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TW201906216A - 電極板及電池 - Google Patents

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TW201906216A
TW201906216A TW107121191A TW107121191A TW201906216A TW 201906216 A TW201906216 A TW 201906216A TW 107121191 A TW107121191 A TW 107121191A TW 107121191 A TW107121191 A TW 107121191A TW 201906216 A TW201906216 A TW 201906216A
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落合佑紀
西村直昭
平田大輔
山本慶太
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日商Ｆｄｋ股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種即使將電極材料厚塗於片狀集電體上，亦不會發生破裂或龜裂，而可達成電池之大容量化的電極板。 一種電極板，係構成電池之正極或負極的電極板，該電極板為平板狀，且為將包含電極活性物質、導電助劑、黏著劑及增黏劑的漿狀電極材料塗布於由金屬箔所構成之片狀集電體上而成，其中該增黏劑為褐藻酸酯。

Description

電極板及電池
本發明係關於一種電極板及電池。
有一種電池，係將發電元件收納於扁平之袋狀或扁平之箱狀等扁平之外裝體的內部。接著，作為這種電池所具備的正極或負極(以下亦統稱為電極)，具有將漿狀正極材料或負極材料(以下亦統稱為電極材料)塗布於由金屬平板或金屬箔所構成的片狀集電體上並使其乾燥而成的平板狀正極板或負極板(以下亦統稱為電極板)。此外，作為具備電極板的電池，疊層型電池已眾所周知。
構成電極板之漿狀電極材料可藉由以下方法製作：一邊使用星形齒輪混合機等對將粉狀的電極活性物質、導電助劑、黏著劑、因應需求之增黏劑等混合者施加剪應力的同時進行揉合。此外，若漿料的稀釋劑為NMP等有機溶劑，則增黏劑可使用例如聚偏二氟乙烯等。若稀釋劑為水，則可使用例如羧甲基纖維素等。
第1圖顯示作為具備電極板之電池之一例的疊層型電池。第1圖(A)為疊層型電池1的外觀圖，第1圖(B)為概略顯示該疊層型電池1之內部結構的分解立體圖。疊層型電池1，如第1圖(A)所示，具有平板狀外觀形狀，發電元件被密封於由積層薄膜形成扁平之矩形袋狀的外裝體11內。又，此處所示的疊層型電池1中，正極端子板23及負極端子板33從矩形外裝體11之一邊13被導出外部。
接著，一邊參照第1圖(B)一邊說明疊層型電池1的結構。此外，第1圖(B)中，對於一部分構件或部位施加影線，以使其容易與其他構件或部位區別。如第1圖(B)所示，外裝體11，係在互相重疊的二片矩形狀鋁疊層薄膜(11a、11b)中，藉由熱壓接法將圖中網紋的影線或點線的框所示的邊緣區域12熔合，以將內部密封。
由片狀正極板20與片狀負極板30隔著隔離膜40堆疊而成的電極體10，連同電解液被密封於外裝體11內。正極板20，係於由金屬箔或金屬平板等所構成之片狀正極集電體21的一主面塗布包含正極活性物質的漿狀正極材料22並使其乾燥而成者。正極集電體21與正極端子板23連接，正極端子板23的一端部露出於外裝體11的外側，另一端部藉由超音波熔合等的方法與正極集電體21的一部分連接。將正極材料22塗布於與正極集電體21之隔離膜40對向側的面上。此外，正極活性物質，若疊層型電池1為鋰一次電池，則可採用二氧化錳等。若為鋰二次電池，則可採用鈷酸鋰或錳酸鋰等。又，正極集電體可採用不鏽鋼箔或鋁箔等。
負極板30，係於片狀負極集電體31之一主面配置包含負極活性物質之負極材料32者。負極集電體31，與正極集電體相同地，與負極端子板33連接，該負極端子板33的一端部露出於外裝體11的外側。負極材料32，若疊層型電池為鋰二次電池，則可使其為塗布包含硬碳之漿狀材料並使其乾燥而成者。若疊層型電池為鋰一次電池，則可將由金屬鋰或鋰金屬所構成之負極活性物質本身作為負極材料32。又，負極集電體可採用銅箔等。接著，正極板20與負極板30兩者的電極材料彼此(22-32)隔著隔離膜40而相面對。
如此，疊層型電池等具備扁平袋狀或扁平箱狀外裝體的電池中，具備電極板，其係於由金屬箔或金屬板所構成之片狀集電體上塗布漿狀電極材料。此外，漿狀電極材料，係使用星形齒輪混合機等將於粉狀電極活性物質與導電助劑中添加黏著劑的材料進行揉合者。作為電極板的具體製作順序，係使用刮刀等將漿狀電極材料塗布於片狀集電體上，使其成為既定厚度(一般為20μm以下)，再使其乾燥。又，疊層型電池等具備扁平之外裝體的電池中，必須使電極板平坦，故對於乾燥步驟後的電極板，將電極材料的塗布面側進行輥軋。藉此完成電極板。此外，以下非專利文獻1中，記載了用於鋰二次電池(鋰離子電池)之電極板的集電體。 [先前技術文獻] [非專利文獻]
[非專利文獻1] UACJ股份有限公司、「鋰離子電池用鋁箔」、[online]、[平成29年4月20日檢索]、網路＜URL：http：//www.uacj.co.jp/review/furukawasky/005/pdf/05_abst01.pdf＞
[發明所欲解決之課題]
電極板中，在塗布電極材料後的乾燥步驟中，集電體上的電極材料熱收縮。以往用於電池的電極板，即使因熱收縮而在集電體上之電極材料中出現一些變形或缺陷，亦可藉由乾燥步驟後的輥軋步驟消除該變形或缺陷，而在整個厚度方向或平面方向上形成均勻且連續的塗布膜，電池特性上沒有大問題。
然而，不僅疊層型電池，亦經常尋求電池的大容量化。而用以達成具備電極板之電池的大容量化的最簡單之方法，係將漿狀電極材料厚塗於集電體上，但塗布膜越厚，上述熱收縮的影響越大。例如，具有於塗布膜的表面發生裂縫或破裂的情況。
又，若欲以輥軋步驟消除因熱收縮所引起的變形，亦可能導致大幅收縮的乾燥後之硬塗布膜被強硬拉伸，進而使塗布膜內潛在的裂縫等所帶來的影響進一步惡化。根據本案發明人之見解，若以使厚度為80μm以上的方式塗布電極材料，則可忽視熱收縮所帶來的影響。
又，實際上市售的電池用電極板之製造步驟中，關於熱收縮的問題更嚴重。具體而言，乾燥步驟與輥軋步驟，係在將電極材料塗布於長條帶狀集電體上的狀態下進行。接著，以使集電體側朝向中心方向的方式，將帶狀電極板捲繞使其成為滾筒狀後移動至下個步驟。如此，以使帶狀電極板在與電極材料收縮方向相反的方向上被拉伸的方式進行捲繞。因此，更容易發生裂縫或破裂。再者，下個步驟中，使處於捲繞狀態的長條形電極板再次平坦，將其裁切成既定的尺寸與形狀，以作為個別的電池用電極板。接著，厚且乾燥之狀態的電極材料，亦可能因裁切時的衝擊而產生裂縫或破裂。
伴隨電極材料之熱收縮的問題，在將電極材料塗布於經常用作鋰二次電池之負極集電體的銅箔上時特別明顯。銅比不鏽鋼或鋁等其他集電體用的金屬更柔軟，若將電極材料厚塗於由銅箔所構成之集電體上，則隨著乾燥步驟中電極材料的熱收縮，薄集電體以電極材料側為內側而大幅彎曲。接著，進行輥軋以修復該彎曲。實際的製造現場中，進一步在與彎曲方向相反的方向上進行捲繞。而且，為了使塗布膜的厚度變厚並盡可能維持電池本身的厚度，自然必須使集電體變薄。因此，即使集電體不是銅箔，熱收縮的影響仍然明顯，而陷入電池性能變差的惡性循環。
於是，本發明之目的在於提供一種即使將電極材料厚塗於片狀集電體上，亦不會發生破裂或龜裂，而可達成電池之大容量化的電極板與電池。 [解決課題之手段]
用以達成上述目的的本發明之一態樣的電極板，係構成電池之正極或負極的電極板，該電極板為平板狀，且是由將包含電極活性物質、導電助劑、黏著劑及增黏劑的漿狀電極材料塗布於由金屬箔所構成之片狀集電體上而成，其中該增黏劑為褐藻酸酯。
在該電極板中，亦可形成該漿狀電極材料為以水為稀釋劑之水系電極材料的電極板、或該集電體為銅箔的電極板。 亦可形成該黏著劑為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)的電極板。亦可形成塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下之厚度的電極板。
本發明亦涉及一種電池，本發明之一態樣的電池，係為由平板狀正極電極板與平板狀負極電極板隔著隔離膜積層而成的電極體，連同電解液密封於扁平之外裝體內而成的電池，平板狀正極電極板為於片狀正極集電體上配置包含正極活性物質之正極材料而成，平板狀負極電極板為於片狀負極集電體上配置包含負極活性物質之負極材料而成，其中， 該正極電極板與該負極電極板的至少一者為本發明之一態樣之電極板的任一種。 [發明之效果]
根據本發明之電極板，即使將電極材料厚塗於片狀集電體上，電極材料亦不會發生破裂或龜裂，而可增加使用該電極板之電池的容量。接著，本發明之電池具備大容量。此外，在以下的記載中，明確說明其他效果。
===對電極板的要求性能==
如上所述，若為了達成具備電極板之電池的大容量化，而使片狀集電體上之電極材料的塗布膜厚度變厚，則因乾燥步驟時的熱收縮與之後的輥軋步驟而於塗布膜產生裂縫或破裂。於是，本案發明人考量到，若乾燥後的電極材料具有高伸縮性，則可抑制輥軋步驟所導致的裂縫或破裂。接著，考量使電極材料中包含增黏劑代替以往使用的纖維素。然而，電極材料中包含電極活性物質及導電材、或與增黏劑同樣有助於材料之黏性的黏著劑，故要求增黏劑對電極材料中所包含之其他物質沒有不良影響。又，亦要求可藉由與以往相同的步驟於集電體上形成厚塗布膜這樣的製造簡易性。鑒於電極板的製造成本，亦必須考量增黏劑的構件成本及供應簡易性。再者，在製作電極板時，亦要求對人體的安全性更高及對環境的負擔更低。如此，對於電極板所要求的性能，不僅是電池的大容量化，而涉及更多方面。 ===實施例=== ＜製造簡易性＞
為了對應電極板所要求的各種性能，作為可包含於電極材料中的增黏劑，係著眼於褐藻酸鹽。褐藻酸係各種藻類所包含的物質。褐藻酸係羰基為遊離酸形態的酸性物質，原本不溶於水。然而，於褐藻酸中添加鹼進行中和而成的褐藻酸鹽，例如，大多作為增黏劑或乳化劑添加至食品中等而被廣泛應用。因此，由褐藻酸鹽所構成之增黏劑，在安全性、環境負擔、構件成本及供應簡易性方面優異。於此，嘗試製作將褐藻酸酯、褐藻酸鉀、褐藻酸鈉、褐藻酸銨及褐藻酸鈣之任一種作為增黏劑的漿狀電極材料。此處，嘗試製作包含硬碳作為電極活性物質之鋰二次電池的負極材料。具體而言，使用水作為稀釋劑，將分別以90：5：4：1的質量比混合電極活性物質的硬碳、導電助劑的乙炔黑、黏著劑的苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)及增黏劑的上述各種褐藻酸鹽者進行揉合。亦即，嘗試製作僅增黏劑的種類不同的各種電極材料。結果，使用褐藻酸酯作為增黏劑的電極材料為漿狀，但使用其以外之褐藻酸鹽的電極材料因膠化而凝聚，無法形成漿狀。這可認為是，褐藻酸酯以外的褐藻酸鹽，與SBR的側鏈黏結而導致SBR酸性化。大量使用含稀釋劑的水亦可進行塗布，但並不會使凝聚之塊體被分解，故塗布膜的表面變成凹凸狀等而無法形成均勻的塗布膜。藉由追加某些步驟，或使其另外包含可抑制凝聚的某些添加劑，即使是褐藻酸酯以外的褐藻酸鹽，亦可能使其形成漿狀。然而，若追加不同於以往的步驟或其他添加劑，則製造成本增加。另一方面，若將褐藻酸酯用作增黏劑，則可用與以往相同的步驟製作電極材料。若考量褐藻酸酯的材料成本及供應簡易性，則亦可期待降低成本。 ===塗布試驗===
接著，製作本發明之實施例的電極板，觀察該電極板中電極材料的塗布膜狀態。又，亦製作僅增黏劑的種類不同的電極板作為比較例的電極板，同樣觀察塗布膜的狀態。具體而言，將上述組成(硬碳：AB：SBR：增黏劑=90：5：4：1)的電極材料塗布於厚度約20μm的銅箔上，使其厚度為200μm，並以例如110°C~120°C的熱風使該塗布膜乾燥。實施例之電極板中，增黏劑使用褐藻酸酯，比較例之電極板中，增黏劑使用羧甲基纖維素(CMC)。
第2圖顯示實施例與比較例的各電極板之塗布膜的狀態。第2圖(A)係實施例的電極板100a之塗布面101a的影像，第2圖(B)係比較例的電極板100b之塗布面101b的影像。如第2圖(A)、(B)所示，可知實施例與比較例的各電極板(100a、100b)，隨著電極材料的熱收縮，集電體的銅箔102逐漸產生褶皺。接著，如第2圖(A)所示，可知實施例之電極板100a中，儘管銅箔102出現褶皺，但塗布面101a沒有裂縫或龜裂，而形成均勻的塗布膜103a。另一方面，比較例之電極板100b中，在塗布膜103b的厚度方向上，深度裂縫104橫斷塗布面101b。 ===電池特性===
接著，將上述實施例與比較例之電極板作為負極板，製作具有第1圖所示之構成的疊層型鋰二次電池，確認各鋰二次電池的充放電特性。以下，參照第1圖說明製作之疊層型電池1的構成，使疊層型電池1除了負極板30以外的構成與一般的疊層型電池1相同，而可僅針對負極材料32中是否含有褐藻酸酯的差別進行檢測。此處，正極活性物質使用鈷酸鋰(LiCoO2 ：以下亦稱為LCO)，並進一步使用NMP將分別以90：7：3的質量比混合LCO、作為導電劑的人造石墨及由聚偏二氟乙烯所構成之黏著劑者進行揉合以使其為漿狀，將其作為正極材料22。接著，將該正極材料22塗布於由不鏽鋼箔所構成之集電體21上並使其乾燥，以製作正極板20。又，比較例之負極板30使用：如第2圖所示，雖在乾燥後產生裂縫，但可藉由之後的輥軋步驟修補塗布面的裂縫，而形成至少表面未產生裂縫的狀態者。
接著，於上述正極板20中的正極集電體21及實施例或比較例之負極板30的負極集電體31上安裝電極端子(23、33)之後，將由正極板20與負極板30隔著例如由聚烯烴所構成之隔離膜40疊層者進行壓接以形成電極體10。將該電極體10連同電解液密封於由疊層薄膜(11a、11b)所構成之外裝體11內，完成疊層型電池1。此外，電解液使用：以成為1mol/L之濃度的方式，使作為溶質的LiPF6 溶解於例如以4：3：3的質量比將碳酸丙烯酯、碳酸伸乙酯及碳酸二乙酯混合的3成分系溶劑者。 如上所述，對於實施例與比較例中分別使用負極板30製作的疊層型電池1，進行重複充放電的充放電循環試驗。接著，確認充放電的次數與放電容量的關係。第3圖顯示各樣本之充放電循環試驗的結果。此外，第3圖所示之放電容量為相對值(%)，使增黏劑使用褐藻酸酯的疊層型電池(以下亦稱為實施例之電池)中試驗前的初始放電容量為100%。又，圖中，針對實施例之電池，以虛線表示疊層型電池之壽命的指標，即初始之80%的容量。
如第3圖所示，相較於負極材料中增黏劑使用以往之CMC的鋰二次電池(以下亦稱為比較例之電池)，實施例之電池的放電容量更大。這可認為是因為，比較例之電池中的電極板，雖藉由輥軋步驟形成塗布面外觀上無裂縫等的破損處，但塗布膜內殘存破損，相對於實施例之電池，離子傳導等被妨礙等而導致放電容量減少。亦即，比較例之電池，實際上無法藉由將塗布膜厚膜化得到預期的增加放電容量之效果。接著，可知實施例之電池，可確實對應塗布膜的厚度增加放電量。
又，實施例之電池，即使在超過400次的充放電後，放電容量亦沒有變成初始放電容量的80%以下。再者，實施例之電池與比較例之電池，雖從充放電的次數超過100次開始，放電容量的降低傾向幾乎變平穩，但比較例之電池，在圖中以箭頭所示的超過300次之充放電次數以後，放電容量降低的傾向變大。另一方面，亦可知實施例的電池，放電容量降低的傾向較小，相對於比較例，其循環特性優異。 ===其他實施例===
本發明之實施例的電極板，可應用於正極板、負極板的任一種。此外，上述實施例之電極板，係以水為稀釋劑製作包含褐藻酸酯的漿狀電極材料。褐藻酸鹽可用作食品添加物，故藉由將其用於水系電極材料，可更有效地抑制伴隨電極材料之熱收縮的影響。當然，使用褐藻酸酯作為水系以外的增黏劑亦有很大的優點。例如，雖褐藻酸酯作為電極材料的黏著劑較為一般，但發現其不會與易氧化的SRB反應，進而電極材料不會凝聚。因此，可擴大電極材料可包含之黏著劑的選項。亦即，具有無需考量與黏著劑的相互作用，而可因應目標特性與各種黏著劑一同使用的優點。
本發明之實施例中構成電極板之集電體不限於銅箔。即使是比銅箔硬的不鏽鋼箔或鋁箔，只要使集電體本身變薄或厚塗電極材料，亦與銅箔相同地，具有隨著電極材料的熱收縮而發生撓曲的可能性。
本發明之實施例的電極板，並不限於外裝體使用疊層薄膜的電池，而可廣泛應用於具備扁平之外裝體的電池。例如，可應用於具有由樹脂的成形品等所構成之硬質外裝體的電池。當然，若為具備將漿狀電極材料塗布於金屬箔等片狀集電體上而成之電極板的電池，則電池的種類不管一次電池、二次電池皆適用。
1‧‧‧疊層型電池
10‧‧‧電極體
11‧‧‧外裝體
11a、11b‧‧‧疊層薄膜
12‧‧‧邊緣區域
13‧‧‧邊
20‧‧‧正極板
21‧‧‧正極集電體
22‧‧‧正極材料
23‧‧‧正極端子板
30‧‧‧負極板
31‧‧‧負極集電體
32‧‧‧負極材料
33‧‧‧負極端子板
40‧‧‧隔離膜
100a、100b‧‧‧電極板
101a、101b‧‧‧電極板的塗布面
102‧‧‧銅箔
103a、103b‧‧‧塗布膜
104‧‧‧裂縫
第1圖係顯示一般的疊層型電池之結構的圖。 第2圖係顯示本發明之實施例的電極板之塗布膜狀態的影像。 第3圖係顯示對於具備上述實施例之電極板的鋰二次電池的充放電循環試驗結果的圖。

Claims (17)

  1. 一種電極板，係構成電池之正極或負極的電極板，該電極板為平板狀，且是由將包含電極活性物質、導電助劑、黏著劑及增黏劑之漿狀電極材料塗布於由金屬箔所構成之片狀集電體上而成，其中該增黏劑為褐藻酸酯。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之電極板，其中，該漿狀電極材料係以水為稀釋劑的水系電極材料。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之電極板，其中，該集電體為銅箔。
  4. 如申請專利範圍第2項所述之電極板，其中，該集電體為銅箔。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之電極板，其中，該黏著劑為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)。
  6. 如申請專利範圍第2項所述之電極板，其中，該黏著劑為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)。
  7. 如申請專利範圍第3項所述之電極板，其中，該黏著劑為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)。
  8. 如申請專利範圍第4項所述之電極板，其中，該黏著劑為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  10. 如申請專利範圍第2項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  11. 如申請專利範圍第3項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  12. 如申請專利範圍第4項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  13. 如申請專利範圍第5項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  14. 如申請專利範圍第6項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  15. 如申請專利範圍第7項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  16. 如申請專利範圍第8項所述之電極板，其中，塗布於該集電體上的該電極材料具有80μm以上200μm以下的厚度。
  17. 一種電池，係為由平板狀正極電極板與平板狀負極電極板隔著隔離膜疊層而成的電極體，連同電解液被密封於扁平之外裝體內的電池，該平板狀正極電極板為於片狀正極集電體上配置包含正極活性物質之正極材料而成，該平板狀負極電極板為於片狀負極集電體上配置包含負極活性物質之負極材料而成」，其中， 該正極電極板與該負極電極板之至少一者為如申請專利範圍第1至16項中任一項所述之電極板。
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