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TW201529319A - 合成樹脂層合體 - Google Patents

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TW201529319A
TW201529319A TW103144326A TW103144326A TW201529319A TW 201529319 A TW201529319 A TW 201529319A TW 103144326 A TW103144326 A TW 103144326A TW 103144326 A TW103144326 A TW 103144326A TW 201529319 A TW201529319 A TW 201529319A
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TW
Taiwan
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synthetic resin
laminate
layer
resin laminate
resin
Prior art date
Application number
TW103144326A
Other languages
English (en)
Inventor
Takeshi Onishi
Yasuyoshi NAKAYASU
Kishin Ozawa
Original Assignee
Mitsubishi Gas Chemical Co
Mgc Filsheet Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Gas Chemical Co, Mgc Filsheet Co Ltd filed Critical Mitsubishi Gas Chemical Co
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Abstract

以提供高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐熱性、塗膜密著性等優異的合成樹脂層合體為目的。 上述課題藉由於含聚碳酸酯之基材層(B)之單面或者兩面層合有含有(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)5~55質量%及聚碳酸酯(D)95~45質量%之樹脂層(A)的合成樹脂層合體，且前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)為以5~80/20~95之質量比(c1/c2)含有芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)與甲基丙烯酸甲酯單位(c2)，且前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量為5,000~30,000、前述聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量為21,000~40,000而可解決。

Description

合成樹脂層合體
本發明係關於合成樹脂層合體，詳細為關於使用於透明性之基板材料或保護材料、具有含聚碳酸酯樹脂之層與含特定(甲基)丙烯酸酯共聚物與聚碳酸酯樹脂之樹脂層，且高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐衝撃性、耐候性、塗膜密著性及耐熱性優異的合成樹脂層合體。
聚碳酸酯樹脂板，透明性或耐衝撃性及耐熱性優異，利用於防音隔壁或碳酸酯、看板、上釉材、照明用器具等，但因表面硬度低，而有易損傷之缺點，而用途受限制。
在專利文獻1，為了改善該缺點，提案以紫外線硬化樹脂等塗佈表面之方法或於共擠出聚碳酸酯樹脂與丙烯酸系樹脂的基板實施硬塗之方法。
但，僅於聚碳酸酯樹脂的表面施以硬塗，無法滿足要求的鉛筆硬度而用於要求表面硬度之用途。
又，於表層施以丙烯酸系樹脂之方法，因表面硬度某 程度提升，在資訊顯示機器前面板等用途變廣，但根據該方法，有因不同材料之2層構成之丙烯酸系樹脂與聚碳酸酯樹脂之吸水特性或玻璃轉移溫度所代表的耐熱性之差異而產生大的彎曲，故在產生環境變化的用途上造成不良。
在專利文獻2，作為抑制彎曲之方法，雖揭示使吸水率低的樹脂層合於聚碳酸酯樹脂上之層合體，但環境試驗之40℃/90%不足以說係高溫高濕的條件、無法說係充分評估低彎曲性之要求性能。又在本文獻使用的MS樹脂，一般耐熱性低，有在後加工時產生問題之情形。
又，作為抑制彎曲的方法，有於聚碳酸酯樹脂層的兩面層合丙烯酸系樹脂層之層合體，但於該層合體之單面給予面衝撃時，有在其相反面之丙烯酸系樹脂層中易生龜裂、因使用方法而有問題之情形。
〔先前技術文獻〕 〔專利文獻〕
〔專利文獻1〕特開2006-103169號公報
〔專利文獻2〕特開2010-167659號公報
本發明由以上之狀況，以提供用於透明性之基板材料或保護材料，且高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐衝撃性、耐候性及耐熱性、塗膜密著性 優異的合成樹脂層合體為目的。
本發明者們為了解決上述課題，努力研究結果，發現藉由於含聚碳酸酯樹脂之層的至少單面，層合有含有特定(甲基)丙烯酸酯共聚物與聚碳酸酯樹脂之樹脂層的合成樹脂層合體，可得到具備此等特性的合成樹脂層合體，完成本發明。
即本發明為提供以下合成樹脂層合體及使用該合成樹脂層合體的透明性材料者。
<1>一種合成樹脂層合體，其係於含聚碳酸酯之基材層(B)之單面或者兩面，層合含有(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)5~55質量%及聚碳酸酯(D)95~45質量%之樹脂層(A)的合成樹脂層合體，其特徵係前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)以5~80/20~95之質量比(c1/c2)含有下述式(1)所表示之芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)與甲基丙烯酸甲酯單位(c2)，且前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量為5,000~30,000，
式(1)中，X為單鍵、-C(R2)(R3)-、-C(=O)-、-O-、-OC(=O)-、-OC(=O)O-、-S-、-SO-、-SO2-及此等任意組合所構成群組中選出的二價基(在此，R2及R3各自獨立，為氫原子、碳數1~10之直鏈狀烷基、碳數3~10之分枝狀烷基、碳數3~10之環狀烷基、碳數1~10之直鏈狀烷氧基、碳數3~10之分枝狀烷氧基、碳數3~10之環狀烷氧基、苯基或苯基苯基；R2及R3可相互連接而與此等所鍵結之碳原子一起形成碳數3~10之環狀烷基)；R1為氫原子或甲基；R4及R5各自獨立，為碳數1~10之直鏈狀烷基、碳數3~10之分枝狀烷基、碳數3~10之環狀烷基、碳數1~10之直鏈狀烷氧基、碳數3~10之分枝狀烷氧基、碳數3~10之環狀烷氧基、鹵素原子、苯基或苯基苯基， m為1~10之整數；p為0~4之整數；q為0~5之整數)
前述聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量為21,000~40,000。
<2>如上述<1>記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之玻璃轉化點為110~135℃。
<3>如上述<1>或<2>記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之吸水率為0.05~0.5%。
<4>如上述<1>~<3>中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之厚度為10~250μm，前述合成樹脂層合體之總厚度(X)為0.1~2.0mm，(A)/(X)之厚度比為0.01~0.5。
<5>如上述<1>~<4>中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述基材層(B)之黏度平均分子量為21,000~40,000。
<6>如上述<1>~<5>中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)及/或前述基材層(B)含有紫外線吸收劑。
<7>如上述<1>~<6>中任一記載之合成樹脂層合體，其係於前述樹脂層(A)之表面上施以硬塗層處理。
<8>如上述<1>~<6>中任一記載之合成樹脂層合體，其係於前述樹脂層(A)之表面上及前述基材層(B)之表面上施以硬塗層處理。
<9>如上述<1>~<8>中任一記載之合成樹脂層合 體，其係於前述合成樹脂層合體之單面或兩面施以防反射處理、防污處理、耐指紋處理、防靜電處理、耐候性處理及防眩處理、蒸鍍處理中任一個以上。
<10>一種透明性基板材料，其特徵係含有上述<1>~<9>中任一記載之合成樹脂層合體。
<11>一種透明性保護材料，其特徵係含有上述<1>~<9>中任一記載之合成樹脂層合體。
<12>如上述<1>~<9>中任一記載之合成樹脂層合體，其係用於觸控面板之電極基板。
根據本發明，提供高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐衝撃性、耐候性及耐熱性、塗膜密著性優異的合成樹脂層合體，該合成樹脂層合體可用作為透明性基板材料、透明性保護材料等。具體上宜用於行動電話終端、行動型電子遊具、行動情報終端、移動式PC之行動型顯示器裝置或筆記型PC、桌上型PC液晶監視器、液晶電視之設置型顯示器裝置等。
〔實施發明之最佳形態〕
以下關於本發明以製造例或實施例等為例詳細說明，但本發明不限於例示之製造例或實施例等，在不大幅脫離本發明之內容範圍，亦可將例示者適宜變更。
本發明之合成樹脂層合體為於含聚碳酸酯之 基材層(B)之單面或者兩面層合有含有(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)5~55質量%及聚碳酸酯(D)95~45質量%之樹脂層(A)，其特徵為前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)為以5~80/20~95之質量比(c1/c2)含有下述構造式(1)所表示之芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)與甲基丙烯酸甲酯單位(c2)，且前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量為5,000~30,000、前述聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量為21,000~40,000。
本發明之合成樹脂層合體為了提升聚碳酸酯樹脂的表面硬度，於含聚碳酸酯之基材層(B)之單面或者兩面，層合含特定(甲基)丙烯酸酯共聚物與聚碳酸酯 之樹脂層(A)。僅於單面層合樹脂層(A)，於硬構造之樹脂層(A)側賦予面衝撃時，因其相反面為柔軟構造之基材層(B)，而緩和衝撃、因衝撃產生的破壞情形少。而藉由層合吸水率與聚碳酸酯相近的樹脂層(A)，層合吸水率不同的樹脂時產生之彎曲問題亦緩和。具體上樹脂層B之飽和吸水率為0.2~0.4%、例如0.3%程度、樹脂層A之飽和吸水率較佳為0.05~0.5%、更佳為0.1~0.45%、再佳為0.1~0.4%。
因此，樹脂層A及樹脂層B之間的飽和吸水率差較佳為0.20~0.25%、更佳為0.15~0.10%程度。
進一步，於基材層(B)之兩面層合樹脂層(A)的層合體，因樹脂層(A)含聚碳酸酯而耐衝撃性亦優，故即使於該層合體之單面賦予面衝撃，其相反面亦不易因衝撃造成破壞。此外，因於兩面側層合相同樹脂，故構造上成為對稱，更進而抑制彎曲產生而佳。
本發明之合成樹脂層合體之形成方法不特別限制。例如有使個別形成的樹脂層(A)與基材層(B)層合，使兩者進行加熱壓著之方法、使個別形成的樹脂層(A)與基材層(B)層合，使兩者以接著劑接著之方法、使樹脂層(A)與基材層(B)進行共擠出成形之方法、使用預先形成的樹脂層(A)，將基材層(B)之主成分的聚碳酸酯樹脂進行模內成形而一體化方法等之各種方法，但由製造花費或生產性之觀點，以共擠出成形之方法為佳。
本發明中之基材層(B)所使用的聚碳酸酯及樹脂層(A)所使用的聚碳酸酯(D)為含有分子主鏈中含有碳酸酯鍵的-[O-R-OCO]-單位(R為包含脂肪族基、芳香族基、或脂肪族基與芳香族基之雙方者、進而具有直鏈構造或者分枝構造者)者則不特別限制。例如宜使用芳香族聚碳酸酯樹脂、脂環式聚碳酸酯樹脂。
本發明中之基材層(B)所使用的聚碳酸酯及樹脂層(A)所使用的聚碳酸酯(D)之製造方法，可由習知光氣法(界面聚合法)、酯交換法(熔融法)等因使用之單體而適宜選擇。
本發明所使用的(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)由前述構造式(1)所表示之芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)與甲基丙烯酸甲酯單位(c2)所構成。又本發明中(甲基)丙烯酸酯係指丙烯酸酯或者甲基丙烯酸酯。
前述構造式(1)所表示之芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)係指2-苯基苄基(甲基)丙烯酸酯、3-苯基苄基(甲基)丙烯酸酯、4-苯基苄基(甲基)丙烯酸酯、4-聯苯基苄基(甲基)丙烯酸酯等。其中尤以4-苯基苄基(甲基)丙烯酸酯為佳。藉由具有芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)，可使與聚碳酸酯樹脂混合的成形體之透明性提升。
構成甲基丙烯酸甲酯單位(c2)的單體為甲基丙烯酸甲酯、乙基甲基丙烯酸酯、丁基甲基丙烯酸酯、 丙基甲基丙烯酸酯、2-乙基己基甲基丙烯酸酯等甲基丙烯酸酯；甲基丙烯酸酯、乙基丙烯酸酯、丁基丙烯酸酯、丙基丙烯酸酯、2-乙基己基丙烯酸酯、縮水甘油基丙烯酸酯等之丙烯酸酯等。其中尤以甲基丙烯酸甲酯為佳。
甲基丙烯酸甲酯單位(c2)具有與聚碳酸酯系樹脂良分散之效果，移動至成形體表面而可使成形體之表面硬度提升。
(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)含有芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)5~80質量%及甲基丙烯酸甲酯單位(c2)20~95質量%(但是，(c1)與(c2)之合計為100質量%)。(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)中的芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)之含有率在10質量%以上，則在(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之高添加領域中透明性被維持，在80質量%以下則與聚碳酸酯樹脂之相容性不過高，至成形體表面的移動性不降低，故表面硬度不降低。
(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量為5,000~30,000，以8,000~25,000為佳、進而以8,000~15,000更佳。質量平均分子量在5,000~30,000，與聚碳酸酯之相溶性為良好、表面硬度的提升效果優異。又，(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量(Mw)、數平均分子量(Mn)、及分子量分布(Mw/Mn)可藉由使用THF或氯仿作為溶劑的膠體滲透層析法進行測定。
本發明中樹脂層(A)之製造方法，未特別限制，可使用將必要成分以例如滾動機或亨舍爾混合機、高速混合機等之混合機預先進行混合，之後以萬馬力機、輥、塑譜儀、單軸擠出機、二軸擠出機、加壓揉合機等之機械進行熔融混練之習知方法。
本發明中(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)與聚碳酸酯(D)之組成比，相對(C)成分為5~55質量%，(D)成分為95~45質量%。較佳為相對(C)成分為20~50質量%，(D)成分為80~50質量%。更佳為相對(C)成分為30~50質量%，(D)成分為70~50質量%。藉由在該組成比內，可得到維持透明性且取得表面硬度與耐衝撃性或吸水率之諸物性之平衡的樹脂層(A)。
本發明中，聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量基於與(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)的混合(分散)之難易度、及樹脂層(A)之製造難易度等而決定。亦即聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量過大，則(D)成分與(C)成分之熔融黏度差變得過大而兩者的混合(分散)變差、樹脂層(A)之透明性惡化、或者造成無法持續安定熔融混練的不良情形。相反地聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量過小，則樹脂層(A)之強度降低，產生合成樹脂層合板之耐衝撃性降低的問題。聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量較佳為21,000~40,000之範圍。更佳為23,000~38,000之範圍。再佳為24,000~36,000之範圍。聚碳酸酯(D)尤以芳香族聚碳酸酯樹脂為佳。尤以BPA及 BPC型之均聚物為佳。
本發明中，樹脂層(A)之玻璃轉化點影響合成樹脂層合體之耐熱性。亦即玻璃轉化點過低，則合成樹脂層合板之耐熱性降低而不佳。玻璃轉化點過高，則層合樹脂層(A)時，有需要過量熱源之情形而不佳。樹脂層(A)之玻璃轉化點較佳為110~135℃。更佳為115~135℃。再佳為120~135℃。
本發明中，樹脂層(A)之吸水率對合成樹脂層合體之高溫高濕暴露時的變形量(amount of curvature)有影響。亦即吸水率過高，則變形量(g)變大而不佳。吸水率過小，則基材層(B)之吸水率的大小關係逆轉故有產生上述變形與反方向之變形量(h)之情況而不佳。樹脂層(A)之吸水率較佳為0.05~0.5%。更佳為0.1~0.45%。再佳為0.1~0.4%。
本發明中，樹脂層(A)之厚度影響合成樹脂層合體之表面硬度、耐衝撃性。亦即樹脂層(A)之厚度過薄，則表面硬度變低、而不佳。樹脂層(A)之厚度過厚，則耐衝撃性變差而不佳。樹脂層(A)之厚度較佳為10~250μm。更佳為30~200μm。再佳為40~150μm。
本發明中，合成樹脂層合體之總厚度影響合成樹脂層合體之高溫高濕暴露時的變形量(彎曲量)與耐衝撃性。亦即總厚度過薄，則高溫高濕暴露時的變形量(彎曲量)變大，耐衝撃性降低。總厚度厚時，高溫高濕暴露時的變形量(彎曲量)變小，而確保耐衝撃性，但過 度厚的場合，於聚碳酸酯(D)使用過量原料而不經濟。合成樹脂層合體之總厚度較佳為0.1~2.0mm。更佳為0.3~2.0mm。再佳為0.5~1.5mm。
樹脂層(A)之厚度與合成樹脂層合體之總厚度(X)之比((A)/(X))影響合成樹脂層合體之表面硬度、耐衝撃性。亦即厚度比過小，則表面硬度變低而不佳。厚度比過高，則耐衝撃性變差而不佳。厚度比較佳為0.01~0.5。更佳為0.015~0.4。再佳為0.02~0.3。
溫度23℃、相對濕度50%之條件下放置24小時以上的厚度為1.2mm以下的層合體之彎曲量為200μm以下、較佳為150μm以下，厚度為0.5mm以下的層合體之彎曲量為300μm以下、較佳為200μm以下。此等之溫度與濕度條件、及測定方法詳細如後述。又，在上述條件下放置24小時以上後、進而在溫度85℃、相對濕度85%之條件下維持120小時處理後之層合體之彎曲量為400μm以下、較佳為300μm以下，厚度為0.5mm以下的處理後的層合體之彎曲量為500μm以下、較佳為400μm以下。具體例方面，例如厚度為0.8mm的層合體之彎曲量在上述高溫高濕的條件下為80μm。
本發明中，基材層(B)之黏度平均分子量影響合成樹脂層合體之耐衝撃性及成形條件。亦即黏度平均分子量過小時，合成樹脂層合體之耐衝撃性降低而不佳。黏度平均分子量過高時，層合樹脂層(A)時，有需要過量熱源之情形而不佳。又因成形法而變得需要高溫度，故 樹脂層(A)暴露於高溫，有對其熱安定性有負面影響之情形。基材層(B)之黏度平均分子量為21,000~40,000、較佳為18,000~40,000。更佳為21,000~38,000。再佳為24,000~36,000。
本發明中，於樹脂層(A)及/或基材層(B)可混合紫外線吸收劑。含量過少，則耐光性變不足，含量過多，則有因成形法而過量紫外線吸收劑因高溫而飛散、污染成形環境而造成不良之情形。其含有比例為0~5質量%、較佳為0~3質量%、再佳為0~1質量%。紫外線吸收劑，可舉例如2,4-二羥基二苯甲酮、2-羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羥基-4-n-辛氧基二苯甲酮、2-羥基-4-十二烷氧基二苯甲酮、2-羥基-4-十八基氧二苯甲酮、2,2’-二羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2’-二羥基-4,4’-二甲氧基二苯甲酮、2,2’,4,4’-四羥基二苯甲酮等之二苯甲酮系紫外線吸收劑、2-(2-羥基-5-甲基苯基)苯並三唑、2-(2-羥基-3,5-二-t-丁基苯基)苯並三唑、2-(2-羥基-3-t-丁基-5-甲基苯基)苯並三唑、(2H-苯並三唑-2-基)-4,6-雙(1-甲基-1-苯基乙基)酚等之苯並三唑系紫外線吸收劑、水楊酸苯基酯、2,4-二-t-丁基苯基-3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲酸酯等之苯甲酸酯系紫外線吸收劑、雙(2,2,6,6-四甲基哌啶-4-基)癸二酸酯等之受阻胺系紫外線吸收劑、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-甲氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-乙氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-(2-羥基-4-丙氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-(2-羥基-4- 丁氧基苯基)1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-丁氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-己基氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-辛基氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-十二基氧基苯基)-1,3,5-三嗪、2,4-二苯基-6-(2-羥基-4-苄基氧基苯基)-1,3,5-三嗪等之三嗪系紫外線吸收劑等。混合紫外線吸收劑之方法未特別限制，可使用全量化合物方法、將母料乾混合之方法、進行全量乾混合之方法等。
本發明中，於樹脂層(A)及/或基材層(B)，可混合各種添加劑使用。添加劑，可舉例如抗氧化劑或抗著色劑、抗靜電劑、脫模劑、滑劑、染料、顏料、可塑劑、難燃劑、樹脂改質劑、相溶化劑、有機填料或無機填料之強化材等。混合方法未特別限制，可使用全量化合物之方法、將母料乾混合之方法、進行全量乾混合之方法等。
本發明中，在層合體之表面的樹脂層(A)及/或基材層(B)之表面上，可施以硬塗層處理。例如藉由使用以熱能量及/或光能量使硬化之硬塗塗料的硬塗層處理，形成硬塗層。使用熱能量使硬化的硬塗塗料，可舉例如聚有機矽氧烷系、交聯型丙烯酸系等之熱硬化性樹脂組成物。又，以光能量使硬化的硬塗塗料，可舉例如於1官能及/或多官能的丙烯酸酯單體及/或寡聚物所構成的樹脂組成物加入光聚合起始劑的光硬化性樹脂組成物等。
本發明中，作為施加於樹脂層(A)上的以熱 能量使硬化的硬塗塗料，可舉例如於由含有有機三烷氧基矽烷(a11)100重量份與粒徑為4~20nm之膠體二氧化矽10~50重量%的膠體二氧化矽溶液(a12)50~200重量份所構成的樹脂組成物100重量份，添加胺羧酸酯及/或第4級銨羧酸酯(a13)1~5重量份的熱硬化性樹脂組成物等。
本發明中，作為施加於樹脂層(A)上的以光能量使硬化的硬塗塗料，可舉例如於由參(丙烯醯氧基乙基)異氰尿酸酯(a21)40~80重量%、可與(a21)共聚合的2官能及/或3官能之(甲基)丙烯酸酯化合物(a22)20~60重量%所構成的樹脂組成物之100重量份，添加光聚合起始劑(a23)1~10重量份的光硬化性樹脂組成物等。
作為本發明中之施加於基材層(B)上的以光能量使硬化的硬塗塗料，可舉例如由1,9-壬烷二醇二丙烯酸酯(b1)20~60重量%、與可與(b1)共聚合之2官能以上的多官能(甲基)丙烯酸酯單體以及2官能以上的多官能胺基甲酸乙酯(甲基)丙烯酸酯寡聚物及/或2官能以上的多官能聚酯(甲基)丙烯酸酯寡聚物及/或2官能以上的多官能環氧基(甲基)丙烯酸酯寡聚物所構成的化合物(b2)40~80重量%所構成的樹脂組成物之100重量份，添加光聚合起始劑(b3)1~10重量份的光硬化性樹脂組成物等。
本發明中之塗佈硬塗塗料的方法未特別限 制，可使用習知方法。例如旋轉塗佈法、浸漬法、噴霧法、斜板式塗佈法、棒塗法、輥塗法、凹版印刷塗佈法、Meniscus塗佈法、柔版印刷法、網版印刷、比得塗佈法、刷毛法等。
以提升硬塗的密著性目的，有在硬塗前進行塗佈面之前處理的情形。處理例，可舉例如噴砂法、溶劑處理法、電暈放電處理法、鉻酸處理法、火炎處理法、熱風處理法、臭氧處理法、紫外線處理法、樹脂組成物之底漆處理法等之習知方法。
本發明中之樹脂層(A)、基材層(B)、硬塗的各材料以經過濾器處理被過濾精製為佳。藉由通過過濾器生成或者層合，可得到異物或缺點等外觀不良少的合成樹脂層合體。過濾方法未特別限制，可使用熔融過濾、溶液過濾、或者其組合等。
使用的過濾器未特別限制，可使用習知者，以各材料的使用溫度、黏度、過濾精度適宜選用。作為過濾器之濾材，雖未特別限制，聚丙烯、棉、聚酯、黏膠人造絲或玻璃纖維之不織布或者極粗紗巻物、酚樹脂含浸纖維素、金屬纖維不織布燒結體、金屬粉末燒結體、多孔板、或者此等之組合等皆可使用。尤其若考量耐熱性或耐久性、耐壓力性，以將金屬纖維不織布燒結的型式為佳。
過濾精度，關於樹脂層(A)與基材層(B)之樹脂為50μm以下、較佳為30μm以下、再佳為10μm以下。又硬塗劑的過濾精度，由塗佈於合成樹脂層合板之 最表層，為20μm以下、較佳為10μm以下、再佳為5μm以下。
關於樹脂層(A)與基材層(B)之過濾，以使用例如熱可塑性樹脂熔融過濾可使用的聚合物過濾器為佳。聚合物過濾器，因其構造而分類為葉片式過濾器、濾管過濾器、封包盤過濾器、圓筒型過濾器等，但尤以有效過濾面積大的葉片式過濾器為宜。
本發明之合成樹脂層合體，可於其單面或兩面施以防反射處理、防污處理、防靜電處理、耐候性處理及防眩處理、蒸鍍處理中任一個以上。防反射處理、防污處理、防靜電處理、耐候性處理及防眩處理、蒸鍍處理的方法未特別限制，可使用習知方法。例如塗佈降低反射的塗料之方法、蒸鍍介電體薄膜之方法、塗佈防靜電塗料之方法、蒸鍍ITO膜之方法等。
〔實施例〕
以下以實施例將本發明更具體說明。但，本發明不限於此等之實施例。
製造例所得到的層合樹脂的物性測定、及實施例以及比較例所得到的合成樹脂層合體之評估如以下進行。
<質量平均分子量>
預先使標準聚苯乙烯溶於氯仿，以膠體滲透層析法 (GPC)測定的檢量線作為基準，將(甲基)丙烯酸酯共聚物與聚碳酸酯樹脂同樣地以GPC進行測定。藉由兩者之比較，算出各自之黏度平均分子量。GPC的裝置構成如下。
裝置：Wates 2690
管柱：Shodex GPC KF-805L 8 ×300mm 2連結
展開溶劑：氯仿
流速：1ml/min
溫度：30℃
檢出器：UV‧‧‧486nm聚碳酸酯
RI‧‧‧特殊丙烯酸酯
<黏度平均分子量>
將聚碳酸酯樹脂溶於二氯甲烷(濃度6.0g/L(公升))，使用烏氏黏度管，測定20℃之比黏度ηsp)，以下述式(2)及(3)算出黏度平均分子量(Mv)。下述式中C為濃度，[η]為極限黏度。
【數1】η sp/C=[η](1+0.28 η sp) (2) [η]=1.23×10-4Mv0.83 (3)
<吸水率>
依據JIS-K7209 A法進行吸水率測定。首先製作以射出成型作成的100mm×100mm×3.0mm之試驗片，將其置入50℃的烤箱，使乾燥。24小時後將試驗片從烤箱取出，在調溫至23℃的乾燥器中進行冷卻。1小時後測定試驗片的重量，之後投入23℃的水中。24小時後，從水中將試驗片取出，擦去表面之水分後測定重量。將投入水中後的重量與乾燥後的重量差除以乾燥後的重量，並將該值乘以100，算出吸水率(飽和吸水率)。
<玻璃轉化點>
依據JIS-K7121，使各材料顆粒適量裝設於BRUKER製的熱分析裝置TG-DTA2000SA後，氮環境下以10℃/分鐘的速度昇溫，測定玻璃轉化點Tg[℃]。
<高溫高濕曝露試驗>
將試驗片切為100×60mm四方形。使試驗片設置於2點支撐型之支撐器，投入至設定為溫度23℃、相對濕度50%的環境試驗機24小時以上進行狀態調整後，測定彎曲。(處理前)
接著將試驗片設置於支撐器，投入設定為溫度85℃、相對濕度85%的環境試驗機中，以該狀態維持120小時。進一步在設定為溫度23℃、相對濕度50%的環境試驗機中移動各支撐器，以該狀態維持4小時後再度測定彎曲。(處理後)
彎曲測定，使用具備電動台之3維形狀測定機，將取出的試驗片在上以凸的狀態於水平靜置，以1毫米間隔進行掃描，以中央部之高起作為彎曲測量。以(處理後彎曲量(μm))-(處理前彎曲量(μm))作為形狀安定性評估。厚度1.2mm以下的試驗片，無塗裝品及兩面塗裝品變化量300μ以下為合格，而單面塗裝品變化量未達1000μ為合格。但，厚度0.5mm以下的試驗片，變化量500μm以下為合格，單面塗裝品變化量未達1000μm為合格。
<鉛筆刮擦硬度試驗>
依據JIS K 5600-5-4，以對表面角度45度、荷重750g，於樹脂層(A)之表面漸漸增加硬度，壓印鉛筆，以不產生痕跡的最硬鉛筆硬度作為鉛筆硬度進行評估。硬塗未處理的試驗片，鉛筆硬度HB以上為合格，硬塗層處理的試驗片，鉛筆硬度H以上為合格。
<耐衝撃性試驗>
將試驗片切為80mm四方形。於溫度23℃、相對濕度50%之環境放置24小時以上，進行狀態調整後，於直徑50mm之圓形法蘭以基材層(B)為上進行固定，於基材層(B)上使前端半徑2.5mm之金屬製錘以錘前端部分衝擊之方式使落下。逐漸使錘的重量由40g→160g，或者增加錘落下之高度，使施加的落下能量增加。以不產生破壞 的最高落下能量[J]作為耐衝撃性進行評估。厚度1mm且硬塗未處理及硬塗單面處理及硬塗兩面處理的試驗片，落下能量未達為0.9J且不產生破壞者為合格，厚度0.5mm且硬塗未處理、硬塗單面處理及硬塗兩面處理的試驗片，落下能量未達0.3J且不產生破壞者為合格。
<耐光性試驗>
本試驗對塗佈硬塗a2(後述製造例7作為參考)的試驗片實施。將試驗片切為8×5cm。於溫度23℃、相對濕度50%之環境放置24小時以上，進行狀態調整後，以樹脂層(A)側為上側，用鋁製黏著膠帶以中央部份曝光之方式黏貼於鐵板。將其設置於裝設有輸出19mW之UVB燈(280~360nm)的黑匣子，進行72小時照射。測定UVB照射前後的YI，△YI為1以下為合格。
<耐熱性試驗>
本試驗對使樹脂層(A)側進行硬塗處理的試驗片實施。將試驗片切為100×200mm，於外周內側10mm全周以切刀設置直線狀刮痕。將其於升溫至特定溫度的乾燥機以挾住一角懸掛之方式設置。放置30分鐘後由乾燥機取出，在設置有刮痕的框內無龜裂時的溫度在120℃以上者為合格。
<塗膜密著性試驗>
本試驗對塗佈有硬塗a2的試驗片實施。將試驗片切為100×60mm四方形。於外周內側1cm全周以切刀設置直線狀刮痕。將試驗片設置於支撐器，投入設定為溫度85℃、相對濕度85%的環境試驗機中，在24、48、72、120小時各自取出，以切刀設置25塊的棋盤格，從4方向實施膠帶剝離試驗。以目視確認棋盤格部分，120小時後25塊皆未剝離為合格。
合成例1<甲基丙烯酸酯樹脂(C1)之合成>
於裝設有攪拌裝置的可加溫之高壓反應器中，加入去離子水200質量份、懸濁安定劑之第三磷酸鈣0.5質量份、界面活性劑之十二基苯磺酸鈉0.01質量份後進行攪拌。另外，混合4-苯基苄基甲基丙烯酸酯15質量份、甲基丙烯酸甲酯82質量份、甲基丙烯酸酯3質量份、起始劑之PerbutylE(日油股份公司製)0.3質量份、鏈轉移劑之正-辛基硫醇1.8質量份作成均勻的單體溶液，加入反應容器內。以氮充滿反應容器內，加壓至0.1MPa。進行110℃、1小時、120℃、2小時反應，使聚合反應結束。將得到的珠狀聚合物進行水洗、乾燥，得到甲基丙烯酸酯樹脂(C1)。得到的甲基丙烯酸酯樹脂(C1)之質量平均分子量為14,000。
合成例2<甲基丙烯酸酯樹脂(C2)之合成>
除為4-苯基苄基甲基丙烯酸酯10質量%、甲基丙烯 酸甲酯87質量%以外以與合成例1同樣的方法，得到甲基丙烯酸酯樹脂(C2)。得到的甲基丙烯酸酯樹脂(C2)之質量平均分子量為13,800。
製造例1〔層合樹脂(A11)用顆粒之製造〕
將作為(甲基)丙烯酸酯共聚物(C1)的合成例1(質量平均分子量：14,000)者30質量%、與作為聚碳酸酯(D)的IupilonE-2000(Mitsubishi Engineering-Plastics Corporation.製、黏度平均分子量：27,000)70質量%以入料摻合機進行30分混合後，使用螺旋槳徑26mm之2軸擠出機(東芝機械製、TEM-26SS、L/D≒40)，以圓筒溫度260℃進行熔融混練，擠成條狀後，以造粒機進行顆粒化。顆粒可安定製造。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為123℃。
製造例2〔層合樹脂(A12)用顆粒之製造〕
除(甲基)丙烯酸酯共聚物(C1)與聚碳酸酯(D)之添加比率為40：60以外，與製造例1同樣地進行顆粒化。顆粒可安定製造。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為117℃。
製造例3〔層合樹脂(A13)用顆粒之製造〕
除使(甲基)丙烯酸酯共聚物(C1)與聚碳酸酯(D)之添加比率為20：80以外，與製造例1同樣地進行 顆粒化。顆粒可安定製造。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為128℃。
製造例4〔層合樹脂(A14)用顆粒之製造〕
將作為(甲基)丙烯酸酯共聚物(C2)的合成例2(質量平均分子量：13,800)者30質量%、與作為聚碳酸酯(D)的IupilonE-2000(Mitsubishi Engineering-Plastics Corporation.製、黏度平均分子量：27,000)70質量%以入料摻合機進行30分鐘混合後，使用螺旋槳徑26mm之2軸擠出機(東芝機械製、TEM-26SS、L/D≒40)，以圓筒溫度260℃進行熔融混練，擠成條狀後，以造粒機進行顆粒化。顆粒可安定製造。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為123℃。
製造例5〔層合樹脂(A15)用顆粒之製造〕
除使(甲基)丙烯酸酯共聚物(C2)與聚碳酸酯(D)之添加比率為20：80以外，與製造例1同樣地進行顆粒化。顆粒可安定製造。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為129℃。
製造例6〔被覆於樹脂層(A)之熱硬化性樹脂組成物(a1)之製造〕
於具備攪拌翼與滴下裝置的混合槽，加入甲基三甲氧基矽烷100質量份與乙酸1質量份後進行混合，在冰水浴 進行冷卻，邊維持0~10℃邊攪拌。接著滴下平均粒徑10~20nm之膠體二氧化矽30重量%溶液(日產化學工業公司製、商品名：SNOWTEX 30)84質量份，邊維持10℃邊進行4小時攪拌。進而滴下平均粒徑10~20nm之膠體二氧化矽25~26重量%溶液(日產化學公司製、商品名：SNOWTEX IBA-ST)84質量份，邊維持20℃邊進行50小時攪拌。使由乙酸溶纖劑45質量份、異丁基醇50質量份、聚氧化烷二醇二甲基矽氧烷共聚物(信越化學工業公司製、商品名：KP-341)0.02質量份所構成的混合物邊維持25℃邊花費1小時滴下混合，相對樹脂分100質量份添加2,4-二羥基二苯甲酮10質量份，而得到熱硬化性樹脂組成物(a1)。
製造例7〔被覆於樹脂層(A)之光硬化性樹脂組成物(a2)之製造〕
於具備攪拌翼的混合槽，導入由參(2-丙烯醯氧基乙基)異氰尿酸酯(Aldrich公司製)60質量份、新戊二醇寡丙烯酸酯(大阪有機化學工業公司製、商品名：215D)40質量份、2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基膦氧化物(Chiba japan公司製、商品名：DAROCUR TPO)1質量份、1-羥基環己基苯基酮(Aldrich公司製)0.3質量份、2-(2H-苯並三唑-2-基)-4,6-雙(1-甲基-1-苯基乙基)酚(Chiba japan公司製、商品名：TINUVIN234)1質量份所構成的組成物，邊維持40℃邊進行1小時攪拌，得到光硬化性 樹脂組成物(a2)。
製造例8〔被覆於基材層(B)的光硬化性樹脂組成物(b)之製造〕
於具備攪拌翼的混合槽，導入由1,9-壬烷二醇二丙烯酸酯(大阪有機化學工業公司製、商品名：Viscoat # 260)40質量份、6官能胺基甲酸乙酯丙烯酸酯寡聚物(新中村化學工業公司製、商品名：U-6HA)40質量份、琥珀酸/三羥甲基乙烷/丙烯酸之莫耳比1/2/4縮合物20質量份、2,4,6-三甲基苯甲醯基二苯基膦氧化物(Chiba japan公司製、商品名：DAROCUR TPO)2.8質量份、二苯甲酮(Aldrich公司製)1質量份、2-(2H-苯並三唑-2-基)-4,6-雙(1-甲基-1-苯基乙基)酚(Chiba japan公司製、商品名：TINUVIN234)1質量份所構成的組成物，邊維持40℃邊進行1小時攪拌後，得到光硬化性樹脂組成物(b)。
比較製造例1〔層合樹脂(A21)用顆粒之製造〕
將作為(甲基)丙烯酸酯共聚物(C3)之Mitsubishirayon(股)Metablen H-880(質量平均分子量：14,000)之樹脂30質量%、與作為聚碳酸酯(D)的IupilonE-2000(Mitsubishi Engineering-Plastics Corporation.製、黏度平均分子量：27,000)70質量%以入料摻合機進行30分鐘混合後，使用螺旋槳徑26mm之2軸擠出機( 東芝機械製、TEM-26SS、L/D≒40)，以圓筒溫度260℃進行熔融混練，擠成條狀後，以造粒機進行顆粒化。顆粒化安定地進行。得到的顆粒的玻璃轉移溫度為123℃。
實施例1
使用具有軸徑40mm之單軸擠出機、軸徑75mm之單軸擠出機、與全擠出機連結的進料組合、與進料組合連結的T-DIE之多層擠出裝置，使合成樹脂層合體成形。在軸徑40mm之單軸擠出機將製造例1所得的層合樹脂(A11)連續地導入，以圓筒溫度240℃、吐出速度4.5kg/h的條件進行擠出。又在軸徑75mm之單軸擠出機將聚碳酸酯樹脂(B1)(Mitsubishi Engineering-Plastics Corporation.製、商品名：IupilonS-1000、黏度平均分子量：25,000)連續地導入，以圓筒溫度270℃、吐出速度70.0kg/h進行擠出。與全擠出機連結的進料組合具備2種2層的分配針，在溫度270℃導入(A11)與(B1)並進行層合。以其前端連結的溫度270℃的T-DIE擠出為薄片狀，以從上流側為溫度130℃、130℃、130℃之3支鏡面加工輥邊轉印鏡面邊進行冷卻，得到(A11)與(B1)之層合體(E1)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A11)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係20.0μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合 判定為合格。
實施例2
除使實施例1所使用的層合樹脂(A11)之吐出速度為4.5kg/h、聚碳酸酯樹脂(B1)之吐出速度為58kg/h以外，與實施例1同樣地得到(A11)與(B1)之層合體(E2)。得到的層合體之厚度為0.8mm、(A11)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係40.0μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例3
除使實施例1所使用的層合樹脂(A11)之吐出速度為4.5kg/h、聚碳酸酯樹脂(B1)之吐出速度為86kg/h以外，與實施例1同樣地得到(A11)與(B1)之層合體(E3)。得到的層合體之厚度為1.2mm、(A11)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係10.0μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例4
於實施例1所得的層合體(E1)之(A11)層上，使 製造例6所得的熱硬化性樹脂組成物(a1)以硬化後的塗膜厚度成為3~8μm之方式使用棒塗機進行塗佈，在25℃進行15分鐘乾燥後，在設定為130℃的熱風循環乾燥機進行1小時硬化後得到於(A11)層具備硬塗(a1)的層合體(F1)。高溫高濕暴露試驗的結果係150μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐熱性係130℃為合格，總合判定為合格。
實施例5
於實施例1所得的層合體(E1)之(A11)層上，使製造例7所得的光硬化性樹脂組成物(a2)以硬化後的塗膜厚度成為3~8μm之方式使用棒塗機進行塗佈並以PET薄膜包覆、壓著，在具備光源距離12cm、輸出80W/cm之高壓水銀燈的輸送帶，以線速度1.5m/分鐘的條件照射紫外線、使硬化後，剝離PET薄膜，得到(A11)層具備硬塗(a2)的層合體(F2)。高溫高濕暴露試驗的結果係180μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例6
於實施例1所得的層合體(E1)之(A11)層上，使 製造例7所得的光硬化性樹脂組成物(a2)以硬化後的塗膜厚度成為3~8μm之方式使用棒塗機進行塗佈並以PET薄膜包覆、壓著，又於(B1)層上使製造例8所得的光硬化性樹脂組成物(b)以硬化後的塗膜厚度成為3~8μm之方式使用棒塗機進行塗佈並以PET薄膜包覆、壓著，在具備光源距離12cm、輸出80W/cm之高壓水銀燈的輸送帶，以線速度1.5m/分鐘的條件照射紫外線使硬化後，剝離PET薄膜，得到於(A11)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F3)。高溫高濕暴露試驗的結果係70μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.90J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例7
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例2所得的層合體(E2)以外，與實施例3同樣地，得到(A11)層具備硬塗(a1)的層合體(F4)。高溫高濕暴露試驗的結果係200μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.0J為合格，耐熱性係130℃為合格，總合判定為合格。
實施例8
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例2所得的層合體(E2)以外與實施例4同樣地，得到(A11)層具備硬塗(a2)的層合體(F5)。高溫高濕暴露試驗的結果係210μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.0J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例9
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例2所得的層合體(E2)以外與實施例5同樣地，得到於(A11)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F6)。高溫高濕暴露試驗的結果係120μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.8J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例10
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例3所得的層合體(E3)以外，與實施例3同樣地，得到於(A11)層具備硬塗(a1)的層合體(F7)。高溫高濕暴露試驗的結果係100μm為合格， 鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐熱性係130℃為合格，總合判定為合格。
實施例11
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例3所得的層合體(E3)以外與實施例4同樣地，得到於(A11)層具備硬塗(a2)的層合體(F8)。高溫高濕暴露試驗的結果係130μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例12
除取代實施例4所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例3所得的層合體(E3)以外與實施例5同樣地，得到於(A11)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F9)。高溫高濕暴露試驗的結果係50μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例13
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用製造例2所得的層合樹脂(A12)以外，與實施例1同樣地得到(A12)與(B1)之層合體(E4)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A12)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係20μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例14
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用製造例3所得的層合樹脂(A13)以外，與實施例1同樣地得到(A13)與(B1)之層合體(E5)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A13)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係15μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例15
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用製造例4所得的層合樹脂(A14)以外，與實施例1同樣地得到(A14)與(B1)之層合體(E6)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A14)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係20μm為合格，鉛筆刮擦硬度試 驗的結果係H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例16
除取代實施例5所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例13所得的層合體(E4)以外與實施例5同樣地，得到於(A12)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F10)。高溫高濕暴露試驗的結果係100μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.8J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例17
除取代實施例5所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例14所得的層合體(E5)以外與實施例5同樣地，得到於(A13)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F11)。高溫高濕暴露試驗的結果係90μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例18
除取代實施例5所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例14所得的層合體(E6)以外與實施例5同樣地，得到於(A14)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F12)。高溫高濕暴露試驗的結果係70μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.8J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例19
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用製造例5所得的層合樹脂(A15)以外，與實施例1同樣地得到(A15)與(B1)之層合體(E7)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A15)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係20μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例20
除取代實施例2所使用的層合樹脂(A11)，使用製造例5所得的層合樹脂(A15)以外與實施例2同樣地，得到(A15)與(B1)之層合體(E8)。得到的層合體之厚度為0.8mm、(A15)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係20μm為合格，鉛筆刮擦硬度試 驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.3J以上為合格，總合判定為合格。
實施例21
除取代實施例5所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例19所得的層合體(E7)以外與實施例5同樣地，得到於(A15)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F13)。高溫高濕暴露試驗的結果係70μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係4H為合格，耐衝撃性試驗的結果係2.0J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
實施例22
除使實施例1所使用的層合樹脂(A11)變更為(A15)，吐出速度為4.5kg/h、聚碳酸酯樹脂(B1)之吐出速度為58kg/h以外，與實施例1同樣地得到(A15)與(B1)之層合體(E9)。得到的層合體之厚度為0.5mm、(A15)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係150μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係F為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.8J為合格，總合判定為合格。
實施例23
除取代實施例5所使用的層合體(E1)(實施例1所得到者)，使用實施例22所得的層合體(E9)以外與實施例5同樣地，得到於(A15)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F14)。高溫高濕暴露試驗的結果係400μm為合格，鉛筆刮擦硬度試驗的結果係3H為合格，耐衝撃性試驗的結果係1.0J為合格，耐光性係0.4為合格，耐熱性係130℃為合格，塗膜密著性係120小時以上為合格，總合判定為合格。
比較例1
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用MS樹脂(A3)(新日鐵化學製MS樹脂。商品名：MS600)，使軸徑40mm之單軸擠出機的圓筒溫度為220℃以外，與實施例1同樣地得到(A3)與(B1)之層合體(E10)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A3)層的厚度在中央附近為60μm。進一步與實施例5同樣地，得到於層合體(E18)之(A3)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F15)。高溫高濕暴露試驗的結果係400μm為不合格，耐衝撃試驗的結果係0.7J為不合格，進一步耐熱性係95℃為不合格，總合判定為不合格。
比較例2
除取代實施例2所使用的層合樹脂(A11)，使用 MS樹脂(A3)(新日鐵化學製MS樹脂。商品名：MS600)，使軸徑40mm之單軸擠出機的圓筒溫度為220℃以外與實施例2同樣地，得到(A3)與(B1)之層合體(E11)。得到的層合體之厚度為0.5mm、(A3)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果係1000μm為不合格，進一步耐衝撃性係0.19J為不合格，總合判定為不合格。
比較例3
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用聚甲基丙烯酸甲基酯樹脂(A4)(Kuraray製、商品名：Parapet HR-L)以外，與實施例1同樣地得到(A4)與(B1)之層合體(E12)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A4)層的厚度在中央附近為60μm。進一步與實施例5同樣地，得到於層合體(E12)之(A4)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的層合體(F16)。高溫高濕暴露試驗的結果係1200μm為不合格，耐衝撃試驗的結果係0.4J為不合格，進一步耐熱性係110℃為不合格，總合判定為不合格。
比較例4
除取代實施例2所使用的層合樹脂(A11)，使用聚甲基丙烯酸甲基酯樹脂(A4)(Kuraray製、商品名：Parapet HR-L)以外與實施例2同樣地，得到(A4)與 (B1)之層合體(E13)。得到的層合體之厚度為0.5mm、(A4)層的厚度在中央附近為60μm。高溫高濕暴露試驗的結果不能測定為不合格，進一步耐衝撃性之結果係0.15J為不合格，總合判定為不合格。
比較例5
除取代實施例2所使用的層合樹脂(A11)，使用聚碳酸酯樹脂(A5)(Mitsubishi Engineering-Plastics Corporation.製、商品名：IupilonH-3000、黏度平均分子量：19,000)以外與實施例2同樣地，得到(A5)與(B1)之層合體(E22)。得到的層合體之厚度為0.5mm，(A5)層與(B1)難以區分且(A5)層的厚度不明。進一步與實施例3同樣地得到於層合體(E22)之(A5)層具備硬塗(a1)的層合體(F)。高溫高濕暴露試驗的結果係20μm為合格，但鉛筆刮擦硬度試驗的結果係HB為不合格，總合判定為不合格。
比較例6
除取代實施例1所使用的層合樹脂(A11)，使用比較製造例1所得的層合樹脂(A21)以外，與實施例1同樣地得到(A21)與(B1)之層合體(E14)。得到的層合體之厚度為1.0mm、(A21)層的厚度在中央附近為60μm。進一步與實施例5同樣地，得到於層合體(E14)之(A21)層及(B1)層各自具備硬塗(a2)及(b)的 層合體(F17)。高溫高濕暴露試驗的結果係70μm為合格，耐衝撃試驗的結果係2.3J為合格，進一步耐熱性係130℃為合格，但塗膜密著性試驗在72小時棋盤格剝離5/25為不合格，總合判定為不合格。
〔發明之效果〕
由表1及2，本發明之合成樹脂層合體在高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐衝撃性、耐候性及耐熱性及塗膜密著性優異。
〔產業上的利用性〕
本發明之合成樹脂層合體具有高溫或高濕的環境中之形狀安定性、表面硬度、耐衝撃性、耐候性及耐熱性優異的特徵，宜用作為透明性基板材料、透明性保護材料等，尤其適用於OA機器‧行動電子機器的顯示部前面板或觸控面板基板，進而熱彎曲加工用薄片。

Claims (12)

  1. 一種合成樹脂層合體，其係於含聚碳酸酯之基材層(B)之單面或者兩面，層合含有(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)5~55質量%及聚碳酸酯(D)95~45質量%之樹脂層(A)的合成樹脂層合體，其特徵係前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)以5~80/20~95之質量比(c1/c2)含有下述式(1)所表示之芳香族(甲基)丙烯酸酯單位(c1)與甲基丙烯酸甲酯單位(c2)，且前述(甲基)丙烯酸酯共聚物(C)之質量平均分子量為5,000~30,000， 式(1)中，X為單鍵、-C(R2)(R3)-、-C(=O)-、-O- 、-OC(=O)-、-OC(=O)O-、-S-、-SO-、-SO2-及此等任意組合所構成群組中選出的二價基(在此，R2及R3各自獨立，為氫原子、碳數1~10之直鏈狀烷基、碳數3~10之分枝狀烷基、碳數3~10之環狀烷基、碳數1~10之直鏈狀烷氧基、碳數3~10之分枝狀烷氧基、碳數3~10之環狀烷氧基、苯基或苯基苯基；R2及R3可相互連接而與此等所鍵結之碳原子一起形成碳數3~10之環狀烷基)；R1為氫原子或甲基；R4及R5各自獨立，為碳數1~10之直鏈狀烷基、碳數3~10之分枝狀烷基、碳數3~10之環狀烷基、碳數1~10之直鏈狀烷氧基、碳數3~10之分枝狀烷氧基、碳數3~10之環狀烷氧基、鹵素原子、苯基或苯基苯基，m為1~10之整數；p為0~4之整數；q為0~5之整數)前述聚碳酸酯(D)之黏度平均分子量為21,000~40,000。
  2. 如請求項1記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之玻璃轉化點為110~135℃。
  3. 如請求項1或2記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之吸水率為0.05~0.5%。
  4. 如請求項1~3中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)之厚度為10~250μm，前述合成樹脂層合體之總厚度(X)為0.1~2.0mm，(A)/(X)之厚度比為0.01~0.5。
  5. 如請求項1~請求項4中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述基材層(B)之黏度平均分子量為21,000~40,000。
  6. 如請求項1~請求項5中任一記載之合成樹脂層合體，其中，前述樹脂層(A)及/或前述基材層(B)含有紫外線吸收劑。
  7. 如請求項1~請求項6中任一記載之合成樹脂層合體，其係於前述樹脂層(A)之表面上施以硬塗層處理。
  8. 如請求項1~請求項6中任一記載之合成樹脂層合體，其係於前述樹脂層(A)之表面上及前述基材層(B)之表面上施以硬塗層處理。
  9. 如請求項1~請求項8中任一記載之合成樹脂層合體，其係於前述合成樹脂層合體之單面或兩面施以防反射處理、防污處理、耐指紋處理、防靜電處理、耐候性處理及防眩處理、蒸鍍處理中任一個以上。
  10. 一種透明性基板材料，其特徵係含有請求項1~9中任一記載之合成樹脂層合體。
  11. 一種透明性保護材料，其特徵係含有請求項1~9中任一記載之合成樹脂層合體。
  12. 如請求項1~請求項9中任一記載之合成樹脂層合體，其係用於觸控面板之電極基板。
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