[go: up one dir, main page]

RU2213959C2 - Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием - Google Patents

Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием Download PDF

Info

Publication number
RU2213959C2
RU2213959C2 RU2001101405/28A RU2001101405A RU2213959C2 RU 2213959 C2 RU2213959 C2 RU 2213959C2 RU 2001101405/28 A RU2001101405/28 A RU 2001101405/28A RU 2001101405 A RU2001101405 A RU 2001101405A RU 2213959 C2 RU2213959 C2 RU 2213959C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
emission detection
gas chromatography
alkyl esters
methylphosphonic acid
iii
Prior art date
Application number
RU2001101405/28A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2001101405A (ru
Inventor
Н.И. Алимов
А.В. Шантроха
Е.Ю. Лапко
Д.А. Митрофанов
Е.Д. Грибова
Original Assignee
Войсковая часть 61469 МО РФ
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Войсковая часть 61469 МО РФ filed Critical Войсковая часть 61469 МО РФ
Priority to RU2001101405/28A priority Critical patent/RU2213959C2/ru
Publication of RU2001101405A publication Critical patent/RU2001101405A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2213959C2 publication Critical patent/RU2213959C2/ru

Links

Images

Landscapes

  • Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)

Abstract

Использование: в системах войсковой и промышленной индикации, при сопровождении технологических процессов уничтожения фосфорорганических веществ, а также при решении задач по проведению экологического мониторинга, в количественном химическом анализе O-алкилметилфосфонатов. Сущность: используют химическую модификацию анализируемых веществ путем проведения реакции алкилирования диметилсульфатом в присутствии N,N,N-трибутил-N-бензиламмонийхлорида в гетерофазных условиях 40%-ный водный раствор гидроксида натрия: бензол при соотношении объемов 10:1 и температуре 70±5oС за интервал времени 35±1 мин, с образованием хроматографируемых производных, регистрируемых с чувствительностью 2•10-8 мг/мл методом газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием. Технический результат изобретения заключается в разработке высокочувствительного, высокоселективного способа количественного определения O-алкилметилфосфонатов (алкил - С36) в водных матрицах. 3 ил., 2 табл.

Description

Изобретение относится к области аналитической химии, а именно к количественному определению O-изопропилового- (I), O-пинаколинового-(II) и O-изобутилового (III) эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах.
К настоящему времени известен ряд способов количественного определения продуктов уничтожения фосфорорганических отравляющих веществ (I-III) в водных матрицах, основанных на упаривании водных проб досуха или сорбции указанных соединений на различные сорбенты с последующим переводом в подходящий растворитель и дериватизацией [1,2].
К недостаткам перечисленных методов следует отнести то, что, во-первых, они требуют значительных временных затрат. Во- вторых, использование данных методов не позволяет обеспечить высокую сходимость результатов анализа, а также низкий предел обнаружения при количественном определении анализируемых соединений (I-III) в водных матрицах.
В настоящее время широкое распространение для анализа гидрофильных соединений в многокомпонентных сложных смесях получили способы, реализующие сочетание методов высокоселективной пробоподготовки и инструментального газохроматографического (ГХ) анализа. Основным их достоинством является возможность устранения влияния нежелательных примесей, содержащихся в исходной водной матрице и хроматографического разделения компонентов анализируемой смеси с последующим высокоселективным детектированием. Однако, как показывает практика, даже анализ (I-III) в органических растворителях ГХ методами, с применением традиционных аналитических приемов (подбор фаз), без устранения влияния гидроксильных групп является проблематичным ввиду их низкой летучести. Для проведения ГХ анализа соединений с низкой летучестью (органические кислоты, амины, амиды) используются различные методы предварительной химической модификации (дериватизации) анализируемых соединений, с целью получения хроматографируемых летучих производных [3,4]. Однако наибольшую сложность при анализе соединений (I-III) представляет не только проведение самой процедуры дериватизации с последующим анализом, а также и процедура извлечения самих аналитов из водной матрицы.
По совокупности признаков наиболее близким к заявляемому способу количественного определения O-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах относится способ определения хлоруксусных кислот, основанный на метилировании in situ диметилсульфатом, с активированием аналитов путем образования комплексов с гидросульфатом тетрабутиламмония и дальнейшем анализе равновесного пара, содержащего метиловые эфиры [5]. Однако в литературе отсутствуют сведения о возможности использования данного способа определения применительно к O-алкиловым эфирам метилфосфоновой кислоты.
Задачей настоящего изобретения являлась разработка способа дериватизации (I-III) и выделения из водных матриц для последующего количественного определения данных соединений методом газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием.
В качестве реакции дериватизации (I-III) была выбрана реакция получения их метиловых эфиров.
Для решения поставленной задачи исследовалась возможность проведения реакции метилирования (I-III) диметилсульфатом в гетерофазных условиях с одновременным концентрированием образующихся дериватов в органический слой гетерофазной системы. Приготовление реакционной смеси осуществлялось следующим способом:
Навеску (III) растворяли в 40%-ном водном растворе гидроксида натрия. К полученному раствору приливали смесь с концентрацией диметилсульфата в бензоле 4 ммоль•л-1. Добавляли в полученную смесь 0,1 мл водного раствора трибутилбензиламмонийхлорида с концентрацией 65 мг•мл-1. Полученную смесь помещали в ультразвуковую ванну на 35 мин при температуре 70oС, после чего охлаждали и подвергали центрифугированию (5000 мин-1) в течение 5 мин, отбирали бензольный слой и анализировали методом хроматомасс-спектрометрии. Количественный анализ (III) осуществляли по методу абсолютной калибровки по его метильному производному.
Анализ бензольной фазы показал наличие целевого продукта, относительное мольное содержание которого составляло 99,9-100,0% от исходного соединения, что является приемлемым для использования данной реакции в аналитических целях [6].
Время выхода и масс-спектр (см. фиг.1) целевого продукта реакции идентичны со временем выхода и масс-спектром О-метил-O-изобутилметилфосфоната (IV), что является подтверждением структуры образующегося деривата.
Для оптимизации условий проведения реакции алкилирования (III) проводились исследования времени протекания реакции в интервале температур 25-70oС. Использование температуры проведения реакции выше 70oС не представляется целесообразным. Это связано с испарением реагентов, используемых при приготовлении реакционной смеси (tкип бензола - 80oС). На фиг.2 представлены зависимости степени превращения (III).
Исследование реакции алкилирования (III) проводилось для пяти параллельных измерений при каждой температуре. Как видно из данных, представленных на фиг. 2, нагревание увеличивает скорость реакции алкилирования. По нашему мнению, оптимальное значение температуры реакционной смеси для осуществления реакции метилирования (III) составляет 70±5oС, при данной температуре время протекания реакции для достижения количественных значений степени превращения субстрата составляет 20±1 мин.
Для экспериментальной оценки возможности проведения реакции алкилирования (I, II) использовали их водные растворы. Реакцию осуществляли при оптимальных условиях для (II). Зависимости изменения степеней превращения для (I-III) от времени представлены в табл. 1.
Из данных, представленных табл. 1, следует, что время реакции дериватизации для всех анализируемых соединений должно составлять 35±1 мин.
Для установления калибровочной зависимости использовали стандартные растворы метилированного производного (III) в бензоле с концентрациями 5,0•10-5, 1,0•10-5, 5,0•10-6, 1,0•10-6, 5,0•10-7, 2,0•10-7 мг•мл-1. Реакцию алкилирования проводили в соответствии с вышеописанными условиями при соотношении "водная фаза": бензол 10:1, что в свою очередь позволяло параллельно осуществлять концентрирование анализируемых соединений в десять раз, снижая тем самым необходимый нижний предел детектирования на порядок. Определение массовой концентрации деривата (III) проводили на газовом хроматографе HP 5890 с атомно-эмиссионным детектором HP 5921А фирмы "Hewlett-Packard". Основные параметры хроматографического разделения на капиллярной хроматографической колонке НР-1 с неподвижной жидкой фазой - метилсиликон, длиной 25 м, внутренним диаметром 0,32 мм, толщиной неподвижной фазы 0,17 мк:
Температура испарителя, oС, 280±1;
Начальная температура термостата колонки, oС, 60±1;
Время выдержки при начальной температуре, мин, 2,00±0,01;
Скорость подъема температуры термостата колонки, oС•мин-1, 20,0±0,1;
Конечная температура термостата колонки, oС, 200±1;
Температура интерфейса, oС, 280±1;
Объемная скорость гелия через колонку, мл•мин-1, 2,50±0,01;
Объем вводимой пробы, мкл, 3,00±0,05;
Время бессбросовой работы инжектора, с, 20±1.
Калибровочная зависимость площади хроматографического пика метильной производной (III) по фосфору (S, отн.ед.) от концентрации (С, мг/мл) вещества в бензольном растворе представлена в логарифмической шкале на фиг.3.
Проверку правильности определения концентрации (III) в водной матрице данным методом проводили методом введено-найдено по 6 измерениям каждой концентрации. В табл. 2 представлены результаты экспериментального определения (III) в водной матрице.
Аналогичные результаты были получены при количественном определении (I, III) в водных пробах.
Таким образом, разработанный способ позволяет вести количественное определение (I-III) по их метbльным производным в водных матрицах с чувствительностью определения (с учетом концентрирования) 2,00•10-8 мг•см-3 с погрешностью определения, не превышающей 25%.
ИСТОЧНИКИ ИНФОРМАЦИИ
1. Кофанов В.И., Невиная Л.В. и др.// Ж. анал. химии. 1988. Т 43. 9, c. 1691-1698.
2. Станьков И.Н. и др.// Ж. анал. химии. 1991. Т 46. 5, c. 943-949.
3. Станьков И. Н. , Береснев А. Н., Марина Н.Б. и др.// Ж. анал. химии. 1991. Т 46. 4, c. 804-807.
4. Станьков И. Н. , Береснев А. Н., Ланин С.Н. и др.// Ж. анал. химии. 1993. Т 48. 11, c.122-129.
5. Neitzel P.L., Walther W., Nestler W.//Fresenius J. Anal. Chem. 1998. V. 361. 3, p. 318-323.
6. Березкин В.Г. Химические методы в газовой хроматографии. М.: Химия, 1980, 256с.

Claims (1)

  1. Способ определения O-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в воде по их метильным производным, отличающийся тем, что используют химическую модификацию анализируемых соединений путем проведения реакции алкилирования диметилсульфатом в присутствии N,N,N-трибутил-N-бензиламмонийхлорида в гетерофазных условиях 40%-ный водный раствор гидроксида натрия:бензол при соотношении объемов 10:1 и температуре 70±5oС за интервал времени 35±1 мин, с образованием хроматографируемых производных, регистрируемых с чувствительностью 2•10-8 мг/мл методом газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием.
RU2001101405/28A 2001-01-15 2001-01-15 Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием RU2213959C2 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001101405/28A RU2213959C2 (ru) 2001-01-15 2001-01-15 Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001101405/28A RU2213959C2 (ru) 2001-01-15 2001-01-15 Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2001101405A RU2001101405A (ru) 2003-02-20
RU2213959C2 true RU2213959C2 (ru) 2003-10-10

Family

ID=31988059

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2001101405/28A RU2213959C2 (ru) 2001-01-15 2001-01-15 Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2213959C2 (ru)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2301417C1 (ru) * 2006-02-14 2007-06-20 Курский государственный технический университет КурскГТУ Способ количественного определения фторангидрида диизопропилового эфира метилфосфоновой кислоты
RU2320989C1 (ru) * 2006-12-13 2008-03-27 Саратовский военный институт радиационной, химической и биологической защиты (СВИРХБЗ) Способ определения массовой доли основного вещества диалкиловых эфиров алкилфосфоновых кислот
RU2408010C2 (ru) * 2008-09-01 2010-12-27 Федеральное государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Саратовский военный институт биологической и химической безопасности Министерства обороны Российской Федерации (СВИ БХБ) Газохроматографический способ количественного определения фосфорорганических отравляющих веществ с использованием в качестве внутреннего стандарта диалкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты
RU2653582C1 (ru) * 2017-02-28 2018-05-11 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова" (МГУ) Способ высокоэффективного жидкостно-хроматографического определения концентраций алкилфосфоновых и/или о-алкилалкилфосфоновых кислот в водном растворе
CN111579689A (zh) * 2020-06-11 2020-08-25 江苏联环药业股份有限公司 一种测定硫酸氢氯吡格雷中硫酸二甲酯含量的方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2100364C1 (ru) * 1990-12-20 1997-12-27 Лейрас Ой Производные амидов метиленбисфосфоновых кислот и способы их получения
RU2133743C1 (ru) * 1993-12-13 1999-07-27 Ф.Хоффманн-Ля Рош Аг Производные оксазолидин-2-она и лекарственное средство на их основе
RU2157850C1 (ru) * 1999-05-21 2000-10-20 Военный университет радиационной, химической и биологической защиты Способ определения соединений антихолинэстеразного действия в воде и водных экстрактах

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2100364C1 (ru) * 1990-12-20 1997-12-27 Лейрас Ой Производные амидов метиленбисфосфоновых кислот и способы их получения
RU2133743C1 (ru) * 1993-12-13 1999-07-27 Ф.Хоффманн-Ля Рош Аг Производные оксазолидин-2-она и лекарственное средство на их основе
RU2157850C1 (ru) * 1999-05-21 2000-10-20 Военный университет радиационной, химической и биологической защиты Способ определения соединений антихолинэстеразного действия в воде и водных экстрактах

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2301417C1 (ru) * 2006-02-14 2007-06-20 Курский государственный технический университет КурскГТУ Способ количественного определения фторангидрида диизопропилового эфира метилфосфоновой кислоты
RU2320989C1 (ru) * 2006-12-13 2008-03-27 Саратовский военный институт радиационной, химической и биологической защиты (СВИРХБЗ) Способ определения массовой доли основного вещества диалкиловых эфиров алкилфосфоновых кислот
RU2408010C2 (ru) * 2008-09-01 2010-12-27 Федеральное государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Саратовский военный институт биологической и химической безопасности Министерства обороны Российской Федерации (СВИ БХБ) Газохроматографический способ количественного определения фосфорорганических отравляющих веществ с использованием в качестве внутреннего стандарта диалкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты
RU2653582C1 (ru) * 2017-02-28 2018-05-11 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова" (МГУ) Способ высокоэффективного жидкостно-хроматографического определения концентраций алкилфосфоновых и/или о-алкилалкилфосфоновых кислот в водном растворе
CN111579689A (zh) * 2020-06-11 2020-08-25 江苏联环药业股份有限公司 一种测定硫酸氢氯吡格雷中硫酸二甲酯含量的方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Halket et al. Derivatization in mass spectrometry–3. Alkylation (arylation)
Regueiro et al. Ultrasound-assisted emulsification–microextraction of phenolic preservatives in water
Ervik et al. Application of the extractive alkylation technique to the gas chromatographic determination of chlorthalidone in plasma in nanogram quantities
Canales et al. Determining heterocyclic aromatic amines in aqueous samples: A novel dispersive liquid-liquid micro-extraction method based on solidification of floating organic drop and ultrasound assisted back extraction followed by UPLC-MS/MS
Riggin et al. Liquid chromatographic method for monitoring therapeutic concentrations of L-dopa and dopamine in serum.
Rajabi et al. Rapid derivatization and extraction of paraben preservatives by fast syringe-assisted liquid–liquid microextraction and their determination in cosmetic and aqueous sample solutions by gas chromatography
Jin et al. Determination of bromadiolone in whole blood by high-performance liquid chromatography coupled with electrospray ionization tandem mass spectrometry
CN112198249B (zh) 一种土壤中乙醇胺类化合物的检测方法
CN103399096A (zh) 水产养殖环境沉积物中孔雀石绿及其代谢物含量检测方法
Pacenti et al. Determination of organic acids in urine by solid‐phase microextraction and gas chromatography–ion trap tandem mass spectrometry previous ‘in sample’derivatization with trimethyloxonium tetrafluoroborate
RU2213959C2 (ru) Способ количественного определения о-алкиловых эфиров метилфосфоновой кислоты в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии с атомно-эмиссионным детектированием
Hsieh et al. A mixed-mode liquid chromatography-tandem mass spectrometric method for the determination of cytarabine in mouse plasma
Jin et al. High‐performance liquid chromatography coupled with electrospray ionization tandem mass spectrometry for the determination of flocoumafen and brodifacoum in whole blood
Greving et al. Determination of carboxylic acids in the picomole range after derivatization with pentafluorobenzyl bromide and electron capture gas chromatography
Dixon et al. High pressure liquid chromatography in clinical chemistry: a review
CN108872449A (zh) 食用植物油中掺杂地沟油的测定方法
Neng et al. Determination of short-chain carbonyl compounds in drinking water matrices by bar adsorptive micro-extraction (BAμE) with in situ derivatization
Polettini et al. Rapid and highly selective GC/MS/MS detection of heroin and its metabolites in hair
L'emeillat et al. Quantitative gas chromatographic determination of low-molecular-weight straight-chain carboxylic acids as their p-bromophenacyl esters after extractive alkylation in acidic medium
Li et al. High operationally stable sol–gel diglycidyloxycalix [4] arene fiber for solid‐phase microextraction of propranolol in human urine
Bartlett et al. Paper chromatography of organic mercury compounds
Hamamoto et al. An ionic liquid-based microextraction method for ultra-high preconcentration of paraquat traces in water samples prior to HPLC determination
Jerga et al. A novel device for the determination of liposome/water partition coefficients
Sorel et al. High-performance liquid chromatographic analysis of nalidixic acid and hydroxynalidixic acid in plasma with a dynamic anion-exchange system
RU2267777C2 (ru) Способ количественного определения тиодигликоля в водных матрицах методом реакционной газовой хроматографии

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20040116