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TWI883161B - 樹脂組成物 - Google Patents

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TWI883161B
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Abstract

本發明之課題在於提供一種樹脂組成物，其能得到介電正切低且玻璃轉移溫度高之硬化物。 本發明之解決手段為一種樹脂組成物，其包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂及(C)活性酯系硬化劑，其中(A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物。

Description

樹脂組成物
本發明關於樹脂組成物。再者，本發明關於該樹脂組成物之硬化物，以及使用該樹脂組成物而得之樹脂薄片、印刷配線板及半導體裝置。
作為印刷配線板之製造技術，已知藉由交替堆疊絕緣層與導體層之增層(build up)方式之製造方法。於增層方式之製造方法中，一般而言，絕緣層係使樹脂組成物硬化而形成。作為如此的樹脂組成物，例如已知專利文獻1中揭示之樹脂組成物。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2020-29494號公報
[發明所欲解決的課題]
藉由將樹脂組成物硬化而形成的硬化物，係作為半導體裝置的印刷配線板之絕緣層使用。因此，要求減低該硬化物的介電正切。又，從耐熱性提升之觀點來看，希望硬化物的玻璃轉移溫度高。
本發明係鑒於前述課題而首創，目的在於提供：能得到介電正切低且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物；前述樹脂組成物之硬化物；具備包含前述樹脂組成物的樹脂組成物層之樹脂薄片；包含以前述樹脂組成物之硬化物所形成的絕緣層之印刷配線板；以及，包含前述印刷配線板之半導體裝置。 [解決課題的手段]
本發明者為了解決前述課題而專心致力地檢討，結果發現一種樹脂組成物，其包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂及(C)活性酯系硬化劑，且其中(A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物者，係可解決前述課題，而完成本發明。 即，本發明包含以下者。
[1] 一種樹脂組成物，其包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂及(C)活性酯系硬化劑， (A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物。 [2] 如[1]記載之樹脂組成物，其中(A-1)成分包含下述式(A4)所示的構造； (式(A4)中， Ara1 表示可具有取代基之2價芳香族烴基； Ra1 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基； Ra2 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基； Ra3 各自獨立地表示2價脂肪族烴基； na1 表示正之整數； na2 各自獨立地表示0～4之整數； na3 各自獨立地表示0～3之整數； Ra1 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； Ra2 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； na2 為2～4時，Ra1 係在同一環內可相同或相異； na3 為2～3時，Ra2 係在同一環內可相同或相異)。 [3] 如[1]或[2]記載之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A-1)成分之量為0.5質量%以上70質量%以下。 [4] 如[1]～[3]中任一項記載之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A)成分之量為0.5質量%以上70質量%以下。 [5] 如[1]～[4]中任一項記載之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(B)成分之量為3質量%以上50質量%以下。 [6] 如[1]～[5]中任一項記載之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(C)成分之量為6質量%以上80質量%以下。 [7] 如[1]～[6]中任一項記載之樹脂組成物，其進一步包含(D)無機填充材。 [8] 如[7]記載之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，(D)成分之量為20質量%以上90質量%以下。 [9] 如[1]～[8]中任一項記載之樹脂組成物，其係絕緣層形成用。 [10] 一種如[1]～[9]中任一項記載之樹脂組成物之硬化物。 [11] 一種樹脂薄片，其具備支撐體與在該支撐體上之以如[1]～[9]中任一項記載之樹脂組成物所形成的樹脂組成物層。 [12] 一種印刷配線板，其包含以如[1]～[9]中任一項記載之樹脂組成物之硬化物所形成之絕緣層。 [13] 一種半導體裝置，其包含如[12]記載之印刷配線板。 [發明的效果]
根據本發明，可提供：能得到介電正切低且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物；前述樹脂組成物之硬化物；具備包含前述樹脂組成物的樹脂組成物層之樹脂薄片；包含以前述樹脂組成物之硬化物所形成的絕緣層之印刷配線板；以及，包含前述印刷配線板之半導體裝置。
[實施發明的形態]
以下，關於本發明，顯示實施形態及例示物進行說明。惟，本發明係不受下述所示的實施形態及例示物所限定，在不脫離本發明之發明申請專利範圍及其均等的範圍內，可任意變更而實施。
[1.樹脂組成物之概要] 本發明之一實施形態的樹脂組成物包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂及(C)活性酯系硬化劑。又，(A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物。
藉由如此的樹脂組成物，可得到介電正切低且玻璃轉移溫度高之硬化物。又，前述樹脂組成物之硬化物通常可降低介電常數。再者，以前述樹脂組成物之硬化物形成絕緣層時，通常可減小該絕緣層的表面粗糙度，提高鍍敷剝離強度。
前述樹脂組成物係視需要可進一步包含(D)無機填充材、(E)任意的硬化劑、(F)硬化促進劑等之任意成分。
[2.(A)馬來醯亞胺化合物] 樹脂組成物所含有的作為(A)成分之馬來醯亞胺化合物，表示在分子中包含1個以上的馬來醯亞胺基之化合物。馬來醯亞胺基係以下述式(A2)表示。式(A2)中，＊表示結合鍵。(A)馬來醯亞胺化合物之分子1個所含有的馬來醯亞胺基之數，通常為1以上，較佳為2以上。上限係沒有特別的限制，例如可為22以下、10以下、6以下、4以下或3以下。
本實施形態之樹脂組成物所含有的(A)馬來醯亞胺化合物，包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物。於以下之說明中，亦將「含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物」稱為「特定馬來醯亞胺化合物」。三甲基茚烷骨架表示下述式(A3)所示的骨架。
在三甲基茚烷骨架所含有的苯環，可鍵結取代基。作為取代基，例如可舉出烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基、環烷基、鹵素原子、羥基及巰基。 烷基之碳原子數較佳為1～10。作為烷基，例如可舉出甲基、乙基、丙基、正丁基、第三丁基等。 烷氧基之碳原子數較佳為1～10。作為烷氧基，例如可舉出甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等。 烷硫基之碳原子數較佳為1～10。作為烷硫基，例如可舉出甲硫基、乙硫基、丙硫基、丁硫基等， 芳基之碳原子數較佳為6～10。作為芳基，例如可舉出苯基、萘基等。 芳氧基之碳原子數較佳為6～10。作為芳氧基，例如可舉出苯氧基、萘氧基等。 芳硫基之碳原子數較佳為6～10。作為芳硫基，例如可舉出苯硫基、萘硫基等。 環烷基之碳原子數較佳為3～10。作為環烷基，例如可舉出環戊基、環己基、環庚基等。 作為鹵素原子，例如可舉出氟原子、氯原子、碘原子等。
於前述取代基之中，烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。
在三甲基茚烷骨架所含有的1個苯環上鍵結的取代基之數可為1，也可為2以上。在三甲基茚烷骨架所含有的苯環上鍵結的取代基之數通常為0以上3以下。取代基之數為2以上時，彼等2以上的取代基可相同，也可相異。其中，較佳為在三甲基茚烷骨架所含有的苯環，不鍵結取代基。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之1分子中所含有的三甲基茚烷骨架之數可為1，也可為2以上。上限例如可為10以下、8以下、7以下或6以下。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物較佳為除了上述三甲基茚烷骨架之外，還更包含芳香環骨架。該芳香環骨架的環構成碳之數較佳為6～10。作為芳香環骨架，例如可舉出苯環骨架、萘環骨架等。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之1分子中所含有的前述芳香環骨架之數較佳為1以上，更佳為2以上，且較佳為6以下，更佳為4以下，特佳為3以下。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物係除了三甲基茚烷骨架之外還包含2以上的芳香環骨架時，彼等芳香環骨架可相同，也可相異。
在前述的芳香環骨架所含有的芳香環，可鍵結取代基。作為取代基，例如可舉出作為在三甲基茚烷骨架所含有的苯環上能鍵結的取代基之上述取代基及硝基。鍵結於1個芳香環的取代基之數可為1，也可為2以上。鍵結於芳香環的取代基之數通常為0以上4以下。取代基之數為2以上時，彼等2以上的取代基可相同，也可相異。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物較佳為除了上述之三甲基茚烷骨架之外，還更包含2價脂肪族烴基。特別地，(A-1)特定馬來醯亞胺化合物含有三甲基茚烷骨架所含有的苯環以外之芳香環骨架時，(A-1)特定馬來醯亞胺化合物較佳為包含2價脂肪族烴基。此時，2價脂肪族烴基較佳為將三甲基茚烷骨架所含有的苯環與芳香環骨架之間連接。又，2價脂肪族烴基較佳為連接芳香環骨架彼此之間。
2價脂肪族烴基的碳原子數較佳為1以上，更佳為12以下，尤佳為8以下，特佳為5以下。作為2價脂肪族烴基，更佳為飽和脂肪族烴基的伸烷基。作為2價脂肪族烴基，可舉出亞甲基、伸乙基、三亞甲基、四亞甲基、五亞甲基、六亞甲基等之直鏈伸烷基；亞乙基(-CH(CH3 )-)、亞丙基(-CH(CH2 CH3 )-)、亞異丙基(-C(CH3 )2 -)、乙基甲基亞甲基(-C(CH3 )(CH2 CH3 )-)、二乙基亞甲基(-C(CH2 CH3 )2 -)等之支鏈伸烷基等。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物係除了三甲基茚烷骨架之外還包含2以上的2價脂肪族烴基時，彼等2價脂肪族烴基可相同，也可相異。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物較佳為包含下述式(A4)所示的構造。可(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之全體具有式(A4)所示的構造，也可(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之部分具有式(A4)所示的構造。
(式(A4)中，Ara1 表示可具有取代基之2價芳香族烴基；Ra1 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基；Ra2 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基；Ra3 各自獨立地表示2價脂肪族烴基；na1 表示正之整數；na2 各自獨立地表示0～4之整數；na3 各自獨立地表示0～3之整數；Ra1 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代；Ra2 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代；na2 為2～4時，Ra1 係在同一環內可相同或相異；na3 為2～3時，Ra2 係在同一環內可相同或相異)。
式(A4)中，Ara1 表示可具有取代基之2價芳香族烴基。此2價芳香族烴基之碳原子數較佳為6以上，更佳為20以下，尤佳為16以下。作為2價芳香族烴基，例如可舉出伸苯基、伸萘基。作為2價芳香族烴基可具有的取代基，例如可舉出碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基及巰基。各取代基之氫原子可更被鹵素原子所取代。又，作為此等取代基的具體例，例如可舉出與在三甲基茚烷骨架所含有的苯環上能鍵結的取代基相同之例。2價芳香族烴基具有取代基時，其取代基之數較佳為1～4。2價芳香族烴基所具有的取代基之數為2以上時，彼等2以上的取代基可相同，也可相異。其中，Ara1 較佳為不具有取代基的2價芳香族烴基。
式(A4)中，Ra1 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基。烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。作為此等基的具體例，例如可舉出與在三甲基茚烷骨架所含有的苯環上能鍵結的取代基相同之例。其中，Ra1 更佳為選自由碳原子數1～4的烷基、碳原子數3～6的環烷基及碳原子數6～10的芳基所成之群組的1種類以上之基，特佳為碳原子數1～4的烷基。
式(A4)中，Ra2 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基。烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。作為此等基的具體例，例如可舉出與在三甲基茚烷骨架所含有的苯環上能鍵結的取代基相同之例。其中，Ra2 更佳為選自由碳原子數1～4的烷基、碳原子數3～6的環烷基及碳原子數6～10的芳基所成之群組的1種類以上之基。
式(A4)中，Ra3 各自獨立地表示2價脂肪族烴基。較佳的2價脂肪族烴基之範圍係如上述。
式(A4)中，na1 表示正之整數。na1 較佳為1以上，更佳為10以下，尤佳為8以下。
式(A4)中，na2 各自獨立地表示0～4之整數。na2 較佳為2或3，更佳為2。複數的na2 可相異，但較佳為相同。na2 為2以上時，複數的Ra1 係在同一環內可相同或相異。
式(A4)中，na3 各自獨立地表示0～3之整數。複數的na3 可相異，但較佳為相同。na3 較佳為0。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物特佳為包含下述式(A5)所示的構造。可(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之全體具有式(A5)所示的構造，也可(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之一部分具有式(A5)所示的構造。
(式(A5)中，Rb1 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基；Rb2 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基；nb1 表示正之整數；nb2 各自獨立地表示0～4之整數；nb3 各自獨立地表示0～3之整數。Rb1 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。Rb2 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。nb2 為2～4時，Rb1 係在同一環內可相同或相異。nb3 為2～3時，Rb2 係在同一環內可相同或相異)。
式(A5)中，Rb1 、Rb2 、nb1 、nb2 及nb3 各自與式(A4)中Ra1 、Ra2 、na1 、na2 及na3 相同。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物可進一步包含下述式(A6)所示的構造。
式(A6)中，Rc1 、Rc2 、nc2 及nc3 各自與式(A4)中的Ra1 、Ra2 、na2 及na3 相同。又，式(A6)中，nc1 為重複單元數，表示1～20之整數。再者，式(A6)中，＊表示結合鍵。例如，(A-1)特定馬來醯亞胺化合物係在式(A4)中，na2 為3以下，且相對於馬來醯亞胺基所鍵結的苯環之馬來醯亞胺基而言鄰位及對位之中，在2個以上，不鍵結Ra1 時，可組合至式(A4)所示的構造中而包含前述之式(A6)所示的構造。又，例如(A-1)特定馬來醯亞胺化合物係在式(A5)中，nb2 為3以下，且相對於馬來醯亞胺基鍵結的苯環之馬來醯亞胺基而言鄰位及對位之中，在2個以上，不鍵結Rb1 時，可組合於式(A5)所示的構造中而包含前述式(A6)所示的構造。
作為(A-1)成分的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物，可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基當量較佳為50g/eq.以上，更佳為100g/eq.以上，特佳為200g/eq.以上，且較佳為2000g/eq.以下，更佳為1000g/eq.以下，特佳為800g/eq.以下。馬來醯亞胺基當量表示馬來醯亞胺基每1當量的馬來醯亞胺化合物之質量。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基當量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1質量%以上，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.5質量%以上，更佳為1質量%以上，特佳為2質量%以上，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。所謂樹脂組成物中的樹脂成分，就是在樹脂組成物中的不揮發成分之中，表示(D)無機填充材以外的成分。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(B)自由基聚合性芳香族樹脂100質量%，較佳為60質量%以上，更佳為80質量%以上，特佳為100質量%以上，且較佳為200質量%以下，更佳為180質量%以下，特佳為160質量%以下。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基的合計數與(B)環氧樹脂的環氧基的合計數之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳為在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。所謂「(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基的合計數」，就是將樹脂組成物中存在的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之不揮發成分的質量除以馬來醯亞胺基當量而得之值，予以全部合計的值。又，所謂「(B)環氧樹脂的環氧基的合計數」，就是將樹脂組成物中存在的環氧樹脂之不揮發成分的質量除以環氧當量而得之值，予以全部合計的值。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(C)活性酯系硬化劑100質量%，較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，特佳為30質量%以上，且較佳為160質量%以下，更佳為130質量%以下，特佳為110質量%以下。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基的合計數與(C)活性酯系硬化劑之活性酯基的合計數之比(馬來醯亞胺基/活性酯基較佳為在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。所謂「(C)活性酯系硬化劑之活性酯基的合計數」就是將樹脂組成物中存在的(C)活性酯系硬化劑之不揮發成分的質量除以活性酯當量而得之值，予以全部合計的值。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量，係相對於(A)馬來醯亞胺化合物的全體之量100質量%，較佳為30質量%～100質量%，更佳為40質量%～100質量%，特佳為50質量%～100質量%。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之製造方法係沒有特別的限制。(A-1)特定馬來醯亞胺化合物例如可藉由日本發明協會公開技報公技編號2020-500211號中記載之方法進行製造。根據該日本發明協會公開技報公技編號2020-500211號中記載之製造方法，可得到在三甲基茚烷骨架之重複單元數具有分布的馬來醯亞胺化合物。此方法所得之馬來醯亞胺化合物包含下述式(A1)所示的構造。因此，(A)馬來醯亞胺化合物可包含含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物。
(式(A1)中，R1 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基；R2 各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基；n1 表示0.95～10.0的平均重複單元數；n2 各自獨立地表示0～4之整數；n3 各自獨立地表示0～3之整數。R1 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。R2 的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代。n2 為2～4時，R1 係在同一環內可相同或相異。n3 為2～3時，R2 係在同一環內可相同或相異)。
式(A1)中，R1 、R2 、n2 及n3 各自與式(A4)中Ra1 、Ra2 、na2 及na3 相同。
式(A1)中，n1 表示平均重複單元數，其範圍為0.95～10.0。根據日本發明協會公開技報公技編號2020-500211號中記載之製造方法，可得到含有式(A1)所示的構造之一群的馬來醯亞胺化合物。如由式(A1)中的平均重複單元數n1 可小於1.00可知，這樣子所得之含有(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物中，可包含三甲基茚烷骨架的重複單元數為0之馬來醯亞胺化合物。因此，從含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物中，藉由精製去除三甲基茚烷骨架的重複單元數為0之馬來醯亞胺化合物而得到(A-1)特定馬來醯亞胺化合物，樹脂組成物可包含其所得之僅(A-1)特定馬來醯亞胺化合物。然而，即使在樹脂組成物中包含三甲基茚烷骨架的重複單元數為0之馬來醯亞胺化合物時，也可得到本發明之效果。又，省略精製時，可抑制成本。因此，較佳為不去除三甲基茚烷骨架的重複單元數為0之馬來醯亞胺化合物，樹脂組成物含包含含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物。
式(A1)中，平均重複單元數n1 較佳為0.95以上，更佳為0.98以上，尤佳為1.0以上，特佳為1.1以上，且較佳為10.0以下，更佳為8.0以下，尤佳為7.0以下，特佳為6.0以下。平均重複單元數n1 在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。特別地，可有效果地提高樹脂組成物之玻璃轉移溫度。
作為式(A1)所示的構造之例，可舉出下述者。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物可進一步包含前述式(A6)所示的構造。例如，於含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物中，在式(A1)中，n2 為3以下，且相對於馬來醯亞胺基所鍵結的苯環之馬來醯亞胺基而言鄰位及對位之中，在2個以上，不鍵結R1 時，可組合於式(A1)所示的構造中而包含式(A6)所示的構造。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物，係由凝膠滲透層析法(GPC)測定所算出的分子量分布Mw/Mn，較佳為在特定之範圍。分子量分布係將重量平均分子量Mw除以數量平均分子量Mn而求得之值，以「Mw/Mn」表示。具體而言，含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之分子量分布Mw/Mn較佳為1.0～4.0，更佳為1.1～3.8，尤佳為1.2～3.6，特佳為1.3～3.4。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之分子量分布Mw/Mn在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
於含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物中，平均重複單元數n1 為0的馬來醯亞胺化合物之量較佳為在特定之範圍。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物進行前述GPC測定時，平均重複單元數n1 為0之馬來醯亞胺化合物之量，係可根據該GPC測定之結果而以面積%表示。詳細而言，於前述GPC測定所得之層析圖中，藉由相對於含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的波峰之總面積，平均重複單元數n1 為0之馬來醯亞胺化合物的波峰之面積的比例(面積%)，可表示平均重複單元數n1 為0之馬來醯亞胺化合物之量。具體而言，相對於含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的全量100面積%，平均重複單元數n1 為0之馬來醯亞胺化合物之量較佳為32面積%以下，更佳為30面積%以下，尤佳為28面積%以下。平均重複單元數n1 為0之馬來醯亞胺化合物之量在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基當量，較佳在與上述(A-1)特定馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基當量相同之範圍。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基當量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1質量%以上，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.5質量%以上，更佳為1質量%以上，特佳為2質量%以上，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(B)環氧樹脂100質量%，較佳為60質量%以上，更佳為80質量%以上，特佳為100質量%以上，且較佳為200質量%以下，更佳為180質量%以下，特佳為160質量%以下。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基的合計數與(B)環氧樹脂的環氧基的合計數之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。所謂「含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基的合計數」，就是將樹脂組成物中存在之含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的不揮發成分之質量除以馬來醯亞胺基當量而得之值，予以全部合計之值。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(C)活性酯系硬化劑100質量%，較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，特佳為30質量%以上，且較佳為160質量%以下，更佳為130質量%以下，特佳為110質量%以下。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物的馬來醯亞胺基的合計數與(C)活性酯系硬化劑之活性酯基的合計數之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)較佳在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量，係相對於(A)馬來醯亞胺化合物的全體之量100質量%，較佳為30質量%～100質量%，更佳為40質量%～100質量%，特佳為50質量%～100質量%。含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物，係可組合於上述之(A-1)特定馬來醯亞胺化合物中，進一步包含不含三甲基茚烷骨架的任意之馬來醯亞胺化合物。作為任意之馬來醯亞胺化合物，例如可舉出(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物、(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合。任意之馬來醯亞胺化合物可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物表示含有聯苯骨架的馬來醯亞胺化合物。將(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物與(A-1)特定馬來醯亞胺化合物組合而使用時，可有效果地提高鍍敷剝離強度。
在(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物所含有的聯苯骨架之苯環，可鍵結1或2以上的取代基。作為取代基，例如可舉出鹵素原子、-OH、-O-C1-10 烷基、-N(C1-10 烷基)2 、C1-10 烷基、C6-10 芳基、-NH2 、-CN、-C(O)O-C1-10 烷基、-COOH、-C(O)H、-NO2 等。此處，「Cx-y 」(x及y為正之整數，滿足x＜y)之用語係表示此用語之後立即記載的有機基之碳原子數為x～y。例如，「C1-10 烷基」之表現係表示碳原子數1～10的烷基。此等取代基可互相鍵結而形成環。前述的環亦包含螺環或縮合環。上述取代基可進一步具有取代基(以下亦稱為「二次取代基」)。作為二次取代基，可用與上述取代基相同者。其中，較佳為在(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物所含有聯苯骨架之苯環，不鍵結取代基。
(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物，較佳為組合於聯苯骨架中，包含脂肪族烴基及芳香族烴基之任一者，更佳為具有脂肪族烴基及芳香族烴基之兩者。作為較佳的(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物，可舉出下述式(A7)所示的馬來醯亞胺化合物。
(式(A7)中，Rd1 各自獨立地表示伸烷基；Rd2 各自獨立地表示可具有取代基之烷基或可具有取代基之芳基；Rd3 各自獨立地表示取代基；nd1 表示1～100之整數；nd2 各自獨立地表示0～2之整數；nd3 各自獨立地表示0～4之整數)。
式(A7)中，Rd1 各自獨立地表示伸烷基。伸烷基之碳原子數較佳為1～10，更佳為1～6，尤佳為1～3。作為伸烷基，較佳為直鏈伸烷基，更佳為亞甲基。
式(A7)中，Rd2 各自獨立地表示可具有取代基之烷基或可具有取代基之芳基。 烷基之碳原子數較佳為1～10，更佳為1～6，特佳為1～3。烷基可為直鏈狀、分支狀或環狀之任一者。又，作為烷基可具有的取代基，例如可舉出與作為在聯苯骨架的苯環上能鍵結的取代基之上述者相同之例。 芳基之碳原子數較佳為6～20，更佳為6～15，特佳為6～10。作為芳基可具有的取代基，例如可舉出與作為在聯苯骨架的苯環上能鍵結的取代基之上述者相同之例。
式(A7)中，Rd3 各自獨立地表示取代基。作為此取代基，例如可舉出與作為在聯苯骨架的苯環上能鍵結的取代基之上述者相同之例。
式(A7)中，nd1 表示1～100之整數，較佳為1～50，更佳為1～20，更佳為1～5。
式(A7)中，nd2 各自獨立地表示0～2之整數，較佳為0。
式(A7)中，nd3 各自獨立地表示0～4之整數，較佳為0～3，更佳為0或1，特佳為0。
作為式(A7)所示的(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物，例如可舉出日本化藥公司製之「MIR-3000-70MT」(主成分：下述式(A8)之化合物)。下述式(A8)中，nd4 表示1或2。
(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1.0質量%以上，且較佳為10.0質量%以下，更佳為6.0質量%以下，特佳為4.0質量%以下。(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1.0質量%以上，且較佳為20質量%以下，更佳為15質量%以下，特佳為10質量%以下。(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物表示含有碳原子數為5以上的脂肪族烴基之馬來醯亞胺化合物。將(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物與(A-1)特定馬來醯亞胺化合物組合而使用時，可有效果地提高鍍敷剝離強度。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物所含有的脂肪族烴基之碳原子數，通常5以上，較佳為6以上，更佳為8以上，且較佳為50以下，更佳為45以下，尤佳為40以下。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物所含有的脂肪族烴基可為飽和，也可為不飽和，其中較佳為飽和脂肪族烴基。又，脂肪族烴基可為鏈狀的基，也可為環狀的基。再者，脂肪族烴基可為1價基，也可為2價基。
作為(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物所含有的脂肪族烴基，例如可舉出戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基等之烷基；伸戊基、伸己基、伸庚基、伸辛基、伸壬基、伸癸基、伸十一基、伸十二基、伸十三基、伸十七基、伸三十六基、具有伸辛基-伸環己基構造的基、具有伸辛基-伸環己基-伸辛基構造的基、具有伸丙基-伸環己基-伸辛基構造的基等之伸烷基。
在(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物所含有的脂肪族烴基，可鍵結取代基。作為取代基，例如可舉出與(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之說明中作為在聯苯骨架的苯環上能鍵結的取代基之上述者相同之例。其中，較佳為在(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物所含有的脂肪族烴基，不鍵結取代基。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物較佳為包含聚醯亞胺構造。作為較佳的(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物，可舉出下述式(A9)所示的馬來醯亞胺末端聚醯亞胺化合物。
(式(A9)中，Re1 各自獨立地表示可具有取代基之碳原子數5以上的2價脂肪族烴基；Re2 各自獨立地表示2價連結基；ne1 表示1～10之整數)。
式(A9)中，Re1 各自獨立地表示可具有取代基之碳原子數5以上的2價脂肪族烴基。Re1 較佳表示可具有取代基之碳原子數5以上的伸烷基、伸烯基或聚伸烷烯基(雙鍵之數更佳為2)。Ra1 較佳包含可具有取代基之碳原子數5以上的伸烷基，此時，碳原子數5以上的伸烷基可為伸烯基或聚伸烷烯基之一部分。Re1 之碳原子數，詳細而言，通常為5以上，較佳為6以上，更佳為8以上，且較佳為50以下，更佳為45以下，尤佳為40以下。作為伸烷基、伸烯基及聚伸烷烯基等之2價脂肪族烴基可具有的取代基，例如可舉出與(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物之說明中作為能鍵結於聯苯骨架的苯環之取代基的上述者相同之例。其中，Re1 較佳為不具有取代基的2價脂肪族烴基，更佳為不具有取代基的伸烷基。
式(A9)中，Re2 各自獨立地表示2價連結基。作為2價連結基，較佳由氧原子、伸芳基、伸烷基或此等之基2個以上的組合所成之2價基。伸芳基之碳原子數較佳為6～24，更佳為6～18，尤佳為6～14，特佳為6～10。作為較佳的伸芳基，例如可舉出伸苯基、伸萘基、伸蒽基等。伸烷基之碳原子數較佳為1～50，更佳為1～45，尤佳為1～40。此伸烷基可為直鏈狀、支鏈狀、環狀之任一者。作為較佳的伸烷基，例如可舉出甲基伸乙基、伸環己基、伸戊基、伸己基、伸庚基、伸辛基、伸壬基、伸癸基、伸十一基、伸十二基、伸十三基、伸十七基、伸三十六基、具有伸辛基-伸環己基構造的基、具有伸辛基-伸環己基-伸辛基構造的基、具有伸丙基-伸環己基-伸辛基構造的基等。其中，作為Re2 ，較佳為氧原子。
式(A9)中，ne1 表示1～10之整數。
作為式(A9)所示的(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物，例如可舉出Designer Molecules公司製之「BMI-1500」(式(A10)之化合物、式(A12)之化合物)、「BMI-1700」(式(A11)之化合物、式(A13)之化合物)。下述之式(A10)、式(A11)、式(A12)及式(A13)中，ne2 、ne3 、ne4 及ne5 各自獨立地表示1～10之整數。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1.0質量%以上，且較佳為10.0質量%以下，更佳為6.0質量%以下，特佳為4.0質量%以下。(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1.0質量%以上，且較佳為20質量%以下，更佳為15質量%以下，特佳為10質量%以下。(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A-2)聯苯型馬來醯亞胺化合物、(A-3)脂肪族馬來醯亞胺化合物等之任意的馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基當量，較佳為在與上述(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基當量相同的範圍。任意的馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基當量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1質量%以，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。(A)馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.5質量%以上，更佳為1質量%以上，特佳為2質量%以上，且較佳為70質量%以下，更佳為60質量%以下，特佳為50質量%以下。(A)馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(B)環氧樹脂100質量%，較佳為60質量%以上，更佳為80質量%以上，特佳為100質量%以上，且較佳為200質量%以下，更佳為180質量%以下，特佳為160質量%以下。(A)馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基的合計數與(B)環氧樹脂之環氧基的合計數之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳為在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。所謂「(A)馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基的合計數」，就是將樹脂組成物中存在的(A)馬來醯亞胺化合物的不揮發成分之質量除以馬來醯亞胺基當量而得之值，予以全部合計之值。前述之比(馬來醯亞胺基/環氧基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之量，係相對於樹脂組成物中的(C)活性酯系硬化劑100質量%，較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，特佳為30質量%以上，且較佳為160質量%以下，更佳為130質量%以下，特佳為110質量%以下。(A)馬來醯亞胺化合物之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(A)馬來醯亞胺化合物之馬來醯亞胺基的合計數與(C)活性酯系硬化劑之活性酯基的合計數之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)較佳為在特定之範圍。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)較佳為0.01以上，更佳為0.3以上，特佳為0.5以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。前述之比(馬來醯亞胺基/活性酯基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
[3.(B)環氧樹脂] 作為樹脂組成物所含有的(B)成分之環氧樹脂，可舉出具有環氧基的硬化性樹脂，例如聯二甲酚型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、三苯酚型環氧樹脂、萘酚酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、第三丁基兒茶酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、環氧丙基胺型環氧樹脂、環氧丙基酯型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、線狀脂肪族環氧樹脂、具有丁二烯構造的環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、雜環式環氧樹脂、含螺環的環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂、萘醚型環氧樹脂、三羥甲基型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂、異氰尿酸酯型環氧樹脂、苯酚鄰苯二甲醯亞胺型環氧樹脂、酚酞型環氧樹脂等。(B)環氧樹脂可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
樹脂組成物較佳為包含在1分子中具有2個以上的環氧基之環氧樹脂作為(B)環氧樹脂。相對於(B)環氧樹脂的不揮發成分100質量%，在1分子中具有2個以上的環氧基之環氧樹脂的比例較佳為50質量%以上，更佳為60質量%以上，特佳為70質量%以上。
於環氧樹脂中，有在溫度20℃下液狀的環氧樹脂(以下亦稱為「液狀環氧樹脂」)與在溫度20℃下固體狀的環氧樹脂(以下亦稱為「固體狀環氧樹脂」)。樹脂組成物係在作為(B)環氧樹脂，可僅包含液狀環氧樹脂，也可包含僅固體狀環氧樹脂，亦組合液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂而含有。其中，作為(B)環氧樹脂，更佳為僅使用液狀環氧樹脂。
作為液狀環氧樹脂，較佳為在1分子中具有2個以上的環氧基之液狀環氧樹脂。
作為液狀環氧樹脂，較佳為雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、環氧丙基酯型環氧樹脂、環氧丙基胺型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、具有酯骨架的脂環式環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂及具有丁二烯構造的環氧樹脂。
作為液狀環氧樹脂之具體例，可舉出DIC公司製之「HP-4032」、「HP-4032-D」、「HP-4032-SS」(萘型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「828US」、「828EL」、「jER828EL」、「825」、「Epikote 828EL」(雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER807」、「1750」(雙酚F型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER152」(苯酚酚醛清漆型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「630」、「630LSD」、「604」(環氧丙基胺型環氧樹脂)；ADEKA公司製之「ED-523T」(甘草醇型環氧樹脂)；ADEKA公司製之「EP-3950L」、「EP-3980S」(環氧丙基胺型環氧樹脂)；ADEKA公司製之「EP-4088S」(二環戊二烯型環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ZX1059」(雙酚A型環氧樹脂與雙酚F型環氧樹脂之混合品)；Nagase ChemteX公司製之「EX-721」(環氧丙基酯型環氧樹脂)；DAICEL公司製之「Celloxide 2021P」(具有酯骨架的脂環式環氧樹脂)；DAICEL公司製之「PB-3600」、日本曹達公司製之「JP-100」、「JP-200」(具有丁二烯構造的環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ZX1658」、「ZX1658GS」(液狀1,4-環氧丙基環己烷型環氧樹脂)等。此等係可單獨使用1種類，也可組合2種以上使用。
作為固體狀環氧樹脂，較佳為在1分子中具有3個以上的環氧基之固體狀環氧樹脂，更佳為在1分子中具有3個以上的環氧基之芳香族系的固體狀環氧樹脂。
作為固體狀環氧樹脂，較佳為聯二甲酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘型4官能環氧樹脂、萘酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、三苯酚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、萘醚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂、苯酚鄰苯二甲醯亞胺型環氧樹脂、酚酞型環氧樹脂。
作為固體狀環氧樹脂之具體例，可舉出DIC公司製之「HP4032H」(萘型環氧樹脂)；DIC公司製之「HP-4700」、「HP-4710」(萘型4官能環氧樹脂)；DIC公司製之「N-690」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製之「N-695」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製之「HP-7200」、「HP-7200HH」、「HP-7200H」、「HP-7200L」(二環戊二烯型環氧樹脂)；DIC公司製之「EXA-7311」、「EXA-7311-G3」、「EXA-7311-G4」、「EXA-7311-G4S」、「HP6000」(萘醚型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「EPPN-502H」(三苯酚型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「NC7000L」(萘酚酚醛清漆型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「NC3000H」、「NC3000」、「NC3000L」、「NC3000FH」、「NC3100」(聯苯型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製之「ESN475V」(萘型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製之「ESN485」(萘酚型環氧樹脂)；日鐵化學&材料公司製之「ESN375」(二羥基萘型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX4000H」、「YX4000」、「YX4000HK」、「YL7890」(聯二甲酚型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YL6121」(聯苯型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX8800」(蒽型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX7700」(苯酚芳烷基型環氧樹脂)；大阪瓦斯化學公司製之「PG-100」、「CG-500」；三菱化學公司製之「YL7760」(雙酚AF型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YL7800」(茀型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER1010」(雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER1031S」(四苯基乙烷型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「WHR991S」(苯酚鄰苯二甲醯亞胺型環氧樹脂)等。此等係可單獨使用1種類，也可組合2種以上使用。
(B)環氧樹脂的環氧當量較佳為50g/eq.～5000g/eq.，更佳為50g/eq.～3000g/eq.，尤佳為80g/eq.～2000g/eq.，尤更佳為110g/eq.～1000g/eq.。環氧當量表示環氧基每1當量的環氧樹脂之質量。環氧當量係可依照JIS K7236測定。
(B)環氧樹脂的重量平均分子量(Mw)較佳為100～5,000，更佳為250～3,000，尤佳為400～1,500。樹脂的重量平均分子量係可藉由凝膠滲透層析(GPC)法，作為聚苯乙烯換算之值測定。
樹脂組成物中的(B)環氧樹脂之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為1質量%以上，更佳為3質量%以上，特佳為5質量%以上，且較佳為50質量%以下，更佳為40質量%以下，尤佳為30質量%以下。(B)環氧樹脂之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(B)環氧樹脂之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為3質量%以上，更佳為10質量%以上，特佳為20質量%以上，且較佳為50質量%以下，更佳為40質量%以下，尤佳為30質量%以下。(B)環氧樹脂之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
[4.(C)活性酯系硬化劑] 樹脂組成物所含有的(C)成分之活性酯系硬化劑，係在分子中具有1個以上的活性酯基之化合物，可與(B)環氧樹脂反應。(C)活性酯系硬化劑係可單獨使用1種，也可以任意之比例組合2種以上而使用。
作為(C)活性酯系硬化劑，較佳為苯酚酯類、硫苯酚酯類、N-羥基胺酯類、雜環羥基化合物之酯類等之在1分子中具有2個以上的反應活性高之酯基的化合物。該活性酯系硬化劑較佳為藉由羧酸化合物及/或硫代羧酸化合物與羥基化合物及/或硫醇化合物之縮合反應而得者。特別地，從耐熱性提升之觀點來看，較佳為由羧酸化合物與羥基化合物所得之活性酯系硬化劑，更佳為由羧酸化合物與苯酚化合物及/或萘酚化合物所得之活性酯系硬化劑。
作為羧酸化合物，例如可舉出苯甲酸、乙酸、琥珀酸、馬來酸、伊康酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸、苯均四酸等。
作為苯酚化合物或萘酚化合物，例如可舉出氫醌、間苯二酚、雙酚A、雙酚F、雙酚S、還原酚酞、甲基化雙酚A、甲基化雙酚F、甲基化雙酚S、苯酚、鄰甲酚、間甲酚、對甲酚、兒茶酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羥基萘、1,6-二羥基萘、2,6-二羥基萘、二羥基二苯基酮、三羥基二苯基酮、四羥基二苯基酮、間苯三酚、苯三醇、二環戊二烯型二苯酚化合物、苯酚酚醛清漆等。此處，所謂的「二環戊二烯型二苯酚化合物」，就是指對於二環戊二烯1分子，苯酚2分子進行縮合而得之二苯酚化合物。
具體而言，作為(C)活性酯系硬化劑，較佳為二環戊二烯型活性酯化合物、含有萘構造的萘型活性酯化合物、含有苯酚酚醛清漆的乙醯化物的活性酯化合物、含有苯酚酚醛清漆的苯甲醯化物的活性酯化合物。其中更佳為由二環戊二烯型活性酯化合物及萘型活性酯化合物所選出的至少1種，尤佳為二環戊二烯型活性酯化合物。作為二環戊二烯型活性酯化合物，較佳為含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯化合物。所謂的「二環戊二烯型二苯酚構造」，就是表示由伸苯基-二環伸戊基-伸苯基所成之2價的結構單元。
作為(C)活性酯系硬化劑之市售品，於含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯化合物中，可舉出DIC公司製之「EXB-9451」、「EXB-9460」、「EXB-9460S」、「HPC-8000」、「HPC-8000-65T」、「HPC-8000H」、「HPC-8000H-65TM」、「EXB-8000L」、「EXB-8000L-65M」、「HPC-8000L-65TM」、「EXB-8000L-65TM」；於含有萘構造的活性酯化合物中，可舉出「EXB-8100L-65T」、「HPC-8150-60T」、「HPC-8150-62T」、「EXB-8150-60T」、「EXB-9416-70BK」(DIC公司製)、「PC1300-02」(AIR WATER公司製)；於含有磷的活性酯化合物中，可舉出「EXB9401」(DIC公司製)；於苯酚酚醛清漆的乙醯化物的活性酯化合物中，可舉出「DC808」(三菱化學公司製)；於苯酚酚醛清漆的苯甲醯化物的活性酯化合物，可舉出「YLH1026」(三菱化學公司製)、「YLH1030」(三菱化學公司製)、「YLH1048」(三菱化學公司製)；於含有苯乙烯基的活性酯化合物中，可舉出「PC1300-02-65MA」(AIR WATER公司製)等。
(C)活性酯系硬化劑的活性酯基當量較佳為50g/eq.～500g/eq.，更佳為50g/eq.～400g/eq.，尤佳為100g/eq.～300g/eq.。活性酯基當量表示活性酯基每1當量的活性酯化合物之質量。
樹脂組成物中的(C)活性酯系硬化劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為3質量%以上，更佳為6質量%以上，特佳為10質量%以上，且較佳為80質量%以下，更佳為60質量%以下，也佳為50質量%以下。(C)活性酯系硬化劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(C)活性酯系硬化劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為6質量%以上，更佳為20質量%以上，特佳為30質量%以上，較佳為80質量%以下，更佳為70質量%以下，尤佳為60質量%以下。(C)活性酯系硬化劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(C)活性酯系硬化劑之活性酯基的合計數與(B)環氧樹脂之環氧基的合計數之比(活性酯基/環氧基)較佳為在特定之範圍。前述之比(活性酯基/環氧基)較佳為0.1以上，更佳為0.5以上，特佳為0.8以上，且較佳為5以下，更佳為3以下，特佳為2以下。前述之比(活性酯基/環氧基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
[5.(D)無機填充材] 樹脂組成物係在上述成分以外，可進一步包含(D)無機填充材作為任意的成分。(D)成分的無機填充材通常以粒子之狀態被包含於樹脂組成物中。
作為(D)無機填充材之材料，可使用無機化合物。作為(D)無機填充材之材料，例如可舉出二氧化矽、氧化鋁、玻璃、堇青石、矽氧化物、硫酸鋇、碳酸鋇、滑石、黏土、雲母粉、氧化鋅、水滑石、水鋁石、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、氧化鎂、氮化硼、氮化鋁、氮化錳、硼酸鋁、碳酸鍶、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鈦酸鉍、氧化鈦、氧化鋯、鈦酸鋇、鈦酸鋯酸鋇、鋯酸鋇、鋯酸鈣、磷酸鋯及磷酸鎢酸鋯等。於此等之中，特佳為二氧化矽。作為二氧化矽，例如可舉出無定形二氧化矽、熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、合成二氧化矽、中空二氧化矽。又，作為二氧化矽，較佳為球形二氧化矽。(D)無機填充材可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
作為(D)無機填充材之市售品，例如可舉出電化化學工業公司製之「UFP-30」；新日鐵住金材料公司製之「SP60-05」、「SP507-05」；ADMATECHS公司製之「YC100C」、「YA050C」、「YA050C-MJE」、「YA010C」；DENKA公司製之「UFP-30」；TOKUYAMA公司製之「Silfill NSS-3N」、「Silfill NSS-4N」、「Silfill NSS-5N」；ADMATECHS公司製之「SC2500SQ」、「SO-C4」、「SO-C2」、「SO-C1」；DENKA公司製之「DAW-03」、「FB-105FD」等。
(D)無機填充材之平均粒徑，從顯著得到本發明的效果之觀點來看，較佳為0.01μm以上，更佳為0.05μm以上，特佳為0.1μm以上，且較佳為5μm以下，更佳為2μm以下，尤佳為1μm以下。(D)無機填充材之平均粒徑可藉由以米氏(Mie)散射理論為基礎的雷射繞射・散射法進行測定。具體而言，可藉由雷射繞射散射式粒徑分布測定裝置，以體積基準作成無機填充材之粒徑分布，將其中值粒徑當作平均粒徑而測定。測定樣品係可使用在小瓶中秤取無機填充材100mg、甲基乙基酮10g，以超音波使其分散10分鐘者。對於測定樣品，使用雷射繞射式粒徑分布測定裝置，將使用的光源波長設為藍色及紅色，以流通池(flow cell)方式測定無機填充材的體積基準之粒徑分布，從所得之粒徑分布，算出平均粒徑作為中值粒徑。作為雷射繞射式粒徑分布測定裝置，例如可舉出堀場製作所公司製「LA-960」等。
(D)無機填充材之比表面積，從顯著得到本發明的效果之觀點來看，較佳為0.1m2 /g以上，更佳為0.5m2 /g以上，尤佳為1m2 /g以上，特佳為3m2 /g以上，且較佳為100m2 /g以下，更佳為70m2 /g以下，尤佳為50m2 /g以下，特佳為40m2 /g以下。無機填充材之比表面積係依照BET法，使用BET全自動比表面積測定裝置(MOUNTECH公司製Macsorb HM-1210)，使氮氣吸附於試料表面，使用BET多點法算出比表面積而得。
(D)無機填充材，從提高耐濕性及分散性之觀點來看，較佳為被表面處理劑所處理。作為表面處理劑，例如可舉出含氟的矽烷偶合劑、胺基矽烷系偶合劑、環氧基矽烷系偶合劑、巰基矽烷系偶合劑、矽烷系偶合劑、烷氧基矽烷、有機矽氮烷化合物、鈦酸酯系偶合劑等。又，表面處理劑可單獨使用1種類，也可任意地組合2種類以上而使用。
作為表面處理劑之市售品，例如可舉出信越化學工業公司製之「KBM-1003」、「KBE-1003」(乙烯基系矽烷偶合劑)；「KBM-303」、「KBM-402」、「KBM-403」、「KBE-402」、「KBE-403」(環氧系矽烷偶合劑)；「KBM-1403」(苯乙烯基系矽烷偶合劑)「KBM-502」、「KBM-503」、「KBE-502」、「KBE-503」(甲基丙烯酸系矽烷偶合劑)；「KBM-5103」(丙烯酸系矽烷偶合劑)；「KBM-602」、「KBM-603」、「KBM-903」、「KBE-903」、「KBE-9103P」、「KBM-573」、「KBM-575」(胺基系矽烷偶合劑)；「KBM-9659」(異三聚氰酸酯系矽烷偶合劑)；「KBE-585」(脲基系矽烷偶合劑)；「KBM-802」、「KBM-803」(巰基系矽烷偶合劑)；「KBE-9007N」(異氰酸酯系矽烷偶合劑)；「X-12-967C」(酸酐系矽烷偶合劑)；「KBM-13」、「KBM-22」、「KBM-103」、「KBE-13」、「KBE-22」、「KBE-103」、「KBM-3033」、「KBE-3033」、「KBM-3063」、「KBE-3063」、「KBE-3083」、「KBM-3103C」、「KBM-3066」、「KBM-7103」(非矽烷非矽烷偶合-烷氧基矽烷化合物)等。
表面處理劑所致的表面處理之程度，從(D)無機填充材的分散性提升之觀點來看，較佳為收在特定之範圍內。具體而言，(D)無機填充材100質量%較佳為被0.2質量%～5質量%的表面處理劑所表面處理，更佳為被0.2質量%～3質量%所表面處理，尤佳為被0.3質量%～2質量%所表面處理。
表面處理劑所致的表面處理之程度，係可藉由(D)無機填充材的每單位表面積之碳量來評價。無機填充材的每單位表面積之碳量，從無機填充材的分散性提升之觀點來看，較佳為0.02mg/m2 以上，更佳為0.1mg/m2 以上，尤佳為0.2mg/m2 以上。另一方面，從防止樹脂組成物的熔融黏度或薄片形態之熔融黏度的上升之觀點來看，較佳為1.0mg/m2 以下，更佳為0.8mg/m2 以下，尤佳為0.5 mg/m2 以下。
(D)無機填充材的每單位表面積之碳量，係可在藉由溶劑(例如甲基乙基酮(MEK))洗淨處理表面處理後的無機填充材後測定。具體而言，將作為溶劑的充分量之MEK加到經表面處理劑所表面處理之無機填充材中，在25℃下超音波洗淨5分鐘。去除上清液，使不揮發成分乾燥後，可使用碳分析計測定無機填充材的每單位表面積之碳量。作為碳分析計，可使用堀場製作所公司製「EMIA-320V」等。
樹脂組成物中的(D)無機填充材之量，係相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為20質量%以上，更佳為30質量%以上，尤佳為40質量%以上，特佳為50質量%以上，且較佳為90質量%以下，更佳為80質量%以下，尤佳為70質量%以下。
相對於(D)無機填充材100質量%，(A-1)特定馬來醯亞胺化合物之量較佳為2質量%以上，更佳為5質量%以上，特佳為8質量%以上，且較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，特佳為20質量%以下。使用滿足如此的關係之量的(D)無機填充材時，可顯著得到本發明之效果。
相對於(D)無機填充材100質量%，含有式(A1)所示的構造之馬來醯亞胺化合物之量較佳為2質量%以上，更佳為5質量%以上，特佳為8質量%以上，且較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，特佳為20質量%以下。使用滿足如此的關係之量的(D)無機填充材時，可顯著得到本發明之效果。
相對於(D)無機填充材100質量%，(A)馬來醯亞胺化合物之量較佳為2質量%以上，更佳為5質量%以上，特佳為10質量%以上，且較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下，特佳為20質量%以下。使用滿足如此的關係之量的(D)無機填充材時，可顯著得到本發明之效果。
[6.(E)任意的硬化劑] 樹脂組成物係在上述成分以外，可進一步包含(E)任意的硬化劑作為任意的成分。惟，於(E)任意的硬化劑中，不包含(C)活性酯系硬化劑。作為(E)成分之任意的硬化劑，例如可舉出苯酚系硬化劑、萘酚系硬化劑、苯并㗁𠯤系硬化劑、氰酸酯系硬化劑、碳二亞胺系硬化劑、酸酐系硬化劑等。其中，從顯著得到本發明的效果之觀點來看，(E)任意的硬化劑較佳為苯酚系硬化劑、萘酚系硬化劑、氰酸酯系硬化劑及碳二亞胺系硬化劑之任1種類以上，更佳為苯酚系硬化劑及萘酚系硬化劑之任1種類以上，特佳為苯酚系硬化劑。(E)任意的硬化劑可單獨使用1種類，或也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
作為苯酚系硬化劑及萘酚系硬化劑，從耐熱性及耐水性之觀點來看，較佳為具有酚醛清漆構造的苯酚系硬化劑或具有酚醛清漆構造的萘酚系硬化劑。又，從與導體層的密著性之觀點來看，較佳為含氮苯酚系硬化劑，更佳為含有三𠯤骨架的苯酚系硬化劑。
作為苯酚系硬化劑及萘酚系硬化劑之具體例，例如可舉出明和化成公司製之「MEH-7700」、「MEH-7810」、「MEH-7851」、日本化藥公司製之「NHN」、「CBN」、「GPH」、新日鐵住金化學公司製之「SN170」、「SN-180」、「SN-190」、「SN-475」、「SN-485」、「SN-495」、「SN-495V」、「SN-375」、「SN-395」、DIC公司製之「TD-2090」、「LA-7052」、「LA-7054」、「LA-1356」、「LA3018-50P」、「EXB-9500」等。
作為苯并㗁𠯤系硬化劑之具體例，可舉出JFE化學公司製之「JBZ-OP100D」、「ODA-BOZ」；昭和高分子公司製之「HFB2006M」；四國化成工業公司製之「P-d」、「F-a」等。
作為氰酸酯系硬化劑，例如可舉出雙酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯、寡(3-亞甲基-1,5-伸苯基氰酸酯)、4,4’-亞甲基雙(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4’-亞乙基二苯基二氰酸酯、六氟雙酚A二氰酸酯、2,2-雙(4-氰酸酯)苯基丙烷、1,1-雙(4-氰酸酯苯基甲烷)、雙(4-氰酸酯-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-雙(4-氰酸酯苯基-1-(甲基亞乙基))苯、雙(4-氰酸酯苯基)硫醚及雙(4-氰酸酯苯基)醚等之2官能氰酸酯樹脂、由苯酚酚醛清漆及甲酚酚醛清漆等所衍生之多官能氰酸酯樹脂、此等氰酸酯樹脂經一部分三𠯤化之預聚物等。作為氰酸酯系硬化劑之具體例，可舉LONZA日本公司製之「PT30」及「PT60」(苯酚酚醛清漆型多官能氰酸酯樹脂)、「ULL-950S」(多官能氰酸酯樹脂)、「BA230」、「BA230S75」(雙酚A二氰酸酯之一部分或全部經三𠯤化成三聚物之預聚物)等。
作為碳二亞胺系硬化劑之具體例，可舉出日清紡化學公司製之「V-03」、「V-07」等。
作為酸酐系硬化劑，可舉出在1分子內中具有1個以上的酸酐基之硬化劑，較佳為在1分子內中具有2個以上的酸酐基之硬化劑。作為酸酐系硬化劑之具體例，可舉出鄰苯二甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、甲基納迪克酸酐、氫化甲基納迪克酸酐、三烷基四氫鄰苯二甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐、5-(2,5-二氧代四氫-3-呋喃基)-3-甲基-3-環己烯-1,2-二羧酸酐、偏苯三酸酐、苯均四酸酐、二苯基酮四羧酸二酐、聯苯基四羧酸二酐、萘四羧酸二酐、氧基二鄰苯二甲酸二酐、3,3’-4,4’-二苯基碸四羧酸二酐、1,3,3a,4,5,9b-六氫-5-(四氫-2,5-二氧代-3-呋喃基)-萘并[1,2-C]呋喃-1,3-二酮、乙二醇雙(偏苯三酸酐)、苯乙烯與馬來酸共聚合成之苯乙烯・馬來酸樹脂等的聚合物型之酸酐等。作為酸酐系硬化劑之市售品，例如可舉出新日本理化公司製之「HNA-100」、「MH-700」等。
樹脂組成物中的(E)任意的硬化劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.2質量%以上，特佳為0.3質量%以上，且較佳為8質量%以下，更佳為5質量%以下，特佳為3質量%以下。(E)任意的硬化劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(E)任意的硬化劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.1質量%以上，更佳為0.5質量%以上，特佳為1質量%以上，且較佳為10質量%以下，更佳為8質量%以下，特佳為6質量%以下。(E)任意的硬化劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
(E)任意的硬化劑的活性基的合計數與(B)環氧樹脂的環氧基的合計數之比(活性基/環氧基)較佳為在特定之範圍。前述之比(活性基/環氧基)較佳為0.01以上，更佳為0.05以上，特佳為0.1以上，且較佳為3以下，更佳為1以下，特佳為0.5以下。所謂「(E)任意的硬化劑的活性基的合計數」，就是將樹脂組成物中存在的(E)任意的硬化劑之不揮發成分的質量除以活性基當量而得之值，予以全部合計的值。前述之比(活性基/環氧基)在前述之範圍時，可顯著得到本發明之效果。
[7.(F)硬化促進劑] 樹脂組成物係在上述成分以外，可進一步包含(F)硬化促進劑作為任意的成分。硬化促進劑例如可舉出磷系硬化促進劑、脲系硬化促進劑、胍系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、金屬系硬化促進劑、胺系硬化促進劑等。(F)硬化促進劑可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
作為磷系硬化促進劑，例如可舉出四丁基鏻溴化物、四丁基鏻氯化物、四丁基鏻乙酸酯、四丁基鏻癸酸酯、四丁基鏻月桂酸酯、雙(四丁基鏻)苯均四酸酯、四丁基鏻氫六氫鄰苯二甲酸酯、四丁基鏻2,6-雙[(2-羥基-5-甲基苯基)甲基]-4-甲基酚酯、二第三丁基甲基鏻四苯基硼酸鹽等之脂肪族鏻鹽；甲基三苯基鏻溴化物、乙基三苯基鏻溴化物、丙基三苯基鏻溴化物、丁基三苯基鏻溴化物、苄基三苯基鏻氯化物、四苯基鏻溴化物、對甲苯基三苯基鏻四對甲苯基硼酸鹽、四苯基鏻四苯基硼酸鹽、四苯基鏻四對甲苯基硼酸鹽、三苯基乙基鏻四苯基硼酸鹽、參(3-甲基苯基)乙基鏻四苯基硼酸鹽、參(2-甲氧基苯基)乙基鏻四苯基硼酸鹽、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸鹽、四苯基鏻硫氰酸鹽、丁基三苯基鏻硫氰酸鹽等之芳香族鏻鹽；三苯基膦・三苯基硼烷等之芳香族膦・硼烷複合體；三苯基膦・對苯醌加成反應物等之芳香族膦・醌加成反應物；三丁基膦、三第三丁基膦、三辛基膦、二第三丁基(2-丁烯基)膦、二第三丁基(3-甲基-2-丁烯基)膦、三環己基膦等之脂肪族膦；二丁基苯基膦、二第三丁基苯基膦、甲基二苯基膦、乙基二苯基膦、丁基二苯基膦、二苯基環己基膦、三苯基膦、三鄰甲苯基膦、三間甲苯基膦、三對甲苯基膦、參(4-乙基苯基)膦、參(4-丙基苯基)膦、參(4-異丙基苯基)膦、參(4-丁基苯基)膦、參(4-第三丁基苯基)膦、參(2,4-二甲基苯基)膦、參(2,5-二甲基苯基)膦、參(2,6-二甲基苯基)膦、參(3,5-二甲基苯基)膦、參(2,4,6-三甲基苯基)膦、參(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦、參(2-甲氧基苯基)膦、參(4-甲氧基苯基)膦、參(4-乙氧基苯基)膦、參(4-第三丁氧基苯基)膦、二苯基-2-吡啶基膦、1,2-雙(二苯基膦基)乙烷、1,3-雙(二苯基膦基)丙烷、1,4-雙(二苯基膦基)丁烷、1,2-雙(二苯基膦基)乙炔、2,2’-雙(二苯基膦基)二苯基醚等之芳香族膦等。
作為脲系硬化促進劑，例如可舉出1,1-二甲基脲；1,1,3-三甲基脲、3-乙基-1,1-二甲基脲、3-環己基-1,1-二甲基脲、3-環辛基-1,1-二甲基脲等之脂肪族二甲基脲；3-苯基-1,1-二甲基脲、3-(4-氯苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3,4-二氯苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3-氯-4-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(2-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(3,4-二甲基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-異丙基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-甲氧基苯基)-1,1-二甲基脲、3-(4-硝基苯基)-1,1-二甲基脲、3-[4-(4-甲氧基苯氧基)苯基]-1,1-二甲基脲、3-[4-(4-氯苯氧基)苯基]-1,1-二甲基脲、3-[3-(三氟甲基)苯基]-1,1-二甲基脲、N,N-(1,4-伸苯基)雙(N’,N’-二甲基脲)、N,N-(4-甲基-1,3-伸苯基)雙(N’,N’-二甲基脲)[甲苯雙二甲基脲]等之芳香族二甲基脲等。
作為胍系硬化促進劑，例如可舉出氰胍、1-甲基胍、1-乙基胍、1-環己基胍、1-苯基胍、1-(鄰甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮雜雙環[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮雜雙環[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基雙胍、1-乙基雙胍、1-正丁基雙胍、1-正十八基雙胍、1,1-二甲基雙胍、1,1-二乙基雙胍、1-環己基雙胍、1-烯丙基雙胍、1-苯基雙胍、1-(鄰甲苯基)雙胍等。
作為咪唑系硬化促進劑，例如可舉出2-甲基咪唑、2-十一基咪唑、2-十七基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一基咪唑鎓偏苯三酸酯、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸酯、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三𠯤、2,4-二胺基-6-[2’-十一基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三𠯤、2,4-二胺基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三𠯤、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三𠯤異三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2,3-二氫-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等之咪唑化合物及咪唑化合物與環氧樹脂之加成物。作為咪唑系硬化促進劑，可使用市售品，例如可舉出四國化成工業公司製之「1B2PZ」、「2MZA-PW」、「2PHZ-PW」、三菱化學公司製之「P200-H50」等。
作為金屬系硬化促進劑，例如可舉出鈷、銅、鋅、鐵、鎳、錳、錫等之金屬的有機金屬錯合物或有機金屬鹽。作為有機金屬錯合物之具體例，可舉出乙醯丙酮鈷(II)、乙醯丙酮鈷(III)等之有機鈷錯合物、乙醯丙酮銅(II)等之有機銅錯合物、乙醯丙酮鋅(II)等之有機鋅錯合物、乙醯丙酮鐵(III)等之有機鐵錯合物、乙醯丙酮鎳(II)等之有機鎳錯合物、乙醯丙酮錳(II)等之有機錳錯合物等。作為有機金屬鹽，例如可舉出辛酸鋅、辛酸錫、環烷酸鋅、環烷酸鈷、硬脂酸錫、硬脂酸鋅等。
作為胺系硬化促進劑，例如可舉出三乙基胺、三丁基胺等之三烷基胺、4-二甲基胺基吡啶、苄基二甲基胺、2,4,6,-參(二甲基胺基甲基)苯酚、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)-十一烯等。作為胺系硬化促進劑，可使用市售品，例如可舉出味之素精密科技公司製之「MY-25」等。
樹脂組成物中的(F)硬化促進劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，較佳為0.001質量%以上，更佳為0.01質量%以上，特佳為0.05質量%以上，且較佳為15質量%以下，更佳為10質量%以下，特佳為5質量%以下。(F)硬化促進劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
樹脂組成物中的(F)硬化促進劑之量係沒有特別的限定，但相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，較佳為0.001質量%以上，更佳為0.01質量%以上，特佳為0.1質量%以上，且較佳為15質量%以下，更佳為10質量%以下，特佳為5質量%以下。(F)硬化促進劑之量在前述範圍時，可顯著得到本發明之效果。
[8.(G)溶劑] 樹脂組成物係在上述成分以外，可進一步包含(G)溶劑作為任意的成分。溶劑通常為揮發性成分，可使用有機溶劑。作為(G)溶劑，例如可舉出丙酮、甲基乙基酮(MEK)及環己酮等之酮系溶劑；乙酸乙酯、乙酸丁酯、賽珞蘇乙酸酯、丙二醇單甲基醚乙酸酯及卡必醇乙酸酯等之乙酸酯系溶劑；賽珞蘇及丁基卡必醇等之卡必醇系溶劑；甲苯及二甲苯等之芳香族烴系溶劑；二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺(DMAc)及N-甲基吡咯啶酮等之醯胺系溶劑等。(G)溶劑可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
(G)溶劑之量係沒有特別的限定。(G)溶劑之量係相對於樹脂組成物中之全部成分100質量%，例如可為60質量%以下、40質量%以下、30質量%以下、20質量%以下、15質量%以下、10質量%以下等。
[9.其他成分] 樹脂組成物係在上述成分以外，可進一步包含任意的添加劑作為任意的成分。作為如此的添加劑，例如可舉出熱硬化性樹脂、有機填充材、增黏劑、消泡劑、調平劑、密著性賦予劑、難燃劑等。此等可單獨使用1種類，也可以任意之比率組合2種類以上而使用。
[10.樹脂組成物之製造方法] 樹脂組成物例如可藉由將上述成分以任意的順序混合而製造。又，於混合各成分之過程中，藉由適當地調整溫度，可進行加熱及/或冷卻。又，於各成分之混合中或混合後，亦可使用混合器等之攪拌裝置進行攪拌，使各成分均勻地分散。再者，視需要可對於樹脂組成物進行脫泡處理。
[11.樹脂組成物之特性] 藉由上述樹脂組成物，可得到介電正切低且玻璃轉移溫度高之硬化物。
例如，於後述實施例中記載之條件下使樹脂組成物硬化而得之硬化物的介電正切Df較佳為0.010以下，更佳為0.005以下，特佳為0.004以下。前述硬化物的介電正切Df之下限值係沒有特別的限定，但可為0.001以上。硬化物的介電正切可藉由實施例中說明之方法進行測定。
例如，於後述實施例中記載之條件下使樹脂組成物硬化而得之硬化物的玻璃轉移溫度Tg較佳為130℃以上，更佳為140℃以上，特佳為150℃以上。前述之硬化物的玻璃轉移溫度Tg之上限值係沒有特別的限定，但可為260℃以下。
樹脂組成物之硬化物通常可具有小的介電常數。例如，於後述實施例中記載之條件下使樹脂組成物硬化而得之硬化物的介電常數Dk較佳為3.5以下，更佳為3.2以下，特佳為3.0以下。前述硬化物的介電常數之下限值係沒有特別的限定，但例如可為2.0以上。硬化物的介電常數可藉由實施例中說明之方法進行測定。
以樹脂組成物之硬化物形成絕緣層時，通常可減小該絕緣層之粗化處理後的表面粗糙度。例如，以後述實施例中記載之方法進行絕緣層的形成及粗化處理時，該絕緣層的表面之算術平均粗糙度Ra較佳為200nm以下，更佳為100nm以下，特佳為70nm以下。算術平均粗糙度Ra之下限值係沒有特別的限定，但例如可為10nm以上。絕緣層的表面之算術平均粗糙度Ra可藉由實施例中說明之方法進行測定。
又，以樹脂組成物之硬化物形成絕緣層，藉由鍍敷在該絕緣層上形成導體層時，可提高作為絕緣層與導體層之間的密著強度之鍍敷剝離強度。例如，以後述實施例中記載之方法進行絕緣層及導體層之形成時，絕緣層及導體層之間的鍍敷剝離強度較佳可為0.3kgf/cm以上，更佳可為0.4kgf/cm以上，特佳可為0.5kgf/cm以上。鍍敷剝離強度之上限值係沒有特別的限定，但例如可為2.0kgf/cm以下。絕緣層及導體層之間的鍍敷剝離強度可藉由實施例中說明之方法進行測定。
[12.樹脂組成物之用途] 本發明之一實施形態的樹脂組成物係適合作為絕緣用途的樹脂組成物，其中特別適合作為絕緣層形成用的樹脂組成物。因此，例如樹脂組成物係適合作為用於形成印刷配線板的絕緣層之樹脂組成物(印刷配線板的絕緣層形成用樹脂組成物)。又，樹脂組成物係適合作為用於形成絕緣層上所形成的導體層(包含再配線層)之用於形成該絕緣層的樹脂組成物(用於形成導體層的絕緣層形成用樹脂組成物)。又，樹脂組成物可廣泛地使用於樹脂薄片、預浸體等之薄片狀積層材料、阻焊劑、底部填充材、黏晶材、半導體密封材、埋孔樹脂、零件埋入樹脂等之能使用樹脂組成物的用途。
又，例如經由以下之(1)～(6)步驟來製造半導體晶片封裝時，本實施形態之樹脂組成物亦可適合作為用於形成再配線層的絕緣層之再配線形成層用的樹脂組成物(再配線形成層形成用的樹脂組成物)及用於密封半導體晶片的樹脂組成物(半導體晶片密封用的樹脂組成物)。於製造半導體晶片封裝時，可在密封層上進一步形成再配線層。 (1)於基材上層合暫時固定薄膜之步驟， (2)將半導體晶片暫時固定於暫時固定薄膜上之步驟， (3)於半導體晶片上形成密封層之步驟， (4)將基材及暫時固定薄膜從半導體晶片剝離之步驟， (5)於剝離半導體晶片的基材及暫時固定薄膜後之面，形成再配線形成層作為絕緣層之步驟，及 (6)於再配線形成層上，形成作為導體層的再配線層之步驟。
上述樹脂組成物亦可使用於印刷配線板為內藏零件的電路板之情況。
[13.薄片狀積層材料] 本發明之一實施形態的樹脂組成物亦可以清漆狀態塗佈而使用，但工業上較佳為以含有樹脂組成物的薄片狀積層材料之形態使用。作為薄片狀積層材料，較佳為以下所示的樹脂薄片、預浸體。
樹脂薄片包含支撐體與在該支撐體上以上述樹脂組成物所形成的樹脂組成物層。
樹脂組成物層之厚度，從印刷配線板的薄型化，及即使該樹脂組成物的硬化物為薄膜也能提供絕緣性優異的硬化物之觀點來看，較佳為50μm以下，更佳為40μm以下，尤佳為30μm以下。樹脂組成物層之厚度的下限係沒有特別的限定，但例如可為3μm以上、5μm以上等。
作為支撐體，例如可舉出由塑膠材料所成的薄膜、金屬箔、離型紙，較佳為由塑膠材料所成的薄膜、金屬箔。
使用由塑膠材料所成的薄膜作為支撐體時，作為塑膠材料，例如可舉出聚對苯二甲酸乙二酯(以下亦簡稱「PET」)、聚萘二甲酸乙二酯(以下亦簡稱「PEN」)等之聚酯、聚碳酸酯(以下亦簡稱「PC」)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等之丙烯酸、環狀聚烯烴、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚醯亞胺等。其中，較佳為聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯，特佳為便宜的聚對苯二甲酸乙二酯。
使用金屬箔作為支撐體時，作為金屬箔，例如可舉出銅箔、鋁箔等，較佳為銅箔。作為銅箔，可使用由銅的單金屬所成之箔，也可使用由銅與其他金屬(例如錫、鉻、銀、鎂、鎳、鋯、矽、鈦等)的合金所成之箔。
支撐體係可對於與樹脂組成物層接合之面施予消光處理、電暈處理、抗靜電處理等之表面處理。
又，作為支撐體，亦可使用在與樹脂組成物層接合之面具有脫模層的附脫模層之支撐體。作為使用於附脫模層之支撐體的脫模層之脫模劑，例如可舉出選自由醇酸樹脂、聚烯烴樹脂、胺基甲酸酯樹脂及聚矽氧樹脂所成之群組中的1種以上之脫模劑。附脫模層之支撐體可使用市售品，例如可舉出具有以醇酸樹脂系脫模劑為主成分的脫模層之PET薄膜的LINTEC公司製之「SK-1」、「AL-5」、「AL-7」、東麗公司製之「Lumirror T60」、帝人公司製之「Purex」、UNITIKA公司製之「Unipeel」等。
支撐體之厚度係沒有特別的限定，但較佳為5μm～75μm之範圍，更佳為10μm～60μm之範圍。尚且，使用附脫模層之支撐體時，附脫模層之支撐體全體的厚度較佳為上述範圍。
於一實施形態中，樹脂薄片係視需要可進一步包含任意的層。作為該任意的層，例如可舉出在樹脂組成物層之未與支撐體接合的面(亦即與支撐體相反側的面)所設置之符合支撐體的保護膜等。保護膜之厚度係沒有特別的限定，但例如為1μm～40μm。藉由層合保護膜，可防止灰塵等對樹脂組成物層的表面之附著或損傷。
樹脂薄片例如可藉由調製在溶劑中溶解有樹脂組成物之樹脂清漆，使用模塗機等之塗佈裝置，將該樹脂清漆塗佈於支撐體上，更使其乾燥而形成樹脂組成物層來製造。作為溶劑，例如可舉出與作為樹脂組成物可含有的(G)成分說明者相同。溶劑可單獨使用1種類，也可以任意之比例組合2種類以上而使用。
乾燥可藉由加熱、熱風噴吹等方法來實施。乾燥條件係沒有特別的限定，但以樹脂組成物層中的有機溶劑之含量成為10質量%以下，較佳成為5質量%以下之方式使其乾燥。雖然亦隨著樹脂清漆中的有機溶劑之沸點而不同，但例如使用含有30質量%～60質量%的有機溶劑之樹脂清漆時，可藉由在50℃～150℃下乾燥1分鐘～10分鐘，而形成樹脂組成物層。
樹脂薄片可捲繞成捲筒狀而保存。樹脂薄片具有保護膜時，可藉由剝離保護膜而使用。
於一實施形態中，預浸體係使薄片狀纖維基材含浸樹脂組成物而形成。
用於預浸體的薄片狀纖維基材係沒有特別的限定，例如可舉出玻璃布、聚芳醯胺不織布、液晶聚合物不織布等。從印刷配線板的薄型化之觀點來看，薄片狀纖維基材之厚度較佳為50μm以下，更佳為40μm以下，尤佳為30μm以下，特佳為20μm以下。薄片狀纖維基材之厚度的下限係沒有特別的限定，但通常為10μm以上。
預浸體可藉由熱熔法、溶劑法等之眾所周知的方法來製造。
預浸體之厚度係可設為與上述樹脂薄片中的樹脂組成物層同樣之範圍。
[14.印刷配線板] 本發明之一實施形態的印刷配線板包含以使上述樹脂組成物硬化而得之硬化物所形成的絕緣層。
印刷配線板例如可使用上述樹脂薄片，藉由包含下述(I)及(II)之步驟的方法來製造。 (I)於內層基板上，以樹脂薄片的樹脂組成物層與內層基板接合之方式層合樹脂薄片之步驟， (II)將樹脂組成物層硬化而形成絕緣層之步驟。
步驟(I)所用的「內層基板」係成為印刷配線板的基板之構件，例如可舉出玻璃環氧基板、金屬基板、聚酯基板、聚醯亞胺基板、BT樹脂基板、熱硬化型聚伸苯基醚基板等。又，該基板可在其單面或兩面具有導體層，此導體層可被圖型加工。在基板之單面或兩面形成有導體層的內層基板係有時稱為「內層電路基板」。另外，於製造印刷配線板時，更應形成絕緣層及/或導體層的中間製造物亦被包含於本發明所言之「內層基板」中。印刷配線板為內藏零件的電路板時，可使用內藏有零件的內層基板。
內層基板與樹脂薄片之層合，例如可藉由從支撐體側將樹脂薄片加熱壓接於內層基板而進行。作為將樹脂薄片加熱壓接於內層基板的構件(以下，亦稱為「加熱壓接構件」)，例如可舉出經加熱的金屬板(SUS端面板(end plate)等)或金屬輥(SUS輥)等。尚且，較佳為不將加熱壓接構件直接加壓於樹脂薄片，而是以樹脂薄片充分追隨內層基板的表面凹凸之方式，隔著耐熱橡膠等的彈性材來加壓。
內層基板與樹脂薄片之層合係可藉由真空層合法實施。於真空層合法中，加熱壓接溫度較佳為60℃～160℃，更佳為80℃～140℃之範圍，加熱壓接壓力較佳為0.098MPa～1.77MPa，更佳為0.29MPa～1.47MPa之範圍，加熱壓接時間較佳為20秒～400秒，更佳為30秒～300秒之範圍。層合較佳可在壓力26.7hPa以下之減壓條件下實施。
層合可藉由市售之真空層合機進行。作為市售之真空層合機，例如可舉出名機製作所公司製之真空加壓式層合機、NIKKO材料公司製之真空施加器、分批式真空加壓層合機等。
於層合之後，在大氣壓下，例如可藉由從支撐體側來將加熱壓接構件予以加壓，進行所層合之樹脂薄片的平滑化處理。平滑化處理的加壓條件可設為與上述層合的加熱壓接條件同樣之條件。平滑化處理可藉由市售的層合機進行。尚且，層合與平滑化處理亦可使用上述市售的真空層合機連續地進行。
支撐體可於步驟(I)與步驟(II)之間去除，也可於步驟(II)之後去除。
於步驟(II)中，將樹脂組成物層硬化而形成由樹脂組成物的硬化物所成之絕緣層。樹脂組成物層之硬化條件係沒有特別的限定，可使用在形成印刷配線板的絕緣層時所採用的條件。通常樹脂組成物層之硬化係可以熱硬化進行。
例如，樹脂組成物層之熱硬化條件雖然隨著樹脂組成物之種類等而不同，但於一實施形態中，硬化溫度較佳為120℃～240℃，更佳為150℃～220℃，尤佳為170℃～210℃。硬化時間較佳可設為5分鐘～120分鐘，更佳可設為10分鐘～100分鐘，尤佳可設為15分鐘～100分鐘。
於使樹脂組成物層熱硬化之前，可將樹脂組成物層在比硬化溫度更低的溫度下預備加熱。例如，於使樹脂組成物層熱硬化之前，可在50℃～120℃，較佳在60℃～115℃，更佳在70℃～110℃之溫度下，將樹脂組成物層預備加熱5分鐘以上，較佳為5分鐘～150分鐘，更佳為15分鐘～120分鐘，尤佳為15分鐘～100分鐘。
製造印刷配線板時，可進一步實施(III)在絕緣層開孔之步驟、(IV)將絕緣層粗化處理之步驟、(V)形成導體層之步驟。將支撐體在步驟(II)之後去除時，該支撐體之去除可於步驟(II)與步驟(III)之間、步驟(III)與步驟(IV)之間或步驟(IV)與步驟(V)之間實施。又，視需要可重複實施步驟(I)～步驟(V)的絕緣層及導體層之形成，而形成多層配線板。
於其他實施形態中，印刷配線板可使用上述預浸體來製造。製造方法係基本上與使用樹脂薄片之情況同樣。
步驟(III)係在絕緣層開孔之步驟，藉此可在絕緣層中形成通孔、貫穿孔等之孔。步驟(III)係可按照絕緣層之形成所使用的樹脂組成物之組成等，例如使用鑽孔機、雷射、電漿等實施。孔之尺寸或形狀可按照印刷配線板之設計而適宜決定。
步驟(IV)係粗化處理絕緣層之步驟。通常，於此步驟(IV)中，亦進行膠渣之去除。粗化處理之順序、條件係沒有特別的限定，例如，可依順序實施膨潤液的膨潤處理、氧化劑的粗化處理及中和液的中和處理，而將絕緣層予以粗化處理。
作為用於粗化處理的膨潤液，例如可舉出鹼溶液、界面活性劑溶液等，較佳為鹼溶液，作為鹼溶液，更佳為氫氧化鈉溶液、氫氧化鉀溶液。作為市售的膨潤液，例如可舉出ATOTECH日本公司製之「Swelling Dip Securiganth P」、「Swelling Dip Securiganth SBU」等。膨潤液的膨潤處理係沒有特別的限定，例如可藉由在30℃～90℃的膨潤液中浸漬絕緣層1分鐘～20分鐘而進行。從將絕緣層的樹脂之膨潤抑制在適度的程度之觀點來看，較佳為在40℃～80℃的膨潤液中浸漬絕緣層5分鐘～15分鐘。
作為用於粗化處理的氧化劑，例如可舉出在氫氧化鈉的水溶液中溶解有過錳酸鉀或過錳酸鈉之鹼性過錳酸溶液。鹼性過錳酸溶液等之氧化劑的粗化處理，較佳為在經加熱到60℃～100℃的氧化劑溶液中浸漬絕緣層10分鐘～30分鐘而進行。又，鹼性過錳酸溶液中的過錳酸鹽之濃度較佳為5質量%～10質量%。作為市售的氧化劑，例如可舉出ATOTECH日本公司製的「Concentrate Compact CP」、「Dosing Solution Securiganth P」等之鹼性過錳酸溶液。
作為用於粗化處理的中和液，較佳為酸性的水溶液，作為市售品，例如可舉出ATOTECH日本公司製之「Reduction Solution Securigant P」。中和液的處理係可藉由將施有氧化劑的粗化處理之處理面在30℃～80℃的中和液中浸漬5分鐘～30分鐘而進行。從作業性等之點來看，較佳為將施有氧化劑的粗化處理之對象物在40℃～70℃的中和液中浸漬5分鐘～20分鐘之方法。
於一實施形態中，粗化處理後的絕緣層表面之算術平均粗糙度Ra較佳為500nm以下，更佳為400nm以下，尤佳為300nm以下。下限係沒有特別的限定，例如可設為1nm以上、2nm以上等。又，粗化處理後之絕緣層表面之均方根粗糙度(Rq)較佳為500nm以下，更佳為400nm以下，尤佳為300nm以下。下限係沒有特別的限定，例如可設為1nm以上、2nm以上等。絕緣層表面之算術平均粗糙度(Ra)及均方根粗糙度(Rq)可使用非接觸型表面粗糙度計進行測定。
步驟(V)係形成導體層之步驟，在絕緣層上形成導體層。導體層所使用的導體材料係沒有特別的限定。於合適的實施形態中，導體層包含選自由金、鉑、鈀、銀、銅、鋁、鈷、鉻、鋅、鎳、鈦、鎢、鐵、錫及銦所成之群組中的1種以上之金屬。導體層係可為單金屬層，也可為合金層，作為合金層，例如可舉出由選自上述之群組中的2種以上之金屬的合金(例如，鎳-鉻合金、銅-鎳合金及銅-鈦合金)所形成的層。其中，從導體層形成的通用性、成本、圖型化的容易性等之觀點來看，較佳為鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或銅的單金屬層，或鎳-鉻合金、銅-鎳合金、銅-鈦合金的合金層，更佳為鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或銅的單金屬層，或鎳-鉻合金的合金層，尤佳為銅的單金屬層。
導體層可為單層構造，也可為由不同種類的金屬或合金所成之單金屬層或合金層2層以上層合之複層構造。當導體層為複層構造時，與絕緣層相接之層較佳為鉻、鋅或鈦的單金屬層、或鎳-鉻合金的合金層。
導體層之厚度係取決於所欲的印刷配線板之設計，但一般為3μm～35μm，較佳為5μm～30μm。
導體層較佳為藉由鍍敷而形成。例如可藉由半加成法、全加成法等之方法，鍍敷於絕緣層之表面，形成具有所欲的配線圖型之導體層，從製造的簡便性之觀點來看，較佳為藉由半加成法形成。以下，顯示藉由半加成法形成導體層之例。
於絕緣層之表面上，藉由無電解鍍敷形成鍍敷種子層。接著，於所形成的鍍敷種子層上，對應於所欲的配線圖型，形成使鍍敷種子層的一部分露出之遮罩圖型。於所露出的鍍敷種子層上，藉由電解鍍敷形成金屬層後，去除遮罩圖型。然後，可藉由蝕刻等去除不要的鍍敷種子層，形成具有所欲的配線圖型之導體層。
[15.半導體裝置] 本發明之一實施形態的半導體裝置包含上述印刷配線板。此半導體裝置可使用上述印刷配線板來製造。
作為半導體裝置，可舉出供用於電氣製品(例如電腦、行動電話、數位相機及電視等)及交通工具(例如機車、汽車、電車、船舶及航空機等)等之各種半導體裝置。 [實施例]
以下，顯示實施例來更具體地說明本發明，惟本發明係不受以下的實施例所限定。於以下之說明中，表示量的「份」及「%」只要沒有另外明示，則分別意指「質量份」及「質量%」。又，以下說明的操作只要沒有另外明示，則在常溫常壓的環境下進行。
[馬來醯亞胺化合物之準備] 準備以日本發明協會公開技報公技編號2020-500211號之合成例1中記載之方法所合成的馬來醯亞胺化合物A1 之MEK溶液(不揮發成分70質量%)。此馬來醯亞胺化合物A1 具有下述式所示的構造。
測定馬來醯亞胺化合物A1 的FD-MS光譜時，確認M+=560、718及876之波峰。此等波峰分別相當於n1 為0、1及2之情況。又，藉由GPC分析馬來醯亞胺化合物A1 ，根據數量平均分子量求出茚烷骨架部分的重複單元數n1 之值時，n1 =1.47，分子量分布(Mw/Mn)=1.81。再者，馬來醯亞胺化合物A1 之全量100面積%中，平均重複單元數n1 為0的馬來醯亞胺化合物之含有比例為26.5面積%。
前述馬來醯亞胺化合物A1 的FD-MS光譜表示以下述測定裝置及測定條件所測定者。 (FD-MS光譜之測定裝置及測定條件) 測定裝置：JMS-T100GC AccuTOF 測定條件 測定範圍：m/z=4.00～2000.00 變化率：51.2mA/min 最終電流值：45mA 陰極電壓：-10kV 記錄間隔：0.07sec
前述馬來醯亞胺化合物A1 的GPC表示以下述測定裝置及測定條件所測定者。 測定裝置：東曹公司製「HLC-8320 GPC」 管柱：東曹公司製保護管柱「HXL-L」、東曹公司製「TSK-GEL G2000HXL」、東曹公司製「TSK-GEL G2000HXL」、東曹公司製「TSK-GEL G3000HXL」及東曹公司製「TSK-GEL G4000HXL」 檢出器：RI(示差折射計) 數據處理：東曹公司製「GPC工作站 EcoSEC-WorkStation」 測定條件：管柱溫度  40℃ 展開溶劑  四氫呋喃 流速  1.0ml/分鐘 標準：依據前述「GPC工作站 EcoSEC-WorkStation」之測定手冊，分子量係使用已知的單分散聚苯乙烯。 試料：用微濾器過濾以馬來醯亞胺化合物的不揮發成分換算1.0質量%之四氫呋喃溶液(50μl)。
馬來醯亞胺化合物A1 的分子量分布(重量平均分子量(Mw)/數量平均分子量(Mn))及貢獻馬來醯亞胺化合物中的茚烷骨架之平均重複單元數「n1 」，係表示從前述GPC測定得到的GPC圖來算出者。又，平均重複單元數「n1 」表示根據數量平均分子量(Mn)而算出者。具體而言，關於n1 為0～4之化合物，將理論分子量與GPC的實測值分子量繪製在散布圖上，畫其近似直線。然後，從該直線上的實測值Mn(1)所示之點，求出數量平均分子量(Mn)，進而算出平均重複單元的「n1 」。再者，根據GPC測定之結果，於馬來醯亞胺化合物A1 的全量100面積%中，算出平均重複單元數n1 為0的馬來醯亞胺化合物之含有比例(面積%)。詳細係可參照日本發明協會公開技報公技編號2020-500211號。
[實施例1] 混合上述馬來醯亞胺化合物A1 (不揮發成分70質量%的溶液)20份、液狀的含有萘骨架的環氧樹脂(DIC公司製「HP-4032-SS」，環氧當量144g/eq.)10份、含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」，不揮發成分65質量%的甲苯溶液，活性酯基當量223g/eq.)30份、經無機填充材(胺系烷氧基矽烷化合物(信越化學工業公司製「KBM573」)所表面處理的球形二氧化矽(ADMATECHS公司製「SO-C2」，平均粒徑0.5μm，比表面積5.8m2 /g)80份及硬化促進劑(四國化成公司製之咪唑化合物「1B2PZ」)0.5份，使用高速旋轉混合器將其均勻地分散，得到樹脂清漆。
作為支撐體，使用具備脫模層的聚對苯二甲酸乙二酯薄膜(LINTEC公司製「AL5」，厚度38μm)。於此支撐體之脫模層上，以乾燥後的樹脂組成物層之厚度成為40μm之方式，均勻地塗佈前述樹脂清漆。然後，使樹脂清漆在80℃～100℃(平均90℃)下乾燥4分鐘，得到含有支撐體及樹脂組成物層之樹脂薄片。
[實施例2] 代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液、活性酯基當量229g/eq.)30份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[實施例3] 將馬來醯亞胺化合物A1 (不揮發成分70質量%的溶液)之量從20份變更為15份。又，代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液、活性酯基當量229g/eq.)30份。再者，於樹脂組成物中，添加聯苯基芳烷基型馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-3000-70MT」、馬來醯亞胺基當量：275g/eq.，不揮發分70%的MEK/甲苯混合溶液)5份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[實施例4] 將馬來醯亞胺化合物A1 (不揮發成分70質量%的溶液)之量從20份變更為18份。又，代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份。再者，於樹脂組成物中，添加液狀的脂肪族馬來醯亞胺化合物(Designer Molecules公司製「BMI-1500」，馬來醯亞胺基當量750g/eq.)2份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[實施例5] 代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)25份。又，將硬化促進劑(四國化成公司製之咪唑化合物「1B2PZ」)之量從0.5份變更為0.1份。再者，於樹脂組成物中，添加含有三𠯤骨架的甲酚酚醛清漆系硬化劑(DIC公司製「LA-3018-50P」，羥基當量：約151，不揮發成分50%的2-甲氧基丙醇溶液)5份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[比較例1] 不使用馬來醯亞胺化合物A1 。又，代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份。再者，將無機填充材之量從80份變更為55份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[比較例2] 代替馬來醯亞胺化合物A1 (不揮發成分70質量%的溶液)20份，使用聯苯基芳烷基型馬來醯亞胺化合物(日本化藥公司製「MIR-3000-70MT」，馬來醯亞胺基當量：275g/eq.，不揮發分70%的MEK/甲苯混合溶液)20份。又，代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[比較例3] 代替馬來醯亞胺化合物A1 (不揮發成分70質量%的溶液)20份，使用液狀的脂肪族馬來醯亞胺化合物(Designer Molecules公司製「BMI-1500」，馬來醯亞胺基當量750g/eq.)14份。又，代替含有二環戊二烯型二苯酚構造的活性酯硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」)，使用含有萘構造的活性酯化合物(DIC公司製「HPC-8150-62T」，不揮發成分62質量%的甲苯溶液，活性酯基當量229g/eq.)30份。以上的事項以外係與實施例1同樣，製造樹脂薄片。
[介電特性之測定] 將實施例及比較例所製作的樹脂薄片在200℃下加熱90分鐘，而使樹脂組成物層熱硬化。然後，剝離支撐體，得到樹脂組成物之硬化物。將此硬化物切成寬度2mm、長度80mm之試驗片。對於該試驗片，使用Agilent Technologies公司製「HP8362B」，藉由空腔共振擾動法，以測定頻率5.8GHz、測定溫度23℃來測定介電常數Dk及介電正切Df。對於3條試驗片進行測定，下述表中顯示其平均值。
[鍍敷剝離強度之測定] (1)內層電路基板之基底處理： 作為內層電路基板，準備在兩面具有內層電路(銅箔)的玻璃布基材環氧樹脂兩面覆銅積層板(銅箔之厚度18μm，基板厚度0.4mm，PANASONIC公司製「R1515A」)。以MEC公司製「CZ8101」蝕刻1μm的該內層電路基板之兩面，而進行銅表面之粗化處理。
(2)樹脂薄片之層合： 使用分批式真空加壓層合機(NIKKO材料公司製，2階增建層合機，CVP700)，將樹脂薄片層合於內層電路基板之兩面。該層合係以樹脂薄片的樹脂組成物層與內層電路基板接觸之方式實施。又，該層合係30秒減壓而使氣壓成為13hPa以下，藉由在130℃、壓力0.74MPa下壓接45秒而實施。接著，在120℃、壓力0.5MPa下進行75秒的熱壓。
(3)樹脂組成物之硬化： 將所層合的樹脂薄片及內層電路基板在130℃下加熱30分鐘，接著在170℃下加熱30分鐘，而將樹脂組成物硬化，形成絕緣層。然後，剝離支撐體，得到依序具備絕緣層、內層電路基板及絕緣層之積層基板。
(4)粗化處理： 前將述積層基板在60℃下於膨潤液(ATOTECH日本公司製之含有二乙二醇單丁基醚的Swelling Dip Securigant P(二醇醚類，氫氧化鈉的水溶液))中浸漬10分鐘。接著，將積層基板在80℃下於粗化液(ATOTECH日本公司製之Concentrate Compact P(KMnO4 ：60g/L、NaOH：40g/L的水溶液)中浸漬20分鐘。然後，將積層基板在40℃下於中和液(ATOTECH日本公司製之Reduction Solution Securigant P(硫酸的水溶液))中浸漬5分鐘。然後，將積層基板在80℃下乾燥30分鐘，得到「評價基板A」。
(5)半加成工法之鍍敷： 將評價基板A在40℃下浸漬於含PdCl2 的無電解鍍敷用溶液中5分鐘，接著於無電解鍍銅液中在25℃下浸漬20分鐘。然後，在150℃下加熱30分鐘，而進行退火處理。然後，形成蝕刻阻劑，進行蝕刻所致的圖型形成。然後，進行硫酸銅電解鍍敷，以20μm之厚度形成導體層。接著，在200℃下進行退火處理60分鐘，得到「評價基板B」。
(6)鍍敷剝離強度之測定： 於評價基板B之導體層中，導入包圍寬度10mm、長度100mm的矩形部分之切口，剝落矩形部分之一端，以夾具(TSE公司製，Autocom型試驗機「AC-50C-SL」)抓住，在室溫中，測定以50mm/分鐘的速度在垂直方向中撕下35mm的前述矩形部分時之荷重(kgf/cm)，當作鍍敷剝離強度。
[表面粗糙度Ra之測定] 測定前述[鍍敷剝離強度之測定]所製作的評價基板A之絕緣層的表面之算術平均粗糙度Ra。測定係使用非接觸型表面粗糙度計(VEECO儀器公司製WYKO NT3300)，藉由VSI模式、50倍透鏡，將測定範圍設為121μm×92μm而進行測定。此測定係在10處的測定點進行，下述之表中顯示其平均值。
[玻璃轉移溫度Tg之測定] 將樹脂薄片在190℃的烘箱中加熱90分鐘而使樹脂組成物層硬化。然後，剝離支撐體，得到樹脂組成物層之硬化物。從此硬化物切出長度20mm、寬度6mm，得到評價用硬化物。 對於該評價用硬化物，使用RIGAKU公司製之熱機械分析裝置(TMA)，以拉伸加重法從25℃至250℃以5℃/分鐘之升溫速度得到第1次的TMA曲線。然後，對於同一評價用硬化物進行相同的測定，得到第2次的TMA曲線。由第2次所得之TMA曲線，求出玻璃轉移溫度Tg(℃)之值。
[結果] 下述表1中顯示實施例及比較例之結果。

Claims (13)

  1. 一種樹脂組成物，其包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂、(C)活性酯系硬化劑及(D)無機填充材， (A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物， (A-1)成分包含下述式(A4)所示的構造， 相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，(D)成分之量為20質量%以上90質量%以下， 相對於(D)無機填充材100質量%之(A-1)成分之量為2質量%以上40質量%以下， 式(A4)中， Ar a1表示可具有取代基之2價芳香族烴基； R a1各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基； R a2各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基； R a3各自獨立地表示2價脂肪族烴基； n a1表示正之整數； n a2各自獨立地表示0～4之整數； n a3各自獨立地表示0～3之整數； R a1的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； R a2的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； n a2為2～4時，R a1係在同一環內可相同或相異； n a3為2～3時，R a2係在同一環內可相同或相異。
  2. 一種樹脂組成物，其包含(A)馬來醯亞胺化合物、(B)環氧樹脂、(C)活性酯系硬化劑及(D)無機填充材， (A)馬來醯亞胺化合物包含(A-1)含有三甲基茚烷骨架的馬來醯亞胺化合物， (A-1)成分包含下述式(A4)所示的構造； 相對於樹脂組成物中的(B)環氧樹脂100質量%，(A-1)成分之量為60質量%以上200質量%以下， 相對於樹脂組成物中的不揮發成分100質量%，(D)成分之量為20質量%以上90質量%以下， 式(A4)中， Ar a1表示可具有取代基之2價芳香族烴基； R a1各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、硝基、羥基或巰基； R a2各自獨立地表示碳原子數1～10的烷基、碳原子數1～10的烷氧基、碳原子數1～10的烷硫基、碳原子數6～10的芳基、碳原子數6～10的芳氧基、碳原子數6～10的芳硫基、碳原子數3～10的環烷基、鹵素原子、羥基或巰基； R a3各自獨立地表示2價脂肪族烴基； n a1表示正之整數； n a2各自獨立地表示0～4之整數； n a3各自獨立地表示0～3之整數； R a1的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； R a2的烷基、烷氧基、烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基及環烷基的氫原子可被鹵素原子所取代； n a2為2～4時，R a1係在同一環內可相同或相異； n a3為2～3時，R a2係在同一環內可相同或相異。
  3. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A-1)成分之量為0.5質量%以上70質量%以下。
  4. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A)成分之量為0.5質量%以上70質量%以下。
  5. 如請求項2之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A-1)成分之量為0.5質量%以上60質量%以下。
  6. 如請求項2之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(A)成分之量為0.5質量%以上60質量%以下。
  7. 如請求項1或2之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(B)成分之量為3質量%以上50質量%以下。
  8. 如請求項1或2之樹脂組成物，其中相對於樹脂組成物中的樹脂成分100質量%，(C)成分之量為6質量%以上80質量%以下。
  9. 如請求項1或2之樹脂組成物，其係絕緣層形成用。
  10. 一種如請求項1～9中任一項之樹脂組成物之硬化物。
  11. 一種樹脂薄片，其具備支撐體與在該支撐體上之以如請求項1～9中任一項之樹脂組成物所形成的樹脂組成物層。
  12. 一種印刷配線板，其包含以如請求項1～9中任一項之樹脂組成物之硬化物所形成之絕緣層。
  13. 一種半導體裝置，其包含如請求項12之印刷配線板。
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