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TWI658166B - 形成金屬-絕緣體-半導體結構之方法及積體電路製造方法 - Google Patents

形成金屬-絕緣體-半導體結構之方法及積體電路製造方法 Download PDF

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TWI658166B
TWI658166B TW105118684A TW105118684A TWI658166B TW I658166 B TWI658166 B TW I658166B TW 105118684 A TW105118684 A TW 105118684A TW 105118684 A TW105118684 A TW 105118684A TW I658166 B TWI658166 B TW I658166B
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湯福
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雅各赫夫曼 伍德魯夫
Qi Xie
謝琦
Jan Willem Maes
強威廉 梅斯
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Abstract

本發明提供一種在基材表面上形成金屬-絕緣體-半導體結構之方法。所述方法包括：提供包含半導體表面之基材；在所述半導體表面之上沉積金屬硫族化物薄膜；及在所述金屬硫族化物薄膜之上沉積金屬層；其中沉積所述金屬硫族化物薄膜包括原子層沉積(ALD)製程，所述原子層沉積(ALD)製程包括使所述半導體表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸。
另外，本發明提供一種積體電路製造之方法。

Description

形成金屬-絕緣體-半導體結構之方法及積體電路 製造方法
本發明通常係關於半導體元件製造領域且更特定言之係關於金屬硫族化物薄膜及例如藉由原子層沉積(atomic layer deposition，ALD)製程形成其之方法。例如，金屬硫族化物薄膜可藉由ALD製程形成且可充當在金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構中之介電層。
隨著在積體電路中半導體元件之維度變得愈來愈小，該些元件之構成部分的大小也變得更小。例如，電晶體之尺寸不斷減小，導致減小電晶體源極/汲極區之尺寸。該些較小之源極/汲極區提供用於電連接源極/汲極區到其他電部件之源極/汲極觸點(source/drain contact)的較小接觸面積。然而，較小接觸面積會造成接觸電阻不合需要地增加。因此，存在對於形成具有低接觸電阻之源極/汲極接觸結構之方法的需要。
在一些態樣中，提供形成金屬硫族化物薄膜之方法。根據一些方 法，金屬硫族化物薄膜在反應空間中以循環製程在基材上沉積，其中至少一個循環包括使該基材與氣相第一金屬前驅物及第二氣相硫族前驅物交替地且依次地接觸。在一些實施例中，該金屬反應物包含選自由Mg、Sr、Be、Ca、Ba、Ni、Zn、Cd及In組成之群之金屬。
在一些實施例中，形成金屬硫族化物薄膜之方法包括在使該基材與該第一氣相金屬前驅物接觸之後自該基材移除過量之氣相金屬前驅物及反應副產物。在一些實施例中，形成金屬硫族化物薄膜之方法包括在使該基材與第二氣相硫族前驅物接觸之後自該基材移除過量之氣相第二硫族前驅物及反應副產物。在一些實施例中，在至少一個沉積循環中在該第一前驅物接觸該基材之前該第二前驅物接觸該基材。
根據一些實施例，金屬硫族化物膜使用具有至少一種環戊二烯基配位體之金屬前驅物形成。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之金屬為鎂(Mg)。在一些實施例中，該金屬前驅物為Mg(Cp)2或其衍生物。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之金屬為鍶(Sr)。在一些實施例中，該金屬前驅物為Sr(Cp)2或其衍生物。
根據一些實施例，形成金屬硫族化物薄膜之方法包括使用H2S、H2Se或H2Te作為硫族化物前驅物。在一些實施例中，該硫族化物前驅物包含(NH4)2S；(NH4)2Se；(NH4)2Te；元素或原子S、Se、Te；含S、含Se或含Te之電漿；或S-自由基、Se-自由基或Te-自由基。在一些實施例中，所得金屬硫族化物薄膜包含BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe或InTe。
在一些態樣中，提供在基材表面上形成金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構之方法。在一些實施例中，該等方法包括提供包括半導體表面之基材、在該半導體表面之上沉積金屬硫族化物薄膜及在該金屬硫族化物薄膜之上沉積金屬層。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之金屬包含以下金屬中之至少一種：Mg、Sr、Be、Ca、Ba、Ni、Zn、Cd及In。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之硫族元素包含硫、硒及碲中之至少一種。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜具有介於約0.1nm與約5nm之間的厚度。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之金屬包含以下金屬中之至少一種：Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo及W。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜包含以下各項中之至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe。在一些實施例中，該半導體表面包含矽、矽鍺、第III-V族半導體、第II-VI族半導體、2D半導體或其組合。在一些實施例中，該金屬層包含以下各項中之至少一種：Ti、Al、Zr、Hf、V、Ta、Nb、Cr、Mo、W、Co、TiN、TiC、TiAlC、TaC、TaAlC、NbAlC、TiAl、TaAl、TaN、TaCN、WN及TiWN。
在一些態樣中，提供在基材表面上形成金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構之方法。在一些實施例中，該方法包括藉由原子層沉積(ALD)製程在該基材表面上形成金屬硫族化物薄膜，該原子層沉積(ALD)製程包括使該基材表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸；及在該金屬硫 族化物薄膜之上形成金屬層。在一些實施例中，該金屬前驅物包含以下金屬中之至少一種：Mg、Sr、Be、Ca、Ba、Ni、Zn、Cd及In。在一些實施例中，該硫族元素前驅物選自以下各項中之至少一種：元素S、元素Se、元素Te、S電漿、Se電漿、Te電漿、H2S、H2Se、H2Te、(NH4)2S,(NH4)2Se及(NH4)2Te。在一些實施例中，該金屬前驅物包括環戊二烯基配位體。在一些實施例中，該金屬前驅物包括Mg(Cp)2或Sr(Cp)2。在一些實施例中，該方法進一步包括在使用ALD製程在該基材表面上形成金屬硫族化物薄膜之前使該基材表面經受預處理製程，其中該預處理製程包括將該基材表面暴露於以下各項中之至少一種：HCl、HF、HBr、Cl2、HF、H2S、H2Se、H2Te、(NH4)2S、(NH4)2Se及(NH4)2Te。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜具有介於約0.1nm與約5nm之間的厚度。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜包含以下材料中之至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe。
在一些態樣中，提供積體電路製造之方法。在一些實施例中，該方法包括藉由使基材表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸而在半導體基材之源極/汲極區之上形成金屬硫族化物介電層，及在該金屬硫族化物介電層之上形成金屬電極。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜包含以下材料中之至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜包含以下材料中之至少一種：MgS、 SrS、MgSe、SrSe、MgTe及SrTe。在一些實施例中，該金屬電極包含以下各項中之至少一種：Ti、Al、Zr、Hf、V、Ta、Nb、Cr、Mo、W、Co、TiN、TiC、TiAlC、TaC、TaAlC、NbAlC、TiAl、TaAl、TaN、TaCN、WN及TiWN。在一些實施例中，該金屬電極包含鈦。在一些實施例中，該源極/汲極區包含矽、矽鍺、第III-V族半導體、第II-VI族半導體、2D半導體或其組合。在一些實施例中，該源極/汲極區包含鍺。在一些實施例中，該源極/汲極區包含n-摻雜的鍺，且該金屬電極包含鈦。該金屬前驅物包含Mg(Cp)2或Sr(Cp)2，且該硫族元素前驅物包含H2S、H2Se或H2Te。在一些實施例中，該金屬硫族化物介電層包含MgS或SrS。
10‧‧‧基材
15‧‧‧間隔片
16‧‧‧閘電極
17‧‧‧半導體電極
18‧‧‧閘極介電層
19‧‧‧頂蓋層
20‧‧‧源極/汲極區
22‧‧‧有效區域
24‧‧‧場絕緣區
42‧‧‧穿隧層
50‧‧‧開口
100‧‧‧脈衝循環
110、120、130、140、150、160、210、220、230、240‧‧‧步驟
200‧‧‧製程
310‧‧‧介電層
320‧‧‧金屬
自實施方式及附圖將更透徹地理解本發明，其意欲說明本發明，而非限制本發明，且其中：圖1為例示根據一些實施例用於形成金屬硫族化物薄膜之ALD製程的流程圖。
圖2為通常例示根據一些實施例用於形成源極/汲極接觸結構之製程的流程圖。
圖3例示根據一些實施例在形成源極/汲極接觸結構之前電晶體結構的示意性橫截面。
圖4例示根據一些實施例在形成源極/汲極接觸結構之後圖3之電晶體結構的示意性橫截面。
在源極/汲極接觸結構與源極/汲極區之間的接觸電阻可藉由降低接觸電阻率來降低。在不受理論限制之情況下，據信導致高接觸電阻率的一種現象為在半導體價帶邊緣處費米能級釘紮(Fermi level pinning)。據信該費米能級釘紮為了用以接觸形成源極/汲極區之半導體的許多源極/汲極接觸金屬而發生。結果產生高肖特基障壁高度(Schottky Barrier Height，SBH)。因此，據信減小費米能級釘紮提供降低接觸電阻率的一種方法。
已經提出金屬-絕緣體-半導體(Metal-Insulator-Semiconductor，MIS)結構為實現費米能級去釘紮(Fermi level depinning)的一種方式。該等MIS結構包括充當介於源極/汲極區之半導體材料與金屬接觸之間的電子穿隧阻障層，由此通常形成具有半導體(源極/汲極區)、在該半導體之上且與該半導體接觸之阻障層及在該阻障層之上且與該阻障層接觸之金屬的接觸結構。據信該薄絕緣膜促進費米能級去釘紮及SBH降低。該薄介電膜亦增加在半導體與金屬之間的電阻。儘管如此，藉由降低SBH，若阻障層充分薄，則獲得接觸電阻率之總體降低。
然而，已經發現，MIS結構仍可能具有不合需要地高的SBH。例如，已經研究TiO2為用於該等MIS結構之阻障層，因為其相對於Ge或Si表現出可以忽略的導帶偏移(conduction band offset)。較佳地，MIS結構之阻障層相對於MIS結構之半導體層將表現出低頻帶偏移。然而，發現在Al/TiO2/n-Ge MIS系統中獲得之SBH為約0.45eV，其仍然高於對於一些應用所需要之SBH。
當在MIS結構中使用時，金屬氧化物阻障層亦可造成問題。例 如，金屬氧化物沉積可不合需要地氧化下伏半導體表面，使得鈍化層成為必需的。
已經提出源極/汲極區之半導體表面的硫族元素鈍化為減小SBH的另一方法(例如，Thathachary等人，APL 96 152108,2010)。在不受理論限制的情況下，據信硫族元素鈍化亦藉由減小費米能級釘紮降低SBH。
然而，半導體表面之硫族元素鈍化可使得源極/汲極結構難以形成，因為硫族元素鈍化使該表面惰性非常高且難以在其上沉積材料。該困難可使得MIS型接觸結構之形成特別具有挑戰性，因為與鈍化表面接觸形成之阻障層的品質(包括均勻性及厚度)對源極結構之電性質具有直接影響。
根據本文揭示之實施例，可形成具有低SBH之源極/汲極接觸結構。在一些實施例中，MIS型接觸結構藉由在半導體表面上藉由原子層沉積(ALD)型製程沉積當作阻障層的金屬硫族化物薄膜為而形成。視情況地，該半導體表面可在沉積金屬硫族化物阻障層之前預處理。該金屬硫族化物薄膜隨後可視情況經受後沉積處理。金屬接著沉積在阻障層上，例如以形成金屬電極或電觸點。較佳地，該MIS接觸結構包括直接接觸該金屬硫族化物阻障層之金屬，其轉而又直接接觸源極/汲極區之半導體表面。
有利地，根據一些實施例形成之MIS接觸結構可具有降低的SBH。例如，該SBH可為約0.11eV或約0.11eV以下(包括約0.07eV至約0.11eV)。此外，本文揭示之金屬硫族化物阻障層及其製造方法可提供與硫族元素表面鈍化類似之優勢，例如防止或降低半導體表面由於後來的氧化物生長引起的可能重氧化。另外，如本文所述之金屬硫族化物阻障層可產生簡化之積體，此歸因於除了金屬硫族化物鈍化層之外還消除了對於氧化 物阻障層之需要。
在一些實施例中，提供金屬硫族化物薄膜、形成金屬硫族化物薄膜之方法及形成合併金屬硫族化物薄膜之三維結構的方法。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之金屬可選自例如鎂、鍶、鈹、鈣、鋇、鎳、鋅、鎘及銦中之任何數量的金屬。在一些實施例中，該金屬硫族化物薄膜之硫族元素可選自由S、Se及Te組成之群。對於本揭示內容之目的，氧在本文中將不被稱為硫族元素。
金屬硫族化物薄膜之原子層沉積(ALD)
在一些實施例中，用於形成金屬硫族化物薄膜之方法包括ALD製程。例如，基材可與包含金屬之第一反應物(亦稱為金屬前驅物)及包含硫族元素之第二反應物(亦稱為硫族元素前驅物)交替地且依次地接觸。可選擇該金屬前驅物以在該金屬硫族化物介電層或阻障層中提供所要之金屬。因此，在一些實施例中，選擇該金屬反應物以提供與在下伏基材區中的金屬和/或在接著將沉積之金屬層中的金屬不同的金屬。在一些實施例中，金屬硫族化物薄膜包含以下金屬中之一或多種：Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo及W。
在一些實施例中，形成金屬硫族化物膜之方法包括ALD循環，其中金屬源化學物(metal source chemical)及硫族元素源化學物(chalcogen source chemical)交替地且依次地脈衝到包括基材之反應空間中。將金屬源化學物提供到該反應空間中，其中該金屬源化學物中之至少一些接觸並吸附到基材表面上。接著將硫族元素源化學物提供到該反應空間中並使其與 吸附的金屬源化學物反應以形成金屬硫族化物。在一些實施例中，該硫族元素源化學可在使用該金屬源化學之前使用。在一些此類實施例中，硫族元素可結合到基材上且隨後之金屬源化學物與沉積之硫族元素反應，或者硫族元素源化學物可改變或移除及替代對硫族元素-Hx-基團或包含硫族元素之其他表面物質的表面終止。
根據需要重複此種ALD循環以形成具有合乎需要之厚度的膜。在一些實施例中，重複該ALD循環，直至形成金屬硫族化物之完整緊密層。在一些實施例中，重複該ALD循環，直至形成金屬硫族化物之物理連續層。在一些實施例中，重複該ALD循環，直至達到最小厚度，其中沉積之層給出所要電性質。例如，合併該沉積層之結構可具有約0.11eV或約0.11eV以下之肖特基障壁高度(SBH)。在一些實施例中，該合乎需要之厚度將為認為足夠厚以完全覆蓋基材表面之通道區域的厚度。在一些實施例中，該合乎需要之厚度為足以本質上防止諸如在後續加工期間基材之下伏通道材料氧化的厚度。在一些實施例中，該合乎需要之厚度足以充當MIS結構中之電介質的厚度。
在一些實施例中，該沉積之金屬硫族化物包含至少約5at-%之硫族元素，較佳大於約15at-%之硫族元素且更佳大於約30at-%之硫族元素且最佳大於約40at-%之硫族元素。視金屬氧化態而定，該金屬硫族化物可包含約45at-%至約75at-%之硫族元素。
在一些實施例中，諸如其中該金屬硫族化物薄膜合併至三維構造中，所選擇之金屬可基於例如在該構造中使用之基材及/或金屬層來選擇。例如，在一些實施例中，需要該金屬硫族化物薄膜利用與在覆蓋層及/或下 伏層中存在之金屬不同的金屬。
由於該ALD型製程之性質，幾何學上挑戰性的應用也是可能的。基材表面可包括一或多個三維結構。在一些實施例中，一或多個結構可具有1：1至10：1或10：1以上之縱橫比。
根據一些實施例形成之膜的厚度等於約0.1nm且小於或等於約5nm；然而，所選擇之實際厚度可視薄膜之預定應用而定。在一些實施例中，該厚度將介於約0.1nm與約3nm之間。在一些實施例中，該厚度將介於約1nm與約3nm之間。在一些實施例中，該厚度介於約2nm與約3nm之間。另一方面，在一些應用中，大於5nm、10nm或甚至20nm之厚度將是合乎需要的。
ALD型製程基於受控之自限性表面反應且可提供對膜組成之精確控制。氣相反應通常藉由使基材與反應物交替地且依次地接觸而避免。氣相反應物例如藉由在反應物脈衝之間自反應室中移除過量之反應物及/或反應物副產物而在反應室中彼此分離。移除過量之反應物及/或反應物副產物可例如藉由在反應性氣體之每次脈衝之後使用真空及/或吹掃氣體吹掃反應空間來實現。吹掃氣體亦可在反應性氣體之每次脈衝之前、期間及之後連續地流動。例如，在一些實施例中，該吹掃氣體亦可充當一或多種反應物之載氣。
簡要地講，將基材裝載到反應室中並加熱到合適之沉積溫度，通常在降低的壓力下。在一些實施例中，將在其上發生沉積之基材表面包含矽。在一些實施例中，將在其上發生沉積之基材表面包含鍺。在一些實施例中，該基材表面包含一或多種III-V族材料。在一些實施例中，將在其上 發生沉積之基材表面包含高遷移率材料。在一些實施例中，該基材表面包含InGaAs。其他合適之基材表面包括GaAs、InP、InAs及GaSb。在一些實施例中，該基材表面可包含諸如MoS或石墨烯之2D材料。在一些實施例中，該基材可為300mm或450mm晶圓。在一些實施例中，該基材表面包含多種材料，諸如一或多種III-V族材料、矽、氧化矽、氮化矽、SixGe1-x或Ge。例如，在一些實施例中，該基材可為半導體晶圓，或者可為具有覆蓋(overlying)導電及/或介電材料之半導體晶圓。在一些實施例中，該基材可為含有鍺層、矽鍺層及III-V族半導體層中之一或多層的矽晶圓。因此，基材表面可包括矽、鍺、矽及鍺或III-V族或II-VI族半導體或諸如MoS或石墨烯之2D材料。該III-V族半導體可含有Ga及As。
沉積溫度維持低於前驅物熱分解溫度，但處於足以避免反應物縮合並提供用於所要表面反應之活化能的足夠高的水平。當然，對於任何給定之ALD反應之適當溫度窗將視所包括之表面終止及反應物物質而定。該反應溫度可為約室溫至約500℃或約20℃至約500℃。在一些實施例中，該反應溫度為約室溫至約400℃。在一些實施例中，該反應溫度為約150℃至約400℃、約200℃至約350℃或約250℃至約300℃。
反應壓力可為約0.1托至約760托。在一些實施例中，該反應壓力可為約0.5托至約大氣壓。
在一些實施例中，使用至少一個ALD循環以形成金屬硫族化物薄膜。根據一些實施例形成之膜的厚度等於約0.1nm且小於或等於約5nm；然而，所選擇之實際厚度可視薄膜之預定應用而定。在一些實施例中，該厚度將介於約0.1nm與約3nm之間。在一些實施例中，該厚度將介於約 1nm與約3nm之間。在一些實施例中，該厚度介於約2nm與約3nm之間。另一方面，在一些應用中，大於5nm、10nm或甚至20nm之厚度將是合乎需要的。在一些實施例中，可能需要用某一次數之沉積循環，諸如約5個沉積循環至約20個沉積循環、較佳地約7個循環至約15個循環形成膜，而非目標厚度。
如上所提，每次脈衝或每一循環之階段較佳為自限性的。在各階段中供應過量之反應物以使敏感(susceptible)結構表面飽和。表面飽和確保反應物佔據所有可用之反應性位點(例如，經歷物理尺寸或「空間位阻」限制)且因此提供優良階梯式覆蓋。在一些配置中，自限性行為之程度可藉由例如允許反應物脈衝之某一重疊以相對於保形性交替換位沉積加速(藉由允許一些CVD型反應)。用在時間和空間上完全分離之反應物的理想ALD條件提供自限性行為且因此提供最大保形性。在一些實施例中，例如由於空間位阻，在一或多個循環中，沉積一不完整單層。在一些實施例中，一個以上的單層可藉由例如調節條件以實現一些分解反應，諸如將在CVD或CVD類製程中發生的分解反應來沉積。與自限性ALD反應混合之有限CVD反應可升高沉積速率。
可使用之合適反應器的實例包括市售ALD設備，諸如F-120®反應器、Pulsar®反應器及Advance® 400系列反應器，其自ASM America,Inc,Phoenix,Arizona及ASM Europe B.V.,Almere,Netherlands購得。除了該等ALD反應器之外，可採用能夠ALD生長薄膜之許多其他類型之反應器，包括裝備有用於脈衝前驅物之適當設備及工具的CVD反應器。在一些實施例中，使用流動型ALD反應器。
在一些實施例中，該反應器為分批反應器(batch reactor)且具有大於50個基材，大於約100個基材或約125個以上的基材。在一些實施例中，該反應器為微型分批反應器且具有約2個至約20個基材、約3個至約15個基材或約4個至約10個基材。
本文所述之金屬硫族化物ALD製程可視情況在連接至組合設備工具之反應器或反應空間中進行。在組合設備工具中，因為各反應空間用於一種類型的製程，所以在各模塊中之反應空間的溫度可保持恆定，與其中在每次運行之前將基材加熱到製程溫度的反應器相比較，進而改進處理量。
獨立反應器可裝備有加載鎖(load-lock)。在彼種情形下，在每次運行之間不必冷卻反應空間。
較佳地，為了形成金屬硫族化物膜，各個ALD循環包括至少兩個不同的階段。提供反應物及自反應空間除去反應物可視為一個階段。對於金屬沉積循環，在第一金屬階段中，提供包含諸如鎂、鍶、鈹、鈣、鋇、鎳、鋅、鎘或銦之合適金屬的第一反應物並在基材表面上形成不超過大致一個單層。該反應物在本文中稱為「金屬前驅物」、「金屬反應物」或「金屬源化學物」，且可例如為上文列出之金屬之相應β-二酮前驅物及基於環戊二烯基之前驅物。在第二硫族元素階段中，提供包含硫族元素之第二反應物且可將吸附之金屬反應物轉化成金屬硫族化物。該反應物在本文中亦稱為「硫族元素前驅物」、「硫族元素反應物」或「硫族元素源化學物」，且可例如為硫族化銨，例如(NH4)2S、(NH4)2Se或(NH4)2Te、硫族化銨之水溶液或硫族元素化氫，例如H2S、H2Se或H2Te。一或多種反應物可提供有載氣 助劑，諸如N2、Ar或He。可加入另外的階段且可根據需要移除階段以調節最終膜之組成。
術語「第一」及「第二」可視任何特定實施例之順序而應用到任何特定前驅物。例如，視實施例而定，第一反應物可為金屬前驅物或硫族元素前驅物。
圖1例示藉由包括多個脈衝循環100之ALD型製程形成金屬硫族化物薄膜之方法的實施例，至少一個循環包括：在步驟120下使基材之表面與蒸發之第一金屬前驅物接觸以在該基材上至多形成該金屬前驅物之分子單層，在步驟130下移除過量之金屬前驅物及反應副產物(若有的話)在步驟140下使基材之表面與第二硫族元素前驅物接觸，在步驟150下移除過量之第二硫族元素前驅物及在介於在基材上之金屬前驅物層與第二反應物之間的反應中形成的任何氣態副產物，及在步驟160下視情況重複該接觸及移除步驟，直至已經形成所要厚度之金屬硫族化物薄膜。
移除過量之前驅物及反應副產物(若有的話)可包括藉助於使用吹掃氣體及/或施加真空至反應空間來吹掃反應室。在使用吹掃氣體之情況下，吹掃氣體可連續地流動或可僅在反應性氣體之流動停止之後且在下一反應性氣體開始流經反應空間之前流經反應空間。還可以使吹掃或非反應性氣體連續地流經反應室，以將該非反應性氣體用作各種反應性組分之載氣。因此，在一些實施例中，諸如氮氣之氣體連續地流經反應空間，而金屬及硫族元素前驅物根據需要脈衝至反應室中。因為載氣連續地流動，所 以移除過量之反應物或反應副產物僅僅藉由停止反應性氣體向反應空間中之流動來實現。
根據一些實施例，金屬硫族化物薄膜藉由包括多個脈衝循環之ALD型製程形成，各循環包括：使該基材與氣相第一金屬前驅物及第二氣相硫族元素前驅物交替地且依次地接觸，直至形成所要厚度之金屬硫族化物薄膜。
在一些實施例中，調節金屬前驅物脈衝與硫族元素前驅物脈衝之比率。因此，在一些實施例中，相對於在至少一個循環中硫族元素前驅物之脈衝，將金屬前驅物不止一次地脈衝到反應室中。並且在一些實施例中，相對於在至少一個循環中金屬前驅物之脈衝，將硫族元素前驅物不止一次地脈衝到反應室中。例如，若需要增加在膜中金屬之量，則至少一個ALD循環、每隔一個ALD循環或每第三、第四、第五、第六個循環等可包括一或多次另外的金屬前驅物脈衝。類似地，若需要增加在膜中硫族化物的量，則至少一個ALD循環、每隔一個ALD循環或每第三、第四、第五、第六個循環等可包括一或多次另外的硫族元素前驅物脈衝。
在一些實施例中，需要將至少兩種金屬合併到金屬硫族化物膜中。因此，在適當之ALD循環中，除了第一金屬之外或代替第一金屬，一或多個循環可包括第二、第三或第四金屬之脈衝。例如，在一些實施例中，該金屬硫族化物膜包含鋁及鎂。在一些實施例中，該金屬硫族化物膜包含矽及鎂。在一些實施例中，該金屬硫族化物膜包含鉿及鎂。例如，Al及Mg之脈衝可與硫族元素前驅物脈衝組合使用以形成AlMgS、AlMgSe或AlMgTe。類似地，Si及Mg脈衝或Si及Hf脈衝可與硫族元素前驅物脈衝 組合使用以形成MgSiS、MgHfS、MgSiSe、MgHfSe、MgSiTe或MgHfTe。在不依靠任何特定事項之情況下，據信使用多於一種金屬可實現特定益處，諸如抑制在高溫下結晶、使吸濕特性最小化及/或增強介電常數。
在一些實施例中，形成基本上由金屬及硫族元素組成之金屬硫族化物。在一些實施例中，可使用另外反應物以將其他材料合併或提供到膜中，例如將氧合併或提供到膜中以形成金屬氧硫族化物。在除了硫族元素之外還需要另外非金屬元素的一些實施例中，用於形成金屬硫族化物薄膜之ALD製程可包括除了初始金屬及硫族元素階段之外的階段。例如，其可包括氧化階段，其中需要金屬氧硫族化物。在氧化階段中，氧或含氧的前驅物提供在反應室中並允許接觸基材表面。該氧階段可為一或多個沉積循環之部分。在一些實施例中，單獨的氮階段可包括在一或多個沉積循環中。在一些實施例中，第二金屬階段可提供於一或多個沉積循環中。氧化階段或其他合乎需要之階段可跟隨著金屬階段或硫族元素階段，但在其他情形下，在一些實施例中，需要在繼續下一階段之前從反應空間中移除過量的氧(或其他反應物)及任何反應副產物。在一些實施例中，可在最終沉積循環之後或在沉積製程中間歇地提供諸如氧、氮或另外金屬階段之另外階段。
根據一些實施例，除了硫族化物之外，本揭示內容之合乎需要之金屬硫族化物將包括一或多種金屬及至少一種元素(諸如氧或氮)。因此，三元及四元組合物將充當合適之金屬硫族化物。實例包括但不限於MgHfOS、MgHfSe、MgHfTe、MgSN、MgSeN、MgTeN、MgSO、MgSeO、MgTeO等。
再次參考圖1，其例示示範性金屬硫族化物沉積製程100，一些實施例可包括在步驟110下施加到基材表面之預處理製程。預處理可包括 一或多個步驟。在預處理中，將在其上沉積金屬硫族化物之基材表面可暴露於一或多種預處理反應物及/或諸如溫度或壓力之特定條件。預處理可出於包括清潔基材表面、移除雜質、移除天然氧化物及提供合乎需要之表面終止的許多原因而使用。在一些實施例中，預處理包括將該基材表面暴露於諸如HCl、HBr、Cl2、HF、硫族化銨或硫族化氫之一或多種預處理反應物。在一些實施例中，預處理製程在與隨後之沉積製程相同之溫度下進行。在一些實施例中，預處理製程包括合適化學物之一或多次脈衝，該等脈衝為約0.05秒至約600秒，較佳為約0.1秒至約60秒。在一些實施例中，在預處理製程期間之壓力維持在約0.01托與約100托之間，較佳為約0.1托至約10托。
在一些實施例中，諸如在使用III-V族材料之情況下，可將HCl用作預處理反應物。在一些實施例中，諸如在使用鍺基材之情況下，可將HF用作預處理反應物。在一些實施例中，依次地或同時地使用多種預處理反應物。在一些實施例中，預處理可包括一或多種預處理反應物之多次應用。
在一些實施例中，預處理可包括首先將基材表面暴露於HCl一段時間且隨後將基材表面暴露於硫族化氫一段時間。還可包括另外步驟。例如，在一些實施例中，可使用水以在相應HCl及硫族化氫暴露之間洗滌基材表面。因此，在一種可能之預處理中，可將合適之基材表面暴露於HCl歷時1秒至5分鐘之時間，用去離子(DI)H2O洗滌兩次歷時約1秒至60秒之時間，並暴露於硫族化氫之兩次暴露歷時約1秒至約60秒之時間。先前製程可在諸如約100℃至約400℃之任何合適溫度下發生。
根據一些實施例，預處理可包括異位濕式清潔處理，接著一或多個原位製程。該原位製程可包括用不同預處理反應物的多個階段。例如，一個原位序列可包括交替暴露於HCl及例如H2S、H2Se或H2Te之硫族化氫。當然，應認識到亦可使用其他組合或以類似或不同組合的其他預處理反應物。
在一些實施例中，將該基材表面用含硫族元素之化合物預處理。在一些實施例中，該含硫族元素之化合物可與在隨後之金屬硫族化物沉積製程中使用之硫族元素前驅物相同或不同。根據一些實施例，含硫族元素之預處理劑包含具有通式R-X-H之硫族醇(chalcogenol)，其中R可為烷烴、烯烴或其他含碳之原子團，且X可為硫族元素。在一些實施例中，該含硫族元素之預處理反應物包含源自含硫族元素之物質之電漿或自由基。在一些實施例中，該預處理劑包含元素硫族元素。使用包含硫族元素之預處理反應物可提供在基材表面上之-XH終止，其中X為硫族元素。在此等情形下，隨後暴露於金屬前驅物將引起金屬-硫族元素鍵之即時形成及金屬硫族化物膜之開始。在一些實施例中，預處理異位或原位提供且其可作為液浴或藉由暴露於預處理反應物之氣相而提供。在一些實施例中，該預處理製程包括硫族元素鈍化製程。
在一些實施例中，可能需要除硫族元素-H(chalcogen-H)終止以外的表面終止。在所述情況下，可能需要使用含非硫族元素之預處理反應物。例如，在一些實施例中，該預處理反應物可在基材表面上提供N-H終止。在一些實施例中，該等預處理可包括NH3退火、N2電漿處理或暴露於N2H4，儘管亦可使用其他方法及其他含氮化合物。與可使用含硫族元素之 預處理反應物實現之結果類似，使用含氮反應物可在基材表面上實現N-H終止。
預處理製程可利用以蒸氣形式及/或以液態形式之預處理反應物。在一些實施例中，該預處理製程可在與隨後沉積製程相同的溫度及/或壓力下進行。在一些實施例中，該預處理製程可與隨後之沉積製程類似，不同之處在於該預處理製程將包括比在隨後沉積製程中所使用之脈衝時間或暴露時間久的脈衝時間或暴露時間。
在一些特殊實施例中，可將HCl用作預處理化學物且其可以液態形式使用，且該HCl可為稀釋的(例如，1(37%)：10)且可在1分鐘蝕刻中使用。在一些特殊實施例中，可將具有22%之濃度之液體硫族化銨用於5分鐘浸漬製程，以預處理基材表面。在一些實施例中，該預處理製程之持續時間可廣泛地變化，而不影響隨後沉積之膜的膜性質。
該預處理製程可在與隨後ALD製程相同之溫度及/或壓力下執行；然而，其亦可在不同之溫度及/或壓力下執行。在其中異位執行預處理之實施例中，可能不可能或不需要在與隨後ALD製程相同之溫度及/或壓力下執行該預處理。例如，在預處理包括將基材在水溶液中浸漬之情況下，可能需要允許預處理在比ALD製程高之壓力下進行，該ALD製程可在可能不需要蒸發預處理劑之相對較低壓力下執行。
再次參考圖1，在步驟120下使基材與第一金屬反應物或前驅物接觸。在一些實施例中，第一金屬前驅物以氣相脈衝導入反應室中並與基材之表面接觸。較佳地選擇條件以使得在基材表面上以自限性方式吸附不超過約一個前驅物單層。第一金屬前驅物脈衝較佳以氣態形式供應。若物 質在處理條件下表現出足夠之蒸氣壓以將物質以足以使暴露表面飽和之濃度轉移到工件，對於本發明之描述，將金屬前驅物氣體視為「蒸發性的」。
在一些實施例中，使該金屬前驅物接觸該基材約0.01秒至約60秒、約0.02秒至約30秒、約0.025秒至約20秒、約0.05秒至約5.0秒、約0.05秒至約2.0秒或約0.1秒至約1.0秒。
在ALD型製程中採用之金屬前驅物在標準條件(室溫及大氣壓)下可為固態、液態或氣態材料，條件是該金屬前驅物在導入反應室中並與基材表面接觸之前在氣相中。
在步驟130下，過量之第一反應物及反應副產物(若有的話)例如藉由用諸如氮氣或氬氣之惰性氣體之脈衝吹掃而從基材表面移除。吹掃反應室意味著氣相前驅物及/或氣相副產物諸如藉由用真空泵抽空腔室及/或藉由用諸如氬氣或氮氣之惰性氣體替換在反應室中之氣體而從反應室中移除。典型吹掃時間為約0.05至20秒，更佳在約1秒與10秒之間且更佳在約1秒與2秒之間。然而，若需要，諸如在需要在極高縱橫比結構或具有複雜表面形態之其他結構之上沉積層時，則可利用其他吹掃時間。適當的吹掃時間可由熟習此項技術者基於特定情況容易地確定。
然而，在其他實施例中，移除過量之第一反應物及反應副產物(若有的話)可包括移動基材，因此第一反應物不再接觸基材。在一些實施例中，並不從腔室之其他部分移除反應物。在一些實施例中，該基材從腔室之含有第一金屬前驅物的一部分移動到該腔室之含有第二反應物或根本沒有反應物的另一部分。在一些實施例中，該基材從第一反應室移動到第二不同反應室。
在步驟140下，使基材與包含硫族元素之第二氣態反應物(亦稱作硫族元素反應物或硫族元素前驅物)接觸。在一些實施例中，將該硫族元素前驅物脈衝到該腔室中，在其中其與結合到表面之第一反應物反應。該反應在基材表面上形成多達一個金屬硫族化物單層。
在一些實施例中，該硫族元素前驅物包括硫族元素電漿或硫族元素自由基。在該等實施例中，該硫族元素可在反應室內或在反應室上游激發。在需要電漿之情況下，未激發之硫族元素前驅物的流可包含一種類型之吹掃氣體，因此在基材已經暴露於硫族元素電漿歷時所要時間之後，可將電漿發生器關閉且將硫族元素前驅物流本身用以清潔過量硫族元素電漿及未反應之副產物的反應室。
雖然熟習此項技術者應認識到可使用許多合適之硫族元素前驅物，但適當之硫族元素前驅物包括含硫族元素之化合物，其有利地與先前或隨後沉積之金屬前驅物的配位體反應。因此，適當硫族元素前驅物之選擇可視所使用之特殊金屬前驅物及在金屬前驅物中配位體之性質而定。
在一些實施例中，使該硫族元素前驅物接觸該基材約0.01秒至約60秒、約0.02秒至約30秒、約0.025秒至約20秒、約0.05秒至約5.0秒、約0.05秒至約2.0秒或約0.1秒至約1.0秒。然而，視反應器類型、基材類型及其表面積而定，硫族元素前驅物接觸時間可甚至高於10秒。在一些實施例中，接觸時間可處於分鐘的量級。最佳接觸時間可由熟習此項技術者基於特定情況容易地確定。
在反應室中硫族元素前驅物的濃度可為約0.01體積%至約99.0體積%。並且，該硫族元素前驅物可以在約1標準立方公分/分鐘與約4000 標準立方公分/分鐘之間的速率流過反應室。
在一些實施例中，該金屬硫族化物材料之生長速率在約0.01Å/循環與約2.0Å/循環之間。在一些實施例中，該生長速率在約0.1Å/循環與約1.0Å/循環之間。在一些實施例中，該生長速率為約0.2Å/循環。
在步驟150下，如上文對於步驟130所述，將過量之第二反應物及表面反應之氣態副產物(若有的話)自基材表面移除。在一些實施例中，過量之反應物及反應副產物較佳藉助於惰性氣體移除。
接觸及移除步驟可視情況在步驟160下重複，直至在基材上已經形成所要厚度之金屬硫族化物薄膜，其中各循環留下不超過一個分子單層。在一些情況下，可能需要實現各種前驅物中之至少一種的至少部分分解。
本揭示內容之金屬硫族化物ALD製程可包括一或多個循環。一些實施例包括至少約5個循環、至少約10個循環或至少約50個循環之重複。在一些實施例中，執行不超過100個循環以形成合乎需要之厚度的薄膜。
在不貢獻元素至生長膜中的一些實施例中，亦可供應另外的反應物。該等反應物可以其自己的脈衝或連同金屬及/或硫族元素前驅物脈衝一起提供。可使用另外之反應物，例如提供所要表面終止，或自反應物及/或游離副產物中之一或多種氣提或吸出配位體。
在一些實施例中，使用另外之反應物以將諸如氧氣或氮氣之另外物質貢獻至生長的薄膜。在一些實施例中，該另外反應物可在與另一前驅物相同之階段，諸如在金屬階段或硫族元素階段中提供。在一些實施例中， 該一或多種另外的反應物構成其自己的一或多個階段且與金屬階段與硫族元素階段兩者單獨提供。不管是以另一階段還是單獨地提供，該一或多種另外反應物可在沉積製程中在各循環、一些循環或僅在一個循環中提供。
在一些實施例中，在金屬硫族化物膜中可需要一或多種另外的非金屬元素，諸如氮或氧。另外之階段可合併至一或多個沉積循環中，或在沉積金屬硫族化物膜之後提供，以合併該等材料。例如，在一些實施例中，一或多個循環可包括其中將基材暴露於氮反應物的氮階段。在一些實施例中，該氮階段將至少一些氮合併至金屬硫族化物薄膜中。在一些實施例中，該氮階段包括將基材表面或生長膜暴露於N2電漿。在一些實施例中，該氮階段包括使基材表面或生長膜經受使用NH3的退火製程。在一些實施例中，該氮階段包括使基材表面或生長膜經受N2H4。在一些實施例中，該氮階段包括將基材暴露於氮前驅物、氮自由基、原子氮、氮電漿或其組合。氮階段可藉由提供氮反應物之脈衝並吹掃或在沉積完整膜的一些或全部之後而包括在一或多個沉積循環中。在一些實施例中，在一或多個沉積循環中，該氮階段可跟隨著金屬階段或硫族元素階段。
在一些實施例中，一或多個循環可包括氧階段，其中將基材暴露於氧反應物。在一些實施例中，該氧階段將至少一些氧合併至金屬硫族化物薄膜中。在一些實施例中，該氧階段包括將基材表面或生長膜暴露於氧電漿。在一些實施例中，該氧階段包括使基材表面或生長膜在氧氣氛中經受退火製程。在一些實施例中，該氧階段包括將基材暴露於氧前驅物、氧自由基、原子氧、氧電漿或其組合。氧階段可藉由提供氧反應物之脈衝並吹掃或在沉積完整膜中之一些或全部之後包括在一或多個沉積循環中。在 一些實施例中，在一或多個沉積循環中，該氧階段可跟隨著金屬階段或硫族元素階段。
本揭示內容之金屬硫族化物薄膜可包括許多金屬。因此，可選擇包含金屬硫族化物之所要金屬的合適金屬前驅物。在一些實施例中，形成包含Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo或W之金屬硫族化物。
根據一些實施例，金屬硫族化物薄膜包括兩種或兩種以上金屬。在一些實施例中，將另外之沉積階段加到一或多個沉積循環中以合併該一或多種另外金屬。該一或多個另外金屬階段可跟隨著第一金屬階段或跟隨著硫族元素階段。在一些實施例中，可在沉積循環之同一金屬階段中同時提供兩種或兩種以上不同之金屬前驅物。在一些實施例中，包含不同金屬之金屬前驅物可在不同沉積循環中使用。例如，第一金屬前驅物可為在一或多個沉積循環中使用之唯一金屬前驅物且包含第二不同金屬之第二金屬前驅物可在一或多個其他沉積循環中使用。
根據一些實施例，藉由ALD型製程形成金屬硫族化物薄膜之方法包括多個脈衝循環，至少一個循環包括：使基材之表面與例如Mg(Cp)2之蒸發之鎂前驅物接觸，以在該基材上形成至多一鎂前驅物分子單層，移除過量之鎂前驅物及反應副產物(若有的話)，使基材之表面與例如H2S之第二硫前驅物接觸，移除過量之第二硫前驅物及在基材上之鎂前驅物層與第二反應物之間 的反應中形成的任何氣態副產物，及視情況重複該接觸及移除步驟，直至已經形成所要厚度之例如硫化鎂之金屬硫族化物的薄膜。
根據一些實施例，金屬硫族化物薄膜藉由包括多個脈衝循環之ALD型製程形成，各循環包括：使基材與例如Mg(Cp)2之氣相第一鎂前驅物及例如H2S之第二氣相硫前驅物交替地且依次地接觸，直至已經形成所要厚度之例如硫化鎂之金屬硫族化物的薄膜。
根據一些實施例，藉由ALD型製程形成金屬硫族化物薄膜之方法包括多個脈衝循環，至少一個循環包括：使基材之表面與例如Sr(Cp)2之蒸發之鍶前驅物接觸，以在該基材上形成至多一鍶前驅物分子單層，移除過量之鍶前驅物及反應副產物(若有的話)，使基材之表面與例如H2S之第二硫前驅物接觸，移除過量之第二硫前驅物及在該基材上之鍶前驅物層與第二反應物之間的反應中形成的任何氣態副產物，及視情況重複該接觸及除去步驟，直至已經形成所要厚度之例如硫化鍶之金屬硫族化物的薄膜。
根據一些實施例，金屬硫族化物薄膜藉由包括多個脈衝循環之ALD型製程形成，各循環包括：使基材與例如Sr(Cp)2之氣相第一鍶前驅物及例如H2S之第二氣相硫前驅物交替地且依次地接觸，直至已經形成所要厚度之例如硫化鍶之金屬硫 族化物的薄膜。
金屬前驅物
熟習此項技術者應當理解本揭示內容之金屬硫族化物薄膜之金屬可自許多選項中選擇。在一些實施例中，該金屬前驅物選自含有Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo及W的化合物。在一些實施例中，該金屬前驅物包含一或多種配位體，諸如環戊二烯基(Cp)配位體。MgCp2為合適金屬前驅物的一個實例。在一些實施例中，該金屬前驅物為金屬β-二酮。在一些實施例中，該金屬前驅物不為Ca、Ba或Sr之環戊二烯基化合物。
在一些實施例中，該金屬前驅物具有下式：ML2Ax (I)
其中L可各自獨立地選擇為烴基，且M可為Mg、Ca、Ba或Sr，且A可為中性配位體或加合物，諸如乙二胺或EtOH，且x可為0至2。較佳地，L可為直鏈、支鏈、環狀烷基或不飽和烴基，諸如烯基、炔基、芳族、環戊二烯基、苯基、環辛二烯基或環庚二烯基。較佳地，M為Mg、Ba、Sr或Ca。較佳地，x為0。更佳地，L為環戊二烯基。在一些實施例中，該L可為二齒配位體，諸如β二酮、胍或脒(amidinate)。在一些實施例中，該β二酮配位體可為乙醯丙酮酸酯或2,2,6,6-四甲基-3,5-庚二酮酸(thd)。
在一些實施例中，該金屬前驅物為環戊二烯基化合物或其衍生物，諸如烷基取代之環戊二烯基化合物且具有下式：M(R1R2R3R4R5Cp)2 (II)
其中R1-R5可各自獨立地選擇為氫或經取代或未經取代的烷基，且M可為Be、Mg、Ca、Ba或Sr。在較佳之實施例中，M為Mg且R1-R5可各自獨立地選擇為R1-R5可為氫或直鏈或支鏈的C1-C5烷基。在更佳之實施例中，M為Mg或Sr且R1-R5可各自獨立地選擇為氫或C1-C3烷基，諸如甲基、乙基、正丙基或異丙基。在較佳之實施例中，該前驅物為Mg(Cp)2或Sr(Cp)2。
在一些實施例中，該金屬前驅物包含一或多種配位體，諸如環戊二烯基(Cp)配位體。該等源化合物(source compound)可選自由以下化合物組成之群：(Cp)xM (III)；(Cp)xLyM (IV)；(Cp)xWnM (V)；(CP)xLyWnM (VI)；其中M為Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb或Lu；Cp為環戊二烯基或環辛二烯基，因此在化學式I-IV中之Cp基團可彼此相同或與另一Cp基團不同；x表示Cp配位體之數目且其為1至高達M之氧化態的整數；Ly為自其原子中之一或多個結合到稀土金屬的中性加合配位體(neutral adduct ligand)且其中y表示結合配位體之數目；且W為相對於Cp具有-1之化合價的其他配位體且其中n表示配位體之數目。W較佳為β-二酮或其相應硫或氮化合物、鹵化物、醯胺、醇鹽(allkoxide)、羧酸鹽或希佛鹼(Schiff's base)。必須指出環辛二烯通常縮寫為 Cod，但在此表達藉由對於環戊二烯基與環辛二烯基兩者使用單一常見縮寫Cp而簡化。
在化學方程式I-IV中，環戊二烯基及/或環辛二烯基可在同一分子中，因此在由可含有選自Si、N、P、Se、S或B之雜原子的經取代或未經取代的C1-C6鏈組成之兩個Cp-基團之間存在橋。
L較佳為(i)烴，(ii)含氧之烴，(iii)含氮之烴，(iv)含硫之烴，(v)含磷之烴，(vi)含砷之烴，(vii)含硒之烴及/或(viii)含碲之烴。
L更佳為(a)胺或聚胺，(b)聯吡啶，(c)根據以下化學方程式之配位體
其中G為-O-、-S-或-NR1，其中R1為氫或經取代或未經取代之環狀、 直鏈或支鏈的烷基、烯基、芳基、烷基芳基、芳基烷基、烷氧基、硫基、氰基或矽基。在R1中之環狀或芳族環可含有雜原子。氫或R1型取代基亦可連接至在化學方程式V中之碳原子，或(d)醚或硫醚。
在化學式I-IV中之環戊二烯基或環辛二烯基具有以下形式：Cp'RmHa-m (VII)
其中當a為8時，m為整數0-8，且當a為5時，m為整數0-5，Cp'為融合或隔離之環戊二烯基或環辛二烯基且R為持續1-20個碳原子之烴片段，較佳為C1-C6烴。
R配位體可彼此相同或與另一R配位體不同。R可為經取代或未經取代之環狀、直鏈或支鏈的烷基、烯基、芳基、烷基芳基、芳基烷基、烷氧基、硫基、氨基、氰基或矽基。該取代基之環狀或芳族環可含有雜原子。該等取代基之實例為甲基、乙基、丙基及異丙基。
在化學方程式II及IV中示出之中性加合配位體可為醚、胺或諸如用一個原子與金屬形成鍵的諸如四氫呋喃的溶劑分子。用若干原子與金屬形成的鍵的合適中性加合配位體的實例為聚醚及聚胺。
在一些實施例中，該金屬前驅物不包含銫。然而，在其他實施例中，銫可構成該金屬前驅物之組分。在一些實施例中，該金屬前驅物不包含鍶及/或鋇。然而，在其他實施例中，鍶及/或鋇可構成該金屬前驅物之組分。在一些實施例中，該金屬前驅物不包含鈣。
在一些實施例中，選擇該金屬前驅物使得該金屬前驅物之金屬與可存在於下伏基材中之任何金屬都不同。例如，可選擇該金屬前驅物以提 供與在下伏半導體中之金屬不同的金屬。因此，在一些實施例中，視所使用之半導體或下伏基材之類型而定，該金屬前驅物具體地不包含Ga、As、In、Sb等。然而，在一些實施例中，該金屬前驅物之金屬亦可在下伏半導體與覆蓋金屬層中之一者或兩者中見到。
硫族元素前驅物
熟習此項技術者應當理解的是可使用許多硫族元素前驅物。在一些實施例中，該硫族元素前驅物選自以下列表：H2S、H2Se、H2Te、(NH4)2S、(NH4)2Se、(NH4)2Te、二甲亞碸、二甲基硒、二甲基碲、元素或原子S、Se、Te、含有硫族元素-氫鍵之其他前驅物，諸如H2S2、H2Se2、H2Te2或具有式R-硫族元素-H之硫族醇(chalcogenol)，其中R可為經取代或未經取代之烴，較佳為C1-C8烷基，更佳為直鏈或支鏈的C1-C5烷基。合適硫族元素前驅物可包含許多含硫族元素之化合物，條件是其包含至少一個硫族元素-氫鍵。在一些實施例中，該硫族元素前驅物可包含硫族元素電漿或硫族元素自由基。在需要激發之硫族元素的一些實施例中，電漿可在反應室中或在反應室上游產生。
在較佳之實施例中，該硫族元素前驅物選自以下列表：H2S、H2Se及H2Te。
在其中採用(NH4)2S、(NH4)2Se或(NH4)2Te的一些實施例中，硫族化銨可以水溶液提供。在該等實施例中，可能需要提供以較短脈衝之硫族元素前驅物，以降低來自溶液之水蒸氣可對基材或膜生長之影響。然而，在一些實施例中，該硫族元素前驅物本身可包含氧。
根據一些實施例，需要使用氧-硫族化物，屬類上描述為Ox-硫族 元素y，或氧-硫族氧化物(chalcogenate)，屬類上描述為Ox(硫族元素-O4)y。在一些實施例中，諸如SO4、SeO4或TeO4之硫族元素-Ox的水溶液可作為硫族元素前驅物使用。
積體化
本揭示內容之金屬硫族化物薄膜可用於多種半導體應用中。例如，金屬硫族化物膜可特定地用作在用於電晶體的金屬-絕緣體-半導體(MIS)源極/汲極接觸結構中之絕緣體或介電層。用金屬硫族化物介電層形成之MIS接觸結構可引起肖特基障壁高度(SBH)降低及費米能級去釘紮。因此，根據一些實施例之MIS接觸結構可具有格外低之接觸電阻。
圖2為通常例示根據一些實施例用於形成源極/汲極接觸結構之製程200的流程圖。在一些實施例中，合適源極/汲極接觸結構之形成如下進行：半導體基材在步驟210下提供，基材視情況在步驟220下經受預處理製程；合適金屬硫族化物介電層在步驟230下例如藉由ALD製程在基材之表面上形成；金屬層在步驟240下在一或多個先前形成之層之上形成。
根據一些實施例，在步驟210下，提供包含半導體之基材。應瞭解該半導體可為半導體基材之部分。如本文所用，半導體基材可為至少部分地由半導體材料形成之基材。該半導體材料可為矽、鍺、矽鍺及III-V或II-VI半導體或諸如MoS及石墨烯之2D材料中之一或多種。例如，在一些實施例中，該半導體基材可為半導體晶圓，或者可為具有覆蓋導電及/或介 電材料之半導體晶圓。在一些實施例中，該基材可為含有鍺層、矽鍺層及III-V半導體層中之一或多層的矽晶圓。因此，基材表面可包括矽、鍺、矽及鍺或III-V或II-VI半導體或諸如MoS或石墨烯之2D材料。該III-V半導體可含有Ga及As。
較佳地，該基材包含暴露之半導體表面。在一些實施例中，該基材包括形成用於電晶體之源極/汲極區的摻雜半導體區的表面。例如，該源極/汲極區可由n-摻雜之半導體形成。
圖2例示在步驟220下之視情況的預處理。預處理可出於包括清潔基材表面、移除雜質、移除天然氧化物及/或提供合乎需要之表面終止的許多原因而使用。在一些實施例中，預處理反應物包含任何合適之還原化學物。在一些實施例中，預處理包括將該基材表面暴露於預處理反應物，該預處理反應物可包含例如硫族化銨、硫族化氫、HCl或HF。適當之預處理反應物可藉由熟習此項技術者基於特定情況及所要作用而選擇。
在一些實施例中，諸如在基材包含III-V族材料之情況下，可將HCl用作預處理反應物。HCl浸泡可移除諸如烴、顆粒及金屬之表面污染物，而並未完全移除天然氧化物。HCl濃度可自濃約37重量%至稀1重量%變化，但不限於此。
在一些實施例中，諸如在使用鍺基材之情況下，可將HF用作預處理反應物。HF浸泡可移除諸如烴、顆粒及金屬之表面污染物，而並未完全移除天然氧化物。HF濃度可自濃約50重量%至稀0.1重量%變化，但不限於此。
在一些實施例中，預處理製程將利用HCl與HF兩者。例如，可 將基材表面首先暴露於HCl溶液且隨後暴露於HF溶液或反過來。在一些實施例中，該預處理製程包括硫族元素鈍化製程。在一些實施例中，將基材暴露於包含硫族元素之預處理反應物。使用包含硫之預處理反應物可在基材表面上提供-硫族元素-H(-chalcogen-H)終止(termination)。在該等情形下，在步驟230開始時隨後暴露諸如鎂前驅物之金屬前驅物將引起金屬-硫族元素鍵的即時形成並開始金屬硫族化物界面層。在一些實施例中，預處理製程可包括暴露於硫族化氫之基材表面。
在一些實施例中，可能需要除-硫族元素-H終止以外的表面終止。在該等情況下，可能需要使用諸如上述HF或HCl暴露之含非硫族元素之預處理反應物。根據一些實施例，可將HCl及/或HF原位或以成串構造施用。
視情況之預處理220可包括諸如藉由將基材浸沒在液浴中或藉由將基材暴露於氣相預處理反應物而暴露於液體反應物。在一些情況下，自氣相的原位HCl或HF預處理在沒有空氣阻斷或暴露於空氣的情況下進行。在一些情況下，自氣相的原位硫族化氫預處理在沒有空氣阻斷或暴露於空氣的情況下進行。
在一些實施例中，預處理可包括改變溫度及氣氛，諸如氫電漿處理、NF3電漿處理或熱H2烘烤。
在視情況之預處理步驟之後，若執行，則在步驟230下形成金屬硫族化物電子穿隧阻障層或介電層。在一些實施例中，金屬硫族化物阻障或介電層在步驟210中提供的基材上形成或沉積。較佳地，金屬硫族化物介電層在暴露的半導體表面上形成。在一些實施例中，金屬硫族化物介電 層直接沉積在半導體表面之上。在一些實施例中，該半導體表面包括形成用於電晶體之源極/汲極區的摻雜半導體區的表面。例如，該源極/汲極區可由n-摻雜之半導體形成。
在一些實施例中，金屬硫族化物阻障層或介電層為包含合適金屬硫族化物的薄膜。合適金屬硫族化物包括其中金屬選自以下各物的那些：Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo及W。在一些實施例中，合適金屬硫族化物包括其中金屬並不選自以下各物的那些：Al、Ga及In。在一些實施例中，需要金屬硫族化物膜之金屬與下伏基材表面及諸如隨後形成之導電層的覆蓋層中之一者或兩者的金屬不同。在一些實施例中，該金屬硫族化物阻障層或介電層沉積成為自基材的不同層，此意味著來自基材之材料並未對於金屬硫族化物阻障層或介電層消耗，不同之處在於一些鍵可在基材與金屬硫族化物阻障層或介電層之間形成。
在一些實施例中，該金屬硫族化物阻障層或介電層沉積達到特定厚度。合適厚度可大於或等於約0.1mm且小於或等於約5mm。在一些實施例中，該厚度將介於約0.1mm與約3mm之間。在一些實施例中，該厚度將介於約1mm與約3mm之間。在一些實施例中，該厚度在約2mm與約3mm之間。在一些實施例中，該合適之厚度將為在基材表面上獲得完整層之厚度(即，沒有留下間隙)。因此，獲得完整層之實際厚度可視所形成之金屬硫族化物的類型及用以獲得金屬硫族化物之前驅物的類型而定。
在一些實施例中，合適之金屬硫族化物材料包括以下各項中之一 或多種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe。其他金屬硫族化物也是可能的。為簡單起見，已經指示該等金屬硫族化物具有該等通用之化學計量。但是應當理解的是任何指定金屬硫族化物之精確化學計量將基於金屬之氧化態而變。因此，明確地預期其他化學計量。
在一些實施例中，該沉積之金屬硫族化物阻障層或介電層包含至少約5at-%之硫族元素，較佳大於約15at-%之硫族元素且更佳大於約30at-%之硫族元素且最佳大於約40at-%之硫族元素。視金屬氧化態而定，該金屬硫族化物界面可包含約45at-%至約75at-%之硫族元素。
在一些實施例中，金屬硫族化物阻障層或介電層藉由如上所述之ALD製程形成。在一些實施例中，該金屬硫族化物阻障層或介電層藉由ALD型製程形成。在一些實施例中，該金屬硫族化物阻障層或介電層藉由化學氣相沉積(CVD)製程形成。亦可使用CVD類製程或ALD製程與CVD製程之組合。在一些實施例中，可使用其他製程，諸如物理氣相沉積(PVD)、電漿增強之原子層沉積(PEALD)。
在一些實施例中，該金屬硫族化物阻障層或介電層可在形成隨後層之前視情況經受後沉積處理製程。例如，只要獲得了所要厚度之金屬硫族化物阻障層或介電層，則可進行硫族元素鈍化製程(或其他合適之後沉積處理，諸如退火製程或形成氣體退火製程)，此後，隨後之層可形成在所處理之阻障層或介電層之上。
繼續參考圖2，在步驟240下，金屬沉積在金屬硫族化物阻障層 或介電層上。在一些實施例中，金屬層沉積在金屬硫族化物介電層上。在一些實施例中，金屬或金屬層直接沉積在金屬硫族化物介電層之上。金屬形成MIS型接觸結構之「M」部分，且可充當具有其他電子線路之電觸點的部分。在一些實施例中，該金屬可為鈦、鋁、鎳或其組合，包括鈦與鋁。在一些實施例中，該金屬可包含以下各項中之至少一種：Ti、Al、Zr、Hf、V、Ta、Nb、Cr、Mo、W、Co、TiN、TiC、TiAlC、TaC、TaAlC、NbAlC、TiAl、TaAl、TaN、TaCN、WN及TiWN。該等金屬可藉由各種方法沉積，該等方法包括例如氣相沉積製程，諸如使用鈦或鋁前驅物之自限性沉積的ALD，不管是否被電漿活化；或物理沉積製程，包括濺射及電子束蒸發。應瞭解其他材料可接著沉積。在一些實施例中，該金屬可為鈦，而氮化鈦(TiN)可接著沉積在金屬層上。例如，該MIS接觸結構可包括n-摻雜之鍺源極/汲極區(作為接觸結構之「S」部分)；藉由例如MgS、SrS、BeS、CaS、Bas、NiS、ZnS、CdS或Is之金屬硫族化物形成的阻障層或介電層(作為接觸結構之「I」部分)；由鈦形成之金屬層(作為接觸結構之「M」部分)；及在該鈦之上之氮化鈦(TiN)層。
在一些實施例中，步驟210、220、230及240各自可在例如單基材處理腔室之同一處理腔室中執行。在一些其他的實施例中，步驟220及230可在例如在組合設備工具中之不同腔室的不同腔室中執行。有利地，步驟230之金屬硫族化物沉積可提供增加之處理寬容度，因為金屬硫族化物阻障層或介電層可使得基材表面對在處理腔室之外的外部周圍環境不太敏感，由此允許基材傳輸到另一處理腔室，而與外部周圍環境沒有顯著之不想要的反應。應瞭解在用於具體沉積之專用處理腔室之間的傳輸可促進高 品質沉積結果。
圖3示出根據一些實施例在形成源極/汲極接觸結構之前電晶體結構的示意性橫截面。基材10包括半導體，其可在場絕緣區24之間形成有效區域22，在一些實施例中，此可藉由習知淺溝槽隔離(STI)技術形成。替代地，可使用任何合適方法來限定場隔離材料，包括矽的局部氧化(LOCOS)、絕緣材料的沉積及在LOCOS、STI或絕緣材料沉積方面的許多變量。單一有效區域22在圖3中例示。然而，應當理解多個有效區域通常藉由STI跨基材10同時限定，並且場絕緣製程常形成使多個電晶體有效區域22彼此分離的場隔離區的網。該基材較佳以適合在有效區域22中的通道形成的程度(level)本底(background)摻雜。
繼續參考圖3，電晶體閘電極16在有效區域22之上形成。閘電極16包括圍繞半導體電極17形成之一對間隔片15，其藉由頂蓋層19覆蓋。雖然例示為傳統半導體電極，其由絕緣間隔片15及頂蓋層19包圍且藉由閘極介電層18與下伏基材10分離，但是應當理解的是電晶體閘極堆疊可具有多種構造中之任一種。在一些處理流程中，例如，可省略間隔片15。在所例示之實施例中，源極/汲極區20在有效區域22內在電晶體閘電極16的任一側上形成。閘電極16還限定通道區域，其在有效區域22中，直接在閘電極16下且在源極/汲極區20之間。圖案化平面化及穿隧層42(例如由SiO2形成)提供在閘電極16之上。穿隧層42包括開口50，其暴露源極/汲極區20。
圖4示出根據一些實施例在形成源極/汲極接觸結構之後圖3之電晶體結構的示意性截面圖。在一些實施例中，金屬硫族化物電子穿隧阻障 層或介電層310如本文相對於圖2之步驟230所述在開口50之表面上形成。如本文相對於圖2之步驟240所述，開口50接著用金屬320填充。
應瞭解圖3及圖4例示之順序僅為使元件結構平面化之實例且涵蓋用於形成各種所例示之部件的其他順序。例如，藉由穿隧層42、阻障層或介電層310及金屬320形成之源極/汲極接觸結構可在其他所例示之部件中之一或多個之前形成。另外，本文揭示之方法可應用到利用諸如非平面元件結構之源極/汲極接觸的其他電晶體類型，該等非平面元件結構包括FinFET及垂直奈米線/GAA元件結構。應瞭解該等其他電晶體類型可省略所例示之部件中之一或多種及/或包括額外之部件。
實例1
在該實例中，形成具有各種組成之絕緣體-半導體界面層的許多金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構，且測量各結構之相應肖特基障壁高度(SBH)。
形成具有鋁金屬層、TiO2介電或絕緣體層及n-型Ge半導體層之各MIS結構。不同組成之界面層沉積在n-型Ge層與TiO2層之間。在兩種單獨之樣品中，在沒有硫族元素前驅物之情況下，Mg(Cp)2及Sr(Cp)2在ALD製程中脈衝穿過反應空間，其中脈衝時間分別為約30秒。在兩種其他的單獨樣品中，將H2S選為硫族元素前驅物。在一種樣品中，Mg(Cp)2及硫族元素前驅物在ALD製程中交替地且依次地脈衝穿過反應空間，其中金屬前驅物脈衝時間為約30秒且H2S脈衝時間為約0.1秒至約10秒。在第二樣品中，Sr(Cp)2及硫族元素前驅物在ALD製程中交替地且依次地脈衝穿過反應空間，其中金屬前驅物脈衝時間為約30秒且H2S脈衝時間為約0.1秒至約10秒。分析所得MIS結構以確定各樣品之SBH。所得之相應結構複製在下表 1中。
一般而言，對於具有半導體表面之直接金屬觸點，例如在n-型Ge半導體表面上之Al金屬觸點，存在非常高之SBH。該高SBH引起在金屬層與半導體層之間的高接觸電阻。已經提出MIS結構降低SBH。佈置在金屬層與半導體層之間的薄絕緣體或電介質可消除金屬誘導之間隙狀態並使該結構之費米能級脫釘紮。例如，具有2.5nm厚的TiO2絕緣體層之Al/TiO2/n-Ge MIS結構具有約0.18eV之SBH，具有1.5nm厚的TiO2絕緣體層之Al/TiO2/n-Ge MIS結構具有約0.24eV之SBH。基於包括界面層之上述實例，確定使用在介電層與半導體層之間藉由包括H2S階段及Mg(Cp)2階段之ALD型製程沉積的界面層或藉由包括H2S階段及Sr(Cp)2階段之ALD型製程沉積的界面層進一步降低MIS結構之SBH。該較低SBH有益於進一步降低接觸電阻，且由此改進驅動電流。
實例2
在該實例中，形成具有各種組成之絕緣體-半導體界面層的許多金屬-絕緣體-半導體(MIS)結構，且測量各結構之相應肖特基障壁高度(SBH)。
形成具有鋁金屬層、TiO2介電或絕緣體層及n-型Ge半導體層之 各MIS結構。不同組成之界面層沉積在n-型Ge層與TiO2層之間。在一個樣品中，將Mg(Cp)2選為金屬前驅物且將H2S選為硫族元素前驅物。在ALD製程中，將金屬前驅物脈衝穿過反應空間，脈衝時間為約3秒且吹掃時間為約3秒；且將硫族元素前驅物脈衝穿過反應空間，脈衝時間為約3秒且吹掃時間為約6秒，其在約250℃下進行。在另一樣品中，在ALD型製程中，在約250℃之溫度下，將Mg(Cp)2脈衝穿過反應空間，其中脈衝時間為約3秒且吹掃時間為約3秒，而並未將硫族元素前驅物脈衝穿過反應空間，重複該製程5次循環。在另一樣品中，在ALD型製程中，在約250℃之溫度下，將Mg(Cp)2脈衝穿過反應空間，其中脈衝時間為約3秒且吹掃時間為約3秒，而並未將硫族元素前驅物脈衝穿過反應空間，該製程進行20次循環。
分析所得MIS結構以確定各樣品之SBH。所得之相應結構複製在下表2中。
基於該實驗之結果，確定藉由包括H2S硫族元素前驅物及Mg(Cp)2金屬前驅物之ALD型製程沉積之連續界面層顯著降低在MIS結構中之SBH。該結果指示藉由僅包括H2S硫族元素前驅物及Mg(Cp)2金屬前驅物之ALD型製程沉積之連續層可作為在MIS結構中之介電層或絕緣體層 使用，而無需例如TiO2之另一材料。

Claims (20)

  1. 一種在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，所述方法包括：提供包含所述源極/汲極區之基材，所述源極/汲極區包含半導體表面；在所述源極/汲極區之上直接沉積金屬硫族化物薄膜；及在所述金屬硫族化物薄膜之上沉積金屬層，從而形成所述金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構；其中所述金屬硫族化物薄膜包含以下各項中之至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe；且其中所述金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構具有0.11eV以下之肖特基障壁高度。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬硫族化物薄膜具有介於約0.1nm與約5nm之間的厚度。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬硫族化物薄膜之金屬包含以下各項中之至少一種：Be、Mg、Ca、Ba、Sr、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Al、Si、Ni、Zn、Cd、Pb、In、Ga、Ge、Gd、Ta、Mo及W。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述半導體表面包含矽、矽鍺、第III-V族半導體、第II-VI族半導體、2D半導體或其組合。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬層包含以下各項中之至少一種：Ti、Al、Zr、Hf、V、Ta、Nb、Cr、Mo、W、Co、TiN、TiC、TiAlC、TaC、TaAlC、NbAlC、TiAl、TaAl、TaN、TaCN、WN及TiWN。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之在基材表面的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中沉積所述金屬硫族化物薄膜包括原子層沉積(ALD)製程，所述原子層沉積(ALD)製程包括使所述半導體表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸。
  7. 一種在包含半導體表面的基材的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，所述方法包括：藉由原子層沉積(ALD)製程在所述半導體表面的所述源極/汲極區上形成金屬硫族化物薄膜，所述原子層沉積(ALD)製程包括使所述基材表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸；其中所述金屬硫族化物薄膜包含以下各項中至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe；其中所述硫族元素前驅物選自以下各項中之至少一種：元素S、元素Se、元素Te、S電漿、Se電漿、Te電漿、H2S、H2Se、H2Te、(NH4)2S、(NH4)2Se及(NH4)2Te；及在所述金屬硫族化物薄膜之上形成金屬層，從而形成所述金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構，其中所述金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構具有0.11eV以下之肖特基障壁高度。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之在包含半導體表面的基材的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬前驅物包含環戊二烯基配位體。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之在包含半導體表面的基材的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬前驅物包含Mg(Cp)2或Sr(Cp)2。
  10. 如申請專利範圍第7項所述之在包含半導體表面的基材的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，進一步包括在使用所述原子層沉積(ALD)製程在所述基材表面上形成所述金屬硫族化物薄膜之前使所述基材表面經受預處理製程，其中所述預處理製程包括將所述基材表面暴露於以下各項中之至少一種：HCl、HF、HBr、Cl2、HF、H2S、H2Se、H2Te、(NH4)2S、(NH4)2Se及(NH4)2Te。
  11. 如申請專利範圍第7項所述之在包含半導體表面的基材的源極/汲極區上形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之方法，其中所述金屬硫族化物薄膜具有介於約0.1nm與約5nm之間的厚度。
  12. 一種積體電路製造之方法，包括：藉由使基材表面與金屬前驅物及硫族元素前驅物交替地且依次地接觸而在半導體基材之源極/汲極區之上直接形成金屬硫族化物介電層，其中所述金屬硫族化物介電層包含以下材料中之至少一種：BeS、MgS、CaS、SrS、BaS、NiS、ZnS、CdS、InS、BeSe、MgSe、CaSe、SrSe、BaSe、NiSe、ZnSe、CdSe、InSe、BeTe、MgTe、CaTe、SrTe、BaTe、NiTe、ZnTe、CdTe及InTe；及在所述金屬硫族化物介電層之上形成金屬電極，從而形成金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構，其中所述金屬-絕緣體-半導體源極/汲極接觸結構之肖特基障壁高度為0.11eV以下。
  13. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述金屬硫族化物介電層包含以下材料中之至少一種：MgS、SrS、MgSe、SrSe、MgTe及SrTe。
  14. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述金屬電極包含以下各項中之至少一種：Ti、Al、Zr、Hf、V、Ta、Nb、Cr、Mo、W、Co、TiN、TiC、TiAlC、TaC、TaAlC、NbAlC、TiAl、TaAl、TaN、TaCN、WN及TiWN。
  15. 如申請專利範圍第14項所述之積體電路製造之方法，其中所述金屬電極包含鈦。
  16. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述源極/汲極區包含矽、矽鍺、第III-V族半導體、第II-VI族半導體、2D半導體或其組合。
  17. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述源極/汲極區包含鍺。
  18. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述源極/汲極區包含n-摻雜之鍺，且所述金屬電極包含鈦。
  19. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述金屬前驅物包含Mg(Cp)2或Sr(Cp)2，且所述硫族元素前驅物包含H2S、H2Se或H2Te。
  20. 如申請專利範圍第12項所述之積體電路製造之方法，其中所述金屬硫族化物介電層包含MgS或SrS。
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