Nachgiebiger gegenüber einer Dehnung in Längsrichtung soll dabei bedeuten, dass sich der mindestens eine unbeschichtete Bereich nach der Umformung durch eine Zugkraft in Längsrichtung des Kollektorbandes leichter verformen lässt als vorher. Unter einem längsgedehnten Zu- stand soll verstanden werden, dass der mindestens eine unbeschichtete Bereich in Längsrichtung gedehnt vorliegt.
Bei dem Bearbeitungsschritt handelt es sich bevorzugt um einen Umformschritt, es findet also bevorzugt eine Umformung des unbeschichte- ten Randbereichs statt. Alternativ oder zusätzlich kann der Bearbeitungsschritt auch einen materialabtragenden Schritt und/oder einen Trennvorgang umfassen oder es handelt sich bei dem Bearbeitungsschritt um einen solchen Schritt. Ein Verfahren zur Herstellung von Elektroden mit einem solchen Bearbeitungsschritt ist aus dem Stand der Technik nicht bekannt. Der Bearbeitungsschritt soll bewirken, dass die in Folge der Verformung des mit Elektrodenmaterials bedeckten Bereichs des Kollektorbandes bei der Kalandrierung auftretenden Spannungen verhindert oder zumindest ver- ringert werden, so dass es nicht zu den erwähnten Wölbungen der aus dem Kalander austretenden Elektrode kommt. Dazu sollen die unbeschichteten Bereiche derart verformt werden, dass entweder die Verformung des mit Elektrodenmaterials beschichteten Kollektorbereichs zu einem Spannungsausgleich führt oder dass sich in den unbeschichteten Bereichen keine Spannungen in Folge der Längsdehnung der beschichteten Kollektorbereiche bei der Kalandrierung aufbauen, da die unbeschichteten Bereiche die Längsdehnung mitgehen können.
Grundsätzlich kann der Bearbeitungsschritt sowohl vor dem Ka- landrierschritt als auch parallel zu diesem erfolgen. Denkbar wäre es sogar, den Bearbeitungsschritt dem Kalandrierschritt nachzuschalten. Bevorzugt wird das Kollektorband allerdings dem Bearbeitungsschritt unterzogen, bevor es in die Kalandriereinrichtung eintritt. Insbesondere kann es auch bevorzugt sein, das Kollektorband vor dem Beschich- tungsschritt dem Bearbeitungsschritt zu unterziehen, so dass der oder die Streifen aus dem Elektrodenmaterial bereits auf ein Kollektorband aufgebracht wird oder werden, das bereits mindestens einen längsgedehnten oder in Längsrichtung gegenüber einer Dehnung nachgiebigeren Bereich aufweist.
Unabhängig davon, ob auf das Kollektorband mittig ein Streifen aus dem Elektrodenmaterial aufgebracht wird oder ob mehrere parallele Streifen aufgebracht werden, ist es bevorzugt, dass beide Randbereiche des Kollektorbandes in dem Bearbeitungsschritt längsgedehnt oder in den in Längsrichtung gegenüber einer Dehnung nachgiebigeren Zustand überführt werden, da die durch die Verlängerung des zentralen Bereichs des Kollektorbandes hervorgerufenen Spannungen ja auch beidseitig Auswirkungen haben. Bei mehreren Streifen werden bevorzugt auch der oder die zwischen den Streifen liegenden unbeschichteten Bereiche längsgedehnt oder in den in Längsrichtung gegenüber einer Dehnung nachgiebigeren Zustand überführt .
Besonders bevorzugt wird der mindestens eine unbeschichtete Bereich durch einen Umformprozess aus der Gruppe mit Walzen und Prägen in Längsrichtung gedehnt bzw. in den längsgedehnten Zustand versetzt. Dies kann beispielsweise durch einen Walzprozess (Auswalzen des mindestens einen unbeschichteten Bereichs) geschehen, bei dem der oder die unbeschichteten Bereiche einem Druck ausgesetzt werden, wie die mit den Elektrodenstreifen bedeckten Bereiche bei der Kalandrie- rung. Es ist allerdings nicht einfach, die Druckparameter bei der Ka- landrierung und bei der Umformung derart aufeinander abzustimmen, dass im Ergebnis eine spannungsfreie Elektrode resultiert. Bevorzugt wird daher der Randbereich durch ein Prägewerkzeug wie z.B. ein Zahnrad bearbeitet, um eine Verformung senkrecht zur Laufrichtung des Bandes herbeizuführen. Aus einem solchen Prozess resultierende Randbereiche weisen in bevorzugten Ausführungsformen ein wellen-, dreieck-, rechteck- oder sägezahnartiges Profil (im Längsschnitt) auf. Derartig umgeformte Bereiche können ohne Probleme in Längsrichtung entspannen, wenn der mit Elektrodenmaterial beschichtete zentrale Bereich in diese Richtung gedehnt oder gestreckt wird.
Werden die unbeschichteten Bereiche vor der Kalandrierung oder sogar vor dem Beschichtungsschritt in Längsrichtung gedehnt, sei es durch einen Walzprozess oder durch Verformung senkrecht zur Laufrichtung des Bandes, so können daraus Spannungen innerhalb des Kollektorbandes resultieren, da der zu beschichtende bzw. der beschichtete Bereich des Kollektorbandes selbst noch unverformt vorliegt. Es ist daher bevorzugt, die Umformung parallel zum Kalandrierschritt vorzunehmen.
Alternativ oder zusätzlich kann es auch bevorzugt sein, den mindestens einen unbeschichteten Bereich durch Perforation oder durch das Einbringen von Schwächungspunkten oder Schwächungslinien strukturell zu schwächen, so dass er gegenüber einer Dehnung in Längsrichtung nachgiebiger wird. In der Praxis kann eine derartige strukturelle Schwächung beispielsweise mittels Stanz- oder Bohrwerkzeugen (Einbringen einer Perforation) oder Prägewerkzeugen (Einbringen von Falzungen oder Knicklinien) herbeigeführt werden. Perforationen oder Schwächungspunkte oder Schwächungslinien lassen sich natürlich auch„nicht- mechanisch" in das Kollektorband einbringen, nämlich durch ein materialabtragendes Verfahren, beispielsweise mittels eines Lasers. Üblicherweise weisen bei der Herstellung von Elektroden verwendete Kollektorbänder nur geringe Dicken auf, so dass sie bereits durch handelsübliche C02-Laser problemlos durchschnitten werden können.
Durch die beschriebenen Bearbeitungsvarianten sind Kollektorbänder erhältlich, die in Längsrichtung mindestens einen ersten und, parallel dazu, mindestens einen zweiten streifenförmigen Bereich aufweisen, wobei die Bänder in dem mindestens einen ersten Bereich eine größere Dehnbarkeit in Längsrichtung aufweisen als in dem mindestens einen zweiten Bereich oder der mindestens eine erste Bereich gegenüber dem mindestens einen zweiten Bereich in Längsrichtung gedehnt ist. In Übereinstimmung mit den obigen Ausführungen handelt es sich bei dem mindestens einen ersten Bereich um einen im Rahmen eines erfindungsgemäßen Verfahrens in dem Bearbeitungsschritt bearbeiteten Bereich und bei dem mindestens einen zweiten Bereich um einen Bereich, der zur Beschichtung mit einem oder mehreren Elektrodenstreifen vorgesehen ist.
Bevorzugt weisen solche Kollektorbänder als ersten Bereich einen oder mehrere streifenförmige Bereiche auf, die Schwächungspunkte oder Schwächungslinien aufweisen oder perforiert sind. In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform weisen solche Kollektorbänder als ersten Bereich einen oder mehrere streifenförmige Bereiche auf, die ein wellen-, dreieck-, rechteck- oder sägezahnartiges Längsprofil aufweisen. Auch derartige Kollektorbänder sind Gegenstand der vorliegenden Erfindung.
Elektroden, die gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt sind, heben sich in der Regel über die beschriebenen charakteristisch bearbeiteten Bereiche ihrer Kollektorbänder klar von herkömmlichen Elektroden ab. Entsprechend sind auch Elektroden, die einen der beschriebenen bandförmigen Stromkollektoren umfassen, Gegenstand der vorliegenden Erfindung. Bevorzugt umfassen sie einen der beschriebenen bandförmigen Stromkollektoren sowie mindestens einen Streifen aus einem Elektrodenmaterial, der auf den Stromkollektor aufgebracht ist und den mindestens einen zweiten Bereich mindestens teilweise abdeckt. Die erfindungsgemäßen Elektroden liegen in bevorzugten Ausführungsformen in gewickelter Form, insbesondere spiralförmig gewickelt, vor, also als Elektrodenwickel. Besonders bevorzugt sind sie Bestandteil eines gewickelten Elektroden-Separator-Verbundes aus flächigen Elektroden und Separatoren mit der Sequenz positive Elektrode / Separator / negative Elektrode. Zur Herstellung eines solchen Verbundes können die Elektroden und Separatoren in einem Laminationsschritt miteinander verbunden und anschließend aufgewickelt werden, in modernen Wickelmaschinen können diese Schritte allerdings auch zeitgleich durchgeführt werden. Weitere Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung der Zeichnungen, in denen die Erfindung anhand schematisch Skizzen dargestellt ist. Es sei an dieser Stelle explizit betont, dass sämtliche in der vorliegenden Anmeldung beschriebenen fakultativen Aspekte des erfindungsgemäßen Verfahrens jeweils für sich oder in Kombination mit einem oder mehreren weiteren Merkmalen bei einer Ausführungsform der Erfindung verwirklicht sein können. Die nachfolgende beschriebene bevorzugte Ausführungsform dient lediglich zur Erläuterung und zum besseren Verständnis der Erfindung und ist in keiner Weise einschränkend zu verstehen.
Zeichnungen
Fig. 1 illustriert anhand einer schematischen Darstellung zweier Kalanderwalzen und eines den Spalt zwischen den Kalanderwalzen durchlau- fenden, mit Elektrodenmaterial beschichteten Kollektorbandes das der vorliegenden Erfindung zugrundeliegende Problem.
Die im Längsschnitt dargestellten Kalanderwalzen 101 und 102 bilden den Spalt 103 aus, der von dem mit Elektrodenmaterial 104a und 104b beidseitig beschichteten Kollektorband 105 durchlaufen wird. Die endständigen Randbereiche 106a und 106b des Kollektorbandes sind unbeschichtet und treten mit den Kalanderwalzen 101 und 102 aufgrund ihrer geringen Dicke nicht in Kontakt. Entsprechend üben die Kalanderwalzen 101 und 102 nur auf den mit Elektrodenmaterial beschichteten Bereich des Kollektorbandes 105 Druck aus und können diesen verfor- men. Da das Kollektorband 105 durch den Spalt 103 zwischen den Walzen 101 und 102 gezogen wird und dadurch eine Zugkraft auf das Kollektorband 105 wirkt, resultiert eine Verformung insbesondere in Längsrichtung aus und führt zu einer entsprechenden Längsdehnung des be- schichteten Bereichs des Kollektorbandes 105.
Bei Fig. 2 handelt es sich um die Draufsicht eines gemäß der vorliegenden Erfindung bearbeiteten Kollektorbandes (schematische Darstellung). Dieses weist einen zweiten streifenförmigen Bereich 201 auf, der mit Elektrodenmaterial beschichtet ist, sowie die nicht beschichteten ersten streifenförmigen Bereiche (Randbereiche) 202 und 203. Der unbeschichtete Randbereich 202 weist mehrere Perforationslinien 204 auf, die entweder senkrecht oder in einem Winkel zwischen 30 und 60 ° zur Längsrichtung des Kollektorbandes ausgerichtet sind. Durchläuft ein derart behandeltes Kollektorband eine Kalandriereinrichtung, in der es zu einer Längsdehnung des beschichteten Bereichs 201 kommt, so wird den dabei auftretenden Spannungen zwischen dem beschichteten Bereich und dem unbeschichteten Bereich 202 dadurch entgegengewirkt, dass letzterer bedingt durch die Perforationslinien 204 in Längsrichtung (Pfeilrichtung) entspannen kann.
Bei Fig. 3 handelt es sich um die Draufsicht eines gemäß der vorliegenden Erfindung bearbeiteten Kollektorbandes (schematische Darstellung), auf das drei parallele Streifen 301a, 301 b und 301 c aus Elektrodenma- terial aufgebracht sind. Das Kollektorband weist die unbeschichteten Randbereiche 302a und 302b auf, sowie, zwischen den Streifen 301 a, 301 b und 301 c, die unbeschichteten Zwischenbereiche 303a und 303b. Die unbeschichteten Bereiche 302a und 302b sowie 303a und 303b weisen mehrere Perforationslinien 304a-d auf, die senkrecht zur Längs- richtung des Kollektorbandes ausgerichtet sind. Bei einer Zugbelastung in Längsrichtung dehnen sich die unbeschichteten Bereiche grundsätzlich leichter als die Bereiche des Kollektorbandes, die mit den Elektrodenstreifen 301 a, 301 b und 301c bedeckt sind. Eine Vereinzelung der drei Elektrodenstreifen kann durch Schnitte entlang den Linien 305 und 306 erfolgen.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von Elektroden für Lithium-Ionen-Batterien, umfassend
- einen Beschichtungsschritt, in dem ein bandförmiger Stromkollektor eine Beschichtungseinrichtung durchläuft, in der auf mindestens einer Seite des Kollektorbandes (in Laufrichtung) ein oder mehrere Streifen aus einem Elektrodenmaterial aufgebracht werden, wobei das Elektrodenmaterial derart auf das Kollektorband aufgebracht wird, dass neben und/oder zwischen dem oder den Streifen mindestens ein Bereich des Kollektorbandes unbeschichtet bleibt,
- einen Kalandrierschritt, in dem das auf den Stromkollektor aufgebrachte Elektrodenmaterial in einer Kalandriereinrichtung verdichtet wird, und
- einen Bearbeitungsschritt, in dem mindestens einer der unbeschichteten Bereiche entweder direkt in einen längsgedehnten Zustand versetzt wird oder in einen Zustand, in dem er gegenüber einer Dehnung in Längsrichtung nachgiebiger ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Bearbeitungsschritt dem Kalandrierschritt, insbesondere auch dem Beschichtungsschritt, vorgeschaltet ist oder parallel zu mindestens einem dieser Schritte durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Bearbeitungsschritt eine Umformung, einen materialabtragenden Schritt und/oder einen Trennvorgang um- fasst.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der oder die unbeschichteten Bereiche durch einen Walz- oder einen Prägevorgang in den längsgedehnten Zustand versetzt werden.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der mindestens eine unbeschichtete Bereich nach der Überführung in den längsgedehnten Zustand einen wellenartigen Längsschnitt aufweist.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der mindestens eine unbeschichtete Bereich durch Perforation oder durch Einbringen von Schwächungspunkten oder Schwächungslinien (Falzungen, Knicklinien) strukturell geschwächt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Perforation oder das Einbringen von Schwächungspunkten oder Schwächungslinien mittels eines Lasers oder einer Stanzvorrichtung erfolgt.
8. Bandförmiger Stromkollektor für Elektroden von Lithium-Ionen- Batterien, der in Längsrichtung mindestens einen ersten und, parallel dazu, mindestens einen zweiten streifenförmige Bereich aufweist, wobei der Stromkollektor in dem mindestens einen ersten Bereich eine größere Dehnbarkeit in Längsrichtung aufweist als in dem mindestens einen zweiten Bereich oder der mindestens eine erste Bereich gegenüber dem mindestens einen zweiten Bereich in Längsrichtung gedehnt ist.
9. Bandförmiger Stromkollektor nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass er als ersten Bereich einen oder mehrere streifenförmige Bereiche aufweist, die Schwächungspunkte oder Schwächungslinien aufweisen und/oder perforiert sind.
10. Bandförmiger Stromkollektor nach einem der Ansprüche 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass er als ersten Bereich einen oder mehrere streifenförmige Bereiche aufweist, die ein wellen-, drei- eck-, rechteck- oder sägezahnartiges Längsprofil aufweisen.
1 1. Elektrode für eine Lithium-Ionen-Batterie, umfassend einen bandförmigen Stromkollektor nach einem der Ansprüche 8 bis 10, sowie mindestens einen Streifen aus einem Elektrodenmaterial, der auf den Stromkollektor aufgebracht ist und den mindestens einen zweiten Bereich mindestens teilweise abdeckt.
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