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TW200901506A - Multi-grain luminescent ceramics for light emitting devices - Google Patents

Multi-grain luminescent ceramics for light emitting devices Download PDF

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Publication number
TW200901506A
TW200901506A TW096149029A TW96149029A TW200901506A TW 200901506 A TW200901506 A TW 200901506A TW 096149029 A TW096149029 A TW 096149029A TW 96149029 A TW96149029 A TW 96149029A TW 200901506 A TW200901506 A TW 200901506A
Authority
TW
Taiwan
Prior art keywords
light
particles
luminescent
region
dopant
Prior art date
Application number
TW096149029A
Other languages
English (en)
Inventor
Regina B Mueller-Mach
Gerd O Mueller
Michael R Krames
Peter J Schmidt
Hans-Helmut Bechtel
Original Assignee
Philips Lumileds Lighting Co
Koninkl Philips Electronics Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Philips Lumileds Lighting Co, Koninkl Philips Electronics Nv filed Critical Philips Lumileds Lighting Co
Publication of TW200901506A publication Critical patent/TW200901506A/zh

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Description

200901506 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於波長轉換半導體發光裝置。 【先前技術】 包括發光二極體（LED)、共振腔發光二極體（RCLED)、 垂直共振腔雷射二極體（VCSEL)及邊射型雷射之半導體發 光裝置在當前可用之最有效之光源之列。當前在能夠在可 見光谱上操作之高亮度發光裝置之製造中所注意的材料系 統包括III V族半導體，尤其係鎵、鋁、銦及氮之二元、三 兀及四兀合金，其亦被稱為III氮化物材料。通常，III氮化 物發光裝置係藉由在藍寶石、碳化矽、m氮化物或其他合 適之基板上藉由金屬有機化學氣相沈積（MOCVD)、分子束 磊晶法（MBE)或其他磊晶技術來磊晶成長具有 不同組成及 摻雜劑濃度之半導體層的堆疊而製造。堆疊通常包括形成 於基板上的以（例如）81摻雜之一或多個n型層、形成於該或 該等η型層上之作用區域中的一或多個發光層及形成於 作用區域上的以（例如）Mg摻雜之一或多個ρ型層。電接觸 點形成於η型區域及ρ型區域上。 因為由田削市售之氮化物裝置發射之光通常在可見光 譜之較短波長端上，所以由m氮化物裝置產生之光可易於 、、’i轉換以產生具有較長波長之光。在此項技術中眾所熟知 的是，具有第一峰值波長之光（，，一次光，，）可使用稱作發光/ 螢光之過程而轉換為具有較長峰值波長（"二次光”）的光。 螢光過程涉及藉由諸如磷光體之波長轉換材料來吸收一次 127545.doc 200901506 光且激勵磷光體材料之發光中心，其發射二次光。二次光 之峰值波長將取決於磷光體材料《磷光體材料之類型可經 選擇以產生具有特定峰值波長之二次光。 圖1說明在美國專利第6,35 1，069號中所描述之先前技術 填光體轉換LED 10。LED 10包括III氮化物晶粒12，其當 活化時產生藍色一次光》ΙΠ氮化物晶粒12定位於反射杯引 線框架14上且電耦接至引線16及18。引線16及18將電力傳 導至III氮化物晶粒12。ΠΙ氮化物晶粒12由包括波長轉換材 料22之層20(通常為透明樹脂）覆蓋。用以形成層2〇之波長 轉換材料之類型可取決於將由螢光材料22產生的二次光之 所要光譜分布而變化。ΙΠ氮化物晶粒12及螢光層2〇由透鏡 24囊封。透鏡24通常由透明環氧樹脂或聚矽氧製成。 在操作中，將電力供應至ΙΠ氮化物晶粒12以使晶粒活 化。當活化時’晶粒12發射一次光離開晶粒之頂表面。所 發射之一次光之部分由層2〇中之波長轉換材料22吸收。波 長轉換材料22接著回應於一次光之吸收而發射二次光，亦 即，具有較長峰值波長之經轉換之光。所發射之一次光之 剩餘未吸收部分連同二次光透射通過波長轉換層。透鏡24 在由箭頭26指示之總體方向上引導未吸收之一次光及二次 光作為輸出光。因此，輪出光為由自晶粒12發射之一次光 及自波長轉換層20發射之二次光構成的複合光。波長轉換 材料亦可經組態以使得極少或無一次光逃逸出裝置，如同 在發射UV—次光之晶粒與發射可見二次光之一或多個波 長轉換材料組合的狀況。 127545.doc 200901506 因為III氮化物LED在較高功率及較高溫度下操作，所以 層20中所使用之有機囊封劑之透明度傾向於降級，進而不 良地減低裝置之光提取效率且潛在地改變自裝置發射之光 之外觀。
ϋ 已&出波長轉換材料之若干替代性組態，諸如在美國專 利第6,630，691號中所描述之單晶發光基板上之LED裝置的 成長，如在美國專利第6,696,703號中所描述之薄膜磷光體 層，及如在美國專利第6,576,488號中所描述之藉由電泳沈 積而沈積之保形層或如在美國專利第6,65〇,〇44號中所描述 之藉由模印而沈積之保形層。此等替代性組態中之每一者 亦具有劣勢。包括諸如藉由電泳沈積或模印而沈積之磷光 體之黏合材料的磷光體層可遭受如上文參考圖丨所描述之 黏合劑材料之透明度的相同降級。薄膜或保形磷光體層可 難以處理，因為磷光體層傾向於為易碎的。 對包括黏合劑材料之磷光體及易碎磷光體層之替代為使 用形成為陶瓷板的波長轉換材料，如在美國專利申請案公 告第2005-0269582號中較詳細地描述，該公告以引用之^ 式併入本文。其中所描述之發光陶究板通常為與半導體裝 置獨立而形成、接著附著至完成之半導體裝置或用作半導 體裝置之成長基板之自行支樓層。因為發光陶竟通常無需 :陶£自身之外的黏合劑材料’且可比薄膜或保形碟光體 ^ =某^發光«可避免先前技_光體層之問題中 【發明内容】 127545.doc 200901506 根據本發明之實施例，陶瓷本體安置於光源之路徑中。 光源可包括：半導體結構，其包含安置於_區域與p型區 域之間的發光區域。陶竟本體包括：複數個第—顆粒，其 經組態以吸收由光源發射之光且發射具有不同波長之光； 及複數個第二顆粒。舉例而言，第—顆粒可為以摻雜劑活 化之發光材料且第二顆粒可為無活化摻雜劑之主體基質的 顆粒。此等多顆粒發光陶瓷可提供對發光陶瓷中之發光顆 粒之量以及發光陶瓷之其他性質的改良之控制。
【實施方式】 可藉由將習知粉末磷光體燒結為陶瓷板來製成發光陶瓷 層。因為粉末磷光體起始材料通常具有均勻組成及摻雜， 所以所得發光陶瓷通常為半透明或透明的且以充當發光中 心之活化摻雜劑貫穿陶瓷板來均勻地摻雜。均勻摻雜之發 光陶瓷之一問題為發光陶瓷之最小厚度由可重現地製造陶 瓷之忐力限制。許多填光體具有較佳摻雜範圍，其中磷光 體有效地吸收並發射光。在諸如保形層之其他磷光體配置 中，具有較佳摻雜程度之磷光體粉末被沈積至達成所要量 之發光中心所必需之厚度，其產生所要量之磷光體轉換及 所要量之來自發光二極體的未轉換之光之洩漏，進而產生 所要特徵之複合光。在發光陶竟中，若較佳摻雜程度磷光 體粉末在可製造性所需要之最小厚度之陶瓷中的使用導致 過多發光中心且因此導致過多磷光體轉換，則可製造性所 需要之厚度可強迫使用遠低於較佳程度之摻雜程度。 舉例而言，發射藍光之發光二極體可與發射黃光之磷光 127545.doc 200901506 體及發射紅光之磷光體組合以產生呈白色之複合光。僅需 少里發射紅光之磷光體；若使用過多發射紅光之磷光體， 則複合光呈現過紅。舉例而言，對於給定紅色磷光體，在 發光中心之較佳摻雜程度下，所要紅色發射可在2〇 ^以厚 之發光陶瓷層中達成。然而，由發射紅光之磷光體形成之 發光陶瓷之最小可製造厚度通常為100 μιη。為在1〇〇 μηυ^ 之發光陶瓷中達成所要量之紅色發射，必須使用具有遠低 於所要之、較不期望之摻雜程度的磷光體粉末來形成發光 陶瓷。 圖2中說明透明發光陶瓷之第二問題。透明發光陶瓷3〇 連接至發光裝置12。說明自發光區域31發射之兩束光線33 及34。因為光線33比光線34以相對發光層之表面之法線的 較小角度發射，所以光線33在發光陶瓷3〇中，，遭遇"較少磷 光體’且較可能逃逸出發光陶瓷3〇而未被磷光體轉換。相 反，光線34在發光陶瓷3〇中遭遇更多磷光體，且較可能在 I逸出發光陶竟30之前被填光體轉換。結果，假設發光區 域31發射藍光且發光陶瓷3〇中之磷光體發射黃光，自裝置 之中〜附近發射的光較呈藍色，而自裝置之邊緣發射之光 較呈s色，進而導致圍繞較呈藍色之光之中心的不量之黃 色”光暈'，。 根據本發明之實施例，發光陶瓷由至少兩種類型之顆粒 <成以所要程度以活化劑摻雜之發光顆粒；及任何合適 之材料的未摻雜之顆粒，通常為發光材料之結晶主體的未 ” 顆粒在陶瓷之製造期間，摻雜劑可自經摻雜之發 127545.doc 200901506 光顆粒擴散至發光材料之結晶主體的未摻雜之顆粒中，進 而導致具有變化摻雜劑濃度之未摻雜之顆粒及發光顆粒的 陶竟。此等發光陶竟在本文中被稱為多顆粒發光陶竟。在 某些實施例中，發光顆粒具有在0.2 μm與20 μιη之間、更 佳在1 μηι與3 μιη之間或在5 μηι與1 5 μιη之間的顆粒尺寸。 發光材料之結晶主體的未摻雜之顆粒可與發光顆粒尺寸相 同，但疋其無需相同β多顆粒發光陶曼中之發光顆粒之體 積百分比取決於應用，且可在！％與3〇%之間，通常在5〇/〇 與15%之間。經摻雜之發光顆粒與未摻雜之顆粒的體積比 可經選擇以使得完成之多顆粒發光陶瓷具有所要數目之發 光中心且因此具有所要量之磷光體轉換。因為多顆粒發光 陶竞中之發光中心之總數可限於顆粒之部分，所以無需使 用低摻雜之磷光體以便控制發光中心之總數。 具有各種主體晶格結構及活化劑離子之許多發光顆粒可 形成為多顆粒發光陶瓷層。舉例而言，發射黃色至綠色範 圍中之光之具有以下通式的鋁石榴石型發光材料可藉由將 經推雜之發光顆粒與未摻雜之Υ3Α15012或Lu3Ai5o12顆粒組 合而形成為多顆粒發光陶瓷：（Lui x y.bYxGdy)3(Ali Z· uGazSiu)5〇12 uNu；CeaPrb ^ ^.^〇<χ<1, 0<y<l, 0<z<0.1, 〇^U$〇.2，0<a$〇.2 且 〇<b$〇.l，諸如 Lu3Al5〇12:Ce3 +及 Y3Al5〇12:Ce3+。發射紅色範圍中之光之具有以下通式之材 料可藉由將經摻雜之發光顆粒與未摻雜之Sr2Si5N8顆粒組合而 形成為多難發光陶:免：（Sri.x.yBaxCay)2.zSi5.aAlaN8.aOa:Euz2+， 其中 〇^a<5, 0<d，且 0<ζ$1，諸如，Sr2Si5N8:Eu2+。 127545.doc 200901506 其他發射綠光、黃光及紅光之發光材料亦可適合用於形成 多顆粒發光陶竟，包括：（SriabCabBac)SixNy〇z:w+,其 中’㈣·〇〇2至 0.2, b=0.0至 〇.25，㈣ 〇至〇取 χ=ι $至 2 5、， Π5 至 2.5，ζ=ι·5 至 2.5，包括（例如）SrSi2N2〇2:Eu2+; ，其中化⑸， 〇SySl’ 〇Sd，osby，〇snS1，a$n且 M為選自由 α、 Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、H〇、以、Tm、几、。 或其混合物組成之群之金屬，包括（例如）Ca(Ai，si)2i^: Ce，Eu ; (Sri_vxMguCavBax)(Ga2 y ζΑΜηΛ) Eu2+，包括 (例如）SrGa2S4:Eu2+ ; (Sri xBax)2Si〇4:Eu，其中 〇<⑸包 括（例如）BaSrSi〇4:EU ;及（Cai_xSrx)s:Eu2+，其中 〇<xy， 包括（例如）CaS:Eu2 +及SrS:Eu2+。經換雜之發光顆粒與未接 雜之顆粒的體積比可經選擇以使得完成之多顆粒發光陶究 具有所要數目之發光中心且因此具有所要量之發光轉換。 因為發光中心之總數在多顆粒發光陶竟中可限於顆粒之部 》，所以無需使用低摻雜之顆粒以便控制發光中心之總 數。 在某些實施例中，多顆粒發光陶竟包括一個以上類型之 發光顆粒。舉例而言’多顆粒發光陶究可包括以第一波長 發光（諸如’貫色或綠色）之第—類型的發光顆粒及以第二 波長發光(諸如’紅色)之第二類型的發光顆粒。在某些實 施例中’不同類型之發光顆粒具有相同主體基質但具有不；活 化摻雜劑。舉例而言’ CaA1SiN3之顆粒可以Ce推雜以用於黃光 且以Eu摻雜以用於紅光。力—與 、 在貝例中，發光陶瓷中之80體積〇/0 127545.doc 12· 200901506 至 99 體積 ％ 之發光顆粒為 Cai_x-yMyAli+a_b+xBbSii.aN3.aOa:Cex， 其中 M=(Mg, Sr，Ba)，B = (B，Ga)，〇.〇〇lSxS〇.〇2，〇Sy£l， 0_0005£a$l，〇Sb$l ’且1體積°/〇至20體積％之發光顆粒為 Ca 1 _x.yMyAl 1+ a.bBbSi 1-aN3-a〇a:Eux ’ 其中 M=(Mg，Sr, Ba)， B=(B，Ga)，0.00lSxS0.02，Old 〇.〇〇〇5£d，osby。特 定言之’發光陶瓷可為98%之Cao.wAli^Sio.mNwOo u: Ce〇.〇〇5及 2%之 CaowsAliosSio.MNswOo.osiEuo.oM。在另一實 例中’發光陶瓷中之25體積％至75體積％之發光顆粒為 (Lui .x.y.a-b YxGdy)3 (A1 i-z_uGazSiu)5〇 12-uNu: CeaPrb ，其中 OSxSl，OSySl，0<z$0.1，0^^0.2, 〇<d2且 〇<bs〇.i，諸 如，YwwAlsOhCeo.oMusO)，其發射在 490 nm與 580 nm 之間的波長範圍中之綠光至黃光，且25體積。/〇至75體積0/〇之 發光顆粒為（LiMwbYxGdyMAlbz-uGazSiuhOu.uN^CeaPrb， 其中 OSxSl，OSySl，0<z$〇.l，〇Sd2, 〇<d2且 〇<b^〇」， 諸如，YuAloSiojOn ^a ^Ce。”，其發射在 56〇 ^11與 640 nm之間的波長範圍中之黃光至紅光。具有一個以上類 型之發光顆粒之多顆粒發光陶兗亦可包括未摻雜之顆粒， 但是其可無需包括該等顆粒。 可藉由加熱經摻雜之粉末發光材料&未推雜之主體材料 或任何其他合適㈣直至粉末微粒之表面在微粒之接觸點 處開始形成強結合或頸部（neek)為止來形成多顆粒發光陶 竟。發生燒結之溫度及壓力可取決於所使用之發光材料。 舉例而言，具有高摻雜劑擴散速率之材料相比具有較低摻 雜劑擴散速率之材料可在較低溫度及較高壓力下燒結。在 127545.doc -13· 200901506 “期間，部分連接之微粒藉由進—步頸部成長來 一步降低其孔隙率之剛性聚結。顆粒邊界經形成且移動， 以致犧牲其他顆粒而成長某些顆粒。燒結之此階段在孔隙 通道連接（開口孔隙率）時繼續直至孔隙被隔離（閉合孔隙 率）為止。在燒結之最後階段中，孔隙變為閉合且沿顆粒 邊界緩慢消除直至達成完全密化為止。在燒結之後，如上 文所述，多顆粒發光㈣可具有經摻雜材料之區域及未推 雜材料之區域。經摻雜材料之區域通常無恆定摻雜劑濃 度。實情為’ &等區域通常包括位於中心處之高摻雜劑濃 度區。經摻雜區域中的摻雜劑濃度自高摻雜劑濃度中心至 邊緣而降低，在邊緣處，經摻雜之區域與周圍的未摻雜材 料相接。取決於前驅物發光材料顆粒之尺寸，經摻雜材料 之區域可具有大如1〇〇 直徑。 在（LUl-x-y-a-bYxGdy)3(A1i-Z-UGazSiu)5012-uNu:CeaPrb(其中 0SC1，〇分^1，〇<z^M，0QM.2, 〇<aS〇 2且〇<^〇 1}(諸 如，Y3 AlsOu.Ce )之多顆粒發光陶瓷之狀況下，可藉由 混合最終YsAhOu與Y3Ai5〇i2:Ce3 +材料之組份的粉末化二 元氧化物來形成陶瓷。組份可包括八丨2〇3、γ2〇3、Gd2〇3及 Ce〇2。混合物以黏合劑安定化，以形成具有（例如）直徑在 10 μιη與400 μιη之間的粒子尺寸之粒子。如下文在若干實 例中所述’粒子被燒結為包括由未摻雜之υ3αι5〇ι2圍繞的 經摻雜Y3Al5〇i2:Ce3 +顆粒的陶瓷。直徑為2〇〇 具有約 1 g/cm·3之密度的粒子可在燒結之後形成直徑約4〇 0111至 50 μιη之陶曼區域。在燒結期間由粒子形成之磷光體顆粒 127545.doc -14 - 200901506 可具有2 _之間的直徑，因此組份混合物之一粒 子通常形成多個顆粒。在以下實例中較詳細描述之替代性 方法中’可藉由燒結已形成ΜΑΚΑ結晶顆粒與最 終Y3Ai5〇I2材料之組份的混合之粉末化二元氧化物之未推 雜之粒子來形成lAhOKCeh多顆粒發光陶究。 可藉由增加來自發光陶£之散射來減少或消除圖2中所 说明之黃色光暈問題。可藉由在陶£之製造期間（例如消 由降低形成發光陶究之溫度來併有氣穴而建立散射中心。 若陶竟完全密集且無第二相，則某些發光材料(特定言 之，Y3Al5〇12)在處於料形式時為透明的。〜+摻雜劑可 充當燒結助劑且經摻Μ·#顆粒可未散射入射 ^因此分散於透明未摻雜之Μ㈣
摻雜 Y3Al5〇12:Ce3+顆粒可 T 非散射部分。在此多顆粒發 制$射Μ Γ摻雜Y3Al5〇12:Ce3 +顆粒之數目可經選擇以控 ==化光提取’同時減少或消除如上文所述之均 勾摻雜之發光陶瓷的黃色光暈問題。 在某些發光材料（辟定士 + 計量可經調整以建立/致散射3Al5〇12)中，材料之化學 Y3Al5〇12tAlstY之過量 之材科相。舉例而言， 可由於石浐 第一材料相，第二材料相 在一實施^ m之間的折射率對比而導致散射。 所要量之散射而5體積%至10體積%氧化18相之過量可引入 之放射而不會5丨入不良孔隙率。 ::保:=:=安置於諸如樹脂之透明材料“ 粒發先陶究通常除發光材料顆粒及未摻雜 127545.doc 15- 200901506 2顆=外具有存在於最終產物中的極少 如，有機樹脂或環氧樹脂）或不具有該黏合劑材 此避免如上文所述右M 且因 叱之有機黏合劑材料之降級的問 多顆粒發光陶究可與任何合適之組態之發光器: 用。圖3及圖4說明安置於 導體發光裝置上的 兩種類型之半 置上的多顆粒發光陶究。 圖3說明安置於p銘^ 客猫叔政". 基板之半導體發光裝置上之 ;光陶究°包括安置於η型區域與p型區域之間的發 I區域31之半導體結構12經由反射性薄片接觸點39(通常 為Ρ接觸點）及一戎客/面么士人疏 次夕個釔合層41而電連接且實體連接至座 二2。移除供成長半導體結構之成長基板，進而曝露供安 置弟二接觸點37(通常為n接觸點）及發光陶莞36之半導體結 構12的表面^ 發光陶究36包括經摻雜之發光顆粒之區域％，其分散於 具有與發光材料之晶體結構相同之晶體結構的未摻雜之顆 粒之陶究基質43内或分散於相容以與經摻雜之發光顆粒形 成陶瓷之任何其他合適之未摻雜之基質内。舉例而言，發 '.、·粒38可為Y3Al5〇12:Ce3+，其發射黃色至綠色範圍中之 光，且未摻雜之基質43可為AALOk。此1刈5〇12發光陶 :36可與具有發射藍光之作用㊣域31之半導體結構12組 ^。發光陶竟36轉換由作用區域31發射之藍光之部分，使 仔未轉換之藍光與由發光中心發射之黃光之組合呈現白 色0 圖4說明安置於覆晶安裝 之薄膜半導體發光裝置上之兩 127545.doc -16- 200901506
Ο 個多顆粒發光陶兗。在圖4之裝置中，包括安置於η型區域 與Ρ型區域之間的發光區域31之習知半導體結構η成長於 成長基板上。半導龍構之部分被㈣掉以顯現内埋之傳 導型（通常為η型）區域之部分。第一傳導型（通常為η型）之 接觸點51形成於溝槽中，且接觸點52形成於第二傳導型材 料（通常為ρ型）之剩餘部分上。半導體結構12經由每一傳導 型之座架連接55及56而連接至座架57。接觸點51及52可由 介電層53彼此電隔離，介電層53可為(例如)空氣或矽之氧 化物。移除成長基板’進而暴露如圖4中所說明之半導體 結構12之頂表面，第—及第：多顆粒發光陶究層45及48安 置於該頂表面上。 第一多顆粒發光陶瓷層45包括分散於未摻雜材料杆之基 質内之發光顆粒47。舉例而言，發光顆粒47可為
YsAlsOaCe3—，其發射黃色至綠色範圍中之光，且未摻雜 之顆粒46可為丫3入丨5〇1厂第二多顆粒發光陶瓷層48包括分 散於未摻雜材料50之基質内之發光顆粒49。舉例而言，發 光顆粒49可為CaAlSiNyEu，其發射紅色範圍中之光，且 未摻雜之基質50可為CaAlSi%。舉例而言，半導體結構12 之發光區域31可發射藍光，使得來自發光區域31之未轉換 之光與來自多顆粒發光陶瓷層45及48之光組合以形成白色 複合光。 多顆粒發光陶瓷層可藉由（例如）晶圓結合、燒結、與諸 如環氧樹脂或聚矽氧之有機黏著劑之薄層膠合、與高折射 率無機黏著劑膠合及與溶膠-凝膠玻璃膠合而附著至圖3及 127545.doc -17- 200901506 圖4中所說明之半導體結構。 南折射率黏著劑之實例包括高折射率光學玻璃，諸如， 肖特（Schott)玻璃SF59、肖特玻璃LaSF 3、肖特玻璃LaSF N18及其混合物。此等玻璃可自Duryea，之8^〇饩Giass Technologies Inc〇rp〇rated購得。其他高折射率黏著劑之實 例包括諸如（〇6,81)，0&)(8,8匀硫族化物玻璃之高折射率硫族 化物玻璃、包括但不限MGaP、InGaP、GaAs&GaN2in-v半導體、包括但不限於ZnS、ZnSe、ZnTe、Cds、cdse 及CdTe的II-VI半導體、包括但不限於以及&之以族半導 體及化合物、有機半導體、包括但不限於氧化鎢、氧化 鈦、氧化鎳、氧化锆、氧化銦錫及氧化鉻之金屬氧化物、 包括但不限於氟化鎂及氟化鈣的金屬氟化物、包括但不限 於Zn、In、Mg及Sn之金屬、釔鋁石榴石（YAG)、磷化物化 合物、砷化物化合物、銻化物化合物、氮化物化合物、高 折射率有機化合物，及其混合物或合金。在美國專利第 7,〇53,419號及第7，064,355號巾較詳細描述與高折射率無機 黏著劑膠合，該等專利皆以引用之方式併入本文。 在美國專利第6,642,618號中較詳細描述與溶膠_凝膠玻 璃膠合，該專利以引用之方式併入本文。在多顆粒發光陶 瓷由溶膠·凝膠玻璃附著至裝置之實施例中，在si〇2溶膠_ 凝膠玻璃中可包括諸如鈦、鈽、鉛、嫁、鉍、鎘、鋅、鋇 或鋁之氧化物的一或多種材料以增加玻璃之折射率，以便 使玻璃之折射率較接近地與多顆粒發光陶竟及多顆粒發光 陶瓷所附著至之發光裝置之層的折射率匹配。 127545.doc -18 · 200901506 在某些實施例中，多顆粒發光陶瓷充當半導體發光裝置 之成長基板，如在美國專利申請案公告第2005_0269582號 中、在題為”Wavelength-Converted Semiconductor Light Emitting Device”之美國專利申請案第11/〇8〇 8〇1號中及在 題為"Luminescent Ceramic Element For A Light Emitting Device"之美國申請案第11/29〇,299號中較詳細地描述，該 等專利文獻中之每一者皆以引用之方式併入本文。 在某些實施例中，在多顆粒發光陶瓷中可包括一個以上 類型之發光顆粒。在某些實施例中，多顆粒發光陶瓷中之 發光顆粒未均勻分散。舉例而言，發光顆粒可集中於最接 近半導體結構之表面的多顆粒發光陶竟之部分中。隨著斑 半導體表面相距之距離增加’發光顆粒之濃度降低。發光 顆粒之分級輪廓可呈任何形狀（包括（例如）線性、步階分級 式或冪律式輪廓）且可包括多個恆定發光顆粒濃度之區域 或不包括恆定發光顆粒濃度之區域。另外，在某些實施例 中，可有利的是’使分級輪廓倒置，使得最接近半導體表 面之區域具有隨著與裝置表面相距之距離增加而增加的小 發光顆粒濃度。 在某些實施例中，裝置可包括與藉由不同技術（例如， 懸浮於黏合劑中且安置於裝置上）而沈積、模印或沈積為 薄膜或保形層之另一發光材料結合之多顆粒發光陶究，如 上文在先前技術部分中所述。在某些實施例中， 夕稍粒發 光陶竟可與不含發光材料之第二陶瓷層一起使用。 多顆粒發光陶瓷可紋理化或成形、研磨、加工、 127545.doc 19 200901506 印、或拋光為（例如）增加之光提取所要之形狀。舉例而 言’多顆粒發光陶瓷可成形為諸如圓頂透鏡或費淫 (Fresnel)透鏡之透鏡、粗糙化或以諸如形成於陶瓷中之孔 的週期性晶格之光子晶體結構來紋理化。所成形之陶瓷層 在尺寸上可小於、等於或大於與其所附著至之表面。
儘管本文中之實例指m氮化物發光二極體，但應理解， 本發明之實施例可擴展至其他發光裝置，包括諸如ιπ磷化 物及III碎化物的其他㈣系統之裝置及諸如#振腔㈣、 雷射二極體及垂直共振腔面射型雷射之其他結構。 圖5為封裝之發光裝置之分解圖，如在美國專利第 6:274,924號中較詳細地描述。將散熱芯塊⑽置放於嵌入 成形引線框架中。舉例而言，嵌入成形引線框架為圍繞提 i、電路抵之金屬框架1〇6而成形之填充之塑膠材料。芯 塊1〇0可包括可選反射杯1G2。將發光裝置晶粒1G4(其可為 1 上或實:1:中所播述之裝置中之任一者)直接安裝至芯塊 罩蓋 傳導子座架103間接安裝至芯塊⑽。可添加 罩盍108，其可為光學透鏡。 著瓷通常係藉由製備未摻雜基f材料之粒子，接 :師檢粒子而得到具有所要尺寸之 2 而得到具有=寸I:摻雜發光材料之粒子，接著篩檢 發光材料之粒子人^將未摻雜基f材料與經摻雜 & ’接者形成為生坯。焯 黏=接著陶她且加工為完成之形^ …顆粒摻雜鈽之纪銘石播石陶究之製備·· 127545.doc -20- 200901506 (a) 未摻雜之Y3Al5〇n(YAG)基質前驅物材料之製備：借 助於在異丙醇中球磨而將172.82 g Y2〇3(d5〇=5〇〇 nm， 99.99%純度）與 127.18 g Al2〇3(d5〇=400 nm，99.99%純度）及 〇·25 g Si02(Lud〇x AS-30)混合。在混合之後，將聚乙稀醇 縮丁醛黏合劑（Sekisui S-LEC)及丙二醇添加至漿料中，聚 料接著藉由蒸發乾燥以形成具有在10〇 4„1至300 μηι範圍中 之粒子尺寸的粒子（前驅物I)。 (b) 摻雜Ce(III)之YAG前驅物材料之製備：將lo.ooo g Al2〇3、2.1 3 55 g Gd2O3(d50 = 400 nm，99.99% 純度）、 11.9907 g Y2〇3(d5〇=500 nm, 99.99%純度）、0.4040 g Ce02 (99.5%純度）及195.06 mg水解四乙氧基矽烷如針對（a)所描 述來混合及粒子化。篩撿粒子之部分以獲得丨〇〇 μιη至3 〇〇 μ m粒子部分（前驅物11)’篩撿粒子之另一部分以獲得 20 μιη至1〇〇 μπι粒子部分（前驅物ΙΠ)。 (c) 多顆粒陶瓷1之製備：將114〇 g前驅物I與；ι 2725 g前 驅物II混合直至獲得統計混合物為止。將所混合之粒子單 軸壓製為盤片且藉由在3500巴下冷均衡壓製來進一步壓 實°在空氣中在1 〇〇〇下燒盡黏合劑之後，將陶瓷在c〇 氣氛中在1675°C下燒結歷時2小時。接著將燒結之陶瓷研 磨及拋光以獲得具有12〇 μιη厚度及4.54 g/cm3之質量密度 (99.0 %相對密度）的陶瓷晶圓。 (句多顆粒陶瓷2之製備：將11.40 g前驅物_12725 g前 驅物III混合直至獲得統計混合物為止。將所混合之粒子單 軸壓製為盤片且藉由在3 5〇〇巴下冷均衡壓製來進一步壓 127545.doc •21· 200901506 實。在空氣中在1000°C下燒盡黏合劑之後，將陶瓷在CO 氣氛中在1675°c下燒結歷時2小時。接著將燒結之陶瓷研 磨及拋光以獲得具有120 μιη厚度及4.57 g/cm3之質量密度 (99.7%相對密度）的陶瓷晶圓。
(e)多顆粒陶瓷3之製備：將11.40 g前驅物I與具有12 μΓη 之平均粒度之Κ24 g Υ2 94Α15〇丨2:CeG_G6前驅物粉末混合直 至獲得統計混合物為止。將混合物單軸壓製為盤片且藉由 在3500巴下冷均衡壓製來進一步壓實。在空氣中在1〇〇〇。〇 下燒盡黏合劑之後，將陶瓷在氛中在165(rc 下燒結歷時2小時。接著將燒結之陶瓷研磨及拋光以獲得 具有120 μιη之陶瓷晶圓。在拋光之後，在空氣中在135〇。〇 下將陶瓷晶圓退火歷時4小時。 (f)均質摻雜之陶瓷4(比較實例）之製備：借助於在異丙 .中球磨而將 13.5358 g Y2〇3(d5〇=50〇 nm，99.99%純度）與 10.000 g Al2〇3(d5G=40〇 nm, 99.99%純度）、0.0404 g Ce〇2 (99.5%純度⑷95 〇6 mg水解四乙氧基矽烷混合。在混合 之後，將$乙烯醇縮丁酸黏合劑（Sekisui S_LEC)及丙二醇 添力至漿料’漿料接著藉由蒸發來乾燥以形成具有在 100 μιη至300 μηι範圍中之粒子尺寸的粒子。 _、f例中所為述之發光陶究中的未摻雜材料圍繞的 經摻雜發光材料之區域 域'的存在係藉由藍光透射影像來確 β忍’該4影像展示由較韋卩衫〆甘士 ^ ^ 田权儿£域（其中陶瓷未摻雜）圍繞之較 暗&域（其中因為摻雜 辰度间，所以陶瓷正吸收）。陶瓷1 之i先透射影像上之較 較暗£域大於陶瓷2之影像上的較暗 127545.doc •22· 200901506 區域’其指示㈣2中之摻雜劑分布較均質且喊2中之經 摻雜區域小於陶曼艸之經摻雜區域，此可能歸因於用於 陶瓷2之前驅物之較小粒子尺寸。 以上所描述之樣本之發光性質展示如下：
_ 0.4072 y 0.5642 0.4072 0.5643 0.4257 0.5515 0.4071 0.565
已詳細描述本發明，熟習此項技術者將瞭解，在呈現本 揭示案後’在未脫離本文中所描述之本發明之概念的精神 之情形下’可對本發明進行修改。因此，本發明之範轉並 非意欲限於所說明並描述之特定實施例。 【圖式簡單說明】 圖1為先前技術磷光體轉換LED之橫截面圖。 圖2為安置於半導體發光裝置上之透明發光陶竞之橫截 面圖。 圖3為安置於薄膜半導體發光裝置上之多顆粒發光陶亮 之橫截面圖。 圖4為安置於覆晶安裝之薄膜半導體發光裝置上之兩個 多顆粒發光陶瓷的橫截面圖。 圖5為封裝之發光裝置之分解圖。 【主要元件符號說明】
10 磷光體轉換LED 127545.doc -23- 200901506
C 12 半導體結構/III氮化物晶 14 引線框架 16 引線 18 引線 20 層 22 波長轉換材料 24 透鏡 26 箭頭 30 透明發光陶瓷 31 發光區域/作用區域 33 光線 34 光線 36 發光陶瓷 37 第二接觸點 38 發光顆粒/區域 39 接觸點 41 結合層 42 座架 43 陶瓷基質 45 第一多顆粒發光陶瓷層 46 未摻雜材料 47 發光顆粒 48 第二多顆粒發光陶瓷層 49 發光顆粒 127545.doc .24· 200901506 50 未換雜材料 51 接觸點 52 接觸點 53 介電層 55 座架連接 56 座架連接 57 座架 100 散熱芯塊 102 反射杯 103 子座架 104 發光裝置晶粒 105 填充之塑膠材料 106 金屬框架 108 罩蓋 127545.doc -25-

Claims (1)

  1. 200901506 十、申請專利範圍： 種裝置，其包含.-光源；及-陶瓷本體36，立安置 於由該光源發射之光之-路徑中，其中該陶4體包 :複數個第-顆粒’其經組態以吸收由該光源發射之 弟一光且發射具有-不同於該第-光之波長的第二光； 及複數個第二顆粒。 2.如明求項!之裝置，其中該光源包含一半導體結構&
    该半導體結構12包含-安置於_ n型區域與一 p型區域之 間的發光區域3 1。 3·如叫求項2之裝置，其中該陶瓷本體36係經組態以散射 由該發光區域31發射之光。 4.如明求項2之裝置，其中該等第二顆粒對於該第一光而 &係透明的。 5·如請求項2之裝置，其中：該等第一顆粒包含一主體基 質及一活化摻雜劑；且該等第二顆粒包含該主體基質43 而不具有任何活化摻雜劑。 6·如明求項5之裝置，其中該活化摻雜劑為Ce。 7. 如請求項5之裝置，其中該活化摻雜劑為Eu。 8. 如請求項2之裝置，其中該等第一顆粒係分散於該陶曼 本體36中之複數個區域38上，其中該複數個區域係由第 一顆粒分離。 9·如°青求項8之裝置’其中：該等第-顆粒包含-主體基 質及活化摻雜劑；且在第一顆粒之一區域38内，接近 °亥區域之中心的第一顆粒具有高於接近該區域之邊緣之 127545.doc 200901506 第一顆粒的活化摻雜劑濃度。 10.項2之裝置，其中：該等第一顆粒包含一主體基 :-第-活化摻雜劑；且該等第二顆粒包含該主體基 質43及一第二活化摻雜劑。 11·如：求項10之裝置，其中該等第二顆粒係經組態以吸收 第一光且發射具有一不同於該第一光及該第二光之波長 的第三光。 12.如請求項1〇之裝置’其中該陶瓷本體36進一步包含第三 顆粒，該等第三顆粒包含該主體基質而不具有任何活化 摻雜劑。 如月求項10之裝置，其中：該第一活化摻雜劑為Ce;且 該第二活化摻雜劑為Eu。 14.如請求項10之裝置，其中該主體基質為Cal x yMyAll+a b+xBbSil aN3 a0a，其中 M=(Mg，Sr，Ba)，b = (B，Ga)， 〇-〇〇1$χ$〇·〇2, 〇.〇〇〇5sd，。 15·如請求項10之裝置，其中該主體基質為（Lul x y a bYxGdy)3(All z uGazSiu)5012 uNu，其中 〇<z$0.1，〇$u$〇 2, 0<a$0.2且 0<b$0.1。 16. 如請求項2之裝置，其中該陶瓷本體36係安置於該半導 體結構12之一表面上。 17. 如請求項2之裝置，其中該第一光為藍色且該第二光為 黃色或綠色。 18·如請求項2之裝置，其中該等第一顆粒為（Lul χ y a bYxGdy)3(All z uGazSiu)5012 uNu:CeaPrb，其中 I27545.doc 200901506 OSySl，0<z$0.1，〇SUS〇.2, 0<仏0.2且〇<1^〇」。 19·如請求項2之裝置，其中該第一光為藍色且該第二光為 紅色。 20. 如請求項2之裝置，其中該等第一顆粒為（Cal χ y zSrxBayMgz)l nAll+a+bSil a-bN3 bOb:Mn，其中OSxSl， OSySl，OSby，O^n^，a$n且m為一選自由 以下各物組成之群之金屬：Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、 Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu或其混合物。 21. 如請求項2之裝置，其中該等第一顆粒為ca(A1，Si)2N3。 22_如請求項2之裝置，其進一步包含一安置於由該發光區 域發射之光的一路徑中之波長轉換材料，該波長轉換材 料係經組態以吸收該第一光且發射具有一不同於該第一 光之波長的第三光。 23. 如請求項22之裝置，其中：該陶瓷本體為一第一陶瓷本 體45 ;且該波長轉換材料係包括於一第二陶瓷本體48 中〇 24. 如喷求項2之裝置，其進一步包含：第一及第二接觸點 37 ' 51、39、52’其電連接至該η型區域及該ρ型區域； 及罩蓋1 其安置於該發光區域31上。 25. 如凊求項2之裝置，其中該半導體結構12包含複數個ΙΠ 族氮化物半導體層。 127545.doc
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