TW200810218A - Process for producing a membrane-electrode assembly for a fuel cell - Google Patents
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200810218 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於一種用於薄膜電極總成（MEA)之產生方 法，其中產生密封以可靠地密封該等薄膜電極總成。 【先前技術】 燃料電池係將化學能轉換成電能之能量轉換器。在燃料 電池中，反向應用電解原理。在此，在兩個電極處的分離 位置將一燃料（例如氫）與一氧化劑（例如氧）轉換成電流、 水與熱量。現已習知操作溫度一般各不相同之各類燃料電 池。但是，各類電池之結構大體相同。其一般包含：兩個 電極，即-陽極與-陰極，在該等電極發生反應；以及一 電解質’其介於該等兩個電極之間。在一聚合物電解質薄 膜燃料電池（PEM燃料電池）之情況下’傳導離子（特定言之 係H+離子)之一聚合物薄膜係用作電解質。.該電解質具有 二個功能。其建立離子接觸，防止電性接觸，而且額外地 令饋送至該等電極的氣體保持分離…般會將在—氧化還 原反應中反應的氣體供應給該等電極。該等電極之任務係 引入該等氣體（例如氫或甲醇及氧或空氣）、移除反應產物 (4如&或co2)冑起始材料起催化反應及移除或引入電 子。化學能向電能之轉換發生於催化活性部位（例如始）、 離子‘體（例如離子父換聚合物）、電子導體（例如石墨）及 氣體（例如H2及02)之三相邊界。對於觸媒而言，關鍵係要 有一很大的活性區。 PEM燃’料電池之核心係薄膜電極總成（MEA)，即-配 119190.doc 200810218 置於中心的/專膜之一組成物，此溥膜在兩側上受到視需要 而包含觸媒的電極之覆蓋，該等電極進而受氣體擴散層 (GDL)(即，一5層組合物）之覆蓋。在該燃料電池中，該 MEA係安裝於兩個雙極板之間。在安裝於一燃料電池中 後，該薄膜電極總成與在該陽極側上的燃料氣體以及與在 。亥陰極側上的氧化物接觸。該聚合物電解質薄膜將其中燃 料氣體與氧化物分別係彼此相對定位之區域分離。為防I 燃料氣體及氧化物彼此直接接觸而可能引起爆炸反應，必 須確保該等氣體空間之間的可靠密封。因此，需要有一密 封概念以防止沿該薄膜邊緣之氣體交換。 各種在封概念在先前技術中已為人習知，例如在 WO 02/093669 A2，tUS 5,523,175 At 〇 WO 98/33225 Al^ 月（例如）藉以包圍該薄膜電極總成的周邊形成—密封邊緣 之方法，該拔封邊緣以一氣密方式將該薄膜與該等電極 接將該等電極彼此接合而且可以額外地將該等電極以 -氣密方式接合至一雙極板。藉由一密封劑(例如，一聚 合物或聚合物之一混合物）滲透進入在該薄膜電極總成的 周邊之電極邊緣區域而產生以至於基本上填充該等電極之 不t允許氣體從中穿過’從而產生該密封邊緣。該 物：可；ί佳的係一熱塑性或一可固化的低黏度液體聚合 化毛細f作用㈣進入該等電極且隨後可以固 中）之聚合液體形式（即炫化、非固化或溶解於一溶劑 A 而可以係在適當的情況下藉由在一 備中施加必需的厭士化处h 口通的谷又 而的壓力（較佳的係高達約200巴） 119190.doc 200810218 溫度來與該等電極及以此方式填充的電極孔隙按壓在一 起。 EP 1 018 177B1係關於用於產生一具有彈性整合密封的 薄膜電極總成（MEA)之一方法，其中將該MEA放置於具有 開放通道之一模具之内部。然後，將一可以流體方式處理 的電性絕緣密封材料引入該模具。經由該等通道將該密封 材料傳遞至该ME A之所需後封區域。此外，該等通道還用 作模具表面以形成一或多個隆起的的肋狀物或增厚物並將 该等密封區域中的密封材料充滿該MEA的電極層之至少部 分。此外，該等通道用於傳遞該密封材料，以使其橫向延 伸於该薄膜電極結構上並封閉該薄膜電極結構之一邊緣區 域。將該密封材料固化以便形成該彈性整合密封，該彈性 整合密封額外地包含至少一或複數個隆起的肋狀物或增厚 物。隨後可從該模具取走該MEA。 wo 2005/008818 A2提供用於產生mea的密封之另一方 法。在此，該等電極區域在其於該薄膜周邊與一表面活性 劑（其滲透進該等電極區域）鄰接之一區域中受到塗布，而 ㈣EA之邊緣區域受到包圍其周邊之一可固化密封劑之覆 蓋。從該等邊緣區域，該密封劑滲透受該表面活性劑塗布 之該等電極區域。該表面活性劑明顯增加在經其處理的區 域中之可濕性，而因此輔助塗敷該密封劑並促進其黏合。 但是’先前技術中所習知的方法常常有缺點，即並不適 用於簡單而高效率的大量生產。所建議之方法-般不連續 而有較長的等待時間及/或係很複雜的多階段方法。 119190.doc 200810218 【發明内容】 因此’本發明之一目的係避免該先前技術之缺點，而特 定吕之係在產生薄膜電極總成的過程中確保將可靠的密封 與簡單而高效率之製造組合起來。應提高複數個薄膜電極 總成之生產連續性。 · 依據本發明藉由一用於產生燃料電池之薄膜電極總成之 方法來貫現此目的，該方法包含以下方法步驟··
A)在一支撐物上產生至少一多層區，而該至少一多層區 包含至少一電極層與至少一薄膜層，而且該至少一多 層區係以一方式施加於該支撐物而使得該至少一多層 區受到在該支撐物上的通道之包圍，該支撐物上的該 等通道在至少一側上受該至少一多層區的邊緣之限 制，以及 B)將一可流動、可固化的密封材料引入該等通道，該密
封材料變成分佈於該等通道中以產生包圍該至少一 Z 層區的邊緣之_密封。 该多層區包含至少兩個重疊層，而特定言之較佳的係包 :電極層與一薄膜層。但是，本發明之方法中的多層區 還可b “亥等層之主要部分或欲密封之薄膜電極總成之所 有層1%極層、_薄膜層及_陰極層或—第 =層、一陽極層、-薄膜層、-陰極層及-第二氣體擴 1月中’该電極層包含一或多 Η。6 — A/脚电碉稣。具較隹的 匕δ —支撐物材料，办 〗如石反黑或石墨及一或多個電解質 119190.doc 200810218 在適當的情況下，其可以包含其他組分，例如一離子聚合 物。該薄膜層包含聚合物電解質材料。一般使用具有酸性 功能之一四氟乙烯-氟乙烯醚共聚物，特定言之係磺酸基 團。例如，Ε·Ι· DuPont公司出售商標名稱為Nafi〇n®之此一 材料。可用於本發明之薄膜材料之範例係以下聚合物材料 及其混合物： -Nafion⑧(DuPont ;美國） -全氣化及/或部分氟化的聚合物，例如”實驗薄膜，， (美國Dow化學公司）， -Aciplex-S®(日本 Asahi化學公司）， _ Raipore R-1010(美國 pall Rai製造公司）， -Flemion(曰本 Asahi Glass公司）， -Raymion0(日本氯工程公司 但疋，還可以使用其他（尤其係無氟）薄膜材料，例如磺 酸化酚甲醛樹脂（線性或交聯）；磺酸化聚苯乙烯（線性或交 聯）；續酸化聚聯苯·！，苯氧化物、磺酸化聚芳鱗 砜、、酸化聚芳硫醚砜、磺酸化聚芳醚酮、填酸化聚 二甲基苯氧化物、磺酸化聚醚酮、磺酸化聚醚醚酮、 方基8同或聚苯並_ 0坐。 此外，可使用包含以下組分（或其混合物）之聚合物材 料：聚苯並咪唑磷酸、磺酸化聚苯基、磺酸化聚苯硫醚及 聚合物-so3X (x =丽4+、NH3R+、ΝΗΛ+、NHR3+、取 型聚合續酸。 在本务明之方法中，較佳的係藉由將一薄膜層區施加於 I19190.doc 200810218 一支撐層而隨後將一電極層區施加於該薄膜層區來產生一 多層區。作為支撐層，較佳的係使用一支撐膜，特定言之 係由聚酯、聚乙烯、聚對苯二甲酸乙二酯(ΡΕτ)、聚二氟 乙烯(麗)、聚丙稀(ΡΡ)、聚氯乙婦(pvc)、聚碳酸醋、 聚醯胺、聚醯亞胺、聚胺酯或與上述材料相當的膜材料組 成之-膜。該支撐層較佳的係具有一從1〇至25〇_之厚 度’特定言之較佳的係從9〇至11〇 μηι。
將該薄膜層區施加於該支撐物係
” ，此項技術者所 習知之方法來實施’例如藉由刮刀塗布、噴塗、鑄造、按 麼或㈣方法。隨後乾燥該薄膜層區。將該電極層區施加 於μ膜層區同樣可以係藉由熟習此項技術者所習知之方 =實施。例如，可藉由一包含觸媒的墨水來塗布該薄膜 ”二该墨水係包含一電觸媒且大部分係液體或可以係膠 溶液。藉由（例如）印刷、喷塗、刮刀塗布或滾動將 =於該薄膜層之整個或部分區域之上。隨後乾燥該電 乾燥 合 適用於該多層區的個別層之乾燥方法係，例如，熱空 燥'紅外線乾燥、微波乾燥、電漿處理或此等方：： 猎由本發明 氣體擴散層。 依據本發明 係施加於一平 之方法產生之多層區可包含其他層 之支撐物較佳的係一平面支撐物， 面表面。 ，例如一 該多層區 在忒支撐物上，依據本發明 該多層區沿其周邊包圍有 119190.doc 200810218
夕個通道，該等通道在I 限制。在此背旦击 至少—側上受到一多層區的邊緣之 ’ 一通道係田认” 定流動路經，复、儿▲ ’、用於引入該密封材料之一預 工 、該多層p r > 該多層區之厚度。一、D°而仃進而且其深度至少對應於 之邊緣(邊緣面)之限：道:：係在-側上受-第-多層區 邊緣(邊緣面)之限制，在另—側上受-第二多層區之 係在項部開放。但':其下侧係由該支樓物形成而且其 ^ 通道還可以係僅在一側上受到一 夕層區之限制而式 』丄又判 一定展〜| ^可以係受到在該支撐物上的其他至少 疋界7L件之限制。 依據本發明，將一 通、首。士 σ 4 Γ/瓜動、可固化的密封材料引入該等 可動的检封材料變成分佈於該等通道中（自 組織）而且較佳的技 ^ 乂 彳的係均勻地填充該等通道。該密封材料較 4土的係接合至附在丨、 制该專通道的多層區之邊緣上，以便產生 夕夕層區的邊緣之一密封。可以將該密封材料 (例如）傾倒進該等通道或可以藉由熟習此項技術者所習知 的任何其他方法將其引入該等通道。在本發明之方法結束 日寸出現的彈性密封包圍㈠寺定言之)該電極層及該薄膜層而 不留下任何間隙而且無需採用自我組織對該密封材料作必 要的精確而因此複雜之定位。該密封材料較佳的係黏附於 該薄膜材料。 作為用於本發明之方法之密封材料，較佳的係使用聚合 物材料，特定言之係聚乙烯、聚丙烯、聚醯胺、環氧樹 脂、聚矽氧、鐵氟龍（分散）、聚偏二氟乙烯（PVDF)、聚 颯、聚醚醚酮（PEEK)、紫外線可固化及可熱固化丙烯酸酉旨 119190.doc • 12 - 200810218 或聚酯樹酯。 該密封材料較佳的係對該薄膜電㈣成材料# 性Γ转定士夕乂么叙 1土勒附 丨生(特疋5之係黏附於該薄膜層材料上)之一材 可使用如 D£ 199 26 027 A1 $ ϋ > 一 ^ ， =子Γ 或強極性基團以與該聚合物電解質； r離子基團產生-表面相互作用而因此產生-高心:: • 在！該密封材料引入該等通道後，藉由乾燥、交聯⑷ 如’猎由紫外線輻射）或冷卻來使其凝固。 在本發明之-較佳具體實施例中，產生該至少—多 得該至少一電極層與該至少-薄膜層之邊緣係齊；7 或者δ亥薄膜層大於該雷^爲 極層。此舉之優點係在將:： 該薄膜層大於該電 '、在將電極層區施加於該薄膜層區 =對該電極層區作很精確的定位。但是，該薄膜層區 犬伸超過其所接合的電極層區。此會產生諸多優點，复；： 鲁-優點㈣㈣層可靠地使得該電極層與欲在該薄臈層之 另電極層電性絕緣。此外，該密封材 可以黏接至在該薄膜層的邊緣處之突伸區域。 依據本發明，可以在引入該密封材料之前將一潤 劑施加於該等邊緣之區域内，該潤濕改良劑使得該密封材（ 料對該多層區之潤渴寐适今白 c獲侍改良。此一潤濕改良劑係（例如 藉以潤濕該多層區的邊緣區域之密封材料所用之—溶劑。 另可用的潤濕改良劑係（例如）如WO 2005/008818 Α2中 所述之-表面活性劑，特定言之係一氟化表面活性，劑。藉 119190.doc -13 * 200810218 由該表面活性，康占Λ 4木處理之區域具有明顯增加的可濕性。此 點輔助施加該密封材料並促進其黏合。 、 凌之一較佳具體實施例中，該密封材料變 /刀佈於β等通道中’而且係額外地引人該等通道之區域 =乱體擴散層之孔隙内。該氣體擴散層具有透氣性而 夕孔而且在一 ΡΕΜ燃料單元中用於將該等反應氣體傳 遞至該聚合物電解質薄膜附近。 據本明，该氣體擴散層可以與（例如）一支撐膜一起 二成支撐物’且在該支撐物上配置至少一多層區，例如 包含一電極層愈一 ,¾ η^- α …、相層之區。該區鄰接在該氣體擴散 屬上/口 δ亥區4亍逸夕；g、若 、。但疋，該氣體擴散層還可作為氣 體擴政層區（作為該多層 匸之邛刀）而出現，而該氣體擴散 多層區之其他層之邊緣共用)係在-側上 料 之限制等通道係依據本發明而填充有密封材 :於由於允許該密封材料渗透進入該氣體擴散層之孔隙 (;毛細管作用），因此該氣體擴散層在此 充 严 ㈣i生大伸超過該多層區的邊緣 乳體擴散層，並在-子區域中至 *、〜 擴散層之一密封。 、、，多透牙過該氣體 在本發明之一較佳具體實施例 下步驟： Λ月之方法包含以 〇每次藉由在一包含—氣體擴散層 上產生包含-薄膜層與一電極層之之支撑物 密封材料引入包圍哕多 > 夕_品，並將該 h層區之通道’來產生至少兩個 H9190.doc -14- 200810218 半薄膜電極總成（半MEA)，以及 )藉由接合该等兩個半薄膜電極總成（半MEA)之薄膜層 來接合兩個半薄膜電極總成（半MEA)，以產生一薄膜 電極總成。 在此方法中’由兩個半薄膜電極總成（半mEA)(其包含至 少二層人：II體擴散層、電極、薄膜)產生—薄膜電極總成 (八l έ至）五層：氣體擴散層、電極、薄膜、電極、氣 φ 體擴散層）。此處，在該等半ΜΕΑ中的每一 ΜΕΑ上，藉由 本發明之方法產生之密封一起形成該薄膜電極總成之密 封。 可藉由熟習此項技術者所熟習之方法，例如藉由熱按 [層【籍由頭外地施加溶劑或超音波焊接而層壓，來 實現該等兩個半ΜΕΑ之薄膜@之接合。較佳的係藉由施加 熱S及/或壓力（例如，藉由使用層壓滾筒）來實施接合。該 溫度較佳的係在從6(TC至25(TC之範圍内，而該壓力較佳 瞻 的係在從〇.1至100巴之範圍内。當接合該等兩個半mea 日守，由邊等兩個薄膜層形成在一侧上具有該陽極層與一氣 體擴散層而在另一側上具有該陰極層與一氣體擴散層之一 全薄膜層。當該等半MEA鄰接時，該等兩個半MEA之密封 逛可以接合成形成一完全密封或者其係在所產生的薄膜電 極總成中至少以一氣密方式相鄰。 在本發明之一具體實施例中，產生複數個多層區，其中 a)每一區在包含一支撐層與一氣體擴散層之一接合支撐 物上包含一薄膜層與一電極層，或者 119190.doc 200810218 b)每-區在包含—支撐層之—接合支撐物上包人— 層、一電極層及-氣體擴散^ 3 —薄膜 而且該複數個多層區係藉由通道而彼此分離主、 中，該氣體擴散層係該支撐物之部分，而在 ，况a) 係該多層區之部分。力士政 '）中’其 曰匕又口I刀。在本發明之方法之此具體 相鄰的多層區在橋Θ⑪例中， 匕在杈向上限制該等通道，而且在 該氣體擴散層之邱八而—卩主 / a)中由 ^層之^而在情況b)中由該支撐物層
成该等通道之底部。 1刀形 在本發明之-具體實施例中，將至少—額外的定界 施加於該支樓物，該定界元件對該等通道之至少—通= =側上加以限制。該等^界元件可以係（例如）定界條= 平行於該等多層區之邊緣並與該等邊緣相距—距離而ς 進二該等定界元件可以係(例如)由與該薄膜層相同之二 、、’藉由知取相同之工作步驟產生。其厚度應至少對應於今 多層區之厚度。 ' μ 該等多層區在本發明中較佳的係四邊形狀，特定言之較 佳的係方形或矩形。 用於產生一薄膜電極總成之本發明之方法具有多個優 .、占*其中一優點係其可以係實施為一相對較簡單、便宜、 =灵的捲軸式方法。基於此目標，例如，該支撐層與在適 田h况下的氣體擴散層每次係作為在一滾筒上的條而出 見以此方式產生之半ME A同樣可以係纏繞於滾筒上。本 备明之方法之所有工作步驟皆可以係與連續的捲軸式方法 ' 特疋s之’藉由在該等多層區之間的通道中自我組 119l90.doc -16- 200810218 織而分佈該密封材料44 士 曰產生一不連續的方法，在先前技術 中為了阻塞或定位密4+十7 寺或引入或者為了引入以及將多餘 料從模具移除而常常不可放A ^ 避免地經歷此一不連續的方法。 在一較佳具體實施例中， J中糟由鑄造設備將該密封材料傾 倒入該等通道，其中兮望I 、 、 μ荨鑄k設備連續地輸送該密封材料 或輸送特定的週期性盤θ j陡數篁之密封材料。此具體實施例同樣 產生一連續的捲軸式方牛 法在此，例如，具有多層區及舎 圍此專區的通道之一 ：^持/；5r 支拉條可在該等鑄造設備下均勻地 動。在此，可藉由太 m ^ 错由在一固定方向上連續輸送密封材料之一 鑄造設備而採用該密封好 封材枓來填充在該條之縱向（傳輪方 向）上之通道。可葬ϋ絲 、苛徇万 了错由碇轉於橫向上的窄鑄造設備或藉 週期性輸送密封材料之/ 疋的免每造設備而採用密封材料 來填充垂直於該條的傳輪方向而行進之通道。 、在t發明之—較佳具體實施财，藉由將具有-四邊形 狀的後數個薄膜層區施加於一條狀的第一支撐層'將一電 極層區施加於該等薄膜層區中的每—區、將—條狀的氣體 擴政層作為—閉合層接合至該等電極層區、將—條狀的第 一^撐層施加於該氣體擴散層並從該等多層區移除該條狀 、第支撐層，來實施用於在_支撐物上產生複數個 隔的多層區之一連續方沬+ 逐’万法。在改變所產生的層配置以使得 »亥條狀的第—古ρ爲乂 立,乐一支撐層位於该下側上而該等薄膜層區位於該 彳上後，依據本發明將該密封材料從該頂部引入其接 下=分佈(較佳的係均句分佈)於其中的通道。’、 4的係以此方式產生經由至少該密封而考皮此接合之複 119190.doc 17 200810218 數個薄膜電極總成，而且可获A +…+ ★ 又叫丑了镨由切割穿過該密封來將此等 薄膜電極總成分離。若該宓4+ 右巧在封仃進於兩個薄膜電極總成之 間，則可以（例如）㈣穿過其中部以使得—密封之一半每 次皆屬於一薄膜電極總成。 k 下面借助圖式來解說本發明。 【實施方式】 圖1A顯示在依據本發明產生薄膜電極總成時之一第一中 間產品。 為產生此中間產品，將薄膜層區1及條狀定界元件2施加 於一第-支撐層3。該薄膜層材料（例如，—spEEK禱造溶 液，即磺酸聚醚醚酮）每次皆係基於此目的作為一矩形形 狀的薄膜層區1鑄造至該支撐膜（例如1>]£7膜）上。 該薄膜層區1之鑄造可能受S| 一彳 — 又到二個平打、有間隔的寬鑄 造設備（未顯示）之週期性鑄造及停止之影響。 此外’將條狀定界元件（例如，同樣係由SPEEK製成）施 • 加於該第一支撐層3，該等條狀定界元件行進於該第一支 ㈣之縱向上而且比該薄膜層區】更厚。必須在施加於該 第一支撐層3之後，對該薄膜層區丨與該等定界元件2 乾燥。 圖1B顯示圖1A的中間產品之一斷面。 圖2A顯示在依據本發明產生薄膜電極總成時之一第二中 間產品。 為產生此中間產品，將電極層區4施加於位於該第一支 撐層3上之薄膜層區1，例如藉由不連續的刮刀塗布或藉由 I19190.doc 200810218 網版印刷。圖2A所示電極層區4係矩形且小於該等薄膜層 區1 ’而使得該薄膜層區1突伸超過該等電極層區4。在施 加於該等薄膜層區1後，對該等電極層區4進行乾燥。 圖2B顯示圖2A的中間產品之一斷面。 圖3 A顯示在依據本發明產生薄膜電極總成時之一第三中 間產品。 為產生此中間產品，將一氣體擴散層5作為一完整的層 φ 層壓至該等電極層區4上。該氣體擴散層5覆蓋所有電極層 區4及該等條狀定界元件2。 圖3B顯示圖3A的中間產品之一斷面。 圖4A顯示在依據本發明產生薄膜電極總成時之一第四中 間產品。 為產生此中間產品，將一第二支撐層6(例如，由pET製 成）鬆散地置於該氣體擴散層5上。該第二支撐層6覆蓋整 個氣體擴散層5。 圖4B顯不圖4A的中間產品之'一斷面。 圖5 A顯示在依據本發明產生薄膜電極總成時之一第五中 間產品。 為產生此中間產品，交出圖4A及4B所示的第四中間產 品而移除該第一支撐層3。在此情況下保留包含一第二支 撐膜6與一氣體擴散層5之一支禮物7，而向此支撐物7施加 該等定界元件2及包含一電極層4與一薄膜層〗之多層區8。 该專定界元件2之面朝内的邊緣與該等多層區之邊緣9限制 複數個通道12，該複數個通道12係位於該氣體擴散層$上 119190.doc -19- 200810218 並沿縱向10及沿橫向11延伸。然後，將略微較大之_ 配置於略微較小之電極層區4之頂部上。 」、曰 圖5B顯示圖5A的中間產品之一斷面。 圖6A顯示在依據本發明產生薄膜 間產品(半MEA)。 4時之一弟六中 此中間產品，依據本發明將一可流動、 =材㈣丨入該等通道12，在該等通道12中其變成均勾 " 縱向1〇移動之-支撐物7之情況下，可藉由個 別的鑄造設備或苴篆 一 …丄 術來實現沿縱向10將該流體密 材料η引入該等通道12。為將密封材㈣引入沿該橫向 仃進之通道’可以使用(例如)不連續(週期性)操作的鑄 造設傭或來回移動的饋送裝置。由於採用自我組織，因此 不需要精確對準該密封材料13。 該密封材料13流入該等通道且還潤濕突伸超過該等電極 層以的薄膜層區1之下側之邊緣區域。此外，該密封液體 13精由引入該氣體擴散層5之孔隙而充滿該等通道12之區 域中的氣體擴散層5。圖6Β中以參考數字14來表示該氣體 擴散層5之充滿區域。隨後凝固,（例如藉由乾燥、交聯或冷 卻）該密封材料13。由此產生一彈性密封，其無需精確而 因此費力的定位便無間隙地，包圍個別半ΜΕΑ之電極層區4 與薄膜層區1。 圖6Β顯示圖6Α的中間產品之一斷面。 圖7Α顯示覆蓋有一第三支撐層之圖6Α之中間產品。 若欲捲起或堆疊圖6Α之中間產品（例如，用於暫時儲 119190.doc -20- 200810218 存），則藉由一第三支撐層15將其覆蓋來對立知y b、加Μ保護， 為進一步處理而再次移除該第三支撐層15(灸 u見圖8 a及 8B ’對應於圖6A及6B之中間產品）。 圖7B顯示來自圖7A的中間產品之一斷面。 圖9 A顯不在依據本發明產生薄膜電極總成時 —^ τ〈一第七中 間產品。
為產生此中間產品，藉由將兩個半MEA之薄膜声區j 6 17接合而將該等兩個半MEA彼此接合來形成薄膜電極總 成。薄膜層區16、17每次接合成形成一完整的薄膜以。戶〜 獲得之中間產品係一層，其包含經由該密封材料Μ而固持 在一起的5層薄膜電極總成25(第一氣體擴散層19、第—電 極層薄膜18 '第二電極層21及第二氣體θ擴散層叫以 及其他組成部分，並位於兩個支撐層23、24之間。 圖9B顯示圖9A的中間產品之一斷面。 為分離該等薄膜電極總成25 ’可沿圖10A及刚上所繪 之切割線26來執行行進（較佳的係居中）穿過該密封材料13 的切割。此舉產生複數個個別的薄膜電極總成，其中該薄 膜與：等：極在該外側邊緣周圍完全受該密封材料。之包 圍L封材料額外地滲透該等氣體擴散層，則該薄膜 電極總成之所有5層皆係密封至該邊緣。當該薄膜電極總 成係安裝於兩個雙極板之間時，結果會以-氣密方式將該 燃料電池之兩個氣體空間彼此分離。 病圖11示意性顯示藉以產生圖1A至4B之中間產品之一連 績的捲軸式方法， H9190.doc -21 - 200810218 在此捲軸式方法（其沿傳輪方向36進行）中一第一滾筒27 提供作為捲材之一第一支撐層3。一第一鑄造設備28將薄 膜材料29(例如SPEEK)之薄膜層區鑄造到沿該傳輸方向36 移動之第一支撐層3上，以便獲得圖…及1B之中間產品。 一第二鑄造設備30將電極材料31之電極層區鑄造到已沿該 傳輸方向36移動至更遠之薄膜層區，以便獲得圖2八及2^ 之中間產。口。從一第二滾筒32，將一氣體擴散層5展開為
捲材並將其層壓至已沿該傳輸方向36移動至更遠之電極層 區上’以便獲得圖3AA3B之中間產品。從一第三滾筒 33，將-第二支撐層6展開為捲材並將纟置放肖已沿該傳 輸方向36移動至更遠之氣體擴散層5上，以便獲得圖* a及 B之中間產。如圖!!所示，以此方式獲得之條狀的第一 MEA中間產品34可以係在—第四滾筒35上捲起或接受進一 步的直接處理。 圖12示意性顯示获7 # a 猎以產生圖5A至7B之中間產品之一連 續的捲軸式方法。 在此捲軸式方法中，在如 隹如圖11所不之一方法中獲得之第 一 MEA中間產品34#儿贫 ’、Ό μ傳輪方向36從該第四滾筒35(其 已經周轉）展開，而推媒士方楚 使传遠弟一支撐層3現在係位於上部侧 上。藉由讓該第一支撐# 3 保層3在一弟五滾筒37上捲起而將其 從該^戰巾間產品34移除，錢獲得圖Μ·之中 間產口口*由一弟三鑄造設備3 8將密封材料^ 3引入位於該 條狀支揮物7上的電極材料31與薄膜材料Μ之多層區之間 的通道’韻狀支撐物7包含一第二支撐層6與一氣體擴散 I19190.doc -22· 200810218 層5而且係沿該傳輸方命w ⑽方向36而移動。以此方式，結果 如圖6A及6B所示之_中p弓姦 中間產口口（條狀黏合的半MEA 40) 〇 一第三支撐層IS係從一第丄爷々 、 弟/、滾同3 9展開為捲材且係置放到 已沿該傳輸方向36移動$争、专+& Λ/Γρ 粆勒至更延之丰ΜΕΑ 4〇上，以便獲 圖7Α及7Β之中間產品。 如圖12所不，以此方式獲得之 狀黏合半ΜΕΑ 40係在一第七予饩41 μ植土 4 ^ 乐七展同41上捲起或接受進一步 的直接處理。
圖1 士3不意性顯示藉以產生圖从至9β之薄膜電極總成之 一連續的捲軸式方法。 每人將《玄第二支擇層15從兩個相對的滾筒Μ、其如 同圖12中的第七滾筒41—樣包含半μεα⑽）取下，並在其 他兩個滾筒44、45上將其捲起。如圖8Α及8Β所示之其餘 的半ΜΕΑ 40係沿該傳輸方向％，從該等兩個相對的滾筒 =2 43展開，使彳于該等兩個半μεα之薄膜材料μ之薄膜層 區彼此面對。然後，將該等兩個半ΜΕΑ 40彼此接合，以 便獲得如圖9Α及9Β所不之條狀接合、薄膜電極總成46。該 =薄膜電極總成46具有以下層序列··第一氣體擴散層19、 第電極層20、完整薄膜18、第二電極層21及第二氣體擴 政層22。可以藉由支撐層料、49在一儲存滾筒…上將該等 ir、狀接合薄膜電極總成46捲起或者可以藉由一切割設備 (未顯示）將其分離。 ’ 圖14顯不一包含一藉由本發明之方法而產生之薄膜電極 總成之一燃料電池結構之一具體實施例的示意性斷面。 該4膜電極總成50包含五層，即一第一氣體擴散層19、 119190.doc •23- 200810218 第電極層20、一薄膜18、一第二電極層21及一第二氣 體擴散層22。該薄膜18大於該等電極層2〇、21並突伸超過 此等電極層20、21。該薄膜電極總成5〇進一步包含包圍該 薄膜電極總成周邊之一密封51。該密封川系藉由將一可流 = 自的4封材料引人通道，該等通道在_側上受包含於該薄 ' ㈣中之電極層2〇、21及薄膜層之邊緣52的限制，而且在 亥等通道中，该密封材料變成藉由自我組織而分佈。該密 φ 口此钟接等邊緣52而不留下間隙。此外，將該密封材 料引入B亥等氣體擴散層19、22之孔隙，從而形成充滿密封 材料之區域53。因此，該密封5 !延伸於該薄膜電極總成 之整個厚度上。該薄膜電極總成50係配置於兩個雙極板 55之間，以便完成該燃料電池結構。在一燃料電池堆 ，（未顯示）中，複數個電池係以一電性順序彼此疊加堆 疊’而該等電地係藉由一不可渗透的導電雙極板（稱為雙 極板54、55)而彼此分離。該雙極板54、55以機械方式及 • 電r生方式連接至電池。由於一個別電池之電壓在區域 内，因此實務應用中需要串聯連接大量電池。常常將多達 個藉由雙極板54、55分鱗之電池彼此疊加堆疊。該等 電池係彼此疊加堆疊，從而經由該雙極板54、55將一電池 之氧側連接至相連電池之氫侧。該雙極板54、55由此執行 若干功能。其用於將該等電池電性連接，以提供並分配反 應物（反應氣體）及冷卻劑，並分離該等氣體空間。藉由安 裝於該等兩個雙極板54、55之間之薄膜電極總成⑽的密封 5 1，以一軋袷方式將一燃料電池之兩個氣體空間彼此分 119190.doc -24- 200810218
【圖式簡單說明】 在圖式中·· 圖1A及1B顯示在藉由本發明之方法來產生一薄膜電極 總成時具有複數個薄膜層區與定界條之一第一支撐層， 圖2A及2賴示在藉由本發明之方法來產生—薄膜電極
總成時具有包含—薄膜層與_電極層的複數個多層區之— 第一支撐層， 圖3A及糊示在藉由本發明之方法來產生_薄膜電極 —成蚪作為一層位於該多層區上之一氣體擴散層， 圖4A及4B顯示在藉由本發明之方法來產生一薄膜電極 總成時在該氣體擴散層上之一第二支撐層， 圖5A及5B顯示在藉由本發明之方法來產生_薄膜電極 總成時在包含一氣體擴散層與一第二支撐層之一支撐物上 的包含一電極層與一薄膜層之多層區， 圖6 A及6B顯示在藉由本發明之方法來產生—薄膜電極 總成時分佈於該等通道内之密封材料， 圖7A及7B顯示在藉由本發明之方法來產生—薄膜電極 總成時在彼此接合的複數個半MEA上之一第三支撐層， 广A及8B顯示在藉由本發明之方法來產生一薄膜電極 、’〜成時不具有該第三支撐層而彼此接合的複數個半Me a， 大圖9A及9B顯示在#由本發明之方法來產i時在接合該 等半MEA之薄膜層後彼此接合之複數個薄膜電極總成， 圖10A及10B顯示在藉由本發明之方法來產生時用於分 I19190.doc -25- 200810218 離該等薄膜電極她成 …成之切割線， 圖11示意性題+益 一 々不稭以產生薄膜電極總成（係如圖1Α至4Β 所示依據本發明&方 月而產生）的中間產品之一捲轴式方法， 圖12示意性_千益 .、肩不猎Μ產生圖5A至7B所示半MEA之一捲 軸式方法， 圖13不思性顯示藉以產生圖8A至9B所示薄膜電極總成 之一捲軸式方法，以及 圖14顯示包含一藉由本發明之方法而產生的薄膜電極總 成之一燃料電池結構之一具體實施例。 “ 【主要元件符號說明】 1 薄膜層區 2 定界元件 3 第一支撐層 4 電極層區 5 氣體擴散層 6 第二支撐層 7 支撐物 8 多層區 9 邊緣 10 縱向 11 橫向 12 通道 13 密封材料 14 充滿區域 119190.doc 200810218
15 第三支撐層 16 第一薄膜層區 17 第二薄膜層區 18 完整薄膜 19 第一氣體擴散層 20 第一電極層 21 第二電極層 22 第二氣體擴散層 23 上部支撐層 24 下部支撐層 25 薄膜電極總成 26 切割線 27 第一滾筒 28 第一鑄造設備 29 ^膜材料 30 第二鑄造設備 31 電極材料 32 第二滚筒 33 第三滾筒 34 第一 MEA中間產品 3 5 第四滾筒 36 傳輸方向 37 第五滾筒 38 第三禱造設備 119190.doc -27- 200810218 39 40 41 42 43 44 45
47 48 49 50 51 52 53
55 第六滾筒 半MEA 第七滾筒 第八滾筒 第九滾筒 第十滾筒 第十一滾筒 薄膜電極總成 儲存滾筒 支撐層 支撐層 薄膜電極總成 密封 邊緣 充滿區域 第一雙極板 第二雙極板 119I90.doc - 28
Claims (1)
- 200810218 十、申請專利範圍： 1 · 一種用於產生燃料電池之薄膜電極總成之方法，其包含 以下方法步驟： A)在一支撐物上產生至少一多層區， 該至少一多層區 包含至少一電極層與至少一薄膜層，且該至少一多 層區係以一方式施加於該支撐物，使得該至少一多 層區受到該支撐物上之通道的包圍，該支撐物上的通道在至少—側上受到該至少—多層區之邊緣的限 制，以及 B)將-可流動、可固化的密封材料引入該等通道，該 密封材料變成分佈於該等通道中，以產生一包圍該 至夕、夕層區之該等邊緣的密封。 2.如=求項1之方法，其中產生該至少一多層區以使得該 至少一電極層與該至少一薄膜層係齊平於該等邊緣，或 該薄膜層大於該電極層。 3· 請求項1之方法，其中在引入該密封材料之前，在該 等邊緣之為區域中施加一使得該密封材料對該多層區之 該等邊緣之潤濕實現一改良的潤濕改良劑。 4. 如請求頊〗> 士 只 < 万法，其中額外地將變成分佈於該等通遒 中之忒检封材料引入該等通道之該區域中之一氣體擴散 層之孔隙内。 5·如請求項1之方法，其中： )每-人藉由在包含一氣體擴散層與一支撐層之一支撐 物上產生為^ 巴含一薄膜層與一電極層之一多層區並將 119190.doc 200810218 該密封材料引入包圍該多層區之該等通道，來產生 至少兩個半薄膜電極總成，以及 11)藉由接合兩個半薄膜電極總成之該等薄膜層來接合 該等兩個半薄膜電極總成，以產生一薄膜電極總 成。 6·如請求項1之方法，其中複數個多層區中， a) 每一區在包含一支撐層與一氣體擴散層之一接合支 禮物上包含一薄膜層與一電極層，或者 b) 每一區在包含一支撐層之一接合支撐物上包含一薄 膜層、一電極層及一氣體擴散層 而且该複數個多層區係藉由通道而彼此分離。 7·如請求項1之方法，其中將至少一額外的定界元件施加 於該支撐物，該定界元件與一侧之該等通道之至少一 接界。 8 士明求項1之方法，其中藉由鑄造設備將該密封材料 倒入該等通道，其中該等禱造設備連續地輸送該密封d 料或輸送特定週期性數量之密封材料。 9.如請求们之方法，其中在一用於在一支樓物上產生^ 數個有間隔之多層區的連續方法中，將複數個具有一 t 邊形狀的薄膜層區施加於一條狀的第一支撐I，將一1 極層區施加於該等薄膜層區中 髀拉见a 區，將一條狀的I 體擴政層作為一閉合層接合至 寺電極層區，將一條封 J乐一支擇層施加於該氣體 Μ… 擴政層’並從該等多層區牙 除该條狀的第一支撐層。 - 119190.doc 200810218 10·如請求項1之方法，其中產生複數個薄膜電極總成，其 經由至少該密封以一條狀方式彼此接合，並藉由切割穿 過該密封來分離。119190.doc
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