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WO2008110146A1 - Vorrichtung und verfahren zur co2-abtrennung aus einem prozessgas - Google Patents

Vorrichtung und verfahren zur co2-abtrennung aus einem prozessgas Download PDF

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WO2008110146A1
WO2008110146A1 PCT/DE2008/000402 DE2008000402W WO2008110146A1 WO 2008110146 A1 WO2008110146 A1 WO 2008110146A1 DE 2008000402 W DE2008000402 W DE 2008000402W WO 2008110146 A1 WO2008110146 A1 WO 2008110146A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
separation
permeate
membrane
feed
stage
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/DE2008/000402
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Ernst Riensche
Jewgeni Nazarko
Reinhard Menzer
Ludger Blum
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Forschungszentrum Juelich GmbH
Original Assignee
Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Forschungszentrum Juelich GmbH filed Critical Forschungszentrum Juelich GmbH
Publication of WO2008110146A1 publication Critical patent/WO2008110146A1/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/22—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by diffusion
    • B01D53/225—Multiple stage diffusion
    • B01D53/226—Multiple stage diffusion in serial connexion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D61/00—Processes of separation using semi-permeable membranes, e.g. dialysis, osmosis or ultrafiltration; Apparatus, accessories or auxiliary operations specially adapted therefor
    • B01D61/58—Multistep processes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D2257/00—Components to be removed
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    • B01D2317/00—Membrane module arrangements within a plant or an apparatus
    • B01D2317/02—Elements in series
    • B01D2317/022—Reject series
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D2317/00—Membrane module arrangements within a plant or an apparatus
    • B01D2317/02—Elements in series
    • B01D2317/025—Permeate series
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the invention relates to a device and a method for CO 2 separation from a process gas, in particular for CO 2 separation from the flue gas of a coal power plant.
  • a conventional steam power plant (1) is fed with coal and air.
  • a conventional flue gas cleaning (2) is followed by a conventional flue gas cleaning (2).
  • the separation of CO 2 from the flue gas (3) after combustion is achieved by suitable washes or, in the long term, by membrane systems.
  • the disadvantage of this method is that high volume flows of flue gas with relatively low CO 2 concentration must be cleaned. Membranes for the separation of CO 2 will therefore have a high demand for membrane area.
  • Typical process parameters for the flue gas to be treated would be: 1000 mVs with 18 vol.% CO 2 .
  • IGCC Integrated Gasification Combined Cycle
  • Coal in a boiler (7) with pure oxygen and the subsequent step of flue gas cleaning (2) has a decisive advantage.
  • Combustion in pure oxygen provides as combustion products only CO 2 and water vapor, which can be separated in a very simple manner during cooling of the gas mixture by condensation of CO 2.
  • the CO 2 and the water vapor are advantageously recycled and returned to the boiler (7) together with the oxygen stream.
  • the pure oxygen can be generated either by a conventional cryogenic air separation, or by means of an O 2 membrane, wherein the recycled CO 2 / steam mixture can serve as purge gas.
  • Figure 2 shows an ideal porous CO 2 membrane according to the prior art, which is able to separate 50% of the CO 2 contained in the flue gas of a coal-fired steam power plant (post-combustion capture), with a CO 2 Purity of 90 mol%.
  • the flue gas (a) condensed to Pi-10 bar and to be treated has 14 mol% CO 2 and 69 mol% N 2 .
  • the clean gas (c) after the membrane separation has about 90 mol% CO 2 and only 8 mol% of N 2 .
  • the permeate pressure P 2 is set to 100 mbar.
  • the waste gas (concentrate stream) (b) is discharged at normal pressure.
  • Membrane inlet Feed Membrane outlet Feed:
  • the membrane power plants are said to have an extraordinarily high potential in terms of efficient CO 2 separation and sequestration. Rather than expected about 10 to 15 percentage points of efficiency loss in today starting Kraftwerkspro- With conventional gas separation methods (eg RWE plans 450 MW IGCC 2014 and power plant with MEA wash after 2014), only some 5 percentage points of efficiency loss is expected for some membrane power plant lines (after their development and optimization). However, great efforts would have to be made to come close to the outstanding high theoretical potential of membrane gas separations.
  • the gas separation tasks to be solved in the membrane power plants thus include on the one hand the separation of CO 2 from flue gases, as well as the separation of H 2 from coal gas (after CO shift) and the separation of O 2 from air.
  • the separation of CO 2 from the process gas of a cement plant can be mentioned.
  • Challenges are the achievement of the highest possible degree of separation and the highest possible purity of the separated component with the least possible expenditure of energy in the conditioning of the feed gas and the permeate stream, z. B. by pressure increase or vacuum, and thus low loss of net efficiency.
  • the object of the invention is to provide a process for a separation process for the CO 2 separation from a process gas, for. B. from the flue gas of a coal power plant, to provide, on the one hand the highest possible degree of separation and the highest possible purity of the separated component with the lowest possible energy consumption, ie, the highest possible net efficiency possible.
  • the process of the separation process should allow the highest possible flux density of the permeating component and represent the lowest possible outlay on equipment in the membrane environment.
  • it is the object of the method to provide a device suitable for carrying out the aforementioned method.
  • the entire separation process of CO 2 separation from a process gas is broken down into individual substeps, for which a targeted process optimization can now be carried out.
  • the invention will be further considered with reference to the separation of CO 2 from the flue gas of a coal power plant.
  • This can now be made very effective in the invention, since numerous procedural and membrane-specific measures are available to optimally exploit the quality characteristics of specially selected membranes under operating conditions. Elaborate measures will only be used where this is urgently required or the corresponding membrane process area is very small. For example, this could be useful to maintain a minimum permeate flux density or to selectively treat a small partial flow.
  • Typical process engineering measures include:
  • the inventive method advantageously allows a choice of the membrane types in the individual substeps z. B.
  • the method according to the invention advantageously makes it possible to extend the area, in particular into critical areas, and also allows a limitation of individual partial steps to a minimum, so that complicated measures required here impair the power plant quality only within narrow limits.
  • the basic idea of the invention is based on providing a plurality of possibly different membranes in several separation steps instead of a single membrane for the separation of the CO 2 from a process gas, of which at least one separation step comprises at least one further separation stage.
  • this procedure allows the highest possible degree of separation and, on the other hand, the highest possible purity of the separated component with the least possible expenditure of energy, ie the highest possible net efficiency.
  • a further (horizontal) separation step when the retentate the preceding separation step is passed in a further separation step via a further membrane, whereas one speaks of a further vertical separation stage, when the permeate is passed from the previous separation step in a further separation step on a further membrane.
  • the feed / retentate is passed over a plurality of membranes, in which case both parts of the component to be separated and parts of the component to be purified are separated off as permeate.
  • the total volume of permeate thus increases from separation step to separation step.
  • the permeate is passed as a feed for the subsequent separation stage in succession over several membranes, wherein in each case a part of the component to be separated is permeated and a part of the component to be cleaned is separated as a retentate.
  • the volume of permeate thus decreases from separation stage to separation stage, but the purity of the component to be separated within the permeate increases.
  • the CO 2 -containing process gas is supplied in at least two substeps at least two successive separation steps, wherein the retentate of the first separation step is fed as a feed stream to the second separation step.
  • a further separation stage in which the permeate of the separation step is now passed as a feed through another membrane.
  • the membranes arranged in the individual separation steps or stages are permeable to CO 2 in each case and may advantageously be of different nature.
  • polymer membranes generally have a particularly high selectivity
  • ceramic membranes usually have a particularly high permeability.
  • the different membranes can be arranged in different order and with different membrane areas.
  • a compression of the permeate / feed stream may advantageously be provided between the first and the second separation stage within a separation step, so that the feed pressure of the second separation stage can be both greater than or equal to or less than that of the first separation stage.
  • the cascaded separation process according to the invention can be used in particular if a permeate stream from a separation step has only an insufficient CO 2 purity, for example of less than 80 mol%, in particular less than 70 mol%, or if for some other reason one still lower purity is accepted, for example, because in the first separation step, although a cheap, but not very selective membrane is to be used, which has a high permeability. As a further reason, due to the design, only a very small membrane area may potentially be available for the first membrane.
  • a membrane with a very high permeability can be used to keep the required membrane area within tolerable limits.
  • Such a membrane usually has only a low selectivity and would therefore not be suitable in a non-cascaded arrangement, as known from the prior art.
  • the cascaded separation process according to the invention can be used as a combination with at least two separation steps, in which the second separation step comprises at least one further separation stage.
  • the process gas is first passed as a feed stream / retentate in different separation steps over at least two membranes.
  • the cascaded separation process then follows in the second separation step, especially if it has a permeate stream with only an insufficient CO 2 purity.
  • the low separation efficiency of the first separation step, or of the first stage of the second separation step can then be compensated advantageously by at least one subsequent cascading separation stage, and thus a total clean gas flow with a high CO 2 purity can be brought about.
  • the individual separation steps or separation stages are realized in separation units. These each comprise a feed / retentate space with a feed for the feed and a discharge for the retentate, a CO 2 permeable membrane and a permeate space with a discharge for the permeate.
  • at least two separation units are formed as separation steps connected in series, in which the retentate of the first separation unit is used as feed for the second separation unit.
  • a third separation unit is connected downstream of the second separation unit, but in such a way that now the permeate of this separation unit is used as feed for the third separation unit.
  • the device advantageously has means for setting a separate permeate pressure for each separation unit and a means for compressing the permeate from separation unit 2.
  • the resulting from the separation steps permeate streams from separation unit 1 and 3 can be advantageously combined into a stream.
  • FIGS. 3 to 5 illustrate the decomposition of the entire separation process into 2 partial steps with a total of 3 membranes.
  • the selectivity requirement is not met, the CO 2 purity of the permeate I (c) is 75 mol% below the value of 80 mol% required here.
  • the second membrane in the separation unit II TE II
  • an even lower CO 2 purity is achieved for the permeate II (d), z. B. only 50 mol%.
  • This permeate is then cascaded by subsequent passage into the separation unit III (TE III) in a further separation stage.
  • a high purity can now be achieved in total by mixing with the first CO 2 permeate stream (c).
  • a total CO 2 purity of 80 mol% is achieved.
  • the CO 2 separation rate here is about 50%.
  • a pre-cleaning would also be necessary before the CO 2 can be liquefied.
  • the advantage of the arrangement is that a high CO 2 purity can be achieved with simultaneously high CO 2 separation, which would not be possible due to today's limited membrane selectivities in a simple arrangement.
  • Embodiment 2 is a diagrammatic representation of Embodiment 1:
  • Membrane with a vacuum pump in turn the decomposition of the separation process in two steps I and II, but now in the first separation unit I, a different type of membrane is selected as in the second separation unit II.
  • a high selectivity polymer membrane is a very pure first CO 2 -permeate stream (a) with about 85 mol% CO 2 achieved.
  • the retentate stream is then passed through a high permeability ceramic membrane in a second separation step.
  • the second permeate stream (b) has only a purity of about 50 mol%.
  • This permeate is now also cascaded by separation stage III.
  • the significantly lower compared to the flue gas molten water permeate II partial stream after the second separation stage can be regularly compressed without high energy expenditure.
  • the CO 2 separation in the third separation stage in the same if a polymer membrane is used, even without a vacuum pump very efficient.
  • the following conditions prevail:
  • the permeate stream III (e) after the separation stage III then regularly has a purity of about 95 mol%. After mixing the two permeate streams (e), a high CO 2 purity of about 90 mol% is again achieved. The degree of separation is also 50% here.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Abtrennung von CO<SUB>2</SUB> aus einem Prozessgas, umfassend wenigstens drei Trenneinheiten (Trennschritte bzw. Trennstufen) mit CO<SUB>2</SUB> durchlässigen Membranen zur CO<SUB>2</SUB>-Abtrennung. In einer besonders vorteilhaften Ausführungsform sind wenigstens zwei Trenneinheiten als hintereinander geschaltete Trennschritte ausgebildet sind, bei denen das Retentat der ersten Trenneinheit als Feed für die zweite Trenneinheit verwendet wird. Eine dritte Trenneinheit ist der zweiten Trenneinheit nachgeschaltet, jedoch derart, dass das nunmehr das Permeat dieser Trenneinheit als Feed für die dritte Trenneinheit verwendet wird. Die Vorrichtung weist zudem Mittel zur Einstellung eines separaten Permeatdrucks für jede Trenneinheit auf. Die aus den Trennschritten resultierenden Permeatströme aus Trenneinheit 1 und 3 können zusammengeführt werden. Mit Hilfe einer solchen Vorrichtung ist es möglich, CO<SUB>2</SUB> aus einem Prozessgas abzutrennen, wobei sowohl das Prozessgas über mehrere Membranen geleitet wird, als auch wenigstens ein Permeatstrom in einer weiteren Trennstufe über eine weitere Membran geleitet wird, und wobei die resultierenden Permeatströme anschließend zusammengeführt werden. Mit diesem erfindungsgemäßen Verfahren ist es möglich, CO<SUB>2</SUB> mit einem hohen Abtrenngrad und einer hohen Reinheit aus einem Prozessgas abzutrennen und dennoch einen hohen Netto-Wirkungsgrad zu erzielen.

Description

B e s c h r e i b u n g
Vorrichtung und Verfahren zur CO2-Abtrennung aus einem Prozessgas
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung und ein Verfahren zur CO2-Abtrennung aus einem Prozessgas, insbesondere zur CO2-Abtrennung aus dem Rauchgas eines Kohlekraftwerkes.
Stand der Technik Die Abtrennung von CO2 aus typischen Kohlekraftwerksprozessen ist grundsätzlich über drei verschiedene Konzepte erzielbar (Figur 1, aus J. Ewers, W. Renzenbrink, RWE, F. Hannemann, G. Haupt, G. Zimmermann, SIEMENS, Entwicklung von Kombikraftwerkskonzepten zur CO2-freien Stromerzeugung, XXXVI. Kraftwerkstechnisches Kolloquium, TU Dresden, 19.-20. Okt. 2004, V27)
Post-Combustion-Capture (Figur Ia):
Hierbei wird ein konventionelles Dampfkraftwerk (1) mit Kohle und Luft gespeist. Es schließt sich eine herkömmliche Rauchgasreinigung (2) an. Die Abtrennung von CO2 aus dem Rauchgas (3) nach der Verbrennung wird durch geeignete Wäschen bzw. langfristig durch Memb- ransysteme realisiert. Der Nachteil dieses Verfahrens liegt darin, dass hohe Volumenströme an Rauchgas mit vergleichsweise geringer CO2-Konzentration gereinigt werden müssen. Membranen zur Abtrennung des CO2 werden deshalb einen hohen Bedarf an Membranfläche aufweisen. Typische Verfahrensparameter für das zu behandelnde Rauchgas wären: 1000 mVs mit l8 Vol.-% CO2.
Pre-Combustion-Capture (Figur Ib):
Hier ist ein Integrated Gasification Combined Cycle (IGCC)- Verfahren dargestellt, bei dem die Abtrennung von CO2 (3) in einem Zwischenschritt nach der Kohlevergasung (4) bzw. der Erdgasreformierung erfolgt, dem sich der Prozessschritt der Gasreinigung (5) (CO-Shift) an- schließt, aber noch vor der Verbrennung mit Luft (6). Die verschiedenen bisher entwickelten Kohlevergasungsverfahren werden bevorzugt mit Sauerstoff oder angereicherter Luft (und Dampf) unter Druck (ca. 20 bis 30 bar) betrieben. Deshalb weist das Kohlegas im Hinblick auf eine CO2- Abtrennung zwei entscheidende Vorteile auf. Zum einen ist der reale Volumenstrom (mit wenig Stickstoff und bei hohem Druck) etwa um das 100-fache geringer als bei den Rauchgasen üblicher Dampfkraftwerke. Dies fuhrt unmittelbar zu hohen Partialdrücken der Hauptkomponenten CO und H2. Typische Verfahrensparameter nach der Gasreinigung wären: 10 m3/s mit 45 Vol.-% CO2.
Nach einer zusätzlichen CO-Konvertierung nach CO2 und H2 mittels Dampfzufuhr (Shiftreak- tor) zur Konditionierung des Kohlegases für eine CO2-Abtrennung eröffnen sich zwei Optionen, einerseits die Abtrennung von CO2, beispielsweise mit einem Wäscher, oder die Abtrennung einer hinreichenden Menge H2 mittels einer Membran, wobei im Retentat ein CO2- reiches Gas zurückbleibt, das geeignet ist für eine Verflüssigung und Deponierung. Bei beiden Optionen kann der Wasserstoff anschließend in einem Gas und Dampfkraftwerk (GuD-Prozess), beispielsweise mit Hilfe einer H2-Turbine, verströmt werden.
Oxyfuel-Prozess (Figur Ic):
Hier erfolgt die einfache CO2-Abtrennung (3) durch Kondensation nach Verbrennung der
Kohle in einem Kessel (7) mit reinem Sauerstoff und dem sich daran anschließenden Schritt einer Rauchgasreinigung (2). Dieses Verfahren hat einen entscheidenden Vorteil. Verbrennung in reinem Sauerstoff liefert als Verbrennungsprodukte nur CO2 und Wasserdampf, der beim Abkühlen des Gasgemisches auf sehr einfache Weise durch Kondensation vom CO2 getrennt werden kann. Das CO2 und der Wasserdampf werden vorteilhaft im Kreislauf geführt und zusammen mit dem Sauerstoffstrom dem Kessel (7) wieder zugeführt. Der reine Sauer- stoff kann dabei entweder durch eine konventionelle kryogene Luftzerlegung erzeugt werden, oder mittels einer O2-Membran, wobei das rückgeführte CO2/Wasserdampfgemisch als Spülgas dienen kann.
In allen drei Fällen gibt es jedoch noch kein sehr gut funktionierendes Konzept für die jewei- lige CO2-Abtrennung.
Ein großes Entwicklungspotential wird Hochtemperatur-O2-Membranen zugesprochen, insbesondere aufgrund von energetischen Gesichtspunkten. Voraussetzung dafür ist, dass kostengünstige Membranen zur Verfügung stehen.
Beispielhaft zeigt die Figur 2 eine ideale poröse CO2-Membran gemäß dem Stand der Technik, die in der Lage ist, 50 % des im Rauchgas eines Kohle-Dampfkraftwerkes enthaltenen CO2 abzutrennen (Post-combustion capture), und zwar mit einer Cθ2-Reinheit von 90 mol-%. Das auf Pi - 10 bar verdichtete und zu behandelnde Rauchgas (a) weist 14 mol-% CO2 und 69 mol-% N2 auf. Das Reingas (c) nach der Membrantrennung weist ca. 90 mol-% CO2 und nur noch 8 mol-% N2 auf. Der Permeatdruck P2 ist dabei auf 100 mbar eingestellt. Das Abgas (Konzentratstrom) (b) wird mit Normaldruck abgeführt. Die CO2/N2-Selektivitätsanforderung am Membran-Eintritt beträgt 55:1 (= 69/14 * 90/8) und ist mit dem Trennfaktor des Prozesses identisch. Sie nimmt weiter zu bis ca. 100:1 längs des Trennprozesses, da die CO2- Konzentration abnimmt. Folglich ist eine Membran-Selektivität von insgesamt ca. 80: 1 erforderlich.
Für die CO2-Partialdruckdifferenzen an der Membran gelten hier: Membran Eintritt Feed: Membran Austritt Feed:
(0,14 *10 bar) - 0,1 bar = 1,3 bar (ca. 0,07 *10 bar) - 0,1 bar = ~ 0,6 bar.
Die im Rahmen der Erfindung durchgeführten Untersuchungen haben gezeigt, dass im Falle der CO2- Abtrennung aus dem Rauchgas eines Kohle-Kraftwerkes mit 14 mol-% CO2 entsprechend Figur 2 folgende Richtwerte angenommen werden können. Bei einem Input an Kohle von 1000 MW (unterer Heizwert) wird in der Regel jeweils folgender Energieaufwand benötigt:
■ für die Verdoppelung des Feedgasdruckes für das gesamte Rauchgas: ca. 15 MW (ent- spricht 1,5 %-Punkte Wirkungsgradverlust),
■ für die Halbierung des Permeatdruckes für das gesamte CO2-Permeat: ca. 10 MW (entspricht 1,0 %-Punkte Wirkungsgradverlust).
Hierbei gehen drei Faktoren wesentlich in die Berechnungen ein: ■ Verhältnis der Mengenströme gesamtes Rauchgas / gesamtes CO2 von ca. 7: 1.
■ Verhältnis der Molekulargewichte N2/CO2 von 28:44 = 0,64 = 1/1 ,57.
■ Vakuumpumpen- und Verdichter- bzw. Turbinenwirkungsgrad = 80%, somit kann etwa 2/3 der Verdichterarbeit zurück gewonnen werden (0,8 * 0,8 = 0,64).
■ Bei der Vakuumpumpe ist keine Energierückgewinnung möglich.
Den Membran-Kraftwerken wird ein außerordentlich hohes Potential zugeschrieben im Hinblick auf eine wirkungsgradverträgliche CO2- Abtrennung und -Sequestrierung. Anstatt erwarteter etwa 10 bis 15 %-Punkte an Wirkungsgradverlust bei heute anlaufenden Kraftwerkspro- jekten mit konventionellen Gastrennmethoden (z. B. RWE-Planungen 450 MW IGCC 2014 und Kraftwerk mit MEA- Wäsche nach 2014) wird für einige Membran-Kraftwerkslinien (nach deren Entwicklung und Optimierung) nur etwa 5 %-Punkte an Wirkungsgradverlust erwartet. Dazu müssten aber große Anstrengungen unternommen werden, um dem hervorra- genden hohen theoretischen Potential der Membran-Gastrennungen nahe zu kommen.
Da bislang noch kein Membran-Kraftwerk existiert, erschöpft sich der Stand der Technik in Konzeptvorschlägen aus der Literatur. Die Konzeptentwicklungen stehen noch am Anfang. In der Literatur findet man Prinzipschaltungen, wobei jeweils nur eine einzelne spezielle Membran betrachtet wird. Auch bei gestuften Prozessen erfolgen die an den jeweiligen Gasströmen der Kaskadenstufen durchzuführenden Trennungen mit nur jeweils einer Membran. In dieser einzelnen Membran fällt zwar der Partialdruck der permeierenden Komponente kontinuierlich ab, jedoch sind Feeddruck und Permeatdruck konstant über der gesamten Membranlänge, sofern kein Spülgas verwendet wird. Diese Drücke können gegebenenfalls mittels Kompressor bzw. Vakuumpumpe eingestellt werden.
Von großer Bedeutung für eine orientierende energetische Beurteilung von Membranprozessen, die entweder feedseitig durch Druckerhöhung, beispielsweise durch einen Kompressor oder eine Turbine forciert werden, oder permeatseitig durch Druckerniedrigung, beispielsweise über eine Vakuumpumpe in einen möglichst günstigen Bereich geführt werden, sind die beiden folgenden Faustformeln für den Energiebedarf bei Kompression bzw. Vakuumerzeugung:
■ Bei jeweiliger Verdoppelung des Druckes steigt der Energiebedarf der Kompression lediglich um den gleichen Betrag. Für poröse Membranen bedeutet dies den günstigen Umstand einer überproportionalen Steigerung der Permeationstriebkraft bei linear ansteigendem E- nergieaufwand. Die Permeationsstromdichte ist proportional zur Triebkraft, und diese ist gleichbedeutend mit der Partialdruckdifferenz der permeierenden Komponente zwischen der Feedseite, die in diesem Falle günstiger gestaltet wird, und der Permeatseite.
■ Bei jeweiliger Halbierung des Druckes steigt der Energiebedarf einer Vakuumpumpe stets um den gleichen Betrag. Für poröse Membranen bedeutet dies den ungünstigen Umstand einer linearen Erhöhung des Energieaufwandes bei immer weniger zunehmender Permeationstriebkraft. Die Permeationsstromdichte ist proportional zur Triebkraft, und diese ist gleichbedeutend mit der Partialdruckdifferenz der permeierenden Komponente zwischen der Feedseite und der Permeatseite, die in diesem Falle günstiger gestaltet wird.
Für die Membranprozesse ist charakteristisch, dass auf der Feedseite der Membran der Parti- aldruck der permeierenden Komponente kontinuierlich abfallt. Der Prozess kommt zum Erliegen, sobald dieser lokale Partialdruck dem entsprechenden lokalen Partialdruck auf der Permeatseite nahe kommt. Dieser Umstand ist die so genannte Achillesferse der Membranprozesse, denn er hat zur Folge, dass die lokale Triebkraft für den Stofftransport kontinuierlich abfallt und die Trennfahigkeit der Membran während des Trennvorganges immer weniger greift.
Wird eine einzelne Membran vorgesehen, entsprechend dem Stand der Konzeptentwicklungen, so ist nachteilig, dass Maßnahmen zur Optimierung des Trennvorganges nur für die gesamte Membran und die gesamten Feedgas- oder Permeatströme getroffen werden können. Insbesondere sind die Membranqualitäten (Permeabilität und Selektivität) konstant, obwohl sehr unterschiedliche Anforderungen an Prozessanfang und -ende je nach Konzept vorhanden sein können.
Die zu lösenden Gastrennaufgaben in den Membran-Kraftwerken umfassen somit einerseits die Abtrennung von CO2 aus Rauchgasen, als auch die Abtrennung von H2 aus Kohlegas (nach CO-Shift) und die Abtrennung von O2 aus Luft. Als weitere Anwendung kann auch die Abtrennung von CO2 aus dem Prozessgas eines Zementwerkes genannt werden. Herausforderungen sind dabei die Erzielung eines möglichst hohen Abtrenngrades und eine möglichst hohe Reinheit der abgetrennten Komponente bei einem möglichst geringen Energieaufwand bei der Konditionierung des Feedgases und des Permeatstromes, z. B. durch Druckanhebung oder Vakuum, und somit geringe Einbuße beim Netto- Wirkungsgrad. Ferner sind erwünscht eine möglichst hohe Flussdichte der permeierenden Komponente, und somit geringer Flächenbedarf der eingesetzten Membran, und ein möglichst geringer apparativer Aufwand in der Membranumgebung, und damit geringe Zusatzinvestitionskosten.
Diese Anforderungen sind sehr komplex und teilweise gegenläufig. Hohe Ansprüche werden dabei insbesondere an die Membranen, insbesondere an eine hohe Permeabilität und/oder Selektivität, und an die Verfahrenstechnik gestellt, d. h. an die Bereitstellung günstiger Pro- zessbedingungen längs eines optimalen Membrantrennprozesses bei einem geringen zusätzlichen verfahrenstechnischen Aufwand.
Bei der Aufgabenstellung sind zwei fundamentale Randbedingungen zu beachten. Für poröse Membranen gilt einerseits das Gesetz, wonach die lokalen Permeatstromdichten proportional zu den jeweiligen Partialdruckdifferenzen der permeierenden Komponente sind (Feedseite - Permeatseite der Membran). Andererseits kann hinsichtlich der erforderlichen Reinheit des CO2-Produktstromes im Hinblick auf die Verflüssigung derzeit von folgenden Arbeitshypothesen ausgegangen werden.
■ Eine Cθ2-Reinheit von 90 mol-% ist für eine problemlose CO2- Verflüssigung mittels Kompression ausreichend.
■ Bei CO2-Reinheiten unter 90 mol-% wird eine Vorreinigung erforderlich, das bedeutet eine Teilabtrennung von N2 und O2. Bei CO2-Reinheiten von etwa 80 mol-% wird der erforder- liehe Aufwand noch relativ begrenzt sein und etwa bei 1 bis 2 %-Punkten Wirkungsgradverlust liegen.
■ Bei CO2-Reinheiten von 70 mol-% und darunter dürfte der erforderliche Aufwand nicht mehr tolerierbar sein, da Tieftemperaturverfahren angewendet werden müssten.
Aufgabe und Lösung der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren für einen Trennprozess für die CO2-Abtrennung aus einem Prozessgas, z. B. aus dem Rauchgas eines Kohlekraftwerkes, zur Verfügung zu stellen, welches einerseits einen möglichst hohen Abtrenngrad und eine möglichst hohe Reinheit der abgetrennten Komponente bei einem möglichst geringen Energieaufwand, d. h. einen möglichst hohen Netto- Wirkungsgrad ermöglicht. Zudem sollte das Verfahren des Trennprozesses eine möglichst hohe Flussdichte der permeierenden Komponente ermöglichen und einen möglichst geringen apparativen Aufwand in der Membranumgebung darstellen. Ferner ist es die Aufgabe des Verfahrens, eine zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens geeignete Vorrichtung zu schaffen.
Die Aufgaben der Erfindung werden gelöst durch ein Verfahren zur COz-Abtrennung gemäß Hauptanspruch sowie durch eine Vorrichtung gemäß Nebenanspruch. Vorteilhafte Ausgestal- tungen des Verfahrens und der Vorrichtung finden sich in den darauf rückbezogenen Ansprüchen wieder.
Gegenstand der Erfindung
Erfindungsgemäß wird der gesamte Trennprozess der CO2-Abtrennung aus einem Prozessgas in einzelne Teilschritte zerlegt, für die nun eine gezielte Prozessoptimierung vorgenommen werden kann. Beispielhaft wird die Erfindung im Weiteren an Hand der Abtrennung von CO2 aus dem Rauchgas eines Kohlekraftwerkes betrachtet. Diese kann bei der Erfindung nunmehr sehr effektiv gestaltet werden, da zahlreiche verfahrenstechnische und Membran-spezifische Maßnahmen zur Verfügung stehen, um die Qualitätsmerkmale speziell ausgewählter Membranen unter Betriebsbedingungen optimal auszunutzen. Aufwändige Maßnahmen wird man dabei nur dort einsetzen, wo dies dringend erforderlich ist oder der entsprechende Membran- Prozessbereich sehr klein ist. Beispielsweise könnte dies sinnvoll sein, um eine Mindest- Permeatflussdichte einzuhalten oder um einen kleinen Teilstrom gezielt zu behandeln.
Insbesondere eröffnet sich bei dem erfindungsgemäßen Verfahren die Möglichkeit, für das kritische Prozessende eine den speziellen Kraftwerksbedingungen angepasste optimale Lösung zu finden. Durch Wahl einer hochpermeablen Membran, insbesondere einer porösen keramischen Membran, oder einer hochselektiven Membran, beispielsweise einer Polymer- Membran sowie durch besondere verfahrenstechnische Maßnahmen, wie beispielsweise der Einsatz einer Vakuumpumpe auf der Permeatseite, kann einerseits eine Steigerung der Flussdichten und somit eine Verringerung der erforderlichen Membranfläche oder/und andererseits der Schlupf nicht erwünschter Komponenten zur Permeatseite hin begrenzt werden.
Durch Zerlegung des gesamten Membran-Trennprozesses in einzelne Teilschritte werden zahlreiche Freiheitsgrade bezüglich der verfahrenstechnischen Ausgestaltung und der memb- ranspezifischen Ausgestaltung der Trennaufgabe geschaffen.
Als typische verfahrenstechnischen Maßnahmen sind zu nennen:
■ Erhöhung des Feedgasdruckes
■ Senkung des Permeatdruckes (Vakuumpumpe bzw. Kompressor)
■ Geeignete Positionierung der einzelnen Bereiche im Prozess, somit ■ ggf. Vorwärmung/ Abkühlung des Feedgasstroms auf optimale Betriebstemperaturen vor jedem Bereich oder
■ Nutzung eines oder mehrerer verfügbarer Gase als Spülgase auf der Permeatseite zur Senkung des Partialdruckes der permeierenden Komponente, wobei sich bei festgelegter vor- handener Spülgasmenge durch die Breitenwahl des Trennbereiches der Maximalwert dieses Partialdruckes ergibt (durch den Einsatz des Spülgases wird der ansonsten im Allgemeinen erforderliche Rekompressionsaufwand nach der Membran vermieden).
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht vorteilhaft eine Wahlmöglichkeit der Membran- typen in den einzelnen Teilschritten z. B.
■ die Wahl einer Membran mit besonders hoher Permeabilität oder besonders hoher Selektivität (bei porösen Membranen sind Permeabilität und Selektivität tendenziell gegenläufig, d. h. durch Porenstruktur und Membrandicke können im Allgemeinen nicht gleichzeitig beide Membranqualitäten positiv beeinflusst werden), " die Wahl verschiedener Betriebstemperaturen oder
■ die Ausnutzung spezieller Stabilitätseigenschaften der Membranen.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht vorteilhaft eine Bereichsausdehnung, insbesondere in kritische Bereiche, und erlaubt zudem eine Beschränkung einzelner Teilschritte auf ein Mindestmaß, so dass hier erforderliche aufwändige Maßnahmen nur in engen Grenzen die Kraftwerksgüte beeinträchtigen.
Die Grundidee der Erfindung basiert darauf, anstelle einer einzigen Membran für die Abtrennung des CO2 aus einem Prozessgas eine Mehrzahl an möglicherweise unterschiedlichen Membranen in mehreren Trennschritten vorzusehen, von denen wenigstens ein Trennschritt wenigstens eine weitere Trennstufe umfasst. Dieses Vorgehen ermöglicht einerseits einen möglichst hohen Abtrenngrad und andererseits eine möglichst hohe Reinheit der abgetrennten Komponente bei einem möglichst geringen Energieaufwand, d. h. einem möglichst hohen Netto- Wirkungsgrad.
Ausgehend von einem ersten Trennschritt, bei der das zu trennende Gasgemisch (Feed) über eine erste Membran geleitet wird und entweder als Retentat oder als Permeat den Trennschritt verlässt, spricht man von einem weiteren (horizontalen) Trennschritt, wenn das Retentat aus dem vorhergehenden Trennschritt in einem weiteren Trennschritt über eine weitere Membran geleitet wird, wohingegen man von einer weiteren vertikalen Trennstufe spricht, wenn das Permeat aus dem vorhergehenden Trennschritt in einem weiteren Trennschritt über eine weitere Membran geleitet wird.
Bei mehreren aufeinander folgenden Trennschritten wird das Feed/Retentat jeweils über mehrere Membranen geleitet, wobei jeweils sowohl Teile der abzutrennenden Komponente als auch Teile der zu reinigenden Komponente als Permeat abgetrennt werden. Das Volumen an Permeat insgesamt nimmt also von Trennschritt zu Trennschritt zu. Währenddessen wird bei aufeinander folgenden Trennstufen jeweils das Permeat als Feed für die nachfolgende Trennstufe hintereinander über mehrere Membranen geleitet, wobei jeweils ein Teil der abzutrennenden Komponente permeiert und ein Teil der zu reinigenden Komponente als Retentat abgetrennt wird. Das Volumen des Permeats nimmt also von Trennstufe zu Trennstufe ab, dafür aber die Reinheit der abzutrennenden Komponente innerhalb des Permeats zu.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird das CO2-haltige Prozessgas in wenigstens zwei Teilschritten wenigstens zwei hintereinander angeordneten Trennschritten zugeführt, wobei der Retentatstrom des ersten Trennschritts als Feedstrom dem zweiten Trennschritt zugeführt wird. Bei wenigstens einem der Trennschritte schließt sich eine weitere Trennstufe an, bei der das Permeat des Trennschritts nunmehr als Feed über eine weitere Membran geleitet wird. Dies wird auch kaskadierte Abtrennung genannt. Die in den einzelnen Trennschritten bzw. -stufen angeordneten Membranen sind jeweils für CO2 durchlässig und können vorteilhaft unterschiedlicher Natur sein. So weisen Polymermembranen im Allgemeinen eine besonders hohe Selektivität auf, während keramische Membranen in der Regel eine besonders hohe Permeabilität aufweisen. Je nach Trennproblem und Anforderung können die unterschiedlichen Membranen in unterschiedlicher Reihenfolge und mit unterschiedlichen Membranflä- chen angeordnet werden.
Zwischen der ersten und der zweiten Trennstufe innerhalb eines Trennschritts kann vorteilhaft eine Kompression des Permeat/Feedstromes vorgesehen sein, so dass der Feeddruck der zweiten Trennstufe sowohl größer als auch gleich oder geringer als der der ersten Trennstufe sein kann. Das erfϊndungsgemäße kaskadierte Abtrennverfahren kann insbesondere dann eingesetzt werden, wenn ein Permeatstrom aus einem Trennschritt eine nur unzureichende CO2-Reinheit aufweist, beispielsweise von weniger als 80 mol-%, insbesondere von weniger als 70 mol-%, oder wenn aus anderen Gründen eine noch geringere Reinheit in Kauf genommen wird, bei- spielsweise weil im ersten Trennschritt eine zwar preiswerte, aber nicht sehr selektive Membran eingesetzt werden soll, die eine hohe Permeabilität aufweist. Als weiteren Grund kann möglicherweise auch bauartbedingt eine nur sehr geringe Membranfläche für die erste Membran zur Verfügung stehen.
Vorteilhaft kann für einen solchen Kaskadenteilschritt auch am Ende eines Prozesses, der durch einen geringe Triebkraft gekennzeichnet ist, eine Membran mit einer sehr hohen Permeabilität eingesetzt werden, um die benötigte Membranfläche in tolerierbaren Grenzen zu halten. Eine derartige Membran weist in der Regel eine nur geringe Selektivität auf und wäre somit bei einer nicht kaskadierter Anordnung, wie sie aus dem Stand der Technik bekannt ist, nicht geeignet.
Besonders vorteilhaft kann das erfindungsgemäße kaskadierte Abtrennverfahren als Kombination mit wenigstens zwei Trennschritten eingesetzt werden, bei denen der zweite Trennschritt wenigstens eine weitere Trennstufe umfasst. Bei dieser besonders vorteilhaften Aus- gestaltung der Erfindung wird das Prozessgas als Feedstrom/Retentat zunächst in verschiedenen Trennschritten über wenigstens zwei Membranen geleitet. Das kaskadierte Abtrennverfahren schließt sich dann im zweiten Trennschritt an, insbesondere wenn dieser einen Permeatstrom mit einer nur unzureichenden CO2-Reinheit aufweist.
Die geringe Trennwirkung des ersten Trennschritts, bzw. der ersten Stufe des zweiten Trennschritts, kann dann vorteilhaft durch wenigstens eine nachfolgende kaskadierende Trennstufe kompensiert werden und somit insgesamt ein Reingasstrom mit einer hohen CO2-Reinheit herbeigeführt werden.
Die einzelnen Trennschritte bzw. Trennstufen werden in Trenneinheiten realisiert. Diese umfassen jeweils einen Feed/Retentatraum mit einer Zuführung für das Feed sowie einer Abführung für das Retentat, eine CO2-durchlässige Membran sowie einen Permeatraum mit einer Abführung für das Permeat. In einer besonders vorteilhaften Ausfuhrungsform sind wenigstens zwei Trenneinheiten als hintereinander geschaltete Trennschritte ausgebildet, bei denen das Retentat der ersten Trenneinheit als Feed für die zweite Trenneinheit verwendet wird. Eine dritte Trenneinheit ist der zweiten Trenneinheit nachgeschaltet, jedoch derart, dass nunmehr das Permeat dieser Trenneinheit als Feed für die dritte Trenneinheit verwendet wird. Die Vorrichtung weist vorteilhaft Mittel zur Einstellung eines separaten Permeatdrucks für jede Trenneinheit auf sowie ein Mittel zur Kompression des Permeats aus Trenneinheit 2. Die aus den Trennschritten resultierenden Permeatströme aus Trenneinheit 1 und 3 können vorteilhaft zu einem Strom zusammen- geführt werden.
Spezieller Beschreibungsteil
Im Folgenden wird die Erfindung anhand einiger Figuren näher erläutert, ohne dass dadurch die Erfindung auf die Ausführungsbeispiele eingeschränkt werden soll.
Ausführungsbeispiel 1 : Ausgehend von einer CO2-Membran mit einer Vakuumpumpe illustrieren die Figuren 3 bis 5 die Zerlegung des gesamten Trennprozesses in 2 Teilschritte mit insgesamt 3 Membranen. In dem ersten Trennschritt mit Membran I in der ersten Trenneinheit (TE I) wird die Selektivitätsanforderung nicht erfüllt, die Cθ2-Reinheit des Permeats I (c) liegt mit 75 mol-% unter dem hier geforderten Wert von 80 mol-%. Mit der zweiten Membran in der Trenneinheit II (TE II) wird für das Permeat II (d) eine noch geringere CO2-Reinheit erzielt, z. B. nur 50 mol- %. Dieses Permeat wird nun durch anschließendes Überleiten in die Trenneinheit III (TE III) in einer weiteren Trennstufe kaskadiert. Der im Vergleich zum Rauchgasmolenstrom wesentlich geringere Permeat II-Teilstrom nach dem zweiten Trennschritt kann regelmäßig ohne hohen energetischen Aufwand verdichtet werden. Damit wird die CO2-Abtrennung an der dritten Membran der Trenneinheit III auch schon ohne Vakuumpumpe sehr effizient. Am dritten Membran-Eintritt herrschen folgende Bedingungen:
Feed Gesamtdruck = 8 bar, Feed CO2-Partialdruck = 4 bar, Permeatdruck III (CO2) = 1 bar, Triebkraft = 3 bar. Aus dem Feedstrom der Trennstufe III können im Permeatstrom III (e) nahezu 75 % des CO2 abgetrennt werden. In diesem Fall beträgt der CO2-Abtrenngrad des Gesamtprozesses 50 %. Eine Erhöhung auf nahezu 55 % könnte beispielsweise durch den Einsatz einer vierten Membran, in die das Retentat aus Membran III geleitet wird, mit Vakuumpumpe erreicht werden.
Für den Produktstrom (f) kann insgesamt durch Mischung mit dem ersten CO2-Permeatstrom (c) nunmehr eine hohe Reinheit erzielt werden. In dem gewählten Beispiel wird insgesamt eine CO2-Reinheit von 80 mol-% erzielt. Der CO2- Abtrenngrad beträgt hier ca. 50 %. In diesem Fall wäre zudem noch eine Vorreinigung erforderlich, bevor das CO2 verflüssigt werden kann.
TE 1 1IE II TE III
ApCO2 80 40 70 30 3000 100 mbar pCO2(Feed) 140 100 100 60 4000 1100 mbar pCO2(Permeat) 60 60 30 30 1000 1000 mbar
Der Vorteil der Anordnung besteht darin, dass eine hohe CO2-Reinheit bei gleichzeitig hohem CO2-Abtrenngrad erzielt werden kann, was aufgrund der heutigen begrenzten Membranselektivitäten in einfacher Anordnung nicht möglich wäre.
Ausführungsbeispiel 2:
In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung erfolgt ebenfalls ausgehend von einer CO2-
Membran mit einer Vakuumpumpe wiederum die Zerlegung des Trennprozesses in zwei Teil- schritten I und II, wobei aber nun in der ersten Trenneinheit I ein anderer Membrantyp gewählt wird als in der zweiten Trenneinheit II. Zunächst wird mit einer Polymer-Membran hoher Selektivität ein sehr reiner erster CO2-Permeatstrom (a) mit ca. 85 mol-% CO2 erzielt. Der Retentatstrom wird anschließend in einem zweiten Trennschritt über eine keramische Membran mit hoher Permeabilität geleitet. Der zweite Permeatstrom (b) weist nur noch eine Reinheit von ca. 50 mol-% auf. Dieses Permeat wird nun durch Trennstufe III ebenfalls kaskadiert. Der im Vergleich zum Rauchgasmolenstrom wesentlich geringere Permeat II- Teilstrom nach der zweiten Trennstufe kann regelmäßig ohne hohen energetischen Aufwand verdichtet werden. Damit wird die CO2-Abtrennung in der dritten Trennstufe, bei der eben- falls eine Polymermembran eingesetzt wird, auch schon ohne Vakuumpumpe sehr effizient. Am dritten Membran-Eintritt herrschen folgende Bedingungen:
TE I TE II TE III
ApCO2 80 40 70 30 3000 100 mbar pCO2(Feed) 140 100 100 60 4000 1100 mbar pCO2(Permeat) 60 60 30 30 1000 1000 mbar
Der Permeatstrom III (e) nach der Trennstufe III weist dann regelmäßig eine Reinheit von ca. 95 mol-% auf. Nach Mischung der beiden Permeatströme (e) wird wiederum eine hohe CO2- Reinheit von ca. 90 mol-% erzielt. Der Abtrenngrad beträgt auch hier 50 %.
Der Vorteil dieser Anordnung besteht darin, dass nun für die Keramikmembran in der Trennstufe III eine deutlich geringere Membranfläche erforderlich ist.

Claims

P a t e n t a n s p r ü c h e
1. Verfahren zur Abtrennung von CO2 aus einem Prozessgas mit den Schritten
- das Prozessgas wird in einem ersten Trennschritt über eine erste Membran in einer Trenneinheit I geleitet, - das Retentat aus dem ersten Trennschritt wird als Feed in einem zweiten Trennschritt über wenigstens eine weitere Membran in einer zweiten Trenneinheit II geleitet,
- wenigstens ein Permeatstrom aus einem der Trennschritte wird in wenigstens einer weiteren Trennstufe über eine weitere Membran in einer Trenneinheit III geleitet, - die resultierenden Permeatströme werden zusammengeführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , bei dem der Permeatstrom aus einem der Trennschritte zuvor komprimiert wird, bevor er in wenigstens einer weiteren Trennstufe über eine weitere Membran geleitet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, bei dem innerhalb eines Trennschritts in der ersten Trennstufe ein Permeatdruck pco2(Permeatstufe 1) und in der zweiten Trennstufe ein
Permeatdruck pco2(Permeatstufe 2) eingestellt wird, wobei der Permeatdruck Pco2(Permeatstufe 2) deutlich höher eingestellt wird, als der Permeatdruck Pco2(Permeatstufe 1 ).
4. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem ein Permeatdruck pco2(Permeatstufe 2) eingestellt wird, der ein Vielfaches des Permeatdrucks pco2(Permeatstufe 1) aufweist.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, bei dem unterschiedliche Membranen in den einzelnen Trennschritten bzw. Trennstufen eingesetzt werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei dem die Membran des ersten Trennschritts eine höhere Selektivität aufweist, als die Membran der ersten Trennstufe des zweiten Trennschritts.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, bei dem innerhalb eines Trennschritts die Membran der ersten Trennstufe eine höhere Permeabilität aufweist, als die Membran der zweiten Trennstufe.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem in der zweiten Trennstufe eine Membran mit einer geringeren Membranfläche als in der ersten Trennstufe eingesetzt wird.
9. Vorrichtung zur Abtrennung von CO2 aus einem Prozessgas umfassend wenigstens drei Trenneinheiten mit jeweils einem Feed/Retentatraum mit einer Zuführung für das Feed sowie einer Abführung für das Retentat, mit einer CO2-durchlässigen Membran sowie mit einem Per- meatraum mit einer Abführung für das Permeat, wobei der Feed/Retentatraum der ersten Trenneinheit leitend mit dem Feed/Retentatraum der zweiten Trenneinheit verbunden ist, und bei dem der Permeatraum einer dieser beiden Trenneinheiten leitend mit dem Feedraum der dritten Trenneinheit verbunden ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, bei der in jeder Trenneinheit Mittel zur Einstellung eines Permeatdrucks vorhanden sind.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, bei der in der leitenden Verbindung des Per- meatraums einer dieser beiden Trenneinheiten mit dem Feedraum der dritten Trenneinheit ein Mittel zur Kompression des Permeatstroms vorgesehen ist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 11, bei der in den hintereinander angeordnete Trenneinheiten unterschiedliche CO2 durchlässige Membranen angeordnet sind.
13. Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 12, bei der in der ersten Trenneinheit als Membran eine Polymermembran angeordnet ist.
14. Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 13, bei der in der zweiten Trenneinheit als Membran eine Keramikmembran angeordnet ist.
15. Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 14, bei der in der dritten Trennstufe als Membran eine Polymermembran angeordnet ist.
16. Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 15, bei der die Membran der dritten Trenneinheit eine kleinere Fläche aufweist, als die Membranen der beiden anderen Trenneinheiten.
17. Verwendung einer Vorrichtung nach Anspruch 9 bis 16 in einem Kohlekraftwerk.
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