WO2006049156A1

WO2006049156A1 - エポキシ樹脂組成物及び半導体装置

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Publication number: WO2006049156A1
Application number: PCT/JP2005/020088
Authority: WO
Inventors: Kazuyoshi Murotani; Ken Ukawa
Original assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Priority date: 2004-11-02
Filing date: 2005-11-01
Publication date: 2006-05-11
Anticipated expiration: 2007-05-02
Also published as: TWI455991B; TW200630432A; SG170630A1; TW201224051A; KR101254524B1; KR20120101139A; KR101235075B1; TW201226467A; TWI455990B; KR101254523B1; US7741388B2; KR20130007545A; CN101906238B; KR20070084338A; US20060094797A1; MY144740A; CN101906238A; TWI369370B

Abstract

　難燃性付与剤を使用することなく高い難燃性を有し、かつ耐半田リフロー性に優れた半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を提供することを目的とする。第１、第２及び第３アスペクトの各半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型のエポキシ樹脂、（Ｂ）ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型のフェノール樹脂、及び（Ｄ）無機充填剤を共通の必須成分として含有し、（Ｄ）無機充填剤を全エポキシ樹脂組成物中に８４重量％以上、９２重量％以下含むことを特徴とする。

Description

明細書

エポキシ樹脂組成物及び半導体装置

技術分野

[0001] 本発明は、半導体封止用エポキシ榭脂組成物、及びこれを用いた半導体装置に関するものである。

背景技術

[0002] 従来からダイオード、トランジスタ、 IC (集積回路)等の電子部品は、主にエポキシ榭脂組成物を用いて封止されている。特に集積回路では、エポキシ榭脂、フエノール榭脂、及び溶融シリカ、結晶シリカ等の無機充填材を配合した耐熱性、耐湿性に優れたエポキシ榭脂組成物が用いられている。ところが近年、電子機器の小型化、軽量化、高性能化の市場動向において、半導体素子の高集積ィ匕が年々進み、また半導体装置の表面実装化が促進されるなかで、半導体素子の封止に用いられているエポキシ榭脂組成物への要求は益々厳、ものとなってきて!/、る。特に半導体装置の表面実装化が一般的になってきている現状では、吸湿した半導体装置が半田リフロー処理時に高温にさらされる。更に、環境負荷物質の撤廃の一環として、鉛を含まない半田への代替が進められており、そのような鉛フリー半田は、従来の半田に比べ融点が高いため表面実装時のリフロー温度は、従来よりも 20°C程度高ぐ 260°Cでの処理が必要とされる。その為、半導体装置が従来以上に高い温度にさらされることになり、半導体素子やリードフレームとエポキシ榭脂糸且成物の硬化物との界面に剥離が発生したり、半導体装置にクラックを生じたりする等、半導体装置の信頼性を大きく損なうほどの不良が生じ易くなつている。

[0003] また、リードフレームについても脱鉛の観点から、外装半田メツキの代わりに予め Ni や Ni—Pd、 Ni—Pd—Au等でメツキを施したプレプレーティングフレームを用いた半導体装置が増加して、る。これらのメツキはエポキシ榭脂糸且成物の硬化物との密着性が著しく悪、と、う欠点があり、表面実装時に界面にお!、て剥離が発生する等の問題が生じており、これらの不良の防止、即ち耐半田リフロー性の向上が求められている。 [0004] 一方、近年環境への配慮から、従来半導体封止材に難燃剤として使用されてきた臭素含有有機化合物等のハロゲン系難燃剤、及び三酸化二アンチモン、四酸化二アンチモン等のアンチモンィ匕合物の使用を制限する動きがあり、それらに代わる難燃化手法が求められている。半導体封止材の代替難燃化手法として、環境への害が少な、水酸ィ匕アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物を使用する手法が提案されているが、これらは多量に配合しないと期待通りの難燃効果が発現せず、し力も充分な難燃性が得られる程度に配合量を増やすとエポキシ榭脂組成物の成形時の流動性、硬化性及び硬化物の機械強度が低下し、前記の鉛フリー半田実装温度域における耐半田リフロー性を低下させるという問題があった。

[0005] 実装温度の上昇に伴う耐半田リフロー性の低下については、低吸水性のエポキシ榭脂ゃ硬化剤を適用することにより（例えば、特許文献 1、 2、 3参照。）対応がとられてきた。しかし、これらのエポキシ榭脂組成物では耐燃性が不足しているため難燃剤を添カ卩しなければならず、また、前記のようなプレプレーティングフレームに対しての密着性も低ぐこれらのフレームを使用したパッケージでは特に信頼性が劣るという問題がある。

更に、これらのエポキシ榭脂組成物は架橋密度が低く硬化直後の成形物が軟らかい為、連続成形では金型への榭脂とられ等の成形性での不具合が生じ、生産性を低下させる問題があった。

[0006] 生産性向上への取り組みとしては酸ィ匕ポリエチレンを添加する方法 (例えば、特許文献 4、 5参照。）が提案されているが、酸ィ匕ポリエチレンのみで十分な離型性を得る為には配合量を多くする必要があり、その場合、密着性の低下を引き起こす。また、酸ィ匕ポリエチレンの分散を向上させる目的でジメチルシロキサン構造を主鎖とするェポキシポリエーテルシリコーンを併用する方法が提案されている（例えば、特許文献 6 参照。）力ポリエーテル鎖を有するシリコーンオイルは生産面では非常に良好である力ポリエーテル鎖により吸湿性が高くなり耐半田リフロー性を低下させる問題があつた o

[0007] さらに、低吸水性に加えて、可撓性、難燃性を有するレジンを用いる耐半田リフロー性を向上させる方法が提案されている (例えば、特許文献 1、 2又は 3参照。）が、鉛フリー半田を用いた場合にも対応できるようにするために、無機充填剤をより高充填化しょうとすると、流動性が不足するという問題が発生するため、実現が困難であった。以上のような状況から、難燃性付与剤を使用することなく高い耐燃性を有し、かつ流動性を損なうことなぐ鉛フリー半田にも対応可能な高い耐半田リフロー性を有する半導体封止用榭脂組成物の開発が望まれていた。

[0008] 特許文献 1：特開平 1 275618号公報 (第 1〜5頁）

特許文献 2：特開平 5— 097965号公報 (第 2〜6頁）

特許文献 3：特開平 5— 097967号公報 (第 2〜7頁）

特許文献 4：特開平 8— 258077号公報 (第 2〜9頁）

特許文献 5：特開平 11 152393号公報 (第 2〜5頁）

特許文献 6：特開平 5— 315472号公報 (第 2〜7頁）

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0009] 本発明は、上記のような問題点に着目してなされたものであり、その第一の目的は、難燃性付与剤を使用することなく高い耐燃性を有し、かつ耐半田リフロー性に優れ、鉛フリー半田にも対応可能な半導体封止用エポキシ榭脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を提供するものである。

[0010] また、本発明の第 2の目的は、上記第 1の目的を達成することに加えて、さらに、生産性にも優れた半導体封止用エポキシ榭脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を提供するものである。

[0011] また、本発明の第 3の目的は、上記第 1の目的を達成することに加えて、さらに、流動性にも優れた半導体封止用エポキシ榭脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる信頼性の高い半導体装置を提供することにある。

課題を解決するための手段

[0012] 本発明においては、上記第 1の目的を達成するために、以下に述べる第 1、第 2及び第 3のアスペクトを提供する。これらのアスペクトのなかで、第 2アスペクトは、第 1の目的に加えて、第 2の目的をも達成し得る。また、第 3アスペクトは、第 1の目的に加えて、第 3の目的をも達成し得る。 [0013] 本発明に係る第 1アスペクトの発明は、次のような半導体封止用エポキシ榭脂組成物及び半導体装置を提供する。

[0014] [1] (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂、（B)—般式 (2)で示されるフノール榭脂、（C)硬化促進剤、（D)無機充填剤、及び (E)トリァゾール系化合物を必須成分とし、（D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0015] [化 1]

[0016] (ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0017] [化 2]

[0018] (ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0019] [2] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C以下である上記第 1アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物。

[0020] [3] 前記 (E)トリァゾール系化合物が 1, 2, 4 トリァゾール環を有する化合物である上記第 1アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物。

[0021] [4] 前記 (E)トリァゾール系化合物が一般式 (3)で示される化合物である上記第 1 アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂。

[0022] [化 3]

[0023] (ただし、上記一般式（3)において、は水素原子、又はメルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群力も選ばれる官能基、もしくはそれらのいずれかの官能基が付加された炭素数 1〜5の炭化水素鎖を示す。 )

[0024] [5] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂と前記 (B)—般式 (2)で示されるフエノール榭脂とを予め溶融混合して得られる榭脂を用いる上記第 1アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0025] [6] 上記第 1アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。

[0026] 本発明に係る第 2アスペクトの発明は、次のような半導体封止用エポキシ榭脂組成物及び半導体装置を提供する。

[0027] [7] (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂、（B)—般式 (2)で示されるフノール榭脂、（F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサン、（G)酸ィ匕ポリエチレン

、及び (D)無機充填剤を必須成分とし、前記 (D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0028] [化 4]

[0029] (ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0030] [化 5]

[0031] (ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0032] [8] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C以下である上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物。

[0033] [9] 前記 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンが一般式 (4)で示されるオルガノポリシロキサンである上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0034] [化 6]

( 4 )

[0035] (ただし、上記一般式 (4)において、 Rは少なくとも 1つ以上がカルボキシル基を有する炭素数 1〜40の有機基であり、残余の基は水素、フエニル基、又はメチル基力選ばれる基であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。 nは平均値で、 1〜50の正数である。 )

[0036] [10] 前記 (G)酸ィ匕ポリエチレンが高密度ポリエチレンを酸ィ匕することで得られるものである上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0037] [11] 前記（G)酸化ポリエチレンの最大粒子径が 150 m以下であり、かつ平均粒子径が 0. 1 μ m以上、 100 μ m以下である上記第 2アスペクトの半導体封止用ェポキシ榭脂組成物。

[0038] [12] 前記（G)酸ィ匕ポリエチレンの滴点が 100°C以上、 130°C以下である上記第

2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0039] [13] 前記（F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンとして、あらかじめエポキシ榭脂と硬化促進剤によって反応させたカルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンを含む上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0040] [14] 前記 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンと前記（G)酸化ポリエチレンとの重量比 (F)Z(G)が 5Zl〜lZ5である上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0041] [15] (E)トリァゾール系化合物を含む上記第 2アスペクトの半導体封止用ェポキシ榭脂組成物。

[0042] [16] 前記 (E)トリァゾール系化合物が 1、 2、 4 トリァゾール環を有する化合物である上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物。

[0043] [17] 前記 (E)トリァゾール系化合物が一般式 (3)で示される化合物である上記第

2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0044] [化 7]

[0045] (ただし、上記一般式（3)にお、て、 Rは水素原子、又はメルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群力も選ばれる官能基、もしくはそれらのいずれかの官能基が付加された炭素数 1〜5の炭化水素鎖を示す。 )

[0046] [18] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂と前記 (B)—般式 (2)で示されるフエノール榭脂とを予め溶融混合して得られる榭脂を用いる上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0047] [19] 上記第 2アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。

[0048] 本発明に係る第 3アスペクトの発明は、次のような半導体封止用エポキシ榭脂組成物及び半導体装置を提供する。

[0049] [20] (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂、（B)—般式（2)で示されるフノール榭脂、（H)—般式 (5)で示される硬化促進剤、（I)シランカップリング剤、及び (D) 無機充填剤を必須成分として含むエポキシ榭脂組成物であって、該エポキシ榭脂組成物中に、前記 (H)—般式（5)で示される硬化促進剤が 0. 05重量％以上、 0. 5重量％以下、前記 (D)無機充填剤が 84重量％以上、 92重量％以下の割合で含まれることを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[0050] [化 8]

[0051] (ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一であっても異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 c は 0〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0052] [化 9]

[0053] (ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一であっても異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 c は 0〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0054] [化 10]

[0055] (ただし、上記一般式（5)にお、て、 Pはリン原子、 R〜Rは芳香環を含む炭素数 6

1 4

〜20の有機基又は炭素数 1〜20の脂肪族炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていても良い。 mは 0≤m≤2の数を示す。 )

[0056] [21] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C 以下である上記第 3アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物。

[0057] [22] 上記第 3アスペクトの半導体封止用エポキシ榭脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。

発明の効果

[0058] 本発明の第 1アスペクトによれば、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなぐ難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かつ半導体素子、リードフレーム等の各種基材との密着性、特に Ni、 Ni— Pd、 Ni-Pd- Au等のプレブレーティングフレームとの密着性に優れた特性を有し、吸湿後の半田処理においても半導体装置にクラックゃ基材との剥離が発生しない耐半田リフロー性に優れる特性を有する半導体封止用エポキシ榭脂組成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を得ることができる。

[0059] 本発明の第 2アスペクトによれば、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなぐ難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かつ半導体素子、リードフレーム等の各種基材との密着性、特にトリァゾール系化合物をエポキシ榭脂組成物に添カ卩することにより Ni、 Ni— Pd、 Ni— Pd— Au等のプレブレ一ティングフレームとの密着性に優れた特性を有し、吸湿後の半田処理においても半導体装置にクラックゃ基材との剥離が発生せず耐半田リフロー性に優れ、さらに、離型性、連続成形性、成形品外観、金型汚れ等の課題を解決することができる半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を得ることができる。

[0060] 本発明の第 3アスペクトによれば、ハロゲン系難燃剤、及びアンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなぐ難燃グレードが UL— 94の V— 0となり、かつ流動性を損なうことなぐ鉛フリー半田にも対応可能な高い耐半田リフロー性を有する半導体封止用エポキシ榭脂糸且成物、及びこれを用いて半導体素子を封止してなる信頼性の高、半導体装置を高、生産性で得ることができる。

このため、本発明の第 1、第 2及び第 3アスペクトにより提供される半導体封止用ェポキシ榭脂組成物は、工業的な榭脂封止型半導体装置、特に鉛フリー半田を使用する表面実装用の榭脂封止型半導体装置の製造に好適に用いることができる。発明を実施するための最良の形態

[0061] 本発明の第 1、第 2及び第 3アスペクトを以下において順次、説明する。 <第 1アスペクト >

本発明の第 1アスペクトは、（A)—般式（1)で示されるフエ-レン骨格を有するフエノールァラルキル型のエポキシ榭脂、 (B)一般式（2)で示されるビフエ-レン骨格を有するフエノールァラルキル型のフエノール榭脂、（C)硬化促進剤、（D)無機充填剤、及び (E)トリァゾール系化合物を必須成分とし、（D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことにより、ハロゲン系難燃剤、アンチモン化合物、その他の難燃性付与剤を使用せず、難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かつ耐半田リフロー性に優れた半導体封止用エポキシ榭脂組成物を提供する。

以下、各成分について詳細に説明する。

[0062] 本発明に用いられる一般式（1)で示されるエポキシ榭脂は、榭脂骨格が疎水性を示すので硬化物が低吸湿性を示すと共に、硬化物の架橋点間距離が長くなるため半田リフロー温度での弾性率が低い特長を有し、このため発生する応力が低く密着性にも優れるため、耐半田リフロー性が良好であり好ましい。更に、榭脂骨格に占める芳香族環含有率が高、ために、榭脂そのものの難燃性も高、。

一般式（1)の Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0〜3の整数、 dは 0〜4 の整数、 nは平均値で 0又は 10以下の正数である力これらの内では硬化性の点から式（la)の榭脂等が好ましい。 nが上記上限値を越えると榭脂の粘度が増大し、成形時の榭脂組成物の流動性が劣るため、より一層の低吸湿化のための無機充填材の高充填化が不可能となるので好ましくな、。

[0063] [化 11]

(ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。）

[0065] [化 12]

OCH₂CHCH₂ OCH₂CHCH₂ OCH₂CHCH₂

[0066] (ただし、上記式（la)において、 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。）

[0067] また本発明では、一般式（1)で示されるエポキシ榭脂を用いることによる特徴を損なわない範囲で、他のエポキシ榭脂と併用することができる。併用するエポキシ榭脂としては 1分子内にエポキシ基を 2個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を言い、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えば、フノールノボラック型エポキシ榭脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ榭脂、ナフトールノポラック型エポキシ榭脂、ビフエ-レン骨格を有するフエノールァラルキル型エポキシ榭脂、ナフトールァラルキル型エポキシ榭脂（フエ-レン骨格、ビフヱニル骨格等を有する）、ジシクロペンタジェン変性フエノール型エポキシ榭脂、スチルベン型エポキシ榭脂、トリフエノールメタン型エポキシ榭脂、アルキル変性トリフエノールメタン型ェポキシ榭脂、トリアジン核含有エポキシ榭脂等が挙げられ、これらは 1種類を単独で用 V、ても 2種類以上を併用してもょ、。

他のエポキシ榭脂を併用する場合の配合量としては、全エポキシ榭脂に対して、一般式（1)で示されるエポキシ榭脂が、 70〜： L00重量％であることが好ましい。一般式 (1)で示されるエポキシ榭脂の含有量が下限値を下回ると、吸湿率の増大、耐半田リフロー性の低下が起こる可能性がある。

[0068] 本発明に用いられる一般式（2)で示されるフエノール榭脂は、フエノール性水酸基間に疎水性で剛直なビフエ-レン骨格を有しており、これを用いたエポキシ榭脂組成物の硬化物は低吸湿性を示すと共に、硬化物の架橋点間距離が長くなるため Tgを超えた高温域での弾性率が低いという特長を有し、このため発生する応力が低く密着性にも優れるため、耐半田リフロー性が良好であり好ましい。またこれらのフエノール榭脂は榭脂骨格に占める芳香族環含有率が高、ために、榭脂そのものの難燃性も高く、架橋密度が低、割には耐熱性が高、と、う特徴を有して、る。一般式（2)の Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0〜3の整数、 dは 0〜4 の整数、 nは平均値で 0又は 10以下の正数である力これらの内では硬化性の点から式 (2a)の榭脂等が好ましい。 nが上記上限値を越えると榭脂の粘度が増大し、成形時の榭脂組成物の流動性が劣り、より一層の低吸湿化のための無機充填材の高充填化が不可能となるので好ましくない。

[0069] [化 13]

[0070] (ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[0071] [化 14]

[0072] (ただし、上記式（2a)において、 nは平均値で 0又は 10以下の正数。 )

[0073] 本発明では、一般式 (2)のフエノール榭脂を配合することによる特徴を損なわない範囲で、他のフエノール榭脂を併用することができる。併用するフエノール榭脂は 1分子内にフエノール性水酸基を 2個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を言い、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えばフエノールノボラック榭脂、クレゾ一ルノボラック榭脂、ナフトールァラルキル榭脂、トリフエノールメタン榭脂、テルペン変性フエノール榭脂、ジシクロペンタジェン変性フエノール榭脂、フェ-レン骨格を有するフエノールァラルキル榭脂等が挙げられ、これらは 1種類を単独で用いても 2種類以上を併用してもよヽ。

他のフエノール榭脂を併用する場合の配合量としては、全フエノール榭脂に対して、一般式（2)で示されるフエノール榭脂が 70〜： LOO重量％であることが好ましい。一般式 (2)で示されるフエノール榭脂の含有量が下限値を下回ると、吸湿率の増大、耐半田リフロー性の低下、耐燃性の低下が起こる可能性がある。

[0074] 本発明に用いられる全フエノール榭脂のフエノール性水酸基数 (b)に対する全ェポキシ榭脂のエポキシ基数 (a)の当量比（aZb)としては、好ましくは 0. 5〜2であり、特に 0. 7〜1. 5がより好ましい。上記範囲を外れると、耐湿性、硬化性などが低下する恐れがあるので好ましくな!/、。

[0075] 本発明に用いられる一般式（1)で示されるエポキシ榭脂 (A)と一般式 (2)で示されるフエノール榭脂 Bとは、予め溶融混合して用いることにより分散性を向上させることができる。また、特に一般式（1)で示されるエポキシ榭脂 (A)として軟ィ匕点が 45°C以下のものを使用する場合には、上記のように一般式（2)で示されるフエノール榭脂（B )と予め溶融混合することにより、溶融混合物の軟ィ匕点を元の一般式（1)で示されるエポキシ榭脂 (A)の軟ィ匕点より高くすることができ、原料の取り扱い性を向上させることがでさる。

[0076] 本発明に用いられる硬化促進剤は、エポキシ基とフエノール性水酸基との架橋反応を促進させるものであればよぐ一般に封止材料に使用するものを用いることができる。例えば、 1、 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセン 7等のジァザビシクロアルケン及びその誘導体、トリフエ-ルホスフィン、メチルジフエ-ルホスフィン等の有機ホスフイン類、 2—メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、テトラフエ-ルホスホ- ゥム 'テトラフェニルポレート等のテトラ置換ホスホ-ゥム 'テトラ置換ボレート等が挙げられ、これらは単独でも混合して用いても差し支えな!/、。

[0077] 本発明に用いられる無機充填材の種類については特に制限はなぐ一般に封止材料に用いられているものを使用することができる。例えば溶融シリカ、結晶シリカ、 2次凝集シリカ、アルミナ、チタンホワイト、水酸ィ匕アルミニウム、タルク、クレー、ガラス繊維等が挙げられ、これらは 1種類を単独で用いても 2種類以上を併用してもよい。特に溶融シリカが好ましい。溶融シリカは、破砕状、球状のいずれでも使用可能である力含有量を高め、且つエポキシ榭脂組成物の溶融粘度の上昇を抑えるためには、球状シリカを主に用いる方がより好ましい。更に球状シリカの含有量を高めるためには、球状シリカの粒度分布をより広くとるよう調整することが望ましい。全無機充填材の含有量は、成形性、信頼性のバランス力ゝら全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下であることが必須であり、好ましくは 87重量％以上、 92重量％以下である。上記の下限値未満だと、低吸湿性、低熱膨張性が得られず耐半田リフロー性が不十分となる恐れがあるので好ましくない。また、上記の上限値を超えると流動性が低下し、成型時に充填不良等が生じたり、高粘度化による半導体装置内の金線変形等の不都合が生じたりする恐れがあるので好ましくない。

[0078] 本発明に用いるトリァゾール系化合物は、窒素原子を含んだ五員環構造を有する化合物である。トリァゾール系化合物は榭脂組成物とプレブレーティングフレーム表面との親和性を改善し、界面の剥離を抑える効果があるため、榭脂組成物の硬化物で半導体素子を封止してなる半導体装置の耐湿信頼性、耐半田リフロー性を改善させる役割を果たす。従って、半導体装置の信頼性が向上する。

本発明で用いられるトリァゾール系化合物としては、一般式 (3)で示される化合物であることが好まし、。トリァゾール系化合物がメルカプト基をまったく含んで、な!/、と金属との反応性がないため、半導体装置の信頼性が向上しない可能性がある。

[0079] [化 15]

[0080] (ただし、上記一般式（3)にお、て、 Rは水素原子、又は、メルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群力も選ばれる官能基、もしくはそれらのいずれかの官能基が付加された炭素数 1〜5の炭化水素鎖を示す。 )

[0081] 一般式（3)の Rが炭素数 1〜5の炭化水素鎖であるとき、該 Rはメルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群から選ばれる官能基を有して!/ヽても良ヽ。

本発明におヽてトリアゾール系化合物の添加量は、特に限定するものではな、が、榭脂組成物全体に対して、 0. 01〜2重量％であることが好ましい。上記の下限値を下回ると、フレームとの密着性を向上させる効果が低下する可能性がある。また、上記の上限値を超えると、組成物の流動性が低下し、耐半田リフロー性が低下する可能性がある。

[0082] 本発明のエポキシ榭脂組成物は、前記 (A)〜 (E)成分の他、必要に応じて、酸ィ匕ビスマス水和物等の無機イオン交換体、 γーグリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤、酸ィ匕防止剤等の各種添加剤を適宜配合してもよい更に、必要に応じて無機充填材をカップリング剤やエポキシ榭脂ある、はフエノール榭脂で予め処理して用いてもよぐ処理の方法としては、無機充填材と榭脂を、溶媒を用いて混合した後に溶媒を除去する方法や、榭脂を直接無機充填材に添加し、混合機を用いて処理する方法等がある。

[0083] 本発明の第 1アスペクトに係るエポキシ榭脂組成物は、（Α)〜 (Ε)成分、その他の添加剤等を、ミキサーを用いて常温混合した後、ロール、押出機等の混練機で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。

第 1アスペクトに係るエポキシ榭脂組成物を用いて、半導体素子等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレツシヨンモールド、インジェクションモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればょ、。

[0084] 以上に述べた第 1アスペクトにより得られる半導体封止用エポキシ榭脂組成物は、ノ、ロゲン系難燃剤、及びアンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなぐ難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かっこれを用いて得られた半導体装置は、榭脂組成物の硬化物とリードフレーム、特にメツキを施された銅リードフレーム (銀メツキリードフレーム、ニッケルメツキリードフレーム、ニッケル Ζパラジウム合金に金メツキが施されたプレブリーティングフレーム等）との密着性に優れており、半導体実装時において優れた耐半田リフロー性を示す。従って、このエポキシ榭脂組成物は、榭脂封止型半導体装置、特に表面実装用の樹脂封止型半導体装置の工業的な製造に好適に用いることができる。

[0085] <第 2アスペクト >

本発明の第 2アスペクトは、（Α)—般式（1)で示されるフエ-レン骨格を有するフエノールァラルキル型のエポキシ榭脂、 (B)一般式（2)で示されるビフエ-レン骨格を有するフエノールァラルキル型のフエノール榭脂、 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサン、（G)酸ィ匕ポリエチレン、及び (D)無機充填剤を必須成分とし、前記 (D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことによりハロゲン系難燃剤、アンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用せず、難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かつ耐半田リフロー性、生産性に優れた半導体封止用エポキシ榭脂組成物を提供する。

また、第 2アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、（E)トリァゾール系化合物を含有することが好ましい。

以下、各成分について詳細に説明する。

[0086] 第 2アスペクトに用いられる一般式（1)で示されるエポキシ榭脂 (A)、一般式（2)で示されるフノール榭脂 (B)、無機充填材 (D)、及び、トリァゾール系化合物 (E)としては、前述した第 1アスペクトで用いられるものと同じものが、同じように用いられるので、説明を省略する。

[0087] 第 2アスペクトにおいてカルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンは、 1分子中に 1個以上のカルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンであり、酸ィ匕ポリェチレンと併用する必要がある。カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンを単独で使用した場合、離型性が不十分となり、連続成形性が低下する。酸化ポリエチレンを単独使用した場合は離型性が不十分で、十分な離型性を得る為には配合量を多くする必要性があり、その場合、密着性の低下により半田耐熱性が低下し、かつ成形品の外観も悪い。

ここで、半田耐熱性とは、半田処理時に求められる封止榭脂の耐熱性を意味するものであり、該半田処理には半田リフローだけでなく半田浸漬も含まれる。

カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンと酸化ポリエチレンと併用することにより、酸ィ匕ポリエチレンを相溶ィ匕させることができ、酸ィ匕ポリエチレンの配合量が少なくても離型性が向上し、外観と離型性を両立でき、連続成形が良好で半田耐熱性の低下も引き起こさない。併用すべき上記 2成分の配合割合は、重量比で 5Zl〜l Z5が望ましぐこの範囲が最も効果が高い。 [0088] カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンとしては、一般式 (4)で示されるォルガノポリシロキサンが望ましい。一般式 (4)の式中の Rのうち、少なくとも 1個以上がカルボキシル基を有する炭素数 1〜40の有機基であり、残余の Rは、水素、フエニル基、又はメチル基力選ばれる基であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。カルボキシル基を有する有機基の炭素数が上記の上限を超えるとレジンとの相溶性が悪化し、成形品の外観が悪化する恐れがある。また、一般式 (4)中の nは平均値で、 1〜50の正数である。 nの値が上限値を超えるとオルガノポリシロキサンそれ自体の粘度が高くなり流動性が悪ィ匕する恐れがある。

一般式 (4)で示されるオルガノポリシロキサンを使用すると、流動性の低下を引き起こさず、成形品の外観が特に良好になる。更に、このオルガノポリシロキサンをェポキシ榭脂と硬化促進剤により予め溶融'反応させることで連続成形後の型汚れが発生し難ぐ連続成形性が極めて良好になる。ここで言う硬化促進剤とは、榭脂組成物中でのカルボキシル基とエポキシ基の硬化反応を促進させるものであればよぐ後述するエポキシ榭脂のエポキシ基とフエノール榭脂のフエノール性水酸基との硬化反応を促進させる硬化促進剤と同じものを用いることができる。

ここで有機基とは、典型的な例は炭化水素基であるが、その構造の大部分が主に炭化水素構造により占められているが、炭素又は水素以外の異種原子を含んでいても良い基である。異種原子は、例えば、カルボキシル基や水酸基、メルカプト基、アミノ基などのように有機基の末端又は途中にぶら下がった官能基や、エーテル結合、エステル結合、アミド結合などの炭化水素鎖の途中に介在する官能基として存在していても良い。

尚、一般式 (4)で示されるオルガノポリシロキサンのカルボキシル基を有する有機基の炭素数とは、有機基中の炭化水素基とカルボキシル基の炭素数を合計したものを指す。

[0089] [化 16]

[0090] (ただし、上記一般式 (4)において、 Rは少なくとも 1つ以上がカルボキシル基を有する炭素数 1〜40の有機基であり、残余の基は水素、フエニル基、又はメチル基力選ばれる基であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。 nは平均値で、 1〜50の正数である。 )

[0091] カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンの配合量は、全エポキシ榭脂組成物中 0. 01重量％以上、 3重量％以下が好ましい。上記の下限を下回ると効果が不十分で離型剤による成形品外観汚れを抑えることができない恐れがあり、上記の上限を超えるとオルガノポリシロキサン自体により、成形品の外観が汚れる恐れがある。また、カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンを添加する効果を損なわな!/ヽ範囲であれば、他のオルガノポリシロキサンを併用することができる。

[0092] 第 2アスペクトで用いられる酸ィ匕ポリエチレンは、カルボン酸等力なる極性基と長い炭素鎖力もなる非極性基を有しているものである。第 2アスペクト用の酸ィ匕ポリェチレンの製法については、特に限定するものではないが、例えば、高密度ポリエチレンを酸ィ匕することで得られるものなどが好まし、。酸ィ匕ポリエチレンワックスの滴点は 60 °C以上、 140°C以下が好ましぐより好ましくは 100°C以上、 130°C以下である。滴点が上記の下限値未満だと熱安定性が十分でな、ため、連続成形時に金型内で酸化ポリエチレンワックスの焼き付きが発生し、離型性が悪化し、連続成形性を損なう恐れがある。上記の上限値を越えるとエポキシ榭脂組成物の硬化の際、酸ィ匕ポリエチレンワックスが十分に溶融しないことにより、酸ィ匕ポリエチレンワックスの分散性が低下し、酸化ポリエチレンワックスの硬化物表面への偏析による金型汚れゃ榭脂硬化物外観の悪ィ匕を引き起こす恐れがある。

[0093] 酸化ポリエチレンの最大粒径は 150 μ m以下であることが好ましぐ 150 μ mより大きいと成形時の溶融性が悪く材料が不均一となり、離型性の悪化や成形品外観不良を起こす恐れがある。

酸化ポリエチレンの平均粒径は 0. l /z m以上、 100 m以下が好ましい。上記の下限値未満だと酸ィ匕ポリエチレンワックスとエポキシ榭脂マトリックスとの相溶性が良すぎるため、硬化物表面に染み出すことが出来ず、十分な離型付与効果が得られない恐れがある。上記の上限値を越えると酸ィ匕ポリエチレンワックスが偏祈し、金型汚れゃ榭脂硬化物外観の悪化を引き起こす恐れがある。

これらの最大粒径及び平均粒径は、レーザー回折式の粒度分布測定装置で測定するのが好ましぐ例えば、（株)島津製作所製のレーザー回折式粒度分布測定装置

SALD— 7000 (レーザー波長： 405 μ m)等を用いて測定することができる。ここで、平均粒径の測定モードは個数平均粒径を表わす。

酸ィ匕ポリエチレンワックスの含有量は、上記の全エポキシ榭脂組成物中に 0. 01重量％以上、 1重量％以下であることが好ましい。上記の下限値未満だと離型性不足となる恐れがある。上記の上限値を越えるとリードフレーム部材との密着性が損なわれ、半田処理時に部材との剥離が発生する恐れがある。また、金型汚れゃ榭脂硬化物外観の悪ィ匕を引き起こす恐れがある。

[0094] 第 2アスペクトに用いられる酸ィ匕ポリエチレンを添加する効果を損なわな、範囲であれば、それ以外にも他の離型剤を併用することもできる。例えば、カルナバワックス等の天然ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸の金属塩類、脂肪酸エステル類等が挙げられる。

[0095] 第 2アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、（A)、 (B)、 (D)、（F)及び (G)成分から構成され、好ましくは更に (E)成分を含有するが、必要に応じてエポキシ基とフエノール性水酸基との硬化反応を促進させる硬化促進剤を添加することができる。硬化促進剤としては、例えば、 1, 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセン 7等のジァザビシクロアルケン及びその誘導体、トリフエ-ルホスフィン、メチルジフエ-ルホスフィン等の有機ホスフィン類、 2—メチルイミダゾール等のイミダゾールイ匕合物、テトラフエ- ルホスホ-ゥム'テトラフエ-ルポレート等のテトラ置換ホスホ-ゥム'テトラ置換ボレート等が挙げられ、これらを単独でも混合して添加しても差し支えな、。

また、エポキシ榭脂組成物には、上記成分以外にも、酸ィ匕ビスマス水和物等の無機イオン交換体、 y—グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、酸ィ匕防止剤等の各種添加剤を適宜配合してもよい。更に、必要に応じて無機充填剤をカップリング剤やエポキシ榭脂あるいはフエノール榭脂等の処理剤で予め処理して用いてもよい。処理の方法としては、無機充填剤と処理剤とを溶媒を用いて混合した後に溶媒を除去する方法や、処理剤を直接無機充填剤に添加し、混合機を用いて処理する方法等がある。

[0096] 第 2アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、上記各成分、及び、その他の添加剤等をミキサーを用いて常温混合した後、ロール、押出機等の混練機で溶融混練し、冷却後粉砕して得られる。

第 2アスペクトのエポキシ榭脂糸且成物を用いて、半導体素子等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレツシヨンモールド、ィンジェクシヨンモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。

[0097] 以上に述べた第 2アスペクトにより得られる半導体封止用エポキシ榭脂組成物は、ノ、ロゲン系難燃剤、及びアンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなぐ難燃グレードが UL— 94の V— 0であり、かっこれを用いて得られた半導体装置は、榭脂組成物の硬化物とリードフレーム、特にトリァゾール系化合物を添加することによりメツキを施された銅リードフレーム（銀メツキリードフレーム、ニッケルメツキリードフレーム、ニッケル Zパラジウム合金に金メッキが施されたプレブリーティングフレーム等）との密着性に優れており、半導体実装時において優れた耐半田リフロー性を示し、更に生産性にも優れる。従って、第 2アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、榭脂封止型半導体装置、特に表面実装用の樹脂封止型半導体装置の工業的な製造に好適に用いることができる。

[0098] <第 3アスペクト >

本発明の第 3アスペクトは、（A)前記一般式（1)で示されるエポキシ榭脂、（B)前記一般式 (2)で示されるフエノール榭脂、 (H)前記一般式 (5)で示される硬化促進剤、 (I)シランカップリング剤、及び (D)無機充填剤を必須成分として含むエポキシ榭脂組成物であって、該エポキシ榭脂組成物中に、前記 (H)成分が 0. 05重量％以上、 0. 5重量％以下、（D)成分が 84重量％以上、 92重量％以下の割合で含まれることにより、ハロゲン系難燃剤、アンチモンィ匕合物、その他の難燃性付与剤を使用することなく難燃グレードが UL— 94の V—0となり、かつ流動性を損なうことなぐ鉛フリー半田にも対応可能な高い耐半田リフロー性を有する半導体封止用エポキシ榭脂組成物を提供する。以下、各成分について詳細に説明する。

[0099] 第 3アスペクトにおいて、一般式（1)で示されるエポキシ榭脂 (A)、一般式（2)で示されるフエノール榭脂 (B)、及び、無機充填材 (D)としては、前述した第 1アスペクトで用いられるものと同じもの力同じように用いられるので、説明を省略する。

[0100] 一般式（5)で示される硬化促進剤 (H)は、テトラ置換ホスホ-ゥムとジヒドロキシナフタレンとの分子化合物であり、エポキシ榭脂組成物の貯蔵時の保管安定性と封止成形時の速硬化性とを両立させることができるものである。一般式（5)で示される硬化促進剤 (H)は、全エポキシ榭脂組成物に対し、 0. 05重量％以上、 0. 5重量％以下の割合で含まれることが必須である力 0. 1重量％以上、 0. 4重量％以下の割合で含まれることがより好ましい。上記の範囲内であると、エポキシ榭脂組成物の硬化性の低下を抑えることができ、また封止成形時における流動性の低下や、充填不良、金線変形といった問題の発生を抑えることができる。

[0101] [化 17]

[0102] (ただし、上記一般式（5)において、 Pはリン原子、 R〜Rは芳香環を含む炭素数 6

1 4

[0103] また、第 3アスペクトにおいては、一般式 (5)で示される硬化促進剤 (C)とともに、必要に応じて一般に封止材料に使用されているエポキシ基とフエノール性水酸基との硬化反応を促進させる硬化促進剤を併用しても構わない。併用することができる硬化促進剤としては、例えば、 1, 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセン 7等のジァザビシクロアルケン及びその誘導体、トリブチルァミン、ベンジルジメチルァミン等のアミン系化合物、テトラフエ-ルホスホ-ゥム'テトラナフトイックアシッドボレート、トリフエ- ルホスフィン等の有機リン系化合物等が挙げられる力これらに限定されるものではなヽ。これらの併用可能な硬化促進剤は単独で用、ても 2種類以上を併用してもよい。これらの内では、特に 1, 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセンー7が、各種基材に対する密着性の向上のために有効であり、またテトラフエ-ルホスホ -ゥム ·テトラナフトイックアシッドボレートは、エポキシ榭脂組成物の常温での保管特性 (保管安定性)を大幅に向上させる効果がある。

[0104] シランカップリング剤 (I)は、エポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシラン等に特に限定されず、エポキシ榭脂組成物と無機充填剤との間で反応し、ェポキシ榭脂組成物と無機充填剤の界面強度を向上させるものであれば、、かなるシランカップリング剤でもよ!/、。

また、シランカップリング剤 (I)は、一般式 (5)で示される硬化促進剤 (H)のような芳香環を構成する 2個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物と比較的安定な中間体を形成するため、一般式 (5)で示される硬化促進剤 (H)の硬化遅延効果を発現し、エポキシ榭脂組成物の貯蔵時の保管安定性、及び封止成形時の粘度特性と流動特性を著しく改善させることができる。このため、シランカップリング剤 (I)は一般式（5)で示される硬化促進剤 (H)の効果を充分に得るためには必須である。これらのシランカップリング剤 (I)は単独で用いても、 2種類以上を併用してもよい。シランカップリング剤 (I)の配合量は、全エポキシ榭脂組成物中 0. 01重量％以上、 1重量％以下が好ましぐより好ましくは 0. 05重量％以上、 0. 8以下、特に好ましくは 0. 1重量％以上、 0. 6重量％以下である。シランカップリング剤 (I)の配合量が上記の範囲内であると、一般式 (5)で示される硬化促進剤 (H)の効果を充分に発揮することができ、またエポキシ榭脂組成物の硬化物と各種基材との密着性低下による半導体装置（以下、「半導体パッケージ」又は単に「パッケージ」ともいう。）における耐半田クラック性の低下を抑えることができる。或いは、エポキシ榭脂組成物の吸水性の上昇による半導体パッケージの耐半田クラック性の低下も抑えることができる。

[0105] 第 3アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、上記の各成分力構成される力必要に応じてカーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤、酸化ビスマス等水和物等の無機イオン交換体、酸化防止剤等の各種添加剤を適宜配合してもよい。更に、必要に応じて無機充填剤をカップリング剤やエポキシ榭脂あるいはフエノール榭脂等の処理剤で予め処理して用いてもょ、。処理の方法としては、無機充填剤と処理剤とを溶媒を用いて混合した後に溶媒を除去する方法や、処理剤を直接無機充填剤に添加し、混合機を用いて処理する方法等がある。

[0106] 第 3アスペクトのエポキシ榭脂組成物は、上記の各成分、その他の添加剤等を、ミキサーを用いて常温混合した後、ロール、押出機等の混練機で溶融混練し、冷却後粉砕して得ることができる。

第 3アスペクトのエポキシ榭脂糸且成物を用いて、半導体素子等の電子部品を封止し、半導体装置を製造するには、トランスファーモールド、コンプレツシヨンモールド、ィンジェクシヨンモールド等の従来からの成形方法で硬化成形すればよい。

実施例

[0107] 以下に本発明の実施例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。配合割合は重量部による表示とする。

以下において、実施例シリーズ（1)は第 1アスペクトに関し、実施例シリーズ (2)は第 2アスペクトに関し、実施例シリーズ (3)は第 3アスペクトに関するものである。

[0108] 実施例シリーズ（1)

く実施例（1) 1 >

以下に示す各成分を、ミキサーを用いて混合した後、表面温度が 95°Cと 25°Cの 2 本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕してエポキシ榭脂組成物を得た。得られたェポキシ榭脂組成物の特性を以下の方法で評価した。結果を表 1に示す。

[0109] エポキシ榭脂 1：式（ la)で示されるエポキシ榭脂（軟化点 44°C、エポキシ当量 234 、以下 E— 1という） 6. 21重量部

[0110] [化 18]

[0111] フエノール榭脂 1 :式（2a)で示されるフエノール榭脂（軟ィ匕点 107°C、水酸基当量 2 03、以下 H— 1という） 4. 89重量部

[0112] [化 19]

[0113] 1, 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセンー7 (以下、 DBUという）

0. 20重量部

溶融球状シリカ（平均粒径 25 ^ m) 88. 00重

式（3a)で示される 1, 2, 4 トリァゾール— 5 チオール (試薬）

0. 10重量部

[0114] [化 20]

[0115] カルナバワックス 0. 20重量部

カーボンブラック 0. 40重量部

[0116] <評価方法 >

スパイラルフロー： EMMI— 1 66に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用ヽて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 3MPa、硬化時間 120秒の条件でスパイラルフ口一を測定した。測定単位は「cm」であった。この測定値が 80cm以下であるとパッケージ未充填 (充填不良)などの成形不良が生じる可能性がある。

[0117] 密着強度：トランスファー成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 8MPa、硬化時間 120秒の条件で、リードフレーム上に寸法が 2mm X 2mm X 2mmの密着強度試験片を 1水準当たり 10個成形した。ここで、「1水準」とは、エポキシ榭脂組成物 1種類と、フレーム 1種類の組み合わせのことを意味する。リードフレームには銅フレームに銀メツキしたもの（フレーム 1)と NiPd合金フレームに金メッキしたもの（フレーム 2)の 2種類を用いた。その後、自動せん断強度測定装置 PC2400 (DAGE社製）を用いて、エポキシ榭脂組成物の硬化物とリードフレームとの間のせん断強度を測定した。試験片 10個のせん断強度の平均値を表示した。測定単位は、 NZmm²であつ [0118] 難燃性：トランスファー成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 8Mpa、硬化時間 120秒で、寸法が 127mm X I 2. 7mm X l. 6mmの試験片を成形し、ァフタ一ベータとして 175°C、 8時間処理した後、 UL— 94垂直法に準じて∑F、 Fmaxを測定し、難燃性を判定した。

[0119] 耐半田リフロー性：トランスファー成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 6 MPa、硬化時間 90秒で 80pQFP (80pinプリプレーティングフレーム、 NiPd合金に Auメツキしたもの、パッケージ外寸： 14mm X 20mm X 2mm厚、パッドサイズ： 8mm X 8mm、チップサイズ： 7mm X 7mm)を成形し、 175°Cで 8時間の後硬化をした。得られたパッケージを 85°C、相対湿度 60%の環境下で 168時間加湿処理した。その後このパッケージを 260°Cの半田槽に 10秒間浸漬した。半田に浸漬させたパッケ一ジ 10個を、超音波探傷装置を用いて観察し、半導体素子とエポキシ榭脂組成物の硬化物との界面に剥離が発生した割合、すなわち剥離発生率 [ (剥離発生パッケ一ジ数) Z (全パッケージ数） X 100]を％で表示した。

[0120] <実施例（1) 2〜（： L) 12、比較例（1) 1〜（： L) 6 >

表 1、 2、 3の配合に従い、実施例（1)—1と同様にしてエポキシ榭脂組成物を得て、実施例（1)—1と同様にして評価した。結果を表 1、 2、 3に示す。

実施例（1) 1以外で用いた原材料を以下に示す。

エポキシ榭脂 2：式（la)で示されるエポキシ榭脂（軟化点 55°C、エポキシ当量 236 、以下 E— 2という）

[0121] [化 21]

エポキシ榭脂 3：オルソクレゾールノボラック型エポキシ榭脂 EOCN - 1020 62 ( 日本化薬 (株)製、エポキシ当量 200、軟化点 62°C、以下 E— 3という）

フエノール榭脂 2：パラキシレン変性ノボラック型フエノール榭脂 XLC—4L (三井ィ匕学 (株)製、水酸基当量 168、軟化点 62°C、以下 H— 2という）

溶融混合物 A:E— 1 (55. 9重量部）と H— 1 (44. 1重量部）を 120°Cで 30分間、溶融混合することにより得られた混合物。

[0123] 式（3b)で示される 3 ァミノ一 1, 2, 4 トリァゾール一 5 チオール (試薬) [0124] [化 22]

[0125] 式（3c)で示される 3, 5—ジメルカプト- トリァゾール (試薬)

[0126] [化 23]

[0127] 式（3d)で示される 3 ヒドロキシ— 1, 2, 4—トリァゾール— 5 チオール（試薬) [0128] [化 24]

[0129] 式（3e)で示される 5 メルカプト 1, 2, 4 トリァゾールー 3 メタノール（試薬) [0130] [化 25]

[0131] 式（6)で示される 2—（4，一モルホリノジチォ）ベンゾチアゾール (川口化学） [0132] [化 26]

[0133] [表 1] 表 1

[0134] [表 2]

表 2

[0135] [表 3] 表 3

[0136] 実施例シリーズ (2)

<実施例（2)— 1 >

以下に示す各成分を、ミキサーを用いて混合した後、表面温度が 95°Cと 25°Cの 2 本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕してエポキシ榭脂組成物を得た。得られたェポキシ榭脂組成物の特性を以下の方法で評価した。結果を表 4に示す。

[0137] エポキシ榭脂 1：式（ la)で示されるエポキシ榭脂（軟化点 44°C、エポキシ当量 234 、以下 E— 1という） 6. 09重量部

[0138] [化 27]

[0139] フエノール榭脂 1 :式（2a)で示されるフエノール榭脂（軟ィ匕点 107°C、水酸基当量 2 03、以下 H— 1という） 4. 41重量部

[0140] [化 28]

[0141] 式 (4a)で示されるオルガノポリシロキサン（以下オルガノポリシロキサン 1と!ヽぅ)

[0142]

[0143] 酸化ポリエチレンワックス 1 (滴点 120°C、最大粒径 100 μ m、平均粒径 50 μ mである酸ィ匕高密度ポリエチレン） 0. 20重量部

溶融球状シリカ（平均粒径 25 ^ m) 88. 00重量部

[0144] 式（3a)で示される 1, 2, 4 トリァゾール 5 チオール (試薬）

0. 10重量部

[0145] [化 30]

[0146] 1、 8 ジァザビシクロ（5, 4, 0)ゥンデセンー7 (以下、 DBUという）

0. 20重量部

カップリング剤 ( γ -グリシドキシプロピルトリメトキシシラン） 0. 40重量部カーボンブラック 0. 40重量部

[0147] <評価方法 >

スパイラルフロー： ΕΜΜΙ— 1 66に準じたスパイラルフロー測定用の金型を用ヽて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 3MPa、硬化時間 120秒の条件でスパイラルフ口一を測定した。単位は cmであった。測定値が 80cm以下であるとパッケージ未充填（充填不良)などの成形不良が生じる可能性がある。

[0148] 難燃性：トランスファー成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 8Mpa、硬化時間 120秒で、寸法が 127mm X I 2. 7mm X l. 6mmの試験片を成形し、ァフタ一ベータとして 175°C、 8時間処理した後、 UL— 94垂直法に準じて∑F、 Fmaxを測定し、難燃性を判定した。

[0149] 連続成形性:低圧トランスファー自動成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 6MPa、硬化時間 90秒で 80pQFP (80pinプリプレーティングフレーム、 NiPd合金に Auメツキしたもの、ノッケージ外寸： 14mm X 20mm X 2mm厚、パッドサイズ： 8 mm X 8mm、チップサイズ： 7mm X 7mm)を連続で 700ショットまで成形した。判定基準は未充填 (充填不良)等全く問題なく 700ショットまで連続成形できたものを◎、未充填 (充填不良)等全く問題なく 500ショットまで連続成形できたものを〇、それ以外を Xとした。

[0150] 成形品外観及び金型汚れ:上記連続成形にお!、て 500及び 700ショット経過後のノッケージ及び金型について、目視で汚れを評価した。パッケージ外観汚れ及び金型汚れの判断基準は、 700ショットまで汚れていないものを◎で、 500ショットまで汚れていないものを〇、汚れているものを Xで表す。

[0151] 耐半田リフロー性:上記連続成形により成形したパッケージを 175°Cで 8時間の後硬化をした。得られたパッケージを 85°C、相対湿度 60%の環境下で 168時間加湿処理した。その後このノ¾ /ケージを 260°Cの半田槽に 10秒間浸漬した。半田に浸漬させたパッケージ 10個を、超音波探傷装置を用いて観察し、半導体素子とエポキシ榭脂組成物の硬化物との界面に剥離が発生した割合、すなわち剥離発生率 [ (剥離発生パッケージ数) Z (全パッケージ数） X 100]を⁰ /₀で表示した。

[0152] <実施例（2)— 2〜（2)— 18、比較例（2)— 1〜（2)— 9 >

表 4、 5、 6の配合に従い、実施例（2)—1と同様にしてエポキシ榭脂組成物を得て、実施例（2)—1と同様にして評価した。結果を表 4、 5、 6に示す。

実施例（2)— 1以外で用いた原材料を以下に示す。

[0153] [化 31]

[0154] エポキシ榭脂 3：オルソクレゾールノボラック型エポキシ榭脂 EOCN - 1020 62 ( 日本化薬 (株)製、エポキシ当量 200、軟化点 62°C、以下 E— 3という）

式 (4b)で示されるオルガノポリシロキサン（以下オルガノポリシロキサン 2と!、う）

[0155] [化 32]

CH3

HOOCH₅fiC₂8― Si-O- -Si一 O- -Si— C₂₈H₅₆COOH ( 4 b )

10

CH3 CH3 CH3

[0156] 式 (4c)で示されるオルガノポリシロキサン（以下オルガノポリシロキサン 3と!ヽぅ) [0157] [化 33] ( 4 c )

[0158] 式（7)で示されるオルガノポリシロキサン（以下オルガノポリシロキサン 4と!、う)

[0159] [化 34]

溶融反応物 A:ビスフエノール A型エポキシ榭脂 YL— 6810 (ジャパンエポキシレジン製、エポキシ当量 170gZeq、融点 47°C) 66. 1重量部を 140°Cで加温溶融し、ォルガノポリシロキサン 3 (式 (4c)で示されるオルガノポリシロキサン） 33. 1重量部及びトリフエニルホスフィン 0. 8重量部を添加して、 30分間溶融混合して溶融反応物 Aを得た。

酸化ポリエチレンワックス 2 (滴点 110°C、最大粒径 100 μ m、平均粒径 80 μ mである酸ィ匕高密度ポリエチレン）

酸化ポリエチレンワックス 3 (滴点 125°C、最大粒径 100 μ m、平均粒径 5 μ mである酸ィ匕高密度ポリエチレン）

カルナバワックス

[0161] 式（3b)で示される 3—ァミノ— 1, 2, 4—トリァゾール— 5—チオール (試薬）

[0162] [化 35]

[0163] [表 4] 表 4

[0164] [表 5]

表 5

[0165] [表 6]

表 6

[0166] 実施例シリーズ (3)

<実施例（3)— 1 >

以下に示す各成分を、ミキサーを用いて混合した後、表面温度が 95°Cと 25°Cの 2 本ロールを用いて混練し、冷却後粉砕してエポキシ榭脂組成物を得た。得られたェポキシ榭脂組成物の特性を以下の方法で評価した。結果を表 7に示す。

[0167] エポキシ榭脂 1：式（ la)で示されるエポキシ榭脂（軟化点 44°C、エポキシ当量 234 ) 6. 42重量部

[0168] [化 36]

[0169] フエノール榭脂 1 :式（2a)で示されるフエノール榭脂（軟ィ匕点 107°C、水酸基当: 98) 4. 28重量部

[0170] [化 37]

[0171] 硬化促進剤 1：式（5a)で示される硬化促進剤（式（5a)におヽて、 m= 1)

0. 20重量部

[0172] [化 38]

[0173] シランカップリング剤 1 : γ —メルカプトトリプロピルメトキシシラン

0. 20重量部

溶融球状シリカ（平均粒径 25 ^ m) 88. 00重量部カーボンブラック 0. 40重量部

[0174] シリコーンオイル：式（8)で示されるポリオルガノシロキサン 0. 20重量部

[0175] [化 39]

[0176] カルナバワックス 0. 30重量部

[0177] <評価方法 >

スパイラルフロー：低圧トランスファー成形機を用、て、 EMMI - 1— 66に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度 175°C、注入圧力 9. 8MPa、硬化時間 1 20秒の条件でエポキシ榭脂組成物を注入し、流動長を測定した。単位は cm。測定値が 80cm以下であると金線変形やパッケージ未充填（充填不良）などの成形不良が生じる可能性がある。

[0178] 硬化性 (ゲルタイム）： 175°Cの熱盤上にエポキシ榭脂組成物粉末を 30gのせ、これを金属ヘラで練り、ゲル化するまでの時間を測定した。一般的なトランスファー成形は 50秒以上、 120秒以下程度で成形されるため、ゲルタイムが 45秒以上の場合は、成形不良が生じる可能性がある。

[0179] 難燃性：トランスファー成形機を用いて、金型温度 175°C、注入圧力 9. 8Mpa、硬ィ匕時間 120秒で、 127mm X 12. 7mmX l. 6mmの試験片を成形し、アフターベークとして 175°C、 8時間処理した後、 UL— 94垂直法に準じて∑F、 Fmaxを測定し、難燃性を判定した。

[0180] 耐半田リフロー性： 80pQFP (銅フレーム： 14mm X 20mm X 2mm厚、パッドサイズ： 8mm X 8mm、チップサイズ： 7mm X 7mm)を低圧トランスファー自動成开機を用いて、実施例、比較例記載の封止榭脂で、金型温度 175°C、注入圧力 9. 6MPa 、硬化時間 90秒で封止成形した後、 175°C、 4時間後硬化した。このようにして作製した 16個のサンプルを 2つのグループに分け、一方のグループと他方のグループを、別々に 85°C、相対湿度 60%の環境下で 168時間と、 85°C、相対湿度 85%の環境下で 168時間、加湿処理し、その後、 IRリフロー（260°C)で 10秒間処理した。得られたパッケージを、超音波探傷装置を用いて観察し、内部クラック及び各種界面剥離の有無を調べた。内部クラック又は各種界面の剥離が 1つでも見つ力つたものは不良とし、不良ノ¾ /ケージの個数が n個であるとき、 nZl6と表示した。

[0181] <実施例（3)— 2〜（3)— 10、比較例（3)— 1〜（3)— 8 >

表 7、 8の配合に従い、実施例（3)—1と同様にしてエポキシ榭脂組成物を得て、実施例（3)—1と同様にして評価した。結果を表 7、 8に示す。

実施例（3)— 1以外で用いた原材料を以下に示す。

[0182] ·エポキシ榭脂 2：式（ la)で示されるエポキシ榭脂（軟化点 55°C、エポキシ当量 236 )

[0183] [化 40]

[0184] エポキシ榭脂 3：ビフエ-ル型エポキシ榭脂 YX—4000K (油化シェルエポキシ (株 )製、エポキシ当量 185、融点 105°C)

エポキシ榭脂 4：ビスフエノール A型エポキシ榭脂 YL— 6810 (ジャパンエポキシレジン製、エポキシ当量 170gZeq、融点 47°C)

フエノール榭脂 2：パラキシレン変性ノボラック型フエノール榭脂（三井化学 (株)製、 XLC— 4L、水酸基当量 168、軟化点 62°C)

硬化促進剤 2：トリフエ-ルホスフィン

シランカップリング剤 2 :N—フエ二ルー γ—ァミノマ。 , 1 kn

シランカップリング剤 3 : y 一〃、 Π、ン、 ,レフ。 ,し k"

[0185] [表 7]

表 7

8]

表 8

比較

(3)-1 (3)-2 (3)-3 (3) - 4 (3)- 5 (3)-6 (3)-7 (3)-8 エポキシ樹脂 1 6.83 6.30 6.35 6.54 10.52 3.47 エポキシ樹脂 3 5.78

エポキシ樹脂 4 5.58

フエノール樹脂 1 4.92 5.12 4.45 4.47 4.36 7.08 2.33 フエノール樹脂 2 3.87

硬化促進剤 1 0.20 0.20 0.20 0.20 0.30 0.10 硬化促進剤 2 0.15 0.08

シランカップリング剤 1 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 溶融球状シリカ 88.00 88.00 88.00 88.00 88.00 88.00 81.00 93.00 力一ボンブラック 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 シリコーンオイル 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 0.20 カルナバワックス 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30 スパイラルフ口一 [cm] 169 164 92 75 120 77 135 35 ゲルタイム [秒] 60 55 30 27 49 36 40 36 難燃性 (3.2mm厚） V-1 V- 1 V-1 V-0 V - 0 V-0 全焼 V- 0

クラック 0/16 0/16 0/16 0/16 0/16 0/16 16/16 成形不可チップ上

0/16 0/16 16/16 0/16 0/16 0/16 16/16 成形剥離不可耐半田パット上

0/16 16/16 16/16 12/16 12/16 16/16 16/16 成形りフ口一性剥離不可ノッ卜

0/16 16/16 16/16 16/16 16/16 16/16 16/16 成形剥離不可インナ-リ-ト' 成形

0/16 0/16 16/16 16/16 5/16 16/16 16/16 剥離不可

Claims

請求の範囲 (A)一般式（1)で示されるエポキシ榭脂、 (B)一般式 (2)で示されるフノール榭脂、（C)硬化促進剤、（D)無機充填剤、及び (E)トリァゾール系化合物を必須成分とし、前記 (D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。 [化 1]

(ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[化 2]

(ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一もしくは異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 cは 0 〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[2] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C以下である請求項 1に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[3] 前記 (E)トリァゾール系化合物が 1, 2, 4 トリァゾール環を有する化合物である請求項 1又は 2に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[4] 前記 (E)トリァゾール系化合物が一般式（3)で示される化合物である請求項 1又は 2に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[化 3]

(ただし、上記一般式（3)において、は水素原子、又はメルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群力も選ばれる官能基、もしくはそれらのいずれかの官能基が付加された炭素数 1〜5の炭化水素鎖を示す。 )

[5] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂と前記 (B)—般式 (2)で示されるフノール榭脂とを予め溶融混合して得られる榭脂を用いる請求項 1な、し 4の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[6] 請求項 1な、し 5の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。

[7] (A)一般式（1)で示されるエポキシ榭脂、 (B)一般式 (2)で示されるフノール榭脂、（F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサン、（G)酸ィ匕ポリエチレン、及び (D)無機充填剤を必須成分とし、前記 (D)無機充填剤を全エポキシ榭脂組成物中に 84重量％以上、 92重量％以下含むことを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[化 4]

[化 5]

[8] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C以下である請求項 7に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[9] 前記 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンが一般式 (4)で示されるオルガノポリシロキサンである請求項 7又は 8に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組、

成物。

[化 6]

(ただし、上記一般式 (4)において、 Rは少なくとも 1つ以上がカルボキシル基を有する炭素数 1〜40の有機基であり、残余の基は水素、フエニル基、又はメチル基力選ばれる基であり、互いに同一であっても異なっていてもよい。 nは平均値で、 1〜50の正数である。 )

[10] 前記 (G)酸ィ匕ポリエチレンが高密度ポリエチレンを酸ィ匕することで得られるものである請求項 7な、し 9の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[11] 前記 (G)酸ィ匕ポリエチレンの最大粒子径が 150 m以下であり、かつ平均粒子径が 0.： m以上、 100 m以下である請求項 7ないし 10のいずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[12] 前記（G)酸ィ匕ポリエチレンの滴点が 100°C以上、 130°C以下である請求項 7ないし

11の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[13] 前記 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンとして、予めエポキシ榭脂と硬化促進剤によって反応させたカルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンを含む請求項 7な、し 12の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[14] 前記 (F)カルボキシル基を有するオルガノポリシロキサンと前記 (G)酸ィ匕ポリエチレンとの重量比（F) Z (G)が 5Zl〜lZ5である請求項 7ないし 13のいずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[15] 更に (E)トリァゾール系化合物を含む請求項 7ないし 14のいずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[16] 前記 (E)トリァゾール系化合物が 1, 2, 4 トリァゾール環を有する化合物である請求項 15に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[17] 前記）トリァゾール系化合物が一般式（3)で示される化合物である請求項 15又は 16に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[化 7]

(ただし、上記一般式（3)において、 Rは水素原子、又はメルカプト基、アミノ基、水酸基よりなる群力も選ばれる官能基、もしくはそれらのいずれかの官能基が付加された炭素数 1〜5の炭化水素鎖を示す。 )

[18] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂と前記 (B)—般式 (2)で示されるフノール榭脂とを予め溶融混合して得られる榭脂を用いる請求項 7な、し 17の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[19] 請求項 7な、し 18の、ずれかに記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。

[20] (A)一般式（1)で示されるエポキシ榭脂、 (B)一般式 (2)で示されるフノール榭脂、（H)—般式 (5)で示される硬化促進剤、（I)シランカップリング剤、及び (D)無機充填剤を必須成分として含むエポキシ榭脂組成物であって、該エポキシ榭脂組成物中に、前記 (H)—般式（5)で示される硬化促進剤が 0. 05重量％以上、 0. 5重量％以下、前記 (D)無機充填剤が 84重量％以上、 92重量％以下の割合で含まれることを特徴とする半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[化 8]

(ただし、上記一般式（1)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一であっても異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 c は 0〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[化 9]

(ただし、上記一般式（2)において、 Rは水素または炭素数 1〜4のアルキル基を示し、互いに同一であっても異なっていても良い。 aは 0〜4の整数、 bは 0〜4の整数、 c は 0〜3の整数、 dは 0〜4の整数。 nは平均値で、 0又は 10以下の正数。 )

[化 10]

(ただし、上記一般式（5)において、 Pはリン原子、 R〜Rは芳香環を含む炭素数 6

1 4

[21] 前記 (A)—般式（1)で示されるエポキシ榭脂の軟ィ匕点が 35°C以上、 60°C以下である請求項 20に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物。

[22] 請求項 20又は 21に記載の半導体封止用エポキシ榭脂組成物を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。