[go: up one dir, main page]

SE455701B - Svavelhaltiga isokinolinderivat samt farmaceutiska beredningar innehalllande dem - Google Patents

Svavelhaltiga isokinolinderivat samt farmaceutiska beredningar innehalllande dem

Info

Publication number
SE455701B
SE455701B SE8004869A SE8004869A SE455701B SE 455701 B SE455701 B SE 455701B SE 8004869 A SE8004869 A SE 8004869A SE 8004869 A SE8004869 A SE 8004869A SE 455701 B SE455701 B SE 455701B
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
dihydro
acetonitrile
mercapto
isoquinolyl
dimethoxy
Prior art date
Application number
SE8004869A
Other languages
English (en)
Other versions
SE8004869L (sv
Inventor
K Takacs
M H Pap
G Kovacs
I K Ajzert
A Simay
Nagy P Literati
M E Puskas
G Sebestyen
I Stadler
Z Sumeghy
Original Assignee
Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet filed Critical Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Publication of SE8004869L publication Critical patent/SE8004869L/sv
Publication of SE455701B publication Critical patent/SE455701B/sv

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D513/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00
    • C07D513/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D513/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/06Antiasthmatics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/08Bronchodilators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/08Plasma substitutes; Perfusion solutions; Dialytics or haemodialytics; Drugs for electrolytic or acid-base disorders, e.g. hypovolemic shock
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/10Antioedematous agents; Diuretics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D217/00Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems
    • C07D217/12Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems with radicals, substituted by hetero atoms, attached to carbon atoms of the nitrogen-containing ring
    • C07D217/14Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems with radicals, substituted by hetero atoms, attached to carbon atoms of the nitrogen-containing ring other than aralkyl radicals

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pulmonology (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Other In-Based Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description

455 701 Ä 10 15 20 25 30 35 och den streckade linjen representerar en ytterligare kol- -kolbindning eller väteatomer i 3- och 4-ställningarna pà ringen; och salter därav.
Enligt uppfinningen avses också farmaceutiska beredningar, vilka som aktiv beståndsdel innehåller en fö- rening med den ovan definierade allmänna formeln I i bland- ning med en eller flera konventionella farmaceutiska bärare.
Det är känt att isokinolinderivat som har analog struktur men innehåller en heterocyklisk R2 i den allmänna formeln I är kraftiga spasmolytika och vasodila- toriska substanser (se de publicerade japanska patentan- sökningarna 76,32,569; 76,80,867; 76,86,478 och 76,86,477).
Dessa analoga föreningar har framställts på i och för sig känt sätt genom omsättning av 1-halogenmetyl-isokinolinde- rivat med heterocykliska föreningar innehållande en sulf- hydrylgrupp.
Det har nu vid de arbeten som ligger till grund för förevarande uppfinning helt överraskande visat sig, att de nya isokinolinderivaten med den ovan definie- rade allmänna formeln I har värdefulla farmaceutiska egen- skaper. Närmare bestämt gynnar de bildningen av prostaglan- din¥E2 ur arakidonsyra och uppvisar därför diuretisk, anti- astmatisk, antiinflammatorisk och hypotensiv aktivitet.
De nya isokinolinderivaten med den ovan de- finierade allmänna formeln I framställes enligt följande metoder: (a) Föreningarna I, i vilka R är väte eller alkoxi med 1 - 4 kolatomer, R1, R1 och den streckade lin- jen har ovan definierade betydelser, framställes genom att isokinolinderivat med den allmänna formeln (II) 10 15 20 25 30 35 40 3 455 701 där R har nyss nämnd betydelse, R1 och den streckade linjen har ovan angivna betydelser, och Hal represen- terar halogen, omsättes med tioler med den allmänna for- meln Rz - sH (III) där R2 har ovan angiven betydelse. (b) Föreningar med den allmänna formeln I, i vilka R är väte eller en alkyl med 1 - 4 kolatomer, R1 och den streckade linjen har ovan angivna betydelser och R2 representerar en grupp med den ovan angivna allmänna formeln A, där R3, R“, m och n har ovan angivna betydel- ser, framställes genom hydrolysering av isotiuroniumsalt med den allmänna formeln _ (IV) där R har nyss nämnd betydelse, RI och den streckade lin- jen har ovan angivna betydelser och X_ representerar en ekvivalent av en organisk eller oorganisk anjon, i ett al- kaliskt medium, och varpå de så erhållna tiolaten med den allmänna formeln + Me (V) där R, R1 och den streckade linjen har ovan angivna be- 455 701 4 10 15 20 25 30 35 40 tydelser och Me+ representerar en ekvivalent av en orga- nisk eller oorganisk katjon, omsättes med halogenider med den allmänna formeln n* - nal (vi) där R2 har ovan angiven betydelse och Hal representerar en halogenatom.
Om så önskas kan isokinolinderivaten I, där Rl, R2 och den streckade linjen har ovan angivna betydel- ser och R representerar alkoxi med 1 - 4 kolatomer, des- alkyleras till föreningar med den allmänna formeln I, där R är en hydroxylgrupp och R1, R2 och den streckade linjen har ovan angivna betydelser.
Om så önskas kan föreningarna med den all- männa formeln I, där R2 representerar en grupp med den ovan angivna allmänna formeln A, Ra, m och n har ovan an- givna betydelser och R“ är hydroxyl, genom acetylering om- vandlas till derivat, i vilka R” representerar en acetoxi- QIUPP- Isokinolinderivaten I, i vilka R2 represen- terar en grupp med den ovan angivna allmänna formeln A, Ra, m och n har ovan angivna betydelser och R“ represen- terar karboxyl eller karbalkoxi, medan R, R1 och den streckade linjen har ovan angivna betydelser, kan genom förestring, amidering eller hydrazidbildning omvandlas till andra isokinolinderivat I, där R2 representerar en grupp med den ovan angivna formeln A och R, R1, Ra, m, n och den streckade linjen har ovan angivna betydelser och R“ representerar en alkoxikarbonylgrupp med 1 - 6 kolato- mer, karbamoyl respektive karbazoyl. Utgångsföreningarna kan med användning av ett lämpligt dehydratiseringsmedel omvandlas till cykliska syraamider med den allmänna for- meln 10 15 20 25 30 35 40 C v 455 701 (VII) där R, R1, Ra och den streckade linjen har ovan angivna betydelser.
Isokinolinderivaten I, där R2 represente- rar en 2-karboxifenylgrupp och R, R1 och den streckade linjen har ovan angivna betydelser, kan genom behandling med lämpliga dehydratiseringsmedel omvandlas till cyklis- ka syraamider med den allmänna formeln (VIII) där R, Rl och den streckade linjen har ovan angivna be- tydelser.
Om man så önskar kan man omvandla förening- arna I, som innehåller en karboxylgrupp, till motsvarande salter.
Det under (a) här ovan skisserade förfaran- det kan genomföras i ett organiskt medium, företrädesvis i ett alkoholmedium, i närvaro av syrabindande medel. Som syrabindande medel kan användas alkalimetallalkoholat, hydroxider eller karbonat. Reaktionen genomföras vid en temperatur mellan 0 och 12000, företrädesvis vid det använda lösningsmedlets kokpunkt. I fall av oxidationskänsliga för- 455 701 6- 10 15 20 25 30 35 40 eningar genomföres förfarandet under inert atmosfär. Som inert gas användes lämpligen kväve eller argon. Enligt en föredragen utföringsform av förfarandet sättes isoki- nolinderivat II eller lösningar därav till en lösning av tioler III och dehydratiseringsmedlet. Åtgärderna kan emellertid även genomföras i omvänd ordningsföljd.
De som utgângsmaterial använda isokinolin- derivaten II kan framställas enligt i litteraturen kända förfaranden (DOS 2.426.267, J. Chem. Soc., 1931, 36, och Arch. Pharm., 277, 177 /1939/).
Den alkaliska hydrolysen i det här ovan under (b) skisserade förfarandet genomföres lämpligen med alkalimetallhydroxider i blandning med med vatten blandba- ra organiska lösningsmedel och vatten. Reaktionen genom- föres lämpligen i vattenhaltiga alkoholer. Det föredrages att gynna hydrolysens fortskridande genom att upphetta reaktionsblandningen, exempelvis genom att koka den i en eller två timmar. Tiolaten V som bildas genom hydrolysen behöver icke avskiljas från reaktionsblandningen och ha- logeniderna VI kan sättas direkt till hydrolysblandning- en. För att slutföra reaktionen kokas reaktionsblandning- en lämpligen också i detta steg. För att undvika genom oxidation orsakade bireaktioner genomföres reaktionen lämpligen under inert gasatmosfär. Isotiuroniumsalter IV, som användes som utgångsmaterial, framställes genom om- sättning av isokinolinderivat II med tiokarbamid.
Omvandlingen av de av R representerade alk- oxigrupperna till hydroxigrupper genomföres enligt känd desalkylering, exempelvis med en sur reaktionskomponent, exempelvis pyridin-hydroklorid, under upphettning.
Den av R” representerade hydroxylgruppen kan acetyleras med rëaktiva ättiksyraderivat. Bland så- dana derivat innefattas exempelvis syraanhydriden och sy- rahalogeniden. Reaktionen genomföres i ett inert organiskt lösningsmedel eller i ett överskott av acetvleringsmedlet.
Den av R“ representerade karboxylgruppen kan förestras på känt sätt eller också kan den omvandlas till karbamoyl eller karbazoyl genom omsättning med ammoniak respektive hydrazin. Estrarna framställes företrädesvis i ett alkoholmedium, varvid reaktionsblandningen kokas. Sy- 10 15 20 25 30 35 40 v. 455 701 raamiderna och syrahydraziderna framställes företrädesvis via motsvarande estrar, som omsättes med ammoniak eller hydrazin.
De cykliska amiderna VII och VIII framstäl- les företrädesvis genom omsättning av isokinolinderivat I, i vilka R" är karboxyl, med dehydratiseringsmedel, exempelvis syraanhydrider, företrädesvis ättiksyraanhyd- rid, eller dicyklohexylkarbodiimid. De cykliska amiderna kan genom hydrolys återomvandlas till de motsvarande karboxylsyrorna.
De isokinolylderivat I som innehåller en grupp som kan bilda salter, kan omvandlas till de mot- svarande salterna genom omsättning med baser respektive syror på i och för sig känt sätt.
De erhållna isokinolinderivaten I kan iso- leras på känt sätt, exempelvis genom avfiltrering, in- dunstning, kristallisation, extraktion och de kan renas medelst reningsförfaranden, som är typiska inom den orga- niska kemin, exempelvis genom omkristallisation. För re- ning kan man ocksâ tillgripa saltframställning.
Med "alkyl" och "alkoxi" med 1 - 4 eller 1 - 6 kolatomer avses i förevarande sammanhang raka eller förgrenade kolvätegrupper, som är bundna vid intill lig- gande grupp via en godtycklig kolatom i denna. Bland des- sa grupper kan nämnas alkylgrupper med 1 - 4 kolatomer, exempelvis metyl, etyl, n- och isopropyl,_n-, iso-, sek- och t-butylgrupper. Bland alkylgrupper med 1 - 6 kolato- mer innefattas också pentyl- och hexylgrupper. De motsva- rande alkoxigrupperna kan härröra från de ovan uppräknade alkylgrupperna.
I uttrycket "halogen" innefattas i föreva- rande sammanhang fluor, klor, brom och jod.
Med "organiska eller oorganiska baser och syror" avses i förevarande sammanhang hydroxider innehål- lande alkalimetall-, alkalisk jordartsmetall-, ammonium- och olika substituerade ammoniumjoner; halogenvätesyror, oorganiska oxisyror liksom även organiska alifatiska och aromatiska karboxylsyror. Katjonerna och anjonerna, som kan härröra från dessa är Me+ respektive X-. Föredragna representanter för nämnda baser är hydroxider av natrium, 10 15 20 25 30 35 40 455 701 s» kalium, kalcium och ammonium, och föredragna syror är salt- syra, svavelsyra, fosforsyra, bensoesyra, oxalsyra, vinsy- ra och katjonerna och anjonerna härrör företrädesvis från ovan uppräknade baser och syror.
Föreningarnas I effekt på prostaglandinbio- syntesen har bestämts medelst känd teknik (J. Biol. Chem. 246, 6700 /1971/). Som enzymkälla användes ett homogeni- sat av spermatocele från får och som substrat användes arakidonsyra. Substratomvandlingen, som medför syreför- brukning, övervakades genom mätning (med en Clark-elektrod) av förändringen av koncentrationen löst syre. Under mät- ningarna bestämdes koncentrationen av de aktiva förening- arna, vilket innefattade en 50 respektive 100%-ig ökning av syreförbrukningen. Koncentrationerna uttrycktes i UM/l.
De erhållna resultaten är sammanställda i nedanstående ta- bell: Tabell Effekten av föreningarna I på det cykliska oxigenassubstratets aktivitet: arakidonsyra Exempel nr AC5O% AC100% 3 100 200 4 70 140 5 40 80 6 60 225 8 0 48 96 9 95 12 ' 105 14 280 395 15 62 124 18 69 ' 138 22 720 1800 Föreningarnas I diuretiska aktivitet prova- des på råttor. Den urinmängd som passerade under fyra tim- mar och utsöndringen av Na+- och K+-joner bestämdes enligt kända metoder (Arzneimitt. Forsch. 27, 559 /1978/). Den antiinflammatoriska aktiviteten provades på tassödem hos råttor. Ödem inducerades med hjälp av karragenin och in- hibitionen uttrycktes i procent.
Enligt ett prov genomfört på isolerad luft- 10 15 20 25 30 35 40 9 455 701 strupe från marsvin (J. Pharm. Pharmac. 31, 798 /1979/) har föreningarna framställda enligt förevarande uppfin- ning avslappande verkan. De föreningar som framställts enligt exempel 9 har samma aktivitet som teofyllin, un- der det att de föreningar som framställts enligt exem- pel 4 uppvisar en fem gånger så hög aktivitet som teo- fyllin hänförd till en 95 - 100%-ig relaxation. En dos om 1 pg/ml av produkten enligt exempel 4 är fem gånger så effektiv som teofyllin, men föreningen enligt exem- pel 9 har en effektivitet som endast är hälften så stor som teofyllinets. Signifikant är också aktiviteten hos föreningarna framställda enligt exempel 4 vid en dos om 0,1 ug/ml.
På ileum från marsvin uppvisar förening- arna enligt förevarande uppfinning en gentemot acetyl- kolin och histamin antagonistisk aktivitet (Turner, R., Screening Methods in Pharmacology, Academy Press, New York, 1965, p. 42 - 43). När teofyllin användes i en an- tagonistisk dos om 50 pg/ml mot acetylkolin erhåller man en 16% inhibition. Föreningen enligt exempel 9 i före- varande beskrivning visar samma aktivitet, då däremot produkten enligt exempel 4 i förevarande beskrivning har sex gånger så hög aktivitet. Teofyllin ger maximalt 30% inhibition (vid en dos om 200 pg/ml). Föreningen enligt exempel 4 ger maximalt 100% inhibition (i en dos om 50 ug/ml). Föreningen enligt exempel 9 ger maximalt 55% in- hibition (i en dos om 100 pg/ml).
Vid användning av teofyllin i en antago- nistisk dos om 50 ug/ml erhålles en 18%-ig inhibition gentemot histamin. Föreningen enligt exempel 9 uppvisar samma effekt som teofyllin. Den enligt exempel 4 i före- varande beskrivning framställda föreningen är sex gånger så kraftig. Maximal inhibition för teofyllin är 37% (vid en dos om 200 ug/ml), för produkten enligt exempel 4 är maximal inhibition 100% (i en dos om 50 pg/ml) och för föreningen enligt exempel 9 är maximal inhibition 26% (i en dos om 100 pg/ml).
Den serotoninantagoniserande effekten hos föreningarna enligt förevarande uppfinning har undersökts på remsor av fundus ventriculi från råttor (Br. J. Pharm. 455 701 1° 10 15 20 25 30 35 40 12, 344 - 349 /1957/). En 10 ng/ml antagoniserande dos av teofyllin gav 8% inhibition. Föreningen enligt exempel 8 i förevarande beskrivning gav 8% inhibition. Föreningen enligt exempel 6 i förevarande beskrivning gav 16% inhi- bition och föreningen enligt exempel 4 i förevarande be- skrivning gav 80% inhibition.
Föreningen I kan användas inom terapin i form av beredningar innehållande de aktiva beståndsdelar- na tillsammans med inerta, fasta eller vätskeformiga, or- «ganiska eller oorganiska bärare. Beredningarna framstäl- les på inom den farmaceutiska indunstrin konventionellt sätt.
Man kan framställa beredningar lämpliga för oral eller parenteral administration eller för inspira- tion. Lämpliga beredningar är exempelvis tabletter, dra- gêer, kapslar, pastiller, pulverblandningar, aerosolspray, vattenhaltiga suspensioner eller lösningar, injicerbara lösningar eller sirap. Beredningarna kan innehålla lämp- liga fasta utspädningsmedel eller bärare, ett sterilt, vattenhaltigt lösningsmedel eller ett ogiftigt, organiskt lösningsmedel. Beredningar framställda för oral administ- ration innehåller också konventionella sötningsmedel och smakämnen.
Som bärare för tabletter för oral administ- ration kan exempelvis användas laktos, natriumcitrat och kalciumkarbonat och som desintegrationsmedel och smörjme- del kan exempelvis användas stärkelse eller alginsyra respektive kalk, natriumlaurylsulfat eller magnesiumstea- rat.
Typiska bärare för kapslar är laktos och polyetylenglykol. Vattenhaltiga suspensioner kan också innehålla emulgatorer eller suspenderingsmedel. I sus- pensioner framställda med organiska utspädningsmedel kan man exempelvis använda etanol, glycerol och kloroform.
Beredningar lämpliga för parenteral admi- nistration eller inspiration är lämpligen lösningar eller suspensioner av den aktiva bestándsdelen. Lämpliga lös- ningsmedel eller utspädningsmedel är exempelvis jordnöts- olja, sesamolja, polypropylenglykol eller vatten. Injek- tionsberedningar kan administreras intravenöst, intramus- 10 15 20 25 30 35 40 11 455 701 kulärt eller subkutant. Injektionslösningar framställes företrädesvis med vatten och pH injusteras pâ lämpligt värde. Isotoniska salt- eller glukoslösningar kan också framställas.
Om beredningarna skall användas mot astma kan de administreras medelst inspiration med hjälp av konventionell inhalations- och inspirationsutrustning.
De farmaceutiska beredningarna kan inne- hålla mellan 0,005 och 90% av den aktiva beståndsdelen.
Den effektiva dagliga dosen kan varieras inom ett brett intervall beroende på patientens tillstånd, ålder, kropps- vikt, på den använda beredningen och på den aktiva för- eningens aktivitet.
Vid oral administration är den dagliga do- sen i allmänhet 0,05 - 15 mg/kg och om föreningarna ad- ministreras medelst inspiration eller intravenöst kan de aministreras i en dos om 0,001 - 5 mg/kg en eller fle- ra gânger per dag. Ovanstående data har lämnats endast för orientering och i vart enskilt fall kan doserna ökas eller minskas.
Kapslar innehållande 40 mg aktiv bestånds- del kan exempelvis framställas på följande sätt: Man sammanblandar homogent 400,0 g av en förening med den allmänna formeln I 1590;0 g laktos och 10,0 g magnesiumstearat och blandningen fylles i hårda gelatinkaps- lar i portioner om vardera 200,0 mg. 10.000 kapslar inne- hållande 40 mg aktiv beståndsdel framställes.
Ytterligare detaljer återfinnes i följande icke begränsande exempel.
Exempel 1 Till 8,0 g (d-cyano-a-6,7-dimetyoxi-3,4-di- hydro~1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid sattes 80 ml av en 96% alkohol och 24 ml av 10% vattenlösning av nat- riumhydroxid och reaktionsblandningen kokades i två tim- mar under âterflöde. Därefter tillsattes 2 ml etyljodid i 20'ml alkohol och blandningen kokades under återflöde i ytterligare 6 timmar. Lösningen indunstades i vakuum och 10 15 20 25 30 35 40 455 .'01 12 till återstoden sattes vatten. Man erhöll 5,6 g a-(etyl- merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, smältpunkt 113 - 115°C (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: %-C % H % N % S beräknat för C15H13N2O2S 62,04 6,25 9,65 11,04 (290,38) funnet: 62,00 6,10 9,73 11,15 Exemgel 2 Man utgick från 8,0 g S-(a-cyano-a-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 2,5 ml allylbromid och förfor på sätt som angives i exempel 1. Man erhöll 5,1 g a-(allylmerkapto)-6,7-dimet- oxi-3,4-dihydro-isokinolyl-acetonitril, smältpunkt 146 - 147°C (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N beräknat för C16H1@N2O2S 63,56 6,00 9,27 (302,35) funnet: 63,77 6,25 9,54 Exemgel 3 Man utgick från 8,0 g S-(a-cyano-u-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 1,7 g etylen-klorhydrin och förfor på sätt som angives i exempel 1. Man erhöll 6,3 g a-(2-hydroxi-etylmerkapto)- -6,7 -dimetoxi-3,4:dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, smält- punkt 138 - 140OC (efter omkristallisation ur en 50% vat- ten-etanollösning)L Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H1@N2O3S 58,80 5,92 9,14 10,47 (306, 38) funnet: 59,07 5,67 9,08 10,18 DL > 500 mg/kg per os på möss. En dos om 100 mg/kg av för- eningen gav vid ett försök på råttor med tassödem 20% in- hibition.
Exemgel 4 Man utgick från 8,0 g S-(u-cyano-u-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 2,0 g 3-klorpropanol och förfor på sätt som angives i exempel 1. Man erhöll 6,2 g a-(3-hydroxi-propylmerkapto)~ -6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, smält- 10 15 20 25 30 35 40 13 -455 701 punkt 155 - 156°C (efter omkristallisation i absolut eta- nol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C1;H20N2O3S 59,98 6,29 8,74 10,01 (320,41) funnet: 59,96 6,33 8,89 10,39 LD50 > 500 mg/kg p.o. på möss. En dos om 100 mg/kg p.o. av föreningen gav vid ett prov på råttor med tassödem 20% inhibition.
Exemgel 5 Till 10,0 g S-(a-cyano-a-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid sattes 200 ml av en 96% alkohol och 40 ml av en 10% vattenlösning av natriumhyd- roxid och reaktionsblandningen kokades under återflöde i tvâ timmar. En lösning av 2,9 g klorättiksyra i 30 ml alkohol sattes därefter till blandningen och denna koka- des under återflöde i ytterligare fyra timmar. Lösnings- medlet indunstades i vakuum och 25 ml vatten sattes till återstoden. Lösningen avfärgades med träkol, filtrerades och pH injusterades på 4 med koncentrerad saltsyra. Man erhöll 4,9 g a-karboxi-metyl-merkapto-3,4-dihydro-isoki- nolyl-acetonitril, smältpunkt 159 - 16OOC (efter omkris- tallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C13H1¿N2O2S 59,98 4,65 10,76 12,32 funnet: 59,77 4,72 10,53 11,94 Exemgel 6 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 19,2 g S-(a-cyano-a-6,7-dime- toxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 4,7 g klorättiksyra. Man erhöll 13,3 g a-karboximetyl- -merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonit- ril, smältpunkt 173 ~ 175oC (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H16N2O4S 56,23 5,03 8,75 10,01 (32o,37) funnet: 65,22 4,89 8,87 10,04 LD50 > 500 mg/kg p.o. på möss. En dos om 2 mg/kg av för- eningen ökade den utsöndrade urinmängden lika mycket som 4555 10 15 20 25 30 35 40 701 . 14 2 mg/kg p.o. Hypothiazid.
Exempel 7 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 2,5 g S-(1-isokinolyl-metyl)- -isotiuroniumklorid och 0,9 g klorättiksyra. Man erhöll 1,3 g S-(1-isokinolyl-metyl)-tioglykolättiksyra, smält- punkt 186 - 187°C (efter omkristallisation i absolut eta- nol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C12H11NO2S 61,78 4,75 6,01 13,75 (233,29) funnet: 61,96 4,89 6,01 14,10 Exempel 8 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 10,0 g S-(a-cyano-a-3,4-di- hydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 3,4 g 3-klorpropionsyra. Man erhöll 5,4 g a-(2-karboxietyl)- merkapto-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril. smältpunkt 149 - 1so°c (efter emkrietellieatien i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C14H14N2O2S 61,29 5,14 10,21 11,69 (274,34) ' funnet: 61,58 5,30 10,20 11,97 Exempel 9 -Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 8,0 g S-(a-cyano~a-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 2,3 g 3-klorpropionsyra. Man erhöll 5,5 g u-(2-kar- boxietyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-1-isokinolyl-acetonitril, smältpunkt 169 - 170OC (efter omkristallisation i abso- lut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H1gN2O,S 57,47 5,43 8,38 9,59 (334,39) funnet: 57,44 5,49 8,34 9,70 LD50 > 500 mg/kg p.o. på möss. En dos om 2 mg/kg av för- eningen ökade den utsöndrade uringmängden lika mycket som Hypothiazid i en dos om 2 mg/kg p.o.
Exempel 10 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- 10 15 20 25 30 35 40 15 455 701 repades men man utgick från 10,0 g S-(a-cyano-a-6,7-di- etoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 2,6 g 3-klorpropionsyra. Man erhöll 6,0 g a-(2-karb- oxietyl)-merkapto-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl- -acetonitril, smältpunkt 106 - 108OC (efter omkristal- lisation i en 50% vattenlösning av alkohol).
Analys: % S beräknat för C1@H22N2OqS 8,85 (352,45) funnet: 9,04 Exemgel 11 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 15,0 g S-(1-isokinolyl-metyl)- -isotiuroniumklorid och 6,4 g 3-klor-propionsyra. Man er- höll 8,0 g S-(1-isokinolyl-metyl)-3-merkapto-propionsyra, smältpunkt 126 - 130°C (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: % S beräknat för C13H13NO¿S 12,97 (247,31) funnet: 12,65 Exemgel 12 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 8,0 g S-(a-cyano-a-6,7-dimet- oxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 2,3 g 2-klor-propionsyra. Man erhöll 5,1 g a-(1-karb- oxi-1-etyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokino- lyl-acetonitril, smältpunkt 155 - 158OC (efter omkristal- lisation i etylacetat).
Analys: % S beräknat för C15H18N2O(S 9,59 (334,39) funnet: 9,22 Exemgel 13 Det i exempel 5 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 15,0 g S-(1-isokinolyl-metyl)- -isotiuroniumklorid och 6,4 g 2-klor-propionsyra. Man er- höll 7,1 g S-(1-isokinolyl-metyl)-2-merkapto-propionsyra, smältpunkt 153 - 1se°c (efter omkristaliisacion 1 96% etanol). 455 701 16 10 15 20 25 30 35 40 Analys: % C % H % N % S beräknat för C13H13NO2S 63,13 5,30 5,66 12,97 (247,31) funnet: 63,10 5,61 5,33 12,52 Exemgel 14 Till 8,0 g S-(a-cyano-a-6,7-dimetoxi-3,4- -dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid sattes 80 ml av en 96% etanol och 24 ml av en 10% vattenlösning av natriumhydroxid och reaktionsblandningen kokades under återflöde i 20 minuter. Till den kokande lösningen sattes droppvis en lösning av 3,6 g 2-dietyl-amino-etyl-klorid- hydroklorid i 10 ml vatten och efter omrörning i ytter- ligare tre timmar indunstades lösningsmedlet i vakuum. Återstoden avfärgades med träkol, filtrerades och sur- gjordes med en alkohollösning av HCl. Ur lösningen fäll- des 6,4 g u-(2-dietylaminoetyl)-merkapto-6,7-dimetoxi- -3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril-hydroklorid, smält- punkt 169 - 172°C (efter omkristallisation i absolut eta- nol).
Analys: % C % H % N % S % Cl beräknat för C19H2aN;O2SCl 57,34 7,09 10,56 8,06 8,91 (397,96) funnet: 57,37 7,05 10,09 7,83 9,00 Exemgel 15 Det i exempel 14 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 8,0 g S-(u-cyano-a-6,7-dimet- oxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 3,0 g 2-dimetylaminoetylklorid-hydroklorid. Man er- höll 6,6 g a-(2-dimetylaminoetyl)-merkapto-6,7-dimetoxi- -3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril-hydroklorid, smält- punkt 210 - 212OC (efter omkristallisation i absolut alkohol).
Analys: % N % S % Cl beräknat för C17H¿qN302SCl 11,36 8,67 9,59 (369,91) funnet: 11,21 8,69 9,78 Exemgel 16 Till en natriumetylatlösning framställd av 0,46 g natrium och 50 ml absolut alkohol sattes 1,54 g tiosalicylsyra. Reaktionsblandningen bringades till kok- ning och i den kokande lösningen indroppades en lösning 10 15 20 25 30 35 40 17 455 701 av 3,1 g a-brom-1-cyano-metyl-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro- -isokinolin i 100 ml absolut etanol. Blandningen koka- des i ytterligare en halv timme och lösningsmedlet in- dunstades i vakuum. Till indunstningsåterstoden sattes 50 ml vatten och några få droppar av en 10% vattenlös- ning av natriumhydroxid, varpå lösningen, medan den var het, avfärgades med träkol och filtrerades. Filtratets pH injusterades med koncentrerad saltsyra på 4. Man er- höll 1,6 g w42-karboxifenylkmerkapto-6,7-dimetoxi~3,4- -dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, smältpunkt 245 - 247°C (efter omkristallisation i en blandning av DMF och vatten 1:1).
Analys: % C % H % N beräknat för C2°H18N¿OnS 62,81 4,74 7,33 (382,43) funnet: 63,03 4,85 7,05 Exemgel 17 Det i exempel 16 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 1,8 g 1-klormetyl-isokinolin _och 1,54 g tiosalicylsyra. Man erhöll 1,1 g S-(1-isokino- lyl-metyl)-2-merkapto-bensoesyra, smältpunkt 170 - 172°C.
Analys: % S beräknat för C17H13NO2S 10,86 (295,35) funnet: ~ 10,50 Exemgel 18 Till 3,2 g a-karboximetyl-merkapto-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 50 ml absolut alkohol och 0,3 ml koncentrerad svavelsyra. Reak- tionsblandningen kokades under återflöde i sex timmar, varpå lösningen indunstades i vakuum till halva sin volym och fick kallna. Man erhöll 1,7 g a-(etoxikarbonyl)-me- tyl-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, smältpunkt 128 - 13000 (efter omkristallisation i 96% etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C17H20N2O4S 58,60 5,79 8,04 9,20 (348,42) funnet: 59,02 5,70 8,37 9,28 455 701 18 10 15 25 30 35 40 Exempel 19 Till 1,6 g a-karboximetyl-merkapto-6,7-di- metoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 5 ml isobutanol, 50 ml bensen och 3 droppar koncentrerad sva- velsyra. Blandningen kokades under återflöde i tre tim- mar, varpå den indunstades till torrhet. Indunstnings- återstoden kristalliserades genom tillsats av absolut etanol och man erhöll 0,7 g a-(2-butoxikarbonyl)-metyl- -merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitrii, smältpunkt 113 - 114°c (efter omkristailisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C19H2uN20qS 60,61 6,42 7,44 8,52 funnet: 60,33 6,21 7,46 8,30 Exempel 20 Det i exempel 19 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 1,67 g a-(2-karboxietyl)-mer- kapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-isokinolyl-acetonitril och 5 ml isobutanol. Man erhöll 1,4 g a-[2-(2-butoxikarbonyl)- -etyl]-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl;ace- tonitril, smältpunkt 120°C (efter omkristallisation i ab- solut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C2°H26NZOuS 61,51 6,71 7,17 8,21 (39o,49) ' funnet: 8 61,14 6,70 7,35 8,48 Exempel 21 Det i exempel 19 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 1,67 g a-(2-karboxietyl)-mer- kapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril och 5 ml isoamylalkohol. Man erhöll 1,7 g a-[2-(3-metyl- -butoxikarbonyl)-etyl]-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro- -1-isokinolyl-acetonitril, smältpunkt 120°C (efter omkris- tallisation i isopropanol).
Analys: % N % S beräknat för C21H28N2O4S 6,93 7,93 (404,52) funnet: 7,93 7,73 I Exempel 22 Till 3,5 g Q-(etoxikarbonyl)-metyl-merkapto- 10 15 20 25 30 35 40 19 455 701 -6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 0,7 g hydrazinhydrat och 70 ml absolut etanol och reak- tionsblandningen kokades under âterflöde i sex timmar, var- på den fick kallna. Man erhöll 3,2 g a-(karbohydrazido- -metyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl- -acetonitril i form av en kristallinisk produkt med smält- punkt 192 - 194°C (efter omkristallisation i absolut eta- nol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H19Nq03S 53,87 5,42 16,76 9,59 (334,39) funnet: 54,22 5,26 16,30 9,89 Exemgel 23 Till 1,0 g a-(2-hydroxietylmerkapto)-6,7- -dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 5 ml ättiksyraanhydrid och 15 ml bensen och reaktionsblandning- en kokades under återflöde i fyra timmar, varpå den induns- tades till torrhet. Indunstningsâterstoden försattes med koltetraklorid och man erhöll 0,6 g u-(2-acetoxietyl-mer- Ikapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, smäitpuntk 157°c (efter omkristallisation 1 butanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C17H20N2OrS 58,60 5,79 8,04 9,20 (348,41) _ funnet: ' 58,62 5,45 8,46 8,92 Exemgel 24 Till en pyridinlösning av 3,2 g a-(karboxi- metyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-ace- tonitril sattes 2,1 g dicyklohexyl-karbodiimid. Reaktions- blandningen fick stå vid rumstemperaturen i två dagar, varpå lösningsmedlet indunstades i vakuum. Indunstnings- återstoden kristalliserades i butanol och man erhöll 1,9 g 1-cyano-9,10-dimetoxi-3,4,6,7-tetrahydro-1,4-tiazino(3,4-a)- isokinolin-4-on, smältpunkt 186 - 187°C (efter omkristalli- sation i butanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H1~N2O3S 59,59 4,66 9,27 10,61 (302,33) funnet: 59,13 4,60 8,93 10,74 455 701 20 10 15 20 25 30 35 40 Exempel 25 Till 3,2 g a-(karboximetyl-merkapto)-6,7- -dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 15 ml pyridin och 15 ml ättiksyraanhydrid. Lösningen fick stå vid rumstemperaturen i två dagar och man er- höll 2,8 g 1-cyano-9,10-dimetoxi-3,4,6,7-tetrahydro-1,4- -tiazino(3,4-a)isokinolin-4-on i kristallinisk form. Pro- dukten visade sig vara identisk med den som erhölls i exempel 24.
Exempel 26 Det i exempel 25 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,3 g u-(1-karboxi-1-etyl)- -merkapto~6,7,-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, 2,5 g 1-cyano-3-metyl-9,10-dimetoxi-3,4,6,7-tet- rahydro-1,4-tiazino(3,4-a)isokinolín-4-on erhölls med smältpunkt 170 - 171°c (efter omkristaliisetion i abso- lut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C1@H16N2O3S 60,74 5,10 8,86 10,14 (316,38) _ ¿ funnet; so,3z 5,14 8,79 10,14 Exempel 27 Det i exempel 25 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,3 g u-(2-karboxietyl)-mer- kapto-6,7-dimetoxiJ3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril.
Man erhöll 1,9 g 1fcyano-10,11-dimetoxi-3,4,7,8-tetrahyd- ro-SH-1,4-tiazepino(3,4-a)isokinolin~5-on, smältpunkt 192 - 194°C (efter omkristallisation i butanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H16N2O3S 60,74 5,10 8,86 10,14 funnet: 61,18 5,41 8,83 10,30 Exempel 28 Det i exempel 24 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 2,3 g S-(1-isokinoly1-metyl)- -tioglykolsyra. Man erhöll 1,1 g 3,4-dihydro-1,4-tiazino- (3,4-eyieekinelin-4-en, emältpunkt 104 - 1o6°c (efter em- kristallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C12H9NOB 66,95 4,21 6,52 -14,90 (215,17) funnet: 66,64 4,44 6,48 15,06 10 15 20 25 30 35 40 W 455 701 Exemgel 29 Det i exempel 24 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 2,47 g S-(1-isokinolyl-metyl)- -2-merkapto-propionsyra. Man erhöll 1,9 g 3-metyl-3,4-di- hydro-1,4-tiazino(3,4-a)isokinolin-4-on, smältpunkt 67 - 68°C (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C13H11NOS 68,09 4,84 6,11 13,99 (229,30) funnet: 68,01 4,92 6,13 13,97 Exemgel 30 Det i exempel 25 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,8 g u-(2-karboxifenyl)-mer- kapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril.
Man erhöll 2,7 g 1-cyano-12,13-dimetoxi-9,10-dihydro-7H- -benso(f)-1,4-tiazepino(3,4-a)isokinolin-7-on, smältpunkt 233 - 23e°c (efter omkristallisation 1 butanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C20H1;N2O3 65,91 4,43 7,69 8,80 (364,42) funnet: 65,60 4,32 7,61 8,55 Exemgel 31 Det i exempel 25 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 2,95 g S-(1-isokinolyl-metyl)- -2-merkapto-bensoesyra och man erhöll 2,1 g 7H-benso(f)- -1,4-tiazepino(3,4-a)isokinolin-7-on, smältpunkt 178 - 180°C (efter omkristallisation i butanol).
Analys: % N % S beräknat för C17H11NOS 5,05 11,56 (277,33) funnet: 5,00 11,82 Exemgel 32 Till 1,0 g 1-cyano-12,13-dimetoxi-9,10-di- hydro-7H-benso(f)-1,4-tiazepino(3,4-a)isokinolin-7-on sattes 10 ml av en 10% vattenlösning av natriumhydroxid och 20 ml alkohol. Reaktionsblandningen kokades under återflöde i åtta timmar, varpå den indunstades. Indunst- ningsåterstoden löstes i vatten, lösningen avfärgades med träkol, filtrerades och surgjordes med en 5-normal vatten- lösning av HCl. Man erhöll 0,8 g a-(2-karboxifenyl)-merkap- 10 15 20 25 30 35 40 455 701 22 to-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, som visade sig vara identisk med produkten enligt exempel 16.
Exemgel 33 Till en natriummetylatlösning framställd av 0,46 g natrium och 50 ml absolut etanol sattes 1,1 g tiofenol. Reaktionsblandningen bringades till kokning och en lösning av 3,1 g a-brom-1-cyanometyl-6,7-dimetoxi- -3,4-dihydro-isokinolin i 100 ml absolut etanol sattes till den kokande lösningen. Blandningen kokades i ytter- ligare 4 - 6 timmar, varpå lösningsmedlet índunstades i vakuum. Till indunstningsâterstoden sattes 20 ml absolut etanol. Lösningen avfärgades med träkol och filtrerades.
Man erhöll 2,8 g a-fenyl-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihyd- ro-1-isokinolyl-acetonitril i kristallinisk form, smält- punkt 160 - 161°C (efter omkristallisation i absolut eta- nol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C19H1BN2O2S 67,43 5,36 8,28 9,48 (338,42) funnet: 66,83 5,49 8,39 9,39 Exemgel 34 Det i exempel 33 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,4 g a-brom-1-cyanometyl-6,7- -dietoxi-3,4-dihydro-isokinolin och 1,1 g tiofenol. Man erhöll 2,4 g a-fenyl-merkapto-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril, smältpunkt 118 - 119°C (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C21H2¿N2O2S 68,82 6,05 7,65 8,75 (366,47) funnet: 68,81 6,51 7,34 8,62 Exemgel 35 Till 5,25g(a-etoxikarbonyl)-metyl-merkapto- -6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sattes 20 ml kall, absolut etanol och 20 ml av en kall, 25% vat- tenlösning av ammoniak. Blandningen fick stå vid rumstem- peraturen i en dag. Den utfällda produkten avfiltrerades och torkades och man erhöll 3,9 g u-(karboxamidometyl)- fmerkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonit- ril, smältpunkt 167 - 168°C (efter omkristallisation i 10 15 20 25 30 35 40 455 701 23 absolut etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för C15H17N3O3S 56,41 5,37 13,16 10,04 (319,38) funnet: 56,59 5,49 13,21 9,91 Exempel 36 Till 1,7 g a-(1-karboxi4- etyl)-merkapto- -6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril sat- tes 10 ml absolut etanol och 0,2 ml koncentrerad svavel- syra. Reaktionsblandningen kokades under återflöde i 10 timmar och fick därefter kallna. Man erhöll 1,6 g a-(1-etoxikarbonyl-1-etyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4- -dihydro-1-isokinlyl-acetonitril, som kristalliserade ur reekt1eneb1enaningen. smältpunkt 163 - 16s°c (efter em- kristallisation i en 75% vattenlösning av etanol).
Analys: % C % H % N % S beräknat för CIBHZZNZOQS 59,64 6,12 7,73 8,85 (362,45) funnet: 59,24 5,88 7,93 9,21 Exempel 37 Det i exempel 33 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,1 g a-brom-1-cyanometyl- -6,7-dimetoxi-3,4-dihydroxi-isokinolin och 1,5 g 4-klor- -tiofenol. Man erhöll 3,5 g u-(4-klorfenyl)-merkapto-6,7- -dimetoxi-3,4-dihyäro-1-isokinolyl-acetonitríl, smältpunkt 135 - 136°c (efter emkristellieetien 1 etyleeetet).
Analys: % C % H % N % S % Cl beräknat för clgnnnzozscl 61,20 4,60 7,51 8,60 9,51 (372,87) funnet: 60,99 4,65 7,60 8,70 9,71 Exempel 38 Det i exempel 33 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 3,1 g u-brom-1-cyanometyl-6,7- -dietoxi-3,4-dihydroisokinolin och 1,5 g 4-klor-tiofenol.
Man erhöll 2,9 g a-(4-klorfenyl)~merkapto-6,7-dietoxi-3,4- -dihyare-vieekinelyl-eeetenieril, emältpunkt 157 - 16o°c (efter omkristallisation i absolut etanol).
Analvsz % C % H % N % S % Cl beräknat för C21H11N2O2SCl 62,91 5,28 6,99 7,90 8,84 (400,92) funnet: 62,43 5,26 7,10 7,56 8,81 455 701 24 10 15 20 25 30 35 40 .beräknat för Cl 7H2 2N203S Exemgel 39 8,3 g S-(a-oyano-a-6,7-dietoxi-3,4-dihydro- -1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid löstes under upp- hettning i en blandning av 80 ml av en 96% etanollösning och 24 ml av en 10% vattenlösning av natriumhydroxid.
Reaktionsblandningen kokades under âterflöde i två tim- mar, varpå en lösning av 4,1 ml etylenklorhydrin i 20 ml absolut etanol droppvis sattes till reaktionsblandningen, som kokades under återflöde i ytterligare fyra timmar.
Lösningsmedlet indunstades i vakuum och 40 ml vatten sat- tes till âterstoden. Man erhöll 5,4 g a-(2-hydroxietyl- -merkapto)-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonit- ril i kristallinisk form, smältpunkt 94 - 96°C (efter om- kristallisation i etylacetat).
Analys: % C % H % N % S 61,05 6,63 8,38 9,59 (334,44) funnet: 60,76 6,58 8,21 9,70 ExemEel 40 Det i exempel 39 beskrivna förfarandet upp- repades men man utgick från 8,3 g S-(a-cyano-a-6,7-diet- oxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl)-metyl-isotiuroniumbromid och 4,2 ml 3-klor-propanol. Man erhöll 3,5 g a-(3-hyd- roxipropyl-merkapto)-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokino- lyl-acetonitril, smältpunkt 100 - 105°C (efter omkristal- lisation i absolut etanol).
Analys; ' ac fen fen es beräknat för C1BH2rN2O3S 62,04 6,94 8,04 9,20 (348,46) funnet: 61,73 6,54 8,34 8,80

Claims (2)

10 15 20 25 30 35 ,; 455 701 PATENTKRAV
1. Isokinolinderivat med den allmänna formeln (I) där de båda med R betecknade substituenterna, den ena obe- roende av den andra, representerar väte, hydroxyl eller alkoxi med 1-4 kolatomer; R1 representerar väte, alkyl med 1-4 kolatomer och eventuellt substituerad med fenyl, fe- nyl eventuellt substituerad med en eller flera halogenatomer eller alkoxigrupper med 1-6 kolatomer, cyano eller karbamoyl; R2 representerar allyl, fenyl, eventuellt substituerad med en eller flera halogenatomer, alkoxi med 1-6 kolatomer eller karboxyl eller en grupp med den allmänna formeln (A) där R3 representerar väte, en rak eller förgrenad alkyl med 1-4 kolatomer eller fenyl; m och n den ena oberoende av den andra, representerar 0, 1 eller 2, varvid dock m + n är minst 1; R4 representerar väte, fenyl, hydroxyl, acetoxi, karboxyl, alkoxikarbonyl med 1-6 kolatomer, karbamoyl, karbazoyl el- ler dialkylamino innehållande 1-6 kolatomer i alkyldelen; 455 701 10 15 20 25 30 35 Zb och den streckade linjen representerar en ytterligare kolbindning eller väteatomer i 3- och 4-ställningarna på ringen; och salter därav, i synnerhet Å-(etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl- acetonitril, GÅ-(allyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl- -acetonitril, g(-(2-hydroxi-etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-iso- kínolyl-acetonitril, 1-(3-hydroxi-propyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril, OC-(karboxi-metyl-merkapto)-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitríl, °(-(karboxi-metyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, p(-(2-karboxi-etyl-merkapto)-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, ' OC-(2-karboxi-etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, 0<-(2-karboxi-etyl-merkapto)-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, 0(-(1-karboxi-etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, v(-(2-dietylamino-etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril-hydroklorid, 10 15 20 25 30 35 455 701 33 oå-(2-dimetylamino-etyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro- -1-isokinolyl-acetonitril-hydroklorid, o(-(2-karboxi-fenyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, °(-(etoxikarbonyl-metyl-merkapto)-6,7-dimetoxi~3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril, OC-(2-butoxikarbonyl-metyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro- -1-isokinolyl-acetonitril, c(-[2-(2-butoxikarbonyl)-etyl~merkaptQ]-6,7~dimetoxi-3,4-dihyd- rc-1-isokinolyl-acetonitril, 0(-ħ-(3-metyl-1-butoxikarbonyß-Gtybflærkaptqj-6,7-dimetoxi- -3,4-dihydro-1-isokinolyl-acetonitril, 04 -(karbazoyl-metyl-merkapto)-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokin- olyl-acetonitril, OQ-(2-acetoxi~etyl-merkapto)-6,7-dimetøxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril, ff-fenyl-merkapto-6,7-dimetøxi-3,4~dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, c(-fenyl-merkapto-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokinolyl-aceto- nitril, 0(-(karboxiamido-metyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril, ci -(1-etoxikarbonyl-1-etyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1- -isokinolyl-acetonitril, 0(-(4-klorfenyl)-merkapto-6,7-dimetoxi-3,4-dihydro-1-isokinol- yl-acetonitril, 455 701 10 15 20 25 30 35 2% Of-(4-klorfenyl)-merkapto-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokinol- yl-acetonitril, Of-(2-hydroxietyl)-merkapto-6,7-dietoxi-3,4-dihydro-1-isokin~ olyl-acetonitril, och of-(3-hydroxi-propyl-merkapto)-6,7~dietoxi-3,4-dihydro-1-iso- kinolyl-acetonitril.
2. Farmaceutisk beredning med diuretisk, amtiasmatisk, hypo- tensiv och antiinflammatorisk aktivitet, k ä n n e t e c k - n a d av att den som aktiv beståndsdel innehåller en farma- ceutiskt effektiv mängd, företrädesvis 0,005-90% av minst ett isokinolinderivat med den allmänna formeln (I), (I) där de båda med R betecknade substituenterna, den ena obe- roende av den andra, representerar väte, hydroxyl eller alkoxi med 1-4 kolatomer; R1 representerar väte, alkyl med 1-4 kolatomer och eventuellt substituerad med fenyl, fenyl eventuellt substituerad med en eller flera halogenatomer el- ler alkoxigrupper med 1-6 kolatomer, cyano eller karbamoyl; R2 representerar allyl, fenyl, eventuellt substituerad med en eller flera halogenatomer, alkoxi med 1-6 kolatomer eller karboxyl eller en grupp med den allmänna formeln 10 15 20 455 701 så cn íCflffn R' (A) där R3 representerar väte, en rak eller förgrenad alkyl med 1-4 kolatomer eller fenyl; m och n den ena oberoende av den andra, representerar 0, 1 eller 2, varvid dock m + n är minst 1; R4 representerar väte, fenyl, hydroxyl, acetoxi, karboxyl, alkoxikarbonyl med 1-6 kolatomer, karbamoyl, karbazoyl eller dialkylamino innehållande 1-6 kolatomer i alkyldelen; och den streckade linjen representerar en ytterligare kolbindning eller väteatomer i 3- och 4-ställningarna på ringen, eller ett farmaceutiskt godtagbart salt därav, företrädesvis en av de i krav 1 exemplifierade specifika föreningarna, i bland- ning med minst en farmaceutiskt inert, konventionell substans som bärare eller utspädningsmedel och eventuellt stabilisato- rer, smakämnen och andra konventionella tillsatser.
SE8004869A 1979-07-02 1980-07-01 Svavelhaltiga isokinolinderivat samt farmaceutiska beredningar innehalllande dem SE455701B (sv)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU79CI1944A HU178454B (en) 1979-07-02 1979-07-02 Process for preparing new isoquinoline derivatives containing sulphur

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SE8004869L SE8004869L (sv) 1981-01-03
SE455701B true SE455701B (sv) 1988-08-01

Family

ID=10994753

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE8004869A SE455701B (sv) 1979-07-02 1980-07-01 Svavelhaltiga isokinolinderivat samt farmaceutiska beredningar innehalllande dem

Country Status (26)

Country Link
US (1) US4373104A (sv)
JP (1) JPS5649365A (sv)
AT (1) AT376664B (sv)
AU (1) AU534697B2 (sv)
BE (1) BE884101A (sv)
BG (2) BG36631A3 (sv)
CH (1) CH651554A5 (sv)
CS (2) CS221811B2 (sv)
DD (1) DD151751A5 (sv)
DE (1) DE3023717A1 (sv)
DK (1) DK160422C (sv)
ES (1) ES8105715A1 (sv)
FI (1) FI76324C (sv)
FR (1) FR2460934A1 (sv)
GB (1) GB2053914B (sv)
GR (1) GR69299B (sv)
HU (1) HU178454B (sv)
IL (1) IL60408A (sv)
IN (1) IN151448B (sv)
NL (1) NL190700C (sv)
NO (1) NO155539C (sv)
PL (2) PL126804B1 (sv)
PT (1) PT71472A (sv)
SE (1) SE455701B (sv)
SU (2) SU936809A3 (sv)
YU (1) YU170480A (sv)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE8300736D0 (sv) * 1983-02-11 1983-02-11 Haessle Ab Novel pharmacologically active compounds
HU189764B (en) * 1983-10-25 1986-07-28 Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar Rt,Hu Process for preparing 1-(bis (substituted methyl)-methyl)-isoquinoline-derivatives
HU189765B (en) * 1983-10-25 1986-07-28 Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar Rt,Hu Process for preparing n-substituted 1-(bis (hydroxy-metiol)-methyl)-isoquinoline-derivatives
US4584379A (en) * 1985-01-22 1986-04-22 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Isoquinoline thromboxane synthetase inhibitors
JPS63236994A (ja) * 1987-03-26 1988-10-03 株式会社三協精機製作所 シ−ルド部材
HU209930B (en) * 1990-11-14 1994-12-28 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Process for producing of 2-mercapto-2-(1-isoquinolylidene)-acetonitrile derivatives and pharmaceutical compositions comprising them
DE4343683A1 (de) * 1993-12-21 1995-06-22 Boehringer Ingelheim Kg Anellierte Dihydropyridine und deren Verwendung für die Herstellung von pharmazeutischen Zubereitungen
HUP0000920A3 (en) * 2000-02-28 2002-03-28 Sanofi Synthelabo Pde4 inhibitor isoquinolinylidene derivatives, process for their preparation and medicaments containing them

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2985649A (en) * 1959-09-17 1961-05-23 Pfizer & Co C Derivatives of thiabenzopyrrocoline, thiabenzopyridocoline and thiazepine
GB1145254A (en) * 1965-03-18 1969-03-12 Bristol Myers Co Novel tetrahydroisoquinoline derivatives and a process for the preparation thereof
GB1127525A (en) * 1966-04-01 1968-09-18 Pfizer Ltd Di- and tetrahydroisoquinoline derivatives
US3389140A (en) * 1966-05-16 1968-06-18 Bristol Myers Co 1-beta-arylaminoethyl-2-methyl-6, 7-dimethoxy-1, 2, 3, 4-tetrahydroisoquinolines
US3389141A (en) * 1966-05-16 1968-06-18 Bristol Myers Co 1-beta-aryloxyethyltetrahydro-isoquinolines
US3455933A (en) * 1966-11-15 1969-07-15 American Home Prod Thiazolo and thiazino isoquinoline derivatives
JPS5516138B2 (sv) * 1971-11-17 1980-04-30
FR2119989B1 (sv) * 1970-12-29 1975-10-10 Fujisawa Pharmaceutical Co
AT333763B (de) * 1972-06-20 1976-12-10 Fujisawa Pharmaceutical Co Verfahren zur herstellung von neuen 1,2,3,4-tetrahydroisochinolinen und deren salzen
HU170680B (sv) * 1973-05-30 1977-08-28
AT351540B (de) * 1974-07-17 1979-07-25 Fujisawa Pharmaceutical Co Verfahren zur herstellung von neuen tetrahydro- isochinolinderivaten und deren salzen

Also Published As

Publication number Publication date
ATA334880A (de) 1984-05-15
NL8003803A (nl) 1981-01-06
SE8004869L (sv) 1981-01-03
AU6000180A (en) 1981-02-05
GB2053914A (en) 1981-02-11
US4373104A (en) 1983-02-08
SU1047389A3 (ru) 1983-10-07
DK160422B (da) 1991-03-11
FR2460934A1 (fr) 1981-01-30
NL190700C (nl) 1994-07-01
DK284880A (da) 1981-01-03
YU170480A (en) 1983-06-30
CS221811B2 (en) 1983-04-29
FI76324B (fi) 1988-06-30
BG36934A3 (bg) 1985-02-15
FI802093A7 (fi) 1981-01-03
FI76324C (sv) 1988-10-10
JPS5649365A (en) 1981-05-02
PL230938A1 (sv) 1982-03-15
NO155539C (no) 1987-04-15
DD151751A5 (de) 1981-11-04
IN151448B (sv) 1983-04-23
GR69299B (sv) 1982-05-13
BE884101A (fr) 1980-11-03
ES493569A0 (es) 1981-07-01
NO801982L (no) 1981-01-05
PL124602B1 (en) 1983-02-28
GB2053914B (en) 1983-04-27
JPH0131502B2 (sv) 1989-06-26
CH651554A5 (de) 1985-09-30
PL126804B1 (en) 1983-08-31
HU178454B (en) 1982-05-28
FR2460934B1 (sv) 1984-12-21
AU534697B2 (en) 1984-02-09
NL190700B (nl) 1994-02-01
IL60408A (en) 1984-11-30
DK160422C (da) 1991-08-19
AT376664B (de) 1984-12-27
CS221810B2 (en) 1983-04-29
DE3023717A1 (de) 1981-01-29
ES8105715A1 (es) 1981-09-01
DE3023717C2 (sv) 1991-03-21
SU936809A3 (ru) 1982-06-15
PT71472A (en) 1980-07-01
NO155539B (no) 1987-01-05
BG36631A3 (bg) 1984-12-16
PL225380A1 (sv) 1981-10-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6489336B2 (en) Nitrogen-containing tricyclic compounds and drugs containing the same
HU190408B (en) Process for producing pharmaceutical preparations comprising new benzimidazole-derivatives
GB1588166A (en) Nitrogen-containing heterocyclic compounds
SE455701B (sv) Svavelhaltiga isokinolinderivat samt farmaceutiska beredningar innehalllande dem
US4104388A (en) 3-Substituted benzisothiazole, 1,1-dioxides
FI86173B (fi) Foerfarande foer framstaellning av farmakologiskt vaerdefulla sulfonamidoetylfoereningar.
EP0198583A1 (en) Heterocyclic compounds
US4297357A (en) N-Phenethylacetamide compounds and process for preparation thereof
JPS62263177A (ja) ベンズイミダゾ−ル化合物
US4942143A (en) Imidazothiadiazine derivatives, and their use as medicaments
EP0039919B1 (en) Benzoxazole and benzothiazole derivatives with anti-allergic activity
EP0412529B1 (en) Imidazole derivatives, process for the preparation of the same and antiulcer agents containing the same
US4425349A (en) Sulfur-containing isoquinoline derivatives in pharmaceutical compositions and methods of use
US4576954A (en) Anti-rheumatic 5-(substituted amino)-1,2-dithiol-3-one compounds and their use
PL93821B1 (sv)
USRE32519E (en) Sulfur-containing isoquinoline derivatives, process for the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing them
US5179089A (en) Isoquinoline compounds, compositions and use
US4452982A (en) Process for the preparation of nitrogen-bridgehead condensed pyrimidine compounds, and pharmaceutical compositions containing them
HU190497B (en) Process for producing pyridyl-alkyl-nitrates and compositions containing them
GB2104515A (en) Sulphimines
EP0155094A1 (en) 2-Arylimidazo(4,5-c)pyridines
HU196386B (en) Process for production of derivatives of substituated ethan-diimid-amid
EP0287971A2 (en) Benzimidazole derivatives and process for their preparations
EP0096299A2 (en) Hydroxyimino and alkoxyimino derivatives of 1,4-dihydropyridine, process for the preparation thereof and pharmaceutical composition therefrom
EP0145304B1 (en) Tetrahydro-beta-carboline derivatives and process for the preparation thereof

Legal Events

Date Code Title Description
NAL Patent in force

Ref document number: 8004869-7

Format of ref document f/p: F

NUG Patent has lapsed

Ref document number: 8004869-7

Format of ref document f/p: F