[go: up one dir, main page]

RU2160795C1 - Способ получения высокочистых веществ - Google Patents

Способ получения высокочистых веществ Download PDF

Info

Publication number
RU2160795C1
RU2160795C1 RU99114932/12A RU99114932A RU2160795C1 RU 2160795 C1 RU2160795 C1 RU 2160795C1 RU 99114932/12 A RU99114932/12 A RU 99114932/12A RU 99114932 A RU99114932 A RU 99114932A RU 2160795 C1 RU2160795 C1 RU 2160795C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
crystallization
synthesis
substances
supersaturation
solubility
Prior art date
Application number
RU99114932/12A
Other languages
English (en)
Inventor
Л.В. Жукова
В.В. Жуков
Г.А. Китаев
Original Assignee
Уральский государственный технический университет
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Уральский государственный технический университет filed Critical Уральский государственный технический университет
Priority to RU99114932/12A priority Critical patent/RU2160795C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2160795C1 publication Critical patent/RU2160795C1/ru

Links

Landscapes

  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)

Abstract

Используется для синтеза широкого класса высокочастотных материалов, применяемых в лазерной и инфракрасной технике, а также в волоконной оптике и спецтехнике. Способ включает растворение исходного вещества в растворителе, создание пересыщения раствора и кристаллизацию. Растворимость исходных веществ составляет 1,5 - 3,0 г/дм3 при температурах 80 - 100oC, степень пересыщения 0,5 - 2,0 г/дм3 и переохлаждения 10 - 30oC. Отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав кристаллизуемых соединений, не выше 15, а периоды индукции не более 1 мин. Разработан базовый экологически чистый, замкнутый, высокоэкономичный и практически безотходный способ, в котором процессы синтеза многокомпонентных соединений и их очистка совмещены. За один цикл термозонной кристаллизацией - синтезом (ТЗКС) очистка от примесей достигается до трех порядков и более.

Description

Изобретение относится к области неорганической химии, а именно синтезу широкого класса высокочистых материалов, применяемых в лазерной и инфракрасной технике, а также в волоконной оптике и спецтехнике.
Свойства высокочистых веществ зависят от содержания примесей в них. Кроме того, при синтезе многокомпонентных веществ, например кристаллов на основе твердых растворов галогенидов металлов, либо многокомпонентных фторидных стекол обязательным условием для достижения требуемых оптических и механических свойств является гомогенность и однофазность их состава.
Известны комплексные подходы к технологиям получения особо чистых веществ [1] , которые включают информационное, технологическое и аппаратурное оформление. К недостаткам такой производственной схемы относится аппаратурно-машинное обеспечение и электронно-вакуумная гигиена производства.
Известно также вероятностное описание процессов очистки и примесного состава, высокочистых веществ [2]. Однако авторы отмечают, что эти модели не объединены в общий проект процесса очистки и описывают поведение только части примесей.
Наиболее близким техническим решением является способ очистки веществ, включающий процессы растворения и кристаллизации из растворов [3]. Но способ не применим к малорастворимым веществам, какими являются галогениды серебра, одновалентных таллия и меди, фториды редких и редкоземельных элементов. Кроме того, этим способом невозможно получать высокочистые однофазные многокомпонентные вещества, такие как твердые растворы на основе галогенидов металлов, многокомпонентные фторированные стекла и другие соединения.
Целью изобретения является разработка базового экологически чистого, безотходного, замкнутого и высоко производительного способа, в котором операции очистки и синтеза гомогенных однофазных многокомпонентных веществ совмещены.
Поставленная цель достигается тем, что получение высокочистых индивидуальных веществ и однофазных многокомпонентных соединений проводят из растворов, где растворимость исходного вещества составляет 1,5-3,0 г/дм3 при температурах 80-100oC, а кристаллизацию осуществляют при переохлаждении в 10-30oC и степени пересыщения раствора от 0,5 до 2,0 г/дм3, при этом отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав кристаллизуемых соединений, не должно превышать 15, а время индукционных периодов при кристаллизации веществ - 1 минуты.
Сущность изобретения состоит в том, что разработан базовый способ, названный нами термозонной кристаллизацией-синтезом (ТЗКС) [4], применимый для широкого класса соединенный как малорастворимых типа AgF, TlF, CuF, фторидов редких и редкоземельных элементов, так и хорошо растворимых веществ типа AgNO3.
Главное в способе ТЗКС - это совмещение процессов очистки и синтеза из водных сред либо индивидуальных галогенидов металлов, либо их твердых растворов или многокомпонентных фторидных стекол. Эффективность очистки за один цикл ТЗКС достигается до трех порядков и более в зависимости от содержания и рода примесей в исходном веществе. Высокий эффект очистки происходит за счет того, что концентрация пересыщения относительно равновесной составляет от 0,5 до 2,0 г/дм3 при растворении исходного вещества 1,5-3,0 г/дм3, по сравнению с прототипом 200 г/дм3 и более [3]. Поэтому процесс ТЗКС осуществляется вблизи равновесных условий и формируются кристаллы с совершенной кристаллической решеткой, имеющие дендритную форму. При простом осаждении солей, ввиду больших пересыщений, кристаллы (стекла) формируются быстро и, естественно, обладают дефектами кристаллической решетки, в которые легко внедряются примеси.
Должны быть выдержаны и температурные режимы: температура растворения исходного вещества 80-100oC, а температура кристаллизации (синтеза) на 10-30oC ниже (степень переохлаждения). Особенно это условие необходимо для получения многокомпонентных однофазных соединений заданного состава. В указанных температурных режимах отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав твердых растворов галогенидов металлов либо фторидных стекол, не должно превышать пятнадцати, а время индукционных периодов при кристаллизации веществ -одной минуты. Соблюдая эти условия, получают высокочистые вещества требуемого состава.
При растворении исходных веществ выше 100oC раствор кипит, происходит взмучивание в объеме кристаллизатора исходных веществ и соосаждение их с чистым продуктом. Если растворять ниже температуры 80oC, а кристаллизацию проводить при перепаде температур менее чем в 10oC, процесс удлиняется, т.к. степень пересыщения становится менее 0,5 г/дм3 (пример 4). В случае проведения процесса кристаллизации при перепаде температур более 30oC происходит, во-первых, увеличение степени пересыщения более 2,0 г/дм3, во-вторых, отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав твердых растворов или многокомпонентных стекол, становится более пятнадцати, а время индукционных периодов выше одной минуты, что приводит к значительным отклонениям от состава кристаллов либо стекол (пример 5).
Пример 1
В кристаллизатор загружают исходные вещества, которыми могут быть индивидуальные галогениды металлов, такие как AgCl, AgBr, TlCl, CuCl, CuBr или их твердые растворы; KPC-13 (AgClNBr1-N); KPC-5 (TlBrNJ1-N); KPC-6 (TlClNBr1-N), а в качестве растворителя и среды для кристаллизации высокочистых веществ используют соляную кислоту либо смесь соляной и бромистоводородной кислот, где растворимость исходного вещества составляет 3 г/дм3 при температуре 100oC, а кристаллизацию проводят при 70oC (перепад температур в 30oC и растворимости 1,0 г/дм3 (степень пересыщения 2,0 г/дм3).
В случае получения высокочистых индивидуальных фторидов металлов (ZrF4, HfF4, NdF3, LaF3 и т.д.) или многокомпонентных фторидных стекол, таких как ZrF4(HfF4)-BaF2-AlF3-LaF3 и других, в качестве среды для растворения исходного вещества и кристаллизации конечного продукта используют смесь соляной кислоты и фторида аммония при тех же температурных режимах, растворимости и степени пересыщения.
При указанных режимах система твердых растворов на основе галогенидов серебра и одновалентного таллия, многокомпонентных фторидных стекол, отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав этих соединений, равно двенадцати при времени индукционного периода в 20 секунд.
Получены индивидуальные галогениды серебра, одновалентного таллия и их твердые растворы чистотой 99,99999 мас.%, а галогениды меди, фториды редких, редкоземельных элементов и фторидные стекла чистотой 99,9999 мас.%. Однофазность твердых растворов и фторидных стекол подтверждена рентгенофазовым и дифференциальнотермическим анализами.
Пример 2
В кристаллизатор загружают исходные вещества и растворители, как в примере 1, и растворяют их при температуре 80oC (растворимость 1,5 г/дм3). Кристаллизацию проводят при температуре 60oC (растворимость 0,65 г/дм3). Перепад температур составляет 20oC, степень пересыщения 0,85 г/дм3, отношение констант скоростей кристаллизации пятнадцать и время индукционных периодов одна минута.
Получены методом ТЗКС AgCl, AgBr, KPC-13, TlCl, TlBr, KPC-6, KPC-6 чистотой 99,99999 мас.%, а CuCl, CuBr, LaF3, NdF3, ZrF4, HfF4 и фторидные стекла чистотой 99,9999 мас. %. Твердые растворы галогенидов металлов имеют одну фазу, а стекла ZrF4(HfF4)-BaF2-LaF3-AlF3 - единую решетку с параметрами ячейки, близкими к BaZr2F10, что подтверждено рентгенофазовым и дифференциально-термическим анализами.
Пример 3
Получены однофазные, гомогенные высокочистые вещества, как в примерах 1 и 2, при следующих режимах синтеза: температура растворения исходных веществ 90oC, растворимость 2,0 г/дм3, температура кристаллизации 80oC, растворимость 1,5 г/дм3, степень пересыщения 0,5 г/дм3, перепад температур 10oC, отношение констант скоростей кристаллизации равно 5 при времени индукционного периода в 30 секунд.
Пример 4
Исходные вещества и растворители используют те же, что и в примерах 1-3, но процесс проводят при температуре растворения 70oC (растворимость 1 г/дм3), кристаллизацию при 65oC (растворимость 0,8 г/дм3). Перепад температур составляет 5oC, степень пересыщения 0,2 г/дм3, отношение констант скоростей кристаллизации 13 и время индукционного периода 50 секунд.
Получены высокочистые однофазные вещества, как в примерах 1-3, но при таких режимах процесс удлиняется в 2,5 раза.
Пример 5
Режимы синтеза галогенидов металлов и фторидных стекол следующие: температура растворения 100oC, растворимость 3 г/дм3, температура кристаллизации 50oC, растворимость 0,6 г/дм3, перепад температур 50oC, степень пересыщения 2,4 г/дм3, отношение констант скоростей кристаллизации - 21, время индукционных периодов 2 минуты. Получены твердые растворы галогенидов серебра и таллия, фторидные стекла с отклонением от заданного состава в 20 и 30%.
Таким образом, способ ТЗКС является базовым, т.к. применим практически для любых соединений. Причем для управления процессом необходимо знать термодинамические характеристики - величину растворимости (1,5-3 г/дм3), степень пересыщения (0,5-2,0 г/дм3) и переохлаждения (10-30oC) и кинетические характеристики - скорости растворения и кристаллизации и их отношение (не выше 15), периоды индукции (не более 1 минуты).
Разработанные технологии являются высокоэкономичными, экологически чистыми и практически безотходными, т.к. процесс ведется до растворения на 95-97% от веса загружаемого в кристаллизатор вещества. Причем операции синтеза однофазных твердых растворов, например KPC-13 (AgClNBr1-N), KPC-5 (TlBrNJ1-N), KPC-6 (TlClNBr1-N), фторцирконатных стекол (ZrF4-BaF4-LaF3-AlF3), и других соединений и их очистка совмещены. Выход сырья повышен в 3-5 раз, а процесс сокращен в 12-15 раз по технологическому времени и затратам в сравнении с кристаллизационными методами очистки и синтеза из расплава, которые обычно применяются к малорастворимым галогенидам металлов.
Способ ТЗКС является замкнутым процессом, т.к. потери в виде остатка исходного сырья вновь возвращаются в производстве без переработки, промводы расходуются на приготовление среды в промышленных установках, а маточный раствор после процесса ТЗКС используется для растворения накопившихся отходов от производства галогенидов металлов.
Литература
1. О.Н. Калашник, Ю.Н. Гаврилюк. Комплексный подход к технологии веществ особой чистоты. Тезисы VIII Всесоюзной конференции по методам получения и анализа высокочистых веществ, Горький, 1988, ч. 2, с. 5.
2. Г.Г. Девятых, В.М. Степанов, С.В. Яньков. Вероятное описание процессов очистки и примесного состава высокочистых веществ. Тезисы VIII Всесоюзной конференции по методам получения и анализа высокочистых веществ, Горький, 1988, ч. 1, с. 3.
3. Дж. Перри. Справочник инженера-химика. Том. 1. Изд. "Химия", Ленинградское отделение, 1969, с. 583-598.
4. Л. В. Жукова, В. В. Жуков, Г.А. Китаев. Производство кристаллов и световодов галогенидов серебра. Прикладная оптика 98, Санкт-Петербург, 1998, с. 20.5

Claims (1)

  1. Способ получения высокочистых веществ, включающий процессы растворения и кристаллизации из раствора, отличающийся тем, что растворение осуществляют в растворах с растворимостью исходного вещества 1,5 - 3,0 г/дм3 при температурах 80 - 100oC, а кристаллизацию проводят при перепаде температур в 10 - 30oC и степени пересыщения раствора от 0,5 до 2,0 г/дм3, причем отношение констант скоростей кристаллизации компонентов, входящих в состав кристаллизуемых соединений, должно не превышать пятнадцати, а время индукционных периодов при кристаллизации веществ - 1 мин.
RU99114932/12A 1999-07-07 1999-07-07 Способ получения высокочистых веществ RU2160795C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU99114932/12A RU2160795C1 (ru) 1999-07-07 1999-07-07 Способ получения высокочистых веществ

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU99114932/12A RU2160795C1 (ru) 1999-07-07 1999-07-07 Способ получения высокочистых веществ

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2160795C1 true RU2160795C1 (ru) 2000-12-20

Family

ID=20222468

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU99114932/12A RU2160795C1 (ru) 1999-07-07 1999-07-07 Способ получения высокочистых веществ

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2160795C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115315297A (zh) * 2020-07-13 2022-11-08 日本碍子株式会社 精制方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1641898A1 (ru) * 1989-03-15 1991-04-15 Институт кристаллографии им.А.В.Шубникова Способ получени кристаллов оксидно-галогенного соединени теллура
SU1656013A1 (ru) * 1989-07-31 1991-06-15 Физико-Технический Институт Им.С.У.Умарова Способ получени кристаллического моноиодида меди

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1641898A1 (ru) * 1989-03-15 1991-04-15 Институт кристаллографии им.А.В.Шубникова Способ получени кристаллов оксидно-галогенного соединени теллура
SU1656013A1 (ru) * 1989-07-31 1991-06-15 Физико-Технический Институт Им.С.У.Умарова Способ получени кристаллического моноиодида меди

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ПЕРРИ Дж. Справочник инженера-химика, т. 1. - Л.: Химия, 1969, с.583-598. Процессы роста и выращивания монокристаллов. / Под ред. И.И.ШЕФТАЛЯ. М.: изд-во Иностранной литературы, 1963, с.122-124. *

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115315297A (zh) * 2020-07-13 2022-11-08 日本碍子株式会社 精制方法
CN115315297B (zh) * 2020-07-13 2024-06-04 日本碍子株式会社 精制方法

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Lusi A rough guide to molecular solid solutions: design, synthesis and characterization of mixed crystals
Hulliger Chemistry and crystal growth
US4231838A (en) Method for flux growth of KTiOPO4 and its analogues
Zaitseva et al. Stability of KH2PO4 and K (H, D) 2PO4 solutions at fast crystal growth rates
US5066356A (en) Hydrothermal process for growing optical-quality single crystals
RU2160795C1 (ru) Способ получения высокочистых веществ
EP0215691B1 (fr) Procédé de synthèse en flux de cristaux du type du KTiOP04 ou monophosphate de potassium et de titanyle
Dufour et al. A priori assessment of the maximum possible entrainment effect attainable during preferential crystallization. The case of the simultaneous resolution of (±)-ephedrine and (±)-mandelic acid
EP0642603B1 (en) Single cesium titanyl arsenate-type crystals and their preparation
JPH04193711A (ja) 高純度リチウム化合物の精製方法
US4390513A (en) Process for manufacturing fibrous potassium titanate
US5264073A (en) Hydrothermal process for growing optical-quality single crystals and aqueous mineralizer therefor
US5066404A (en) Method for separating sodium and potassium by ion exchange
JP2610638B2 (ja) 単結晶の製造方法
SU1747544A1 (ru) Способ получени монокристаллов оксида тантала /У/
Sun et al. Nucleation kinetics, micro-crystallization and etching studies of l-histidine trifluoroacetate crystal
Subashini et al. Introduction to Crystal Growth Techniques
SU1754806A1 (ru) Гидротермальный способ получени монокристаллов твердых растворов SB(SB @ NB @ )О @
SU1726570A1 (ru) Способ получени монокристаллов хлорида свинца
MATSUOKA Department of Chemical Engineering
Yokota et al. Purity drop in optical resolution of dl-methionine by the Diastereomer method
RU2234461C2 (ru) Способ получения расплава, содержащего хлорцирконат калия и фторид редкоземельных элементов
Olexeyuk et al. Preparation and some properties of thallium orthothioarsenate single crystals
Bouropoulos et al. Nucleation kinetics of ε-caprolactam melts in the presence of water impurity
SU164016A1 (ru) Способ получения л10нокристаллов тугоплавких окислов