[go: up one dir, main page]

RU2805663C2 - Composition and method of producing composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates - Google Patents

Composition and method of producing composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates Download PDF

Info

Publication number
RU2805663C2
RU2805663C2 RU2021129942A RU2021129942A RU2805663C2 RU 2805663 C2 RU2805663 C2 RU 2805663C2 RU 2021129942 A RU2021129942 A RU 2021129942A RU 2021129942 A RU2021129942 A RU 2021129942A RU 2805663 C2 RU2805663 C2 RU 2805663C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
oxide
calcium
granular sorbent
composite granular
purification
Prior art date
Application number
RU2021129942A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2021129942A (en
Inventor
Алла Георгиевна Морозова
Татьяна Мопровна Лонзингер
Вадим Анатольевич Скотников
Original Assignee
Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Южно-Уральский государственный университет (национальный исследовательский университет)" (ФГАОУ ВО "ЮУрГУ (НИУ)")
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Южно-Уральский государственный университет (национальный исследовательский университет)" (ФГАОУ ВО "ЮУрГУ (НИУ)") filed Critical Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Южно-Уральский государственный университет (национальный исследовательский университет)" (ФГАОУ ВО "ЮУрГУ (НИУ)")
Publication of RU2021129942A publication Critical patent/RU2021129942A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2805663C2 publication Critical patent/RU2805663C2/en

Links

Abstract

FIELD: water purification; water treatment.
SUBSTANCE: group of inventions relates to the composition and method of producing a composite granular sorbent and can be used in the technology of purification of natural waters for domestic and drinking water supply, purification of lightly contaminated wastewater in filter facilities and industrial wastewater from heavy metal cations and radionuclides. A method for producing a composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates is presented, including preparing a mixture of components, granulating the mixture and its heat treatment, characterized by the fact that clay minerals are used as components: kaolinite or montmorillonite or hydromicas and mineral additives: dolomite and tripoli, taken in ratio, mass%: 90:5:5; granulation and heat treatment are carried out in solid-phase synthesis mode at a temperature of 950-1000°C, while in the granules a single aluminium-silicon-oxygen frame is formed with ion-exchange centres structurally associated with residual CO3 2- groups. In another embodiment, the composition of a composite granular sorbent is provided, containing the following components in terms of oxides, wt.%: silicon oxide 46–49; aluminium oxide 34–37; calcium oxide 4–7; magnesium oxide 3–6; carbon monoxide 2–5; iron oxide 0.5-1.5; potassium oxide 0.3-0.6; sodium oxide 0.1-0.3.
EFFECT: group of inventions provides deep complex purification of low-concentrated solutions from cations of heavy and non-ferrous metals and radionuclides, regulation of the acid-base balance of the objects being cleaned.
2 cl, 1 tbl, 1 ex

Description

Изобретение относится к составу и способу получения композиционного гранулированного сорбента и может быть использовано в технологии очистки природных вод для хозяйственно-питьевого водоснабжения, очистки слабозагрязненных сточных вод в фильтровальных сооружениях и промышленных стоков от катионов тяжелых металлов и радионуклидов. The invention relates to the composition and method of producing a composite granular sorbent and can be used in the technology of purification of natural waters for domestic and drinking water supply, purification of lightly contaminated wastewater in filter facilities and industrial wastewater from heavy metal cations and radionuclides.

Применение каолина в сорбционных технологиях широко известно (В.А. Доильницын, Н.И. Каимов, В.Н. Епимахов и др. Экспериментальное изучение удержания радионуклидов материалом на основе природного сырья Ленинградской области и продуктов его переработки. Сборник IV Международного конгресса «Неделя химических технологий в Санкт-Петербурге», – СПб, – 2003, с. 46). Недостатком способа очистки воды природными глинами является их низкая сорбционная способность, ввиду низкой емкости катионного обмена. Способность сырых глин набухать в воде с приобретением пластичности делает их неприменимыми для использования при сорбции и фильтрации в динамическом режиме. Применение ограничивается статическим режимом.The use of kaolin in sorption technologies is widely known (V.A. Doilnitsyn, N.I. Kaimov, V.N. Epimakhov, etc. Experimental study of the retention of radionuclides by a material based on natural raw materials of the Leningrad region and products of its processing. Collection of the IV International Congress "Week" chemical technologies in St. Petersburg”, St. Petersburg, 2003, p. 46). The disadvantage of the method of water purification using natural clays is their low sorption capacity due to the low cation exchange capacity. The ability of raw clays to swell in water with the acquisition of plasticity makes them inapplicable for use in sorption and filtration in a dynamic mode. Application is limited to static mode.

Известен способ получения сорбента для очистки воды от радионуклидов на основе кембрийской каолиновой глины, предварительно высушенной при 110-120°С и обожженной при быстром подъеме температуры до 750-850°С. Такая обработка приводит к дегидратации глины, сопровождающейся разупорядочением кристаллической структуры каолина и переходом в рентгеноаморфное состояние (метакаолин). При этом сорбционная способность увеличивается ввиду появления дефектов структуры, заряженных поверхностно-активных центров, но емкость катионного обмена остается недостаточной.There is a known method for producing a sorbent for purifying water from radionuclides based on Cambrian kaolin clay, previously dried at 110-120°C and fired with a rapid rise in temperature to 750-850°C. This treatment leads to dehydration of the clay, accompanied by disordering of the crystalline structure of kaolin and transition to an X-ray amorphous state (metakaolin). In this case, the sorption capacity increases due to the appearance of structural defects and charged surface-active centers, but the cation exchange capacity remains insufficient.

Активирующая термическая обработка обеспечивает потерю набухаемости и пластичности каолина при увеличении сорбционной активности (Патент РФ №2082235, «Способ очистки воды от радиоактивного цезия», МПК G21F 9/12, от 11.11.1994). Метакаолин используют для сорбционной очистки воды как в статическом, так и в динамическом режиме. Основным недостатком данного способа является его недостаточная эффективность при очистке воды от радионуклидов.Activating heat treatment ensures the loss of swelling and plasticity of kaolin with an increase in sorption activity (RF Patent No. 2082235, “Method for purifying water from radioactive cesium”, IPC G21F 9/12, dated 11.11.1994). Metakaolin is used for sorption water purification in both static and dynamic modes. The main disadvantage of this method is its insufficient efficiency in purifying water from radionuclides.

Для повышения сорбционной активности каолиновых глин, наряду с термической, широко применяется их химическая модификация как кислотами, так и щелочами с получением синтетических ионообменных материалов типа цеолита (Патент РФ №2466091, «Способ получения цеолита типа А в качестве адсорбента», МПК C01B 39/18, от 28.03.2011). В результате активирующей обработки метакаолин кристаллизуется в упорядоченные алюмосиликаты, в которых тетраэдры SiO4 4- и AlO4 5- образуют общий структурный мотив, а отрицательный заряд тетраэдрических анионов уравновешивается катионами щелочных и щелочно-земельных металлов. Например, синтетический цеолит типа А – Ca А, содержащий активные катионы Na+ и Ca2+ можно представить формулой 0,75CaO•0,25Na2O•2,0SiO2•Al2O3•H2O.To increase the sorption activity of kaolin clays, along with thermal activity, their chemical modification with both acids and alkalis is widely used to produce synthetic ion-exchange materials such as zeolite (RF Patent No. 2466091, “Method for producing type A zeolite as an adsorbent”, IPC C01B 39/ 18, dated March 28, 2011). As a result of the activating treatment, metakaolin crystallizes into ordered aluminosilicates, in which the SiO 4 4- and AlO 4 5- tetrahedra form a common structural motif, and the negative charge of the tetrahedral anions is balanced by cations of alkali and alkaline earth metals. For example, a synthetic zeolite of type A - Ca A, containing active cations Na + and Ca 2+ can be represented by the formula 0.75CaO•0.25Na 2 O•2.0SiO 2 •Al 2 O 3 •H 2 O.

По сравнению с метакаолином емкость катионного обмена значительно расширена, как и область практического применения. Однако количество активных обменных центров ограничено условиями синтеза цеолитового сорбента. При достижении предела устойчивости структуры цеолита при сорбции возможна десорбция сорбируемых катионов. Реализация процесса сорбции катионов металлов, ограниченная реакциями катионного обмена, не решает проблемы связывания катионов радионуклидов, цветных и тяжелых металлов и их миграции в окружающей среде.Compared to metakaolin, the cation exchange capacity is significantly expanded, as is the range of practical applications. However, the number of active exchange centers is limited by the conditions of synthesis of the zeolite sorbent. When the limit of stability of the zeolite structure during sorption is reached, desorption of sorbed cations is possible. The implementation of the process of sorption of metal cations, limited by cation exchange reactions, does not solve the problem of binding cations of radionuclides, non-ferrous and heavy metals and their migration in the environment.

Проблема необратимости сорбционного процесса может быть решена, когда процессы ионного обмена сочетаются с реакциями осаждения с образованием водонерастворимых соединений извлекаемых катионов. Например, известен способ получения сорбента для очистки воды от радионуклидов на основе дробленой или гранулированной кембрийской (каолиновой) глины, обработанной доломитом Ca,Mg(CO3)2 и фосфорсодержащим ингредиентом (Патент РФ №2146403, «Способ очистки воды от радионуклидов», МПК G21F 9/12, от 08.06.1998). Термическая обработка смеси глинистого материала и активирующих добавок проводилась при температуре 750-850°С, что недостаточно для твердофазного взаимодействия компонентов и образования единого структурного мотива сорбента. Процессы катионного обмена и осаждения не согласованы ввиду отсутствия на поверхности осадительных активных центров. Процесс осаждения водонерастворимых гидроксидов и гидрокарбонатов реализуется в объеме раствора в мелкодисперсном состоянии. Последнее создает трудности при утилизации продуктов сорбции.The problem of the irreversibility of the sorption process can be solved when ion exchange processes are combined with precipitation reactions with the formation of water-insoluble compounds of extractable cations. For example, there is a known method for producing a sorbent for purifying water from radionuclides based on crushed or granulated Cambrian (kaolin) clay treated with dolomite Ca, Mg(CO 3 ) 2 and a phosphorus-containing ingredient (RF Patent No. 2146403, “Method for purifying water from radionuclides”, IPC G21F 9/12, dated 06/08/1998). Thermal treatment of a mixture of clay material and activating additives was carried out at a temperature of 750-850°C, which is not enough for solid-phase interaction of the components and the formation of a single structural motif of the sorbent. The processes of cation exchange and precipitation are not coordinated due to the absence of precipitation active centers on the surface. The process of precipitation of water-insoluble hydroxides and hydrocarbonates is realized in the volume of the solution in a finely dispersed state. The latter creates difficulties in the disposal of sorption products.

Наиболее близким к заявляемому является композиционный сорбент на основе силикатов кальция и магния и гидроалюмосиликатов из ряда глин и гидрослюд (Патент РФ №2575044, «Композиционный гранулированный сорбент на основе силикатов кальция», МПК B01J 20/16, от18.12.2014) при следующем содержании компонентов в пересчете на оксиды, мас.%:The closest to the claimed is a composite sorbent based on calcium and magnesium silicates and hydroaluminosilicates from a number of clays and hydromicas (RF Patent No. 2575044, “Composite granular sorbent based on calcium silicates”, IPC B01J 20/16, dated 12/18/2014) with the following content of components in terms of oxides, wt.%:

Оксид кремния Silicon oxide 28÷31 28÷31 Оксид кальция Calcium oxide 40÷53 40÷53 Оксид алюминия Aluminium oxide 7÷9 7÷9 Оксид магния Magnesium oxide 6÷8 6÷8 Оксид калия Potassium oxide 0,5÷1,0 0.5÷1.0 Оксид натрия Sodium oxide 0,5÷1,0 0.5÷1.0 Оксид железа Iron oxide 1,0÷3,0 1.0÷3.0 Оксид углерода Carbon monoxide 1,0÷4,0 1.0÷4.0

Способ получения композиционного сорбента включает приготовление смеси, содержащей шлаковые отходы на основе силиката кальция и магния и гидросиликаты из ряда глин и гидрослюд, гранулирование смеси и ее термообработку при 850-900°С, обеспечивающих формирование единого алюмокремнекислородного каркаса, отличающегося тем, что перед гранулированием в смесь вводят модификатор – водный раствор эфира целлюлозы и гликолевой кислоты, и термообработку проводят с формированием в алюмокремнекислородном каркасе структурной фазы типа карбонатного спурита.The method for producing a composite sorbent involves preparing a mixture containing slag waste based on calcium and magnesium silicate and hydrosilicates from a number of clays and hydromicas, granulating the mixture and heat treating it at 850-900°C, ensuring the formation of a single aluminum-silicon-oxygen frame, characterized in that before granulation in a modifier is introduced into the mixture - an aqueous solution of cellulose ester and glycolic acid, and heat treatment is carried out to form a carbonate spurite-type structural phase in the aluminum-silicon-oxygen framework.

Алюмосиликаты кальция и магния входят в состав саморассыпающихся шлаков и являются основными реагентами твердофазного синтеза композиционного гранулированного сорбента. Глинистые минералы служат технологической связкой для придания пластических свойств формовочной смеси и компонентами для твердофазного синтеза при термообработке гранул. Органоминеральный модификатор повышает технологичность смеси и служит активатором при формировании осадительных центров на поверхности композиционного гранулированного сорбента в виде карбонатного спурита 2(2CaO•SiO2)•CaCO3, обеспечивающего эпитаксиальное осаждение на поверхности гранул.Calcium and magnesium aluminosilicates are part of self-disintegrating slags and are the main reagents in the solid-phase synthesis of composite granular sorbent. Clay minerals serve as a technological binder for imparting plastic properties to the molding sand and as components for solid-phase synthesis during heat treatment of granules. The organomineral modifier increases the processability of the mixture and serves as an activator in the formation of precipitation centers on the surface of the composite granular sorbent in the form of carbonate spurite 2(2CaO•SiO 2 )•CaCO 3 , providing epitaxial deposition on the surface of the granules.

Наличие активных осадительных и катионообменных центров обеспечивает режим саморегуляции композиционного гранулированного сорбента, при котором катионообменные и осадительные стадии взаимосогласованы.The presence of active precipitation and cation exchange centers provides a self-regulation mode of the composite granular sorbent, in which the cation exchange and precipitation stages are mutually consistent.

Недостатком данного решения является то, что при твердофазном синтезе композиционного гранулированного сорбента возможности направленного синтеза структуры и свойств сорбента ограничены составом и структурой исходных шлаков, применяемых при синтезе. Не все алюмосиликаты кальция и магния, входящие в состав шлаков, являются активными в процессе формирования и эксплуатации сорбента. Шлаки не являются экологически чистыми материалами, возможно наличие в них неконтролируемых примесей, что делает его непригодным для использования в технологии очистки воды хозяйственно-питьевого назначения. Недостатком известного решения является также то, что после завершения сорбционного процесса сохраняются высокие значения pH (до 9).The disadvantage of this solution is that during the solid-phase synthesis of a composite granular sorbent, the possibilities of targeted synthesis of the structure and properties of the sorbent are limited by the composition and structure of the initial slags used in the synthesis. Not all calcium and magnesium aluminosilicates included in the slag are active during the formation and operation of the sorbent. Slag is not an environmentally friendly material; it may contain uncontrolled impurities, which makes it unsuitable for use in drinking water purification technology. Another disadvantage of the known solution is that after completion of the sorption process, high pH values (up to 9) remain.

Техническим результатом настоящего изобретения является глубокая комплексная очистка низкоконцентрированных растворов от катионов тяжелых и цветных металлов и радионуклидов, регулирование кислотно-щелочного баланса очищаемых объектов.The technical result of the present invention is the deep complex purification of low-concentrated solutions from cations of heavy and non-ferrous metals and radionuclides, regulation of the acid-base balance of the objects being cleaned.

Технический результат достигается тем, что композиционный гранулированный сорбент на основе силикатов кальция и магния и гидроалюмосиликатов из ряда глин и гидрослюд, содержит следующие компоненты (в пересчете на оксиды) мас.%:The technical result is achieved by the fact that the composite granular sorbent based on calcium and magnesium silicates and hydroaluminosilicates from a number of clays and hydromicas contains the following components (in terms of oxides) wt.%:

Оксид кремнияSilicon oxide 46÷49 46÷49 Оксид алюминияAluminium oxide 34÷37 34÷37 Оксид кальцияCalcium oxide 4÷7 4÷7 Оксид магнияMagnesium oxide 3÷6 3÷6 Оксид углеродаCarbon monoxide 2÷5 2÷5 Оксид железаIron oxide 0,5÷1,5 0.5÷1.5 Оксид калияPotassium oxide 0,3÷0,6 0.3÷0.6 Оксид натрияSodium oxide 0,1÷0,3 0.1÷0.3

Отличительной особенностью заявляемого сорбента является то, что в способе получения сорбента на основе силикатов и алюмосиликатов кальция и магния используют не содержимое шлаковых отвалов, а экологически чистые природные минеральные компоненты: слоистые глинистые минералы, в частности каолины, смешанные карбонаты кальция и магния (доломитовые породы) и природные силикаты опал-кристобалитовой природы (трепел). При этом необходимые структурные и фазовые составляющие синтезируются из исходных экологически чистых компонентов в процессе управляемого твердофазного синтеза. В качестве компонентов твердофазного синтеза использовали глинистые минералы на основе глин и гидрослюд и природные минеральные добавки – доломит Ca,Mg(CO3)2 и опал-кристобалитовую породу (трепел). В способе получения сорбента, включающем приготовление смеси компонентов, гранулирование и термообработку в режиме твердофазного синтеза (950-1000°С) роль связующего и основного реагента выполняет глинистый минерал.A distinctive feature of the proposed sorbent is that in the method of producing sorbent based on silicates and aluminosilicates of calcium and magnesium, it is not the contents of slag dumps that are used, but environmentally friendly natural mineral components: layered clay minerals, in particular kaolins, mixed calcium and magnesium carbonates (dolomite rocks) and natural silicates of opal-cristobalite nature (tripoli). In this case, the necessary structural and phase components are synthesized from the original environmentally friendly components in the process of controlled solid-phase synthesis. Clay minerals based on clays and hydromicas and natural mineral additives - dolomite Ca, Mg(CO 3 ) 2 and opal-cristobalite rock (tripoli) were used as solid-phase synthesis components. In the method for producing a sorbent, which includes preparing a mixture of components, granulation and heat treatment in solid-phase synthesis mode (950-1000°C), the role of a binder and the main reagent is played by a clay mineral.

В процессе синтеза глина и доломит проходят стадии термического активирования и структурных перестроек, обеспечивающих формирование заданного структурного состояния сорбента. Дополнительным активирующим агентом является трепел. Ступени активирования связаны с дегидратацией глинистого материала, разупорядочением и преобразованием в метакаолин, который при взаимодействии с продуктами распада доломита образует цеолитоподобные структурные фрагменты в поверхностном слое гранул. Синтез проходит в среде отходящих газов H2O и CO2 в замкнутом объеме гранул сорбента. Отходящие газы обеспечивают транспорт Mg2+ и Ca2+ на поверхность и формируют открытую пористую структуру при активированном спекании. Роль добавки, активирующей спекание, выполняет трепел. Новообразования в поверхностном слое гранулы представлены мелилитом Ca2(Al, Mg, Si) Si2O7, обладающим ионообменными свойствами. Вследствие способности катионов Ca2+ и Mg2+ к гидролитической миграции в пределах устойчивости алюмокремнекислородного каркаса эти фазы на поверхности выполняют роль катионообменных центров.During the synthesis process, clay and dolomite undergo stages of thermal activation and structural rearrangements, ensuring the formation of a given structural state of the sorbent. An additional activating agent is tripoli. The activation stages are associated with dehydration of the clay material, disorder and transformation into metakaolin, which, when interacting with dolomite decomposition products, forms zeolite-like structural fragments in the surface layer of granules. The synthesis takes place in the environment of exhaust gases H 2 O and CO 2 in a closed volume of sorbent granules. Exhaust gases provide transport of Mg 2+ and Ca 2+ to the surface and form an open porous structure during activated sintering. Tripod plays the role of an additive that activates sintering. New formations in the surface layer of the granule are represented by melilite Ca 2 (Al, Mg, Si) Si 2 O 7 , which has ion-exchange properties. Due to the ability of Ca 2+ and Mg 2+ cations to hydrolytically migrate within the stability of the aluminum-silicon-oxygen framework, these phases on the surface act as cation-exchange centers.

Помимо катионообменных центров, на поверхности сорбента остаются группы CO3 2-, структурно связанные с фрагментами неполного разложения доломита и служащие осадительными центрами. Таким образом, процесс глубокой очистки водных объектов реализуется по двум механизмам: ионного обмена и эпитаксиального осаждения. В результате реакции ионного обмена образуются твердые растворы алюмосиликатов кальция и магния и сорбируемых катионов в составе алюмосиликатной матрицы. В результате эпитаксиального осаждения формируются смешанные карбоны кальция, магния и сорбируемых катионов (Mg, Ca, Me)CO3.In addition to cation exchange centers, CO 3 2- groups remain on the surface of the sorbent, structurally associated with fragments of incomplete decomposition of dolomite and serving as precipitation centers. Thus, the process of deep purification of water bodies is implemented by two mechanisms: ion exchange and epitaxial deposition. As a result of the ion exchange reaction, solid solutions of calcium and magnesium aluminosilicates and sorbed cations are formed in the aluminosilicate matrix. As a result of epitaxial deposition, mixed carbons of calcium, magnesium and sorbed cations (Mg, Ca, Me)CO 3 are formed.

Температура обработки композиционного гранулированного сорбента должна обеспечить твердофазное взаимодействие компонентов с образованием алюмосиликатов кальция и магния. При понижении температуры синтеза алюмосиликаты кальция и магния не образуются и способность к реакции катионного обмена снижается. При повышении температуры выше указанных пределов происходит полное удаление CO2 и потеря сорбционно-осадительных центров.The processing temperature of the composite granular sorbent should ensure solid-phase interaction of the components with the formation of calcium and magnesium aluminosilicates. When the synthesis temperature decreases, calcium and magnesium aluminosilicates are not formed and the ability for the cation exchange reaction decreases. When the temperature rises above the specified limits, CO 2 is completely removed and sorption-precipitation centers are lost.

Примером конкретного получения композиционного гранулированного сорбента на основе силикатов и алюмосиликатов кальция и магния могут служить смеси гидроалюмосиликатов, доломита и трепела в соотношении, мас.%: 90 : 5 : 5. Соотношения компонентов выбраны таким образом, чтобы в пересчете на оксиды они соответствовали заявленным. В качестве гидроалюмосиликатов могут служить смеси гидроалюмосиликатов из ряда глин и гидрослюд: могут быть использованы монтмориллониты, каолиновые минералы, гидрослюды и др. (Г.Н. Пшинко, Т.Г. Тимошенко и др. Сорбционная очистка воды от 90Sr и его иммобилизация в керамических матрицах. // Химия и технология воды. – 2007. – 29, №3. – с. 262 – 274), доломит (М.А. Николаева, А.А. Пименов, Д.Е. Быков, А.В. Васильев. Доломитовая мука – новый сорбент для очистки нефтезагрязненных сточных вод // Известия Самарского научного центра РАН. – 2014, – Т №1 (17), с. 1880 – 1882), трепел (Патент РФ №2427420, «Способ получения комплексного сорбента», МПК B01J0 20/10, от 04.02.2010).An example of a specific production of a composite granular sorbent based on silicates and aluminosilicates of calcium and magnesium can be mixtures of hydroaluminosilicates, dolomite and tripoli in the ratio, wt.%: 90 : 5 : 5. The ratios of the components are chosen so that, in terms of oxides, they correspond to the declared ones. Mixtures of hydroaluminosilicates from a number of clays and hydromicas can serve as hydroaluminosilicates: montmorillonites, kaolin minerals, hydromicas, etc. can be used (G.N. Pshinko, T.G. Timoshenko and others. Sorptive purification of water from 90 Sr and its immobilization in ceramic matrices. // Chemistry and technology of water. – 2007. – 29, No. 3. – pp. 262 – 274), dolomite (M.A. Nikolaeva, A.A. Pimenov, D.E. Bykov, A.V. . Vasiliev. Dolomite flour - a new sorbent for the purification of oil-contaminated wastewater // News of the Samara Scientific Center of the Russian Academy of Sciences. - 2014, - T No. 1 (17), pp. 1880 - 1882), tripoli (RF Patent No. 2427420, “Method for obtaining complex sorbent", IPC B01J0 20/10, dated 02/04/2010).

Смеси каолина, доломита и трепела, увлажненные водой до пластичного состояния, формовали методом экструзии, термически обрабатывали в интервале температур 950-1000°С, обеспечивающем спекание в режиме твердофазного синтеза при формировании единого алюмокремнекислородного каркаса, модифицированного алюмосиликатами кальция, магния, и структурными CO3 – содержащими фрагментами.Mixtures of kaolin, dolomite and tripoli, moistened with water to a plastic state, were molded by extrusion, thermally treated in the temperature range of 950-1000°C, ensuring sintering in the solid-phase synthesis mode during the formation of a single aluminum-silicon-oxygen framework modified with calcium, magnesium aluminosilicates, and structural CO 3 – containing fragments.

Предлагаемое техническое решение иллюстрируется следующим примером. В 4 емкости помещали испытуемые растворы, затем в каждую емкость добавляли композиционный гранулированный сорбент с размерами частиц 1–5 мм, в соотношении твердое : жидкое = 1 : 30. В двух из четырех емкостей помещали заявленный сорбент, аналогично в двух других – материал прототип. Растворы, содержащие композиционный сорбент, выдерживали при температуре 22˚C и перемешивали, измеряя значение pH каждые 0,5 часа до установления постоянного значения pH. После окончания процесса сорбции раствор фильтровали, отделяя сорбент. Химический анализ раствора проводили методом атомно-эмиссионной спектрометрии на атомно-эмиссионном спектрометре Optima 2100DV.The proposed technical solution is illustrated by the following example. The test solutions were placed in 4 containers, then a composite granular sorbent with particle sizes of 1–5 mm was added to each container, in a solid:liquid ratio = 1: 30. The declared sorbent was placed in two of the four containers, and the prototype material was placed in two of the other containers. Solutions containing the composite sorbent were kept at a temperature of 22˚C and stirred, measuring the pH value every 0.5 hour until a constant pH value was established. After completion of the sorption process, the solution was filtered, separating the sorbent. Chemical analysis of the solution was carried out by atomic emission spectrometry on an Optima 2100DV atomic emission spectrometer.

В качестве объекта испытаний сорбента выбраны 2 пробы воды из системы водоподготовки ТЭЦ. Составы сорбатов и результаты испытаний представлены в таблице 1.2 water samples from the water treatment system of a thermal power plant were selected as the object for testing the sorbent. The sorbate compositions and test results are presented in Table 1.

Таблица 1Table 1

Физико-химические характеристики композиционного гранулированного сорбента на основе силикатов и алюмосиликатов кальция и магния при оптимальной температуре синтеза 980°CPhysico-chemical characteristics of a composite granular sorbent based on calcium and magnesium silicates and aluminosilicates at an optimal synthesis temperature of 980°C

№ п/пNo. ПоказательIndex Содержание, мг/дм3 Content, mg/dm 3 Проба воды №1Water sample No. 1 Проба воды №2Water sample No. 2 До очисткиBefore cleaning После очистка (заявка)After cleaning (application) После очистки (прототип)After cleaning (prototype) До очисткиBefore cleaning После очистка (заявка)After cleaning (application) После очистки (прототип)After cleaning (prototype) 11 КальцийCalcium 127,84127.84 13,4213.42 95,8595.85 12,5512.55 78,8278.82 96,8796.87 22 МагнийMagnesium 72,8972.89 27,2527.25 45,3345.33 3,413.41 10,5410.54 47,3447.34 33 КалийPotassium 4,974.97 1,251.25 2,142.14 не обн.not updated не обн.not updated 1,671.67 44 МедьCopper 0,090.09 0,0060.006 0,0060.006 0,040.04 0,010.01 0,010.01 55 ЖелезоIron 0,050.05 0,0030.003 0,0030.003 0,230.23 не обн.not updated не обн.not updated 66 ХромChromium 0,0030.003 не обн.not updated 0,0010.001 0,060.06 не обн.not updated не обн.not updated 77 МарганецManganese 0,010.01 0,0030.003 0,0050.005 0,020.02 не обн.not updated не обн.not updated 88 НикельNickel 0,010.01 0,0030.003 0,0050.005 0,020.02 не обн.not updated не обн.not updated 99 СвинецLead 0,020.02 0,0050.005 0,0070.007 0,020.02 не обн.not updated не обн.not updated 1010 ТитанTitanium 0,030.03 0,0020.002 0,0010.001 0,670.67 0,290.29 0,250.25 11eleven ЦинкZinc 0,010.01 не обн.not updated 0,0030.003 0,390.39 0,010.01 0,0070.007 1212 ФосфорPhosphorus 1,081.08 0,090.09 0,060.06 0,430.43 0,090.09 0,080.08 1313 ЦерийCerium 0,50.5 0,0010.001 0,0020.002 0,50.5 не обн.not updated не обн.not updated 1414 pHpH 9,199.19 7,447.44 9,409.40 5,135.13 8,438.43 9,509.50 1515 Механич. прочность, МПаMechanical strength, MPa 9,29.2 9,39.3 9,39.3 9,29.2 9,29.2 9,29.2 1616 Гранулометрический состав, ммGranulometric composition, mm 1 – 515 1 – 515 1 – 515 1 – 515

Таким образом, технический результат достигнут. Разработанный сорбент обладает способностью к глубокой комплексной очистке низкоконцентрированных растворов от катионов тяжелых и цветных металлов, и в том числе от катионов церия, который, как известно, является имитатором радионуклидов. Регулирование кислотно-щелочного баланса, в результате которого рН очищаемого объекта не превышает 8,5, позволяет использовать разработанный сорбент в технологии очистки слабозагрязненных водных объектов как хозяйственно-питьевого назначения, так и промышленных стоков.Thus, the technical result has been achieved. The developed sorbent has the ability for deep complex purification of low-concentrated solutions from heavy and non-ferrous metal cations, including cerium cations, which is known to be a radionuclide simulator. Regulation of the acid-base balance, as a result of which the pH of the treated object does not exceed 8.5, allows the use of the developed sorbent in the technology of purification of lightly polluted water bodies for both domestic and drinking purposes and industrial wastewater.

Источники информацииInformation sources

1. В.А. Доильницын, Н.И. Каимов, В.Н. Епимахов и др. Экспериментальное изучение удержания радионуклидов материалом на основе природного сырья Ленинградской области и продуктов его переработки. Сборник IV Международного конгресса «Неделя химических технологий в Санкт-Петербурге», – СПб, – 2003, с. 46.1. V.A. Doilnitsyn, N.I. Kaimov, V.N. Epimakhov et al. Experimental study of the retention of radionuclides by a material based on natural raw materials of the Leningrad region and products of its processing. Collection of the IV International Congress “Chemical Technologies Week in St. Petersburg”, St. Petersburg, 2003, p. 46.

2. Патент РФ №2082235, «Способ очистки воды от радиоактивного цезия», МПК G21F 9/12, от 11.11.1994.2. RF Patent No. 2082235, “Method for purifying water from radioactive cesium”, IPC G21F 9/12, dated 11/11/1994.

3. Патент РФ №2466091, «Способ получения цеолита типа А в качестве адсорбента», МПК C01B 39/18, от 28.03.2011.3. RF Patent No. 2466091, “Method for producing type A zeolite as an adsorbent”, IPC C01B 39/18, dated 03/28/2011.

4. Патент РФ №2146403, «Способ очистки воды от радионуклидов», МПК G21F 9/12, от 08.06.1998.4. RF Patent No. 2146403, “Method for purifying water from radionuclides”, IPC G21F 9/12, dated 06/08/1998.

5. Патент РФ №2575044, «Композиционный гранулированный сорбент на основе силикатов кальция», МПК B01J 20/16, от18.12.2014.5. RF Patent No. 2575044, “Composite granular sorbent based on calcium silicates”, IPC B01J 20/16, dated 12/18/2014.

6. Г.Н. Пшинко, Т.Г. Тимошенко и др. Сорбционная очистка воды от 90Sr и его иммобилизация в керамических матрицах. // Химия и технология воды. – 2007. – 29, №3. – с. 262–274.6. G.N. Pshinko, T.G. Timoshenko et al. Sorptive purification of water from 90 Sr and its immobilization in ceramic matrices. // Chemistry and water technology. – 2007. – 29, No. 3. - With. 262–274.

7. М.А. Николаева, А.А. Пименов, Д.Е. Быков, А.В. Васильев. Доломитовая мука – новый сорбент для очистки нефтезагрязненных сточных вод // Известия Самарского научного центра РАН. – 2014, – Т №1 (17), с. 1880–18827. M.A. Nikolaeva, A.A. Pimenov, D.E. Bykov, A.V. Vasiliev. Dolomite flour - a new sorbent for the treatment of oil-contaminated wastewater // News of the Samara Scientific Center of the Russian Academy of Sciences. – 2014, – T No. 1 (17), p. 1880–1882

8 . Патент РФ №2427420, «Способ получения комплексного сорбента», МПК B01J0 20/10, от 04.02.2010.8 . RF Patent No. 2427420, “Method for producing a complex sorbent”, IPC B01J0 20/10, dated 02/04/2010.

Claims (3)

1. Способ получения композиционного гранулированного сорбента на основе алюмосиликатов кальция и магния, включающий приготовление смеси компонентов, гранулирование смеси и ее термообработку, отличающийся тем, что в качестве компонентов применяют глинистые минералы: каолинит или монтмориллонит или гидрослюды и минеральные добавки: доломит и трепел, взятые в соотношении, масс.%: 90:5:5; гранулирование и термообработку осуществляют в режиме твердофазного синтеза при температуре 950-1000°С, при этом в гранулах формируют единый алюмокремнекислородный каркас с ионообменными центрами, структурно связанными с остаточными группами СО3 2-.1. A method for producing a composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates, including preparing a mixture of components, granulating the mixture and its heat treatment, characterized in that clay minerals are used as components: kaolinite or montmorillonite or hydromicas and mineral additives: dolomite and tripoli, taken in the ratio, wt.%: 90:5:5; granulation and heat treatment are carried out in solid-phase synthesis mode at a temperature of 950-1000°C, while a single aluminum-silicon-oxygen frame with ion exchange centers structurally associated with residual CO 3 2- groups is formed in the granules. 2. Состав композиционного гранулированного сорбента, полученного способом по п. 1, содержащий следующие компоненты в пересчете на оксиды, мас.%:2. The composition of the composite granular sorbent obtained by the method according to claim 1, containing the following components in terms of oxides, wt.%: Оксид кремнияSilicon oxide 46 - 49 46 - 49 Оксид алюминияAluminium oxide 34 - 37 34 - 37 Оксид кальцияCalcium oxide 4 - 7 4 - 7 Оксид магнияMagnesium oxide 3 - 6 3 - 6 Оксид углеродаCarbon monoxide 2 - 5 2 - 5 Оксид железаIron oxide 0,5 - 1,5 0.5 - 1.5 Оксид калияPotassium oxide 0,3 - 0,6 0.3 - 0.6 Оксид натрияSodium oxide 0,1 - 0,3 0.1 - 0.3
RU2021129942A 2021-10-14 Composition and method of producing composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates RU2805663C2 (en)

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2021129942A RU2021129942A (en) 2023-04-14
RU2805663C2 true RU2805663C2 (en) 2023-10-23

Family

ID=

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2830351C1 (en) * 2024-04-24 2024-11-18 Общество с ограниченной ответственностью "Е-3" Method of producing a composite sorbent for treating waste water

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4762690A (en) * 1985-12-03 1988-08-09 Herbert Brunner Process for the separation of cations from aqueous solutions
RU2481153C2 (en) * 2011-06-17 2013-05-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Южно-Уральский государственный университет" Calcium silicate-based composite sorbent

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4762690A (en) * 1985-12-03 1988-08-09 Herbert Brunner Process for the separation of cations from aqueous solutions
RU2481153C2 (en) * 2011-06-17 2013-05-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Южно-Уральский государственный университет" Calcium silicate-based composite sorbent
RU2575044C1 (en) * 2014-12-18 2016-02-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Южно-Уральский государственный университет" (национальный исследовательский университет) (ФГБОУ ВПО "ЮУрГУ" (НИУ)) Calcium silicate based composite granular sorbent

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
МИХАЙЛОВ Г. Г. и др. Композиционный сорбент для иммобилизации катионов тяжелых металлов и радионуклидов из техногеных отходов металлурических предприятий, Труды конгресса c международным участием и конференции молодых ученых "Фундаментальные исследования и прикладные разработки процессов переработки и утилизации техногенных образований", 2017, С. 457-460. MOROZOVA A. G. et al. Utilization of metallurgical slag with presence of novel CaO-MgO-SiO2-Al2O3 as a composite sorbent for wastewater treatment contaminated by cerium, Journal of Cleaner Production, 2020, Vol. 255, P. 1-9. *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2830351C1 (en) * 2024-04-24 2024-11-18 Общество с ограниченной ответственностью "Е-3" Method of producing a composite sorbent for treating waste water

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mondragon et al. New perspectives for coal ash utilization: synthesis of zeolitic materials
Hamdi et al. Removal of phosphate ions from aqueous solution using Tunisian clays minerals and synthetic zeolite
Zheng et al. In-situ transition of amorphous gels to Na-P1 zeolite in geopolymer: Mechanical and adsorption properties
Querol et al. Synthesis of zeolites from coal fly ash: an overview
Jha et al. Zeolite formation from coal fly ash and heavy metal ion removal characteristics of thus-obtained Zeolite X in multi-metal systems
Rožić et al. Ammoniacal nitrogen removal from water by treatment with clays and zeolites
Penilla et al. Immobilization of Cs, Cd, Pb and Cr by synthetic zeolites from Spanish low-calcium coal fly ash
Zhang et al. The effect and mechanism of Si/Al ratio on microstructure of zeolite modified ceramsite derived from industrial wastes
GB2356194A (en) Silicate/aluminate materials
SK100098A3 (en) Process for the manufacture of a sorbent, a sorbent and its use for the immobilization of heavy metals in contaminated aqueous or solid phase
Sánchez-Hernández et al. Eco-friendly bench-scale zeolitization of an Al-containing waste into gismondine-type zeolite under effluent recycling
Keppert et al. Application of heavy metals sorbent as reactive component in cementitious composites
Wajima et al. Synthesis of zeolite X from waste sandstone cake using alkali fusion method
Pan et al. The investigation into the adsorption removal of ammonium by natural and modified zeolites: kinetics, isotherms, and thermodynamics
Sylvain et al. Elimination of malachite green from aqueous and saline water by laterite-derived Na-polyferrosialate and polyferrophosphosialate geopolymers: a comparative study
RU2805663C2 (en) Composition and method of producing composite granular sorbent based on calcium and magnesium aluminosilicates
EP0912240A1 (en) Zeolite containing cation exchangers, methods for preparation, and use
Wajima et al. Conversion of waste sandstone cake into crystalline zeolite X using alkali fusion
Qian et al. New aluminium-rich alkali slag matrix with clay minerals for immobilizing simulated radioactive Sr and Cs waste
Samarina et al. Metakaolin-based geopolymers for removal of ammonium from municipal wastewater
Angar et al. Kinetic and thermodynamic studies of the ammonium ions adsorption onto natural Algerian bentonite
Zhang et al. Synthesis of hierarchically porous Na-P zeotype composites for ammonium removal
Wajima et al. Zeolitic adsorbent synthesized from powdered waste porcelain, and its capacity for heavy metal removal
Onutai et al. Metakaolin based geopolymer from Thailand as an adsorbent for adsorption of multi-and mono-cations from aqueous solution
Gomonsirisuk et al. Synthesis of zeolite from water treatment sludge and its application to the removal of brilliant green