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WO2012046719A1 - 太陽電池素子およびその製造方法 - Google Patents

太陽電池素子およびその製造方法 Download PDF

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WO2012046719A1
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E10/00—Energy generation through renewable energy sources
    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy

Definitions

  • the first electrode 3 as described above has a conductive powder containing silver as a main component, tellurium glass frit containing tellurium, tungsten and bismuth as essential components, and an organic vehicle. It can be formed by applying a paste in a desired shape by screen printing or the like and then baking.
  • the electrically conductive paste of this embodiment does not contain a lead component substantially, and the lead content in an electrically conductive paste is 1000 ppm or less in detail.
  • Other components are appropriately blended with plasticizers, viscosity modifiers, surfactants, oxidizing agents, metal oxides, metal organic compounds, etc. that can be usually added as additives, as long as the effects of the present embodiment are not impaired as necessary. can do.
  • silver compounds such as silver carbonate, silver oxide, and silver acetate may be blended.
  • copper oxide, zinc oxide, titanium oxide, and the like may be added as appropriate in order to improve the firing temperature and solar cell characteristics. Good.
  • the antireflection film 2 is formed using, for example, a PECVD (plasma enhanced chemical vapor deposition) method, a vapor deposition method, or a sputtering method.
  • a PECVD plasma enhanced chemical vapor deposition
  • the reaction chamber is set to about 500 ° C. and a mixed gas of SiH 4 (silane) and NH 3 (ammonia) is N 2 (nitrogen).
  • the antireflective film 2 is formed by diluting and depositing it into plasma by glow discharge decomposition (see FIG. 2 (e)).
  • the conductive paste blended as described above is printed on the antireflection film 2 (second step). Then, the antireflection film 2 is disposed in the first region 1e on one main surface of the semiconductor substrate 1 by baking the printed conductive paste and removing the antireflection film located under the conductive paste. Thus, the first electrode 3 as the surface electrode is disposed in the second region 1 f on the one main surface of the semiconductor substrate 1.
  • each component of the glass composition in Table 1 is shown in mol% in terms of oxide, and the sample with the symbol * attached to the sample number has a remarkable “bleeding phenomenon” described later. It is.

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Abstract

　本発明の一形態に係る太陽電池素子は、半導体基板と、該半導体基板の一主面上の第１領域に配置された反射防止膜と、前記半導体基板の一主面上の第２領域に配置されており、銀を主成分とし、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスを含む表面電極とを備えている。また、上記太陽電池素子の製造方法は、前記半導体基板の一主面上に前記反射防止膜を形成する第１工程と、銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含む導電性ペーストを、前記反射防止膜上に印刷する第２工程と、前記導電性ペーストを焼成して前記導電性ペーストの下に位置している前記反射防止膜を除去することによって、前記反射防止膜を前記半導体基板の前記第１領域に配置させて、前記半導体基板の前記第２領域に前記表面電極を形成する第３工程とを有する。

Description

太陽電池素子およびその製造方法
　本発明は太陽電池素子およびその製造方法に関する。
　一般的な太陽電池素子は、シリコン系の例えばｐ型の半導体基板、ｎ型の拡散層、反射防止膜、裏面電極および表面電極を備えている。また、表面電極の形成に際しては、銀を主成分とする導電性粒子、ガラスフリット、有機ビヒクルおよび溶剤等を混合した導電性ペーストを用いる。この導電性ペーストをスクリーン印刷または孔版印刷等によって電極パターンに形成した後、これを焼成して表面電極を形成している。
　この焼成の際、通常は、導電性ペーストに含まれるガラスフリットの作用によって、反射防止膜が溶解・除去される。これにより、表面電極と拡散層との電気的接触が達成される。この工程を一般的にファイアースルーと称されている。
　ファイアースルーが良好に行なわれるためには、導電性ペースト中のガラスフリットとして、反射防止膜との溶解性の良好なガラスを使用することが望まれている。従来、ガラスとしては、その軟化点を調整し易く、半導体基板との密着性にも優れ、ファイアースルーを比較的良好に行なうことができるといった理由から、酸化鉛を含むガラスが多く使用されてきた（例えば、特許文献１参照）。
 しかしながら、従来の酸化鉛を含むガラスでは、ファイアースルーが充分ではなく、オーミックコンタクトが得られなかったり、或いは、ファイアースルーが進みすぎて表面電極の一部が深く基板に侵食しているケースが度々見られるなど、ファイアースルーのコントロールが難しかった。
　また、酸化鉛を含まないガラスも検討されてきたが、この場合もファイアースルーが充分ではなく、オーミックコンタクトが得られなかったり、ファイアースルーのコントロールが難しかった。
特開２００１－９３３２６号公報
　そこで、本発明の目的は、半導体基板に対する表面電極の良好なオーミックコンタクトを実現することができ、最適にファイアースルーをコントロールできる太陽電池素子およびその製造方法を提供することにある。
　上記目的を達成するために、本発明の一形態に係る太陽電池素子は、
　半導体基板と、
　該半導体基板の一主面上の第１領域に配置された反射防止膜と、
　前記半導体基板の一主面上の第２領域に配置されており、銀を主成分とし、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスを含む表面電極とを備えている。
　また、本発明の一形態に係る太陽電池素子の製造方法は、
　半導体基板と、該半導体基板の一主面上の第１領域に配置された反射防止膜と、前記半導体基板の一主面上の第２領域に配置された表面電極とを備えている太陽電池素子の製造方法であって、
　前記半導体基板の一主面上に前記反射防止膜を形成する第１工程と、
　銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含む導電性ペーストを、前記反射防止膜上に印刷する第２工程と、
　前記導電性ペーストを焼成して前記導電性ペーストの下に位置している前記反射防止膜を除去することによって、前記反射防止膜を前記半導体基板の前記第１領域に配置させて、前記半導体基板の前記第２領域に前記表面電極を形成する第３工程とを有する。
　上記太陽電池素子およびその製造方法によれば、導電性ペーストの焼成による最適なファイアースルー（焼成貫通）性を確保することができて、半導体基板に対する表面電極の優れたオーミックコンタクトが実現できる。
図１は本発明の一形態に係る太陽電池素子の一実施形態を模式的に示す断面図である。 図２（ａ）～（ｅ）のそれぞれは、本発明の一形態に係る太陽電池素子の製造工程を模式的に示す断面図である。 図３（ａ）は電極形状の外縁からガラス成分がにじみ出ている「にじみ現象」がない状態の写真図であり、図３（ｂ－１）は「にじみ現象」がある状態の写真図であり、図３（ｂ－２）は、図３（ｂ－１）に「にじみ」を示す破線を加えた写真図である。
　以下に、本発明に係る太陽電池素子およびその製造方法の実施形態の一例について図面を参照しながら説明する。
〔太陽電池素子〕
　まず、本実施形態の太陽電池素子の基本的な構成について説明する。
　図１に示すように、本実施形態の太陽電池素子１０は、一導電型の第１半導体領域とこの第１半導体領域に対して逆導電型の第２半導体領域（逆導電型層１ａ）とを有する半導体基板１と、半導体基板１において光が入射される側の主面である第１面上（本実施形態では、逆導電型層１ａの上）の第１領域１ｅに配置された反射防止膜２とを備えている。
　さらに、太陽電池素子１０は、半導体基板１の第１面上の第２領域１ｆに設けられた表面電極である第１電極３と、半導体基板１の第１面とは反対側の主面である第２面上に設けられた裏面電極である第２電極４とを有する。
　半導体基板１としては、所定のドーパント元素（導電型制御用の不純物）を有して一導電型（例えば、ｐ型）を呈する単結晶シリコン基板または多結晶シリコン基板等の結晶シリコン基板が用いられる。半導体基板１の厚みは、例えば、２５０μｍ以下であるのがより好ましく、１５０μｍ以下であるのがさらに好ましい。本実施形態においては、半導体基板１として、ｐ型の導電型を呈する結晶シリコン基板を用いる例で説明する。結晶シリコン基板からなる半導体基板１がｐ型を呈するようにする場合、ドーパント元素としては、例えば、ボロンあるいはガリウムを用いるのが好適である。
　半導体基板１の第１面側には、微細な突起１ｃが多数形成されている。この微細な突起１ｃは、半導体基板１の表面側に照射される光を多重反射させて、表面反射を減少させるために設ける。この微細な突起１ｃは、円錐形状または角錐形状であり、ＲＩＥ（Ｒｅａｃｔｉｖｅ　Ｉｏｎ　Ｅｔｃｈｉｎｇ）法によるガス濃度またはエッチング時間を制御することによって、その大きさを変化させることができる。
　逆導電型層１ａは、半導体基板１とは逆の導電型を呈する層であり、例えば半導体基板１の第１面の表層内に形成されている。半導体基板１としてｐ型の導電型を呈するシリコン基板を使用する場合であれば、逆導電型層１ａは、ｎ型の導電型を呈するように形成される。このような逆導電型層１ａは、例えば当該シリコン基板の第１面にリン等の不純物を拡散させることによって形成できる。
　反射防止膜２は、所望の波長領域の光の反射率を低減させて、光生成キャリア量を増大させる役割を果たす膜であり、太陽電池素子１０の光電流密度Ｊｓｃを向上させることができる。反射防止膜２は、例えばＳｉＮｘ膜、ＴｉＯ２膜、ＳｉＯ２膜、ＭｇＯ膜、ＩＴＯ膜、ＳｎＯ２膜、ＺｎＯ膜などからなる。その厚みは、材料によって適宜選択されて、適当な入射光に対して無反射条件を実現できるようにする。
　また、図１に示すように、太陽電池素子１０は、半導体基板１の第２面側の表層部に導電型がｐ＋を呈するＢＳＦ（Ｂａｃｋ　Ｓｕｒｆａｃｅ　Ｆｉｅｌｄ）領域１ｂが形成されている。ＢＳＦ領域１ｂは、半導体基板１の第２面近くでキャリアの再結合による効率の低下を低減させる役割を有しており、半導体基板１の第２面側に内部電界を形成するものである。
　第１電極３は、第１バスバー電極と、第１バスバー電極に対して交差する複数の線状のフィンガー電極とを有する。この第１バスバー電極は、例えば、１．３～２．５ｍｍ程度の幅を有している。フィンガー電極は、線状を成しており、その幅が５０～２００μｍ程度であるため、第１バスバー電極よりも幅が小さい。
　また、フィンガー電極は、互いに１．５～３ｍｍ程度の間隔を空けて複数設けられている。また、このような第１電極３の厚みは、１０～４０μｍ程度である。上述のような第１電極３は、後に詳述するように銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを有する導電性ペーストを用いてスクリーン印刷等で所望の形状に塗布した後、焼成することによって形成することができる。
　第２電極４は、第１電極３と同様の電極形状でもよく、上述の第１電極３と同等の材質および製法で形成することができる。また、銀からなる第２バスバー電極を形成し、半導体基板１の第２面の第２バスバー電極の一部を除いた略全面にアルミニウムからなる集電電極を形成してもよい。
　次に、本実施形態の太陽電池素子のテクスチャー構造および電極形成に用いる導電性ペーストについて詳細に説明する。
　まず、テクスチャー構造について説明する。
　太陽電池素子１０は、半導体基板１の第１面側に平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍ以下の突起１ｃを備えたテクスチャー構造を備えるものである。
　この微細な突起１ｃの平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍ以下に形成される。この突起１ｃの平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍより大きくなると、エッチングの処理時間が長くなる反面、半導体基板１の表面での反射率はさほど低減されない。
　突起１ｃの平均の幅および平均の高さのそれぞれが０．１μｍ以上１μｍ以下である。この範囲であれば半導体基板１の表面での反射率を低減できて、さらに第１電極３との接着強度を向上させるという点で好ましい。
　この微細な突起１ｃを半導体基板１の第１面側の全面にわたって均一且つ正確に制御性をもたせて形成するためには、その平均の幅および平均の高さのそれぞれが０．１μｍ以上１μｍ以下とするのが好適である。
　さらにこの微細な突起１ｃのアスペクト比（突起１ｃの高さ／幅）は、平均で０．１～２であることが望ましい。このアスペクト比が０．１以下の場合は、例えば波長５００～１０００ｎｍの光の平均反射率が２５％程度であり、半導体基板１表面での反射率が大きくなる。また、このアスペクト比が平均で２以上の場合、製造過程で微細な突起１ｃが破損し、太陽電池素子１０を形成した場合にリーク電流が多くなって、良好な出力特性が得られない。
　次に、表面電極である第１電極３を形成するための導電性ペーストについて詳細に説明する。
　第１電極３は、銀を主成分とし、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスを含む。また、第１電極３を形成するための導電性ペーストは、前述した導電性粉末、ガラスフリット、適宜添加剤および有機ビヒクルを含む。なお「主成分」とは５０質量％を越えて含まれる成分をいい、好ましくは７０質量％以上含まれる成分をいう。
　導電性ペースト中のガラスフリットの含有量は、太陽電池電極形成用の導電性ペーストにおいて通常含まれ得る量で構わないが、一例として、導電性粒子１００質量部に対し、０．１～１０質量部であることが好ましい。ガラスフリットの配合量が導電性粉末１００質量部に対して、０．１質量部以上であれば、所定の密着性、電極強度を得ることができる。また、ガラスフリットの配合量が導電性粉末１００質量部に対して、１０質量部以下であれば、電極表面にガラス浮きを生じたり、界面に流れ込んだガラスにより接触抵抗が増加することなどを低減できる。また特に限定されないが、本発明の導電性ペーストに配合されるガラスフリットとしては、平均粒径０．５～５．０μｍのものであることが望ましい。また、ガラスフリットは、軟化点が３００～５５０℃であることが望ましい。
　有機ビヒクルとしては特に限定はなく、銀ペーストのビヒクルとして通常使用されている有機バインダーまたは溶剤等が適宜選択して配合される。例えば有機バインダーとしては、セルロース類、アクリル樹脂、フェノール樹脂、アルキッド樹脂またはロジンエステル等が使用可能である。また溶剤としてはアルコール系、エーテル系、エステル系、炭化水素系等の有機溶剤もしくは水、または、これらの混合溶剤が使用可能である。ここで有機ビヒクルの配合量は特に限定されるものではなく、導電性粉末およびガラスフリットなどの無機成分をペースト中に保持し得る適切な量とするが、塗布方法等に応じて適宜調整されるが、通常、導電性粉末１００質量部に対して５～４０質量部程度とする。
　なお、本実施形態の導電性ペーストは実質的に鉛成分を含まないものであり、詳細には、導電性ペースト中の鉛含有量は１０００ｐｐｍ以下である。その他の成分は、必要により本実施形態の効果を損なわない範囲で、添加剤として通常添加され得る可塑剤、粘度調整剤、界面活性剤、酸化剤、金属酸化物、金属有機化合物等を適宜配合することができる。また、炭酸銀、酸化銀、酢酸銀といった銀化合物を配合しても良く、その他、焼成温度および太陽電池特性等の改善のために、酸化銅、酸化亜鉛、酸化チタン等を適宜添加してもよい。
　前記テルル系ガラスは、酸化物換算で、テルルを３０～８０モル％、タングステンを１０～５０モル％、ビスマスを５～２５モル％含み、これらテルル、タングステンおよびビスマスの合計が６０モル％以上、好ましくは８０モル％以上である。
　上記テルル系ガラスフリットにおいて、テルルは網目形成成分としてガラスのネットワークを形成しており、ガラスフリット全体に対して酸化物換算で３０～８０モル％の範囲で含まれれば、ガラス形成が容易であり、好ましくは４０～７０モル％の範囲である。この範囲であれば、ファイアースルー性が改善されるという点で好ましい。
　タングステンは、上記ガラスフリットのガラス化範囲の拡大および安定化に寄与する。酸化物換算で１０～５０モル％であればガラス形成が容易であり、好ましくは１５～３５モル％の範囲で含まれる。この範囲であれば、さらにファイアースルー性が改善されるという点で好ましい。
　ビスマスは上記ガラスフリットのガラス化範囲の拡大および化学的耐久性の向上に寄与する。ビスマスは酸化物換算で２５モル％より多く含まれると結晶相を晶出しやすくなりガラスの安定性を損なう場合がある。好ましくは５～２５モル％の範囲であれば、ガラス成分のにじみが改善されるという点で好ましい。
　上記ガラスフリットにおいて、必須ではないが、さらに、リチウム、ナトリウムといったアルカリ金属元素、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムといったアルカリ土類金属元素、モリブデン、亜鉛、アルミニウム、ジスプロシウム、イットリウム、ニオブ、ランタン、銀、ジルコニウム、チタン、硼素、ゲルマニウム、リン、タンタルといった元素を含んでいてもよい。それらの含有量は合計で４０モル％未満であり、好ましくは２０モル％未満の範囲である。
〔製造方法〕
　本実施形態の太陽電池素子の製造方法の概要について説明する。
　まず、半導体基板１の製法について説明する。半導体基板１が単結晶シリコン基板の場合は、例えば引き上げ法などによって形成され、半導体基板１が多結晶シリコン基板の場合は、例えば鋳造法などによって形成される。なお、以下では、ｐ型の多結晶シリコンを用いた例について説明する。
　最初に、例えば鋳造法により多結晶シリコンのインゴットを作製する。次いで、そのインゴットを例えば、２５０μｍ以下の厚みにスライスする。その後、半導体基板１の切断面の機械的ダメージ層を除去したり、汚染層を清浄化するために、表面を例えばＮａＯＨもしくはＫＯＨ、または、フッ酸もしくはフッ硝酸などの水溶液でごく微量エッチングするのが望ましい（図２（ａ）を参照）。
　次に、半導体基板１の第１面側に、多数の微細な突起１ｃを形成する。このような微細な突起１ｃは、ＲＩＥ法を用いて形成することができる。例えば、まず、ＲＩＥ装置のＲＦ電極の上部に半導体基板１を設置して、アースによって接地されたチャンバの内部を真空ポンプによって十分真空引きした後、チャンバ内にマスフローコントローラによって所定流量のエッチングガスを導入して、圧力調整器により所定圧力となるように調整する。その後、ＲＦ電源からＲＦ電力をＲＦ電極に印加することによって、エッチングガスを励起分解しプラズマ状態を生じさせると、発生したイオンおよびラジカルによって、半導体基板１の表面がエッチングされる。半導体基板１の表面をエッチングすると、該表面の構成成分は基本的には離脱する。しかしながら、該構成成分の一部は離脱しきれずに半導体基板１の表面に残り、離脱した物質の一部は再度、半導体基板１の表面に吸着し、これらがエッチング残渣となる。エッチングされた半導体基板１の材料を主成分とするエッチング残渣を半導体基板１の表面に意図的に再付着させ、これをエッチングのマスクとして利用することで、ひいては表面凹凸構造の形成につながる半導体基板１の表面の粗面化を実現している（図２（ｂ）を参照）。
　次に、半導体基板１の第１面の表層内にｎ型の逆導電型層１ａを形成する。このような逆導電型層１ａは、ペースト状態にしたＰ２Ｏ５を半導体基板１表面に塗布して熱拡散させる塗布熱拡散法、ガス状態にしたＰＯＣｌ３（オキシ塩化リン）を拡散源とした気相熱拡散法、およびリンイオンを直接拡散させるイオン打ち込み法などによって形成される。この逆導電型層１ａは０．２～２．０μｍ程度の深さ、６０～１５０Ω／□程度のシート抵抗に形成される（図２（ｃ）を参照）。
　次に、半導体基板１の第２面側に、一導電型の半導体不純物が高濃度に拡散されたＢＳＦ領域１ｂを形成する。製法としては、例えば、ＢＢｒ３（三臭化ボロン）を拡散源とした熱拡散法を用いて温度８００～１１００℃程度で形成する方法、Ａｌ（アルミニウム）粉末および有機ビヒクル等からなるＡｌペーストを印刷法で塗布した後、温度６００～８５０℃程度で熱処理（焼成）して、Ａｌを半導体基板１に拡散する方法を用いることができる。また、Ａｌペーストを印刷して焼成する方法を用いれば、印刷面だけに所望の拡散領域を形成することができるだけではなく、逆導電型層１ａの形成時に同時に第２面側にも形成されているｎ型の逆導電型層を除去する必要もなく、第２面側の周辺部のみレーザ等を用いてｐｎ分離を行なえばよい。また、焼成後のアルミニウムは除去せずに、集電電極として利用しても構わない（図２（ｄ）を参照）。
　次に、反射防止膜２を形成する。反射防止膜２は、例えば、ＰＥＣＶＤ（ｐｌａｓｍａ　ｅｎｈａｎｃｅｄ　ｃｈｅｍｉｃａｌ　ｖａｐｏｒ　ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法、蒸着法、またはスパッタリング法などを用いて形成する。例えば、ＳｉＮｘ膜からなる反射防止膜２をＰＥＣＶＤ法で形成する場合であれば、反応室内を５００℃程度としてＳｉＨ４（シラン）とＮＨ３（アンモニア）との混合ガスをＮ２（窒素）で希釈し、グロー放電分解でプラズマ化させて堆積させることで反射防止膜２が形成される（図２（ｅ）を参照）。
　次に、第１電極３と第２電極４とを以下のようにして形成する。
　第１電極３は、後に詳述するＡｇ（銀）等からなる金属粉末と、有機ビヒクルとガラスフリットとを含有するＡｇペーストを用いて作製される。このＡｇペーストを、半導体基板１の第１面に塗布し、その後、最高温度６００～８５０℃で数十秒～数十分程度焼成することによるファイアースルーによって、焼成物が反射防止層２を突き破り、逆導電型層１ａと第１電極３とが電気的にコンタクトされる。Ａｇペーストの塗布法としては、スクリーン印刷法などを用いることができ、好ましくはＡｇペーストを塗布後、所定の温度で溶剤を蒸散させて乾燥させる。
　次に、第２電極４は、例えばＡｇ粉末などからなる金属粉末と、有機ビヒクルとガラスフリットとを含有するＡｇペーストを用いて作製される。このＡｇペーストを予め決められた形状に塗布する。この塗布法としては、スクリーン印刷法などを用いることができる。この塗布後、好ましくは所定の温度で溶剤を蒸散させて乾燥させる。そして、半導体基板１を焼成炉内にて最高温度が６００～８５０℃で数十秒～数十分程度焼成することにより、第２電極４が半導体基板１の第２面上に形成される。
　以上のようにして、太陽電池素子１０を作製することができる。
　次に、本実施形態の中核となる製造工程について詳細に説明する。
　本実施形態の中核となる製造工程は、半導体基板１の一主面上に反射防止膜２を形成する第１工程と、銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含む導電性ペーストを、反射防止膜２上に印刷する第２工程と、導電性ペーストを焼成して導電性ペーストの下に位置している反射防止膜を除去することによって、半導体基板１の一主面上の第２領域１ｆに表面電極である第１電極３を形成する第３工程とである。
　ただし、第１工程の前に、半導体基板１の一主面側に平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍ以下の突起を備えたテクスチャー構造を形成する第４工程を行なってもよい。この突起の平均の幅および平均の高さのそれぞれは０．１μｍ以上１μｍ以下に形成するとさらに好適である。
　以下に、第４工程について説明する。
　エッチングガスとして塩素系ガスとフッ素系ガスと酸素ガスとを用い、これらのガスを所定流量で流しながら、反応圧力を５～１５Ｐａ程度にし、プラズマを発生させるＲＦ電力を５～１０ｋＷ程度とすることで、半導体基板１の表面を粗面化することができる。例えば、チャンバ内に、Ｃｌ２（塩素）ガスとＯ２（酸素）ガスとＣＨＦ３（三フッ化メタン）ガスとを流量比で１：６：４の割合で導入しながら、反応圧力を７Ｐａとし、プラズマを発生させるＲＦ電力５ｋＷとして、５分間程度のエッチングを行なうと良い。ただし、ガスの種類は、Ｃｌ２、ＣＨＦ３に限定されることはなく、例えば、塩素系ガスの種類としてＨＣｌ、ＣｌＦ３、フッ素系ガスの種類としてＦ２、ＮＦ３、ＣＦ４、Ｃ２Ｆ６、Ｃ３Ｆ８、ＣｌＦ３、ＳＦ６等の他の気体を適宜組み合わせて使用しても構わない。
　次に、逆導電型層１ａが形成されている半導体基板１の一主面上に反射防止膜２を形成する（第１工程）。
　そして、反射防止膜２上に導電性ペーストを印刷する（第２工程）が、この工程において用いる導電性ペーストは、銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルを含有する。
　導電性粉末としては銀を主成分にする他は特に制限はなく、その形状は、球状、フレーク状、樹枝状等、従来用いられているものが使用される。また、純銀粉末のほか、少なくとも表面が銀層からなる銀被覆複合粉末、または銀を主成分とする合金等を用いてもよい。銀粉末は、平均粒径が０．１～１０μｍのものが好ましい。また平均粒径や粒度分布、形状等の異なる二種以上の銀粉末を混合して用いてもよく、さらに、銀粉末と銀以外の導電性粉末とを混合して用いてもよい。
　本実施形態で用いる導電性ペーストは、前述した導電性粉末、ガラスフリット、適宜添加剤と共に有機ビヒクルと混合され、スクリーン印刷その他の印刷方法に適したレオロジーのペースト、塗料、またはインク状とされる。
　本実施形態で使用されるテルル系ガラスフリットにおいて、テルルはガラスフリット全体に対して酸化物換算で３０～８０モル％、好ましくは４０～７０モル％の範囲で配合される。
　タングステンは、酸化物換算で１０～５０モル％、好ましくは１５～３５モル％の範囲で配合される。
　ビスマスは、酸化物換算で５～２５モル％の範囲で配合される。
　その他、リチウム、ナトリウムといったアルカリ金属元素、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムといったアルカリ土類金属元素、モリブデン、亜鉛、アルミニウム、ジスプロシウム、イットリウム、ニオブ、ランタン、銀、ジルコニウム、チタン、硼素、ゲルマニウム、リン、タンタルといった元素の含有量は合計で２０モル％未満の範囲で配合される。
　以上のように配合された導電性ペーストを、反射防止膜２上に印刷する（第２工程）。そして、印刷した導電性ペーストを焼成して導電性ペーストの下に位置している反射防止膜を除去することによって、反射防止膜２は半導体基板１の一主面上の第１領域１ｅに配置されて、半導体基板１の一主面上の第２領域１ｆに表面電極である第１電極３が配置されることになる。
　以下、本実施形態をより具体化した実施例について説明するが、本実施形態はこれに限定されるものではない。
　厚みが２００μｍで、比抵抗が１．５Ω・ｃｍの１５．６ｃｍ×１５．６ｃｍ角の多結晶シリコンから成るシリコン基板をＮａＯＨの溶液に浸漬して、片面１０μｍエッチングした。その後、チャンバ内に、Ｃｌ２ガスとＯ２ガスとＣＨＦ３ガスとを流量比で１：６：４の割合で導入しながら、反応圧力を７Ｐａとして、プラズマを発生させるＲＦ電力５ｋＷでＲＩＥ法によりシリコン基板表面に平均の幅および高さのそれぞれが１μｍの微細な突起を形成しテクスチャー構造とした。
　次に、シリコン基板の表面部のシート抵抗が８０Ω／□となるようにＰ（リン）を拡散させた。
　次に、シリコン基板の裏面側にＡｌペーストをスクリーン印刷を施して７５０℃の温度で焼成した。このシリコン基板の裏面側のシート抵抗は１５Ω／□であった。
　次に、シリコン基板の表面側に、屈折率２．１、膜厚８０ÅのＳｉＮｘ膜をプラズマＣＶＤ法で形成して反射防止膜とした。
　一方、レーザー回折散乱式粒度分布測定により算出された平均粒径（Ｄ５０）が１．８μｍの銀粉末１００質量部と、表１に示す組成のガラスフリット２質量部とを、エチルセルロース１．６質量部、ブチルカルビトール６．４質量部からなる有機ビヒクル中に分散させて導電性ペースト（試料番号１～３３）を作製した。
　なお、表１中のガラス組成の各成分はいずれも酸化物換算のモル％で示されており、また試料番号に符号＊が付されている試料は後記する「にじみ現象」が顕著だったものである。
　これらの各試料をシリコン基板の反射防止膜の表面に印刷し、ピーク温度８００℃で焼成することにより、幅１００μｍ、ピッチ１．６ｍｍのフィンガー電極と、幅２ｍｍのバスバー電極を２本形成して太陽電池素子を形成した。
　それぞれの試料について、図３（ａ），（ｂ－１），（ｂ－２）に示すように、フィンガー電極の電極形状の外縁における「にじみ現象」の有無を光学顕微鏡で観察した。なお、図３（ａ）は、「にじみ」が生じていない電極を光学顕微鏡で観察した一例である。また図３（ｂ－１）は「にじみ」が生じている電極の一例であり、図３（ｂ－２）は、図３（ｂ－１）における「にじみ」を破線で示した図である。
　「にじみ」の観察結果を併せて表１に示す。なお、同表中における「にじみ」の欄の記号の意味は以下の通りである。
◎：幅１００μｍラインに対して「にじみ」なし。
○：幅１００μｍラインに対して片側１０μｍ以下の「にじみ」あり。
△：幅１００μｍラインに対して片側２０μｍ以下の「にじみ」あり。
×：幅１００μｍラインに対して片側２０μｍを超える「にじみ」あり。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　表１から明らかなように、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするガラスを含む導電性ペーストを用いて表面電極を形成した場合には、「にじみ現象」が効果的に抑制されている。
　本実施例の導電性ペーストでは、ファイアースルー時に表面電極が反射防止膜（ＳｉＮｘ）を突き破ってシリコン基板に侵入した場合でも比較的浅い領域で止めることが出来る。しかしながら、その場合、オーミックコンタクトが得られないという懸念がある。オーミックコンタクトは電極と基板の接触抵抗を評価することにより良否判定が出来る。そこで、試料１～６に対して、ＴＬＭ（ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ　ｌｉｎｅ　ｍｏｄｅｌ）法により、フィンガー電極間の抵抗値をデジタルマルチメーター（ＨＥＷＬＥＴＴ　ＰＡＣＫＡＲＤ社製：３４５８Ａ　ＭＵＬＴＩＭＥＴＥＲ）を用いて接触抵抗の測定評価を行なった。
　その結果を表２に示す。なお、同表中における「接触抵抗」の欄の記号の意味は以下の通りである。
◎：０．０５Ωｃｍ２未満。
○：０．０５Ωｃｍ２以上０．０８Ωｃｍ２未満。
△：０．０８Ωｃｍ２以上、０．１０Ωｃｍ２未満。
×：０．１０Ωｃｍ２以上。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
  
１……半導体基板（シリコン基板）
１ａ：逆導電型層
１ｂ：ＢＳＦ領域
１ｃ：微細な突起
２……反射防止膜
３……第１電極（表面電極）
４……第２電極（裏面電極）
１０…太陽電池素子
２０…にじみ

Claims (9)

  1. 　半導体基板と、
    　該半導体基板の一主面上の第１領域に配置された反射防止膜と、
    　前記半導体基板の一主面上の第２領域に配置されており、銀を主成分とし、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスを含む表面電極とを備えている太陽電池素子。
  2. 　前記テルル系ガラスが、酸化物換算で、テルルを３０～８０モル％、タングステンを１０～５０モル％、ビスマスを５～２５モル％含む請求項１に記載の太陽電池素子。
  3. 　前記半導体基板の一主面は、平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍ以下の突起を備えたテクスチャー構造を有している請求項１又は２に記載の太陽電池素子。
  4. 　前記突起の平均の幅および平均の高さのそれぞれが０．１μｍ以上１μｍ以下である請求項３に記載の太陽電池素子。
  5. 　半導体基板と、該半導体基板の一主面上の第１領域に配置された反射防止膜と、前記半導体基板の一主面上の第２領域に配置された表面電極とを備えている太陽電池素子の製造方法であって、
    　前記半導体基板の一主面上に前記反射防止膜を形成する第１工程と、
    　銀を主成分とする導電性粉末と、テルル、タングステンおよびビスマスを必須成分とするテルル系ガラスフリットと、有機ビヒクルとを含む導電性ペーストを、前記反射防止膜上に印刷する第２工程と、
    　前記導電性ペーストを焼成して前記導電性ペーストの下に位置している前記反射防止膜を除去することによって、前記反射防止膜を前記半導体基板の前記第１領域に配置させて、前記半導体基板の前記第２領域に前記表面電極を形成する第３工程とを有する太陽電池素子の製造方法。
  6. 　前記第２工程における前記テルル系ガラスフリットとして、酸化物換算で、テルルを３０～８０モル％、タングステンを１０～５０モル％、ビスマスを５～２５モル％含むものを用いる請求項５に記載の太陽電池素子の製造方法。
  7. 　前記第１工程の前に、前記半導体基板の一主面側に平均の幅および平均の高さのそれぞれが２μｍ以下の突起を備えたテクスチャー構造を形成する第４工程をさらに有する請求項５または６に記載の太陽電池素子の製造方法。
  8. 　前記第４工程において、前記突起の平均の幅および平均の高さのそれぞれを０．１μｍ以上１μｍ以下に形成する請求項７に記載の太陽電池素子の製造方法。
  9. 　前記第４工程において、前記テクスチャー構造をＲＩＥ法によって形成する請求項７に記載の太陽電池素子の製造方法。
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