TWI650358B - 液晶高分子組成物及高頻複合基板 - Google Patents
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Abstract
液晶高分子組成物包含溶劑、可溶性液晶高分子與添加物。可溶性液晶高分子溶解在溶劑中，添加物包含有機高分子或無機填料，且此添加物分散或溶解在溶劑中。
Description
本發明實施例是有關於一種液晶高分子組成物。
為因應3C行動通訊產品多功能的市場需求，需要強大且高速的訊號傳輸。軟性印刷電路板(flexible printed circuit，FPC)的結構需要更輕薄、短小。在功能上，近年來智慧型手機、平板電腦等通訊電子產品工作頻率朝向高寬頻化，各無線通訊模組元件之間工作頻率橫跨從低頻的數MHz至高頻的GHz之間。為了滿足高頻電路的需求，現有行動裝置需要減少阻容延遲(RC delay)所產生的不良影響。
一般使用在高頻基板之液晶高分子膜皆由液晶高分子顆粒經熱熔後擠製成型、充氣成型或吹製成型而來。由於液晶高分子熔融時具有剪切流動及伸展流動之液晶性造成的分子鏈定向，其中分子鏈定向會影響機械性質的建構，故機械性質依成型物中分子鏈定向之形成條件而改變。
亦即，成形時流動造成之分子鏈定向的條件及冷卻固化過程中維持定向的條件皆會影響形成之機械性質。傳統上，經由擠壓模製的芳香族液晶聚酯膜在橫向(transverse direction,TD)的機械性質比其在機械方向(machine direction,MD)上較弱，亦即，其具有大的各向異性。也就是說，這樣的製程需要控制許多環境參數，以調整分子鏈結晶的排列，避免形成之機械性質不佳，故使得製程難度上升。另外，在積層板厚度變薄的情況，會導致積層板的強度下降，而使得積層板的翹曲增大。
本發明之一態樣，係提供一種液晶高分子組成物，此液晶高分子組成物包含溶劑、可溶性液晶高分子與添加物。可溶性液晶高分子溶解在溶劑中，添加物包含至少一有機高分子或一無機填料，且添加物分散或溶解在溶劑中。
根據本發明一或多個實施方式，添加物為有機高分子，有機高分子選自於由聚酯液晶高分子、芳香族聚酯、芳香族聚醯胺、聚對苯二甲醯對苯二胺、聚對苯撐苯并二噁唑以及對羥基苯甲酸與6-羥基-2-萘酸之共聚物所組成的群組。
根據本發明一或多個實施方式，可溶性液晶高分子具有一液晶高分子以及一芳香性高分子，其中液晶高分子包含一重複單元，此重複單元的結構如下：
其中Ar為1,4-伸苯基(1,4-phenylene)、1,3-伸苯基(1,3-phenylene)、2,6-萘基(2,6-naphthalene)或4,4’-亞聯苯基(4,4’-biphenylene)，Y為O或NH，Z為C=O，而X為氨基(amino)、醯胺基(carboxamido)、亞胺基(imido或imino)、脒基(amidino)、氨基羰基氨基(aminocarbonylamino)、氨基硫代羰基(aminothiocarbonyl)、氨基羰基氧基(aminocarbonyloxy)、氨基磺醯基(aminosulfonyl)、氨基磺醯氧基(aminosulfonyloxy)、氨基磺醯基氨基(aminosulfonylamino)、羧酸酯(carboxyl ester)、(羧酸酯)氨基((carboxyl ester)amino)、(烷氧基羰基)氧基((alkoxycarbonyl)oxy)、烷氧基羰基(alkoxycarbonyl)、羥胺基(hydroxyamino)、烷氧基氨基(alkoxyamino)、氰氧基(cyanato)、異氰酸基(isocyanato)或其組合。
根據本發明一或多個實施方式，有機高分子不溶解於溶劑中，有機高分子之平均粒徑介於0.1至20微米之間。
根據本發明一或多個實施方式，添加物為該無機填料，該無機填料係選自由BN、Al2O3、AlN、TiO2、SiO2以及上述之組合所組成的群組。
根據本發明一或多個實施方式，無機填料之平均粒徑介於0.1至20微米之間。
根據本發明一或多個實施方式，以可溶性液晶高分子為100重量份計，添加物為1~300重量份。
根據本發明一或多個實施方式，溶劑係選自由
N-甲基-2-吡咯烷酮、N,N-二甲基乙醯胺、γ-丁內酯、二甲基甲醯胺、乙二醇單丁醚以及乙二醇單乙醚所組成的群組。
本發明之一態樣，係提供一種高頻複合基板，包含金屬層與液晶高分子複合層。液晶高分子複合層係由前述發明內容任一實施方式之液晶高分子組成物製成。
根據本發明一或多個實施方式，金屬層包含銅、鋁、鐵、銀、鈀、鎳、鉻、鉬、鎢、鋅、鉻、錳、鈷、金、錫、鉛、不鏽鋼或上述金屬之合金。
100‧‧‧積層板
110‧‧‧金屬層
120‧‧‧液晶高分子複合層
為讓本揭露之上述和其他目的、特徵、優點與實施方式能更明顯易懂，所附圖式之詳細說明如下：第1圖繪示根據本揭露的部分實施方式的一種積層板。
為了使本揭示內容之敘述更加詳盡與完備，可參照所附之圖式及以下所述各種實施方式。
除非內容中有其他清楚的指稱，本文所使用的單數詞包含複數的指稱對象。透過參考「一實施方式」這樣特定的指稱，在至少其中之一的本揭露的實施方式中，表示一種特定的特徵、結構或特色，因此在各處的「在一實施方式」，這樣的片語透過特別的指稱出現時，並不需要參考相同的實施方式，更進一步，在一或多實施方式中，這些特別
的特徵、結構、或特色可以依合適的情況相互組合。
第1圖繪示積層板100，其包含金屬層110與液晶高分子複合層120。積層板100可以適用於高頻高速傳輸，例如可為一高頻複合基板。液晶高分子複合層120配置於金屬層110上。在某些實施方式中，液晶高分子複合層120直接接觸金屬層110。在某些實施例中，金屬層110可以包含銅、鋁、鐵、銀、鈀、鎳、鉻、鉬、鎢、鋅、鉻、錳、鈷、金、錫、鉛、不鏽鋼或上述金屬之合金層。在某些實施例中，金屬層110與液晶高分子複合層120的接觸面之粗糙度為約0.2μm至約5μm，例如為約0.5μm、1μm、2μm、或4μm。在其他實施例中，金屬層110可為銅箔，例如電解銅箔(electrodeposited copper foil)或壓延銅箔(rolled copper foil)。
積層板100可為軟性或剛性的。軟性的積層板100例如可為軟性銅箔基板(flex copper clad laminate,FCCL)，軟性的積層板100可以用來製作軟性電路板(flexible circuit board,FCB)，其係為可撓曲。剛性的積層板100例如可為銅箔基板(copper clad laminate,CCL)，剛性的積層板100可以用來製作硬性電路板(rigid circuit board)，其中硬性電路板可以為印刷電路板(printed circuit board,PCB)。
在本揭露的一些實施例中，積層板100更包含黏著層(未繪示)，位於金屬層110與液晶高分子複合層120之間。黏著層用以將金屬層110與液晶高分子複合層120貼
合。黏著層可由環氧樹脂(epoxy resin)、苯氧基樹脂(phenoxy resin)、丙烯酸樹脂(acrylic resin)、氨基甲酸乙酯樹脂(ethyl carbamate resin)、矽氧樹脂(polymerized siloxanes)、聚對二甲苯系樹脂(poly-p-xylene resin)、液晶高分子、雙馬來醯亞胺系樹脂(bismaleimide resin)、聚醯亞胺樹脂(polyimide resin)或其組合所製成。值得注意的是，在本揭露的其他實施例中，黏著層可以省略，意即液晶高分子複合層120與金屬層110可以直接接觸。
在本揭露的一些實施例中，液晶高分子複合層120係以液晶高分子(liquid crystal polymer,LCP)組成物或其他合適的材料所製成。由於液晶高分子具有密集排列的直鏈聚合物結構，形成的產品具有良好的機械性質，可以藉由加工配向呈現高強度或高耐熱之特性，可適用於耐熱電子材料及高性能工程塑膠基材。
在某些實施例中，液晶高分子複合層120可以單獨形成，無須以金屬層110為基礎形成於其上，甚至可以直接製作作為介電層、絕緣層使用。換句話說，積層板100可以在沒有金屬層110及黏著層(未繪示)的條件下形成。因此，液晶高分子複合層120並不限定必須要與金屬層110接觸才能形成。
由於液晶高分子容易排列形成分子級的阻隔屏障，因此在低吸水率及高阻氣性的功效突出。液晶高分子形成的膜具有比一般聚醯亞胺(polyimide,PI)膜材料更低之
吸水率、介電常數、熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion,CTE)及較優之尺寸安定性、阻氣性、熱傳導率。特別是流動方向上的線性熱膨脹係數極小，比普通塑料低一個數量級(order)，與金屬的熱膨脹係數相近。液晶高分子具有可回收再利用的材料特性，且可直接進行熱貼合於金屬層，而不需用黏著劑，例如環氧樹脂(epoxy resin)背膠，因此更具有成本上的優勢。而且，由於不須使用黏著劑貼合，故沒有殘存的黏著劑所產生的玻璃轉化溫度Tg(glass transition temperature)不夠高與二次塗覆黏貼硬化等問題。
由於液晶高分子複合層120包含液晶高分子，其具有偏低的介電常數(dielectric constant)，例如介於2至4之間，因而能降低積層板100所產生的電容，或是能降低由積層板100作成的電路板所產生的電容，其中上述電容例如是寄生電容。如此，可減少阻容延遲所產生的不良影響，以滿足高頻電路的需求。另外，由於使用液晶高分子製成的液晶高分子複合層120的氯(Cl)、鋰(Li)及鈉(Na)的含量皆小於1ppm，故液晶高分子的純淨度高，適合應用於精密化的電子產品。
一般在液晶高分子的加工上，大多是使用液晶高分子顆粒經熱熔後擠製成型、充氣成型或吹製成型而來。如前所述，因為需要在製程中控制許多參數以控制分子結晶排列，導致加工難度上升。
為了改善上述熱熔型液晶高分子的缺點，本發
明的發明人曾研究將液晶高分子改質，使改質後的液晶高分子可溶於有機溶劑中，並利用此改質的液晶高分子溶液進行塗佈，而形成液晶高分子層，使得製程的難度降低。但是，本發明的發明人發現由於改質後的液晶高分子的高分子排列改變以及製程方法改變，導致其熱膨脹係數變高。而使用熱膨脹係數過高的材料作為液晶高分子複合層製作積層板，則會影響積層板在使用上的穩定性，例如板翹。
本揭露提供之液晶高分子組成物可改善上述熱膨脹係數過高的問題。在本揭露的實施例中，液晶高分子複合層120係以液晶高分子組成物製成。液晶高分子組成物包含溶劑、可溶性液晶高分子以及添加物。
在某些實施例中，改質後的液晶高分子係為可溶性液晶高分子，可溶於溶劑中。溶劑例如可為N-甲基-2-吡咯烷酮(N-methyl-2-pyrrolidone,NMP)、N,N-二甲基乙醯胺(dimethylacetamide,DMAC)、γ-丁內酯(gamma-butyrolactone,GBL)、二甲基甲醯胺(dimethylformamide,DMF)、乙二醇單丁醚(2-butoxyethanol)或乙二醇單乙醚(2-eyhoxyethanol)。
在某些實施方式中，可溶性液晶高分子包含液晶高分子以及芳香性高分子。此芳香性高分子選自芳香族聚酯(aromatic polyester)、芳香族聚醯胺(aromatic polyamide)、聚對苯二甲醯對苯二胺(polyphenylene terephthalamide，PPTA)、聚對苯撐苯并二噁唑(poly(p-phenylene-2,6-benzobisoxazole，PBO)以及
對羥基苯甲酸與6-羥基-2-萘酸之共聚物(poly(p-hydroxybenzoic acid-co-2-hydroxy-6-naphthoic acid))中的一種或多種。
在一些實施例中，可溶性液晶高分子中的液晶高分子具有一重複單元，此重複單元的結構如下：
其中Ar可為1,4-伸苯基(1,4-phenylene)、1,3-伸苯基(1,3-phenylene)、2,6-萘基(2,6-naphthalene)或4,4’-亞聯苯基(4,4’-biphenylene)，Y可以為O或NH，Z為C=O，而X可以為氨基(amino)、醯胺基(carboxamido)、亞胺基(imido或imino)、脒基(amidino)、氨基羰基氨基(aminocarbonylamino)、氨基硫代羰基(aminothiocarbonyl)、氨基羰基氧基(aminocarbonyloxy)、氨基磺醯基(aminosulfonyl)、氨基磺醯氧基(aminosulfonyloxy)、氨基磺醯基氨基(aminosulfonylamino)、羧酸酯(carboxyl ester)、(羧酸酯)氨基((carboxyl ester)amino)、(烷氧基羰基)氧基((alkoxycarbonyl)oxy)、烷氧基羰基(alkoxycarbonyl)、羥胺基(hydroxyamino)、烷氧基氨基(alkoxyamino)、氰氧基(cyanato)、異氰酸基(isocyanato)或其組合，但並不以此為限。在上述溶劑中，相較於一般的液晶高分子，可溶性液晶高分子的溶解度高於一般的液晶高分子。
使用包含液晶高分子或可溶性液晶高分子的液晶高分子組成物製成之液晶高分子複合層120，可應用於軟性電
路板(flexible printed circuit,FPC)的基材、載帶型焊球陣列(tape ball grid array,TBGA)和晶片尺寸封裝(chip scale package,CSP)的中介板(inter-poser)、高密度構裝的多層基板、高頻基板、晶片封裝(IC packaging)的絕緣膜/膠帶(film/tape)、捲帶式晶粒接合技術(tape automated bonding,TAB)的載體膜(carrier-film)及黏合膜(adhesive-film)與高耐熱工程塑膠。
液晶高分子組成物中的添加物可例如為有機高分子、無機填料或上述兩者之組合。
在本揭露的某些實施例中，添加物為無機填料，無機填料包含BN、Al2O3、AlN、TiO2、SiO2或其組合。無機填料可以降低可溶性液晶高分子製成的液晶高分子複合層120的熱膨脹係數，使其熱膨脹係數與金屬相近，如此可以避免積層板板翹。添加無機填料後的液晶高分子組成物可應用於製作印刷電路板等裝置。在添加物為無機填料的實施例中，因無機填料不易溶解於溶劑中的性質，在製程上需要使無機填料的粒子充分均勻分散，以達到較好的效果。在一些實施例中，無機填料的平均粒徑可選擇介於液晶高分子複合層120厚度的約20%至約40%，例如25%、30%或35%。在一些實施例中，無機填料的粒徑可介於約0.1μm至約20μm之間，例如0.5μm、1μm、2μm、5μm、10μm或15μm。
在本揭露的某些實施例中，液晶高分子組成物的添加物為有機高分子。有機高分子例如可為聚酯液晶高分
子、芳香族聚酯、芳香族聚醯胺、聚對苯二甲醯對苯二胺、聚對苯撐苯并二噁唑、對羥基苯甲酸與6-羥基-2-萘酸之共聚物或其組合。在一些實施例中，有機高分子可溶於液晶高分子組成物的溶劑中。在另一些實施例中，有機高分子不溶於液晶高分子組成物的溶劑中。在液晶高分子組成物中加入有機高分子可降低可溶性液晶高分子製成的液晶高分子複合層120的熱膨脹係數，進而改善熱膨脹係數變高的情況，使其熱膨脹係數與金屬相近，避免積層板板翹。在一些實施例中，有機高分子不溶於液晶高分子組成物的溶劑中，有機高分子的平均粒徑可選擇介於液晶高分子複合層120厚度的約20%至約40%，例如25%、30%或35%。在一些實施例中，有機高分子的粒徑可介於約0.1μm至約20μm之間，例如0.5μm、1μm、2μm、5μm、10μm或15μm。
在液晶高分子組成物中加入有機高分子可以降低液晶高分子組成物製成的液晶高分子複合層120的熱膨脹係數，避免積層板板翹。因為加入有機高分子後，當溫度達到有機高分子的熔點，使其為熔融狀態時，會改變可溶性液晶高分子的配向性，使得原本因為液晶高分子的改質導致的熱膨脹係數的改變減小。另外，由於一些有機高分子的熱膨脹係數較小，例如液晶高分子，故加入液晶高分子組成物後也可降低其熱膨脹係數。
在添加劑為有機高分子的實施例中，使用液晶高分子組成物製成的液晶高分子複合層120既可適用於印刷電路板，亦可適用於軟性銅箔基板。
在本揭露的某些實施例中，添加物可以包含兩種以上的無機填料或兩種以上的有機高分子。在某些實施例中，添加物可以包含無機填料及有機高分子的組合。上述添加物同樣可以降低液晶高分子組成物製成的液晶高分子複合層120的熱膨脹係數。可以依照需求選擇適合的添加物的組合，在此不多加贅述。
若添加物的添加量過低，例如以可溶性液晶高分子為100重量份計，若添加物的添加量低於0.5重量份，會導致改善熱膨脹係數的效果不顯著。但若添加物的添加量過高，例如以可溶性液晶高分子為100重量份計，若添加物的添加量高於300重量份，則會使得製成的液晶高分子複合層的吸水率、介電常數以及阻氣性等性質大幅改變，如此便失去使用液晶高分子製作積層板的液晶高分子複合層的優點。在本揭露的某些實施例中，以可溶性液晶高分子為100重量份計，添加物的添加量為約1至約300重量份，例如為5、10、25、50、100、150、200或250重量份。
在本揭露的一些實施例中，使用精密塗佈或預鑄(casting)，將液晶高分子組成物在金屬層110表面高溫環化，形成液晶高分子複合層120。液晶高分子複合層120與金屬層110構成單面液晶高分子金屬積層板。高溫環化的溫度介於約200℃至約400℃之間，例如250℃、300℃或350℃。高溫環化的時間介於約10至約300分鐘之間，例如20分鐘、50分鐘、100分鐘、150分鐘、200分鐘或250分鐘。
使用本揭露的技術方案，可以降低液晶高分子
組成物形成的液晶高分子複合層120的熱膨脹係數，更精確的說，在100℃至200℃的範圍內，可以使液晶高分子複合層120的熱膨脹係數降低至約12-25ppm。相較於未使用本揭露的技術手段處理的液晶高分子複合層120，其熱膨脹係數約為28-50ppm。由此可見，本揭露所採用的技術方案能有效的將熱膨脹係數降低，且此熱膨脹係數範圍與金屬的熱膨脹係數相近。當液晶高分子複合層120與金屬層110的熱膨脹係數相近時，則積層板不容易發生如板翹等問題，可以增加積層板的使用壽命與可以應用的範圍。另外，本揭露提供的液晶高分子組成物可作為預鑄式製模的材料。
此外，本揭露所述之各種積層板可在不脫離本揭露的精神下進行組合形成較厚的積層板。舉例來說，可以包含兩層以上的液晶高分子複合層120，但不限於此，可依照不同厚度的設計需求，任意調整其中之層數、材料和單層之厚度，以配合其表面所承載之金屬配線的設計，而具有最佳的承受高電壓或高電流的能力。
本揭露已經詳細地描述某些實施方式，但其他的實施方式也是可能的。因此，所附請求項的精神和範疇不應限於本文所描述的實施方式。
雖然本揭露已以實施方式揭露如上，然其並非用以限定本揭露，任何熟習此技術者，在不脫離本揭露之精神與範圍內，當可作各種更動與潤飾，因此本揭露之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
Claims (6)
- 一種液晶高分子組成物，包含：一溶劑；一可溶性液晶高分子，溶解在該溶劑中；以及一添加物，包含至少一有機高分子或一無機填料，該有機高分子係選自於由聚酯液晶高分子、芳香族聚酯、芳香族聚醯胺、聚對苯二甲醯對苯二胺、聚對苯撐苯并二噁唑以及對羥基苯甲酸與6-羥基-2-萘酸之共聚物所組成的群組，而該無機填料係選自由BN、Al2O3、AlN、TiO2、SiO2以及上述之組合所組成的群組，該添加物分散在該溶劑中，且該添加物的粒徑介於0.1至20微米之間。
- 如請求項1所述之液晶高分子組成物，該可溶性液晶高分子包含一液晶高分子以及一芳香性高分子，其中該液晶高分子具有一重複單元結構如下：
- 如請求項1所述之液晶高分子組成物，其中，以該可溶性液晶高分子為100重量份計，該添加物為1~300重量份。
- 如請求項1所述之液晶高分子組成物，該溶劑係選自由N-甲基-2-吡咯烷酮、N,N-二甲基乙醯胺、γ-丁內酯、二甲基甲醯胺、乙二醇單丁醚以及乙二醇單乙醚所組成的群組。
- 一種高頻複合基板，包含：一金屬層；以及一液晶高分子複合層，係以請求項1-4中任一項所述之液晶高分子組成物製成。
- 如請求項5所述之高頻複合基板，其中該金屬層包含銅、鋁、鐵、銀、鈀、鎳、鉻、鉬、鎢、鋅、鉻、錳、鈷、金、錫、鉛、不鏽鋼或上述金屬之合金。
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