WO2005068573A1

WO2005068573A1 - 接着フィルム、接着フィルムの製造方法

Info

Publication number: WO2005068573A1
Application number: PCT/JP2004/019527
Authority: WO
Inventors: Noriaki Kudo; Yasushi Akutsu; Hidetsugu Namiki
Original assignee: Sony Chemicals Corp
Current assignee: Dexerials Corp
Priority date: 2004-01-15
Filing date: 2004-12-27
Publication date: 2005-07-28
Anticipated expiration: 2006-07-15
Also published as: KR20060123491A; KR101151133B1; JP2005200521A; TWI265188B; TW200525004A; JP5196703B2

Abstract

　本発明の接着フィルム４は、第一の樹脂層１０の表面に第二の樹脂層２０が形成され、第一の樹脂層１０の裏面に第三の樹脂層１５が形成されており、第一の樹脂層１０の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度は、第二、第三の樹脂層２０、２５の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも高くなっている。従って、第一、第二の被着体４０、５０で接着フィルム４を挟みこみ、加熱押圧をすると、第二の樹脂層２０は被着体５０の外側に向けて流れ出すが、導電性粒子１２を有する第一の樹脂層１０は流れ出さずに被着体４０、５０の間に留まるので、第一、第二の接続端子４２、５２の間に挟み込まれる導電性粒子１２の数が多くなる。

Description

明細書

接着フィルム、接着フィルムの製造方法

技術分野

[0001] 本発明は接着剤の分野に関し、特に導電性粒子を含有する接着剤に関する。

背景技術

[0002] 従来より、半導体チップや配線板のような電気部品同士の接続には、異方導電性接着フィルム (ACF)が広く用いられて、る。

[0003] ACFは熱硬化性榭脂を有するバインダー中に導電性粒子が分散された異方導電性接着剤が、フィルム状に成形されて構成されており、電気部品同士で ACFを挟みこみ、加熱押圧すると、 ACFが加熱により軟化し、押圧によって電気部品の接続端子が軟ィ匕した ACFを押し退け、導電性粒子が互いに対向する接続端子で挟みこまれた状態になる。

[0004] ACFはバインダーとして熱硬化性榭脂を有しており、接続端子が導電性粒子を挟みこんだ状態で更に加熱押圧を続けると、熱硬化性榭脂が重合して ACFが硬化し、導電性粒子によって電気部品同士が電気的に接続されると共に、電気部品同士が硬化した ACFで固定される。

[0005] 例えば、接続端子の高さにばらつきがあり、接続すべき接続端子の間に隙間が生じることがあっても、その隙間に導電性粒子が充填されるので、導電性粒子によって接続端子同士が電気的に接続される。

[0006] し力しながら、接着フィルムを介して加熱押圧するときに、軟ィ匕したノインダ一と共に導電性粒子が被着体の外側に流れ出すので、接続すべき接続端子の間の導電性粒子の量が少なくなり、接続端子同士が導電性粒子によって接続されないことがある。

[0007] ACFに添加する導電性粒子の密度を大きくすれば、接続端子の接続信頼性は向上するが、電気部品の配線が高細密化された場合には、互いに隣接する接続端子間の間隔が狭いので、接続すべきでない接続端子が導電性粒子によって電気的に接続され、電気部品が短絡することがある。このように、従来の ACFを用いて接続信頼性の高、電気装置を得ることは困難であった。

特許文献 1：特開平 6 - 283225号公報

特許文献 2：特開平 7-230840号公報

特許文献 3：特開平 8— 148211号公報

特許文献 4：特開平 9-312176号公報

特許文献 5：特開平 10- 273629号公報

特許文献 6：特開平 11 87415号公報

特許文献 7：特開 2000-178511号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0008] 本発明は上記従来技術の不都合を解決するために創作されたものであり、その目的は、信頼性の高ヽ電気装置を製造可能な接着フィルムを提供するものである。課題を解決するための手段

[0009] 上記課題を解決するために本発明は、第一の榭脂層と、前記第一の榭脂層上に配置された第二の榭脂層と、前記第一の榭脂層の前記第二の榭脂層とは反対側の面に配置された第三の榭脂層とを有し、前記第一の榭脂層は絶縁性のバインダーと、前記バインダー中に分散された導電性粒子とを有し、前記絶縁性のバインダーは第一の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第一の熱硬化性榭脂と反応し、前記第一の熱硬化性榭脂を硬化させる第一の硬化剤を有し、前記第二の榭脂層は絶縁性の第二の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第二の熱硬化性榭脂と反応し、前記第二の熱硬化性榭脂を硬化させる第二の硬化剤を有し、前記第三の榭脂層は第三の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第三の熱硬化性榭脂と反応し、前記第三の熱硬化性榭脂を硬化させる第三の硬化剤とを有し、第一の接続端子を有する第一の被着体と、第二の接続端子を有する第二の被着体との間に配置された状態で加熱押圧され、前記第一一第三の榭脂層が所定の接続温度以上に昇温すると、前記第一、第二の接続端子の間に前記導電性粒子が挟まれた状態で前記第一一第三の熱硬化性榭脂が前記第一一第三の硬化剤とそれぞれ反応して硬化し、前記第一、第二の被着体が接続されるように構成された接着フィルムであって、前記第一の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が lOOOPa' s以上 lOOOOOOPa' s以下にされ、前記第二の榭脂層は前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも低くされ、前記第二の榭脂層の膜厚は、前記第一、第三の榭脂層の膜厚よりも大きくされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第二の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低!、温度範囲での最低粘度の lZio以下にされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第一の榭脂層の膜厚は、前記導電性粒子の平均粒径の 1Z2倍以上 2倍以下にされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第一の榭脂層の導電性粒子密度は、前記第二の榭脂層の導電性粒子密度よりも大きくされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第二の榭脂層の膜厚は、前記第一、第二の被着体のうち、前記第二の榭脂層側に密着して接続される被着体の、前記接続端子の膜厚よりも大きくされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第三の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度は、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低!、温度範囲での最低粘度よりも低くされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第三の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低!、温度範囲での最低粘度の lZio以下にされた接着フィルムである。

本発明は接着フィルムであって、前記第三の榭脂層の膜厚は、前記第一の榭脂層の膜厚よりも薄くされた接着フィルムである。

本発明は、少なくとも片面に剥離フィルムが貼付された接着フィルムを製造する接着フィルムの製造方法であって、第一の剥離フィルムと、前記第一の剥離フィルムの表面に配置された第一の榭脂層と、前記第一の榭脂層の表面に配置された第二の榭脂層と、前記第二の榭脂層の表面に配置された第二の剥離フィルムとを有し、前記第一の榭脂層の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第二の榭脂層の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも大きくされた積層体の、前記第一の剥離フィルムを前記第一の榭脂層から剥離して前記第一の榭脂層表面を露出させ、露出した前記第一の榭脂層表面に、液状の接着剤を塗布、乾燥し、第三の榭脂層を形成する接着フィルムの製造方法である。

本発明は接着フィルムの製造方法であって、前記積層体の作製は、前記第一の剥離フィルム表面に液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第一の榭脂層を形成し、前記第一の榭脂層の表面に液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第二の榭脂層を形成した後、前記第二の榭脂層の表面に前記第二の剥離フィルムを貼付する接着フィルムの製造方法である。

本発明は接着フィルムの製造方法であって、前記積層体の作製は、前記第一、第二の剥離フィルムの表面に、それぞれ液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第一、第二の榭脂層を形成した後、前記第一の榭脂層の表面と前記第二の榭脂層の表面とを互、に密着させる接着フィルムの製造方法である。

[0010] 図 7は熱硬化性榭脂と硬化剤とを有する榭脂層を加熱し、出発温度 Tから設定さ

0 れた接続温度 τまで昇温させた場合の、粘度変化と温度との関係を模式的に示す

2

グラフであり、図 7の縦軸は粘度を、横軸は温度を示している。

[0011] 加熱によって榭脂層が室温（出発温度 T )から昇温し始めると、榭脂層中の榭脂成

0

分軟化し、榭脂層の粘度が下がり始める。榭脂層が昇温するときには、榭脂成分の軟化と一緒に熱硬化性榭脂の重合反応も進行するので、その粘度が榭脂層の組成やその配合割合によつて決まる温度 τで最低値となった後、重合の進行によって、

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粘度が上昇に転じる。

[0012] 榭脂層に導電性粒子を含有させた場合であっても、榭脂層の粘度は室温よりも高い温度で最低粘度となるので、第一、第二の被着体の間に接着フィルムを挟みこみ、加熱すると、室温以上のある温度に達したところで第一、第二の榭脂層が最低粘度に達する。

[0013] 第二の榭脂層は最低粘度付近で被着体の外側に向力つて流れ出すが、第一の榭脂層は第二の榭脂層に比べて最低粘度が高、ので流れ出さず、第一の榭脂層中の導電性粒子は被着体の間に残り、第一、第二の接続端子に挟み込まれる導電性粒子の数が大きくなる。

[0014] 第一の榭脂層の最低粘度は、熱硬化性榭脂の種類や、硬化剤の種類及び、熱硬化性榭脂と硬化剤の配合量を変えることによって、他の榭脂層よりも高くすることが可能である。

[0015] 導電性粒子として、導電層の表面が絶縁被膜で覆われたものを用いれば、第二の榭脂層に導電性粒子を含有させたとしても、導電性粒子の導電層が直接接続端子に触れることがな、ので、接続端子間の短絡を防止することができる。

[0016] 絶縁被膜は一般に絶縁性榭脂で構成されており、導電性粒子が第一、第二の接続端子間に挟まれると容易に破れるので、導電層が第一、第二の接続端子に直接接触し、第一、第二の接続端子が導電性粒子によって電気的に接続される。

[0017] 第一の榭脂層の膜厚は、本発明の接着フィルム 4の導電性粒子数を決定するので、高い膜厚精度が要求されるが、第二の榭脂層を第二の剥離フィルム上に形成する場合でも、第二の榭脂層を第一の榭脂層表面に直接形成するでも、いずれにしろ第一の榭脂層は剥離フィルム表面に形成されるので、第一の榭脂層を膜厚精度良く形成することができる。

発明の効果

[0018] 本発明の接着フィルムを用いれば、加熱押圧の工程で導電性粒子が流れ出さず、第一、第二の接続端子の間に残るので、第一、第二の接続端子に挟み込まれる導電性粒子の数が多くなる。また、互いに隣接する接続端子の間は、導電性粒子密度力、さい第二の榭脂層で充填されるので、同じ被着体の接続端子同士が短絡し難い。従って本発明の本発明の接着フィルムを用いれば、接続信頼性の高い電気装置を得ることができる。

図面の簡単な説明

[0019] [図 1]図 1 (a)— (e)は本発明の剥離フィルム付き接着フィルムの製造方法の第一例の前半を説明する断面図である。

[図 2]図 2 (f)は本発明の剥離フィルム付き接着フィルムの製造方法の第一例の後半を説明する断面図である。

[図 3]図 3は本発明に用いる第一の被着体の一例を説明する断面図である。 [図 4]図 4は本発明に用いる第二の被着体の一例を説明する断面図である。

[図 5]図 5 (a)一 (d)は本発明の接着フィルムを用いて電気装置を製造する工程を説明する断面図である。

[図 6]図 6 (a)、 (b)は本発明の剥離フィルム付き接着フィルムの製造方法の第二例を説明する断面図である。

[図 7]図 7は榭脂層を加熱した場合の粘度と温度との関係を示すグラフである。

符号の説明

[0020] 各図中符号 1は電気装置を示し、符号 3は積層体を示し、符号 4は接着フィルムを示し、符号 10は第一の榭脂層を示し、符号 11はバインダーを示し、符号 12は導電性粒子を示し、符号 20は第二の榭脂層を示し、符号 25は第三の榭脂層を示し、符号 31は第一の剥離フィルムを示し、符号 32は第二の剥離フィルムを示し、符号 40は第一の被着体（回路基板)を示し、符号 42は第一の接続端子を示し、符号 50は第二の被着体 (半導体素子)を示し、符号 52は第二の接続端子を示す。

発明を実施するための最良の形態

[0021] 以下に本発明により接着フィルムを製造する工程の一例を説明する。絶縁性の第一の熱硬化性榭脂と、第一の熱硬化性榭脂を加熱により重合させる第一の硬化剤とを有機溶媒中に分散し、バインダー溶液を作製し、更にそのバインダー溶液に導電性粒子を分散し、液状の第一の接着剤を作製する。

[0022] これとは別に、絶縁性の第二、第三の熱硬化性榭脂を、第二、第三の硬化剤と一緒に有機溶媒中に別々に分散し、液状であって、導電性粒子を含有しない第二、第三の接着剤を作製する。

[0023] 図 1 (a)の符号 31は第一の剥離フィルムを示して!/、る。第一の剥離フィルム 31は細長であって、その片面には表面処理が予めされており、その表面処理された剥離面に、乾燥した後の膜厚が導電性粒子の平均粒径の 1Z2倍以上 2倍以下になるよう第一の接着剤を塗布し、図 1 (a)に示すように熱硬化性榭脂と硬化剤とを有するバインダー 11中に導電性粒子 12が分散された第一の榭脂層 10を形成する。

[0024] 次に、第二の接着剤を、乾燥後の膜厚が第一の榭脂層 10よりも大きぐかつ、後述する第二の接続端子の高さよりも厚くなるように、第一の榭脂層 10表面に塗布、乾燥し、第二の接着剤から余分な有機溶媒を蒸発させ、導電性粒子を含有しない第二の榭脂層 20を形成する（図 1 (b) )。

[0025] 次に、細長の第二の剥離フィルム 32を第二の榭脂層 20の表面に貼付すると、細長の積層体 3が得られる（図 1 (c) )。第二の榭脂層 20は接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、第一の榭脂層の最低粘度よりも低くなるような熱硬化性榭脂と硬化剤とを有しており、最低粘度が低い榭脂層は、室温においてもその粘度が低ぐ接着 '性が高い。

[0026] 従って、第一、第二の剥離フィルム 31、 32に同じものをそれぞれ用いた場合であつても、第一の榭脂層 10の第一の剥離フィルム 31に対する接着力は、第二の榭脂層 2 0の第二の剥離フィルム 32に対する接着力に比べて弱いので、第一、第二の剥離フイルム 31、 32に相対的に引き剥がす力をカ卩えると、第一の剥離フィルム 31は第一の榭脂層 10から剥がれるが、第二の剥離フィルム 32は第二の榭脂層 20から剥がれずに残る（図 l (d) )。

[0027] 次、で、上述した第三の接着剤を、乾燥後の膜厚が第一の榭脂層 10の膜厚よりも小さくなるように、第一の榭脂層 10の表面に塗布、乾燥すると、導電性粒子を含有しない第三の榭脂層 25が形成され、細長の接着フィルム 4が得られる（図 1 (e) )。

[0028] 次いで、表面処理によって剥離面と第三の榭脂層 25表面との間の接着力が、第二の剥離フィルム 32の剥離面と第二の榭脂層 20表面との間の接着力よりも弱くされた第三の剥離フィルム 33を用意し、この剥離フィルム 33を第三の榭脂層 25表面に貼付すると、両面に剥離フィルム 32、 33が貼付された接着フィルム 4が得られる（図 2 (f ) )。その接着フィルム 4をロール状に巻き取ると、剥離フィルム 32、 33付き接着フィルム 4のロールが得られる。

[0029] 次にこの接着フィルム 4を用いて接続端子を有する被着体を接続する工程にっヽて説明する。図 3の符号 40と、図 4の符号 50はそれぞれ第一、第二の被着体である回路基板と、半導体素子を示している。

[0030] 回路基板 40はガラス基板 41と、ガラス基板 41の片面に形成された第一の接続端子 42とを有しており、第一の接続端子 42はガラス基板 41上に形成された導電膜がパター-ングされて形成され、そのパター-ングの工程では同じ導電膜から第一の接続端子 42同士を接続する幅狭の配線膜が形成されている。

[0031] 半導体素子 50は素子本体 51と、素子本体 51の一面に配置された第二の接続端子 52とを有しており、第二の接続端子 52はバンプ状であって、素子本体 51の不図示の内部回路に電気的に接続されている。

[0032] この回路基板 40に半導体素子 50を接続するには、接着フィルム 4のロール力も剥離フィルム 32、 33付き接着フィルム 4を巻き出す。上述したように、第三の剥離フィルム 33の剥離面と第三の榭脂層 25表面との間の接着力は、第二の剥離フィルム 32の剥離面と第二の榭脂層 20表面との間の接着力よりも小さくなつており、第二、第三の剥離フィルム 32、 33を静電吸着し、第二、第三の榭脂フィルム 32、 33に相対的に引き剥がす力を加えると、第三の剥離フィルム 33が第三の榭脂層 25から剥がれ、第三の榭脂層 25の第一の榭脂層 10と反対側の面が露出するが、第二の剥離フィルム 32 は第二の榭脂層 20から剥がれずに残る。

[0033] 第三の剥離フィルム 33を剥離した後の接着フィルム 4を所定長さに切断し、その切断片の第三の榭脂層 25の露出する表面を、上述した回路基板 40の第一の接続端子 42が配置された側の面に密着させると、第三の榭脂層 25の表面が第一の接続端子 42の表面に接着される（図 5 (a) )。

[0034] 第三の榭脂層 25は接続温度より低い温度範囲にある最低粘度が、第一の榭脂層 10に比べて低くなるような熱硬化性榭脂と硬化剤とを含有しており、最低粘度が低い榭脂層は接着性が高いので、回路基板 40と第二の剥離フィルム 32とを静電吸着し、相対的に引き剥がす力を加えると、第二の剥離フィルム 32が接着フィルム 4から剥がれ、接着フィルム 4が回路基板 40上に残る（図 5 (b) )。

[0035] 半導体素子 50の第二の接続端子 52が配置された側の面を、回路基板 40の接着フィルム 4が貼付された面に向けて配置し、第一、第二の接続端子 42、 52が互いに対向するように位置合わせを行い、半導体素子 50を接着フィルム 4に載せ、半導体素子 50を不図示の押圧器具で押圧する（図 5 (c) )。

[0036] 回路基板 40を載置する載置台と、半導体素子 50を押圧する押圧器具は予め所定温度まで昇温されており、半導体素子 50が回路基板 40に対して押圧されると、熱伝導によって半導体素子 50と回路基板 40と接着フィルム 4とが加熱開始温度 (室温)から昇温し、第一一第三の榭脂層 10、 20、 25の粘度が下がり始め、設定された接続温度に昇温するまでに最低粘度に達する。

[0037] 第二の榭脂層 20には接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が lOOPa ' s以下

(lOOOpoise以下）と小さくなるような種類の熱硬化性榭脂が用いられているので、第二の榭脂層 20は接続温度に昇温するまでに半導体素子 50の外側に向かって流れ出す力、第一の榭脂層 10には接続温度より低い温度範囲での最低粘度が lOOOPa •s以上 3000Pa ' s以下（lOOOOpoise以上 30000poise以下）と高くなるような種類の熱硬化性榭脂が用いられているので、第一の榭脂層 10は半導体素子 50の外側に向かって流れ出すことがなぐ第一の榭脂層 10中の導電性粒子 12は半導体素子 50 と回路基板 40との間に残る。

[0038] 従って、半導体素子 50の押圧によって第二の接続端子 52が接着フィルム 4を押し退けると、第二の接続端子 52の先端が半導体素子 50と回路基板 40との間に残った導電性粒子 12を回路基板 40側へ押し付ける。

[0039] 第三の榭脂層 25の膜厚は第一の榭脂層 10に比べて薄くなつているので、導電性粒子 12が回路基板 40側へ押し付けられると、導電性粒子 12が第三の榭脂層 25を突き破って第一の接続端子 42に押し付けられ、導電性粒子 12が第一、第二の接続端子 42、 52で挟み込まれた状態になる。

[0040] 第二の榭脂層 20の膜厚は半導体素子 50の接続端子 52の高さよりも数; z m (0. 5 μ m以上 10 m未満)厚くなつているので、第二の榭脂層 20が半導体素子 50の外側へ押し出されても、残った第二の榭脂層 20が第二の接続端子 52間を充填し、第二の接続端子 52の側面と、素子本体 51の第二の接続端子 52の間に露出する部分に第二の榭脂層 20が密着する。

[0041] 更に加熱押圧を続けると、第一一第三の熱硬化性榭脂の重合反応の進行によって、第一一第三の榭脂層 10、 20、 25の粘度が上昇に転じ、設定された接続温度に昇温するまで加熱をすると、第一一第三の熱硬化性榭脂の重合によって、接着フィルム 4が硬化し、硬化した接着フィルム 4によって半導体素子 50が回路基板 40に固定される。

[0042] 図 5 (d)の符号 1は半導体素子 50が回路基板 40に固定された状態の電気装置を示している。この電気装置 1は硬化した接着フィルム 4によって回路基板 40と半導体素子 50が機械的に接続されているだけではなぐ第一、第二の接続端子 42、 52間に挟みこまれた導電性粒子 12によって電気的にも接続されている。

[0043] 上述したように、本発明の接着フィルム 4を用いると加熱押圧の工程で導電性粒子 12が半導体素子 50の外側へ流れ出さず、第一、第二の接続端子 42、 52の間に挟み込まれる導電性粒子 12の数が多くなるので、導通信頼性が高くなる。

[0044] また、互いに隣接する接続端子 52間は、導電性粒子を含有しない第二の榭脂層 2 0で充填されるので、同じ被着体の接続端子 52間が短絡することもない。このように、本発明の接着フィルム 4を用いれば信頼性の高い電気装置 1を製造することができる

[0045] 以上は、第二の接着剤を第一の榭脂層 10上に形成する場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。以下に本発明の接着フィルムの製造例の他の例について説明する。

[0046] 先ず、上述した工程で、第一、第二の接着剤を作製し、これら接着剤を細長の第一、第二の剥離フィルム 31、 32の剥離面にそれぞれ別々に塗布、乾燥し、図 1 (a)に示すように、第一の剥離フィルム 31表面に第一の榭脂層 10を形成し、図 6 (a)に示すように第二の剥離フィルム 32表面に第二の榭脂層 20をそれぞれ形成する。

[0047] 次に、第一、第二の榭脂層 10、 20が形成された面を互いに対向させた状態で、各剥離フィルム 31、 32の長手方向の端部を 2つの押圧ロールの間を通し、所定温度に昇温させた押圧ロールで剥離フィルム 31、 32の第一、第二の榭脂層 10、 20が形成された面とは反対側の面を押圧しながら、剥離フィルム 31、 32を長手方向に走行させると、剥離フィルム 31、 32が押圧ロールの間を通過するときに第一、第二の榭脂層 10、 20が互いに密着された状態で加熱押圧されるので、第一、第二の榭脂層 10 、 20が貼り合わされ、図 6 (b)に示すような積層体 3が得られる。

[0048] この積層体 3から第一の剥離フィルム 31を剥離し、上述した図 1 (c)一 (e)に示したのと同様の工程で第三の榭脂層 25を形成すれば、図 1 (e)に示した接着フィルム 4と同様の構造であって、全体の形状が細長である剥離フィルム 32付き接着フィルム 4 が得られる。 [0049] 以上は、第一一第三の榭脂層 10、 20、 25に用いる熱硬化性榭脂と硬化剤の種類を変えることで、第一の榭脂層 10の最低粘度を、第二、第三の榭脂層 20、 25の最低粘度よりも高くする場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。

[0050] 第一の榭脂層の粘度は榭脂以外の材料で調整することが可能であり、例えば、第一の榭脂層に添加するフイラ一の種類、平均粒径、配合量及び、第一の榭脂層に添加する導電性粒子の種類、平均粒径、配合量を変えることで、第一の榭脂層 10の最低粘度を他の榭脂層より高くすることができる。

実施例

[0051] <実施例 1 >

粒径 4. 0 μ mのべンゾグアナミン榭脂粒子の表面に、膜厚 0. 08 μ mのニッケル層と、膜厚 0. 04 mの金層とを順次積層して導電性粒子 12を製造し、更にこの導電性粒子 12の表面にアクリル Zスチレン/ジビニルベンゼンの共重合体榭脂からなり、膜厚が 0. 1 111以上0. 5 /z m以下の絶縁性榭脂膜を形成し、絶縁被膜付き導電性粒子 12を得た。

[0052] 第一の熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 1007」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80重量％と、イミダゾール系硬化剤（商品名「2E4MZ」、四国化成工業 (株)社製） 20重量％とからなるバインダーに、トルエン Z酢酸ェチルを等量 (重量比率)混合した混合溶媒に溶解し、バインダーを 30重量％含有するバインダー溶液を作製し、このバインダー溶液に上述した絶縁被膜付き導電性粒子 12を所望の粒子密度になるよう分散させ、絶縁被膜付き導電性粒子 12を含有する液状の第一の接着剤を作製した。

[0053] この第一の接着剤を剥離フィルムに塗布、乾燥してフィルムを形成し、そのフィルムを用いて粘度測定装置 (ノ、ーケ社製のレオメータ RS 150)で、毎分 10°Cの昇温速度で接続温度（180°C)まで加熱したときの粘度を測定し、接続温度より低、温度範囲で最低となる粘度を第一の榭脂層 10の最低粘度として求めたところ、その値は 2000 Pa' sであった。また、このフィルムの単位体積当たりの絶縁被膜付き導電性粒子 12 の密度を測定したところ、約 300万個 Zmm³であった。 [0054] 第二の熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 4007P」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80重量％と、イミダゾール系硬化剤 (商品名「2MZ」、四国化成工業 (株)社製) 2 0重量％とからなるバインダーを、第一の接着剤と同じ混合溶媒に分散し、バインダ一を 30重量％含有し、導電性粒子を含有しない第二の接着剤を作製した。この第二の接着剤を乾燥してフィルム化し、上記第一の接着剤と同じ条件で後述する第二、第三の榭脂層 20、 25の最低粘度を求めたところ、その最低粘度は 85Pa' sであった

[0055] これら第一、第二の接着剤を用いて上述した図 1 (a)—（e)、図 2 (f)に示した工程で第一、第二の榭脂層 10、 20を形成した後、第三の接着剤として第二の接着剤と同じものを用いて第三の榭脂層 25を形成して実施例 1の剥離フィルム付き接着フィルム 4を作製した。尚、第一一第三の接着剤の塗布にはロールコータを用いた。

[0056] 各榭脂層 10、 20、 25の最低粘度と、膜厚と、絶縁被膜付き導電性粒子の密度と、絶縁被膜付き導電性粒子の粒径とを下記表 1に記載する。尚、導電性粒子の密度とは、榭脂層 lmm³当たりに含まれる導電性粒子の個数である。

[0057] [表 1]

表 1 ：接着フィルムの構成と、評価試験結果（実施例)

2] 表 2 ：接着フィルムの構成と、評価試験結果（比較例)

[0059] 尚、絶縁被膜付き導電性粒子の粒径は 4. 22 μ m以上 4. 62 μ m以下の範囲にあるため、その平均粒径も 4. 22 m以上 4. 62 m以下の範囲にある。

[0060] <実施例 2 >

熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 4007P」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80 重量％と、イミダゾール系硬化剤（商品名「2MZ」、四国化成工業 (株)社製) 20重量 %とからなり、実施例 1の第一の接着剤よりも最低粘度の高い接着剤を、第一の接着剤として用いた以外は実施例 1と同じ条件で実施例 2の接着フィルム 4を作製した。

[0061] <実施例 3 >

熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 4007」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80 重量％と、イミダゾール系硬化剤（商品名「2E4MZ」、四国化成工業 (株)社製) 20 重量％とからなり、実施例 1の第一の接着剤よりも最低粘度の低い接着剤を、第一の接着剤として用いた以外は実施例 1と同じ条件で実施例 3の接着フィルム 4を作製した。

[0062] <実施例 4>

第一の榭脂層に分散させた絶縁被膜付き導電粒子の数を増やした以外は上記実施例 1と同じ条件で実施例 4の接着フィルム 4を作製した。

[0063] <実施例 5 >

第一の榭脂層に分散させた絶縁被膜付き導電粒子の数を減らした以外は上記実施例 1と同じ条件で実施例 5の接着フィルム 4を作製した。

[0064] <実施例 6 >

第一の榭脂層に分散させた絶縁被膜付き導電粒子の数を、実施例 4よりも増やした以外は上記実施例 4と同じ条件で実施例 6の接着フィルム 4を作製した。

[0065] <実施例 7>

第一の接着剤に絶縁性のフィラーであるニ酸ィ匕ケィ素粒子 (平均粒径 0. 5 m)を添加し、該フイラ一を 40重量％含有する第一の榭脂層 10を形成した以外は実施例 1 と同じ条件で実施例 7の接着フィルム 4を作製した。

[0066] <実施例 8 >

熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 1007」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80 重量％と、イミダゾール系硬化剤（商品名「2MZ」、四国化成工業 (株)社製) 20重量 %とからなり、実施例 2の第二、第三の接着剤よりも最低粘度の高い接着剤を、第二、第三の接着剤として用いた以外は、実施例 2と同じ条件で実施例 8の接着フィルム 4を作製した。

[0067] <実施例 9 >

熱硬化性榭脂（商品名「ェピコート 4007P」、ジャパンエポキシレジン (株)社製) 80 重量％と、イミダゾール系硬化剤 (商品名「2MZ]、四国化成工業 (株)社製) 20重量 %とからなり、実施例 7の第二、第三の接着剤よりも最低粘度の高い接着剤を、第二、第三の接着剤として用いた以外は、実施例 7と同じ条件で実施例 9の接着フィルム 4を作製した。

[0068] <比較例 1 > 第一の榭脂層の膜厚を 10 m、第二の榭脂層の膜厚を 10 mとした以外は実施例 1と同じ条件で比較例 1の接着フィルムを作製した。

[0069] <比較例 2>

第二の榭脂層の膜厚を 10 m、第三の榭脂層の膜厚を 10 mとした以外は、実施例 1と同じ条件で比較例 2の接着フィルムを作製した。

[0070] <比較例 3 >

第二の榭脂層の膜厚を 5 μ m、第三の榭脂層の膜厚を 15 mとした以外は実施例 1と同じ条件で比較例 3の接着フィルムを作製した。

[0071] <比較例 4>

第一の接着剤を、実施例 1で用いた第二の接着剤に変えた以外は、実施例 8と同じ条件で比較例 4の接着フィルムを作製した。

[0072] <比較例 5 >

第一の榭脂層に分散させた絶縁被膜付き導電粒子の数を、比較例 4より増やした以外は、比較例 4と同じ条件で比較例 5の接着フィルムを作製した。

[0073] <比較例 6 >

第一の接着剤カゝら硬化剤を抜いた以外は、実施例 1と同じ条件で比較例 6の接着フィルムを作製した。

[0074] これら実施例 2— 9、比較例 1一 6の接着フィルム 4における各榭脂層 10、 20、 25の最低粘度と、膜厚と、絶縁被膜付き導電性粒子の密度と、絶縁被膜付き導電性粒子の粒径とを上記表 1、 2に記載した。

[0075] 尚、各榭脂層の最低粘度は、榭脂層の構成材料 (例えば熱硬化性榭脂)単独の粘度を測定したのではなぐ出来上がった榭脂層の粘度を測定したのであって、例えば熱硬化性榭脂だけではなぐ硬化剤が添加された場合は、硬化剤が添加された状態の榭脂層の粘度を測定し、更に導電性粒子ゃフイラ一が添加された場合には、それら導電性粒子ゃフイラ一が添加された状態での榭脂層の粘度を測定した。

[0076] 上述した実施例 1一 9、比較例 1一 6の接着フィルム 4を用い、接続温度 190°C、押圧荷重 1960kPa、加熱押圧時間 10秒間の条件で半導体素子 50と回路基板 40とを接続し、実施例 1一 9、比較例 1一 6の電気装置 1を得た。 [0077] ここでは、半導体素子 50として横 1. 8mm、長さ 20mm、高さ 0. 4mmの半導体素子 50の片面に、バンプ接合面積 45 m X 30 m、高さ 15 mの金バンプ (接続端子 52)が 40 m間隔で形成されたものを用い、回路基板 40としてガラス基板 41上に膜厚 0. 7 mの酸化インジウム膜からなる接続端子 42が形成されたものを用いた。

[0078] これら実施例 1一 9、比較例 1一 6の電気装置 1について下記に示す評価試験を行つた o

[0079] [導電性粒子の数]

各電気装置 1の 200箇所のバンプを回路基板 40側力も光学顕微鏡 (倍率 340倍）を用いて観察し、バンプに捕捉された導電性粒子 12の数を数えた。 200箇所のバンプのうち、導電性粒子の補足数が最も少ない箇所の数を上記表 1、 2に記載した。

[0080] [導通信頼性]

各電気装置 1につ、て、プレッシャータッカーテスター（タバイエスペック (株)社製の商品名「EHS— 411」）を用いて、互いに対向する第一、第二の接続端子 42、 52 間の導通抵抗を測定した。導通抵抗が 30 Ω以下の場合を「〇」、 30 Ωを超える場合を「X」として評価した。

[0081] [絶縁信頼性]

各電気装置 1について、同じ被着体の互いに隣接する接続端子 52間の絶縁抵抗を測定した。絶縁抵抗が 1 Χ 10⁸ Ω以上の場合を「〇」、 1 10⁸0未満の場合を「」として評価した。

[0082] これら評価試験の結果を上記表 1に記載した。上記表 1から明らかなように、第一の榭脂層の最低粘度が lOOOPa · s以上 300000Pa · s以下であり、第二の榭脂層の膜厚が第一、第三の榭脂層の膜厚よりも大き力つた実施例 1一 9の電気装置 1では導電性粒子がバンプに補足される数が多ぐ導通信頼性、絶縁信頼性共に高い評価結果が得られた。

[0083] これに対し、第一、第二の榭脂層の膜厚が同じであった比較例 1では、導通信頼性には優れていたが、絶縁信頼性が低ぐまた、第三の榭脂層の膜厚が第二の榭脂層と同じ、又はそれ以上であった比較例 2、 3では、導通信頼性が低くかった。従って、第一の榭脂層の膜厚が第二の榭脂層の膜厚未満である場合には電気装置の導通信頼性が高くなり、第三の榭脂層の膜厚が第二の榭脂層未満である場合には電気装置の絶縁信頼性が高くなることがわかる。

[0084] また、比較例 4から明らかなように、第一の榭脂層の最低粘度が 150Pa ' sと小さぐ第二、第三の榭脂層の最低粘度が第一の榭脂層よりも大きかった場合には、導通信頼性が低ぐ比較例 5のように導電性粒子の密度を高くしても、導通信頼性は改善されなかった。

[0085] これら比較例 4、 5の結果から、導通信頼性の高!、電気装置を得るためには、第一の榭脂層の粘度が第二、第三の榭脂層の最低粘度よりも大きぐかつ、その値を 100 OPa ' sよりも大きくする必要があることがわかる。また、硬化剤を含有しない第一の接着剤を用いて第一の榭脂層を形成した比較例 6では、導通信頼性の評価結果が悪かった。

[0086] 第一の榭脂層と第二の榭脂層、第一の榭脂層と第三の榭脂層のように、互いに隣接する榭脂層の最低粘度の差が大きい場合には、加熱押圧の際に榭脂層同士が混ざり難ぐ硬化した後の接着フィルムが連続した硬化物とならない。従って比較例 6では、硬化した接着フィルムの電気部品同士を引き付ける応力が非常に小さぐ導通信頼性が低くなつたと推測される。

[0087] これに対し、上記実施例 1一 9のように、第一の榭脂層に熱硬化性榭脂を硬化させる硬化剤が添加されている場合には、導電性粒子の周囲で第一の接着剤が加熱の際に硬化収縮する。即ち、電気部品の接続端子に挟み込まれる導電性粒子の周囲で硬化収縮が起こることで、電気部品同士を引き付ける応力が発生することになるので、互いに隣接する榭脂層の最低粘度の差が大きくても、導通信頼性が高くなつたと推測される。

[0088] 以上は第二、第三の榭脂層 20、 25が導電性粒子を含有させない場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなぐ第一の榭脂層 10の導電性粒子密度よりも導電性粒子密度が小さいのであれば、第二、第三の榭脂層 20、 25に導電性粒子を含有させることもできる。

[0089] また、第一の榭脂層 10の膜厚を、導電性粒子 12の平均粒径の 1Z2倍以上 2倍以下と薄くした場合には、第一の榭脂層 10の表面力も導電性粒子 12の一部が突き出し、第二、第三の榭脂層 20、 25にめり込むことがあるが、第二、第三の榭脂層 20、 2 5に導電性粒子を含有させなければ、第二、第三の榭脂層 20、 25の導電性粒子密度を第一の榭脂層 10の導電性粒子密度よりも小さくすることができる。

[0090] 第一、第二の被着体は回路基板 40や半導体素子 50に限定されるものではなぐ被着体としては、榭脂フィルム上に配線膜が形成されたフレキシブル配線板や、抵抗素子、液晶表示素子等種々のものを用いることができる。

[0091] 第一一第三の熱硬化性榭脂の種類は特に限定されず、エポキシ榭脂、メラミン榭脂、アクリル榭脂、フエノール榭脂、尿素樹脂等種々のものを用いることができる。

[0092] 第一一第三の硬化剤の種類も特に限定されず、第一一第三の熱硬化性榭脂の種類に応じて種々のものを用いることができる。例えば、熱硬化性榭脂としてエポキシ榭脂を用いる場合には、イミダゾール系硬化剤、ポリアミン系硬化剤、酸無水物、イソシァネート系硬化剤、有機酸、三級アミン等を用いることができる。接着フィルムの保存性を考慮すると、硬化剤は、室温では熱硬化性榭脂を硬化させないが、加熱によつて硬化反応を促進させる潜在性硬化剤を用いることが好ましヽ。潜在性硬化剤としては、上記硬ィ匕剤をカプセルィ匕したものや、ブロックイソシァネートを用いることができる。

[0093] 以上は第一の榭脂層 10だけにフィラーを添加する場合について説明したが、本発明はこれに限定されず、第二、第三の榭脂層 20、 25にフイラ一を添加することも可能であり、第二、第三の榭脂層 20、 30に用いるフィラーの種類、平均粒径、配合量を変えれば、第二、第三の榭脂層 20、 25の最低粘度を第一の榭脂層 10の最低粘度よりち低くすることがでさる。

[0094] 第一一第三の榭脂層に添加するフイラ一としては、絶縁性のものを用いることが好ましい。フィラーの種類は特に限定されるものではなぐ二酸ィ匕ケィ素以外にもタルク、酸化チタン、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸ィ匕亜鉛等の無機フィラー、榭脂粒子等の有機フイラ一等種々のものを用いることができる。フィラーの平均粒径は、導電性粒子の平均粒径以下、より好ましくは 1 μ m以下であれば、接続端子間の導通信頼性が高くなる。また、各榭脂層にはフイラ一以外にも、老化防止剤、着色剤、シランカップリング剤等の添加剤を添加することもできる。 [0095] 導電性粒子は、上述したように、榭脂粒子の表面を導電層で覆ったもの以外にも、ニッケル粒子、銀紛のような金属粒子や、カーボン粒子等種々のものを用いることができる。また、 2種類以上の導電性粒子の混合物を用いることもできる。

[0096] また、本発明によれば、導電性粒子が接続端子 52間に流れ込み難いので、絶縁被覆を有しな、導電性粒子を用いても接続信頼性の高、電気装置 1を得ることができる。

[0097] 以上は、第三の榭脂層 25を第一の榭脂層 10表面に直接形成する場合について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなぐ第三の榭脂層 25を別の剥離フィルム上に形成した後、第三の榭脂層 25と第一の榭脂層 10を貼り合わせることもできる。

[0098] 以上は、第一の榭脂層 10の表面に、先ず、第一の榭脂層 10よりも膜厚が厚い榭脂層 (第二の榭脂層 20)を形成する場合について説明したが、本発明はこれに限定されず、第一の榭脂層 10表面に第一の榭脂層 10よりも膜厚の薄い榭脂層 (第三の榭脂層 25)を形成した後、第一の榭脂層 10から第一の剥離フィルム 31を剥離し、第一の榭脂層 10の露出した表面に、第一の榭脂層 10よりも膜厚の大きい榭脂層 (第二の榭脂層 20)を形成してもよい。

[0099] 第一一第三の剥離フィルム 31— 33としては、榭脂フィルムの表面 (剥離面）を表面処理したものを用いることが好ましい。表面処理方法としては、例えば榭脂フィルムの表面に接着性の低い他の榭脂膜を形成する方法がある。

[0100] 第一一第三の接着剤の塗布方法もロールコータを用いる場合に限定されるものではなぐディップコーティング法、ナイフコータ法、オフセット印刷等種々の方法を用いることがでさる。

[0101] 以上は、接着フィルム 4の両面に剥離フィルムがそれぞれ貼付された剥離フィルム付き接着フィルムについて説明した力本発明はこれに限定されるものではない。例えば、第二の剥離フィルム 21の第二の榭脂層 20が配置される側の面とは反対側の面に表面処理を施し、剥離面を形成しておけば、第三の剥離フィルムを貼付せずに接着フィルム 4を巻き取っても、第三の榭脂層 25が第二の剥離フィルム 32に接着することがない。

Claims

請求の範囲

[1] 第一の榭脂層と、前記第一の榭脂層上に配置された第二の榭脂層と、

前記第一の榭脂層の前記第二の榭脂層とは反対側の面に配置された第三の榭脂層とを有し、

前記第一の榭脂層は絶縁性のバインダーと、前記バインダー中に分散された導電性粒子とを有し、

前記絶縁性のバインダーは第一の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第一の熱硬化性榭脂と反応し、前記第一の熱硬化性榭脂を硬化させる第一の硬化剤を有し、前記第二の榭脂層は絶縁性の第二の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第二の熱硬化性榭脂と反応し、前記第二の熱硬化性榭脂を硬化させる第二の硬化剤を有し、前記第三の榭脂層は第三の熱硬化性榭脂と、加熱により前記第三の熱硬化性榭脂と反応し、前記第三の熱硬化性榭脂を硬化させる第三の硬化剤とを有し、第一の接続端子を有する第一の被着体と、第二の接続端子を有する第二の被着体との間に配置された状態で加熱押圧され、前記第一一第三の榭脂層が所定の接続温度以上に昇温すると、前記第一、第二の接続端子の間に前記導電性粒子が挟まれた状態で前記第一一第三の熱硬化性榭脂が前記第一一第三の硬化剤とそれぞれ反応して硬化し、前記第一、第二の被着体が接続されるように構成された接着フィルムであって、

前記第一の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が lOOOPa • s以上 lOOOOOOPa · s以下にされ、

前記第二の榭脂層は前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも低くされ、前記第二の榭脂層の膜厚は、前記第一、第三の榭脂層の膜厚よりも大きくされた接着フィルム。

[2] 前記第二の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度の 1Z10以下にされた請求項 1記載の接着フィルム。

[3] 前記第一の榭脂層の膜厚は、前記導電性粒子の平均粒径の 1Z2倍以上 2倍以下にされた請求項 1又は請求項 2のいずれか 1項記載の接着フィルム。

[4] 前記第一の榭脂層の導電性粒子密度は、前記第二の榭脂層の導電性粒子密度よりも大きくされた請求項 1乃至請求項 3のいずれか 1項記載の接着フィルム。

[5] 前記第二の榭脂層の膜厚は、前記第一、第二の被着体のうち、前記第二の榭脂層側に密着して接続される被着体の、前記接続端子の膜厚よりも大きくされた請求項 1 乃至請求項 4の、ずれか 1項記載の接着フィルム。

[6] 前記第三の榭脂層の前記接続温度よりも低!、温度範囲での最低粘度は、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも低くされた請求項 1乃至請求項 5のいずれか 1項記載の接着フィルム。

[7] 前記第三の榭脂層は、前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第一の榭脂層の前記接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度の lZio以下にされた請求項 6記載の接着フィルム。

[8] 前記第三の榭脂層の膜厚は、前記第一の榭脂層の膜厚よりも薄くされた請求項 1 乃至請求項 7の、ずれか 1項記載の接着フィルム。

[9] 少なくとも片面に剥離フィルムが貼付された接着フィルムを製造する接着フィルムの製造方法であって、

第一の剥離フィルムと、

前記第一の剥離フィルムの表面に配置された第一の榭脂層と、

前記第一の榭脂層の表面に配置された第二の榭脂層と、

前記第二の榭脂層の表面に配置された第二の剥離フィルムとを有し、

前記第一の榭脂層の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度が、前記第二の榭脂層の接続温度よりも低い温度範囲での最低粘度よりも大きくされた積層体の、前記第一の剥離フィルムを前記第一の榭脂層から剥離して前記第一の榭脂層表面を露出させ、

露出した前記第一の榭脂層表面に、液状の接着剤を塗布、乾燥し、第三の榭脂層を形成する接着フィルムの製造方法。

[10] 前記積層体の作製は、前記第一の剥離フィルム表面に液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第一の榭脂層を形成し、前記第一の榭脂層の表面に液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第二の榭脂層を形成した後、前記第二の榭脂層の表面に前記第二の剥離フィルムを貼付する請求項 9記載の接着フィルムの製造方法。

前記積層体の作製は、前記第一、第二の剥離フィルムの表面に、それぞれ液状の接着剤を塗布、乾燥して前記第一、第二の樹脂層を形成した後、前記第一の樹脂層の表面と前記第二の榭脂層の表面とを互いに密着させる請求項 9記載の接着フィルムの製造方法。