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TWI797755B - 可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合以及包括其之燃料電池 - Google Patents

可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合以及包括其之燃料電池 Download PDF

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TWI797755B
TWI797755B TW110135866A TW110135866A TWI797755B TW I797755 B TWI797755 B TW I797755B TW 110135866 A TW110135866 A TW 110135866A TW 110135866 A TW110135866 A TW 110135866A TW I797755 B TWI797755 B TW I797755B
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金埈永
南暻植
朴燦美
宋佳暎
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Abstract

本發明揭露了一種可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合以及包括其之燃料電池。所述膜電極組合包括第一電極、第二電極及在所述第一電極與所述第二電極之間的電解質膜，其中所述第一電極包括具有第一耐受性的第一區段及具有不同於所述第一耐受性的第二耐受性的第二區段。

Description

可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合以及包括其之燃料電池
本揭露是有關於膜電極組合以及包括其之燃料電池，且更具體而言，是有關於可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合以及包括其之燃料電池。
利用單元電池-每個單元電池包括膜電極組合(membrane-electrode assembly，MEA)及隔板(亦稱為「雙極板」)-的堆疊結構產生電力的聚合物電解質膜燃料電池(polymer electrolyte membrane fuel cell，PEMFC)由於其高能量效率及環境友好性而作為能夠替代化石燃料的下一代能源引起關注。
膜電極組合通常包括陽極(亦稱為「燃料電極」)、陰極(亦稱為「空氣電極」)及插入於所述兩者之間的聚合物電解質膜。
當例如氫氣等燃料被供應至陽極時，陽極處的氫被氧化以產生質子(H+)及電子(e-)。所產生的質子經由聚合物電解質 膜(polymer electrolyte membrane，PEM)轉移至陰極，而所產生的電子經由外部電路而轉移至陰極。供應至陰極的空氣中的氧與質子及電子結合，且因此被還原，藉此產生水。
一般而言，膜電極組合的表現及耐受性與電極的表現及耐受性密切相關。然而，電極(例如，陽極/陰極)的表現與耐受性之間的權衡關係迫使犧牲電極的表現或耐受性。亦即，具有高催化活性的氧化/還原觸媒往往具有不令人滿意的耐受性。另一方面，具有高耐受性的氧化/還原觸媒往往顯示出不令人滿意的表現。
因此，熟習燃料電池領域者傳統上認為不可能製造滿足優異表現與高耐受性要求的膜電極組合及/或燃料電池。
因此，本揭露是有關於能夠防止由上述相關技術的限制及缺點引起的問題的膜電極組合以及包括其之燃料電池。
本揭露的一個態樣是提供一種可滿足優異表現與高耐受性要求之膜電極組合。
本揭露的另一態樣是提供一種可滿足優異表現與高耐受性要求之燃料電池。
除了上述本揭露的態樣之外，本揭露的其他特徵及優點將在以下詳細說明中描述，如將由熟習本揭露所屬技術者清楚地理解。
根據本揭露，上述及其他目的可藉由提供膜電極組合來實現，所述膜電極組合包括：第一電極；第二電極；以及電解質膜，設置於所述第一電極與所述第二電極之間，其中所述第一電極包括第一區段及第二區段，所述第一區段具有第一耐受性，所述第二區段具有不同於所述第一耐受性的第二耐受性。
所述第一區段可包含第一觸媒，所述第二區段可包含第二觸媒，並且所述第一觸媒與所述第二觸媒在耐受性方面可彼此不同。
所述第一觸媒可包含第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒可包含第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一載體與所述第二載體可彼此不同。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一載體可為結晶碳系載體或導電無機氧化物載體，並且所述第二載體可為非晶碳系載體。
所述第一載體可包括石墨化碳黑、碳奈米管、碳奈米纖維、SnO2、TiO2或其二或更多者的混合物，並且所述第二載體可包括非石墨碳黑。
所述第一區段及所述第二區段可在平行於所述電解質膜的表面的方向上並排佈置。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，並且所述第一區段可佔所述第一電極的總有效面積的50%或小於50%。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一觸媒可包含第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒可包含第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一區段中所述第一金屬顆粒的單位面積重量可大於所述第二區段中所述第二金屬顆粒的單位面積重量。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一區段可更包含第一離子聚合物，所述第二區段可更包含第二離子聚合物，並且所述第一離子聚合物的側鏈的長度可較所述第二離子聚合物的側鏈的長度短。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一觸媒可包含第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒可包含第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一載體上的所述第一金屬顆粒的負載率可較所述第二載體上的所述第二金屬顆粒的負載率低。
所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一區段可具有由依序形成於所述電解質膜之上的第一子層及第二子層形成的雙層結構，所述第二區段可具有單層結構，所述第一子層及所述第二子層中的一者可包含第一觸媒，並且所述第一子層及所述第二子層中的另一者以及所述第二區段中的每一者可包含不同於所述第一觸媒的第二觸媒。
所述第一觸媒可包含第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒可包含第二載體及分散在所述第 二載體上的第二金屬顆粒，所述第一載體可為結晶碳系載體或導電無機氧化物載體，並且所述第二載體可為非晶碳系載體。
所述第一電極可為發生氫的氧化反應的陽極，所述第二電極可為發生氧的還原反應的陰極，所述第一觸媒可為析氧反應(oxygen evolution reaction，OER)觸媒，並且所述第二觸媒可為氫氧化反應(hydrogen oxidation reaction，HOR)觸媒。
所述第一電極可為發生氫的氧化反應的陽極，所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，所述第一區段可包含OER觸媒及第一HOR觸媒，所述第二區段可包含第二HOR觸媒，並且所述第一HOR觸媒與所述第二HOR觸媒可彼此相同或不同。
所述第一電極可為發生氧的還原反應的陰極，所述第二電極可為發生氫的氧化反應的陽極，所述第一耐受性可高於所述第二耐受性，並且所述第一區段可具有較所述第二區段高的孔隙率。
根據本揭露的另一態樣，提供一種燃料電池，所述燃料電池包括：第一隔板；第二隔板；以及上述膜電極組合，設置於所述第一隔板與所述第二隔板之間，其中所述第一電極設置於所述第一隔板與所述電解質膜之間，所述第一隔板包括第一入口、第一出口及第一流動通道，所述第一入口被配置成向所述第一電極供應第一氣體，所述第一出口被配置成排放所述第一氣體，所述第一流動通道設置於所述第一入口與所述第一出口之間，所述第一耐受性高於所述第二耐受性，並且所述第一區段是對應於所 述第一入口或所述第一出口的區段。
所述電解質膜可具有有效區域及圍繞所述有效區域的非有效區域，所述第一電極可設置於所述有效區域的第一表面上，所述第二電極可設置於所述有效區域的第二表面上，並且所述燃料電池可更包括：第一子墊圈，設置於所述非有效區域的第一表面上，所述第一子墊圈圍繞所述第一電極；第二子墊圈，設置於所述非有效區域的第二表面上，所述第二子墊圈圍繞所述第二電極；第一氣體擴散層，設置於所述第一電極與所述第一隔板之間；以及第二氣體擴散層，設置於所述第二電極與所述第二隔板之間。
所述燃料電池可更包括：第一墊圈，設置於所述第一子墊圈與所述第一隔板之間，所述第一墊圈圍繞所述第一氣體擴散層；以及第二墊圈，設置於所述第二子墊圈與所述第二隔板之間，所述第二墊圈圍繞所述第二氣體擴散層。
提供本揭露的上述概括描述僅用於說明本揭露，並不限制本揭露的範圍。
根據本揭露，可提供同時滿足優異表現與高耐受性要求的膜電極組合。
因此，包括膜電極組合的本揭露的燃料電池顯示出優異表現及足夠長的壽命。
1000:燃料電池
1100:膜電極組合
1110:第一電極
1111:第一區段
1111a、1121a:第一子層
1111b、1121b:第二子層
1112:第二區段
1120:第二電極
1121、1122:區段
1130:電解質膜/第一電解質膜
1210:第一隔板
1211:流動通道/第一流動通道
1220:第二隔板
1221:第二流動通道/流動通道
1310:第一子墊圈
1320:第二子墊圈
1410:第一氣體擴散層
1420:第二氣體擴散層
1510:第一墊圈
1520:第二墊圈
GI:第一入口
GO:第一出口
I-I’、II-II’:線
給出附圖以舉例說明本揭露的實施例，且附圖與以下詳細說明一起闡釋本揭露的原理及特徵，其中提供所述附圖是為了更佳理解本揭露且附圖構成本說明書的一部分，在附圖中：圖1的(a)及(b)分別是根據本揭露實施例的膜電極組合的平面圖及剖視圖。
圖2的(a)及(b)分別是根據本揭露另一實施例的膜電極組合的平面圖及剖視圖。
圖3是根據本揭露實施例的燃料電池的剖視圖。
圖4示出根據本揭露實施例的隔板的流動通道。
在下文中，將參照附圖詳細描述本揭露的實施例。然而，說明性地提供以下實施例僅是為了清楚地理解本揭露，並不限制本揭露的範圍。
圖1的(a)及(b)分別是根據本揭露實施例的膜電極組合1100的平面圖及剖視圖，其中(b)是沿(a)的線I-I’截取的剖視圖。
如圖1所示，本揭露的膜電極組合1100包括第一電極1110、第二電極1120及設置於第一電極1110與第二電極1120之間的電解質膜1130。
舉例而言，電解質膜1130可為(i)由離子聚合物形成的單膜型聚合物電解質膜，或者(ii)包括浸漬有離子聚合物的多孔載體的增強複合膜型聚合物電解質膜。
在兩種類型的電解質膜1130中，離子聚合物可為氟系離子聚合物或烴系離子聚合物，並且可包括選自由磺酸基、羧基、硼基、磷酸基、醯亞胺基、磺醯亞胺基、磺醯胺基及氟磺酸基組成的群組中的至少一個離子傳導基團。
舉例而言，離子聚合物可為氟系離子聚合物，例如聚(全氟磺酸)或聚(全氟羧酸)。
作為另一選擇，離子聚合物可為烴系離子聚合物，例如磺化聚醯亞胺(sulfonated polyimide，S-PI)、磺化聚芳醚碸(sulfonated polyarylethersulfone，S-PAES)、磺化聚醚醚酮(sulfonated polyetheretherketone，SPEEK)、磺化聚苯並咪唑(sulfonated polybenzimidazole，SPBI)、磺化聚碸(sulfonated polysulfone，S-PSU)、磺化聚苯乙烯(sulfonated polystyrene，S-PS)、磺化聚磷腈、磺化聚喹噁啉、磺化聚酮、磺化聚伸苯醚、磺化聚醚碸、磺化聚醚酮、磺化聚苯碸、磺化聚苯硫醚、磺化聚苯硫醚碸、磺化聚苯硫醚碸腈、磺化聚伸芳基醚、磺化聚伸芳基醚腈、磺化聚伸芳基醚醚腈或磺化聚伸芳基醚碸酮。
可用於增強複合膜型聚合物電解質膜1130的多孔載體可由聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene，PTFE)或四氟乙烯與CF2=CFCnF2n+1(其中n是1至5的整數)或CF2=CFO-(CF2CF(CF3)O)mCnF2n+1(其中m是0至15的整數，且n是1至15的整數)的共聚物形成。舉例而言，呈膨脹膜形式的e-PTFE多孔載體可藉由在存在潤滑劑的情況下將PTFE擠出成型 為帶狀、然後進行膨脹及熱處理來形成。在熱處理之後可進一步執行額外的膨脹及熱處理。藉由控制膨脹及熱處理，可獲得各種具有微結構的e-PTFE多孔載體。舉例而言，e-PTFE多孔載體可具有其中節點經由原纖維彼此連接的微結構、或者僅由原纖維組成的微結構。
作為另一選擇，多孔載體可為非織造網狀物。非織造網狀物可由含有至少一種烴系聚合物的載體形成液體形成，所述烴系聚合物選自由以下組成的群組：聚烯烴(例如，聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯等)、聚酯(例如，PET、PBT等)、聚醯胺(例如，尼龍-6，尼龍-6,6，芳族聚醯胺等)、聚醯胺酸(預期在成型為網狀物後藉由醯亞胺化轉化成聚醯亞胺)、聚胺基甲酸酯、聚丁烯、聚乳酸、聚乙烯醇、聚苯硫醚(polyphenylene sulfide，PPS)、聚碸、流體結晶聚合物、聚乙烯-共-乙酸乙烯酯、聚丙烯腈、環狀聚烯烴、聚甲醛及聚烯烴系熱塑性彈性體。
非織造網狀物可藉由選自由濕法成網、靜電紡絲、梳理、填縫(garneting)、氣流成網、熔噴、紡黏(spunbonding)及縫合(stitch bonding)組成的群組中的任何一種方法生產。
第一電極1110及第二電極1120中的每一者可藉由貼花轉移法(decal transfer method)或直接塗佈法，使用包含觸媒、離子聚合物及分散介質的電極漿料分別形成於第一電解質膜1130的第一表面及與其相對的第二表面上。
為增加觸媒的有效表面積，通常使用金屬顆粒分散在具 有導電性的載體上的觸媒。
載體可為(i)碳系載體，(ii)導電無機氧化物載體，例如氧化錫、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鋁、二氧化矽及二氧化鈰，或者(iii)沸石載體。
碳系載體可為結晶碳系載體或非晶碳系載體。
具體而言，碳系載體可為石墨化或非石墨化碳黑、活性碳、穩定碳、碳球、碳纖維、碳片、碳帶、富勒烯、碳奈米管(carbon nanotube，CNT)、碳奈米纖維、碳奈米線、碳奈米球、碳奈米角、碳奈米籠、碳奈米環、碳氣凝膠、石墨烯、有序多孔碳、中孔碳、奈米多孔碳或其二或更多者的組合。
在本說明書中，石墨化或非石墨化碳黑包括所有石墨化或非石墨化凱琴黑(Ketjen black)、石墨化或非石墨化登卡黑(Denka black)、石墨化或非石墨化乙炔黑等。
石墨化碳黑、碳奈米管、碳奈米纖維等可歸類為結晶碳系載體，且非石墨碳黑可歸類為非晶碳系載體。
金屬顆粒可為鉑(Pt)顆粒或鉑系合金顆粒。鉑系合金可為Pt-Co、Pt-Cr、Pt-Fe、Pt-Mn、Pt-Mo、Pt-Ni、Pt-Pd、Pt-Ru、Pt-Sn、Pt-W、Pt-Au-Co、Pt-Au-Fe、Pt-Au-Ni、Pt-Co-Fe、Pt-Co-Ir、Pt-Co-Mn、Pt-Co-Ni、Pt-Co-P、Pt-Co-S、Pt-Cr-Ir、Pt-Fe-Ir、Pt-Fe-P、Pt-Fe-S、Pt-Ni-Ir、Pt-Ru-Ir、Pt-Ru-Mo、Pt-Ru-Ni、Pt-Ru-W、Pt-Ru-Ir-Ni、Pt-Ru-Rh-Ni或Pt-Ru-Sn-W。
與觸媒一起分散在分散介質中的離子聚合物用於轉移質 子，並且還用作黏合劑以提高第一電極1110及第二電極1120與電解質膜1130之間的黏合強度。
前述可用於形成電解質膜1130的離子聚合物亦可用於形成第一電極1110及第二電極1120。儘管電解質膜1130的離子聚合物以及第一電極1110及第二電極1120的離子聚合物較佳地是相同類型的離子聚合物，但本揭露並非僅限於此，且不同類型的離子聚合物亦可分別用於製造電解質膜1130以及第一電極1110及第二電極1120。
電極漿料的分散介質可為乙醇、蒸餾水、異丙醇、正丙醇、丁醇或其二或更多者的混合物，但並非僅限於此。
根據本揭露，如圖1所示，第一電極1110包括具有第一耐受性的第一區段1111及具有不同於第一耐受性的第二耐受性的第二區段1112。
一般而言，由於燃料電池的長時間運行導致的第一電極1110的劣化不會發生在第一電極1110的整個區域之上，而是發生在特定部分(例如，對應於氣體入口/出口的部分，下文中稱為「易劣化部分」)。因此，藉由以使易劣化部分(例如，第一區段1111)比剩餘部分具有更高耐受性的方式形成第一電極1110，可提高膜電極組合1100的整體耐受性，而不犧牲剩餘部分(例如，第二區段1112)的表現。
第一區段1111及第二區段1112可在平行於電解質膜1130的表面的方向上並排佈置。
類似於第一電極1110，第二電極1120亦可包括具有不同耐受性的區段1121及1122。舉例而言，第二電極1120可包括由與第一電極1110的第一區段1111相同的材料形成的區段1121及由與第一電極1110的第二區段1112相同的材料形成的區段1122。
根據本揭露的實施例，第一電極1110的第一區段1111及第二區段1112可包含不同的觸媒，藉此顯示出不同的耐受性。亦即，第一區段1111包含第一觸媒，且第二區段1112包含第二觸媒，並且第一觸媒與第二觸媒在耐受性方面可彼此不同。
第一觸媒及第二觸媒中的任一者(例如，第一觸媒)顯示出低表現但相對高的耐受性，並且用於形成第一電極1110的易劣化部分[例如，第一區段1111]，而第一觸媒及第二觸媒中的另一者(例如，第二觸媒)顯示出低耐受性但相對高的表現，並且用於形成第一電極1110的剩餘部分[例如，第二區段1112]。
因此，使用具有不同耐受性的不同類型的觸媒形成第一電極1110的易劣化部分及剩餘部分在達成本揭露的目的及效果(即，提供滿足優異表現與高耐受性要求的膜電極組合)方面比藉由其他因素(例如，觸媒濃度/施用量/負載量的差異、離子聚合物濃度的差異等)在易劣化部分與剩餘部分之間引起耐受性的差異有利得多。
如上所述，為增加觸媒的有效表面積，通常使用金屬顆粒分散在具有導電性的載體上的觸媒。換言之，第一觸媒可包含第一載體及分散在第一載體上的第一金屬顆粒，且第二觸媒可包 含第二載體及分散在第二載體上的第二金屬顆粒。
因此，根據本揭露的實施例，為了使第一觸媒與第二觸媒具有不同的耐受性，第一載體與第二載體可彼此不同，及/或第一金屬顆粒與第二金屬顆粒可彼此不同。
舉例而言，結晶碳系載體(例如，石墨化碳黑、碳奈米管、碳奈米纖維等)或導電無機氧化物載體(例如，含有SnO2、TiO2或其混合物的載體)可用作第一載體，且非晶碳系載體(例如，非石墨碳黑等)可用作第二載體，使得第一觸媒可顯示出較第二觸媒更佳的耐受性，且因此第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。在此種情形中，相同類型的金屬顆粒可用作第一金屬顆粒及第二金屬顆粒，或者第一金屬顆粒可具有較第二金屬顆粒高的耐受性。
具有相對高耐受性的第一區段1111可為第一電極1110的易劣化部分(例如，對應於下述隔板的氣體入口或氣體出口的部分)，並且可佔第一電極1110的總有效面積的50%或小於50%。
此外，根據本揭露的實施例，第一觸媒與第二觸媒在耐受性方面彼此不同，並且第一區段1111中的第一金屬顆粒的單位面積重量亦可不同於第二區段1112中的第二金屬顆粒的單位面積重量。
舉例而言，第一觸媒可具有較第二觸媒優越的耐受性，並且第一區段1111中的第一金屬顆粒的單位面積重量可大於第二區段1112中的第二金屬顆粒的單位面積重量，使得第一區段1111 的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。此處，第一金屬顆粒與第二金屬顆粒可彼此相同。
作為另一選擇，第一觸媒與第二觸媒在耐受性方面可彼此不同，並且第一區段1111中的第一離子聚合物與第二區段1112中的第二離子聚合物在耐受性方面亦可彼此不同。一般而言，離子聚合物的耐受性與其側鏈的長度密切相關。已發現，側鏈的長度越短，燃料電池的加速壽命試驗中的表現下降率越低。亦即，可以說隨著離子聚合物的側鏈長度減小，耐受性增加。因此，根據本實施例，第一離子聚合物的側鏈長度可不同於第二離子聚合物的側鏈長度。
舉例而言，第一觸媒具有較第二觸媒更佳的耐受性，並且第一區段中的第一離子聚合物的側鏈長度比第二區段中的第二離子聚合物的側鏈長度短，使得第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。此外，視情況，第一區段1111中的第一金屬顆粒的單位面積重量可大於第二區段1112中的第二金屬顆粒的單位面積重量。
作為另一選擇，第一觸媒與第二觸媒在耐受性方面可彼此不同，並且第一載體上的第一金屬顆粒的負載率亦可不同於第二載體上的第二金屬顆粒的負載率。此處，第一金屬顆粒與第二金屬顆粒可彼此相同。
一般而言，金屬顆粒在載體上的負載率越高，金屬顆粒由於載體的腐蝕而洗脫及/或團聚的風險就越高。因此，根據本揭 露的替代實施例，第一觸媒相較於第二觸媒具有優越的耐受性，並且第一載體上的第一金屬顆粒的負載率低於第二載體上的第二金屬顆粒的負載率，使得第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。此外，視情況，第一區段1111中的第一金屬顆粒的單位面積重量可大於第二區段1112中的第二金屬顆粒的單位面積重量。
作為另一選擇，第一電極1110可為發生氫的氧化反應的陽極，第一區段1111可包括析氧反應(OER)觸媒(下文中稱為「OER觸媒」)及第一氫氧化反應(HOR)觸媒(下文中稱為「第一HOR觸媒」)，且第二區段1112可包括第二氫氧化觸媒(下文中稱為「第二HOR觸媒」)，使得第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。第一HOR觸媒與第二HOR觸媒可彼此相同或不同。
第一HOR觸媒及第二HOR觸媒中的每一者可包含前述鉑(Pt)顆粒或鉑系合金顆粒(即，Pt-Co、Pt-Cr、Pt-Fe、Pt-Mn、Pt-Mo、Pt-Ni、Pt-Pd、Pt-Ru、Pt-Sn、Pt-W、Pt-Au-Co、Pt-Au-Fe、Pt-Au-Ni、Pt-Co-Fe、Pt-Co-Ir、Pt-Co-Mn、Pt-Co-Ni、Pt-Co-P、Pt-Co-S、Pt-Cr-Ir、Pt-Fe-Ir、Pt-Fe-P、Pt-Fe-S、Pt-Ni-Ir、Pt-Ru-Ir、Pt-Ru-Mo、Pt-Ru-Ni、Pt-Ru-W、Pt-Ru-Ir-Ni、Pt-Ru-Rh-Ni或Pt-Ru-Sn-W)。
一般而言，在供應氫氣的陽極處發生的反應包括(i)在氫氣正常供應期間由HOR觸媒執行的氫氧化反應，以及(ii)由 於燃料短缺等導致氫氣供應減少或中斷時發生的碳氧化反應。碳氧化反應侵蝕HOR觸媒的碳系載體，從而導致HOR觸媒的金屬顆粒的洗脫及/或團聚。OER觸媒是能夠藉由誘導析氧反應來抑制碳氧化反應的觸媒，並且包含載體及分散在其上的金屬顆粒。在本文中使用的OER觸媒的載體可為前述碳系載體、導電無機氧化物載體或沸石載體，並且OER觸媒的金屬顆粒可包含IrO2、RuO2、IrxSn1-xO2(x是大於0且小於1的實數)、PtIr、IrRu、PtRuIr或其二或更多者的混合物。
圖2的(a)及(b)分別是根據本揭露的另一實施例的膜電極組合1100的平面圖及剖視圖，其中(b)是沿(a)的線II-II’截取的剖視圖。
如圖2所示，根據本揭露的另一實施例，第一區段1111具有由依序形成於電解質膜1130上的第一子層1111a及第二子層1111b形成的雙層結構，且第二區段1112具有單層結構。
第一子層1111a及第二子層1111b中的一者包含第一觸媒，且第一子層1111a及第二子層1111b中的另一者以及第二區段1112中的每一者包含不同於第一觸媒的第二觸媒，由此第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。
舉例而言，如上所述，結晶碳系載體(例如，石墨化碳黑、碳奈米管、碳奈米纖維等)或導電無機氧化物載體(例如，含有SnO2、TiO2或其混合物的載體)可用作第一觸媒的第一載體，且非晶碳系載體(例如，非石墨碳黑等)可用作第二觸媒的第二 載體，使得第一觸媒可顯示出較第二觸媒更佳的耐受性。在此種情形中，相同類型的金屬顆粒可用作第一金屬顆粒及第二金屬顆粒，或者第一金屬顆粒可具有較第二金屬顆粒高的耐受性。
作為另一選擇，當第一電極1110是發生氫的氧化的陽極並且第二電極1120是發生氧的還原的陰極時，上述OER觸媒可用於第一觸媒並且上述HOR觸媒可用於第二觸媒，使得第一區段1111的第一耐受性可高於第二區段1112的第二耐受性。
根據本揭露的另一實施例，第一電極1110是發生氧的還原反應的陰極，第二電極1120是發生氫的氧化反應的陽極，並且第一區段1111具有較第二區段1112高的孔隙率，使得由氧的還原反應產生的水可較自第二區段1112更有效地自第一區段1111排出。因此，能夠更好地排出導致或加速電極劣化的水的第一區段1111具有較第二區段1112高的耐受性。
如上所述，第二電極1120還包括區段1121及1122，區段1121及1122中的每一者由與第一電極1110的上述示例性第一區段1111及第二區段1112相同的材料及結構形成。亦即，對第一電極1110的第一區段1111及第二區段1112的描述可同樣適用於第二電極1120的區段1121及1122。
在下文中，將參照圖3及圖4詳細描述本揭露的燃料電池1000。
圖3是根據本揭露實施例的燃料電池1000的剖視圖，且圖4示出根據本揭露實施例的第一隔板1210的流動通道1211。
如圖3所示，本揭露的燃料電池1000包括第一隔板1210、第二隔板1220以及位於第一隔板1210與第二隔板1220之間的上述膜電極組合1100。
膜電極組合1100的第一電極1110設置於第一隔板1210與電解質膜1130之間。類似地，膜電極組合1100的第二電極1120設置於第二隔板1220與電解質膜1130之間。
如圖4所示，第一隔板1210包括被配置成向第一電極1110供應第一氣體的第一入口GI、被配置成排放第一氣體的第一出口GO以及設置於第一入口GI與第一出口GO之間的第一流動通道1211。
根據本揭露，第一區段1111具有較第二區段1112高的耐受性(即，第一耐受性高於第二耐受性)，並且第一區段1111是對應於第一入口GI及/或第一出口GO的區段。
因此，根據本揭露，藉由將第一電極1110中對應於第一隔板1210的第一入口GI及/或第一出口GO的部分(即，易劣化部分)選擇性地形成為具有更高的耐受性(即，藉由將第一區段1111形成為具有較第二區段1112高的耐受性)，可提供能夠滿足優異表現與高耐受性要求的燃料電池1000。
以類似的方式，第二隔板1220亦包括被配置成向第二電極1120供應第二氣體的第二入口(未示出)、被配置成排放第二氣體的第二出口(未示出)以及設置於第二入口與第二出口之間的第二流動通道1221。此外，第二電極1120中對應於第二隔板 1220的第二入口及/或第二出口的區段1121可形成為具有較其他區段1122高的耐受性。
如圖3所示，第一電極1110及第二電極1120以使得電解質膜1130設置於其之間的方式佈置，並且電解質膜1130包括在第一電極1110與第二電極1120之間轉移質子的有效區域及圍繞有效區域的非有效區域。亦即，第一電極1110設置於電解質膜1130的有效區域的第一表面上，且第二電極1120設置於電解質膜1130的有效區域的第二表面上。
如圖3所示，根據本揭露實施例的燃料電池1000包括設置於電解質膜1130的非有效區域的第一表面上的第一子墊圈1310、及設置於電解質膜1130的非有效區域的第二表面上的第二子墊圈1320。
第一子墊圈1310及第二子墊圈1320(i)防止電解質膜1130的邊緣由於其在燃料電池1000運行期間的反復膨脹及收縮而被損壞，(ii)解決了由於電解質膜1130的厚度極小而難以處理膜電極組合1100的問題，以及(iii)防止氣體(即氫氣及/或空氣)的洩漏。
第一子墊圈1310及第二子墊圈1320中的每一者具有暴露出第一電極1110及第二電極1120的電極窗口。亦即，第一子墊圈1310圍繞第一電極1110，且第二子墊圈1320圍繞第二電極1120。
第一子墊圈1310及第二子墊圈1320中的每一者可藉由 在電解質膜1130上層疊膜來形成，所述膜在自室溫至120℃的溫度範圍內具有優異的耐熱性及耐化學性，承受100扭矩或大於100扭矩的壓力，並且具有相對低的氣體滲透性。舉例而言，第一子墊圈1310及第二子墊圈1320中的每一者可包含聚醯亞胺(polyimide，PI)系化合物、聚乙烯(polyethylene，PE)系化合物、聚丙烯(polypropylene，PP)系化合物、聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate，PET)系化合物、氟化乙烯丙烯(fluorinated ethylene propylene，FEP)系化合物、聚萘二甲酸乙二醇酯(polyethylene naphthalate，PEN)系化合物、或者其二或更多者的混合物。
包括電解質膜1130、第一電極1110及第二電極1120以及第一子墊圈1310及第二子墊圈1320的結構亦被稱為「膜電極組合」，並且為提高此種膜電極組合的生產率，可採用連續輥對輥製程。舉例而言，連續輥對輥製程可包括(i)以預定間隔在以連續膜形式提供的電解質膜1130的第一表面及第二表面上連續形成多個第一電極1110及多個第二電極，以獲得觸媒塗佈膜(catalyst-coated membrane，CCM)，(ii)在連續提供的CCM的兩個表面上分別層疊分別具有以預定間隔佈置的電極窗口的第一子墊圈膜及第二子墊圈膜，以及(iii)切割如此獲得的層疊體，以形成多個個別的膜電極組合。
此外，如圖3所示，根據本揭露實施例的燃料電池1000可更包括設置於第一電極1110與第一隔板1210之間的第一氣體 擴散層1410、及設置於第二電極1120與第二隔板1220之間的第二氣體擴散層1420。
第一氣體擴散層1410及第二氣體擴散層1420的主要功能是(i)提供自第一隔板1210及第二隔板1220的流動通道1211及1221至第一電極1110及第二電極1120的氣體擴散通道，以使得氣體(即氫氣及/或空氣)能夠容易且均勻地供應至第一電極1110及第二電極1120，(ii)允許水(其為氧化及還原反應的副產物)容易地自第一電極1110及第二電極1120中除去以防止溢流，(iii)在其中保留一些水，以防止電解質膜1130的含水量快速降低，以及(iv)賦予膜電極組合1100足夠的機械強度。
第一氣體擴散層1410及第二氣體擴散層1420中的每一者可包括導電多孔構件，例如碳紙、碳布、碳氈、金屬紙、金屬布或金屬氈。
此外，如圖3所示，根據本揭露實施例的燃料電池1000可更包括設置於第一子墊圈1310與第一隔板1210之間並圍繞第一氣體擴散層1410的第一墊圈1510、以及設置於第二子墊圈1320與第二隔板1220之間並圍繞第二氣體擴散層1420的第二墊圈1520。
第一墊圈1510及第二墊圈1520用於防止氣體(即氫氣及/或空氣)洩漏，並且可由例如但不限於三元乙丙橡膠(ethylene propylene diene monomer，EPDM)、氯丁橡膠、胺基甲酸酯、丁腈橡膠(acrylonitrile butadiene rubber，NBR)、聚四氟乙烯 (polytetrafluoroethylene，PTFE)等材料形成。
1100:膜電極組合
1110:第一電極
1111:第一區段
1112:第二區段
1120:第二電極
1121、1122:區段
1130:電解質膜/第一電解質膜
I-I’:線

Claims (17)

  1. 一種膜電極組合，包括：第一電極；第二電極；以及電解質膜，設置於所述第一電極與所述第二電極之間，其中所述第一電極包括第一區段及第二區段，所述第一區段具有第一耐受性，且所述第二區段具有第二耐受性，其中所述第一耐受性高於所述第二耐受性，並且所述第一區段佔所述第一電極的總有效面積的50%或小於50%。
  2. 如請求項1所述的膜電極組合，其中所述第一區段包括第一觸媒，所述第二區段包括第二觸媒，並且所述第一觸媒具有比所述第二觸媒更高的耐受性。
  3. 如請求項2所述的膜電極組合，其中所述第一觸媒包括第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒包括第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一載體具有比所述第二載體更高的耐受性。
  4. 如請求項3所述的膜電極組合，其中所述第一載體是結晶碳系載體或導電無機氧化物載體，並且 所述第二載體是非晶碳系載體。
  5. 如請求項4所述的膜電極組合，其中所述第一載體包括石墨化碳黑、碳奈米管、碳奈米纖維、SnO2、TiO2或其二或更多者的混合物，並且所述第二載體包括非石墨碳黑。
  6. 如請求項2所述的膜電極組合，其中所述第一區段及所述第二區段在平行於所述電解質膜的表面的方向上並排佈置。
  7. 如請求項2所述的膜電極組合，其中所述第一觸媒包括第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒包括第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一區段中所述第一金屬顆粒的單位面積重量大於所述第二區段中所述第二金屬顆粒的單位面積重量。
  8. 如請求項2所述的膜電極組合，其中所述第一區段更包括第一離子聚合物，所述第二區段更包括第二離子聚合物，並且所述第一離子聚合物的側鏈的長度較所述第二離子聚合物的側鏈的長度短。
  9. 如請求項2所述的膜電極組合，其中所述第一觸媒包括第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒， 所述第二觸媒包括第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，並且所述第一載體上的所述第一金屬顆粒的負載率較所述第二載體上的所述第二金屬顆粒的負載率低。
  10. 如請求項1所述的膜電極組合，其中所述第一區段具有由依序形成於所述電解質膜之上的第一子層及第二子層形成的雙層結構，所述第二區段具有單層結構，所述第一子層及所述第二子層中的一者包括第一觸媒，並且所述第一子層及所述第二子層中的另一者以及所述第二區段中的每一者包括不同於所述第一觸媒的第二觸媒。
  11. 如請求項10所述的膜電極組合，其中所述第一觸媒包括第一載體及分散在所述第一載體上的第一金屬顆粒，所述第二觸媒包括第二載體及分散在所述第二載體上的第二金屬顆粒，所述第一載體是結晶碳系載體或導電無機氧化物載體，並且所述第二載體是非晶碳系載體。
  12. 如請求項10所述的膜電極組合，其中所述第一電極是發生氫的氧化反應的陽極，所述第二電極是發生氧的還原反應的陰極，所述第一觸媒是析氧反應(OER)觸媒，並且 所述第二觸媒是氫氧化反應(HOR)觸媒。
  13. 如請求項1所述的膜電極組合，其中所述第一電極是發生氫的氧化反應的陽極，所述第一區段包括析氧反應觸媒及第一氫氧化反應觸媒，所述第二區段包括第二氫氧化反應觸媒，並且所述第一氫氧化反應觸媒與所述第二氫氧化反應觸媒彼此相同或不同。
  14. 如請求項1所述的膜電極組合，其中所述第一電極是發生氧的還原反應的陰極，所述第二電極是發生氫的氧化反應的陽極，並且所述第一區段具有較所述第二區段高的孔隙率。
  15. 一種燃料電池，包括：第一隔板；第二隔板；以及膜電極組合，設置於所述第一隔板與所述第二隔板之間，其中所述膜電極組合，包括：第一電極；第二電極；以及電解質膜，設置於所述第一電極與所述第二電極之間，其中所述第一電極包括第一區段及第二區段，所述第一區段具有第一耐受性，且所述第二區段具有不同於所述第一耐受性的 第二耐受性，所述第一電極設置於所述第一隔板與所述電解質膜之間，所述第一隔板包括第一入口、第一出口及第一流動通道，所述第一入口被配置成向所述第一電極供應第一氣體，所述第一出口被配置成排放所述第一氣體，所述第一流動通道設置於所述第一入口與所述第一出口之間，所述第一耐受性高於所述第二耐受性，並且所述第一區段是對應於所述第一入口或所述第一出口的區段。
  16. 如請求項15所述的燃料電池，其中所述電解質膜具有有效區域及圍繞所述有效區域的非有效區域，所述第一電極設置於所述有效區域的第一表面上，所述第二電極設置於所述有效區域的第二表面上，並且所述燃料電池更包括：第一子墊圈，設置於所述非有效區域的第一表面上，所述第一子墊圈圍繞所述第一電極；第二子墊圈，設置於所述非有效區域的第二表面上，所述第二子墊圈圍繞所述第二電極；第一氣體擴散層，設置於所述第一電極與所述第一隔板之間；以及第二氣體擴散層，設置於所述第二電極與所述第二隔板之間。
  17. 如請求項16所述的燃料電池，更包括：第一墊圈，設置於所述第一子墊圈與所述第一隔板之間，所述第一墊圈圍繞所述第一氣體擴散層；以及第二墊圈，設置於所述第二子墊圈與所述第二隔板之間，所述第二墊圈圍繞所述第二氣體擴散層。
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