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TWI743861B - 核殼粒子儲能方法、儲電層製造方法、量子電池及其製造方法 - Google Patents

核殼粒子儲能方法、儲電層製造方法、量子電池及其製造方法 Download PDF

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TWI743861B
TWI743861B TW109122115A TW109122115A TWI743861B TW I743861 B TWI743861 B TW I743861B TW 109122115 A TW109122115 A TW 109122115A TW 109122115 A TW109122115 A TW 109122115A TW I743861 B TWI743861 B TW I743861B
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storage layer
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王敏全
吳柏憲
劉尚恩
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行政院原子能委員會核能研究所
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Abstract

量子電池製造方法包含：提供p型半導體基材，包含第一導電基材以及設置於第一導電基材之一面的p型半導體層；提供n型半導體基材，包含第二導電基材以及設置於第二導電基材之一面的n型半導體層；在p型半導體基材與n型半導體基材之間形成儲電層，使儲電層之兩側分別貼合於p型半導體層及n型半導體層，以形成量子電池。其中，儲電層之形成是將熱塑性高分子加熱至軟化成為液態並混入儲能核殼粒子，再塗布於基材上。核殼粒子是置放於導電基材上再照射紫外光進行儲能。

Description

核殼粒子儲能方法、儲電層製造方法、量子電池及其製造方法
本發明關於核殼粒子儲能方法、儲電層製造方法、量子電池製造方法以及量子電池。
隨著電子產業的蓬勃發展，諸如筆記型電腦、智慧型手機、PDA等可攜式數位產品日益增多，消費者對體積縮小、重量減輕，進而能量密度高的二次電池需求與日俱增。
鋰離子電池是市面上常見的二次電池之一，但尚有些問題仍須解決，包括稀有元素蘊藏量較低、漏液爆炸等。舉例來說，目前鋰離子電池普遍使用的正極材料為鋰鈷氧(LiCoO2)，當中的鈷蘊藏量稀少且屬與戰略物資，因此價格昂貴又容易受到管制而影響取得。此外，鋰鈷氧正極材料由於材料層狀結構的影響，在長期充放電及過度充電下易使材料產生崩解，使安全性受到疑慮。再者，鋰離子電池使用液態電解質，存在漏液問題以及封裝尺寸上的限制， 當電池在充放電實有機溶劑相對於電極材料產生電化學反應，形成無效的固體電解質表面之介面層增加。
相對的，新式量子電池至少具有以下優點而受到矚目：(1)為全固體構造，無須擔心漏液；(2)使用的材料的可燃性低，過熱起火的可能性較低；(3)未使用稀有金屬和稀土材料，較無資源短缺問題；(4)未使用環境負荷高的物質，有利於環境保護；(5)充放電壽命長(加速實驗)已證實可充放電1萬次以上；(6)理論計算上輸出功率密度與電容器電池匹配。
已知量子電池元件的儲電層之製作，是先在聚醯亞胺基板或ITO基板上形成n型金屬氧化物半導體二氧化鈦以當作晶種層，然後在溶劑中混合脂肪酸鈦和矽膠油並攪拌形成旋塗料，而後旋塗於二氧化鈦的層上，並且乾燥及燒結。由此，脂肪族酸鹽分解，形成被矽膠絕緣膜覆蓋的二氧化鈦的微粒子層。換言之，微粒子層中的被矽膠絕緣膜覆蓋的二氧化鈦的微粒子，是在成膜的同時間形成。使用上述塗布熱分解(或稱為裂解(pyrolysis))製作量子電池存在部分問題。例如燒結溫度要超過300℃，對於底層ITO電極會造成片電阻上升。另外，絕緣膜若無法完全覆蓋二氧化鈦，會造成直接與PN面接觸漏電，因此難以進一步控制整體電池所需的厚度。
本發明之目的在於提供一種核殼粒子儲能方法，可增進核殼粒子的儲能效果。
本發明之另一目的在於提供一種儲電層製造方法，可在較低溫度下進行，且製成具有較大厚度的儲電層。
本發明之另一目的在於提供一種量子電池製造方法，可在較低溫度下進行，且製成具有較大厚度的量子電池。
本發明之另一目的在於提供一種量子電池，具有較佳安全性、經濟性、環保性及使用壽命。
本發明核殼粒子儲能方法包含：(A1000)提供複數個核殼粒子，每一個核殼粒子包含一半導體金屬氧化物顆粒以及包覆半導體金屬氧化物顆粒的絕緣氧化物層，其中絕緣氧化物層的能隙大於半導體金屬氧化物顆粒的能隙；(A2000)將核殼粒子置放於導電基材上；(A3000)對導電基材上的核殼粒子照射紫外光，以形成複數個儲能核殼粒子。
在本發明的實施例中，半導體金屬氧化物顆粒包含n型半導體金屬氧化物顆粒。
在本發明的實施例中，半導體金屬氧化物顆粒包含n型半導體TiO2顆粒。
在本發明的實施例中，絕緣氧化物層包含SiO2。
本發明儲電層製造方法包含：(B1000)提供複數個儲能核殼粒子；(B2000)將熱塑性高分子加熱至軟化成為液態；(B3000)將儲能核殼粒子與成為液態之熱塑性高分子混合以形成儲電層前趨物；(B4000)將儲電層前趨物塗布於基材上以形成儲電層。
在本發明的實施例中，儲能核殼粒子是使用上述的核殼粒子儲能方法形成。
在本發明的實施例中，熱塑性高分子之熔點小於300℃。
本發明量子電池製造方法包含：(C1000)提供p型半導體基材，包含第一導電基材以及設置於第一導電基材之一面的p型半導體層；(C2000)提供n型半導體基材，包含第二導電基材以及設置於第二導電基材之一面的n型半導體層；(C3000)使用如前述的儲電層製造方法，在p型半導體基材與n型半導體基材之間形成儲電層，使儲電層之兩側分別貼合於p型半導體層及n型半導體層，以形成量子電池。
在本發明的實施例中，步驟C3000包含：(C3110)使用如請求項5至7任一項所述的儲電層製造方法，於p型半導體層相對於第一導電基材之另一面形成儲電層；(C3210)使用如請求項5至7任一項所述的儲電層製造方法，於n型半導體層相對於第二導電基材之另一面形成另一儲電層；(C3310)將p型半導體層及n型半導體層上的儲電層互相貼合。
在本發明的實施例中，每一個儲電層的厚度在1~200μm之間。
在本發明的實施例中，步驟C3000包含：(C3120)使用前述的儲電層製造方法於p型半導體層相對於第一導電基材之另一面與n型半導體層相對於第二導電基材之另一面兩者其中之一形成儲電層；(C3320)將儲電層貼合於在步驟C3120中，p型半導體層相對於第一導電基材之另一面與n型半導體層相對於第二導電基材之另一面兩者中有設置儲電層的另一個。
在本發明的實施例中，p型半導體層為氧化鎳(NiO)。
在本發明的實施例中，n型半導體層為氧化鎢(WO3)。
本發明的量子電池包含p型半導體基材、n型半導體基材以及儲電層。p型半導體基材包含第一導電基材以及設置於第一導電基材之一面的p型半導體層。n型半導體基材包含第二導電基材以及設置於第二導電基材之一面的n 型半導體層。儲電層設置在p型半導體基材與n型半導體基材之間，儲電層之兩側分別貼合於p型半導體層及n型半導體層，其中儲電層包含熱塑性高分子以及複數個混合在熱塑性高分子中的儲能核殼粒子。
在本發明的實施例中，p型半導體層為氧化鎳(NiO)。
在本發明的實施例中，n型半導體層為氧化鎢(WO3)。
在本發明的實施例中，儲電層是使用前述的儲電層製造方法形成。
在本發明的實施例中，儲能核殼粒子是使用前述的核殼粒子儲能方法形成。
在本發明的實施例中，儲電層的厚度在1~400μm之間。
100:p型半導體基材
110:第一導電基材
111:面
120:p型半導體層
200:n型半導體基材
210:第二導電基材
211:面
220:n型半導體層
300:儲電層
300`:儲電層
300``:儲電層
310`:熱塑性高分子
310``:熱塑性高分子
320`:儲能核殼粒子
320``:儲能核殼粒子
900:量子電池
A1000:步驟
A2000:步驟
A3000:步驟
B1000:步驟
B2000:步驟
B3000:步驟
B4000:步驟
C1000:步驟
C2000:步驟
C3000:步驟
C3110:步驟
C3120:步驟
C3210:步驟
C3310:步驟
C3320:步驟
圖1為本發明核殼粒子儲能方法的實施例流程示意圖。
圖2為本發明儲電層製造方法的實施例流程示意圖。
圖3為本發明量子電池製造方法的實施例流程示意圖。
圖4A為本發明量子電池製造方法的不同實施例流程示意圖。
圖4B為本發明量子電池的實施例示意圖。
圖5A為本發明量子電池製造方法的不同實施例流程示意圖。
圖5B為本發明量子電池的不同實施例示意圖。
圖6A至7C為本發明量子電池量測結果。
圖8A至8C為本發明量子電池再現性測試結果。
如圖1所示的實施例流程示意圖，本發明核殼粒子儲能方法包含例如以下步驟。
步驟A1000，提供複數個核殼粒子，每一個核殼粒子包含一半導體金屬氧化物顆粒以及包覆半導體金屬氧化物顆粒的絕緣氧化物層，其中絕緣氧化物層的能隙大於半導體金屬氧化物顆粒的能隙。更具體而言，是使用例如疏水氣相法方式製作粒徑約1nm~100nm，且較佳為1nm~20nm的核殼粒子，作為「核」的半導體金屬氧化物顆粒包含n型半導體金屬氧化物顆粒，較佳包含n型半導體TiO2顆粒。作為「殼」的絕緣氧化物層包含SiO2。其中，非晶SiO2的能隙為9.0eV，大於TiO2的能隙約介於2.98eV~3.26eV。
步驟A2000，將核殼粒子置放於導電基材上。更具體而言，是將核殼粒子置放於例如鋁、銅、不鏽鋼的導電基材上，並使導電基材接地。
步驟A3000，對導電基材上的核殼粒子照射紫外光，以形成複數個儲能核殼粒子。更具體而言，核殼粒子置放於導電基板上，使經紫外光照射半導體材料因光電效應所產生電子-電洞對之電子因內建電位效應提供足夠電場以穿隧效應的形式，穿過核殼型粒子之殼型絕緣氧化物層的高位能障經由導電基材導出接地，並同時於核殼粒子內形成新暫態能階提供積蓄能量之功用，從而形成可儲能之狀態。其中，半導體材料可為週期表4族例如為Si、Ge、SiC等，或金屬氧化物半導體材料例如為TiO2、WO3、NiO等。
如圖2所示的實施例流程示意圖，本發明儲電層製造方法包含例如以下步驟。
步驟B1000，提供複數個儲能核殼粒子。更具體而言，是如前述核殼粒子儲能方法，經過步驟A1000至A3000形成儲能核殼粒子。
步驟B2000，將熱塑性高分子加熱至軟化成為液態。更具體而言，是將例如乙烯/醋酸乙烯酯共聚物(EVA)、聚乙烯醇縮丁醛(PVB)、聚丙烯腈(PAN)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚醋酸乙烯酯(PVA、PVAc)等的熱塑性高分子加熱至120℃，使其型態轉變為液態。在不同實施例中，熱塑性高分子之熔點小於300℃。
步驟B3000，將儲能核殼粒子與成為液態之熱塑性高分子混合以形成儲電層前趨物。更具體而言，是將步驟B1000的儲能核殼粒子混於步驟B2000的液態之熱塑性高分子中，作為儲電層成膜之前的前趨物。
步驟B4000，將儲電層前趨物塗布於基材上以形成儲電層。更具體而言，是利用旋轉塗布等方式，將步驟B3000得到的儲電層前趨物塗布於基材上以形成儲電層。
基於上述，製程中的最高溫度僅需達到將熱塑性高分子加熱至軟化成為液態即可，且與熱塑性高分子混合的是已儲能的核殼粒子，決定儲電層厚度時無須考慮矽膠絕緣膜是否能完全覆蓋二氧化鈦粒子的問體，故本發明儲電層製造方法與習知的塗布熱分解法相比，可在較低溫度下進行，且製成具有較大厚度的儲電層。
如圖3所示的實施例流程示意圖，本發明量子電池製造方法包含例如以下步驟。
步驟C1000，提供p型半導體基材，包含第一導電基材以及設置於第一導電基材之一面的p型半導體層。更具體而言，p型半導體層為氧化鎳(NiO)。在一實施例中，是以電漿鍍膜技術將氧化鎳p型半導體層沈積在例如鋁、銅、不鏽鋼的導電基材上。
步驟C2000，提供n型半導體基材，包含第二導電基材以及設置於第二導電基材之一面的n型半導體層。更具體而言，n型半導體層為氧化鎢(WO3)。在一實施例中，是以電漿鍍膜技術將氧化鎢n型半導體層沈積在例如鋁、銅、不鏽鋼的導電基材上。
步驟C3000，使用如前述的儲電層製造方法，在p型半導體基材與n型半導體基材之間形成儲電層，使儲電層之兩側分別貼合於p型半導體層及n型半導體層，以形成量子電池。
基於上述，由於儲電層是使用前述本發明儲電層製造方法製成，因此製程中的最高溫度僅需達到將熱塑性高分子加熱至軟化成為液態即可，且與熱塑性高分子混合的是已儲能的核殼粒子，決定儲電層厚度時無須考慮矽膠絕緣膜是否能完全覆蓋二氧化鈦粒子的問題，故本發明量子電池製造方法與習知的塗佈熱分解法相比，可在較低溫度下進行，且製成具有較大厚度的儲電層的量子電池。
在p型半導體基材與n型半導體基材之間形成儲電層的方式，可根據設計、製造或使用需求而有不同。如圖4A所示的實施例流程示意圖，步驟C3000包含：(C3110)使用如請求項5至7任一項所述的儲電層製造方法，於p型半導體層相對於第一導電基材之另一面形成儲電層；(C3210)使用如請求項5至7任一項所述的儲電層製造方法，於n型半導體層相對於第二導電基材之另一面形成另一儲電層；(C3310)將p型半導體層及n型半導體層上的儲電層互相貼合。換言之，在此實施例中，p型半導體層相對於第一導電基材之另一面以及n型半導體層相對於第二導電基材之另一面，分別形成有儲電層，儲電層的厚度在1~200μm之間。此兩儲電層相互貼合後視為單一儲電層，厚度在2~400μm之間。
進一步而言，藉由圖4A所示實施例可形成如圖4B所示的本發明量子電池900`，包含p型半導體基材100、n型半導體基材200以及儲電層300。p型半導體基材100包含第一導電基材110以及設置於第一導電基材110之一面111的p型半導體層120。n型半導體基材200包含第二導電基材210以及設置於第二導電基材210之一面211的n型半導體層220。儲電層300設置在p型半導體基材100與n型半導體基材200之間，包含貼合於p型半導體層120的儲電層300`及貼合於n型半導體層220的儲電層300``，且儲電層300`及儲電層300``互相貼合。其中，儲電層300`、300``分別包含熱塑性高分子310`、310``以及複數個混合在熱塑性高分子中的儲能核殼粒子320`、320``，儲電層300的厚度在2~400μm之間。
另一方面，如圖5A所示的實施例流程示意圖，步驟C3000包含：(C3120)使用前述的儲電層製造方法，於p型半導體層相對於第一導電基材之另一面與n型半導體層相對於第二導電基材之另一面兩者其中之一形成儲電層；(C3320)將儲電層貼合於在步驟C3120中，p型半導體層相對於第一導電基材之另一面與n型半導體層相對於第二導電基材之另一面兩者中有設置儲電層的另一個。換言之，在此實施例中，p型半導體層相對於第一導電基材之另一面以及n型半導體層相對於第二導電基材之另一面，僅其中之一形成有儲電層，厚度在1~200μm之間。
進一步而言，藉由圖5A所示實施例可形成如圖5B所示的本發明量子電池900``，包含p型半導體基材100、n型半導體基材200以及儲電層300`。p型半導體基材100包含第一導電基材110以及設置於第一導電基材110之一面111的p型半導體層120。n型半導體基材200包含第二導電基材210以及設置於第二導電基材210之一面211的n型半導體層220。儲電層300`設置在p型半導體基材100與n型半 導體基材200之間，兩側分別貼合於p型半導體層120及n型半導體層220。其中，儲電層300`包含熱塑性高分子310`以及複數個混合在熱塑性高分子310`中的儲能核殼粒子320`，厚度在1~200μm之間。
量子電池量測
使用如圖4B所示的實施例的量子電池900`進行量測。其中，使用不鏽鋼作為第一導電基材及第二導電基材，分別濺鍍NiO及WO3於其上作為正、負極，將照射完紫外光之核殼粒子(氧化鈦為核、氧化矽為殼)，以0.5wt%的比例混入熔化的液態高分子中。細節如下表1及表2所示。然後以定電流方式進行充放電特性量測，結果如圖6A至7C所示，具儲能電池之充放電特性[請補充量測結果說明]。
Figure 109122115-A0305-02-0012-1
表2
Figure 109122115-A0305-02-0013-2
再現性測試
使用如圖4B所示的實施例的量子電池900`進行量測。其中，使用不鏽鋼作為第一導電基材及第二導電基材，分別濺鍍NiO及WO3於其上作為正、負極，將核殼粒子(氧化鈦為核、氧化矽為殼)照射紫外光1小時，接著混入熔化的液態高分子並塗佈於正負極材料上。然後進行定電流(CC)充放電測試，結果如圖8A至8C所示，具儲能電池之充放電特性。
雖然前述的描述及圖式已揭示本發明之較佳實施例，必須瞭解到各種增添、許多修改和取代可能使用於本發明較佳實施例，而不會脫離如所附申請專利範圍所界定的本發明原理之精神及範圍。熟悉本發明所屬技術領域之一般技藝者將可體會，本發明可使用於許多形式、結構、佈置、比例、材料、元件和組件的修改。因此，本文於此所揭示的實施例應被視為用以說明本發明，而非用以限制本發明。本發明的範圍應由後附申請專利範圍所界定，並涵蓋其合法均等物，並不限於先前的描述。
C1000:步驟
C2000:步驟
C3000:步驟

Claims (14)

  1. 一種核殼粒子儲能方法，包含：(A1000)提供複數個核殼粒子，該些核殼粒子的每一個包含一半導體金屬氧化物顆粒以及一包覆該半導體金屬氧化物顆粒的絕緣氧化物層，其中該絕緣氧化物層的能隙大於該半導體金屬氧化物顆粒的能隙，其中該半導體金屬氧化物顆粒包含n型半導體TiO2顆粒，該絕緣氧化物層包含SiO2；(A2000)將該些核殼粒子置放於一導電基材上，並使該導電基材接地；以及(A3000)對該導電基材上的該些核殼粒子照射紫外光，以形成複數個儲能核殼粒子。
  2. 一種儲電層製造方法，包含：(B1000)提供複數個使用如請求項1所述核殼粒子儲能方法形成之儲能核殼粒子；(B2000)將一熱塑性高分子加熱至軟化成為液態；以及(B3000)將該些儲能核殼粒子與成為液態之該熱塑性高分子混合以形成一儲電層前趨物；(B4000)將該儲電層前趨物塗布於一基材上以形成一儲電層。
  3. 如請求項2所述的儲電層製造方法，其中該熱塑性高分子之熔點小於300℃。
  4. 一種量子電池製造方法，包含：(C1000)提供一p型半導體基材，包含一第一導電基材以及一設置於該第一導電基材之一面的p型半導體層； (C2000)提供一n型半導體基材，包含一第二導電基材以及一設置於該第二導電基材之一面的n型半導體層；以及(C3000)使用如請求項2至3任一項所述的儲電層製造方法在該p型半導體基材與該n型半導體基材之間形成一儲電層，使該儲電層之兩側分別貼合於該p型半導體層及該n型半導體層，以形成一量子電池。
  5. 如請求項4所述的量子電池製造方法，其中該步驟C3000包含：(C3110)使用如請求項2至3任一項所述的儲電層製造方法，於該p型半導體層相對於該第一導電基材之另一面形成一儲電層；(C3210)使用如請求項2至3任一項所述的儲電層製造方法，於該n型半導體層相對於該第二導電基材之另一面形成另一儲電層；以及(C3310)將該p型半導體層及該n型半導體層上的該些儲電層互相貼合。
  6. 如請求項5所述的量子電池製造方法，其中該些儲電層的每一個的厚度在1~200μm之間。
  7. 如請求項4所述的量子電池製造方法，其中該步驟C3000包含：(C3120)使用如請求項2至3任一項所述的儲電層製造方法，於該p型半導體層相對於該第一導電基材之另一面與該n型半導體層相對於該第二導電基材之另一面兩者其中之一形成一儲電層；以及(C3320)將該儲電層貼合於在步驟C3120中，該p型半導體層相對於該第一導電基材之另一面與該n型半導體層相對於該第二導電基材之另一面兩者中有設置該儲電層的另一個。
  8. 如請求項7所述的量子電池製造方法，其中該儲電層的厚度在1~200μm之間。
  9. 如請求項4所述的量子電池製造方法，其中該p型半導體層為氧化鎳(NiO)。
  10. 如請求項4所述的量子電池製造方法，其中該n型半導體層為氧化鎢(WO3)。
  11. 一種量子電池，包含：一p型半導體基材，包含一第一導電基材以及一設置於該第一導電基材之一面的p型半導體層；一n型半導體基材，包含一第二導電基材以及一設置於該第二導電基材之一面的n型半導體層；以及一儲電層，設置在該p型半導體基材與該n型半導體基材之間，該儲電層之兩側分別貼合於該p型半導體層及該n型半導體層，其中該儲電層包含一熱塑性高分子以及複數個混合在該熱塑性高分子中的儲能核殼粒子，其中該儲電層是使用如請求項2至3任一項所述的儲電層製造方法形成。
  12. 如請求項11所述的量子電池，其中該p型半導體層為氧化鎳(NiO)。
  13. 如請求項11所述的量子電池，其中該n型半導體層為氧化鎢(WO3)。
  14. 如請求項11所述的量子電池，其中該儲電層的厚度在1~400μm之間。
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