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WO2012095894A1 - リチウムイオン電池の劣化速度推定方法、および劣化速度推定装置 - Google Patents

リチウムイオン電池の劣化速度推定方法、および劣化速度推定装置 Download PDF

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WO2012095894A1
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to an estimation method for estimating a deterioration rate of a lithium ion battery.
  • a power storage device made of a lithium ion battery is known as a driving or auxiliary power source for electric vehicles, hybrid vehicles, and the like.
  • Lithium ion batteries are deteriorated due to a decrease in battery capacity due to repeated charge and discharge. Since the deterioration rate of the lithium ion battery follows Arrhenius' law, the deterioration rate increases as the temperature increases.
  • Patent Document 1 discloses a lithium ion battery that determines a deterioration state of the lithium ion battery based on information on a voltage change of the lithium ion battery acquired in a diagnostic mode in which the lithium ion battery is continuously discharged and charged at a constant power value. Disclosed is a battery deterioration determination method.
  • an object of the present invention is to more accurately estimate the deterioration rate of a lithium ion battery.
  • a lithium ion battery deterioration rate estimation method includes (1) a lithium ion battery that estimates a deterioration rate of a lithium ion battery including a negative electrode whose stage structure changes according to the amount of stored electricity. A first step of acquiring first information relating to the stage structure, a second step of acquiring second information relating to a battery temperature of the lithium ion battery, and the first step. And a third step of estimating the deterioration rate from the information and the second information.
  • the correspondence between the voltage section of the lithium ion battery corresponding to each stage structure, the battery temperature, and the deterioration rate is examined in advance as third information, and the first
  • the battery voltage of the lithium ion battery is acquired as the first information
  • the deterioration rate is estimated from the first information and the second information based on the third information.
  • the fourth step for calculating the deterioration amount from the deterioration rate estimated in the third step, and the evaluation parameter for evaluating the deterioration amount of the lithium ion battery exceeds the limit value.
  • a graphite-based negative electrode can be used. Since the graphite-based negative electrode has a clear change in the stage structure, the third information can be easily obtained.
  • a deterioration rate estimation device for a lithium ion battery provides: (6) A deterioration rate estimation device for a lithium ion battery that estimates a deterioration rate of a lithium ion battery that includes a negative electrode whose stage structure changes according to the amount of charge, and that acquires first information relating to the stage structure.
  • a storage unit that stores third information indicating a correspondence relationship between a voltage section of the lithium ion battery corresponding to each of the stage structures, the battery temperature, and the deterioration rate
  • the first acquisition unit acquires a battery voltage of a lithium ion battery as the first information
  • the controller determines a deterioration rate from the first information and the second information based on the third information.
  • the negative electrode stage structure can be easily estimated from the battery voltage. Thereby, the estimation accuracy of the deterioration rate can be improved by a simple method.
  • the storage unit stores a cumulative deterioration amount that sequentially accumulates deterioration amounts calculated from the estimated deterioration rate, and the controller stores the deterioration amount of the lithium ion battery.
  • the accumulated deterioration amount stored in the storage unit may be updated until an evaluation parameter to be evaluated exceeds a limit value, and the battery voltage section in the third information may be corrected based on the updated accumulated deterioration amount. . Since the relationship between the battery voltage and the negative electrode stage structure changes as the lithium ion battery deteriorates, the accuracy of deterioration rate estimation can be further improved by correcting the third information based on the cumulative deterioration amount.
  • the controller continuously calculates the deterioration rate within a predetermined set time, and multiplies the average speed of these deterioration rates by the set time.
  • the deterioration amount can be calculated.
  • the deterioration rate of the lithium ion battery can be estimated more accurately.
  • FIG. 1 is a block diagram of a deterioration rate estimation apparatus that estimates the deterioration rate of a lithium ion battery according to the present embodiment.
  • the deterioration rate estimation apparatus 1 includes an assembled battery 10, voltage sensors (first acquisition units) 40A to 40N, a controller 50, a temperature sensor (second acquisition unit) 60, a storage unit 71, and a timer 72.
  • the assembled battery 10 includes a plurality of battery blocks 12, and these battery blocks 12 are electrically connected to each other in series.
  • Each of the battery blocks 12A to 12N includes a plurality of lithium ion batteries 11, and these lithium ion batteries 11 are electrically connected to each other in series.
  • the inverter 20 is electrically connected to the total positive terminal and the total negative terminal of the assembled battery 10 through wiring.
  • the inverter 20 is electrically connected to the motor 30 and drives the motor 30 using the output of the assembled battery 10.
  • the assembled battery 10 according to the present embodiment is mounted on a vehicle (not shown), and the vehicle can be driven by driving the motor 30.
  • the assembled battery 10 can be charged with electric power generated using a motor generator (not shown) as a generator.
  • the vehicle mentioned above includes a hybrid vehicle and an electric vehicle.
  • the hybrid vehicle is a vehicle provided with another power source such as an internal combustion engine for driving the vehicle and a fuel cell in addition to the assembled battery 10.
  • An electric vehicle is a vehicle that travels using only the output of the battery pack 10.
  • the controller 50 may be a CPU (Central Processing Unit) or an MPU (Micro Processing Unit). Further, the controller 50 may include an ASIC circuit that executes at least a part of processing realized by causing the CPU and the MPU to execute the circuit.
  • CPU Central Processing Unit
  • MPU Micro Processing Unit
  • the temperature sensor 60 is connected to the controller 50.
  • the controller 50 constantly monitors the temperature of the assembled battery 10 based on the temperature information output from the temperature sensor 60.
  • a current sensor 61 is connected to the wiring of the assembled battery 10.
  • the current sensor 61 is connected to the controller 50.
  • Voltage sensors 40A to 40N are connected to the battery blocks 12A to 12N, respectively. Each of the voltage sensors 40A to 40N detects the voltage of the corresponding battery block 12A to 12N (hereinafter referred to as a block voltage), and outputs the detection result to the controller 50.
  • the controller 50 is electrically connected to the ignition switch 51.
  • the storage unit 71 includes an estimation program for estimating the deterioration rate of the lithium ion battery, a correction program for correcting the estimated deterioration rate, and information required when executing these programs (for example, the voltage sensor 40 and the temperature sensor). 60 output values) are stored. Details of the information stored in the storage unit 71 will be described later.
  • the controller 50 reads the program stored in the storage unit 71 into a memory (not shown) and decodes it.
  • the storage unit 71 may be a RAM (Random Access Memory), a ROM (Read Only Memory), a DRAM (Dynamic Random Access Memory), and an SRAM (Static Random Access Memory).
  • the present inventor has found that there is a correlation between the stage structure of the negative electrode of the lithium ion battery 11 and the deterioration rate. That is, even when the battery voltage is different, it has been found that when the negative electrode stage structure and the battery temperature are the same, the variation in the deterioration rate becomes very small.
  • FIG. 2 shows the relationship between the stage structure of the negative electrode and the battery voltage, and the lithium ion battery 11 that is unused and has not deteriorated was targeted.
  • the horizontal axis indicates the battery capacity of the lithium ion battery 11
  • the vertical axis indicates the potential.
  • the scale on the right side of the vertical axis corresponds to the potential of the negative electrode, and the scale on the left side corresponds to the potential of the positive electrode and the battery voltage of the lithium ion battery 11.
  • the lithium ion battery 11 was manufactured by the following method.
  • a positive electrode active material lithium nickel cobalt manganate and a conductive material acetylene black were mixed with polyvinylidene fluoride (PVDF) in N-methylpyrrolidone (NMP) to prepare a paste-like positive electrode composition.
  • the mass ratio of each material (excluding NMP) contained in this composition was 87% by mass for the positive electrode active material, 10% by mass for acetylene black, and 3% by mass for PVDF.
  • the obtained positive electrode sheet and a negative electrode sheet obtained by applying graphite on a conductive foil were opposed to each other with a porous resin film interposed therebetween to obtain an electrode body.
  • a lithium ion secondary battery was produced using the obtained electrode body and non-aqueous electrolyte solution.
  • a mixed solvent composed of ethylene carbonate (EC), ethyl methyl carbonate (EMC) and dimethyl carbonate (DMC) containing a supporting salt was used.
  • LIPF6 was used as the supporting salt, and the concentration was adjusted so that it was contained at a concentration of about 1 mol / liter.
  • Lithium occlusion graphite has a stage structure in which lithium is occluded regularly for each specific layer.
  • stage n means a state in which (n-1) layers that do not occlude lithium exist between the total occluded lithium. Therefore, the value of n varies depending on the amount of lithium occluded. Even in the case of a lithium ion battery using a negative electrode other than graphite, the stage structure can be specified.
  • an arrow extending from the curve indicating the negative electrode potential indicates a boundary where the negative electrode stage structure changes, and the negative electrode stage structure changes when the curve indicating the negative electrode potential is bent and changed.
  • the stage structure of the negative electrode can be specified by charging and discharging the lithium ion battery 11 and examining the change in the negative electrode potential.
  • the stage structure changes in the order of the stage 1, the stage 2, and the stage 3 from the side with the higher charged amount.
  • the deterioration rate of the lithium ion battery 11 is the same (including errors), and the negative electrode stage structure changes, so that The deterioration rate of the battery 11 changes. Therefore, the deterioration rate of the lithium ion battery 11 can be estimated by examining the potential interval of the negative electrode potential corresponding to each of the stages 1 to 3.
  • the stage structure of the negative electrode can be specified from the measured battery voltage by examining the relationship between the negative electrode potential and the battery voltage in advance by experiment or simulation. Further, the correspondence relationship between the battery voltage, the battery temperature, and the deterioration rate is examined in advance through experiments or simulations, and these pieces of information (hereinafter referred to as deterioration rate estimation information (third information)) are stored in the storage unit 71. Therefore, the deterioration rate can be accurately estimated.
  • deterioration rate estimation information third information
  • the battery voltage interval in the present embodiment is constituted by battery voltage intervals 1 to 3.
  • the data format of the deterioration rate estimation information may be a data table.
  • FIG. 3 is an example of a data table stored in the storage unit 71.
  • the deterioration rate in each battery voltage section 1 to 3 is defined at intervals of 5 ° C.
  • the temperature interval is not limited to 5 ° C., and the deterioration rate may be defined at intervals of 1 ° C., for example.
  • the data format of the deterioration rate estimation information may be a function program for calculating the deterioration rate.
  • a function program having the battery voltage and the battery temperature as variables is provided for each of the battery voltage sections 1 to 3, and these function programs are stored in the storage unit 71.
  • the controller 50 calculates the deterioration rate by decoding the function program.
  • the function program may be programmed according to Arrhenius' law.
  • FIG. 4 is a graph corresponding to FIG. 2, and shows a state where the negative electrode potential is shifted to the right side as the battery decreases.
  • a curve referred to as “base negative electrode potential” represents the negative electrode potential of the unused lithium ion battery 11
  • a curve referred to as “corrected negative electrode potential” represents the negative electrode potential of the deteriorated lithium ion battery 11.
  • a curve called “battery voltage (before deterioration)” shows the battery voltage of the unused lithium ion battery 11
  • a curve called “battery voltage (after deterioration)” shows the battery of the lithium ion battery 11 after deterioration. The voltage is shown.
  • the cumulative deterioration amount is a cumulative value of the deterioration amount, and means the total sum of the deterioration amounts accumulated until the limit value is exceeded.
  • the total deterioration amount means the sum of the cumulative deterioration amounts.
  • step S102 the controller 50 stores the battery temperature acquired by the temperature sensor 60 and the battery voltage acquired by the voltage sensors 40A to 40N in the storage unit 71 at a predetermined cycle, and further starts the timer 72.
  • the battery voltage stored in the storage unit 71 is the sum of the voltage values output from the voltage sensors 40A to 40N, that is, the cell voltage value obtained by dividing the voltage value of the assembled battery 10 by the number of lithium ion batteries 11. There may be. In the following description, this cell voltage value is referred to as a battery voltage. Further, the predetermined cycle is shorter than a design time described later, and may be 1 sec, for example. Note that the storage unit 71 stores the accumulated deterioration amount and the total deterioration amount.
  • step S103 the controller 50 refers to the data table stored in the storage unit 71 and searches for the deterioration rate based on the battery voltage and battery temperature detected in step S102.
  • the retrieved degradation rates are sequentially stored in the storage unit 71.
  • step S104 the controller 50 determines whether or not the count time by the timer 72 has reached a predetermined set time.
  • the set time may be 1 hour.
  • step S104 if the count time has reached the set time, the process proceeds to step S105. If the count time has not reached the set time, the process returns to step S102, and the processes in steps S102 and S103 are performed until the set time has elapsed. repeat.
  • step S105 the controller 50 calculates the amount of deterioration by multiplying the average deterioration rate obtained by averaging the deterioration rates accumulated in the storage unit 71 by the set time.
  • step S106 the controller 50 calculates the latest cumulative deterioration amount by adding the deterioration amount calculated in step S105 to the cumulative deterioration amount stored in the storage unit 71. When an unused battery is targeted, the latest cumulative deterioration amount is zero.
  • step S107 the controller 50 determines whether or not the cumulative deterioration amount updated in step S106 is larger than the limit value.
  • the limit value can be appropriately set from the viewpoint of improving the estimation accuracy of the battery deterioration amount. That is, when the limit value is large, the estimation accuracy of the deterioration rate is lowered. On the contrary, when the limit value is small, the estimation accuracy of the deterioration rate is improved.
  • the limit value may be 1%, for example.
  • step S107 when the updated cumulative deterioration amount is smaller than the limit value, the process proceeds to step S101, and the controller 50 resets the deterioration amount (not the cumulative deterioration amount). If the updated cumulative deterioration amount is larger than the limit value in step S107, the process proceeds to step S108.
  • step S108 the controller 50 adds the cumulative deterioration amount updated in step S106 to the total deterioration amount stored in the storage unit 71 to update the total deterioration amount.
  • step S109 the controller 50 shifts the curve indicating the “base negative electrode potential” to the right by the capacity corresponding to the updated total deterioration amount to obtain a curve indicating the “corrected negative electrode potential”.
  • the controller 50 corrects the battery voltage sections 1 to 3 based on the curve indicating the “corrected negative electrode potential” and the curve indicating the “battery voltage (after deterioration)” after the deterioration. That is, the intersection of the stage structure boundary line in the curve indicating “corrected negative electrode potential” and the curve indicating “battery voltage (after degradation)” is obtained to correct the battery voltage sections 1 to 3 and stored in the storage unit 71. Rewrite the data table.
  • step S110 the controller 50 resets the accumulated deterioration amount stored in the storage unit 71 and returns to step S101.
  • the battery voltage interval is corrected when the accumulated deterioration amount (evaluation parameter) is higher than the limit value in step S107.
  • evaluation parameter the degree of deterioration amount is determined.
  • Other evaluation parameters that can be estimated indirectly can also be used.
  • the other evaluation parameter may be a mileage of the vehicle.
  • the travel distance of the vehicle is measured, and the battery voltage interval is corrected when the travel distance reaches a predetermined distance.
  • the predetermined distance may be set based on a predetermined estimation accuracy of the deterioration rate. In this case, in step S107, the predetermined distance as the limit value is compared with the travel distance of the vehicle.
  • the other evaluation parameter in the first modification may be the number of times the ignition coil of the vehicle is turned on.
  • the number of times the ignition coil of the vehicle is turned on is detected, and the battery voltage interval is corrected when the number of detection times reaches a predetermined number.
  • the predetermined number of times decreases, the deterioration rate estimation accuracy improves, and when the predetermined number of times increases, the deterioration rate estimation accuracy decreases. Therefore, the predetermined number of times may be set based on a predetermined estimation accuracy of the degradation rate in advance. In this case, in step S107, the number of times the ignition coil is turned on is compared with the predetermined number as the limit value.
  • the evaluation parameter can be defined from various viewpoints, and is not limited to the same parameter as the deterioration amount.
  • FIG. 6 is a graph corresponding to FIG. 4 and shows a state in which the negative electrode potential is shifted to the right side as the battery capacity decreases.
  • the unused lithium ion battery 11 that is, the negative electrode potential curve is shifted by the total deterioration amount with reference to the initial negative electrode potential.
  • the negative electrode of the lithium ion battery after deterioration The negative electrode potential curve is shifted by the cumulative deterioration amount based on the potential.
  • the corrected battery voltage interval is stored in the storage unit 71 as base data (base negative potential).
  • base data base negative potential
  • the curve of the base negative electrode potential is shifted by an amount corresponding to the cumulative deterioration amount to correct the battery voltage interval.
  • Modification 4 Although the deterioration amount is calculated when the set time is reached in the flowchart of FIG. 5 (step S104), the present invention is not limited to this, and when the change in the battery voltage exceeds a predetermined value, the deterioration rate and timer The deterioration amount may be calculated by multiplying the count time.

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Abstract

【課題】リチウムイオン電池の劣化速度をより正確に推定することを目的とする。 【解決手段】蓄電量に応じてステージ構造が変化する負極を含むリチウムイオン電池の劣化速度を推定するリチウムイオン電池の劣化速度推定方法であって、前記ステージ構造に関する第１の情報を取得する第１のステップと、リチウムイオン電池の電池温度に関する第２の情報を取得する第２のステップと、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定する第３のステップと、を有するリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。

Description

[規則37.2に基づきISAが決定した発明の名称]　リチウムイオン電池の劣化速度推定方法、および劣化速度推定装置
　本発明は、リチウムイオン電池の劣化速度を推定する推定方法等に関するものである。
　電気自動車、ハイブリッド自動車などの駆動用または補助電源として、リチウムイオン電池からなる蓄電装置が知られている。リチウムイオン電池は、充放電を繰り返すことにより電池容量が低下し、劣化する。リチウムイオン電池の劣化速度はアレニウスの法則に従うため、温度が高くなることによって劣化速度が増速する。
　特許文献１は、リチウムイオン電池を一定の電力値で連続的に放電及び充電させる診断モードにおいて取得された前記リチウムイオン電池の電圧変化に関する情報に基づき前記リチウムイオン電池の劣化状態を判定するリチウムイオン電池の劣化判定方法を開示する。
特開２０１０－０６０４０８号公報
　しかしながら、リチウムイオン電池の温度情報だけでは、劣化速度を正確に推定することができない。そこで、本願発明は、リチウムイオン電池の劣化速度をより正確に推定することを目的とする。
　上記課題を解決するために、本願発明に係るリチウムイオン電池の劣化速度推定方法は、（１）蓄電量に応じてステージ構造が変化する負極を含むリチウムイオン電池の劣化速度を推定するリチウムイオン電池の劣化速度推定方法であって、前記ステージ構造に関する第１の情報を取得する第１のステップと、リチウムイオン電池の電池温度に関する第２の情報を取得する第２のステップと、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定する第３のステップと、を有する。
　（２）上記（１）の構成において、各前記ステージ構造に対応するリチウムイオン電池の電圧区間、前記電池温度及び前記劣化速度の対応関係を第３の情報として予め調べておき、前記第１のステップにおいて、リチウムイオン電池の電池電圧を前記第１の情報として取得し、第３のステップにおいて、前記第３の情報に基づき、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定することができる。（２）の構成によれば、負極のステージ構造を電池電圧から容易に推定することができる。これにより、簡易な方法で劣化速度の推定精度を向上させることができる。
　（３）上記（２）の構成において、前記第３のステップで推定された劣化速度から劣化量を算出する第４のステップと、リチウムイオン電池の劣化量を評価する評価パラメータがリミット値を超えるまで、前記第４のステップで得られる劣化量を順次累積する第５のステップと、前記第５のステップで得られた累積劣化量に基づき前記第３の情報における前記電圧区間を補正する第６のステップと、を有する。電池電圧及び負極のステージ構造の関係は、リチウムイオン電池が劣化することにより変わるため、累積劣化量に基づき第３の情報を補正することにより、劣化速度の推定精度をさらに向上させることができる。
　（４）上記（３）の構成において、前記第３のステップにおいて、前記劣化速度を、予め定められた設定時間内に連続的に算出し、前記第４のステップにおいて、これらの劣化速度の平均速度に前記設定時間を乗じた値を前記劣化量として算出することができる。
　（５）上記（２）～（４）の構成において、黒鉛系の負極を用いることができる。黒鉛系の負極は、ステージ構造の変化が明確であるため、前記第３の情報を簡単に得ることができる。
　上記課題を解決するために、本願発明に係るリチウムイオン電池の劣化速度推定装置は、
  （６）蓄電量に応じてステージ構造が変化する負極を含むリチウムイオン電池の劣化速度を推定するリチウムイオン電池の劣化速度推定装置であって、前記ステージ構造に関する第１の情報を取得する第１の取得部と、リチウムイオン電池の電池温度に関する第２の情報を取得する第２の取得部と、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定するコントローラと、を有する。
　（７）上記（６）の構成において、各前記ステージ構造に対応するリチウムイオン電池の電圧区間、前記電池温度及び前記劣化速度の対応関係を示す第３の情報を記憶する記憶部を有し、前記第１の取得部は、前記第１の情報としてリチウムイオン電池の電池電圧を取得し、前記コントローラは、前記第３の情報に基づき、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定することができる。（７）の構成によれば、負極のステージ構造を電池電圧から容易に推定することができる。これにより、簡易な方法で劣化速度の推定精度を向上させることができる。
　（８）上記（７）の構成において、前記記憶部には、推定された劣化速度から算出される劣化量を順次累積した累積劣化量が記憶され、前記コントローラは、リチウムイオン電池の劣化量を評価する評価パラメータがリミット値を超えるまで、前記記憶部に記憶される前記累積劣化量を更新し、更新後の前記累積劣化量に基づき前記第３の情報における前記電池電圧の区間を補正するとよい。電池電圧及び負極のステージ構造の関係は、リチウムイオン電池が劣化することにより変わるため、累積劣化量に基づき第３の情報を補正することにより、劣化速度の推定精度をさらに向上させることができる。
　（９）上記（８）の構成において、前記コントローラは、前記劣化速度を、予め定められた設定時間内に連続的に算出し、これらの劣化速度の平均速度に前記設定時間を乗じた値を前記劣化量として算出することができる。
　（１０）上記（７）～（９）の構成において、黒鉛系の負極を用いることができる。黒鉛系の負極は、ステージ構造の変化が明確であるため、前記第３の情報を簡単に得ることができる。
　本発明によれば、リチウムイオン電池の劣化速度をより正確に推定することができる。
劣化速度推定装置のブロック図である。 負極のステージ構造と電池電圧との関係を示したグラフである。 劣化速度推定情報のデータテーブルである。 電池劣化前後の状態を示す図２に対応するグラフである。 劣化速度を推定する推定方法のフローチャートである。 電池劣化前後の状態を示す図２に対応するグラフである（変形例）。
　図１は、本実施形態に係るリチウムイオン電池の劣化速度を推定する劣化速度推定装置のブロック図である。劣化速度推定装置１は、組電池１０、電圧センサ（第１の取得部）４０Ａ～４０Ｎ、コントローラ５０、温度センサ（第２の取得部）６０、記憶部７１及びタイマー７２を含む。組電池１０は、複数の電池ブロック１２を含み、これらの電池ブロック１２は互いに電気的に直列に接続されている。各電池ブロック１２Ａ～１２Ｎは、複数のリチウムイオン電池１１を含み、これらのリチウムイオン電池１１は、互いに電気的に直列に接続されている。
　組電池１０における総プラス端子及び総マイナス端子には、配線を介してインバータ２０が電気的に接続されている。インバータ２０は、モータ３０に電気的に接続されており、組電池１０の出力を用いてモータ３０を駆動する。
　ここで、本実施形態に係る組電池１０は、車両（不図示）に搭載されており、モータ３０を駆動することにより、車両を走行させることができる。また、車両の制動時には、発電機としてのモータジェネレータ（不図示）を用いて発生させた電力を、組電池１０に充電することができる。
　上述した車両としては、ハイブリッド自動車や電気自動車が挙げられる。ハイブリッド自動車とは、組電池１０の他に、車両を走行させるための内燃機関や燃料電池といった他の動力源を備えた車両である。また、電気自動車とは、組電池１０の出力だけを用いて走行する車両である。
　コントローラ５０は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、ＭＰＵ（Micro Processing Unit）であってもよい。また、コントローラ５０は、これらのＣＰＵ、ＭＰＵに実行させることにより実現される処理の少なくとも一部を、回路的に実行するＡＳＩＣ回路を含んでも良い。
　温度センサ６０は、コントローラ５０に接続されている。コントローラ５０は、温度センサ６０から出力される温度情報に基づき、組電池１０の温度を常時監視している。
　また、組電池１０の配線には、電流センサ６１が接続されている。電流センサ６１は、コントローラ５０に接続されている。各電池ブロック１２Ａ～１２Ｎにはそれぞれ、電圧センサ４０Ａ～４０Ｎが接続されている。各電圧センサ４０Ａ～４０Ｎは、対応する電池ブロック１２Ａ～１２Ｎの電圧（以下、ブロック電圧という）を検出し、この検出結果をコントローラ５０に出力する。コントローラ５０は、イグニションスイッチ５１に対して電気的に接続されている。
　記憶部７１は、リチウムイオン電池の劣化速度を推定する推定プログラム、推定された劣化速度を補正する補正プログラム及びこれらのプログラムを実行する際に必要とされる情報（例えば、電圧センサ４０及び温度センサ６０の出力値）を記憶する。記憶部７１に記憶される情報の詳細については、後述する。
　コントローラ５０は、記憶部７１に記憶されたプログラムを図示しないメモリに読み出して、解読する。記憶部７１は、ＲＡＭ（Random Access Memory）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、ＤＲＡＭ（Dynamic Random Access Memory）及びＳＲＡＭ（Static Random Access Memory）であってもよい。
　本発明者は、リチウムイオン電池１１の負極のステージ構造と劣化速度との間に相関関係があることを発見した。すなわち、電池電圧が異なっていても、負極のステージ構造及び電池温度が同じである場合には、劣化速度のバラツキが非常に小さくなることを発見した。
　図２を参照しながら、上記知見について詳細に説明する。図２は、負極のステージ構造と電池電圧との関係を示しており、未使用で劣化していないリチウムイオン電池１１を対象とした。同図において、横軸はリチウムイオン電池１１の電池容量を示し、縦軸は電位を示している。縦軸の右側の目盛は負極の電位に対応しており、左側の目盛は正極の電位及びリチウムイオン電池１１の電池電圧に対応している。リチウムイオン電池１１は下記の方法により製造した。
　正極活物質のニッケルコバルトマンガン酸リチウムと導電材のアセチレンブラックとを、ポリフッ化ビニリデン（PVDF）とともにN－メチルピロリドン（NMP）中で混合して、ペースト状の正極用組成物を調整した。この組成物に含まれる各材料（NMPを除く）の質量比は、正極活物質が８７質量％、アセチレンブラックが１０質量％、PVDFが３質量％であった。この正極活用組成物を、正極集電体のアルミニウム箔の両面に塗布することにより、正極集電体の両面に正極活物質含有層を備えるシート状の正極（正極シート）を得た。
　次に、得られた正極シートとグラファイトを導電箔上に塗布した負極シートとを、多孔質樹脂フィルムを挟んで対向させ、電極体を得た。得られた電極体及び非水系電解液を用いてリチウムイオン二次電池を作製した。電解液は、エチレンカーボネート（EC）、エチルメチルカーボネート（EMC）及びジメチルカーボネート（DMC）からなる混合溶媒に、支持塩を含むものを用いた。混合溶媒における混合比は、体積比率で、エチレンカーボネート（EC）：エチルメチルカーボネート（EMC）：ジメチルカーボネート（DMC）＝３：４：３とした。支持塩にはLIPF6を使用し、これが約１mol/リットルの濃度で含まれるように濃度調整した。
　ここで、黒鉛系の負極を用いた場合、リチウムは層状構造の黒鉛の層間に吸蔵される。リチウム吸蔵黒鉛は、ある特定の層ごとにリチウムを規則的に吸蔵したステージ構造をとる。例えば、ステージｎとはリチウムが吸蔵された総同士の間にリチウムを吸蔵していない層が（n-1）層存在する状態を意味する。したがって、ｎの値はリチウムの吸蔵量に依存して変化する。なお、黒鉛系以外の負極を用いたリチウムイオン電池であっても、ステージ構造を特定できる。
　図２を参照して、負極電位を示す曲線から延びる矢印は、負極のステージ構造が変化する境界を示しており、負極電位を示す曲線が屈曲して変化したときに、負極のステージ構造が変化する。そのため、リチウムイオン電池１１を充放電させて負極電位の変化を調べることにより、負極のステージ構造を特定することができる。本実施形態に係るリチウムイオン電池１１の負極は、蓄電量が高い側からステージ１、ステージ２及びステージ３の順序でステージ構造が変化する。
　温度が同一であって、かつ、負極のステージ構造が同じである場合には、リチウムイオン電池１１の劣化速度は同じ（誤差を含む）であり、負極のステージ構造が変化することにより、リチウムイオン電池１１の劣化速度は変化する。したがって、各ステージ１～３に対応する負極電位の電位区間を調べることにより、リチウムイオン電池１１の劣化速度を推定することができる。
　しかしながら、上述の組電池１０では、ブロック電圧を測定する構成であるため、負極電位を直接測定することができない。この場合、負極電位と電池電圧との関係を予め実験或いはシミュレーションにより調べておくことにより、測定された電池電圧から負極のステージ構造を特定することができる。さらに、電池電圧、電池温度及び劣化速度の対応関係を予め実験或いはシミュレーションにより調べておくとともに、これらの情報（以下、劣化速度推定情報（第３の情報）という）を記憶部７１に記憶させておくことにより、劣化速度を正確に推定することができる。
　すなわち、図２に図示するように、負極の各ステージ構造に対応する電池電圧の電圧区間を予め調べ、これらの電池電圧区間毎に電池温度及び劣化速度を対応付けた前記劣化速度推定情報をデータとして保持しておくことにより、劣化速度を正確に推定することができる。本実施形態における電池電圧区間は、電池電圧区間１～３によって構成される。
　ここで、劣化速度推定情報のデータ形式は、データテーブルであってもよい。図３は記憶部７１に記憶されるデータテーブルの一例である。本実施形態では、５℃間隔で各電池電圧区間１～３における劣化速度を規定している。ただし、温度間隔は５℃に限定されるものではなく、例えば１℃間隔で劣化速度を規定してもよい。
　また、劣化速度推定情報のデータ形式は、劣化速度を算出するための関数プログラムであってもよい。この場合、各電池電圧区間１～３についてそれぞれ電池電圧及び電池温度を変数とする関数プログラムを設けるとともに、これらの関数プログラムを記憶部７１に記憶する。コントローラ５０は、関数プログラムを解読することにより、劣化速度を算出する。ここで、劣化速度及び電池温度の関係はアレニウスの法則により規定されるため、前記関数プログラムはアレニウスの法則に従ってプログラミングするとよい。
　ここで、図２に示す負極電位は、電池容量が低下（電池が劣化）することにより右側にシフトする。図４は、図２に対応するグラフであり、電池が低下することにより負極電位が右側にシフトした状態を示す。
　図４において、「ベース負極電位」と称する曲線は未使用のリチウムイオン電池１１の負極電位を示しており、「補正後負極電位」と称する曲線は劣化後のリチウムイオン電池１１の負極電位を示している。また、「電池電圧（劣化前）」と称する曲線は未使用のリチウムイオン電池１１の電池電圧を示しており、「電池電圧（劣化後）」と称する曲線は劣化後のリチウムイオン電池１１の電池電圧を示している。
　「ベース負極電位」及び「補正後負極電位」の曲線を対比すると、リチウムイオン電池１１が劣化した場合、負極電位を示す曲線は形状を変えることなく右側にシフトすることがわかる。また、「電池電圧（劣化前）」及び「電池電圧（劣化後）」の曲線を対比すると、リチウムイオン電池１１が劣化した場合、電池電圧を示す曲線も変化することがわかる。したがって、リチウムイオン電池１１が劣化した場合には、負極の各シート構造に対応する電池電圧区間１～３を補正することにより、さらに劣化速度の推定精度を向上させることができる。
　次に、図５のフローチャートを参照しながら、電池電圧区間１～３を補正する補正方法について説明する。本フローチャートにおいて、累積劣化量とは劣化量の累積値であり、リミット値を超えるまでに積算された劣化量の総和を意味する。総劣化量とは累積劣化量の総和を意味する。説明の便宜上、ステップＳ１０２から説明する。
　ステップＳ１０２において、コントローラ５０は、温度センサ６０により取得される電池温度及び電圧センサ４０Ａ～４０Ｎにより取得される電池電圧を、所定周期で記憶部７１に記憶し、さらに、タイマー７２をスタートさせる。
　ここで、記憶部７１に記憶される電池電圧は、電圧センサ４０Ａ～４０Ｎから出力される電圧値の総和、つまり、組電池１０の電圧値をリチウムイオン電池１１の個数で除したセル電圧値であってもよい。以下の説明では、このセル電圧値を電池電圧と称するものとする。また、当該所定周期は、後述する設計時間よりも短く、例えば、１ｓｅｃであってもよい。なお、記憶部７１には累積劣化量と、総劣化量とが記憶されている。
　ステップＳ１０３において、コントローラ５０は、記憶部７１に記憶されたデータテーブルを参照して、ステップＳ１０２において検出された電池電圧及び電池温度に基づき、劣化速度を検索する。検索された劣化速度は、記憶部７１に順次記憶される。
　ステップＳ１０４において、コントローラ５０は、タイマー７２によるカウント時間が予め定められた設定時間に達したか否かを判定する。ここで、設定時間は１ｈｏｕｒであってもよい。ステップＳ１０４において、カウント時間が設定時間に達した場合にはステップＳ１０５に進み、カウント時間が設定時間に達していない場合にはステップＳ１０２に戻り、設定時間が経過するまでステップＳ１０２、ステップＳ１０３の処理を繰り返す。
　ステップＳ１０５において、コントローラ５０は、記憶部７１に蓄積された劣化速度を平均した平均劣化速度に設定時間を乗じることにより劣化量を算出する。ステップＳ１０６において、コントローラ５０は、記憶部７１に記憶された累積劣化量にステップＳ１０５で算出された劣化量を加算して、最新の累積劣化量を算出する。なお、未使用の電池を対象とした場合、直近の累積劣化量は０である。
　ステップＳ１０７において、コントローラ５０は、ステップＳ１０６で更新した累積劣化量がリミット値よりも大きいか否かを判別する。ここでリミット値は、電池劣化量の推定精度を高める観点から適宜設定することができる。すなわち、リミット値が大きい場合には、劣化速度の推定精度が低下する。反対に、リミット値が小さい場合には、劣化速度の推定精度が向上する。リミット値は、例えば１％であってもよい。
　ステップＳ１０７において、更新された累積劣化量がリミット値よりも小さい場合にはステップＳ１０１に進み、コントローラ５０は劣化量（累積劣化量ではない）をリセットする。ステップＳ１０７において、更新された累積劣化量がリミット値よりも大きい場合には、ステップＳ１０８に進む。
　ステップＳ１０８において、コントローラ５０は、記憶部７１に記憶された総劣化量にステップＳ１０６で更新された累積劣化量を加算して総劣化量を更新する。ステップＳ１０９において、コントローラ５０は、更新した総劣化量に相当する容量分だけ、「ベース負極電位」を示す曲線を右側にシフトさせ、「補正後負極電位」を示す曲線を得る。
　そして、コントローラ５０は、この「補正後負極電位」を示す曲線と劣化後の「電池電圧（劣化後）」を示す曲線とに基づき、電池電圧区間１～３を補正する。すなわち、「補正後負極電位」を示す曲線におけるステージ構造の境界線と「電池電圧（劣化後）」を示す曲線との交点を求めて電池電圧区間１～３を補正し、記憶部７１に記憶されたデータテーブルを書き換える。
　ステップＳ１１０において、コントローラ５０は、記憶部７１に記憶された累積劣化量をリセットしてステップＳ１０１に戻る。
　上述の方法によれば、負極のステージ構造の変化に関する情報を取得することにより、劣化速度の推定精度を高めることができる。これにより、電池の劣化状態をより正確に推定することができる。
　（変形例１）
　図５のフローチャートでは、ステップＳ１０７において累積劣化量（評価パラメータ）がリミット値よりも高くなったときに電池電圧区間を補正したが、本発明はこれに限られるものではなく、劣化量の度合いを間接的に推定し得る他の評価パラメータを用いることもできる。
　当該他の評価パラメータは、車両の走行距離であってもよい。この場合、車両の走行距離を計測して、走行距離が所定距離に達したときに電池電圧区間を補正する。当該所定距離が短くなると劣化速度の推定精度は向上し、当該所定距離が長くなると劣化速度の推定精度は低下する。したがって、当該所定距離は、要求される劣化速度の推定精度を予め定め、これに基づき設定すればよい。この場合、ステップＳ１０７において、リミット値としての前記所定距離と車両の走行距離とが比較される。
　（変形例２）
　変形例１における当該他の評価パラメータは、車両のイグニッションコイルがオンされた回数であってもよい。この場合、車両のイグニッションコイルがオンされた回数を検知して、当該検知回数が所定回数に達した時に電池電圧区間を補正する。当該所定回数が少なくなると劣化速度の推定精度は向上し、当該所定回数が多くなると劣化速度の推定精度は低下する。したがって、当該所定回数は、要求される劣化速度の推定精度を予め定め、これに基づき設定すればよい。この場合、ステップＳ１０７において、イグニッションコイルがオンされた回数と、リミット値としての前記所定回数とが比較される。変形例１及び２に示されるように、評価パラメータは、種々の観点で規定することが可能であり、劣化量と同一のパラメータに限定されるものではない。
　（変形例３）
　上述の実施形態では、図５のステップＳ１０８において総劣化量を更新したが、本発明はこれに限られるものではなく、他の方法であってもよい。図６は、図４に対応するグラフであり、電池容量が低下することにより負極電位が右側にシフトした状態を示す。上述の実施形態では、未使用のリチウムイオン電池１１、つまり初期負極電位を基準として、負極電位の曲線を総劣化量分だけシフトさせたが、本変形例では、劣化後のリチウムイオン電池の負極電位をベースとして、負極電位の曲線を累積劣化量分だけシフトさせる構成である。
　具体的には、電池電圧区間が補正されると、補正後の電池電圧区間がベースデータ（ベース負極電位）として記憶部７１に記憶される。次回、電池電圧区間を補正する場合には、ベース負極電位の曲線を累積劣化量に相当する分だけシフトさせ、電池電圧区間を補正する。上記実施形態及び本変形例は、算出された累積劣化量を電池電圧区間の補正情報として用いる点で共通しており、補正時の基準となる負極電位の曲線が相違する。
　（変形例４）
　図５のフローチャートでは設定時間に達した時に劣化量を算出したが（ステップＳ１０４）、本発明はこれに限られるものではなく、電池電圧の変化が所定値を超えたときに、劣化速度とタイマーのカウント時間とを乗じて劣化量を算出するように構成してもよい。
１　劣化速度判定装置　　　１０　組電池　　　１１　リチウムイオン電池
１２　電池ブロック　　  　２０　インバータ　　　３０　モータ
４０　電圧センサ          ５０　コントローラ　　　５１　イグニションスイッチ　　　          ６０　温度センサ　         ６１　電流センサ
７１　記憶部　　　        ７２　タイマー

Claims (10)

  1. 　蓄電量に応じてステージ構造が変化する負極を含むリチウムイオン電池の劣化速度を推定するリチウムイオン電池の劣化速度推定方法であって、
    　前記ステージ構造に関する第１の情報を取得する第１のステップと、
    　リチウムイオン電池の電池温度に関する第２の情報を取得する第２のステップと、
    　前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定する第３のステップと、を有するリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。
  2. 　各前記ステージ構造に対応するリチウムイオン電池の電圧区間、前記電池温度及び前記劣化速度の対応関係を第３の情報として予め調べておき、
    　前記第１のステップにおいて、リチウムイオン電池の電池電圧を前記第１の情報として取得し、
    　第３のステップにおいて、前記第３の情報に基づき、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定することを特徴とする請求項１に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。
  3. 　前記第３のステップで推定された劣化速度から劣化量を算出する第４のステップと、
    　リチウムイオン電池の劣化量を評価する評価パラメータがリミット値を超えるまで、前記第４のステップで得られる劣化量を順次累積する第５のステップと、
    　前記第５のステップで得られた累積劣化量に基づき前記第３の情報における前記電圧区間を補正する第６のステップと、
    を有する請求項２に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。
  4. 　前記第３のステップにおいて、前記劣化速度を、予め定められた設定時間内に連続的に算出し、
    　前記第４のステップにおいて、これらの劣化速度の平均速度に前記設定時間を乗じた値を前記劣化量として算出することを特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。
  5. 　前記負極は、黒鉛系であることを特徴とする請求項２乃至４のうちいずれか一つに記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定方法。
  6. 　蓄電量に応じてステージ構造が変化する負極を含むリチウムイオン電池の劣化速度を推定するリチウムイオン電池の劣化速度推定装置であって、
    　前記ステージ構造に関する第１の情報を取得する第１の取得部と、
    　リチウムイオン電池の電池温度に関する第２の情報を取得する第２の取得部と、
    　前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定するコントローラと、を有するリチウムイオン電池の劣化速度推定装置。
  7. 　各前記ステージ構造に対応するリチウムイオン電池の電圧区間、前記電池温度及び前記劣化速度の対応関係を示す第３の情報を記憶する記憶部を有し、
    　前記第１の取得部は、前記第１の情報としてリチウムイオン電池の電池電圧を取得し、
    　前記コントローラは、前記第３の情報に基づき、前記第１の情報及び前記第２の情報から劣化速度を推定することを特徴とする請求項６に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定装置。
  8. 　前記記憶部には、推定された劣化速度から算出される劣化量を順次累積した累積劣化量が記憶され、
    　前記コントローラは、リチウムイオン電池の劣化量を評価する評価パラメータがリミット値を超えるまで、前記記憶部に記憶される前記累積劣化量を更新し、更新後の前記累積劣化量に基づき前記第３の情報における前記電池電圧の区間を補正することを特徴とする請求項７に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定装置。
  9. 　前記コントローラは、前記劣化速度を、予め定められた設定時間内に連続的に算出し、これらの劣化速度の平均速度に前記設定時間を乗じた値を前記劣化量として算出することを特徴とする請求項８に記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定装置。
  10. 　前記負極は、黒鉛系であることを特徴とする請求項７乃至９のうちいずれか一つに記載のリチウムイオン電池の劣化速度推定装置。
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