TWI510542B - 活性能量射線硬化性樹脂組成物、積層體及捲筒狀積層體 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種可提供具有良好之抗黏連性之硬化物的活性能量射線硬化性樹脂組成物。又，本發明係關於一種使該活性能量射線硬化性樹脂組成物硬化而成之硬塗膜、及將該硬塗膜積層而成之膜積層體。進而，本發明係關於一種具有良好之抗黏連性、透明性良好之積層體及將其捲繞而成之捲筒狀積層體。
以PET(polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)膜為代表之熱可塑性膜表面實施有硬度或滑動性優異之硬塗。存在將此種進行硬塗後之膜捲繞為捲筒狀保存之情況。由於藉由捲繞為捲筒狀，於保存場所方面有利，故而採用此種保存方法。然而，由於藉由上述方式將硬塗後之PET膜捲繞為捲筒狀，導致硬塗面彼此或硬塗面與其他膜面接觸，存在由於該接觸而產生未預期之黏連之情形。
作為防止此種黏連之方法，業界揭示有藉由於硬塗層中混入無機微粒而使層表面成為特定之粗度，從而防止黏連之方法(參照專利文獻1)。又，揭示有如下方法：藉由使組成物中含有樹脂及包含碳數2~4之環氧烷單元的特定含不飽和雙鍵基之單體，於塗佈後使組成物中所含之樹脂藉由相分離而析出，於表面形成凹凸，藉此防止黏連(參照專利文獻2)。又，作為著眼於下述本案發明之特徵之一的SP值之發明，有專利文獻3所揭示之發明。專利文獻3中記載有藉由使
低SP值之聚合物偏析於硬塗層之表面而提高與烯烴等之親和性(接著性)之方法(參照專利文獻3)。
專利文獻1：日本專利特開2004-42653號公報
專利文獻2：日本專利特開2010-163535號公報
專利文獻3：日本專利特開2002-348498號公報
上述專利文獻1所揭示之技術中，由於混入粒子，故而為了於表面形成凹凸，需使膜厚較薄，而有膜硬度降低、耐擦傷性不充分之傾向。又，亦有因含有粒子而導致內部霧度增大之傾向。另一方面，上述專利文獻2所揭示之技術中，藉由相對於包含碳數2~4之環氧烷單元之特定含不飽和雙鍵基之單體的SP值，將另行含有之樹脂之SP值設定為較低，於塗佈後藉由相分離使樹脂析出。然而，本發明者等人經研究後判明，由於上述專利文獻2所揭示之技術中，含不飽和雙鍵基之單體中含有環氧烷單元，故而有硬化時之硬塗層之硬度變低、抗黏連性與耐擦傷性變低之傾向。進而，專利文獻3所揭示之技術係與底塗層相關之技術，並無與抗黏連性相關之記載。又判明，實際上專利文獻3所記載之發明中，由於相分離成分為非交聯性，故而凸部之硬度不足，導致抗黏連性不充分。
本發明之課題在於解決此種先前技術存在之問題，提供可形成具有充分之抗黏連性能且具有較高之硬度之硬塗層的硬化性組
成物。
本發明者等人為了解決上述課題而進行努力研究，結果發現，藉由於硬化性組成物中添加特定之共聚合體，可解決上述課題。本發明如以下所示。
(1)一種活性能量射線硬化性樹脂組成物，其係含有側鏈具有氫鍵結性基與不飽和雙鍵之(甲基)丙烯醯基共聚合體及一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯者，並且該(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為該多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上。
(2)如(1)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，以3μm之膜厚獲得硬化物時之表面粗度Ra為1 nm以上。
(3)如(1)或(2)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其進而含有平均一次粒徑1 μm以下之無機粒子。
(4)如(3)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，含有上述(甲基)丙烯醯基共聚合體1~20重量份，含有上述多官能(甲基)丙烯酸酯75~98.5重量份，含有上述無機粒子0.5~5重量份。
(5)一種活性能量射線硬化性樹脂組成物，其特徵在於：其含有至少包含一種以上樹脂之第一成分、選自由至少含有一種以上(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物所組成之群中之第二成分、及至少包含一種以上聚醚改質聚矽氧油之第三成分。
(6)如(5)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述第一成分為(甲基)丙烯酸系樹脂。
(7)如(5)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述第一成分
為側鏈具有氫鍵結性基與不飽和雙鍵之(甲基)丙烯醯基共聚合體。
(8)如(5)至(7)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述第二成分為一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。
(9)如(5)至(8)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述第一成分之SP值為上述第二成分之SP值以上。
(10)如(5)至(9)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其進而含有平均一次粒徑1 μm以下之無機粒子。
(11)如(10)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，含有上述(甲基)丙烯醯基共聚合體1~20重量份，含有上述多官能(甲基)丙烯酸酯75~98.5重量份，含有上述無機粒子0.5~5重量份。
(12)如(1)至(4)、(7)至(11)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量為1,000以上、100,000以下。
(13)如(1)至(4)、(7)至(12)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之氫鍵結性基為羥基。
(14)如(13)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之羥基係源自具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應，且構成上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之單體總量中，具有環氧乙烷骨架之單體為80重量%以上。
(15)如(14)之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應為(甲基)丙烯酸之加成反應。
(16)如(1)至(4)、(8)至(15)中任一項之活性能量射線硬化性樹脂組
成物，其中，上述多官能(甲基)丙烯酸酯包含1分子中含有3個以上(甲基)丙烯醯基之多官能(甲基)丙烯酸酯。
(17)一種積層體，其係至少於樹脂層上具有硬塗層者，其特徵在於：硬塗層中包含含有氫鍵結性基之當量為1.25 mmol/g以上之(甲基)丙烯醯基共聚合體及多官能(甲基)丙烯酸酯的活性能量射線硬化性樹脂組成物之硬化物，硬塗層中之直徑100 nm以上之粒子之含量為1重量%以下，硬塗層之厚度為1~10 μm，硬塗層之表面粗度Ra為5 nm以上。
(18)如(17)之積層體，其中，上述硬塗層之霧度值為3%以下。
(19)如(17)或(18)之積層體，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值高於上述多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值。
(20)如(17)至(19)中任一項之積層體，其中，上述活性能量射線硬化性樹脂組成物含有平均一次粒徑未滿100 nm之無機粒子。
(21)一種硬塗膜，其係使如(1)至(16)中任一項之活性能量射線硬化組成物硬化而成。
(22)一種膜積層體，其係將如(21)之硬塗膜與其他樹脂膜積層而成。
(23)一種捲筒狀膜積層體，其係將如(22)之膜積層體捲繞為捲筒狀而成。
使本發明之組成物硬化而成之硬塗層及積層體係以表面形成凹凸之方式設計，即便硬塗層彼此密接亦不存在產生黏連之情況，且具有較高之硬度。又，使用本發明之積層體之捲筒狀積層體可預防捲繞時因黏連導致損傷之情況。根據本發明，可提供可形成此種
硬塗層之活性能量射線硬化性樹脂組成物。
以下，對本發明之實施形態進行詳細之說明，但以下所記載之構成要件之說明為本發明之實施態樣之代表例，本發明並不限定於該等內容，可於其要旨之範圍內進行各種變化而實施。以下對本發明之實施形態進行詳細之說明。再者，本案說明書中，所謂「~」係以包含其前後所記載之數值作為下限值及上限值之含義而使用。又，本發明中，「(甲基)丙烯酸酯」為丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯之總稱，意指任一者或兩者。同樣地，「(甲基)丙烯酸」為丙烯酸及甲基丙烯酸之總稱，意指任一者或兩者，「(甲基)丙烯醯基」為丙烯醯基及甲基丙烯醯基之總稱，意指任一者或兩者。
本發明之一態樣之活性能量射線硬化性樹脂組成物(以下有時簡稱為「本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)」)之特徵在於：其係含有側鏈具有氫鍵結性基與不飽和雙鍵之(甲基)丙烯醯基共聚合體及一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯者，且該(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為該多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體於側鏈含有氫鍵結性基與不飽和雙鍵。所謂氫鍵結性基，意指含有可與存在於其他官能基中之元素進行氫鍵結之元素之官
能基，具體而言，可列舉羥基、胺基、硫醇基、羧基、磺酸基、醯胺基、磷酸基等，較佳為羥基。又，氫鍵結性基之量並無特別限定，較佳為3.0 mmol/g以上。本發明中，藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體含有氫鍵結性基，易於使(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值高於多官能(甲基)丙烯酸酯，故而較佳。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體含有不飽和雙鍵。作為此種(甲基)丙烯醯基共聚合體，例如可列舉使(甲基)丙烯醯基單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵之單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及環氧基之單體反應而得之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及異氰酸酯基之單體反應而成之樹脂等。
於(甲基)丙烯醯基共聚合體含有羥基作為氫鍵結性基之情形時，就可賦予鍵結基、提高硬度，或可防止PET膜中所含之環狀低聚物之滲出之方面而言，較佳為該羥基源自具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應。作為具有環氧乙烷骨架之單體，可列舉含有環氧基之芳香族環氧化物、脂環族環氧化物及脂肪族環氧化物。作為芳香族環氧化物，可列舉藉由至少含有1個芳香環之多酚或其之環氧烷加成體與表氯醇之反應而製造之二縮水甘油醚或聚縮水甘油醚、酚醛清漆型環氧樹脂等。作為脂環式環氧化物，可列舉藉由利用過氧化氫、過酸等適當之氧化劑將至少含有1個環己烯或環戊烯環等環烷烴環之化合物環氧化而得之含環氧環己烷或環氧環戊烷之化合物。
作為脂肪族環氧化物之較佳者，可列舉脂肪族多元醇或其環氧烷加成體之二縮水甘油醚或聚縮水甘油醚等，例如，可列舉：
乙二醇之二縮水甘油醚、丙二醇之二縮水甘油醚或1,6-己二醇之二縮水甘油醚等伸烷基二醇之二縮水甘油醚，甘油或其之環氧烷加成體之二縮水甘油醚或三縮水甘油醚等多元醇之聚縮水甘油醚，聚乙二醇或其環氧烷加成體之二縮水甘油醚，聚丙二醇或其環氧烷加成體之二縮水甘油醚等聚伸烷基二醇之二縮水甘油醚等。
較佳為構成(甲基)丙烯醯基共聚合體之單體總量中，具有環氧乙烷骨架之單體為80重量%以上，更佳為90重量%以上，進而較佳為95重量%以上。若具有環氧乙烷骨架之單體構成比率較大，則可導入之羥基量與不飽和雙鍵量增多，故而較佳。
又，具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應較佳為丙烯酸之加成反應。藉由設為丙烯酸之反應，可達成利用羥基之導入而得之高SP值化，並且可導入不飽和雙鍵，因此亦可提高光硬化性，故而較佳。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量(Mw)較佳為1,000以上，更佳為5,000以上，進而較佳為10,000以上。又，較佳為100,000以下，更佳為70,000以下，進而較佳為50,000以下。若處於該範圍內，則不易產生起因於(甲基)丙烯醯基共聚合體之凝膠化。再者，(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量(Mw)可利用GPC(gel permeation chromatograph，凝膠滲透層析儀)，作為利用聚苯乙烯標準之換算值而決定。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有1重量份以上，更佳為3重量份以上，進而較佳
為5重量份以上。又，較佳為20重量份以下，更佳為15重量份以下，進而較佳為10重量份以下。本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中，該等(甲基)丙烯醯基共聚合體可單獨含有1種，或亦可含有2種以上。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所使用之多官能(甲基)丙烯酸酯為一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。作為此種多官能(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉作為多元醇與(甲基)丙烯酸酯之脫醇反應物之一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。多官能(甲基)丙烯酸酯中，較佳為1分子中含有3個以上(甲基)丙烯醯基之多官能(甲基)丙烯酸酯，具體而言，可列舉季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三伸丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯等。該等多官能(甲基)丙烯酸酯可單獨使用1種，或亦可組合2種以上使用。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)所使用之多官能(甲基)丙烯酸酯相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有75重量份以上，更佳為85重量份以上，進而較佳為90重量份以上。又，較佳為98.5重量份以下，更佳為97重量份以下，進而較佳為95重量份以下。本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物中，該等多官能(甲基)丙烯酸酯可單獨含有1種，或亦可含有2種以上。又，本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所使用之多
官能(甲基)丙烯酸酯較佳為實質上不含分子中含有環氧乙烷(EO，ethylene oxide)單元之單體，更佳為不含有。藉由不含分子中含有環氧乙烷(EO)單元之單體，可確保製成硬塗層時之充分之硬度。再者，此處所謂之實質上係指相對於多官能(甲基)丙烯酸酯總體100重量份，未滿3重量份。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上。較佳為(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值較多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值高0.5以上，更佳為高1.0以上。又，本發明所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值較佳為14.0以上，更佳為16.0以上，且較佳為20.0以下，更佳為18.0以下。另一方面，本發明所使用之多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值較佳為8.0以上，更佳為10.0以上，且較佳為14.0以下，更佳為13.0以下。所謂SP值，為Solubility Parameter(溶解性參數)之縮寫，成為溶解性之評價標準。SP值之數值越大，表示極性越高，相反地，數值越小，表示極性越低。例如，SP值可藉由如下之方法進行實測[參考文獻：SUH、CLARKE、J.P.S.A-1、5、1671~1681(1967)]。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中，藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上，使相分離變得容易發生。再者，為使(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值成為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上，例如可以(甲基)丙烯醯基共聚合體之側鏈較多地含有極性較高之基之方式設計，例如可列舉藉由利用(甲基)丙烯酸之加成使具有環氧乙烷骨架之單體開環而製備共聚合體之方法等。除此以外，可以使多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值較低之方式設計，例如可列舉添加含有脂環骨架之二官能以上之丙烯
酸酯之方法等。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中所含之(甲基)丙烯醯基共聚合體與多官能(甲基)丙烯酸酯較佳為分別含有互相反應之官能基。藉由使此種官能基互相反應，可提高將本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)硬化而得之層之耐性。作為此種官能基之組合，例如，可列舉含有活性氫之官能基(羥基、胺基、硫醇基、羧基等)與環氧基、含有活性氫之官能基與異氰酸酯基、乙烯性不飽和基與乙烯性不飽和基(發生乙烯性不飽和基之聚合)、矽烷醇基與矽烷醇基(發生矽烷醇基之縮聚合)、矽烷醇基與環氧基、含有活性氫之官能基與含有活性氫之官能基、活性亞甲基與丙烯醯基、唑啉基與羧基等。
又，作為此處所謂之「互相反應之官能基」，僅藉由將(甲基)丙烯醯基共聚合體與多官能(甲基)丙烯酸酯混合，反應並不進行，亦包括藉由一併混合聚合起始劑而互相反應者。作為此處可使用之聚合起始劑，為光聚合起始劑，詳細內容如後文所述。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)較佳為含有平均一次粒徑為1 μm以下之無機粒子。藉由含有平均一次粒徑為1 μm以下之無機粒子與極性較高之(甲基)丙烯醯基共聚合體，可提供可形成於維持較高之硬度之情況下具有良好之抗黏連性之硬塗層的硬化性組成物。本發明中，藉由同時含有極性較高之(甲基)丙烯醯基共聚合體與多官能(甲基)丙烯酸酯，可使共聚合體相分離，除此以外，藉由一併加入無機粒子，於硬化時，無機粒子亦與相分離之共聚合體共同存在於表面附近。然後，藉由該共聚合體及無機粒子之存在，於將組成物製成硬塗層時表面形成適度之凹凸，從而具有優異之抗黏連性，故較佳為含有
無機粒子。
作為無機粒子之例，可列舉二氧化矽(含有有機矽溶膠)、氧化鋁、氧化鈦、沸石、雲母、合成雲母、氧化鈣、氧化鋯、氧化鋅、氟化鎂、膨潤石、合成膨潤石、蛭石、ITO(Indium Tin Oxide，氧化銦/氧化錫)、ATO(Antimony Tin Oxide，氧化銻/氧化錫)、氧化錫、氧化銦、氧化銻等，該等無機粒子可僅含有1種，亦可組合2種以上。
無機粒子之平均一次粒徑為1 μm以下，較佳為200 nm以下，更佳為100 nm以下。下限值並無特別限定，通常為5 nm以上，較佳為10 nm以上。若使用1 μm以上之粒徑之無機粒子，則由於粒子之自重而發生沈澱，硬塗液之儲存穩定性容易降低，故而不佳。
另一方面，上述範圍之無機粒子之運動較由重力引起之沈澱更受到熱擴散所支配，故可使粒子穩定地分散於硬塗液中，進而於形成硬塗膜時，可使無機粒子有效地存在於表面。又，有無機粒子之平均一次粒徑越小、光學特性越良好之傾向。本發明中之無機粒子之平均一次粒徑係指將例如藉由TEM(Transmission Electron Microscopy，穿透式電子顯微鏡)等電子顯微鏡觀察之粒子之大小平均而得之直徑。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)所使用之無機粒子相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有0.5重量份以上，更佳為0.7重量份以上，進而較佳為1重量份以上。又，較佳為5重量份以下，更佳為3重量份以下，進而較佳為2重量份以下。
為藉由活性能量將本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)硬
化，較佳為含有聚合起始劑。聚合起始劑相對於硬化性組成物100重量份，通常可加入0.01重量份以上，較佳可加入0.1重量份以上，更佳可加入1重量份以上，又，通常可加入20重量份以下，較佳可加入10重量份以下。作為聚合起始劑，只要為光聚合起始劑即可，例如，可列舉2-羥基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮、1-羥基-環己基-苯基-酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-啉基丙烷-1-酮、2,2-二甲氧基-1,2-二苯乙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲胺基-1-(4-啉基苯基)-丁酮-1等。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之製備方法並無特別限定，例如可視需要藉由將(甲基)丙烯醯基共聚合體及多官能(甲基)丙烯酸酯與溶劑、聚合起始劑、添加劑等一併混合而製備。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之製備所使用之溶劑並無特別限定，可考慮(甲基)丙烯醯基共聚合體、多官能(甲基)丙烯酸酯、成為塗佈之底層之基材之材質、及組成物之塗佈方法等而進行適當選擇。作為可使用之溶劑之具體例，例如，可列舉：甲苯、二甲苯等芳香族系溶劑；甲基乙基酮、丙酮、甲基異丁基酮、環己酮等酮系溶劑；二乙醚、異丙醚、四氫呋喃、二烷、乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二乙醚、丙二醇單甲醚、大茴香醚、苯基乙基醚等醚系溶劑；乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸異丙酯、乙二醇二乙酸酯等酯系溶劑；二甲基甲醯胺、二乙基甲醯胺、N-甲基氫吡咯酮等醯胺系溶劑；甲基賽路蘇、乙基賽路蘇、丁基賽路蘇等賽路蘇系溶劑；甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇、丁醇等醇系溶劑；二氯甲烷、氯仿等鹵素系溶劑；等。該等溶劑可單獨使用，或可併用2種以上。該等溶劑中，可較佳地使用酯系溶劑、醚系溶劑、醇系溶劑及酮系溶劑。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)可視需要而添加各種添加劑。作為此種添加劑，可列舉抗靜電劑、可塑劑、界面活性劑、抗氧化劑及紫外線吸收劑等常用之添加劑。
作為本發明發揮效果之理由，尚未明瞭，推測係如以下所述。即推測為：本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中，於塗液之狀態下，由於高SP值之丙烯醯基共聚合體與低SP值之丙烯酸系低聚物及丙烯酸系單體分別加入有溶劑，故保持為均質，但塗液之塗佈與乾燥步驟中，溶劑被蒸餾除去，從而變化為非均質。藉此，於乾燥塗膜上形成次微米級之海島結構與微細之凹凸，進而藉由利用活性能量射線實施硬化處理，該微細凹凸獲得較高之彈性模數，且熱力學上亦得以穩定化，故成為可充分防止膜彼此之黏連者。
作為本發明之另一態樣之活性能量射線硬化性樹脂組成物(以下有時簡稱為「本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)」)之特徵在於：其含有至少包含一種以上樹脂之第一成分、選自由至少含有一種以上(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物所組成之群中之第二成分、及至少包含一種以上聚醚改質聚矽氧油之第三成分。
作為本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第一成分之樹脂，例如較佳為使用(甲基)丙烯酸系樹脂、烯烴樹脂、聚醚樹脂、聚酯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚矽氧烷樹脂、聚矽烷樹脂、聚醯亞胺樹
脂或氟系樹脂等。該等樹脂可為低分子量之所謂低聚物。該等中，就SP值較高之方面而言，較佳為骨架結構中含有(甲基)丙烯酸系樹脂、聚醚樹脂、聚酯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚醯亞胺樹脂之樹脂，尤佳為骨架結構中含有SP值可控且可容易地聚合之(甲基)丙烯酸系樹脂之樹脂。
作為骨架結構中含有(甲基)丙烯酸系樹脂之樹脂，可列舉使(甲基)丙烯酸系單體聚合或共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯酸系單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵之單體共聚合而成之樹脂等。作為骨架結構中含有烯烴樹脂之樹脂，可列舉聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚合體、乙烯-乙酸乙烯酯共聚合體、離聚合物、乙烯-乙烯醇共聚合體、乙烯-氯乙烯共聚合體等。骨架結構中含有聚醚樹脂之樹脂為分子鏈中含有醚鍵之樹脂，例如，可列舉聚乙二醇、聚丙二醇、聚醚雙醇等。骨架結構中含有聚酯樹脂之樹脂為分子鏈中含有酯鍵之樹脂，例如可列舉不飽和聚酯樹脂、醇酸樹脂、聚對苯二甲酸乙二酯等。骨架結構中含有聚胺基甲酸酯樹脂之樹脂為分子鏈中含有胺基甲酸酯鍵之樹脂。骨架結構中含有聚矽氧烷樹脂之樹脂為分子鏈中含有矽氧烷鍵之樹脂。骨架結構中含有聚矽烷樹脂之樹脂為分子鏈中含有矽烷鍵之樹脂。骨架結構中含有聚醯亞胺樹脂之樹脂為分子鏈中含有醯亞胺鍵之樹脂。骨架結構中含有氟系樹脂之樹脂為含有聚乙烯之氫之一部分或全部經氟取代之結構之樹脂。作為樹脂，可為包含2種以上上述骨架結構之共聚合體，亦可為包含上述骨架結構與其以外之單體之共聚合體。
又，上述樹脂中，就SP值較高、SP值可控制且可容易地聚合之方面而言，較佳為(甲基)丙烯醯基共聚合體，進而側鏈含有氫
鍵結性基者易於使(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值高於多官能(甲基)丙烯酸酯，故進而較佳。所謂氫鍵結性基，意指含有可與存在於其他官能基中之元素進行氫鍵結之元素之官能基，具體而言，可列舉羥基、胺基、硫醇基、羧基、磺酸基、醯胺基、磷酸基等，就易於相分離(易於表現抗黏連性)之方面而言，較佳為羥基、胺基、醯胺基、接基，尤佳為羥基。又，氫鍵結性基之量並無特別限定，較佳為3.0 mmol/g以上。
(甲基)丙烯醯基共聚合體因含有不飽和雙鍵，硬度較高，故而較佳。作為此種(甲基)丙烯醯基共聚合體，例如可列舉使(甲基)丙烯醯基單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵之單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及環氧基之單體反應而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及異氰酸酯基之單體反應而成之樹脂等。
於(甲基)丙烯醯基共聚合體含有羥基作為氫鍵結性基之情形時，就可賦予鍵結基、提高硬度，或可防止滲出之方面而言，該羥基較佳為源自具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應。再者，作為具有環氧乙烷骨架之單體，與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，可列舉含有環氧基之芳香族環氧化物、脂環族環氧化物及脂肪族環氧化物。具體之芳香族環氧化物、脂環式環氧化物、脂肪族環氧化物之種類、或具有環氧乙烷骨架之單體之使用量與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
可用作本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第一成分之樹脂之重量平均分子量(Mw)較佳為1,000以上，更佳為
5,000以上，進而較佳為10,000以上。又，較佳為100,000以下，更佳為70,000以下，進而較佳為50,000以下。若處於該範圍內，則抗黏連性變得良好。再者，樹脂之重量平均分子量(Mw)可使用GPC，作為利用聚苯乙烯標準之換算值而決定。
可用作本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第一成分之樹脂中，就提高耐損傷性之方面而言，丙烯醯基當量(丙烯醯基之導入量)較佳為1 mmol/g以上，更佳為2 mmol/g以上，尤佳為3 mmol/g以上。又，就防止凝膠化之方面而言，較佳為10 mmol/g以下，更佳為8 mmol/g以下，尤佳為6 mmol/g以下。
可用作本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第一成分之樹脂中，就提高抗黏連性之方面而言，2級羥基當量較佳為1 mmol/g以上，更佳為2 mmol/g以上，尤佳為3 mmol/g以上。又，就與多官能丙烯酸酯之相溶性之方面而言，較佳為10 mmol/g以下，更佳為8 mmol/g以下，尤佳為6 mmol/g以下。
可用作本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第一成分之樹脂，相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有1重量份以上，更佳為3重量份以上，進而較佳為5重量份以上。又，較佳為20重量份以下，更佳為15重量份以下，進而較佳為10重量份以下。本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物中，該等樹脂可單獨含有1種，或可含有2種以上。
作為本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第二成分之含有(甲基)丙烯醯基的單體或低聚物，例如，可使用多官能性單體，例如多元醇與(甲基)丙烯酸酯之脫醇反應物等。作為低聚物，可列舉胺基甲
酸酯(甲基)丙烯酸酯低聚物、聚酯(甲基)丙烯酸酯低聚物或上述第一成分中所列舉之樹脂之低分子量物等。該等中，就硬度較高或硬化性良好之方面而言，較佳為多官能性單體、胺基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯低聚物、聚酯(甲基)丙烯酸酯低聚物。進而，就操作性、塗佈性良好之方面而言，較佳為重量平均分子量未滿8000者，進而較佳為未滿5000。
又，上述之含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物中，就硬度較高或硬化性良好之方面而言，較佳為多官能(甲基)丙烯酸酯。所謂多官能(甲基)丙烯酸酯，為一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。再者，作為一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同者。所列舉者中，由於硬度較高或硬化性良好，故較佳為季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯，尤佳為二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯。該等含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物可單獨使用1種，或亦可組合2種以上使用。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)所使用之含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有75重量份以上，更佳為85重量份以上，進而較佳為90重量份以上。又，較佳為98.5重量份以下，更佳為97重量份以下，進而較佳為95重量份以下。本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)中，該等多官能(甲基)丙烯酸酯可單獨含有1種，或可含有2種以上。又，本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)所使用之含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物較佳為實質上不含分子
中含有環氧乙烷(EO)單元之單體，更佳為不含有。藉由不含有分子中含有環氧乙烷(EO)單元之單體，可確保製成硬塗層時之充分之硬度。再者，此處所謂之實質上，係指相對於多官能(甲基)丙烯酸酯總體100重量份，未滿3重量份。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)較佳為第一成分之SP值為第二成分之SP值以上。較佳為第一成分之SP值較第二成分之SP值高0.5以上，更佳為高1.0以上。又，第一成分之SP值較佳為14.0以上，更佳為16.0以上，且較佳為20.0以下，更佳為18.0以下。另一方面，第二成分之SP值較佳為8.0以上，更佳為10.0以上，且較佳為14.0以下，更佳為13.0以下。所謂SP值，為Solubility Parameter(溶解性參數)之縮寫，成為溶解性之評價標準。SP值之數值越大，表示極性越高，相反地，數值越小，表示極性越低。例如，SP值可藉由如下之方法進行實測[參考文獻：SUH、CLARKE、J.P.S.A-1、5、1671~1681(1967)]。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)中，藉由第一成分之SP值為第二成分之SP值以上，易於使相分離發生，故而較佳。再者，為使第一成分之SP值成為第二成分之SP值以上，例如，可以第一成分之樹脂之側鏈較多地含有極性較高之基之方式設計，例如可列舉藉由利用(甲基)丙烯酸之加成使具有環氧乙烷骨架之單體開環而製備共聚合體之方法等。亦可以使其他含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物之SP值較低之方式設計，例如可列舉添加含有脂環骨架之二官能以上之丙烯酸酯的方法等。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)中，較佳為第一成分之樹脂與第二成分之含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物分
別含有互相反應之官能基。藉由使此種官能基互相反應，可提高將活性能量射線硬化性樹脂組成物硬化而得之層之耐性。作為此種官能基之組合，例如，可列舉含有活性氫之官能基(羥基、胺基、硫醇基、羧基等)與環氧基、含有活性氫之官能基與異氰酸酯基、乙烯性不飽和基與乙烯性不飽和基(發生乙烯性不飽和基之聚合)、矽烷醇基與矽烷醇基(發生矽烷醇基之縮聚合)、矽烷醇基與環氧基、含有活性氫之官能基與含有活性氫之官能基、活性亞甲基與丙烯醯基、唑啉基與羧基等。
又，作為此處所謂之「互相反應之官能基」，僅藉由將樹脂與含有(甲基)丙烯醯基之單體或低聚物混合，反應並不進行，亦包括藉由一併混合聚合起始劑而互相反應者。作為此處可使用之聚合起始劑，為光聚合起始劑，詳細內容如後文所述。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之第三成分之聚醚改質聚矽氧油包含含有矽氧鍵之直鏈狀聚合物。作為含有矽氧鍵之直鏈狀聚合物，可列舉側鏈之一部分為甲基者、側鏈之全部與兩末端或單末端為甲基者、側鏈之一部分為苯基者、側鏈之一部分為氫鍵結基者、及側鏈之一部分為氫原子者。該等中，就抗黏連性良好且光學特性良好之方面而言，較佳為側鏈之全部與兩末端或單末端為甲基者、側鏈之一部分為氫鍵結基者、及側鏈之一部分為氫原子者，就易於進行表面偏析之方面而言，尤佳為側鏈之全部與兩末端或單末端為甲基者。又，聚矽氧油可導入各種有機基，根據有機基之種類，性質有所不同。可進而於聚醚改質聚矽氧油中導入有機基，可列舉烷基、芳烷基、羥基、丙烯醯基、羧基、羰基、氟基、胺基、環氧基等。該等中，由於抗黏連性良好，故較佳為烷基、芳烷基、羥基、丙烯醯基、羧基、羰
基、環氧基，尤佳為烷基、芳烷基、羥基、丙烯醯基。
作為第三成分之聚醚改質聚矽氧油之具體例，可列舉BYK-300、BYK-302、BYK-306、BYK-307、BYK-320、BYK-325、BYK-330、BYK-331、BYK-333、BYK-337、BYK-342、BYK-345、BYK-347、BYK-348、BYK-349、BYK-375、BYK-377、BYK-378、BYK-3455、BYK-3500、BYK-3510、BYK-3530、Silface SAG001、Silface SAG005(以上為日信化學工業股份有限公司製造之商品名)、FZ-2191、FZ-2166、FZ-2154、FZ-2120、L-720、SH 8700、L-7002、L-7001、SF 8410、FZ-2123、SH 8400、FZ-2164、FZ-77、FZ-2105、FZ-2208(以上為Dow Corning Toray公司製造之商品名)、SILWET L-8500、SILWET L-8610、SILWET L-8620、SILWET L-77、SILWET L-7280、SILWET L-7608、SILWET L-7001、SILWET L-7002、SILWET L-7087、SILWET L-7210、SILWET L-7220、SILWET L-7230、SILWET L-7500、SILWET L-7510、SILWET L-7602、SILWET L-7622、SILWET L-7650、SILWET L-720(以上為Momentive Performance Materials Japan公司製造之商品名)。該等中，就抗黏連性良好之方面而言，較佳為BYK306、BYK307、BYK325、BYK331、BYK333、BYK342、BYK375、BYK377、BYK378、BYK-UV3500、BYK-UV3510、Silface SAG001，進而就相溶性良好之方面而言，尤佳為BYK325、BYK331、BYK-UV3500、BYK-UV3510、Silface SAG001。
該等第三成分之聚矽氧油可單獨使用1種，或亦可組合2種以上使用。本發明所使用之第三成分之矽氧系樹脂相對於本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有0.001重量份以上，更佳為0.05重量份以上，進而較佳為0.1重量份以上。又，較
佳為10.0重量份以下，更佳為5.0重量份以下，進而較佳為1.0重量份以下。若為該範圍，則抗黏連性與面性良好，故而較佳。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，較佳為含有平均一次粒徑為1 μm以下之無機粒子。藉由含有平均一次粒徑為1 μm以下之無機粒子與極性較高之樹脂，可提供可形成於維持較高之硬度之情況下具有良好之抗黏連性之硬塗層的硬化性組成物。再者，具體之無機粒子之種類、無機粒子之較佳之平均一次粒徑、及活性能量射線硬化性樹脂組成物中之無機粒子之含量與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，為藉由活性能量使其硬化，較佳為含有聚合起始劑。再者，具體之聚合起始劑之種類、及活性能量射線硬化性樹脂組成物中之聚合起始劑之含量與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之製備方法並無特別限定，例如，可視需要藉由將第一成分及第二成分與溶劑、聚合起始劑、添加劑等一併混合而製備。又，本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之製備所使用之溶劑亦無特別限定，可適當使用與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同者。進而本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，可視需要而添加各種添加劑。作
為此種添加劑，可列舉抗靜電劑、可塑劑、界面活性劑、抗氧化劑及紫外線吸收劑等常用之添加劑。
本發明發揮效果之理由尚未明瞭，推測係如以下所述。即推測為：藉由具有本發明之構成，於塗佈本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物並將其乾燥時，第一成分、例如側鏈含有氫鍵結性基之(甲基)丙烯醯基共聚合體等丙烯酸系樹脂藉由相分離而析出至塗佈表面。藉此，第一成分於塗佈表面形成微細之凹凸時，例如，與氫鍵結性基相同地為親水性之聚醚改質聚矽氧油於不阻礙第一成分之相分離之情況下偏析於塗佈表面。藉此，可降低塗膜之表面能量，除表面凹凸以外可賦予滑動性，進一步提高抗黏連性。
[積層體]作為本發明之另一態樣之積層體(以下有時簡稱為「本發明之積層體(1)」)係於膜等基材表面形成硬塗層之積層體，硬塗層係藉由活性能量射線照射將樹脂組成物硬化而得者。更具體而言，為至少於樹脂層上具有硬塗層之積層體，其特徵在於：硬塗層中包含含有氫鍵結性基之當量為1.25 mmol/g以上之(甲基)丙烯醯基共聚合體及多官能(甲基)丙烯酸酯之活性能量射線硬化性樹脂組成物之硬化物，硬塗層中之直徑100 nm以上之粒子之含量為1%以下，硬塗層之厚度為1~10 μm，硬塗層之表面粗度Ra為5 nm以上。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體含有氫鍵結性基。所謂氫鍵結性基，意指含有可與存在於其他官能基中之元素進行氫鍵結之元素之官能基，具體而言，可列舉羥基、
胺基、硫醇基、羧基、磺酸基、醯胺基、磷酸基等，由於不引起對含不飽和雙鍵之單體及低聚物之加成反應，且相溶性良好，故較佳為羥基。又，本發明之積層體(1)之硬塗層中之(甲基)丙烯醯基共聚合體之氫鍵結性基的量為1.25 mmol/g以上。氫鍵結性基之量較佳為2.50 mmol/g以上，更佳為3.00 mmol/g以上，進而較佳為3.50 mmol/g以上。又，就確保於活性能量射線硬化性樹脂組成物之塗液狀態下之均一性方面，較佳為9.0 mmol/g以下。更佳為8.50 mmol/g以下，進而較佳為8.00 mmol/g以下，尤佳為7.00 mmol/g以下。本發明之積層體(1)之硬塗層中，藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體含有氫鍵結性基，易於使(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值高於多官能(甲基)丙烯酸酯，故而較佳。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體較佳為含有不飽和雙鍵。此種(甲基)丙烯醯基共聚合體例如可列舉使(甲基)丙烯醯基單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵之單體共聚合而成之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及環氧基之單體反應而得之樹脂、使(甲基)丙烯醯基單體與其他含有乙烯性不飽和雙鍵及異氰酸酯基之單體反應而成之樹脂等。
就可賦予鍵結基、提高硬度，或防止滲出之方面而言，本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體之羥基較佳為源自具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應。再者，作為具有環氧乙烷骨架之單體，與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，可列舉含有環氧基之芳香族環氧化物、脂環族環氧化物及脂肪族環氧化物。具體之芳香族環氧化物、脂環式環氧化物、脂肪族環氧化物之種類、或具有環氧乙烷骨架之單體之使用量與本發明
之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量(Mw)較佳為1,000以上，更佳為5,000以上，進而較佳為10,000以上。又，較佳為100,000以下，更佳為70,000以下，進而較佳為50,000以下。若處於該範圍內，則不易產生起因於(甲基)丙烯醯基共聚合體之凝膠化。再者，(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量(Mw)可使用GPC，作為利用聚苯乙烯標準之換算值而決定。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有1重量份以上，更佳為3重量份以上，進而較佳為5重量份以上。又，較佳為20重量份以下，更佳為15重量份以下，進而較佳為10重量份以下。本發明之積層體(1)之硬塗層中，該等(甲基)丙烯醯基共聚合體可單獨含有1種，或可含有2種以上。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之多官能(甲基)丙烯酸酯較佳為一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。作為此種多官能(甲基)丙烯酸酯，與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，可列舉作為多元醇與(甲基)丙烯酸酯之脫醇反應物之一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯。再者，作為多官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同者。多官能(甲基)丙烯酸酯可單獨使用1種，或亦可組合2種以上使用。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之多官能(甲基)丙烯
酸酯相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，較佳為含有75重量份以上，更佳為85重量份以上，進而較佳為90重量份以上。又，較佳為98.5重量份以下，更佳為97重量份以下，進而較佳為95重量份以下。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之活性能量射線硬化性樹脂組成物中，該等多官能(甲基)丙烯酸酯可單獨含有1種，或可含有2種以上。又，多官能(甲基)丙烯酸酯較佳為實質上不含分子中含有環氧乙烷(EO)單元之單體，更佳為不含有。藉由不含分子中含有環氧乙烷(EO)單元之單體，可確保製成硬塗層時之充分之硬度。再者，此處所謂之實質上，係指相對於多官能(甲基)丙烯酸酯總體100重量份，未滿3重量份。
本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之活性能量射線硬化性樹脂組成物較佳為(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上。更佳為(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值較多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值高0.5以上，進而較佳為高1.0以上。又，本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值較佳為14.0以上，更佳為16.0以上，且較佳為20.0以下，更佳為18.0以下。另一方面，本發明之積層體(1)之硬塗層所使用之多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值較佳為8.0以上，更佳為10.0以上，且較佳為14.0以下，更佳為13.0以下。所謂SP值，為Solubility Parameter(溶解性參數)之縮寫，成為溶解性之評價標準。SP值之數值越大，表示極性越高，相反地，數值越小，表示極性越低。例如，SP值可藉由如下之方法進行實測[參考文獻：SUH、CLARKE、J.P.S.A-1、5、1671~1681(1967)]。
本發明之積層體(1)之硬塗層中，藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上，易於使相分離發生，故而較佳。再者，為使(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值成為多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值以上，例如可以使(甲基)丙烯醯基共聚合體之側鏈較多地含有極性較高之基之方式設計，例如可列舉藉由利用(甲基)丙烯酸之加成使具有環氧乙烷骨架之單體開環而製備共聚合體之方法等。除此以外，可以使多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值較低之方式設計，例如可列舉添加含有脂環骨架之二官能以上之丙烯酸酯的方法等。
本發明之積層體(1)之硬塗層中所含之(甲基)丙烯醯基共聚合體與多官能(甲基)丙烯酸酯較佳為分別含有互相反應之官能基。藉由使此種官能基互相反應，可提高將活性能量射線硬化性樹脂組成物硬化而得之層之耐性。作為此種官能基之組合，例如，可列舉含有活性氫之官能基(羥基、胺基、硫醇基、羧基等)與環氧基、含有活性氫之官能基與異氰酸酯基、乙烯性不飽和基與乙烯性不飽和基(發生乙烯性不飽和基之聚合)、矽烷醇基與矽烷醇基(發生矽烷醇基之縮聚合)、矽烷醇基與環氧基、含有活性氫之官能基與含有活性氫之官能基、活性亞甲基與丙烯醯基、唑啉基與羧基等。
又，作為此處所謂之「互相反應之官能基」，僅藉由將(甲基)丙烯醯基共聚合體與多官能(甲基)丙烯酸酯混合，反應並不進行，亦包括藉由將聚合起始劑一併混合而互相反應者。作為此處可使用之聚合起始劑，為光聚合起始劑，詳細內容如後文所述。
本發明之積層體(1)之硬塗層之特徵在於直徑100 nm以上之粒子
之含量為1重量%以下。就防止霧度上升以及防止二次凝集之粒子被目視到之觀點而言，更佳為0.5重量%以下，尤佳為0.1重量%以下。再者，硬塗層中之直徑100 nm以上之粒子之含量例如於測定硬塗層時，可藉由穿透式電子顯微鏡(TEM)測定，於對硬化前之樹脂組成物進行測定或將硬塗溶解於溶劑中進行測定時，可藉由動態光散射法進行測定。
本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物較佳為含有平均一次粒徑未滿100 nm之無機粒子，更佳為含有90 nm以下之無機微粒子，進而較佳為含有80 nm以下之無機微粒子。藉由含有平均一次粒徑為100 μm以下之無機粒子與極性較高之樹脂，可提供可形成於維持較高之硬度之情況下具有良好之抗黏連性之硬塗層的硬化性組成物。再者，具體之無機粒子之種類、無機粒子之較佳之平均一次粒徑、及活性能量射線硬化性樹脂組成物中之無機粒子之含量與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，為藉由活性能量將其硬化，較佳為含有聚合起始劑。再者，具體之聚合起始劑之種類、及活性能量射線硬化性樹脂組成物中之聚合起始劑之含量與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同。
本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物之製備方法並無特別限定，例如，可視需要藉由將(甲基)丙烯醯基共聚合體及多官能(甲基)丙烯酸酯與溶劑、聚合起始劑、添加劑等一併混合而製備。又，本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成
物之製備所使用之溶劑亦無特別限定，可適當使用與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)中已說明者相同者。進而，本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物與本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)之情形相同，可視需要而添加各種添加劑。作為此種添加劑，可列舉抗靜電劑、可塑劑、界面活性劑、抗氧化劑及紫外線吸收劑等常用之添加劑。
本發明之積層體(1)之特徵在於硬塗層之厚度為1~10 μm，為防止因耐損傷性之賦予與ITO之結晶化步驟中之過熱處理導致低聚物自PET膜等析出，較佳為0.5 μm以上，更佳為1 μm以上，尤佳為1.5 μm以上。又，為防止加熱處理時之硬塗熱收縮引起之翹曲，較佳為10 μm以下，更佳為7 μm以下，尤佳為5 μm以下。
本發明之積層體(1)之特徵在於硬塗層之表面粗度Ra為5 nm以上，Ra越高，越有防止膜彼此之黏連之效果，故較佳為5 nm以上，更佳為7 nm以上，尤佳為10 nm以上。又，若凹凸較大，則存在耐損傷性惡化之情況，故較佳為100 nm以下，更佳為50 nm以下，尤佳為30 nm以下。再者，為使Ra較高，可列舉以下之方法作為一例。
‧使硬塗層之膜厚較厚。
‧藉由使用SP值較低之多官能(甲基)丙烯酸酯、或使用SP值較高之(甲基)丙烯醯基共聚合體，增大兩者之SP值之差。
‧增加活性能量射線硬化性樹脂組成物中之(甲基)丙烯醯基共聚合體之含量。
‧減少活性能量射線硬化性樹脂組成物中之聚合起始劑之含量。
‧降低硬化時之UV強度。
再者，上述表面粗度Ra意指算術平均粗度(Ra)，為JIS B 0601-2001中規定之參數，例如可使用小坂研究所公司製造之高精度微細形狀測定器、或KEYENCE(股)製造之彩色3D雷射顯微鏡等，根據JIS B 0601-2001進行測定。
本發明之積層體(1)中，就確保良好之透明性之觀點而言，較佳為硬塗層之霧度值為3%以下，作為霧度值，更佳為2.5%以下，尤佳為2%以下。又，自與檢測極限之關係現實而言，較佳為0.01%以上，尤佳為0.1%以上。再者，為降低霧度值，可列舉以下之方法作為一例。
‧使硬塗層之膜厚較薄。
‧藉由使用含有羥基之SP值較高之多官能(甲基)丙烯酸酯、或使用SP值較低之(甲基)丙烯醯基共聚合體，減小兩者之SP值之差。
‧減少活性能量射線硬化性樹脂組成物中之(甲基)丙烯醯基共聚合體之含量。
‧增加活性能量射線硬化性樹脂組成物中之聚合起始劑之含量。
‧提高硬化時之UV強度。
作為使硬塗層成形之基材，可使用各種塑膠膜及塑膠板等。作為塑膠膜，例如，可使用三醋酸纖維素(TAC，triacetyl cellulose)膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜、聯乙炔纖維素膜、乙酸酯丁酸酯纖維素膜、聚醚碸膜、聚丙烯酸系樹脂膜、聚胺基甲酸酯系樹脂膜、聚酯膜、聚碳酸酯膜、聚碸膜、聚醚膜、聚甲基戊烯膜、聚醚酮膜、(甲基)丙烯腈膜、環烯烴聚合物(COP，cycloolefin polymer)膜等。又，作為塑膠板，例如可列舉丙烯酸樹脂板、三醋酸纖維素板、聚對苯二甲酸乙二酯板、聯乙炔纖維素板、乙酸酯丁酸酯纖維素板、聚醚碸板、
聚胺基甲酸酯板、聚酯板、聚碳酸酯板、聚碸板、聚醚板、聚甲基戊烯板、聚醚酮板、(甲基)丙烯腈板等。再者，基材之厚度可根據用途進行適時選擇，通常以25~1000 μm左右使用。
本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物之塗佈方法並無特別限定，例如，可藉由浸漬塗佈法、氣刀塗佈法、淋幕式塗佈法、旋轉塗佈法、滾筒塗佈法、棒式塗佈法、電線塗佈法、凹版塗佈法或擠壓塗佈法(美國專利第2681294號說明書)等進行塗佈。
本發明之積層體(1)中，可使成形於基材上之硬塗層於室溫下進行相分離，或亦可藉由於硬化前將組成物乾燥而預先進行相分離。於硬化前將經塗佈之組成物乾燥或加熱之情形時，可於30~200℃、更佳為40~150℃下，乾燥0.01~30分鐘、更佳為0.1~10分鐘而預先進行相分離。硬化前乾燥而預先進行相分離，可有效地除去具有微細凹凸之塗佈膜中之溶劑，且可於硬塗層上設置所需大小之凹凸，故而較佳。
作為硬化前進行相分離之其他方法，亦可於光硬化前將其熱硬化。又，本案發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物亦可於光硬化後進行熱硬化。
藉由將利用抗黏連性硬化性樹脂組成物之塗佈而得之塗膜、或乾燥而得之塗膜硬化，可形成具有微細凹凸之覆膜。硬化時，可藉由利用發出符合需要之波長之光之光源照射光而進行硬化。再者，用於硬化之光照射較佳為以累積光量達到100 mJ/cm2
以上、20,000 mJ/cm2
以下之方式照射。作為光源，可使用高壓水銀燈、超高壓水銀燈、金屬鹵化物燈、氙閃光燈、紫外線LED、電子束等。
以上述方式形成之硬塗層具有良好之黏連性。本發明之
積層體(1)之良好之黏連性係起因於藉由硬塗層中(甲基)丙烯醯基共聚合體相分離，所含之無機粒子存在於表面附近，從而賦予硬塗層表面良好之凹凸。
因此，本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物較佳為藉由以下之步驟，以2 μm之膜厚獲得硬化物時之表面粗度Ra達到5 nm以上。又，由於Ra越高，越有防止膜彼此黏連之效果，故較佳為成為5 nm以上，更佳為成為7 nm以上，尤佳為成為10 nm以上。又，由於若凹凸較大，則存在耐損傷性惡化之情況，故較佳為成為100 nm以下，更佳為成為50 nm以下，尤佳為成為30 nm以下。再者，表面粗度Ra意指算術平均粗度(Ra)，為JIS B 0601-2001中規定之參數，例如可使用小坂研究所公司製造之高精度微細形狀測定器、或KEYENCE(股)製造之彩色3D雷射顯微鏡等，根據JIS B 0601-2001進行測定。
利用棒式塗佈機，以乾燥後之塗膜厚度達到2~3 μm之方式將活性能量射線硬化性樹脂組成物塗佈於厚度188 μm之透明之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜(霧度值0.8%；三菱化學聚酯公司製造之商品名：Diafoil O321E)上，並於80℃下加熱乾燥1分鐘。
以輸出密度120 W/cm之高壓水銀燈作為光源，於光源下15 cm之位置，使用EYE GRAPHICS公司製造之EYE UV METER UVPF-A1、PD365，以達到累積光量500 mJ/cm2
之方式，對塗佈有活性能量射線硬化性樹脂組成物之聚對苯二甲酸乙二酯膜照射UV，從而獲得硬化膜。
又，本發明之積層體(1)中之活性能量射線硬化性樹脂組成物以3 μm之膜厚獲得硬化物時之Sm較佳為0.001 μm以上、10 μm以下，更佳為0.005 μm以上、5 μm以下，尤佳為0.01 μm以上、3 μm以下。再者，所謂Sm，為表面之粗度曲線要素之平均長度，通常指粗度曲線之山谷平均間隔或凹凸之平均間隔。Sm例如可使用小坂研究所公司製造之高精度微細形狀測定器、或KEYENCE(股)製造之彩色3D雷射顯微鏡等，依據JIS B0633進行測定。
又，本發明之積層體(1)中之硬塗層以3 μm之膜厚獲得硬化物時之依據JIS-K5600而測定之鉛筆硬度較佳為H以上，更佳為2H以上。
關於本發明之積層體(1)中之硬塗層以3 μm之膜厚獲得硬化物時之全光線透過率與霧度，全光線透過率為85%以上，較佳為90%以上，霧度為2.0%以下，較佳為1.8%以下，更佳為1.5%以下，進而較佳為未滿1.0%。全光線透過率(Tt(%))係測定相對於硬化物之入射光強度(T0
)與透過硬化物之全透過光強度(T1
)，藉由下式而算出。
Tt(%)=(T1
/T0
)×100
再者，全光線透過率之測定例如可使用濁度計(日本電色工業股份有限公司製造)進行測定。
霧度可依據JIS K7136，藉由下式而算出。
H(%)=(Td/Tt)×100
H：霧度(混濁度)(%)
Td：擴散透光率(%)
Tt：全光線透過率(%)
再者，霧度之測定例如可使用濁度計(日本電色工業股份有限公司
製造)進行測定。
測定於基材上塗佈活性能量射線硬化性樹脂組成物並乾燥、硬化而得之抗黏連層之霧度(以下記作霧度HA
)，製備用於抗黏連層之活性能量射線硬化性樹脂組成物之構成中不含(甲基)丙烯醯基共聚合體之活性能量射線硬化性樹脂組成物(以下記作(A'))，以乾燥後達到2 μm左右之塗膜厚度之方式，藉由棒式塗佈機將其塗佈於該抗黏連層上，於80℃之電烘箱中乾燥1分鐘。其後，使用高壓水銀燈，以照射量500 mJ/cm2
照射紫外線而將塗佈層硬化。以上述方式，製成抗黏連層上設有不存在表面凸凹之層之塗膜，測定該塗膜之霧度(以下記作霧度HT
)。同樣地，形成以達到與上述抗黏連層相同之厚度之方式塗佈(A')並乾燥、硬化而得之塗膜，並測定霧度(以下記作霧度H1
)。進而，製成以達到與不存在表面凸凹之層相同之厚度之方式塗佈、乾燥、硬化而得之塗膜，並測定霧度(以下記作霧度H2
)。以藉由以下之式算出之值作為設置抗黏連層時產生之外部霧度。
外部霧度=霧度HA
-{霧度HT
-(霧度H2
-霧度H1
)}
又，以藉由以下之式算出之值作為內部霧度。內部霧度=霧度HT
-(霧度H2
-霧度H1
)
作為本發明發揮效果之理由，尚未明瞭，推測如以下所述。即推測為：本發明之積層體(1)中，於塗液之狀態下，由於高SP值之丙烯醯基共聚合體與低SP值之丙烯酸系低聚物及丙烯酸系單體分別加入有溶劑，故保持為均質，但於塗液之塗佈與乾燥步驟中，溶劑被蒸餾除
去，從而變化為非均質。藉此，於乾燥塗膜上形成次微米級之海島結構與微細之凹凸，進而藉由利用活性能量射線實施硬化處理，該微細凹凸獲得較高之彈性模數，且熱力學上亦得以穩定化，故成為可充分防止膜彼此之黏連者。
藉由將本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)塗佈於基材上等，並硬化為膜狀，可獲得本發明之硬塗膜(以下有時簡稱為「本發明之硬塗膜」)。
作為使本發明之硬塗膜成形之基材，可列舉與本發明之積層體(1)中已說明者相同者，基材之厚度亦與本發明之積層體(1)之情形相同，通常以25~1000 μm左右使用。
本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)之塗佈方法並無特別限定，可與本發明之積層體(1)之情形相同，例如，藉由浸漬塗佈法、氣刀塗佈法、淋幕式塗佈法、旋轉塗佈法、滾筒塗佈法、棒式塗佈法、電線塗佈法、凹版塗佈法或擠壓塗佈法等進行塗佈。
硬塗膜之厚度並無特別限制，可考慮各種要因而適時設定，通常可以膜厚達到0.01~20 μm之方式塗佈活性能量射線硬化性樹脂組成物。
成形於基材上之硬塗膜可於室溫下進行相分離，或亦可藉由於硬化前將組成物乾燥而預先相分離。於將經塗佈之組成物硬化前進行乾燥或加熱之情形時，與本發明之積層體(1)之情形相同，可於30~200℃、更佳為40~150℃下乾燥0.01~30分鐘、更佳為0.1~10分鐘而預先相分離。於硬化前乾燥而預先相分離可有效地除去具有微
細凹凸之塗佈膜中之溶劑，且可於硬塗上設置所需大小之凹凸，故而較佳。
作為硬化前進行相分離之其他方法，亦可使用對塗膜照射光而相分離之方法。作為照射之光，與本發明之積層體(1)之情形相同，例如可使用曝光量0.1~3.5 J/cm2
之光，較佳為使用0.5~1.5 J/cm2
之光。又，該照射光之波長並無特別限定，與本發明之積層體(1)之情形相同，例如可使用具有360 nm以下之波長之照射光等。例如於使用2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-啉基丙烷-1-酮等作為聚合起始劑之情形時，照射光較佳為照射具有310 nm附近之波長之光，且更佳為進而照射具有360 nm附近之波長之光。此種光可使用高壓水銀燈、超高壓水銀燈等而獲得。藉由以上述方式照射光，從而發生相分離及硬化。藉由照射光而相分離，可避免因硬化性組成物中所含之溶劑之乾燥不均導致之表面形狀之不均，故而較佳。
藉由將利用抗黏連性硬化性樹脂組成物之塗佈而得之塗膜、或乾燥而得之塗膜硬化，形成具有微細凹凸之覆膜。硬化時，可藉由利用發出符合需要之波長之光之光源照射光而進行硬化。再者，用於硬化之光照射較佳為以累積光量達到100 mJ/cm2
以上、20,000 mJ/cm2
以下之方式照射。作為光源，可使用高壓水銀燈、超高壓水銀燈等。
以上述方式形成之本發明之硬塗膜具有良好之黏連性。本發明之硬塗膜之良好之黏連性係起因於藉由硬塗層中(甲基)丙烯醯基共聚合體相分離，所含之無機粒子存在於表面附近，從而賦予硬塗層表面良好之凹凸。
因此，本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本
發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)較佳為以3 μm之膜厚獲得硬化物時之表面粗度Ra為1 nm以上，更佳為3 nm以上。上限並無特別限定，通常為200 nm以下。再者，表面粗度Ra意指算術平均粗度(Ra)，為JIS B 0601-2001中規定之參數，例如可使用小坂研究所公司製造之高精度微細形狀測定器、或KEYENCE(股)製造之彩色3D雷射顯微鏡等，根據JIS B 0601-2001進行測定。
又，本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)較佳為以3 μm之膜厚獲得硬化物時之Sm為0.001 μm以上、10 μm以下，更佳為0.005 μm以上、5 μm以下，尤佳為0.01 μm以上、3 μm以下。此處所謂之Sm，為表面之粗度曲線要素之平均長度，通常指粗度曲線之山谷平均間隔或凹凸之平均間隔。Sm例如可使用小坂研究所公司製造之高精度微細形狀測定器、或KEYENCE(股)製造之彩色3D雷射顯微鏡等，依據JIS B0633進行測定。
又，本發明之硬塗層具有良好之硬度。本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)以3 μm之膜厚獲得硬化物時之依據JIS-K5600測定之鉛筆硬度較佳為H以上，更佳為2H以上。
除此以外，將本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)硬化而得之硬塗具有良好之透明性。關於本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物以3 μm之膜厚獲得硬化物時之全光線透過率與霧度，全光線透過率為85%以上，較佳為90%以上，霧度為2.0%以下，較佳為1.8%以下，更佳為1.5%以下，進而較佳為未滿1.0%。再者，全光線透過率(Tt(%))及霧度
可藉由與本發明之積層體(1)中已說明者相同之方法測定而算出。
藉由將本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(1)或本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物(2)塗佈於基材上等並硬化、成形為硬塗膜，可獲得具有硬塗層之膜積層體(以下有時簡稱為「本發明之膜積層體」)。又，於捲繞膜積層體製成捲筒狀之情形時，良好之抗黏連性得以發揮，可較佳地應用於此種態樣。此種捲筒狀膜積層體係藉由於基材膜上形成硬塗，捲繞為捲筒狀而製造。
本發明之膜積層體可用於含有光源之顯示裝置。於用於顯示裝置之情形時，較理想為膜積層體中所含之基材為透光性基材。又，光源較佳為配置於基材之背面、即與基材之微細凹凸層為相反側之面，自該處向基材照射光。
作為透光性基材，上述基材中，較佳為透光性之塑膠膜及塑膠板，又，視需要亦可使用玻璃等。作為透光性塑膠膜，尤佳為三醋酸纖維素(TAC)膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜、聯乙炔纖維素膜、乙酸酯丁酸酯纖維素膜、聚醚碸膜、聚丙烯酸系樹脂膜、聚胺基甲酸酯系樹脂膜、聚酯膜、聚碳酸酯膜、聚碸膜、聚醚膜、聚甲基戊烯膜、聚醚酮膜、(甲基)丙烯腈膜、環烯烴聚合物(COP)膜，作為透光性塑膠板，尤佳為丙烯酸樹脂板、三醋酸纖維素板、聚對苯二甲酸乙二酯板、聯乙炔纖維素板、乙酸酯丁酸酯纖維素板、聚醚碸板、聚胺基甲酸酯板、聚酯板、聚碳酸酯板、聚碸板、聚醚板、聚甲基戊烯板、聚醚酮板、(甲基)丙烯腈板。作為透光性基材，就強度等方面而言，較佳為使用PET膜。再者，透光性基材之厚度可根據用途而適時選擇，
通常以25~1000 μm左右使用。
作為可與本發明之膜積層體組合之光源，只要為可發光者，則並無特別限定，例如，作為光源，可列舉發光二極體、冷陰極管、熱陰極管、EL(Electro Luminescence，電致發光)等。本發明之顯示裝置可進而具備相位差板、增亮膜、導光板、光擴散板、光擴散片、聚光片、反射板等。又，作為光源，亦可使用液晶模組、背光單元等。
作為透光性構件，可使用各種透光性板、透光性膜等。作為透光性板，例如可列舉強化玻璃、丙烯酸樹脂板、三醋酸纖維素板、聚對苯二甲酸乙二酯板、聯乙炔纖維素板、乙酸酯丁酸酯纖維素板、聚醚碸板、聚胺基甲酸酯板、聚酯板、聚碳酸酯板、聚碸板、聚醚板、聚甲基戊烯板、聚醚酮板、(甲基)丙烯腈板等。作為透光性膜，例如可列舉三醋酸纖維素(TAC)膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜、聯乙炔纖維素膜、乙酸酯丁酸酯纖維素膜、聚醚碸膜、聚丙烯酸系樹脂膜、聚胺基甲酸酯系樹脂膜、聚酯膜、聚碳酸酯膜、聚碸膜、聚醚膜、聚甲基戊烯膜、聚醚酮膜、(甲基)丙烯腈膜、環烯烴聚合物(COP)膜等。作為透光性構件，更佳為使用丙烯酸樹脂板、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜、三醋酸纖維素(TAC)膜、環烯烴聚合物(COP)膜、強化玻璃。再者，透光性構件之厚度可根據用途而適時選擇，通常以25~1000 μm左右使用。
於以顯示裝置為液晶模組之情形時，係除上述光源以外，具有於其上依序配置有偏光板/液晶單元/偏光板之構成者。液晶單元只要為通常用於液晶顯示裝置者，則並無特別限制。例如，可列舉TN(Twisted Nematic，扭轉向列)型液晶單元、STN(Super Twisted Nematic，超扭轉向列)型液晶單元、HAN(Hybrid Alignment Nematic，
混合排列向列)型液晶單元、IPS(In Plane Switching，共平面切換)型液晶單元、VA(Vertical Alignment，垂直配向)型液晶單元、MVA(Multiple Vertical Alignment，多域垂直配向)型液晶單元、OCB(Optical Compensated Bend，光學補償彎曲)型液晶單元等。
本發明之膜積層體可應用於液晶顯示裝置(液晶顯示器)、LED(發光二極體顯示器)、ELD(Electroluminescence Display，電致發光顯示器)、VFD(Vacuum Fluorescent Display，螢光顯示器)、PDP(Plasma Display Panel，電漿顯示面板)等平板顯示器。又，可用於製作顯示裝置之本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物除抗黏連性外，亦具有耐候性，故可實現該等顯示裝置於室外之使用。例如，可作為廣告等以資訊公告為目的之面板顯示器而設置於室外或半室外。
又，作為顯示裝置於室外或半室外之用途，可列舉觸控面板，其具有藉由按壓畫面上之顯示內容操作設備之機制，例如，對於銀行ATM、自動販賣機、個人數位助理(PDA，personal digital assistant)、影印機、傳真機、遊戲機、設置於博物館及商店等設施中之引導顯示裝置、汽車導航、多媒體站(設置於便利商店中之多功能終端)、行動電話、軌道車輛之監控裝置等有用。
以下藉由利用實施例之具體之態樣對本發明進行詳細之說明，但本發明並不僅限定於實施例之態樣。
於具備溫度計、攪拌機及回流冷卻管之燒瓶中加入丙二醇單甲醚157.3 g、甲基丙烯酸環氧丙酯98.0 g、甲基丙烯酸甲酯1.0 g、丙烯酸
乙酯1.0 g、巰丙基三甲氧基矽烷1.9 g、及2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)1.0 g，於65℃下反應3小時。
其後，進而加入2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)0.5 g，反應3小時後，加入丙二醇單甲醚138.1 g、對甲氧基苯酚0.45 g，加熱至100℃。繼而，添加丙烯酸50.7 g、及三苯膦3.08 g，於110℃下反應6小時，藉此獲得含有丙烯醯基與甲氧基矽烷基之重量平均分子量為20,000、丙烯醯基當量(丙烯醯基之導入量)為4.47 mmol/g、含有2級羥基4.47 mmol/g之(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)。再者，(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)之SP值為17.8。
於四口燒瓶中，向合成例1中獲得之(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)3.75重量份中投入(C-1)矽酸膠(日產化學製造：MEK-ST(平均一次粒徑10~15 nm))1.25重量份，加入乙醯丙酮鋁0.005重量份作為矽烷偶合反應之觸媒，於70℃下反應4小時，製備藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)進行表面修飾之矽酸膠。
於四口燒瓶中投入甲基丙烯酸甲酯50 g、甲基丙烯酸硬脂酯33 g、PEO(polyethylene oxide，聚氧乙烯)改質甲基丙烯酸酯17 g、及甲基乙基酮233.3 g，進而投入2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)1.0 g，於65℃下反應3小時，從而獲得(甲基)丙烯醯基共聚合體(AD-1)。又，作為(AD-2)添加劑，準備楠本化成製造之PEO改質聚矽氧之LC-915。
於四口燒瓶中加入(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠1重量份，繼而加入(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯(SP值12.1)99.0重量份，於其中調配作為添加劑之(AD-1)1重量份、及(AD-2)0.1重量份後，加入作為聚合起始劑之1-羥基-環己基-苯基-酮(Irgacure 184)5重量份，並加入甲基乙基酮157.5重量份，藉此獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為3重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為97重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為5重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為95重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為20重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為80重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為94重量份，新加入(O-2)異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯及三丙烯酸酯5重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為3重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為92重量份，除此以外，以與實驗例1-5相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為5重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為90重量份，除此以外，以與實驗例1-5相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠設為20重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為75重量份，除此以外，以與實驗例1-5相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為0.75重量份，將(C-1)矽酸膠(日產化學製造：MEK-ST、平均一次粒徑10~15 nm)設為0.25重量份，代替(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為2.25重量份，將(C-1)矽酸膠設為0.75重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為97重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為3.75重量份，將(C-1)矽酸膠設為1.25重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為95重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為15重量份，將(C-1)矽酸膠設為5重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為80重量份，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為3.75重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為96.25重量份，不調配(C-1)矽酸膠，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體設為3.75重量份，將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為95重量份，調配(C-2)丙烯酸微粒子(綜研化學製造：Chemisnow 8H3WT、平均一次粒徑0.8 μm)1.25重量份代替(C-1)矽酸膠，除此以外，以與實驗例1-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯設為100重量份，調配作為添加劑之(AD-1)1重量份、及(AD-2)0.1重量份後，加入作為聚合起始劑之1-羥基-環己基-苯基-酮(Irgacure 184)5重量份，並加入甲基乙基酮157.5重量份，藉此獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
繼而，對於上述實驗例1-1~1-15中獲得之活性能量射線硬化性樹脂組成物，藉由經過以下之塗佈步驟、硬化步驟，而獲得成形體。
使用棒式塗佈機，以乾燥後之塗膜厚度達到2~3 μm之方式將活性能量射線硬化性樹脂組成物塗佈於厚度188 μm之透明之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜(霧度值0.8%；三菱化學聚酯公司製造之商品名：Diafoil T300E)上，於80℃下加熱乾燥1分鐘。
以輸出密度120 W/cm之高壓水銀燈作為光源，於光源下15 cm之位置，使用EYE GRAPHICS公司製造之EYE UV METER UVPF-A1、PD365，以累積光量達到200 mJ/cm2
之方式，對塗佈有活性能量射線硬化性樹脂組成物之PET膜照射UV，從而獲得硬化膜。
對所得之硬化膜進行評價試驗。將其結果示於表2。再者，評價方法如以下所述。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，依據JIS K-7105，藉由測霧計對硬化膜之透明性進行評價。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，依據JIS K-7105，以霧度值(H%)評價硬化膜之透明性，減去PET膜之霧度值(H%)，藉此求出硬化膜之霧度值(H%)，根據以下之基準進行評價。再者，評價中霧度值越小，透明性越良好，為○時最佳。
未滿0.5：○
0.5~未滿1.0：△
1.0以上：×
<鉛筆硬度>
依據JIS-K5600，對於所得之硬化膜，測定鉛筆硬度。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，藉由AFM(Atomic Force Microscopy，原子力顯微鏡)測定硬化膜之表面粗度Ra。再者，僅對實驗例1-3及1-15進行測定。
對於所得之硬化膜之表面，以目視觀察使Bonstar製造之鋼絲絨(steel wool)(# 0000)以荷重500 g往返20次時之損傷，根據以下之基準評價耐磨性。出現該損傷之道數越少，耐磨性越優異。
不存在損傷者：◎
出現數道損傷者：○
出現無數損傷者：△
損傷嚴重、膜發生白化者：×
準備2片藉由硬化後之活性能量射線硬化性樹脂組成物所塗佈之基材，於23℃、相對濕度60%下將塗佈面彼此重疊，藉由指壓負載約1 kg之荷重後，確認塗佈面彼此是否具有易滑性，根據以下之基準評價耐黏連性。可容易地移動者：○
可移動，但會發出聲音者：△
塗佈面彼此密接、塗佈面彼此無法移動之情形：×
上述評價結果中，沒有一個×者為具有良好之效果者。
於四口燒瓶中，加入作為第一成分之(A-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體A-1進行表面修飾之矽酸膠5.0重量份，繼而加入作為第二成分之二新戊四醇六丙烯酸酯(SP值12.1)95.0重量份，於其中調配作為第三成分之BYK300 0.5重量份後，加入作為聚合起始劑之1-羥基-環己
基-苯基-酮(Irgacure 184)5重量份，並加入甲基乙基酮157.5重量份，藉此獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK302 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK306 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK307 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK331 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK333 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK337 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK342 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK378 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK-UV3510 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK325 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK377 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK-UV3500 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK345 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK349 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK3455 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK3530 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為Silface SAG001 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為Silface SAG005 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第一成分設為(A-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體5.0重量份，除此以外，以與實驗例2-6相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK310 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK313 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK315 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK322 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK323 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK371 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將第三成分設為BYK-UV3570 0.5重量份，除此以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
除不調配第三成分以外，以與實驗例2-1相同之方式獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
繼而，對於上述實驗例2-1~2-28中獲得之活性能量射線硬化性樹脂組成物，藉由經過以下之塗佈步驟、硬化步驟，而獲得成形體。
使用棒式塗佈機，以乾燥後之塗膜厚度達到2~3 μm之方式，將活性能量射線硬化性樹脂組成物塗佈於厚度188 μm之透明之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜(霧度值0.8%；三菱化學聚酯公司製造之商品名：Diafoil T300E)上，於80℃下加熱乾燥1分鐘。
以輸出密度120 W/cm之高壓水銀燈作為光源，於光源下15 cm之位置，使用EYE GRAPHICS公司製造之EYE UV METER UVPF-A1、PD365，以累積光量達到200 mJ/cm2
之方式，對塗佈有活性能量射線硬化性樹脂組成物之PET膜照射UV，從而獲得硬化膜。對所得之硬
化膜進行評價試驗。將其結果示於表3。再者，評價方法如以下所述。
以目視觀察所得之硬化膜之塗膜外觀，根據以下之基準進行評價。
塗膜表面缺陷為100個/500 cm2
以上或存在較大之缺陷：1
塗膜表面缺陷未滿100個/500 cm2
：2
塗膜表面缺陷為50個/500 cm2
以下：3
塗膜表面缺陷為30個/500 cm2
以下：4
塗膜表面缺陷為20個/500 cm2
以下：5
塗膜表面缺陷為10個/500 cm2
以下：6
※本發明中，評價結果之數值越大越有效果。
以目視觀察所得之塗液，根據以下之基準進行評價。
塗液混濁：×
塗液透明：○
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，依據JIS K-7105，以霧度值(H%)評價硬化膜之透明性，減去PET膜之霧度值(H%)，藉此求出硬化膜之霧度值(H%)，根據以下之基準進行評價。再者，評價中霧度值越小，透明性越良好，為○時最佳。
未滿0.5：○
0.5~未滿1.0：△
1.0以上：×
準備2片藉由硬化後之活性能量射線硬化性樹脂組成物所塗佈之
基材，於23℃、相對濕度60%下將塗佈面彼此重疊，藉由指壓負載約1 kg之荷重後，確認塗佈面彼此是否具有易滑性，根據以下之基準評價耐黏連性。
可容易地移動者：○
可移動，但會發出聲音者：△
塗佈面彼此密接、塗佈面彼此無法移動之情形：×
上述評價結果中，沒有一個×者為具有良好之效果者。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-1)
直接使用合成例2中獲得之藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)進行表面修飾之矽酸膠(A-2)。
(甲基)丙烯醯基共聚合體(AP-2)
直接使用合成例1中獲得之(甲基)丙烯醯基共聚合體(A-1)。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-3)
將甲基丙烯酸環氧丙酯變更為79.0 g，將甲基丙烯酸甲酯變更為20.0 g，將丙烯酸變更為40.8 g，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-4)
使用乙酸42.2 g代替丙烯酸，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-5)
使用乳酸12.7 g、丙烯酸40.5 g代替丙烯酸，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-6)
使用乳酸31.7 g、丙烯酸25.3 g代替丙烯酸，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-7)
將甲基丙烯酸環氧丙酯設為69.0 g，將甲基丙烯酸甲酯設為30.0 g，將丙烯酸變更為35.7 g，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-8)
使用乳酸63.3 g代替丙烯酸，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠(AP-9)
使用甲基丙烯酸60.5 g代替丙烯酸，除此以外，以與合成例1相同之方式進行。
於四口燒瓶中加入(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠5重量份，繼而加入(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯(SP值12.1)95重量份，於其中調配作為添加劑之丙烯酸系聚合物(共榮社化學製造：Polyflow No.77)1重量份後，加入作為聚合起始劑之1-羥基-環己基-苯基-酮(Ciba Specialty Chemicals製造：Irgacure 184)5重量份，並加入甲基乙基酮157.5重量份，從而獲得活性能量射線硬化性樹脂組成物。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-1)(甲基)丙烯醯基共聚合體，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變
更為(AP-3)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-4)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-5)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-6)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-7)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為(AP-8)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變
更為(AP-9)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
將(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠變更為平均一次粒徑1 μm以下之丙烯酸微粒子(綜研化學股份有限公司製造：Chemisnow 8H3WT)，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。
不使用(AP-2)藉由(甲基)丙烯醯基共聚合體進行表面修飾之矽酸膠，變更為(O-1)二新戊四醇六丙烯酸酯(SP值12.1)100重量份，除此以外，以與實驗例3-1相同之方式進行。關於用於各實驗例之(甲基)丙烯醯基共聚合體之各種物性，藉由以下之方法進行測定。將結果示於表5。
藉由依據濁度法之方法進行測定。更具體而言，為以下之條件。於測定溫度20℃下，稱量丙烯醯基共聚合體0.5 g置於100 ml燒杯中，使用吸管加入良溶劑(丙二醇單甲醚)10 g，藉由磁力攪拌器將其溶解。繼而，使用50 ml滴液漏斗於該稀釋溶液中緩慢滴加低SP不良溶劑(正己烷)，以樹脂溶液產生混濁之點作為低SP不良溶劑之滴加量。又，於上述稀釋溶液中另行緩慢滴加高SP不良溶劑(離子交換水)，以樹脂溶液產生混濁之點作為高SP不良溶劑之滴加量。樹脂之SP值可根據上述各不良溶劑到達濁點為止之滴加量而算出。
繼而，對於上述實驗例中獲得之活性能量射線硬化性樹脂組成物，藉由經過以下之塗佈步驟、硬化步驟，而獲得成形體。
使用棒式塗佈機，以乾燥後之塗膜厚度達到2~3 μm之方式，將活性能量射線硬化性樹脂組成物塗佈於厚度188 μm之透明之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜(霧度值0.8%；三菱化學聚酯公司製造之商品名：Diafoil O321E)上，於80℃下加熱乾燥1分鐘。
以輸出密度120 W/cm之高壓水銀燈作為光源，於光源下15 cm之位置，使用EYE GRAPHICS公司製造之EYE UV METER UVPF-A1、PD365，以累積光量達到500 mJ/cm2
之方式，對塗佈有活性能量射線硬化性樹脂組成物之聚對苯二甲酸乙二酯膜照射UV，從而獲得硬化膜。對所得之硬化膜進行評價試驗。將其結果示於表6。再者，評價方法如以下所述。
使用Mitutoyo製造之接觸式膜厚測定裝置測定膜厚。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，依據JIS K-7105，藉由測霧計評價硬化膜之透明性。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，依據JIS K-7105，以霧度值(H%)評價硬化膜之透明性，減去PET膜之霧度值(H%)，藉此求出硬化膜之霧度值(H%)，根據以下之基準進行評價。再者，評價中霧度值越小，透明性越良好。
未滿0.5：○
0.5~未滿1.0：△
1.0以上：×
依據JIS-K5600，對於所得之硬化膜，測定鉛筆硬度。
將所得之硬化膜放置於23℃、相對濕度60%之恆溫室中12小時後，藉由AFM測定硬化膜之表面粗度Ra。
對於所得之硬化膜之表面，以目視觀察使Bonstar製造之鋼絲絨(# 0000)以荷重500 g往返20次時之損傷，根據以下之基準評價耐磨性。出現該損傷之道數越少，耐磨性越優異。
不存在損傷者：◎
出現數道損傷者：○
出現無數損傷者：△
損傷嚴重、膜發生白化者：×
準備2片藉由硬化後之活性能量射線硬化性樹脂組成物所塗佈之基材，於23℃、相對濕度60%下將塗佈面彼此重疊，藉由指壓負載約1 kg之荷重後，確認塗佈面彼此是否具有易滑性，根據以下之基準評價耐黏連性。
可容易地移動者：○
可移動，但會發出聲音者：△
塗佈面彼此密接、塗佈面彼此無法移動之情形：×
外部霧度及內部霧度之測定：
測定於基材上塗佈活性能量射線硬化性樹脂組成物並將其乾燥、硬化而得之抗黏連層之霧度(以下記作霧度HA
)，製備用於抗黏連層之活性能量射線硬化性樹脂組成物之構成中不含(甲基)丙烯醯基共聚合體之活性能量射線硬化性樹脂組成物(以下記作(A'))，藉由棒式塗佈機，以乾燥後達到2 μm左右之塗膜厚度之方式將其塗佈於該抗黏連層上，於80℃之電烘箱中乾燥1分鐘。其後，使用高壓水銀燈，以照射
量500 mJ/cm2
照射紫外線，使塗佈層硬化。以上述方式，製成抗黏連層上設置有不存在表面凸凹之層的塗膜，測定該塗膜之霧度(以下記作霧度HT
)。同樣地，形成以達到與上述抗黏連層相同之厚度之方式塗佈(A')並乾燥、硬化而得之塗膜，並測定霧度(以下記作霧度H1
)。進而，製成以達到與不存在表面凸凹之層相同之厚度之方式塗佈、乾燥、硬化而得之塗膜，並測定霧度(以下記作霧度H2
)。以藉由以下之式算出之值作為設置抗黏連層時產生之外部霧度。再者，評價中外部霧度值越小，透明性越良好。
外部霧度=霧度HA
-{霧度HT
-(霧度H2
-霧度H1
)}
又，以藉由以下之式算出之值作為內部霧度。再者，評價中霧度值越小，透明性越良好。
內部霧度=霧度HT
-(霧度H2
-霧度H1
)
使用光干涉型表面形狀測定裝置(Veeco公司製造之Wyko NT9100)，測定所製作之塗膜之表面粗度。
藉由本發明之活性能量射線硬化性樹脂組成物所塗佈之膜可抑制膜彼此接觸時產生之黏連之發生。因此，可避免由未預期之黏連引起之膜之損傷等，於利用捲繞輥進行保管等時有利。
Claims (14)
- 一種活性能量射線硬化性樹脂組成物，其係含有側鏈具有羥基與不飽和雙鍵之(甲基)丙烯醯基共聚合體及一分子中具有兩個以上不飽和雙鍵基之多官能(甲基)丙烯酸酯；相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，含有上述(甲基)丙烯醯基共聚合體1~10重量份，含有上述多官能(甲基)丙烯酸酯75~98.5重量份；且，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為14.0以上且20.0以下，上述多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值為8.0以上且13.0以下。
- 如申請專利範圍第1項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，以3μm之膜厚獲得硬化物時之表面粗度Ra為1nm以上。
- 如申請專利範圍第1項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其進而含有平均一次粒徑1μm以下之無機粒子。
- 如申請專利範圍第3項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，含有上述無機粒子0.5~5重量份。
- 如申請專利範圍第1項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之重量平均分子量為1,000以上且100,000以下。
- 如申請專利範圍第1項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之羥基係源自具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應，且構成上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之單體總量中，具有環氧乙烷骨架之單體為80重量%以上。
- 如申請專利範圍第6項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述具有環氧乙烷骨架之單體之開環-加成反應為(甲基)丙烯酸之 加成反應。
- 如申請專利範圍第1項之活性能量射線硬化性樹脂組成物，其中，上述多官能(甲基)丙烯酸酯包含1分子中含有3個以上(甲基)丙烯醯基之多官能(甲基)丙烯酸酯。
- 一種積層體，其係至少於樹脂層上具有硬塗層者，其特徵在於：硬塗層中包含活性能量射線硬化性樹脂組成物之硬化物，上述活性能量射線硬化性樹脂組成物係含有氫鍵結性基之當量為1.25mmol/g以上之(甲基)丙烯醯基共聚合體及多官能(甲基)丙烯酸酯，相對於活性能量射線硬化性樹脂組成物100重量份，含有上述(甲基)丙烯醯基共聚合體1~10重量份，含有上述多官能(甲基)丙烯酸酯75~98.5重量份；硬塗層中之直徑100nm以上之粒子之含量為1重量%以下，硬塗層之厚度為1~10μm，硬塗層之表面粗度Ra為5nm以上；上述(甲基)丙烯醯基共聚合體之SP值為14.0以上且20.0以下，上述多官能(甲基)丙烯酸酯之SP值為8.0以上且13.0以下。
- 如申請專利範圍第9項之積層體，其中，上述硬塗層之霧度值為3%以下。
- 如申請專利範圍第9或10項之積層體，其中，上述活性能量射線硬化性樹脂組成物含有平均一次粒徑未滿100nm之無機粒子。
- 一種硬塗膜，其係使申請專利範圍第1至8項中任一項之活性能量射線硬化組成物硬化而成。
- 一種膜積層體，其係將申請專利範圍第12項之硬塗膜與其他樹脂膜積層而成。
- 一種捲筒狀膜積層體，其係將申請專利範圍第13項之膜積層體捲繞為捲筒狀而成。
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